KR20180050323A - 접합 유리용 중간막 및 접합 유리 - Google Patents

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Abstract

2000Hz 이상의 고주파 영역에서의 차음성을 효과적으로 높일 수 있는 접합 유리용 중간막을 제공한다. 본 발명에 관한 접합 유리용 중간막은, 2층 이상의 구조를 갖고, 열가소성 수지를 포함하는 제1 층과, 열가소성 수지를 포함하는 제2 층을 구비하고, 상기 제1 층의 제1 표면측에, 상기 제2 층이 배치되어 있고, 구성 A: 「상기 제2 층의 유리 전이 온도가 32℃ 이상이고, 상기 제1 층의 유리 전이 온도가 상기 제2 층의 유리 전이 온도보다 낮고, 중간막의 두께가 787㎛를 초과하고 950㎛ 이하이다」, 또는 구성 B: 「상기 제2 층의 유리 전이 온도가 25℃ 이상이고, 상기 제1 층의 유리 전이 온도가 상기 제2 층의 유리 전이 온도보다 낮고, 중간막의 두께가 950㎛를 초과한다」를 구비한다.

Description

접합 유리용 중간막 및 접합 유리
본 발명은 접합 유리를 얻기 위해 사용되는 접합 유리용 중간막에 관한 것이다. 또한, 본 발명은 상기 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리에 관한 것이다.
접합 유리는, 외부 충격을 받아 파손되어도 유리의 파편의 비산량이 적어, 안전성이 우수하다. 이 때문에, 상기 접합 유리는, 자동차, 철도 차량, 항공기, 선박 및 건축물 등에 널리 사용되고 있다. 상기 접합 유리는, 2개의 유리판의 사이에 접합 유리용 중간막을 끼워 넣음으로써 제조되고 있다.
상기 접합 유리용 중간막으로서는, 1층의 구조를 갖는 단층의 중간막과, 2층 이상의 구조를 갖는 다층의 중간막이 있다.
상기 접합 유리용 중간막의 일례로서, 하기 특허문헌 1에는, 아세탈화도가 60 내지 85몰％인 폴리비닐아세탈 수지 100중량부와, 알칼리 금속염 및 알칼리 토류 금속염 중 적어도 1종의 금속염 0.001 내지 1.0중량부와, 30중량부를 초과하는 가소제를 포함하는 차음층이 개시되어 있다. 이 차음층은 단층으로 중간막으로서 사용될 수 있다.
또한, 하기 특허문헌 1에는, 상기 차음층과 다른 층이 적층된 다층의 중간막도 기재되어 있다. 차음층에 적층되는 다른 층은, 아세탈화도가 60 내지 85몰％인 폴리비닐아세탈 수지 100중량부와, 알칼리 금속염 및 알칼리 토류 금속염 중 적어도 1종의 금속염 0.001 내지 1.0중량부와, 30중량부 이하인 가소제를 포함한다.
하기 특허문헌 2에는, 33℃ 이상의 유리 전이 온도를 갖는 중합체층인 중간막이 개시되어 있다.
일본 특허 공개 제2007-070200호 공보 US2013/0236711A1
특허문헌 1, 2에 기재된 바와 같은 종래의 중간막을 사용한 접합 유리에서는, 접합 유리의 2000Hz 이상의 고주파 영역에 있어서의 차음성이 충분하지 않고, 특히 접합 유리의 4000Hz 부근의 고주파 영역에 있어서의 차음성이 충분하지 않다.
본 발명의 목적은, 2000Hz 이상의 고주파 영역에서의 차음성을 효과적으로 높일 수 있는 접합 유리용 중간막을 제공하는 것이다. 또한, 본 발명은 상기 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리를 제공하는 것도 목적으로 한다.
본 발명의 넓은 국면에 따르면, 2층 이상의 구조를 갖고, 열가소성 수지를 포함하는 제1 층과, 열가소성 수지를 포함하는 제2 층을 구비하고, 상기 제1 층의 제1 표면측에, 상기 제2 층이 배치되어 있고, 이하의 구성 A, 또는 이하의 구성 B를 구비하는, 접합 유리용 중간막(이하, 중간막이라고 약기하는 경우가 있음)이 제공된다.
구성 A: 상기 제2 층의 유리 전이 온도가 32℃ 이상이고, 상기 제1 층의 유리 전이 온도가 상기 제2 층의 유리 전이 온도보다 낮고, 중간막의 두께가 787㎛를 초과하고 950㎛ 이하이다
구성 B: 상기 제2 층의 유리 전이 온도가 25℃ 이상이고, 상기 제1 층의 유리 전이 온도가 상기 제2 층의 유리 전이 온도보다 낮고, 중간막의 두께가 950㎛를 초과한다
본 발명에 관한 중간막의 어떠한 특정한 국면에서는, 상기 중간막은, 이하의 구성 AB'를 구비한다.
구성 AB': 상기 제2 층의 유리 전이 온도가 32℃ 이상이고, 상기 제1 층의 유리 전이 온도가 상기 제2 층의 유리 전이 온도보다 낮고, 중간막의 두께가 787㎛를 초과한다
본 발명에 관한 중간막의 어떠한 특정한 국면에서는, 상기 중간막이 상기 제1 층과 상기 제2 층만을 구비하고, 상기 제1 층과 상기 제2 층의 합계 두께가 787㎛를 초과한다.
본 발명에 관한 중간막의 어떠한 특정한 국면에서는, 상기 중간막은, 상기 구성 B를 구비한다.
본 발명에 관한 중간막의 어떠한 특정한 국면에서는, 상기 중간막이 상기 제1 층과 상기 제2 층만을 구비하고, 상기 제1 층과 상기 제2 층의 합계 두께가 950㎛를 초과한다.
본 발명에 관한 중간막의 어떠한 특정한 국면에서는, 상기 중간막은, 표면층으로서, 상기 제2 층을 구비한다.
상기 제1 층 중의 상기 열가소성 수지가 폴리비닐아세탈 수지인 것이 바람직하다. 상기 제2 층 중의 상기 열가소성 수지가 폴리비닐아세탈 수지인 것이 바람직하다. 상기 제1 층이 가소제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층이 가소제를 포함하는 것이 바람직하다.
본 발명에 관한 중간막의 어떠한 특정한 국면에서는, 상기 중간막은, 3층 이상의 구조를 갖고, 열가소성 수지를 포함하는 제3 층을 구비하고, 상기 제1 층의 상기 제1 표면과는 반대인 제2 표면측에, 상기 제3 층이 배치되어 있다.
본 발명에 관한 중간막의 어떠한 특정한 국면에서는, 상기 제3 층의 유리 전이 온도가 25℃ 이상이고, 상기 제1 층의 유리 전이 온도가 상기 제3 층의 유리 전이 온도보다 낮다.
본 발명에 관한 중간막의 어떠한 특정한 국면에서는, 상기 제3 층의 유리 전이 온도가 32℃ 이상이고, 상기 제1 층의 유리 전이 온도가 상기 제3 층의 유리 전이 온도보다 낮다.
본 발명에 관한 중간막의 어떠한 특정한 국면에서는, 상기 중간막은, 표면층으로서, 상기 제3 층을 구비한다.
상기 제3 층 중의 상기 열가소성 수지가 폴리비닐아세탈 수지인 것이 바람직하다. 상기 제3 층이 가소제를 포함하는 것이 바람직하다.
본 발명의 넓은 국면에 따르면, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 상술한 접합 유리용 중간막을 구비하고, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재의 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있는, 접합 유리가 제공된다.
본 발명에 관한 접합 유리용 중간막은, 2층 이상의 구조를 갖고, 열가소성 수지를 포함하는 제1 층과, 열가소성 수지를 포함하는 제2 층을 구비하고, 상기 제1 층의 제1 표면측에, 상기 제2 층이 배치되어 있고, 상기 구성 A, 또는 상기 구성 B를 구비하므로, 2000Hz 이상의 고주파 영역에서의 차음성을 효과적으로 높일 수 있다.
도 1은, 본 발명의 제1 실시 형태에 관한 접합 유리용 중간막을 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 2는, 도 1에 도시하는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
이하, 본 발명을 상세하게 설명한다.
본 발명에 관한 접합 유리용 중간막(이하, 「중간막」이라고 약기하는 경우가 있음)은, 2층 이상의 구조를 갖는다. 본 발명에 관한 중간막은, 2층의 구조를 가져도 되고, 3층의 구조를 가져도 되고, 3층 이상의 구조를 가져도 된다.
본 발명에 관한 중간막은, 열가소성 수지를 포함하는 제1 층과, 열가소성 수지를 포함하는 제2 층을 구비한다. 본 발명에 관한 중간막에서는, 상기 제1 층의 제1 표면측에, 상기 제2 층이 배치되어 있다.
본 발명에 관한 중간막은, 이하의 구성 A, 또는 이하의 구성 B를 구비한다. 본 발명에 관한 중간막은, 이하의 구성 A를 구비하고 있어도 되고, 이하의 구성 B를 구비하고 있어도 된다.
구성 A: 상기 제2 층의 유리 전이 온도가 32℃ 이상이고, 상기 제1 층의 유리 전이 온도가 상기 제2 층의 유리 전이 온도보다 낮고, 중간막의 두께가 787㎛를 초과하고 950㎛ 이하이다
구성 B: 상기 제2 층의 유리 전이 온도가 25℃ 이상이고, 상기 제1 층의 유리 전이 온도가 상기 제2 층의 유리 전이 온도보다 낮고, 중간막의 두께가 950㎛를 초과한다
상기 구성 A에 관하여:
본 발명에 관한 중간막에서는, 상기 제2 층의 유리 전이 온도(Tg)가 32℃ 이상이다. 또한, 본 발명에 관한 중간막에서는, 상기 제1 층의 유리 전이 온도(Tg)가 상기 제2 층의 유리 전이 온도(Tg)보다 낮다. 본 발명에 관한 중간막의 두께는, 787㎛를 초과하고 950㎛ 이하이다. 본 발명에 관한 중간막이, 상기 제1 층과 상기 제2 층만을 구비하고, 2층의 구조를 갖는 경우에는, 상기 제1 층과 상기 제2 층의 합계 두께가 787㎛를 초과한다. 본 발명에 관한 중간막이, 상기 제1 층과 상기 제2 층과 다른 층(제3 층 등)을 구비하고, 3층 이상의 구조를 갖는 경우에는, 상기 제1 층과 상기 제2 층과 다른 층의 합계 두께가 787㎛를 초과한다.
상기 구성 B에 관하여:
본 발명에 관한 중간막에서는, 상기 제2 층의 유리 전이 온도(Tg)가 25℃ 이상이다. 또한, 본 발명에 관한 중간막에서는, 상기 제1 층의 유리 전이 온도(Tg)가 상기 제2 층의 유리 전이 온도(Tg)보다 낮다. 본 발명에 관한 중간막의 두께는, 950㎛를 초과한다. 본 발명에 관한 중간막이, 상기 제1 층과 상기 제2 층만을 구비하고, 2층의 구조를 갖는 경우에는, 상기 제1 층과 상기 제2 층의 합계 두께가 950㎛를 초과한다. 본 발명에 관한 중간막이, 상기 제1 층과 상기 제2 층과 다른 층(제3 층 등)을 구비하고, 3층 이상의 구조를 갖는 경우에는, 상기 제1 층과 상기 제2 층과 다른 층의 합계 두께가 950㎛를 초과한다.
