CN115489180B - 聚合物膜及其应用 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种聚合物膜及应用该聚合物膜的夹层玻璃。该聚合物膜包含第一层、第二层及第三层，第三层位于第一层与第二层之间，且第三层的两个表面分别与第一层与第二层相接触，第一层未与第三层接触的表面为第一表面，第二层未与第三层接触的表面为第二表面，其中第一表面在负荷面积率为10％时的空隙体积值为3立方微米/平方微米至30立方微米/平方微米，第一表面在负荷面积率为80％时的波谷部空隙体积值为小于2立方微米/平方微米，且第一表面的最大波谷深度值对第一层厚度的比值为0.2或更小。

Description

聚合物膜及其应用
技术领域
本发明关于一种聚合物膜，特别是关于一种在特定的负荷面积率(materialratio)下具有特定的空隙体积(void volume，Vv)值与波谷部空隙体积值(dale voidvolume，Vvv)以及特定的最大波谷深度值(maximum pit height，Sv)对第一层厚度的比值的聚合物膜。本发明亦关于使用该聚合物膜所制备的夹层玻璃(laminated glass)。
背景技术
夹层玻璃是一种将聚合物膜夹在两个玻璃片中间，通过热压合的方式，使玻璃片与聚合物膜紧密结合而形成的具有复合式结构的玻璃材料。夹层玻璃因具有较佳的耐冲击性及隔音性，故被广泛应用于汽车工业与建筑工业。
由于夹层玻璃的制备过程涉及玻璃片与聚合物膜之间的热压合，为了避免空气残留于夹层玻璃的玻璃片与聚合物膜之间，通常预先于聚合物膜表面上押花以形成纹路(即，设计凹凸结构)，促使空气在预压合期间可被顺利排出，从而避免夹层玻璃中产生气泡。
夹层玻璃的聚合物膜可具有多层结构，以提供具有所欲功能的夹层玻璃。例如，可使用具有两个外层及一个遮音内层的聚合物膜来制备具有隔音功能的夹层玻璃。
在对具有多层膜结构的聚合物膜进行机械押花时，往往会将原仅应形成于外层表面的纹路转印到聚合物膜中间的功能层(如遮音层)的表面上。在后续进行夹层玻璃的热压工艺时，该功能层的表面上的纹路将无法被消除，导致夹层玻璃中外观上存在肉眼可见的细丝状条纹，从而引起光学变形的视觉缺陷，影响夹层玻璃的可视性。
发明内容
本发明旨在提供一种聚合物膜，其具有至少三层的结构，且在特定的负荷面积率下具有特定的空隙体积(Vv)值与特定的波谷部空隙体积(Vvv)值，并且具有特定的最大波谷深度(Sv)值对第一层厚度的比值。本发明聚合物膜在与玻璃片进行热压合之后不会有空气残留于所制得的夹层玻璃中，且不会有边缘脱胶(delamination of edge)瑕疵，同时夹层玻璃不存在光学变形问题。因此，本发明聚合物膜特别适合应用于功能型隔音夹层玻璃的制备。
本发明的一目的在于提供一种聚合物膜，其包含第一层、第二层及第三层，第三层位于第一层与第二层之间，且第三层的两个表面分别与第一层与第二层相接触，第一层未与第三层接触的表面为第一表面，第二层未与第三层接触的表面为第二表面，其中第一表面在负荷面积率为10％时的空隙体积(Vv)值为3立方微米/平方微米(μm3/μm2)至30立方微米/平方微米，第一表面在负荷面积率为80％时的波谷部空隙体积(Vvv)值为小于2立方微米/平方微米，且第一表面的最大波谷深度(Sv)值对第一层厚度的比值为0.2或更小。
于本发明的部分实施方案中，第二表面在负荷面积率为10％时的空隙体积值为3立方微米/平方微米至30立方微米/平方微米，第二表面在负荷面积率为80％时的波谷部空隙体积值为小于2立方微米/平方微米，且第二表面的最大波谷深度值对第二层厚度的比值为0.2或更小。
于本发明的部分实施方案中，第一层及第二层的厚度各自独立为250微米至450微米。
于本发明的部分实施方案中，第一层的厚度与第二层的厚度相同。
于本发明的部分实施方案中，第三层的厚度为50微米至250微米。
于本发明的部分实施方案中，该聚合物膜包含聚乙烯醇缩醛(polyvinylacetal)，且聚乙烯醇缩醛可选自以下群组：聚乙烯醇缩甲醛(poly vinyl formal)、聚乙烯醇缩乙醛、聚乙烯醇缩丁醛(poly vinyl butyral)、聚乙烯醇缩戊醛、聚乙烯醇缩己醛、及其组合。于本发明的较佳实施方案中，聚乙烯醇缩醛是聚乙烯醇缩丁醛。
于本发明的部分实施方案中，第三层包含聚乙烯醇缩醛，且具有-30℃至10℃的玻璃转移温度(glass transition temperature，Tg)，其中该聚乙烯醇缩醛具有52摩尔％至80摩尔％的缩醛度、0.1摩尔％至20摩尔％的乙酰度、及20摩尔％至28摩尔％的羟基含量。
于本发明的部分实施方案中，聚合物膜具有0.1毫米至2.5毫米的总厚度。
本发明的另一目的在于提供一种夹层玻璃，其包含一第一玻璃片、一第二玻璃片、以及位于该第一玻璃片与第二玻璃片之间的中间膜，该中间膜是由如上述的聚合物膜所提供。