근년, 내연 기관을 사용한 연료 자동차로부터, 전기 모터를 사용한 전기 자동차 및 내연 기관과 전기 모터를 사용한 하이브리드 전기 자동차 등으로의 이행이 진행되고 있다. 내연 기관을 사용한 연료 자동차에 사용되는 접합 유리에서는, 비교적 저주파 영역에서의 차음성이 특히 요구되고 있다. 단, 내연 기관을 사용한 연료 자동차에 사용되는 접합 유리에서도, 고주파 영역에서의 차음성이 높은 것이 바람직하다. 이에 비해, 전기 모터를 이용한 전기 자동차 및 하이브리드 전기 자동차에 사용되는 접합 유리에서는, 전기 모터의 구동음을 효과적으로 차단하기 위해 고주파 영역에 있어서의 높은 차음성이 특히 요구된다.
본 발명에 관한 중간막에서는, 상기 전체의 구성(상기의 구성 A, 또는 상기의 구성 B를 포함함)이 구비되어 있으므로, 2000Hz 이상의 고주파 영역에서의 차음성을 효과적으로 높일 수 있다. 또한, 본 발명에 관한 중간막에서는, 종래 높이기가 곤란하였던 4000Hz 부근의 고주파 영역에 있어서의 차음성도 높일 수 있다.
본 발명자들은, 상기 제2 층의 유리 전이 온도(Tg)가 상기 하한 이상(중간막의 두께가 787㎛를 초과하고 950㎛ 이하인 경우에는 Tg 32℃ 이상, 중간막의 두께가 950㎛를 초과하는 경우에는 Tg 25℃ 이상)이며, 상기 제1 층의 유리 전이 온도(Tg)가 상기 제2 층의 유리 전이 온도(Tg)보다 낮다고 하는 구성과, 중간막의 두께가 787㎛를 초과한다고 하는 구성을 조합함으로써, 종래 달성하기가 곤란하였던 정도까지, 고주파 영역에서의 차음성을 효과적으로 높일 수 있음을 알아내었다.
또한, 본 발명자들은, 상기 제2 층의 유리 전이 온도(Tg)가 32℃ 이상이고, 상기 제1 층의 유리 전이 온도(Tg)가 상기 제2 층의 유리 전이 온도(Tg)보다 낮다고 하는 구성과, 중간막의 두께가 787㎛를 초과하고 950㎛ 이하라고 하는 구성을 조합함으로써, 종래 달성하기가 곤란하였던 정도까지, 고주파 영역에서의 차음성을 효과적으로 높일 수 있음을 알아내었다.
또한, 본 발명자들은, 상기 제2 층의 유리 전이 온도(Tg)가 25℃ 이상이고, 상기 제1 층의 유리 전이 온도(Tg)가 상기 제2 층의 유리 전이 온도(Tg)보다 낮다고 하는 구성과, 중간막의 두께가 950㎛를 초과한다고 하는 구성을 조합함으로써, 종래 달성하기가 곤란하였던 정도까지, 고주파 영역에서의 차음성을 효과적으로 높일 수 있음을 알아내었다.
그런데, 종래의 중간막을 사용한 접합 유리의 내관통성이 낮은 경우가 있다.
종래, 접합 유리의 고주파 영역에서의 높은 차음성과, 높은 내관통성을 양립시키기가 곤란하다고 하는 문제가 있다.
본 발명에 관한 중간막에서는, 접합 유리의 내관통성도 높일 수 있다. 본 발명에서는, 높은 차음성과, 높은 내관통성을 양립시킬 수 있다. 본 발명에서는, 중간막의 두께가 비교적 두꺼운 것뿐만 아니라, 제1 층, 제2 층 및 제3 층의 두께 이외의 한정된 구성에도 기인하여, 내관통성이 높아진다. 특히, 본 발명에 관한 중간막이 상기 구성 B를 구비하는 경우에, 내관통성이 효과적으로 높아지고, 높은 차음성과, 높은 내관통성을 한층 더 높은 레벨로 양립시킬 수 있다.
본 발명에서는, 특히 두께가 950㎛를 초과하는 중간막에 관하여, 2000Hz 이상의 고주파 영역에서의 차음성을 효과적으로 높일 수 있고, 또한 내관통성도 높일 수 있는 접합 유리용 중간막이 제공된다.
고주파 영역에서의 차음성을 한층 더 효과적으로 높인다는 관점, 및 접합 유리의 내관통성을 한층 더 효과적으로 높인다는 관점에서는, 본 발명에 관한 중간막은, 이하의 구성 AB'를 구비하는 것이 바람직하다. 구성 AB'는, 구성 A와 구성 B를 합한 범위보다 좁다. 구성 AB'에서는, 구성 B의 일부가 제외된다.
구성 AB': 상기 제2 층의 유리 전이 온도가 32℃ 이상이고, 상기 제1 층의 유리 전이 온도가 상기 제2 층의 유리 전이 온도보다 낮고, 중간막의 두께가 787㎛를 초과한다
상기 구성 A 및 상기 구성 AB'에 있어서, 상기 제2 층의 Tg는 32℃ 이상이다. 고주파 영역에서의 차음성을 효과적으로 높인다는 관점에서는, 상기 구성 A 및 상기 구성 AB'에 있어서, 상기 제2 층의 Tg는 바람직하게는 33℃ 이상, 보다 바람직하게는 34℃ 이상이고, 바람직하게는 45℃ 이하, 보다 바람직하게는 44℃ 이하이다.
상기 구성 B에 있어서, 상기 제2 층의 Tg는 25℃ 이상이다. 고주파 영역에서의 차음성을 효과적으로 높인다는 관점에서는, 상기 구성 B에 있어서, 상기 제2 층의 Tg는 바람직하게는 27℃ 이상, 보다 바람직하게는 29℃ 이상, 더욱 바람직하게는 32℃ 이상, 특히 바람직하게는 34℃ 이상이고, 바람직하게는 45℃ 이하, 보다 바람직하게는 44℃ 이하이다. 상기 구성 B에 있어서, 상기 제2 층의 Tg는 35℃ 미만이어도 된다.
고주파 영역에서의 차음성을 효과적으로 높인다는 관점에서는, 상기 구성 A 및 상기 구성 AB'에 있어서, 상기 제3 층의 Tg는 32℃ 이상인 것이 바람직하다. 고주파 영역에서의 차음성을 한층 더 효과적으로 높인다는 관점에서는, 상기 구성 A 및 상기 구성 AB'에 있어서, 상기 제3 층의 Tg는 바람직하게는 33℃ 이상, 보다 바람직하게는 34℃ 이상이고, 바람직하게는 45℃ 이하, 보다 바람직하게는 44℃ 이하이다.
고주파 영역에서의 차음성을 효과적으로 높인다는 관점에서는, 상기 구성 B에 있어서, 상기 제3 층의 Tg는 25℃ 이상인 것이 바람직하다. 고주파 영역에서의 차음성을 한층 더 효과적으로 높인다는 관점에서는, 상기 구성 B에 있어서, 상기 제3 층의 Tg는 바람직하게는 27℃ 이상, 보다 바람직하게는 29℃ 이상, 더욱 바람직하게는 32℃ 이상, 특히 바람직하게는 34℃ 이상이고, 바람직하게는 45℃ 이하, 보다 바람직하게는 44℃ 이하이다. 상기 구성 B에 있어서, 상기 제3 층의 Tg는 35℃ 미만이어도 된다.
상기 제1 층의 Tg는, 상기 제2 층의 Tg보다 낮다. 고주파 영역에서의 차음성을 효과적으로 높인다는 관점에서는, 상기 제1 층의 Tg와 상기 제2 층의 Tg의 차의 절댓값은, 바람직하게는 32℃ 이상, 보다 바람직하게는 34℃ 이상이고, 바람직하게는 55℃ 이하, 보다 바람직하게는 50℃ 이하이다.
고주파 영역에서의 차음성을 효과적으로 높인다는 관점에서는, 상기 제1 층의 Tg는, 상기 제3 층의 Tg보다 낮은 것이 바람직하다. 고주파 영역에서의 차음성을 한층 더 효과적으로 높인다는 관점에서는, 상기 제1 층의 Tg와 상기 제3 층의 Tg의 차의 절댓값은, 바람직하게는 32℃ 이상, 보다 바람직하게는 34℃ 이상이고, 바람직하게는 55℃ 이하, 보다 바람직하게는 50℃ 이하이다.
상기 유리 전이 온도를 측정하는 방법으로서, 얻어진 중간막을, 실온 23±2℃, 습도 25±5％의 환경 하에 12시간 보관한 직후에, Metravib사제의 점탄성 측정 장치 「DMA+1000」을 사용하여, 점탄성을 측정하는 방법을 들 수 있다. 중간막 또는 각 층을 세로 폭 8mm, 가로 폭 5mm로 잘라내고, 전단 모드에서 5℃/분의 승온 속도로 -30℃에서 100℃까지 온도를 상승시키는 조건, 및 주파수 1Hz 및 변형 0.08％의 조건에서, 유리 전이 온도를 측정하는 것이 바람직하다.
상기 중간막의 두께는 787㎛를 초과한다. 고주파 영역에서의 차음성을 효과적으로 높이고, 접합 유리를 경량화한다는 관점에서는, 상기 중간막의 두께는, 바람직하게는 790㎛ 이상, 보다 바람직하게는 800㎛ 이상, 보다 바람직하게는 850㎛ 이상, 한층 더 바람직하게는 950㎛ 초과, 더욱 바람직하게는 960㎛ 초과, 특히 바람직하게는 1000㎛ 이상, 가장 바람직하게는 1100㎛ 이상이고, 바람직하게는 2000㎛ 이하, 보다 바람직하게는 1800㎛ 이하이다. 또한, 중간막의 두께가 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 내관통성이 한층 더 높아진다. 중간막의 두께가 950㎛를 초과하면, 내관통성이 상당히 높아진다. 중간막의 두께가 상기 상한 이하이면, 중간막의 투명성이 한층 더 양호해진다.
또한, 상기 제2 층의 유리 전이 온도(Tg)가 상기 하한 이상이며, 상기 제1 층의 유리 전이 온도(Tg)가 상기 제2 층의 유리 전이 온도(Tg)보다 낮다고 하는 구성이 구비되어 있으면, 상기 중간막의 두께가 380㎛ 이상 787㎛ 이하라도, 고주파 영역에서의 차음성을 높이는 것은 가능하다. 한편, 상기 중간막의 두께가 787㎛를 초과함으로써, 본 발명의 효과가 한층 더 높은 레벨로 발휘됨을 알아내었다.
또한, 상기 제2 층의 유리 전이 온도(Tg)가 상기 하한 이상이며, 상기 제1 층의 유리 전이 온도(Tg)가 상기 제2 층의 유리 전이 온도(Tg)보다 낮다고 하는 구성이 구비되어 있으면, 상기 중간막의 두께가 380㎛ 이상 950㎛ 이하라도, 고주파 영역에서의 차음성을 높이는 것은 가능하다. 한편, 상기 중간막의 두께가 950㎛를 초과함으로써, 본 발명의 효과가 한층 더 높은 레벨로 발휘됨을 알아내었다.