为使本发明的上述目的、技术特征及优点能更明显易懂，下文以部分具体实施方案进行详细说明。
具体实施方式
以下将具体地描述根据本发明的部分具体实施方案；但，本发明尚可以多种不同形式的方案来实践，不应将本发明保护范围限于所述具体实施方案。
除非另有说明，于本说明书及权利要求书中所使用的“一”、“该”及类似用语应理解为包含单数及复数形式。
除非另有说明，于本说明书及权利要求书中所使用的“第一”、“第二”及类似用语仅用于区隔所描述的元件或成分，本身并无特殊涵义，且并非用于代表先后顺序。
除非另有说明，于本说明书及权利要求书中，用语“负荷面积率”是依据ISO25178-2:2012而定义。负荷面积曲线图为表面高度对其涵盖的区域面积的函数曲线图，负荷面积率是指在一指定高度以上的区域面积。
除非另有说明，于本说明书及权利要求书中，用语“空隙体积(Vv)”是依据ISO25178-2:2012而定义。空隙体积(Vv)是指在一特定负荷面积率下的每单位面积的空隙的体积。
除非另有说明，于本说明书及权利要求书中，用语“波谷部空隙体积(Vvv)”是依据ISO 25178-2:2012而定义。波谷部空隙体积(Vvv)是指在一特定负荷面积率下波谷部空间的体积。
除非另有说明，于本说明书及权利要求书中，用语“最大波谷深度(Sv)”是依据ISO25178-2:2012而定义。最大波谷深度(Sv)系指在基准面积中波谷深度的最大值。
除非另有说明，于本说明书及权利要求书中，用语“核心部空隙体积(core voidvolume，Vvc)”是依据ISO 25178-2:2012而定义。核心部空隙体积(Vvc)是指在一特定负荷面积率下核心部空间的体积。
本发明对照现有技术的功效在于，提供一种至少三层的多层聚合物膜，其在特定的负荷面积率下具有特定的Vv值与特定的Vvv值，且具有特定的Sv值对第一层厚度的比值。该聚合物膜可用于提供一种无气泡瑕疵、无边缘脱胶且不存在光学变形问题的夹层玻璃，所述夹层玻璃特别适合作为隔音夹层玻璃。以下就本发明聚合物膜及其相关应用提供详细说明。
1.聚合物膜
1.1.聚合物膜的构成
本发明聚合物膜包含第一层、第二层及第三层，或本发明聚合物膜实质上由第一层、第二层及第三层构成，或本发明聚合物膜是由第一层、第二层及第三层构成，其中第三层位于第一层与第二层之间，且第三层的两个表面分别与第一层与第二层相接触。第一层、第二层及第三层各自独立包含聚乙烯醇缩醛作为必要成分，且第一层、第二层及第三层可各自独立视需要进一步包含其他选用成分，如塑化剂或其他现有添加剂。于本发明的部分实施方案中，第一层、第二层及第三层各自独立包含聚乙烯醇缩醛及塑化剂，或者第一层、第二层及第三层各自独立实质上由聚乙烯醇缩醛及塑化剂构成，或者第一层、第二层及第三层各自独立由聚乙烯醇缩醛及塑化剂所构成。
第一层、第二层及第三层可各自独立具有一单层结构或多层堆迭而成的结构。举例言之，第三层可为一功能性层，其可由一个或多个薄膜构成，而可提供一种或多种功能，包括隔音功能、隔热功能、反射功能、抗反射功能、折射功能、抗折射功能、分光功能、及减光功能。于本发明的部分实施方案中，第三层为一具有单层结构的遮音层。
1.1.1.聚乙烯醇缩醛
可用于本发明聚合物膜的聚乙烯醇缩醛的实例包括但不限于聚乙烯醇缩甲醛、聚乙烯醇缩乙醛、聚乙烯醇缩丁醛、聚乙烯醇缩戊醛、及聚乙烯醇缩己醛。前述各聚乙烯醇缩醛可单独使用，亦可混合多种使用。于本发明的较佳实施方案中，聚乙烯醇缩醛为聚乙烯醇缩丁醛。于后附实施例中，聚合物膜是由聚乙烯醇缩丁醛与塑化剂所构成。
可用于本发明聚合物膜的聚乙烯醇缩醛的性质并无特殊限制，可视实际需求使用具有合宜物性的聚乙烯醇缩醛，以利于聚合物膜的表面形成押花纹路。于本发明的部分实施方案中，聚合物膜的第一层、第二层及第三层所采用的聚乙烯醇缩醛具有以下物性。
第一层与第二层所包含的聚乙烯醇缩醛的重量平均分子量(Mw)可各自独立为230,000至280,000，更特定言之为240,000至260,000，第三层所包含的聚乙烯醇缩醛的重量平均分子量(Mw)可为280,000至450,000，更特定言之为320,000至420,000，但本发明不以此为限。