1000Hz 이상의 고주파 영역에서의 차음성을 효과적으로 높인다는 관점에서는, 상기 제1 층의 두께(T1)의, 상기 제2 층 및 상기 제3 층의 합계 두께(T2+T3)에 대한 비(T1/(T2+T3))가 0.25 이상인 것이 바람직하다. 상기 비(T1/(T2+T3))가 0.25 이상이면, 1000Hz 이상, 특히 2000Hz 이상의 고주파 영역에서의 차음성을 효과적으로 높일 수 있고, 2000Hz 이상의 고주파 영역에서의 차음성을 한층 더 효과적으로 높일 수 있고, 또한 종래 높이기가 곤란하였던 4000Hz 부근의 고주파 영역에 있어서의 차음성도 높일 수 있다.
또한, 상기 비(T1/(T2+T3))가 0.25 미만이라도, 본 발명에 관한 중간막이, 상기 구성 A 또는 상기 구성 B를 구비하고 있으면, 고주파 영역에서의 차음성을 효과적으로 높일 수 있다. 상기 비(T1/(T2+T3))가 0.25 미만이고, 또한 상기 구성 A 또는 상기 구성 B를 구비하는 중간막은, 상기 비(T1/(T2+T3))가 0.25 미만이고, 또한 상기 구성 A 또는 상기 구성 B를 구비하고 있지 않은 중간막과 비교하여, 고주파 영역에서의 차음성이 높아진다. 또한, 상기 비(T1/(T2+T3))가 동일하고, 또한 상기 제2, 제3 층의 유리 전이 온도가 동일한 경우에서의 대비에 있어서, 상기 구성 A 또는 상기 구성 B를 구비하는 중간막은, 상기 구성 A 또는 상기 구성 B를 구비하고 있지 않은 중간막과 비교하여, 고주파 영역에서의 차음성이 높아진다. 또한, 상기 비(T1/(T2+T3))가 0.25 이상이고, 또한 상기 구성 A 또는 상기 구성 B를 구비하는 중간막은, 상기 비(T1/(T2+T3))가 0.25 이상이고, 또한 상기 구성 A 또는 상기 구성 B를 구비하고 있지 않은 중간막과 비교하여, 고주파 영역에서의 차음성이 높아진다.
본 발명자들은, 상기 제1 층의 유리 전이 온도(Tg)가 상기 제2 층 및 상기 제3 층의 유리 전이 온도(Tg)보다 낮다고 하는 구성과, 상기 비(T1/(T2+T3))가 0.25 이상이라고 하는 구성과, 중간막의 두께가 상기 하한 이상이라고 하는 구성을 조합함으로써, 종래 달성하기가 곤란하였던 정도까지, 고주파 영역에서의 차음성을 한층 더 효과적으로 높일 수 있음을 알아내었다.
고주파 영역에서의 차음성을 효과적으로 높인다는 관점에서는, 상기 비(T1/(T2+T3))는, 보다 바람직하게는 0.3 이상이고, 바람직하게는 0.65 이하, 보다 바람직하게는 0.6 이하이다.
고주파 영역에서의 차음성을 효과적으로 높인다는 관점에서는, 상기 중간막은, 표면층 이외의 층(표면층이 아닌 층)으로서, 상기 제1 층을 구비하는 것이 바람직하고, 중간층으로서, 상기 제1 층을 구비하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은, 접합 유리 부재에 접하도록 사용되지 않는 층인 것이 바람직하다.
중간막의 접합 유리 부재에 대한 접착성, 및 고주파 영역에서의 차음성을 효과적으로 높인다는 관점에서는, 상기 중간막은, 표면층으로서, 상기 제2 층을 구비하는 것이 바람직하다.
고주파 영역에서의 차음성을 효과적으로 높인다는 관점에서는, 상기 중간막은, 3층 이상의 구조를 갖는 것이 바람직하고, 열가소성 수지를 포함하는 제3 층을 구비하는 것이 바람직하고, 상기 제1 층의 상기 제1 표면과는 반대인 제2 표면측에, 상기 제3 층이 배치되어 있는 것이 바람직하다. 중간막의 접합 유리 부재에 대한 접착성, 및 고주파 영역에서의 차음성을 효과적으로 높인다는 관점에서는, 상기 중간막은, 표면층으로서, 상기 제3 층을 구비하는 것이 바람직하다.
이하, 도면을 참조하면서, 본 발명의 구체적인 실시 형태를 설명한다.
도 1에, 본 발명의 제1 실시 형태에 관한 접합 유리용 중간막을 모식적으로 단면도로 도시한다.
도 1에 도시하는 중간막(11)은, 3층 이상의 구조를 갖는 다층의 중간막이다. 중간막(11)은, 접합 유리를 얻기 위해 사용된다. 중간막(11)은, 접합 유리용 중간막이다. 중간막(11)은, 제1 층(1)과, 제2 층(2)과, 제3 층(3)을 구비한다. 제1 층(1)의 제1 표면(1a)에, 제2 층(2)이 배치되어 있고, 적층되어 있다. 제1 층(1)의 제1 표면(1a)과는 반대인 제2 표면(1b)에, 제3 층(3)이 배치되어 있고, 적층되어 있다. 제1 층(1)은 중간층이다. 제2 층(2) 및 제3 층(3)은 각각 보호층이며, 본 실시 형태에서는 표면층이다. 제1 층(1)은, 제2 층(2)과 제3 층(3)의 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다. 따라서, 중간막(11)은, 제2 층(2)과 제1 층(1)과 제3 층(3)이 이 순서대로 적층된 다층 구조(제2 층(2)/제1 층(1)/제3 층(3))를 갖는다.
또한, 제2 층(2)과 제1 층(1)의 사이, 및 제1 층(1)과 제3 층(3)의 사이에는 각각 다른 층이 배치되어 있어도 된다. 제2 층(2)과 제1 층(1), 및 제1 층(1)과 제3 층(3)은, 각각 직접 적층되어 있는 것이 바람직하다. 다른 층으로서, 폴리에틸렌테레프탈레이트 등을 포함하는 층을 들 수 있다.
이하, 본 발명에 관한 중간막을 구성하는 상기 제1 층, 상기 제2 층 및 상기 제3 층의 상세, 그리고 상기 제1 층, 상기 제2 층 및 상기 제3 층에 포함되는 각 성분의 상세를 설명한다.
(폴리비닐아세탈 수지 또는 열가소성 수지)
상기 제1 층은, 열가소성 수지(이하, 열가소성 수지 (1)이라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하고, 열가소성 수지 (1)로서, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (1)이라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 열가소성 수지(이하, 열가소성 수지 (2)라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하고, 열가소성 수지 (2)로서, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (2)라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 열가소성 수지(이하, 열가소성 수지 (3)이라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하고, 열가소성 수지 (3)으로서, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (3)이라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 열가소성 수지 (1), 상기 열가소성 수지 (2) 및 상기 열가소성 수지 (3)은, 각각 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다. 상기 열가소성 수지 (1), 상기 열가소성 수지 (2) 및 상기 열가소성 수지 (3)은 동일해도 되고, 상이해도 된다.
상기 열가소성 수지로서는, 폴리비닐아세탈 수지, 에틸렌-아세트산비닐 공중합체 수지, 에틸렌-아크릴산 공중합체 수지, 폴리우레탄 수지 및 폴리비닐알코올 수지 등을 들 수 있다. 이들 이외의 열가소성 수지를 사용해도 된다.
상기 폴리비닐아세탈 수지는, 예를 들어 폴리비닐알코올(PVA)을 알데히드에 의해 아세탈화함으로써 얻어진다. 상기 폴리비닐아세탈 수지는, 폴리비닐알코올의 아세탈화물인 것이 바람직하다. 상기 폴리비닐알코올은, 예를 들어 폴리아세트산비닐을 비누화함으로써 얻어진다. 상기 폴리비닐알코올의 비누화도는, 일반적으로 70 내지 99.9몰％이다.
상기 폴리비닐알코올(PVA)의 평균 중합도는, 바람직하게는 200 이상, 보다 바람직하게는 500 이상, 한층 더 바람직하게는 1500 이상, 더욱 바람직하게는 1600 이상, 특히 바람직하게는 2600 이상, 가장 바람직하게는 2700 이상이고, 바람직하게는 5000 이하, 보다 바람직하게는 4000 이하, 더욱 바람직하게는 3500 이하이다. 상기 평균 중합도가 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 내관통성이 한층 더 높아진다. 상기 평균 중합도가 상기 상한 이하이면, 중간막의 성형이 용이해진다.
상기 폴리비닐알코올의 평균 중합도는, JIS K6726 「폴리비닐알코올 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 구해진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지에 있어서의 아세탈기의 탄소수는 3 내지 5인 것이 바람직하고, 4 또는 5인 것이 바람직하다.
상기 알데히드로서, 일반적으로는 탄소수가 1 내지 10인 알데히드가 적합하게 사용된다. 상기 탄소수가 1 내지 10인 알데히드로서는, 예를 들어 포름알데히드, 아세트알데히드, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드, 이소부틸알데히드, n-발레르알데히드, 2-에틸부틸알데히드, n-헥실알데히드, n-옥틸알데히드, n-노닐알데히드, n-데실알데히드 및 벤즈알데히드 등을 들 수 있다. 아세트알데히드, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드, 이소부틸알데히드, n-헥실알데히드 또는 n-발레르알데히드가 바람직하고, 아세트알데히드, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드, 이소부틸알데히드 또는 n-발레르알데히드가 보다 바람직하고, n-부틸알데히드 또는 n-발레르알데히드가 더욱 바람직하다. 상기 알데히드는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율(수산기량)은, 바람직하게는 17몰％ 이상, 보다 바람직하게는 20몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 22몰％ 이상이고, 바람직하게는 30몰％ 이하, 보다 바람직하게는 28몰％ 이하, 한층 더 바람직하게는 27몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 25몰％ 이하, 특히 바람직하게는 24몰％ 이하이다. 상기 수산기의 함유율이 상기 하한 이상이면, 중간막의 기계 강도가 한층 더 높아진다. 특히, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율이 20몰％ 이상이면, 반응 효율이 높아 생산성이 우수하고, 또한 30몰％ 이하이면, 접합 유리의 차음성이 보다 높아지고, 28몰％ 이하이면, 차음성이 한층 더 높아진다. 또한, 상기 수산기의 함유율이 상기 상한 이하이면, 중간막의 유연성이 높아져, 중간막의 취급이 용이해진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 각 함유율은, 바람직하게는 25몰％ 이상, 보다 바람직하게는 28몰％ 이상, 보다 바람직하게는 30몰％ 이상, 한층 더 바람직하게는 31.5몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 32몰％ 이상, 특히 바람직하게는 33몰％ 이상이고, 바람직하게는 37몰％ 이하, 보다 바람직하게는 36.5몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 36몰％ 이하이다. 상기 수산기의 함유율이 상기 하한 이상이면, 중간막의 접착력이 한층 더 높아진다. 또한, 상기 수산기의 함유율이 상기 상한 이하이면, 중간막의 유연성이 높아져, 중간막의 취급이 용이해진다.
차음성을 한층 더 높인다는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율은, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)의 수산기의 함유율보다 낮은 것이 바람직하고, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율은, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 함유율보다 낮은 것이 바람직하다. 차음성을 한층 더 높인다는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율과, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)의 수산기의 함유율의 차의 절댓값, 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율과, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 함유율의 차의 절댓값은, 각각 바람직하게는 1몰％ 이상, 보다 바람직하게는 5몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 9몰％ 이상, 특히 바람직하게는 10몰％ 이상, 가장 바람직하게는 12몰％ 이상이다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율과, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)의 수산기의 함유율의 차의 절댓값, 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율과, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 함유율의 차의 절댓값은, 각각 바람직하게는 20몰％ 이하이다.
상기 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율은, 수산기가 결합하고 있는 에틸렌기량을, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 제산하여 구한 몰분율을 백분율로 나타낸 값이다. 상기 수산기가 결합하고 있는 에틸렌기량은, 예를 들어 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거하여 측정할 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세틸화도(아세틸기량)는, 바람직하게는 0.01몰％ 이상, 보다 바람직하게는 0.1몰％ 이상, 한층 더 바람직하게는 7몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 9몰％ 이상이고, 바람직하게는 30몰％ 이하, 보다 바람직하게는 25몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 24몰％ 이하이다. 상기 아세틸화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세틸화도가 상기 상한 이하이면, 중간막 및 접합 유리의 내습성이 높아진다. 특히, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세틸화도가 0.1몰％ 이상 25몰％ 이하이면, 내관통성이 한층 더 우수하다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 각 아세틸화도는, 바람직하게는 0.01몰％ 이상, 보다 바람직하게는 0.5몰％ 이상이고, 바람직하게는 10몰％ 이하, 보다 바람직하게는 2몰％ 이하이다. 상기 아세틸화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세틸화도가 상기 상한 이하이면, 중간막 및 접합 유리의 내습성이 높아진다.
상기 아세틸화도는, 아세틸기가 결합하고 있는 에틸렌기량을, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 제산하여 구한 몰분율을 백분율로 나타낸 값이다. 상기 아세틸기가 결합하고 있는 에틸렌기량은, 예를 들어 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거하여 측정할 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세탈화도(폴리비닐부티랄 수지인 경우에는 부티랄화도)는, 바람직하게는 47몰％ 이상, 보다 바람직하게는 60몰％ 이상이고, 바람직하게는 85몰％ 이하, 보다 바람직하게는 80몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 75몰％ 이하이다. 상기 아세탈화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세탈화도가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지를 제조하기 위해 필요한 반응 시간이 짧아진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 각 아세탈화도(폴리비닐부티랄 수지인 경우에는 부티랄화도)는, 바람직하게는 55몰％ 이상, 보다 바람직하게는 60몰％ 이상이고, 바람직하게는 75몰％ 이하, 보다 바람직하게는 71몰％ 이하이다. 상기 아세탈화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세탈화도가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지를 제조하기 위해 필요한 반응 시간이 짧아진다.
상기 아세탈화도는, 주쇄의 전체 에틸렌기량에서, 수산기가 결합하고 있는 에틸렌기량과, 아세틸기가 결합하고 있는 에틸렌기량을 차감한 값을, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 제산하여 구한 몰분율을 백분율로 나타낸 값이다.
또한, 상기 수산기의 함유율(수산기량), 아세탈화도(부티랄화도) 및 아세틸화도는, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 측정된 결과로부터 산출하는 것이 바람직하다. 단, ASTM D1396-92에 의한 측정을 사용해도 된다. 폴리비닐아세탈 수지가 폴리비닐부티랄 수지인 경우에는, 상기 수산기의 함유율(수산기량), 상기 아세탈화도(부티랄화도) 및 상기 아세틸화도는, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 측정된 결과로부터 산출될 수 있다.
접합 유리의 내관통성을 한층 더 양호하게 한다는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)은, 아세틸화도 (a)가 8몰％ 미만이고, 또한 아세탈화도 (a)가 65몰％ 이상인 폴리비닐아세탈 수지 (A)이거나, 또는 아세틸화도 (b)가 8몰％ 이상인 폴리비닐아세탈 수지 (B)인 것이 바람직하다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)은, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)여도 되고, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)여도 된다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)의 아세틸화도 (a)는 8몰％ 미만, 바람직하게는 7.9몰％ 이하, 보다 바람직하게는 7.8몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 6.5몰％ 이하, 특히 바람직하게는 6몰％ 이하이고, 바람직하게는 0.1몰％ 이상, 보다 바람직하게는 0.5몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 5몰％ 이상, 특히 바람직하게는 5.5몰％ 이상이다. 상기 아세틸화도 (a)가 0.1몰％ 이상 8몰％ 미만이면, 가소제의 이행을 용이하게 제어할 수 있고, 접합 유리의 차음성이 한층 더 높아진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)의 아세탈화도 (a)는 65몰％ 이상, 바람직하게는 66몰％ 이상, 보다 바람직하게는 67몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 67.5몰％ 이상, 특히 바람직하게는 75몰％ 이상이고, 바람직하게는 85몰％ 이하, 보다 바람직하게는 84몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 83몰％ 이하, 특히 바람직하게는 82몰％ 이하이다. 상기 아세탈화도 (a)가 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 차음성이 한층 더 높아진다. 상기 아세탈화도 (a)가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지 (A)를 제조하기 위해 필요한 반응 시간을 단축할 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)의 수산기의 함유율 (a)는 바람직하게는 18몰％ 이상, 보다 바람직하게는 19몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 20몰％ 이상, 특히 바람직하게는 21몰％ 이상, 가장 바람직하게는 23몰％ 이상이고, 바람직하게는 31몰％ 이하, 보다 바람직하게는 30몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 29몰％ 이하, 특히 바람직하게는 28몰％ 이하이다. 상기 수산기의 함유율 (a)가 상기 하한 이상이면, 상기 제1 층과 상기 제2 층 또는 상기 제3 층이 직접 적층되어 있는 경우, 상기 제1 층에 대한 상기 제2 층 또는 상기 제3 층의 접착력이 한층 더 높아진다. 상기 수산기의 함유율 (a)가 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 차음성이 한층 더 높아진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)의 아세틸화도 (b)는 8몰％ 이상, 바람직하게는 9몰％ 이상, 보다 바람직하게는 9.5몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 10몰％ 이상, 특히 바람직하게는 10.5몰％ 이상이고, 바람직하게는 30몰％ 이하, 보다 바람직하게는 28몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 26몰％ 이하, 특히 바람직하게는 24몰％ 이하이다. 상기 아세틸화도 (b)가 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 차음성이 한층 더 높아진다. 상기 아세틸화도 (b)가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지 (B)를 제조하기 위해 필요한 반응 시간을 단축할 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)의 아세탈화도 (b)는 바람직하게는 50몰％ 이상, 보다 바람직하게는 53몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 55몰％ 이상, 특히 바람직하게는 60몰％ 이상이고, 바람직하게는 78몰％ 이하, 보다 바람직하게는 75몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 72몰％ 이하, 특히 바람직하게는 70몰％ 이하이다. 상기 아세탈화도 (b)가 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 차음성이 한층 더 높아진다. 상기 아세탈화도 (b)가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지 (B)를 제조하기 위해 필요한 반응 시간을 단축할 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)의 수산기의 함유율 (b)는 바람직하게는 18몰％ 이상, 보다 바람직하게는 19몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 20몰％ 이상, 특히 바람직하게는 21몰％ 이상, 가장 바람직하게는 23몰％ 이상이고, 바람직하게는 31몰％ 이하, 보다 바람직하게는 30몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 29몰％ 이하, 특히 바람직하게는 28몰％ 이하이다. 상기 수산기의 함유율 (b)가 상기 하한 이상이면, 상기 제1 층과 상기 제2 층 또는 상기 제3 층이 직접 적층되어 있는 경우, 상기 제1 층에 대한 상기 제2 층 또는 상기 제3 층의 접착력이 한층 더 높아진다. 상기 수산기의 함유율 (b)가 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 차음성이 한층 더 높아진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (A) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)는, 각각 폴리비닐부티랄 수지인 것이 바람직하다.
(가소제)
상기 제1 층은, 가소제(이하, 가소제 (1)이라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 가소제(이하, 가소제 (2)라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 가소제(이하, 가소제 (3)이라고 기재하는 경우가 있음)를 포함하는 것이 바람직하다. 가소제의 사용에 의해, 추가로 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 병용에 의해, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제를 포함하는 층의 접합 유리 부재 또는 다른 층에 대한 접착력이 적절하게 높아진다. 상기 가소제는 특별히 한정되지 않는다. 상기 가소제 (1)과 상기 가소제 (2)와 상기 가소제 (3)은 동일해도 되고, 상이해도 된다. 상기 가소제 (1), 상기 가소제 (2) 및 상기 가소제 (3)은, 각각 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 가소제로서는, 일염기성 유기산 에스테르 및 다염기성 유기산 에스테르 등의 유기 에스테르 가소제, 그리고 유기 인산 가소제 및 유기 아인산 가소제 등의 유기 인산 가소제 등을 들 수 있다. 유기 에스테르 가소제가 바람직하다. 상기 가소제는 액상 가소제인 것이 바람직하다.
상기 일염기성 유기산 에스테르로서는, 글리콜과 일염기성 유기산의 반응에 의해 얻어진 글리콜에스테르 등을 들 수 있다. 상기 글리콜로서는, 트리에틸렌글리콜, 테트라에틸렌글리콜 및 트리프로필렌글리콜 등을 들 수 있다. 상기 일염기성 유기산으로서는, 부티르산, 이소부티르산, 카프로산, 2-에틸부티르산, 헵틸산, n-옥틸산, 2-에틸헥실산, n-노닐산 및 데실산 등을 들 수 있다.
상기 다염기성 유기산 에스테르로서는, 다염기성 유기산과, 탄소수 4 내지 8의 직쇄 또는 분지 구조를 갖는 알코올의 에스테르 화합물 등을 들 수 있다. 상기 다염기성 유기산으로서는, 아디프산, 세바스산 및 아젤라산 등을 들 수 있다.
상기 유기 에스테르 가소제로서는, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸프로파노에이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트, 트리에틸렌글리콜디카프릴레이트, 트리에틸렌글리콜디-n-옥타노에이트, 트리에틸렌글리콜디-n-헵타노에이트, 테트라에틸렌글리콜디-n-헵타노에이트, 디부틸세바케이트, 디옥틸아젤레이트, 디부틸카르비톨아디페이트, 에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 1,3-프로필렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 1,4-부틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트, 디프로필렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸펜타노에이트, 테트라에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디카프릴레이트, 아디프산디헥실, 아디프산디옥틸, 아디프산헥실시클로헥실, 아디프산헵틸과 아디프산노닐의 혼합물, 아디프산디이소노닐, 아디프산디이소데실, 아디프산헵틸노닐, 세바스산디부틸, 오일 변성 세바스산알키드, 및 인산에스테르와 아디프산에스테르의 혼합물 등을 들 수 있다. 이들 이외의 유기 에스테르 가소제를 사용해도 된다. 상술한 아디프산에스테르 이외의 다른 아디프산에스테르를 사용해도 된다.
상기 유기 인산 가소제로서는, 트리부톡시에틸포스페이트, 이소데실페닐포스페이트 및 트리이소프로필포스페이트 등을 들 수 있다.
상기 가소제는, 하기 식 (1)로 표시되는 디에스테르 가소제인 것이 바람직하다.