于本发明的部分实施方案中，以聚乙烯醇缩醛的羟基、缩醛基、乙酰基的总摩尔数计，第一层与第二层所包含的聚乙烯醇缩醛可各自独立具有60摩尔％至85摩尔％的缩醛基含量(即，缩醛度)，例如60摩尔％、60.5摩尔％、61摩尔％、61.5摩尔％、62摩尔％、62.5摩尔％、63摩尔％、63.5摩尔％、64摩尔％、64.5摩尔％、65摩尔％、65.5摩尔％、66摩尔％、66.5摩尔％、67摩尔％、67.5摩尔％、68摩尔％、68.5摩尔％、69摩尔％、69.5摩尔％、70摩尔％、70.5摩尔％、71摩尔％、71.5摩尔％、72摩尔％、72.5摩尔％、73摩尔％、73.5摩尔％、74摩尔％、74.5摩尔％、75摩尔％、75.5摩尔％、76摩尔％、76.5摩尔％、77摩尔％、77.5摩尔％、78摩尔％、78.5摩尔％、79摩尔％、79.5摩尔％、80摩尔％、80.5摩尔％、81摩尔％、81.5摩尔％、82摩尔％、82.5摩尔％、83摩尔％、83.5摩尔％、84摩尔％、84.5摩尔％、或85摩尔％，或介于由上述任两个数值所构成的范围内的缩醛度。于本发明的较佳实施方案中，第一层与第二层所包含的聚乙烯醇缩醛各自独立具有66摩尔％至75摩尔％的缩醛度。
于本发明的部分实施方案中，以聚乙烯醇缩醛的羟基、缩醛基、乙酰基的总摩尔数计，第三层所包含的聚乙烯醇缩醛可具有52摩尔％至80摩尔％的缩醛度，例如52摩尔％、53摩尔％、54摩尔％、55摩尔％、56摩尔％、57摩尔％、58摩尔％、59摩尔％、60摩尔％、61摩尔％、62摩尔％、63摩尔％、64摩尔％、65摩尔％、66摩尔％、67摩尔％、68摩尔％、69摩尔％、70摩尔％、71摩尔％、72摩尔％、73摩尔％、74摩尔％、75摩尔％、76摩尔％、77摩尔％、78摩尔％、79摩尔％、或80摩尔％，或介于由上述任两个数值所构成的范围内的缩醛度。
于本发明的部分实施方案中，以聚乙烯醇缩醛的羟基、缩醛基、乙酰基的总摩尔数计，第一层与第二层所包含的聚乙烯醇缩醛可各自独立具有0.1摩尔％至10摩尔％的乙酰基含量(即，乙酰度)，例如0.1摩尔％、0.15摩尔％、0.2摩尔％、0.25摩尔％、0.3摩尔％、0.35摩尔％、0.4摩尔％、0.45摩尔％、0.5摩尔％、0.55摩尔％、0.6摩尔％、0.65摩尔％、0.7摩尔％、0.75摩尔％、0.8摩尔％、0.85摩尔％、0.9摩尔％、0.95摩尔％、1摩尔％、1.5摩尔％、2摩尔％、2.5摩尔％、3摩尔％、3.5摩尔％、4摩尔％、4.5摩尔％、5摩尔％、5.5摩尔％、6摩尔％、6.5摩尔％、7摩尔％、7.5摩尔％、8摩尔％、8.5摩尔％、9摩尔％、9.5摩尔％、或10摩尔％，或介于由上述任两个数值所构成的范围内的乙酰度。于本发明的较佳实施方案中，第一层与第二层所包含的聚乙烯醇缩醛各自独立具有0.1摩尔％至5摩尔％的乙酰度。若聚合物膜的第一层与第二层所包含的聚乙烯醇缩醛的乙酰度低于指定范围，则聚合物膜相对较硬，不易形成押花纹路。若聚合物膜的第一层与第二层所包含的聚乙烯醇缩醛的乙酰度高于指定范围，则聚合物膜相对较软，押花纹路容易过深。
于本发明的部分实施方案中，以聚乙烯醇缩醛的羟基、缩醛基、乙酰基的总摩尔数计，第三层所包含的聚乙烯醇缩醛可具有0.1摩尔％至20摩尔％的乙酰度，例如0.1摩尔％、0.2摩尔％、0.3摩尔％、0.4摩尔％、0.5摩尔％、0.6摩尔％、0.7摩尔％、0.8摩尔％、0.9摩尔％、1摩尔％、2摩尔％、3摩尔％、4摩尔％、5摩尔％、6摩尔％、7摩尔％、8摩尔％、9摩尔％、10摩尔％、11摩尔％、12摩尔％、13摩尔％、14摩尔％、15摩尔％、16摩尔％、17摩尔％、18摩尔％、19摩尔％、或20摩尔％，或介于由上述任两个数值所构成的范围内的乙酰度。
于本发明的部分实施方案中，以聚乙烯醇缩醛的羟基、缩醛基、乙酰基的总摩尔数计，第一层与第二层所包含的聚乙烯醇缩醛可各自独立具有20摩尔％至32摩尔％的羟基含量，例如20摩尔％、20.5摩尔％、21摩尔％、21.5摩尔％、22摩尔％、22.5摩尔％、23摩尔％、23.5摩尔％、24摩尔％、24.5摩尔％、25摩尔％、25.5摩尔％、26摩尔％、26.5摩尔％、27摩尔％、27.5摩尔％、28摩尔％、28.5摩尔％、29摩尔％、29.5摩尔％、30摩尔％、30.5摩尔％、31摩尔％、31.5摩尔％或32摩尔％，或介于由上述任两个数值所构成的范围内的羟基含量。于本发明的较佳实施方案中，第一层与第二层所包含的聚乙烯醇缩醛各自独立具有25摩尔％至29摩尔％的羟基含量。若聚合物膜的第一层与第二层所包含的聚乙烯醇缩醛的羟基含量高于指定范围，则聚合物膜相对较硬，不易形成押花纹路。若聚合物膜的第一层与第二层所包含的聚乙烯醇缩醛的羟基含量低于指定范围，则聚合物膜相对较软，押花纹路容易过深。
于本发明的部分实施方案中，以聚乙烯醇缩醛的羟基、缩醛基、乙酰基的总摩尔数计，第三层所包含的聚乙烯醇缩醛可具有20摩尔％至28摩尔％的羟基含量，例如20摩尔％、20.5摩尔％、21摩尔％、21.5摩尔％、22摩尔％、22.5摩尔％、23摩尔％、23.5摩尔％、24摩尔％、24.5摩尔％、25摩尔％、25.5摩尔％、26摩尔％、26.5摩尔％、27摩尔％、27.5摩尔％、或28摩尔％，或介于由上述任两个数值所构成的范围内的羟基含量。
1.1.2.塑化剂
本文中，塑化剂是指可改变热塑性树脂的可塑性的化学物质，也可被称为可塑剂。塑化剂的实例包括但不限于多元酸或多元醇的酯，例如三乙二醇双(2-乙基己酸酯)(triethylene glycol bis(2-ethylhexanoate))、四乙二醇双(2-乙基己酸酯)、三乙二醇双(2-乙基丁酸酯)、四乙二醇双(2-乙基丁酸酯)、三乙二醇二庚酸酯、四乙二醇二庚酸酯、己二酸二己酯、己二酸二辛酯、环己基己二酸己酯、己二酸二异壬酯、己二酸庚基壬酯、癸二酸二丁酯、己二酸双[2-(2-丁氧基乙氧基)乙酯]、聚合己二酸酯(polymeric adipate)、二丙二醇二苯甲酸酯、三丙二醇二苯甲酸酯、聚丙二醇二苯甲酸酯、苯甲酸异癸酯、苯甲酸-2-乙基己酯、丙二醇二苯甲酸酯、邻苯二甲酸二异壬酯、对苯二甲酸二丁氧基乙酯、蓖麻油、蓖麻油酸甲酯、大豆油、环氧化大豆油、及其组合。
塑化剂的用量并无特殊限制，只要可提供所欲的塑化效果即可。一般而言，聚合物膜的第一层与第二层的塑化剂用量可控制在以100重量份的聚乙烯醇缩醛计为30重量份至60重量份，例如30重量份、31重量份、32重量份、33重量份、34重量份、35重量份、36重量份、37重量份、38重量份、39重量份、40重量份、41重量份、42重量份、43重量份、44重量份、45重量份、46重量份、47重量份、48重量份、49重量份、50重量份、51重量份、52重量份、53重量份、54重量份、55重量份、56重量份、57重量份、58重量份、59重量份、或60重量份，或介于由上述任两个数值所构成的范围内。于本发明的较佳实施方案中，第一层与第二层的塑化剂用量控制在以100重量份的聚乙烯醇缩醛计为30重量份至50重量份。聚合物膜的第三层的塑化剂用量可控制在以100重量份的聚乙烯醇缩醛计为50重量份至80重量份，例如50重量份、51重量份、52重量份、53重量份、54重量份、55重量份、56重量份、57重量份、58重量份、59重量份、60重量份、61重量份、62重量份、63重量份、64重量份、65重量份、66重量份、67重量份、68重量份、69重量份、70重量份、71重量份、72重量份、73重量份、74重量份、75重量份、76重量份、77重量份、78重量份、79重量份、或80重量份，或介于由上述任两个数值所构成的范围内。
1.1.3.其他现有添加剂
现有添加剂可包含任何可适应性改良聚合物膜在制造过程中的可加工性，或赋予聚合物膜特定功能的物质。现有添加剂的实例包括但不限于染料、颜料、稳定剂、抗氧化剂、阻燃剂、红外线吸收剂、红外线阻挡剂、紫外线吸收剂、紫外线稳定剂、润滑剂、分散剂、表面活性剂、螯合剂、耦合剂、黏结剂、及黏着力控制剂。前述各添加剂可单独使用，亦可混合多种使用。例如，聚合物膜的第一层、第二层及第三层可各自独立包含染料或颜料以形成有色聚合物膜，或包含紫外线吸收剂或红外线吸收剂以形成具有抗紫外线功能的聚合物膜或形成具有抗红外线功能的聚合物膜。
1.2.聚合物膜的性质
1.2.1.空隙体积(Vv)相关性质
聚合物膜的表面的凹凸结构可通过测量表面形貌(surface morphology)的三维影像来呈现。ISO 25178-2:2012即为一种用于评估表面形貌的测量规范，其中揭示多种与表面形貌相关的参数，包括空隙体积(Vv)、波谷部空隙体积(Vvv)、核心部空隙体积(Vvc)、最大波谷深度(Sv)。Vv定义为在一指定负荷面积率下，单位面积内的空隙体积大小，且可自一区域负荷面积曲线图计算得到，其中区域负荷面积曲线图的Y轴表示表面高度，X轴表示负荷面积率，X轴的负荷面积率为0％时，Y轴的表面高度为最大值，X轴的负荷面积率为100％时，Y轴的表面高度为0。举例而言，负荷面积率为10％时的Vv值代表，在X轴的负荷面积率为10％所对应的Y轴表面高度处所设的水平割平面(horizontal cutting plane)以下所涵盖的空隙体积大小。因此，当负荷面积率为0％时，Vv值为最大值，当负荷面积率为100％时，Vv值为0。Vvv值定义为在一指定负荷面积率下，波谷部空间的体积，且可自区域负荷面积曲线图计算得到。举例言之，负荷面积率为80％时的Vvv值代表，在X轴的负荷面积率为80％至100％时，区域负荷面积曲线上方所涵盖的波谷部空间体积大小。Vvc值定义为在一指定负荷面积率下，核心部空间的体积，且可自区域负荷面积曲线图计算得到。举例言之，在10％至80％负荷面积率时的Vvc值代表，在X轴的负荷面积率为10％至80％时，区域负荷面积曲线上方所涵盖的核心部空间体积大小。Vvv值与Vvc值的总和即为Vv值。Sv值定义为在一指定的基准面积中波谷深度的最大值，即，最深的波谷的深度值。有关Vv、Vvv、Sv参数的相关说明可参照ISO 25178-2:2012，其全文并于此，以供参考。