Figure pct00001
상기 식 (1) 중, R1 및 R2는, 각각 탄소수 2 내지 10의 유기기를 나타내고, R3은 에틸렌기, 이소프로필렌기 또는 n-프로필렌기를 나타내고, p는 3 내지 10의 정수를 나타낸다. 상기 식 (1) 중의 R1 및 R2는, 각각 탄소수 5 내지 10의 유기기인 것이 바람직하고, 탄소수 6 내지 10의 유기기인 것이 보다 바람직하다.
상기 가소제는, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트(3GO), 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트(3GH) 또는 트리에틸렌글리콜디-2-에틸프로파노에이트를 포함하는 것이 바람직하고, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트 또는 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트를 포함하는 것이 보다 바람직하고, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트를 포함하는 것이 더욱 바람직하다.
상기 열가소성 수지 (2) 100중량부(열가소성 수지 (2)가 폴리비닐아세탈 수지 (2)인 경우에는, 폴리비닐아세탈 수지 (2) 100중량부)에 대한 상기 가소제 (2)의 함유량(이하, 함유량 (2)라고 기재하는 경우가 있음), 그리고 상기 열가소성 수지 (3) 100중량부(열가소성 수지 (3)이 폴리비닐아세탈 수지 (3)인 경우에는, 폴리비닐아세탈 수지 (3) 100중량부)에 대한 상기 가소제 (3)의 함유량(이하, 함유량 (3)이라고 기재하는 경우가 있음)은, 각각 바람직하게는 10중량부 이상, 보다 바람직하게는 15중량부 이상이고, 바람직하게는 40중량부 이하, 보다 바람직하게는 35중량부 이하, 더욱 바람직하게는 32중량부 이하, 특히 바람직하게는 30중량부 이하이다. 상기 함유량 (2) 및 상기 함유량 (3)이 상기 하한 이상이면, 중간막의 유연성이 높아져, 중간막의 취급이 용이해진다. 상기 함유량 (2) 및 상기 함유량 (3)이 상기 상한 이하이면, 내관통성이 한층 더 높아진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (1) 100중량부에 대한 상기 가소제 (1)의 함유량(이하, 함유량 (1)이라고 기재하는 경우가 있음)은, 바람직하게는 50중량부 이상, 보다 바람직하게는 55중량부 이상, 더욱 바람직하게는 60중량부 이상이고, 바람직하게는 90중량부 이하, 보다 바람직하게는 85중량부 이하, 더욱 바람직하게는 80중량부 이하이다. 상기 함유량 (1)이 상기 하한 이상이면, 중간막의 유연성이 높아져, 중간막의 취급이 용이해진다. 상기 함유량 (1)이 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 내관통성이 한층 더 높아진다.
접합 유리의 차음성을 한층 더 높이기 위해, 상기 함유량 (1)은 상기 함유량 (2)보다 많은 것이 바람직하고, 상기 함유량 (1)은 상기 함유량 (3)보다 많은 것이 바람직하다.
접합 유리의 차음성을 한층 더 높인다는 관점에서는, 상기 함유량 (2)와 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값, 그리고 상기 함유량 (3)과 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값은, 각각 바람직하게는 10중량부 이상, 보다 바람직하게는 15중량부 이상, 더욱 바람직하게는 20중량부 이상이다. 상기 함유량 (2)와 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값, 그리고 상기 함유량 (3)과 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값은, 각각 바람직하게는 80중량부 이하, 보다 바람직하게는 75중량부 이하, 더욱 바람직하게는 70중량부 이하이다.
(차열성 화합물)
상기 중간막은, 차열성 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은, 차열성 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 차열성 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 차열성 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 차열성 화합물은, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
성분 X:
상기 중간막은, 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물 및 안트라시아닌 화합물 중 적어도 1종의 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은, 상기 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 상기 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 상기 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 성분 X는 차열성 화합물이다. 상기 성분 X는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 성분 X는 특별히 한정되지 않는다. 성분 X로서, 종래 공지의 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물 및 안트라시아닌 화합물을 사용할 수 있다.
중간막 및 접합 유리의 차열성을 한층 더 높인다는 관점에서는, 상기 성분 X는, 프탈로시아닌, 프탈로시아닌의 유도체, 나프탈로시아닌 및 나프탈로시아닌의 유도체로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종인 것이 바람직하고, 프탈로시아닌 및 프탈로시아닌의 유도체 중 적어도 1종인 것이 보다 바람직하다.
차열성을 효과적으로 높이고, 또한 장기간에 걸쳐 가시광선 투과율을 한층 더 높은 레벨로 유지한다는 관점에서는, 상기 성분 X는, 바나듐 원자 또는 구리 원자를 함유하는 것이 바람직하다. 상기 성분 X는, 바나듐 원자를 함유하는 것이 바람직하고, 구리 원자를 함유하는 것도 바람직하다. 상기 성분 X는, 바나듐 원자 또는 구리 원자를 함유하는 프탈로시아닌 및 바나듐 원자 또는 구리 원자를 함유하는 프탈로시아닌의 유도체 중 적어도 1종인 것이 보다 바람직하다. 중간막 및 접합 유리의 차열성을 한층 더 높인다는 관점에서는, 상기 성분 X는, 바나듐 원자에 산소 원자가 결합한 구조 단위를 갖는 것이 바람직하다.
상기 성분 X를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량％ 중, 상기 성분 X의 함유량은, 바람직하게는 0.001중량％ 이상, 보다 바람직하게는 0.005중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 0.01중량％ 이상, 특히 바람직하게는 0.02중량％ 이상이고, 바람직하게는 0.2중량％ 이하, 보다 바람직하게는 0.1중량％ 이하, 더욱 바람직하게는 0.05중량％ 이하, 특히 바람직하게는 0.04중량％ 이하이다. 상기 성분 X의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 차열성이 충분히 높아지고, 또한 가시광선 투과율이 충분히 높아진다. 예를 들어, 가시광선 투과율을 70％ 이상으로 하는 것이 가능하다.
차열 입자:
상기 중간막은, 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은, 상기 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 상기 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 상기 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 차열 입자는 차열성 화합물이다. 차열 입자의 사용에 의해, 적외선(열선)을 효과적으로 차단할 수 있다. 상기 차열 입자는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
접합 유리의 차열성을 한층 더 높인다는 관점에서는, 상기 차열 입자는, 금속 산화물 입자인 것이 보다 바람직하다. 상기 차열 입자는, 금속의 산화물에 의해 형성된 입자(금속 산화물 입자)인 것이 바람직하다.
가시광보다 긴 파장 780nm 이상의 적외선은, 자외선과 비교하여, 에너지양이 작다. 그러나, 적외선은 열적 작용이 크고, 적외선이 물질에 흡수되면 열로서 방출된다. 이 때문에, 적외선은 일반적으로 열선이라고 불리고 있다. 상기 차열 입자의 사용에 의해, 적외선(열선)을 효과적으로 차단할 수 있다. 또한, 차열 입자란, 적외선을 흡수 가능한 입자를 의미한다.
상기 차열 입자의 구체예로서는, 알루미늄 도프 산화주석 입자, 인듐 도프 산화주석 입자, 안티몬 도프 산화주석 입자(ATO 입자), 갈륨 도프 산화아연 입자(GZO 입자), 인듐 도프 산화아연 입자(IZO 입자), 알루미늄 도프 산화아연 입자(AZO 입자), 니오븀 도프 산화티타늄 입자, 나트륨 도프 산화텅스텐 입자, 세슘 도프 산화텅스텐 입자, 탈륨 도프 산화텅스텐 입자, 루비듐 도프 산화텅스텐 입자, 주석 도프 산화인듐 입자(ITO 입자), 주석 도프 산화아연 입자, 규소 도프 산화아연 입자 등의 금속 산화물 입자나, 육붕화란탄(LaB6) 입자 등을 들 수 있다. 이들 이외의 차열 입자를 사용해도 된다. 열선의 차폐 기능이 높기 때문에, 금속 산화물 입자가 바람직하고, ATO 입자, GZO 입자, IZO 입자, ITO 입자 또는 산화텅스텐 입자가 보다 바람직하고, ITO 입자 또는 산화텅스텐 입자가 특히 바람직하다. 특히, 열선의 차폐 기능이 높고, 또한 입수가 용이하므로, 주석 도프 산화인듐 입자(ITO 입자)가 바람직하고, 산화텅스텐 입자도 바람직하다.
중간막 및 접합 유리의 차열성을 한층 더 높인다는 관점에서는, 산화텅스텐 입자는, 금속 도프 산화텅스텐 입자인 것이 바람직하다. 상기 「산화텅스텐 입자」에는, 금속 도프 산화텅스텐 입자가 포함된다. 상기 금속 도프 산화텅스텐 입자로서는, 구체적으로는 나트륨 도프 산화텅스텐 입자, 세슘 도프 산화텅스텐 입자, 탈륨 도프 산화텅스텐 입자 및 루비듐 도프 산화텅스텐 입자 등을 들 수 있다.
중간막 및 접합 유리의 차열성을 한층 더 높인다는 관점에서는, 세슘 도프 산화텅스텐 입자가 특히 바람직하다. 중간막 및 접합 유리의 차열성을 한층 더 높인다는 관점에서는, 해당 세슘 도프 산화텅스텐 입자는, 식: Cs0 . 33WO3으로 표시되는 산화텅스텐 입자인 것이 바람직하다.
상기 차열 입자의 평균 입자 직경은 바람직하게는 0.01㎛ 이상, 보다 바람직하게는 0.02㎛ 이상이고, 바람직하게는 0.1㎛ 이하, 보다 바람직하게는 0.05㎛ 이하이다. 평균 입자 직경이 상기 하한 이상이면, 열선의 차폐성이 충분히 높아진다. 평균 입자 직경이 상기 상한 이하이면, 차열 입자의 분산성이 높아진다.
상기 「평균 입자 직경」은, 체적 평균 입자 직경을 나타낸다. 평균 입자 직경은, 입도 분포 측정 장치(니키소사제 「UPA-EX150」) 등을 사용하여 측정할 수 있다.
상기 차열 입자를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량％ 중, 상기 차열 입자의 함유량은, 바람직하게는 0.01중량％ 이상, 보다 바람직하게는 0.1중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 1중량％ 이상, 특히 바람직하게는 1.5중량％ 이상이고, 바람직하게는 6중량％ 이하, 보다 바람직하게는 5.5중량％ 이하, 더욱 바람직하게는 4중량％ 이하, 특히 바람직하게는 3.5중량％ 이하, 가장 바람직하게는 3중량％ 이하이다. 상기 차열 입자의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 차열성이 충분히 높아지고, 또한 가시광선 투과율이 충분히 높아진다.