在夹层玻璃的制备过程中，为了使空气顺利排出而不残留于聚合物膜与玻璃片之间，聚合物膜的表面需要形成有纹路(即，特定的凹凸结构)以利排气。研究发现，当聚合物膜表面的Vv值过小，经过热压合工艺后夹层玻璃中会有气泡残留。另一方面，若聚合物膜表面的Vv值过大，则聚合物膜与玻璃片无法完整地紧密贴合，边缘容易有脱胶瑕疵，且纹路可能无法顺利溃散而无法将气体全数排出，此亦将导致气泡残留。鉴于此，为了使所制得夹层玻璃无气泡残留且无边缘脱胶瑕疵，本发明聚合物膜的第一表面具有在负荷面积率为10％时的Vv值为3立方微米/平方微米至30立方微米/平方微米，例如3立方微米/平方微米、3.5立方微米/平方微米、4立方微米/平方微米、4.5立方微米/平方微米、5立方微米/平方微米、5.5立方微米/平方微米、6立方微米/平方微米、6.5立方微米/平方微米、7立方微米/平方微米、7.5立方微米/平方微米、8立方微米/平方微米、8.5立方微米/平方微米、9立方微米/平方微米、9.5立方微米/平方微米、10立方微米/平方微米、10.5立方微米/平方微米、11立方微米/平方微米、11.5立方微米/平方微米、12立方微米/平方微米、12.5立方微米/平方微米、13立方微米/平方微米、13.5立方微米/平方微米、14立方微米/平方微米、14.5立方微米/平方微米、15立方微米/平方微米、15.5立方微米/平方微米、16立方微米/平方微米、16.5立方微米/平方微米、17立方微米/平方微米、17.5立方微米/平方微米、18立方微米/平方微米、18.5立方微米/平方微米、19立方微米/平方微米、19.5立方微米/平方微米、20立方微米/平方微米、20.5立方微米/平方微米、21立方微米/平方微米、21.5立方微米/平方微米、22立方微米/平方微米、22.5立方微米/平方微米、23立方微米/平方微米、23.5立方微米/平方微米、24立方微米/平方微米、24.5立方微米/平方微米、25立方微米/平方微米、25.5立方微米/平方微米、26立方微米/平方微米、26.5立方微米/平方微米、27立方微米/平方微米、27.5立方微米/平方微米、28立方微米/平方微米、28.5立方微米/平方微米、29立方微米/平方微米、29.5立方微米/平方微米、或30立方微米/平方微米，或介于由上述任两个数值所构成的范围内。
研究亦发现，可通过控制Vvv值以及Sv值对第一层厚度的比值，来避免在机械押花时将原仅应形成于第一表面的纹路转印到聚合物膜的中间层(即第三层)的表面上，导致夹层玻璃中外观上存在肉眼可见的细丝状条纹，从而引起光学变形的视觉缺陷，影响夹层玻璃的可视性。因此，本发明聚合物膜的第一表面在负荷面积率为80％时的Vvv值为小于2立方微米/平方微米，例如1.95立方微米/平方微米、1.9立方微米/平方微米、1.85立方微米/平方微米、1.8立方微米/平方微米、1.75立方微米/平方微米、1.7立方微米/平方微米、1.65立方微米/平方微米、1.6立方微米/平方微米、1.55立方微米/平方微米、1.5立方微米/平方微米、1.45立方微米/平方微米、1.4立方微米/平方微米、1.35立方微米/平方微米、1.3立方微米/平方微米、1.25立方微米/平方微米、1.2立方微米/平方微米、1.15立方微米/平方微米、1.1立方微米/平方微米、1.05立方微米/平方微米、1.0立方微米/平方微米、0.95立方微米/平方微米、0.9立方微米/平方微米、0.85立方微米/平方微米、0.8立方微米/平方微米、0.75立方微米/平方微米、0.7立方微米/平方微米、0.65立方微米/平方微米、0.6立方微米/平方微米、0.55立方微米/平方微米、0.5立方微米/平方微米、0.45立方微米/平方微米、0.4立方微米/平方微米、0.35立方微米/平方微米、0.3立方微米/平方微米、0.25立方微米/平方微米、0.2立方微米/平方微米、0.15立方微米/平方微米、0.1立方微米/平方微米、或0.05立方微米/平方微米，或介于由上述任两个数值所构成的范围内。本发明聚合物膜的第一表面的Sv值对第一层厚度的比值为0.2或更小，例如0.2、0.19、0.18、0.17、0.16、0.15、0.14、0.13、0.12、0.11、0.1、0.09、0.08、0.07、0.06、0.05、0.04、0.03、0.02、或0.01，或介于由上述任两个数值所构成的范围内。于本发明的部分实施方案中，本发明聚合物膜的第一表面在负荷面积率为80％时的Vvv值为0.2立方微米/平方微米至1.9立方微米/平方微米，且聚合物膜的第一表面的Sv值对第一层厚度的比值为0.05至0.18。于本发明的部分实施方案中，本发明聚合物膜的第一表面在负荷面积率为80％时的Vvv值为0.5立方微米/平方微米至1.9立方微米/平方微米，且聚合物膜的第一表面的Sv值对第一层厚度的比值为0.07至0.18。
于本发明的聚合物膜中，聚合物膜的第一表面的Sv值可视需要调整，只要Sv值对第一层厚度的比值为于指定范围即可。于本发明的部分实施方案中，聚合物膜的第一表面的Sv值为70微米或更小。于本发明的部分实施方案中，聚合物膜的第一表面的Sv值为10微米至70微米。
于本发明的较佳实施方案中，聚合物膜的第二表面亦具有上述第一表面的空隙体积(Vv)相关性质，包括第二表面在负荷面积率为10％时的Vv值为3立方微米/平方微米至30立方微米/平方微米，第二表面在负荷面积率为80％时的Vvv值为小于2立方微米/平方微米，且第二表面的Sv值对第二层厚度的比值为0.2或更小。所述第二表面的性质的各范围的具体数值例示可参考第一表面的相关叙述，于此不再赘述。
1.2.2.厚度
在符合所指定的Vv值、Vvv值、Sv值对第一层厚度的比值的条件下，本发明聚合物膜的总厚度以及第一层、第二层与第三层各自的厚度可视实际需要而调整。
一般而言，聚合物膜的总厚度可为0.1毫米至2.5毫米，例如0.1毫米、0.15毫米、0.2毫米、0.25毫米、0.3毫米、0.35毫米、0.4毫米、0.45毫米、0.5毫米、0.55毫米、0.6毫米、0.65毫米、0.7毫米、0.75毫米、0.8毫米、0.85毫米、0.9毫米、0.95毫米、1.0毫米、1.05毫米、1.1毫米、1.15毫米、1.2毫米、1.25毫米、1.3毫米、1.35毫米、1.4毫米、1.45毫米、1.5毫米、1.55毫米、1.6毫米、1.65毫米、1.7毫米、1.75毫米、1.8毫米、1.85毫米、1.9毫米、1.95毫米、2.0毫米、2.05毫米、2.1毫米、2.15毫米、2.2毫米、2.25毫米、2.3毫米、2.35毫米、2.4毫米、2.45毫米、或2.5毫米，或介于由上述任两个数值所构成的范围内。于本发明的部分实施方案中，聚合物膜的总厚度为0.5毫米至1.5毫米。
第一层及第二层的厚度可各自独立为250微米至450微米，例如250微米、255微米、260微米、265微米、270微米、275微米、280微米、285微米、290微米、295微米、300微米、305微米、310微米、315微米、320微米、325微米、330微米、335微米、340微米、345微米、350微米、355微米、360微米、365微米、370微米、375微米、380微米、385微米、390微米、395微米、400微米、405微米、410微米、415微米、420微米、425微米、430微米、435微米、440微米、445微米、或450微米，或介于由上述任两个数值所构成的范围内。第一层的厚度与第二层的厚度较佳相同。于本发明的部分实施方案中，第一层与第二层的厚度各自独立为300微米至420微米。
第三层的厚度可为50微米至250微米，例如50微米、55微米、60微米、65微米、70微米、75微米、80微米、85微米、90微米、95微米、100微米、105微米、110微米、115微米、120微米、125微米、130微米、135微米、140微米、145微米、150微米、155微米、160微米、165微米、170微米、175微米、180微米、185微米、190微米、195微米、200微米、205微米、210微米、215微米、220微米、225微米、230微米、235微米、240微米、245微米、或250微米，或介于由上述任两个数值所构成的范围内。于本发明的部分实施方案中，第三层的厚度为100微米至200微米。
1.2.3.玻璃转移温度(Tg)
在符合所指定的Vv值、Vvv值、Sv值对第一层厚度的比值的条件下，本发明聚合物膜的第一层、第二层与第三层的玻璃转移温度(Tg)可视实际需要各自独立地调整。一般而言，聚合物膜的Tg越高，聚合物膜相对越硬，实施机械押花时越不易形成所欲纹路，相对地，聚合物膜的Tg越低，则聚合物膜越软，实施机械押花时容易押花过深。基于此，于本发明的部分实施方案中，第一层与第二层的Tg各自独立控制在5℃至25℃，例如5℃、6℃、7℃、8℃、9℃、10℃、10.5℃、11℃、11.5℃、12℃、12.5℃、13℃、13.5℃、14℃、14.5℃、15℃、15.5℃、16℃、16.5℃、17℃、17.5℃、18℃、18.5℃、19℃、19.5℃、20℃、20.5℃、21℃、21.5℃、22℃、23℃、24℃、或25℃，或介于由上述任两个数值所构成的范围内。第三层的Tg控制在-30℃至10℃，例如-30℃、-29℃、-28℃、-27℃、-26℃、-25℃、-24℃、-23℃、-22℃、-21℃、-20℃、-19℃、-18℃、-17℃、-16℃、-15℃、-14℃、-13℃、-12℃、-11℃、-10℃、-9℃、-8℃、-7℃、-6℃、-5℃、-4℃、-3℃、-2℃、-1℃、0℃、1℃、2℃、3℃、4℃、5℃、6℃、7℃、8℃、9℃、或10℃，或介于由上述任两个数值所构成的范围内。
1.3.聚合物膜的制备