(금속염)
상기 중간막은, 알칼리 금속염, 알칼리 토류 금속염 및 Mg염 중 적어도 1종의 금속염(이하, 금속염 M이라고 기재하는 경우가 있음)을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은, 상기 금속염 M을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 상기 금속염 M을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 상기 금속염 M을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 표면층이, 상기 금속염 M을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 금속염 M의 사용에 의해, 중간막과 접합 유리 부재의 접착성 또는 중간막에 있어서의 각 층간의 접착성을 제어하기가 용이해진다. 상기 금속염 M은, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 금속염 M은, Li, Na, K, Rb, Cs, Mg, Ca, Sr 및 Ba로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종의 금속을 포함하는 것이 바람직하다. 중간막 중에 포함되어 있는 금속염은, K 및 Mg 중 적어도 1종의 금속을 포함하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 금속염 M은, 탄소수 2 내지 16의 유기산의 알칼리 금속염, 탄소수 2 내지 16의 유기산의 알칼리 토류 금속염 또는 탄소수 2 내지 16의 유기산의 Mg염인 것이 보다 바람직하고, 탄소수 2 내지 16의 카르복실산마그네슘염 또는 탄소수 2 내지 16의 카르복실산칼륨염인 것이 더욱 바람직하다.
상기 탄소수 2 내지 16의 카르복실산마그네슘염 및 상기 탄소수 2 내지 16의 카르복실산칼륨염으로서는 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어 아세트산마그네슘, 아세트산칼륨, 프로피온산마그네슘, 프로피온산칼륨, 2-에틸부티르산마그네슘, 2-에틸부탄산칼륨, 2-에틸헥산산마그네슘 및 2-에틸헥산산칼륨 등을 들 수 있다.
상기 금속염 M을 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층)에 있어서의 Mg 및 K의 함유량의 합계는, 바람직하게는 5ppm 이상, 보다 바람직하게는 10ppm 이상, 더욱 바람직하게는 20ppm 이상이고, 바람직하게는 300ppm 이하, 보다 바람직하게는 250ppm 이하, 더욱 바람직하게는 200ppm 이하이다. Mg 및 K의 함유량의 합계가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 중간막과 접합 유리 부재의 접착성 또는 중간막에 있어서의 각 층간의 접착성을 한층 더 양호하게 제어할 수 있다.
(자외선 차폐제)
상기 중간막은, 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은, 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 자외선 차폐제의 사용에 의해, 중간막 및 접합 유리가 장기간 사용되어도, 가시광선 투과율이 한층 더 저하되기 어려워진다. 상기 자외선 차폐제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 자외선 차폐제에는, 자외선 흡수제가 포함된다. 상기 자외선 차폐제는, 자외선 흡수제인 것이 바람직하다.
상기 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 금속 원자를 포함하는 자외선 차폐제, 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제, 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제, 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제, 트리아진 구조를 갖는 자외선 차폐제, 말론산에스테르 구조를 갖는 자외선 차폐제, 옥살산아닐리드 구조를 갖는 자외선 차폐제 및 벤조에이트 구조를 갖는 자외선 차폐제 등을 들 수 있다.
상기 금속 원자를 포함하는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 백금 입자, 백금 입자의 표면을 실리카로 피복한 입자, 팔라듐 입자 및 팔라듐 입자의 표면을 실리카로 피복한 입자 등을 들 수 있다. 자외선 차폐제는, 차열 입자가 아닌 것이 바람직하다.
상기 자외선 차폐제는, 바람직하게는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제, 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제, 트리아진 구조를 갖는 자외선 차폐제 또는 벤조에이트 구조를 갖는 자외선 차폐제이고, 보다 바람직하게는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제 또는 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제이고, 더욱 바람직하게는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제이다.
상기 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 산화아연, 산화티타늄 및 산화세륨 등을 들 수 있다. 또한, 상기 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제에 관하여, 표면이 피복되어 있어도 된다. 상기 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제의 표면의 피복 재료로서는, 절연성 금속 산화물, 가수분해성 유기 규소 화합물 및 실리콘 화합물 등을 들 수 있다.
상기 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 2-(2'-히드록시-5'-메틸페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「TinuvinP」), 2-(2'-히드록시-3',5'-디-t-부틸페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin320」), 2-(2'-히드록시-3'-t-부틸-5-메틸페닐)-5-클로로벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin326」) 및 2-(2'-히드록시-3',5'-디-아밀페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin328」) 등의 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제를 들 수 있다. 자외선을 흡수하는 성능이 우수하다는 점에서, 상기 자외선 차폐제는, 할로겐 원자를 포함하는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제인 것이 바람직하고, 염소 원자를 포함하는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제인 것이 보다 바람직하다.
상기 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 옥타벤존(BASF사제 「Chimassorb81」) 등을 들 수 있다.
상기 트리아진 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 ADEKA사제 「LA-F70」 및 2-(4,6-디페닐-1,3,5-트리아진-2-일)-5-[(헥실)옥시]-페놀(BASF사제 「Tinuvin1577FF」) 등을 들 수 있다.
상기 말론산에스테르 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 2-(p-메톡시벤질리덴)말론산디메틸, 테트라에틸-2,2-(1,4-페닐렌디메틸리덴)비스말로네이트, 2-(p-메톡시벤질리덴)-비스(1,2,2,6,6-펜타메틸4-피페리디닐)말로네이트 등을 들 수 있다.
상기 말론산에스테르 구조를 갖는 자외선 차폐제의 시판품으로서는, Hostavin B-CAP, Hostavin PR-25, Hostavin PR-31(모두 클라리안트사제)을 들 수 있다.
상기 옥살산아닐리드 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, N-(2-에틸페닐)-N'-(2-에톡시-5-t-부틸페닐)옥살산디아미드, N-(2-에틸페닐)-N'-(2-에톡시-페닐)옥살산디아미드, 2-에틸-2'-에톡시-옥시아닐리드(클라리안트사제 「SanduvorVSU」) 등의 질소 원자 상에 치환된 아릴기 등을 갖는 옥살산디아미드류를 들 수 있다.
상기 벤조에이트 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어 2,4-디-tert-부틸페닐-3,5-디-tert-부틸-4-히드록시벤조에이트(BASF사제 「Tinuvin120」) 등을 들 수 있다.
기간 경과 후의 가시광선 투과율의 저하를 한층 더 억제한다는 관점에서는, 상기 자외선 차폐제를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량％ 중, 상기 자외선 차폐제의 함유량은, 바람직하게는 0.1중량％ 이상, 보다 바람직하게는 0.2중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 0.3중량％ 이상, 특히 바람직하게는 0.5중량％ 이상이고, 바람직하게는 2.5중량％ 이하, 보다 바람직하게는 2중량％ 이하, 더욱 바람직하게는 1중량％ 이하, 특히 바람직하게는 0.8중량％ 이하이다. 특히, 상기 자외선 차폐제를 포함하는 층 100중량％ 중, 상기 자외선 차폐제의 함유량이 0.2중량％ 이상임으로써, 중간막 및 접합 유리의 기간 경과 후의 가시광선 투과율의 저하를 현저하게 억제할 수 있다.
(산화 방지제)
상기 중간막은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 산화 방지제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 산화 방지제로서는, 페놀계 산화 방지제, 황계 산화 방지제 및 인계 산화 방지제 등을 들 수 있다. 상기 페놀계 산화 방지제는 페놀 골격을 갖는 산화 방지제이다. 상기 황계 산화 방지제는 황 원자를 함유하는 산화 방지제이다. 상기 인계 산화 방지제는 인 원자를 함유하는 산화 방지제이다.
상기 산화 방지제는, 페놀계 산화 방지제 또는 인계 산화 방지제인 것이 바람직하다.
상기 페놀계 산화 방지제로서는, 2,6-디-t-부틸-p-크레졸(BHT), 부틸히드록시아니솔(BHA), 2,6-디-t-부틸-4-에틸페놀, 스테아릴-β-(3,5-디-t-부틸-4-히드록시페닐)프로피오네이트, 2,2'-메틸렌비스-(4-메틸-6-부틸페놀), 2,2'-메틸렌비스-(4-에틸-6-t-부틸페놀), 4,4'-부틸리덴-비스-(3-메틸-6-t-부틸페놀), 1,1,3-트리스-(2-메틸-히드록시-5-t-부틸페닐)부탄, 테트라키스[메틸렌-3-(3',5'-부틸-4-히드록시페닐)프로피오네이트]메탄, 1,3,3-트리스-(2-메틸-4-히드록시-5-t-부틸페놀)부탄, 1,3,5-트리메틸-2,4,6-트리스(3,5-디-t-부틸-4-히드록시벤질)벤젠, 비스(3,3'-t-부틸페놀)부틸산글리콜에스테르 및 비스(3-t-부틸-4-히드록시-5-메틸벤젠프로판산)에틸렌비스(옥시에틸렌) 등을 들 수 있다. 이들 산화 방지제 중 1종 또는 2종 이상이 적합하게 사용된다.
상기 인계 산화 방지제로서는, 트리데실포스파이트, 트리스(트리데실)포스파이트, 트리페닐포스파이트, 트리노닐페닐포스파이트, 비스(트리데실)펜타에리트리톨디포스파이트, 비스(데실)펜타에리트리톨디포스파이트, 트리스(2,4-디-t-부틸페닐)포스파이트, 비스(2,4-디-t-부틸-6-메틸페닐)에틸에스테르아인산, 트리스(2,4-디-t-부틸페닐)포스파이트, 및 2,2'-메틸렌비스(4,6-디-t-부틸-1-페닐옥시)(2-에틸헥실옥시)포스포러스 등을 들 수 있다. 이들 산화 방지제 중 1종 또는 2종 이상이 적합하게 사용된다.
상기 산화 방지제의 시판품으로서는, 예를 들어 BASF사제 「IRGANOX 245」, BASF사제 「IRGAFOS 168」, BASF사제 「IRGAFOS 38」, 스미토모 가가쿠 고교사제 「스밀라이저 BHT」, 그리고 BASF사제 「IRGANOX 1010」 등을 들 수 있다.
중간막 및 접합 유리의 높은 가시광선 투과율을 장기간에 걸쳐 유지하기 위해, 상기 중간막 100중량％ 중 또는 산화 방지제를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량％ 중, 상기 산화 방지제의 함유량은 0.1중량％ 이상인 것이 바람직하다. 또한, 산화 방지제의 첨가 효과가 포화되므로, 상기 중간막 100중량％ 중 또는 상기 산화 방지제를 포함하는 층 100중량％ 중, 상기 산화 방지제의 함유량은 2중량％ 이하인 것이 바람직하다.
(다른 성분)
상기 제1 층, 상기 제2 층 및 상기 제3 층은, 각각 필요에 따라, 규소, 알루미늄 또는 티타늄을 포함하는 커플링제, 분산제, 계면 활성제, 난연제, 대전 방지제, 안료, 염료, 내습제, 형광 증백제 및 적외선 흡수제 등의 첨가제를 포함하고 있어도 된다. 이들 첨가제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
(접합 유리용 중간막의 다른 상세)
중간막의 두께를 T로 한다. 상기 제1 층의 두께는, 바람직하게는 0.0625T 이상, 보다 바람직하게는 0.1T 이상이고, 바람직하게는 0.4T 이하, 보다 바람직하게는 0.375T 이하, 더욱 바람직하게는 0.25T 이하, 특히 바람직하게는 0.15T 이하이다. 상기 제1 층의 두께가 0.4T 이하이면, 고주파 영역에서의 차음성과 내관통성의 양쪽을 효과적으로 높일 수 있다.
상기 제2 층 및 상기 제3 층의 각 두께는, 바람직하게는 0.3T 이상, 보다 바람직하게는 0.3125T 이상, 더욱 바람직하게는 0.375T 이상이고, 바람직하게는 0.9375T 이하, 보다 바람직하게는 0.9T 이하이다. 상기 제2 층 및 상기 제3 층의 각 두께는, 0.46875T 이하여도 되고, 0.45T 이하여도 된다. 또한, 상기 제2 층 및 상기 제3 층의 각 두께가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 내관통성 및 차음성이 한층 더 높아진다.