本发明聚合物膜的制备方式并无特殊限制，例如可将聚乙烯醇缩醛与选用成分(如塑化剂)混合捏揉而得到一聚合物膜组合物，再利用现有薄膜制备方法将聚合物膜组合物成膜，并进行机械押花，以利于聚合物膜表面提供所欲的Vv值、Vvv值、及Sv值。所述薄膜制备方法的实例包括但不限于压延法、流延法、挤出拉幅法、直接挤出法、及挤出吹塑法。
于本发明的部分实施方案中，以如下方式制备聚合物膜，但本发明并不以此为限。首先，分别使用双螺杆混练机将树脂态的聚乙烯醇缩醛与塑化剂在150℃至250℃的温度及100rpm至250rpm的转速下混练5分钟至30分钟而得到用于制备第一层与第二层的第一聚合物膜组合物以及用于制备第三层的第二聚合物膜组合物。接着，待第一聚合物膜组合物与第二聚合物膜组合物均冷却至室温后，将第一聚合物膜组合物与第二聚合物膜组合物置于共挤押出机(co-extruder)中共挤出成膜，以提供本发明的聚合物膜。
聚合物膜后续再通过预热及机械押花以提供所欲的Vv值、Vvv值、及Sv值。机械押花指利用滚轮在成形后的聚合物膜的表面制造纹路。机械押花的方法包括但不限于押花轮法及压延轮法，其中押花轮法是较佳的。机械押花的纹路样式并无特殊限制，例如包括菱形、线形、锯齿形、正方形、锥形、圆形、近似圆形、及不规则形。前述各纹路样式可单独采用，亦可同时采用多种。
预热及机械押花条件依照所使用的聚合物膜的组成不同而适应性调整。一般而言，预热轮温度可为40℃至90℃，特定言之为45℃至85℃。押花轮温度可为80℃至145℃，特定言之为85℃至135℃。押花轮扭力可为0.32N·m(牛顿.公尺)至1.42N·m，特定言之为0.32N·m至1.3N·m。押花轮压力可为5kg/cm2(千克/平方厘米)至50kg/cm2，特定言之为10kg/cm2至40kg/cm2。于本发明的部分实施方案中，预热轮温度为60℃至85℃，押花轮温度为105℃至135℃，押花轮扭力为0.7N·m至1.2N·m，押花轮压力为15kg/cm2至38kg/cm2。
针对聚合物膜的Vv相关性质，研究发现可通过预热轮温度、押花轮温度、押花轮扭力、或押花轮压力来调整。一般而言，预热轮温度、押花轮温度、或押花轮压力越高，Vvc值及Sv值越大。押花轮扭力越大时，Vvv值越大。
2.夹层玻璃
本发明的聚合物膜可用于制备夹层玻璃。因此，本发明亦提供一种夹层玻璃，其包含第一玻璃片、第二玻璃片、以及位于该第一玻璃片与第二玻璃片之间的中间膜，该中间膜是由如上所述的聚合物膜所提供。
第一玻璃片与第二玻璃片可相同或不同，且可为任何习用于制备夹层玻璃的玻璃片，例如浮法玻璃(float glass)、强化玻璃、夹丝玻璃、或普通平板玻璃，但本发明并不限于此。于后附实施例中，是使用浮法玻璃作为第一玻璃片与第二玻璃片。
本发明的夹层玻璃可通过相关技术领域中现有的夹层玻璃制备方法而制得。举例言之，可以如下方式进行夹层玻璃的制备：将聚合物膜夹置于两个玻璃片之间以得到一积层物，将积层物放入真空袋中并在20℃至30℃的温度下抽真空(真空度>500毫米汞柱(mmHg))至少10分钟，接着将装有积层物的真空袋放入加热炉中，从60℃缓慢升温至130℃，至少历时30分钟之后，将真空袋从加热炉中取出，完成预压合。接着将预压合后的积层物置于高压釜中，于高温高压条件下热压100分钟至150分钟，制得夹层玻璃。所述高温高压条件为10巴至15巴的压力及100℃至150℃的温度。
3.实施例
3.1.测量方式说明
兹以下列具体实施方案进一步例示说明本发明，其中，所采用的测量仪器及方法分别如下：
[聚乙烯醇缩醛的缩醛度的测量]
聚乙烯醇缩醛的缩醛度是依据JIS K6728所测得。
[聚乙烯醇缩醛的乙酰度的测量]
聚乙烯醇缩醛的乙酰度是依据JIS K6728所测得。
[聚乙烯醇缩醛的羟基含量的测量]
聚乙烯醇缩醛的羟基含量是依据JIS K6728所测得。
[玻璃转移温度(Tg)的测量]
利用差示扫描量热仪(型号：TA DSC 25，购自TA仪器(TA Instruments))在氮气氛围下测量聚合物膜的Tg。首先，取7毫克的聚合物膜作为样品放入差示扫描量热仪的样品载台上，以10℃/分钟的升温速率升温至150℃后在该温度下保持5分钟。接着，使样品在-50℃平衡并在该温度下保持5分钟，接着，以10℃/分钟的升温速率升温至100℃而得到温度对热流(heat flow)的曲线图(X轴为温度，Y轴为热流)，并将玻璃转化中点(midpoint)所对应的温度记录为Tg。
[空隙体积(Vv)、波谷部空隙体积(Vvv)与最大波谷深度(Sv)的测量]