상기 제2 층 및 상기 제3 층의 합계 두께는, 바람직하게는 0.625T 이상, 보다 바람직하게는 0.75T 이상, 더욱 바람직하게는 0.85T 이상이고, 바람직하게는 0.9375T 이하, 보다 바람직하게는 0.9T 이하이다. 또한, 상기 제2 층 및 상기 제3 층의 합계 두께가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 내관통성 및 차음성이 한층 더 높아진다.
본 발명에 관한 중간막의 제조 방법으로서는, 각 층을 형성하기 위한 각 수지 조성물을 사용하여 각 층을 각각 형성한 후에, 예를 들어 얻어진 각 층을 적층하는 방법, 그리고 각 층을 형성하기 위한 각 수지 조성물을 압출기를 사용하여 공압출함으로써, 각 층을 적층하는 방법 등을 들 수 있다. 연속적인 생산에 적합하기 때문에, 압출 성형하는 제조 방법이 바람직하다.
중간막의 제조 효율이 우수하다는 점에서, 상기 제2 층과 상기 제3 층에, 동일한 폴리비닐아세탈 수지가 포함되어 있는 것이 바람직하고, 상기 제2 층과 상기 제3 층에, 동일한 폴리비닐아세탈 수지 및 동일한 가소제가 포함되어 있는 것이 보다 바람직하고, 상기 제2 층과 상기 제3 층이 동일한 수지 조성물에 의해 형성되어 있는 것이 더욱 바람직하다.
상기 중간막은, 양측의 표면 중 적어도 한쪽 표면에 요철 형상을 갖는 것이 바람직하다. 상기 중간막은, 양측의 표면에 요철 형상을 갖는 것이 보다 바람직하다. 상기 요철 형상을 형성하는 방법으로서는 특별히 한정되지 않으며, 예를 들어, 립 엠보싱법, 엠보싱 롤법, 캘린더 롤법 및 이형 압출법 등을 들 수 있다. 정량적으로 일정한 요철 모양인 다수의 요철 형상의 엠보싱을 형성할 수 있다는 점에서, 엠보싱 롤법이 바람직하다.
(접합 유리)
도 2는, 도 1에 도시하는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 2에 도시하는 접합 유리(31)는, 제1 접합 유리 부재(21)와, 제2 접합 유리 부재(22)와, 중간막(11)을 구비한다. 중간막(11)은, 제1 접합 유리 부재(21)와 제2 접합 유리 부재(22)의 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다.
중간막(11)의 제1 표면(11a)에, 제1 접합 유리 부재(21)가 적층되어 있다. 중간막(11)의 제1 표면(11a)과는 반대인 제2 표면(11b)에, 제2 접합 유리 부재(22)가 적층되어 있다. 제2 층(2)의 외측의 표면(2a)에 제1 접합 유리 부재(21)가 적층되어 있다. 제3 층(3)의 외측의 표면(3a)에 제2 접합 유리 부재(22)가 적층되어 있다.
이와 같이, 본 발명에 관한 접합 유리는, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 중간막을 구비하고 있고, 해당 중간막이, 본 발명에 관한 접합 유리용 중간막이다. 본 발명에 관한 접합 유리에서는, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재의 사이에, 상기 중간막이 배치되어 있다.
상기 접합 유리 부재로서는, 유리판 및 PET(폴리에틸렌테레프탈레이트) 필름 등을 들 수 있다. 접합 유리에는, 2매의 유리판의 사이에 중간막이 끼워 넣어져 있는 접합 유리뿐만 아니라, 유리판과 PET 필름 등의 사이에 중간막이 끼워 넣어져 있는 접합 유리도 포함된다. 상기 접합 유리는, 유리판을 구비한 적층체이며, 적어도 1매의 유리판이 사용되고 있는 것이 바람직하다. 상기 제1 접합 유리 부재 및 상기 제2 접합 유리 부재가, 각각 유리판 또는 PET 필름이며, 또한 상기 접합 유리는, 상기 제1 접합 유리 부재 및 상기 제2 접합 유리 부재 중 적어도 한쪽으로서, 유리판을 구비하는 것이 바람직하다.
상기 유리판으로서는, 무기 유리 및 유기 유리를 들 수 있다. 상기 무기 유리로서는, 플로트 판유리, 열선 흡수 판유리, 열선 반사 판유리, 연마 판유리, 형 판유리 및 선 삽입 판유리 등을 들 수 있다. 상기 유기 유리는, 무기 유리에 대용되는 합성 수지 유리이다. 상기 유기 유리로서는, 폴리카르보네이트판 및 폴리(메트)아크릴 수지판 등을 들 수 있다. 상기 폴리(메트)아크릴 수지판으로서는, 폴리메틸(메트)아크릴레이트판 등을 들 수 있다.
상기 접합 유리 부재의 두께는, 바람직하게는 1mm 이상이고, 바람직하게는 5mm 이하, 보다 바람직하게는 3mm 이하이다. 또한, 상기 접합 유리 부재가 유리판인 경우에, 해당 유리판의 두께는, 바람직하게는 0.5mm 이상, 보다 바람직하게는 0.7mm 이상이고, 바람직하게는 5mm 이하, 보다 바람직하게는 3mm 이하이다. 상기 접합 유리 부재가 PET 필름인 경우에, 해당 PET 필름의 두께는, 바람직하게는 0.03mm 이상이고, 바람직하게는 0.5mm 이하이다.
본 발명에 관한 중간막의 사용에 의해, 접합 유리의 두께가 얇아도, 접합 유리의 내관통성을 높게 유지할 수 있다. 접합 유리를 경량화하거나, 접합 유리의 재료를 적게 하여 환경 부하를 저감하거나, 접합 유리의 경량화에 의해 자동차의 연비를 향상시켜 환경 부하를 저감하거나 한다는 관점에서는, 상기 유리판의 두께는, 바람직하게는 2mm 이하, 보다 바람직하게는 1.8mm 이하, 한층 더 바람직하게는 1.5mm 이하, 더욱 바람직하게는 1mm 이하, 한층 더 바람직하게는 0.8mm 이하, 특히 바람직하게는 0.7mm 이하이다.
본 발명에 관한 중간막의 사용에 의해, 접합 유리의 두께가 얇아도, 접합 유리의 내관통성을 높게 유지할 수 있으므로, 접합 유리의 두께는, 6mm 이하여도 되고, 4mm 이하여도 되고, 3.5mm 이하여도 된다.
상기 접합 유리의 제조 방법은 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재의 사이에, 중간막을 끼워, 압박 롤에 통과시키거나, 또는 고무 백에 넣어 감압 흡인하거나 하여, 상기 제1 접합 유리 부재와 중간막의 사이 및 상기 제2 접합 유리 부재와 중간막의 사이에 잔류하는 공기를 탈기하여, 적층체를 얻는다. 그 후, 약 70 내지 110℃에서 예비 접착하여 예비 접착체를 얻는다. 이어서, 예비 접착체를 오토클레이브에 넣거나, 또는 프레스하거나 하여, 약 120 내지 150℃ 및 1 내지 1.5MPa의 압력으로 압착한다. 이와 같이 하여 접합 유리를 얻을 수 있다. 상기 접합 유리의 제조 시에, 제1 층과 제2 층과 제3 층을 적층해도 된다.
상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 자동차, 철도 차량, 항공기, 선박 및 건축물 등에 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 이들 용도 이외에도 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 차량용 또는 건축용의 중간막 및 접합 유리인 것이 바람직하고, 차량용의 중간막 및 접합 유리인 것이 보다 바람직하다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 자동차의 프론트 유리, 사이드 유리, 리어 유리 또는 루프 유리 등에 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 자동차에 적합하게 사용된다. 상기 중간막은, 자동차의 접합 유리를 얻기 위해 적합하게 사용된다.
투명성이 한층 더 우수한 접합 유리를 얻는다는 관점에서는, 접합 유리의 상기 가시광선 투과율은, 바람직하게는 65％ 이상, 보다 바람직하게는 70％ 이상이다. 접합 유리의 가시광선 투과율은, JIS R3211(1998)에 준거하여 측정할 수 있다. 본 발명의 접합 유리용 중간막을, JIS R3208에 준거한, 두께 2mm의 2매의 그린 유리(열선 흡수 판유리)의 사이에 끼워 넣음으로써 얻어진 접합 유리의 가시광선 투과율은 70％ 이상인 것이 바람직하다. 가시광선 투과율은, 보다 바람직하게는 75％ 이상이다.
이하에 실시예를 들어 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 본 발명은 이들 실시예에만 한정되지 않는다.
이하의 재료를 준비하였다.
(폴리비닐아세탈 수지)
하기 표 2, 표 3에 나타내는 폴리비닐아세탈 수지를 적절하게 사용하였다. 사용한 폴리비닐아세탈 수지에서는 모두, 아세탈화에, 탄소수 4의 n-부틸알데히드가 사용되고 있다.
폴리비닐아세탈 수지에 관해서는, 아세탈화도(부티랄화도), 아세틸화도 및 수산기의 함유율은 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 측정하였다. 또한, ASTM D1396-92에 의해 측정한 경우에도, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법과 마찬가지의 수치를 나타내었다.
(가소제)
트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트(3GO)
(자외선 차폐제)
Tinuvin326(2-(2'-히드록시-3'-t-부틸-5-메틸페닐)-5-클로로벤조트리아졸, BASF사제 「Tinuvin326」)
(산화 방지제)
BHT(2,6-디-t-부틸-p-크레졸)
(실시예 1)
제1 층을 형성하기 위한 조성물의 제작:
하기 표 2에 나타내는 종류의 폴리비닐아세탈 수지 100중량부와, 가소제(3GO) 60중량부와, 자외선 차폐제(Tinuvin326) 0.2중량부와, 산화 방지제(BHT) 0.2중량부를 혼합하여, 제1 층을 형성하기 위한 조성물을 얻었다.
제2 층 및 제3 층을 형성하기 위한 조성물의 제작:
하기 표 2에 나타내는 종류의 폴리비닐아세탈 수지 100중량부와, 가소제(3GO) 32중량부와, 자외선 차폐제(Tinuvin326) 0.2중량부와, 산화 방지제(BHT) 0.2중량부를 혼합하여, 제2 층 및 제3 층을 형성하기 위한 조성물을 얻었다.
중간막의 제작:
제1 층을 형성하기 위한 조성물과, 제2 층 및 제3 층을 형성하기 위한 조성물을, 공압출기를 사용하여 공압출함으로써, 제2 층(두께 350㎛)/제1 층(두께 100㎛)/제3 층(두께 350㎛)의 적층 구조를 갖는 중간막(두께 800㎛)을 제작하였다.
접합 유리 A의 제작(차음성 측정용):
얻어진 중간막을 세로 55cm×가로 55cm의 크기로 절단하였다. 이어서, 1매의 클리어 플로트 유리(세로 50cm×가로 50cm×두께 2mm)와 1매의 클리어 플로트 유리(세로 50cm×가로 50cm×두께 1.6mm)의 사이에, 중간막을 끼워 넣어, 적층체를 얻었다. 이 적층체를 고무 백 내에 넣어, 2.6kPa의 진공도로 20분간 탈기한 후, 탈기한 채 오븐 내로 옮기고, 추가로 90℃에서 30분간 유지하여 진공 프레스하여, 적층체를 예비 압착하였다. 오토클레이브 중에서 135℃ 및 압력 1.2MPa의 조건에서, 예비 압착된 적층체를 20분간 압착하여, 접합 유리 A를 얻었다.
접합 유리 B의 제작(펌멜값 및 내관통성 측정용):
얻어진 중간막을, 세로 100cm×가로 100cm로 잘라냈다. 이어서, 2매의 클리어 유리(세로 30cm×가로 30cm×두께 2.5mm)의 사이에 중간막을 끼워 넣고, 진공 라미네이터에서 90℃로 30분간 유지하고, 진공 프레스하여, 적층체를 얻었다. 적층체에 있어서, 유리로부터 비어져 나온 중간막 부분을 잘라내어, 접합 유리 B를 얻었다.
(실시예 2 내지 18)
제1 층, 제2 층 및 제3 층을 형성하기 위한 조성물에 사용하는 폴리비닐아세탈 수지 및 가소제의 종류와 배합량을 하기 표 2, 표 3에 나타내는 바와 같이 설정한 것, 그리고 제1 층, 제2 층 및 제3 층의 두께를 하기 표 2, 표 3에 나타내는 바와 같이 설정한 것 이외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여, 중간막 및 접합 유리를 얻었다. 또한, 실시예 2 내지 18에서는, 실시예 1과 동일한 종류의 자외선 차폐제 및 산화 방지제를, 실시예 1과 마찬가지의 배합량(폴리비닐아세탈 수지 100중량부에 대하여 0.2중량부)으로 배합하였다.
(평가)
(1) 유리 전이 온도
얻어진 중간막을 온도 23℃, 습도 30％에서 2개월간 보관한 후에, 표면층(제2 층 및 제3 층)을 박리함으로써 단리하고, 프레스 성형기로 프레스 성형한 것을 TAINSTRUMENTS사제 「ARES-G2」를 사용하여 측정하였다. 지그로서, 직경 8mm의 패러렐 플레이트를 사용하고, 3℃/분의 강온 속도로 100℃에서 -10℃까지 온도를 저하시키는 조건, 및 주파수 1Hz 및 변형 1％의 조건에서 측정하였다. 얻어진 측정 결과에 있어서, 손실 정접의 피크 온도를 유리 전이 온도 Tg(℃)로 하였다.
(2) 차음성
접합 유리 A의 차음성은 음향 투과 손실에 의해 평가하였다. 음향 투과 손실은, 20℃에서 JIS A1441-1에 기초하여 측정하였다. 구체적으로는, 이하와 같이 측정하였다. 음원실과 수음실의 개구부에 제작한 접합 유리 A를 설치하였다. 수음실측의 틈새 개구부 내의 샘플로부터 13cm 이격된 곳에서, RION사제 음향 인텐시티 프로브 「SI-34」를 사용하여 스캐닝함으로써, 평균 음향 인텐시티 레벨을 측정하였다. 스캐닝 시간은 25 내지 40s, 스캔 속도는 0.15 내지 0.2m/s로 하여, 2종류의 스캔 패턴의 평균에 의해 측정하였다.
음 주파수 2000Hz, 3150Hz, 4000Hz 및 5000Hz의 음향 투과 손실(TL값)을 표 2, 표 3에 나타내었다. 이 TL값이 높을수록, 차음성이 높아진다.
(3) 접합 유리의 펌멜값의 측정
얻어진 접합 유리를 -18℃±0.6℃의 온도로 16시간 보관 조정하고, 이 접합 유리의 중앙부(세로 150mm×가로 150mm의 부분)를 헤드부가 0.45kg인 해머로 쳐서, 유리의 입경이 6mm 이하로 될 때까지 분쇄하고, 유리가 부분 박리된 후의 막의 노출도를 측정하여, 하기 표 1에 의해 펌멜값을 구하였다. 또한, 펌멜값이란, 접합 유리용 중간막과 유리판의 접착력의 정도를 조사하는 값이며, 접합 유리를 -18℃±0.6℃의 온도로 16시간 보관 조정하고, 이 접합 유리의 중앙부(세로 150mm×가로 150mm의 부분)를 헤드부가 0.45kg인 해머로 쳐서, 유리의 입경이 6mm 이하로 될 때까지 분쇄하고, 유리가 부분 박리된 후의 막의 노출도(면적％)에 의해 규정한 값이며, 표 1로 정의된다. 즉, 펌멜값이 높을수록, 중간막과 유리의 접착력이 높고, 유리의 비산 방지성이 우수함을 의미한다.
Figure pct00002
(4) 내관통성
얻어진 접합 유리(세로 30cm×가로 30cm)를, 표면 온도가 23℃가 되도록 조정하였다. 이어서, JIS R3212:1998에 준거하여, 4m의 높이로부터, 6매의 접합 유리에 대하여, 각각 질량 2260g 및 직경 82mm의 강구를, 접합 유리의 중심 부분에 낙하시켰다. 6매의 접합 유리 모두에 대하여, 강구가 충돌한 후 5초 이내에 강구가 관통하지 않은 경우를 합격: ○로 하였다. 강구가 충돌한 후 5초 이내에 강구가 관통하지 않은 접합 유리가 3매 이하인 경우에는 불합격: ×로 하였다. 4매인 경우에는, 새롭게 6매의 접합 유리의 내관통성을 평가하였다. 5매인 경우에는, 새롭게 1매의 접합 유리를 추가 시험하고, 강구가 충돌한 후 5초 이내에 강구가 관통하지 않은 경우를 합격: ○로 하였다. 마찬가지의 방법으로, 4.0m, 4.5m, 5.0m, 5.5m, 6.0m, 6.5m 및 7.0m의 높이로부터, 6매의 접합 유리에 대하여, 각각 질량 2260g 및 직경 82mm의 강구를, 접합 유리의 중심 부분에 낙하시켜, 접합 유리의 내관통성을 평가하였다.
또한, 4.0 내지 5.5m에서의 높이에서 내관통성의 결과가 「○」인 경우에, 내관통성이 우수하고, 내관통성의 향상 효과가 얻어졌다고 판단할 수 있다. 6.0m에서의 높이에서 내관통성의 결과가 「○」인 경우에, 내관통성이 한층 더 우수하다. 6.5m에서의 높이에서 내관통성의 결과가 「○」인 경우에, 내관통성이 한층 더 우수하다. 7.0m에서의 높이에서 내관통성의 결과가 「○」인 경우에, 내관통성이 특히 우수하다.
상세 및 결과를 하기 표 2, 표 3에 나타낸다. 또한, 하기 표 2, 표 3에서는, 폴리비닐아세탈 수지 및 가소제 이외의 배합 성분의 기재는 생략하였다.
Figure pct00003
Figure pct00004
1: 제1 층
1a: 제1 표면
1b: 제2 표면
2: 제2 층
2a: 외측의 표면
3: 제3 층
3a: 외측의 표면
11: 중간막
11a: 제1 표면
11b: 제2 표면
21: 제1 접합 유리 부재
22: 제2 접합 유리 부재
31: 접합 유리

Claims (15)

  1. 2층 이상의 구조를 갖고,
    열가소성 수지를 포함하는 제1 층과,
    열가소성 수지를 포함하는 제2 층을 구비하고,
    상기 제1 층의 제1 표면측에, 상기 제2 층이 배치되어 있고,
    이하의 구성 A, 또는 이하의 구성 B를 구비하는, 접합 유리용 중간막.
    구성 A: 상기 제2 층의 유리 전이 온도가 32℃ 이상이고, 상기 제1 층의 유리 전이 온도가 상기 제2 층의 유리 전이 온도보다 낮고, 중간막의 두께가 787㎛를 초과하고 950㎛ 이하이다.
    구성 B: 상기 제2 층의 유리 전이 온도가 25℃ 이상이고, 상기 제1 층의 유리 전이 온도가 상기 제2 층의 유리 전이 온도보다 낮고, 중간막의 두께가 950㎛를 초과한다.
  2. 제1항에 있어서, 이하의 구성 AB'를 구비하는, 접합 유리용 중간막.
    구성 AB': 상기 제2 층의 유리 전이 온도가 32℃ 이상이고, 상기 제1 층의 유리 전이 온도가 상기 제2 층의 유리 전이 온도보다 낮고, 중간막의 두께가 787㎛를 초과한다.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 중간막이 상기 제1 층과 상기 제2 층만을 구비하고,
    상기 제1 층과 상기 제2 층의 합계 두께가 787㎛를 초과하는, 접합 유리용 중간막.
  4. 제1항에 있어서, 상기 구성 B를 구비하는, 접합 유리용 중간막.
  5. 제4항에 있어서, 중간막이 상기 제1 층과 상기 제2 층만을 구비하고,
    상기 제1 층과 상기 제2 층의 합계 두께가 950㎛를 초과하는, 접합 유리용 중간막.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 중간막의 표면층으로서, 상기 제2 층을 구비하는, 접합 유리용 중간막.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 층 중의 상기 열가소성 수지가 폴리비닐아세탈 수지이고,
    상기 제2 층 중의 상기 열가소성 수지가 폴리비닐아세탈 수지인, 접합 유리용 중간막.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 층이 가소제를 포함하고,
    상기 제2 층이 가소제를 포함하는, 접합 유리용 중간막.
  9. 제1항, 제2항 또는 제4항에 있어서, 3층 이상의 구조를 갖고,
    열가소성 수지를 포함하는 제3 층을 구비하고,
    상기 제1 층의 상기 제1 표면과는 반대인 제2 표면측에, 상기 제3 층이 배치되어 있는, 접합 유리용 중간막.
  10. 제9항에 있어서, 상기 제3 층의 유리 전이 온도가 25℃ 이상이고,
    상기 제1 층의 유리 전이 온도가 상기 제3 층의 유리 전이 온도보다 낮은, 접합 유리용 중간막.
  11. 제9항에 있어서, 상기 제3 층의 유리 전이 온도가 32℃ 이상이고,
    상기 제1 층의 유리 전이 온도가 상기 제3 층의 유리 전이 온도보다 낮은, 접합 유리용 중간막.
  12. 제9항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서, 중간막의 표면층으로서, 상기 제2 층을 구비하고,
    중간막의 표면층으로서, 상기 제3 층을 구비하는, 접합 유리용 중간막.
  13. 제9항 내지 제12항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 층 중의 상기 열가소성 수지가 폴리비닐아세탈 수지이고,
    상기 제2 층 중의 상기 열가소성 수지가 폴리비닐아세탈 수지이고,
    상기 제3 층 중의 상기 열가소성 수지가 폴리비닐아세탈 수지인, 접합 유리용 중간막.
  14. 제9항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 층이 가소제를 포함하고,
    상기 제2 층이 가소제를 포함하고,
    상기 제3 층이 가소제를 포함하는, 접합 유리용 중간막.
  15. 제1 접합 유리 부재와,
    제2 접합 유리 부재와,
    제1항 내지 제14항 중 어느 한 항에 기재된 접합 유리용 중간막을 구비하고,
    상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재의 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있는, 접합 유리.
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