将聚合物膜裁切成3厘米×3厘米的测试样品，在24±3℃的温度与63±3％的相对湿度下，根据ISO 25178-2:2012的规范，利用雷射扫描共轭焦显微镜(laser scanningconfocal microscope)(型号：LEXT OLS5000-SAF，购自奥林巴斯(Olympus))来测量聚合物膜在10％负荷面积率时的空隙体积(Vv)值、在80％负荷面积率时的波谷部空隙体积(Vvv)值以及最大波谷深度(Sv)。测量条件如下：光源具有405纳米的波长，接物镜倍率为100倍(MPLAPON-100xLEXT)，光学变焦(optical zoom)为50倍，图像面积为1500微米×1500微米，解析度为1024像素×1024像素，操作条件设定为自动倾斜去除(auto tilt removal)，不使用滤光片。于所得到的负荷面积曲线图中，可获得在10％与80％负荷面积率时的核心部空隙体积(Vvc)值以及在80％负荷面积率时的波谷部空隙体积(Vvv)值，Vv值即为Vvv值与Vvc值的总和。Vvv值、Vvc值及Vv值的单位为立方微米/平方微米。另外，Sv值可由仪器直接判读。
[气泡残留测试]
将夹层玻璃裁切成30厘米×30厘米的测试样品。将测试样品以垂直置放的方式放入120℃的烘箱中2小时，从烘箱取出后以肉眼观察测试样品是否有气泡残留，其中所述气泡指在玻璃与聚合物膜之间且未与外部空气接触的气泡，夹层玻璃以距边缘15毫米为界线区分为边缘部(边缘至距边缘15毫米处的区域)及中央部(距边缘15毫米以上的区域)。评估标准如下：若测试样品中边缘部及中央部均无气泡残留，纪录为“◎”，代表气泡测试结果极佳；若测试样品中边缘部有气泡残留但中央部无气泡残留，纪录为“○”，代表气泡测试结果良好；以及若测试样品中边缘部及中央部均有气泡残留，纪录为“×”，代表气泡测试结果不佳。
[边缘脱胶测试]
将夹层玻璃裁切成30厘米×30厘米的测试样品。将测试样品以垂直置放的方式放入50℃且相对湿度为95％的烘箱中14天，以肉眼观察测试样品是否有边缘脱胶现象。评估标准如下：若测试样品未出现边缘脱胶(即，玻璃与聚合物膜紧密黏合)，纪录为“◎”，代表通过边缘脱胶测试；反之，若测试样品出现边缘脱胶(即，玻璃与聚合物膜未紧密黏合)，纪录为“×”，代表未通过边缘脱胶测试。
[光学变形的评价]
首先，准备30厘米×30厘米的夹层玻璃作为测试样品，并准备投影机、样品支架、及白色屏幕。将投影机、样品支架及白色屏幕放到暗室中，其中样品支架置于投影机与白色屏幕之间，投影机与样品支架之间的距离以及样品支架与白色屏幕之间的距离均为1.5米。将测试样品安置到样品支架上，并调整角度使得测试样品相对于垂直地面的轴朝投影机倾斜15度。开启投影机光源，使光线通过测试样品而投射到白色屏幕上。观察白色屏幕是否有显著的明暗度区别，若无，表示夹层玻璃中不存在细丝状条纹(光波纹)，纪录为“无”；若有，表示夹层玻璃中存在有细丝状条纹(光波纹)，纪录为“有”。
3.2.聚合物膜的制备及性质量测
首先，将100重量份的聚乙烯醇缩丁醛(PVB，购自长春石油化学股份有限公司)与40重量份的塑化剂(三乙二醇双(2-乙基己酸酯))混合而得到混合物，使用双螺杆混练机在200℃下以150rpm的旋转速度混练该混合物15分钟之后，冷却至室温而得到用于第一层与第二层的第一聚合物膜组合物。接着，将100重量份的聚(乙烯醇缩丁醛)(PVB，购自长春石油化学股份有限公司)与60重量份的塑化剂(三乙二醇双(2-乙基己酸酯))混合而得到混合物，使用双螺杆混练机在200℃下以150rpm的旋转速度混练该混合物15分钟之后，冷却至室温而得到用于第三层的第二聚合物膜组合物。将第一聚合物膜组合物与第二聚合物膜组合物置于共挤押出机中，挤出成具有第一层/第三层/第二层的三层结构的聚合物膜。
根据表1-1及表1-2所示参数条件对聚合物膜的两个表面进行预热及机械押花，得到实施例1至6及比较实施例1至7的聚合物膜。除了表1-1及表1-2所示参数条件之外，聚合物膜通过押花轮之间的线速度为12m/min。依照前文所载方法测量实施例1至6及比较实施例1至7所使用的PVB的缩醛度、乙酰度与羟基含量比，并将结果纪录于表2-1至表2-2中。另外，依照前文测量方法测量实施例1至6及比较实施例1至7的聚合物膜各层的厚度、Tg、Vv、Vvv、Vvc、与Sv，并将结果纪录于表2-3至表2-4中。
表1-1：实施例1至6的聚合物膜的机械押花参数条件
表1-2：比较实施例1至6的聚合物膜的机械押花参数条件
表2-1：实施例1至6的PVB的性质
表2-2：比较实施例1至6的PVB的性质
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表2-3：实施例1至6的聚合物膜的性质
表2-4：比较实施例1至7的聚合物膜的性质
3.3.夹层玻璃的制备及性质评估
分别使用实施例1至6及比较实施例1至7的聚合物膜来制备夹层玻璃。首先，准备两片洁净的透明浮法玻璃片(长度为300毫米、宽度为300毫米、厚度为2至2.2毫米)，接着，将实施例1至6及比较实施例1至7的聚合物膜分别夹在两片透明浮法玻璃片之间而得到一积层物，利用真空袋式方法对积层物进行抽真空，以进行预压合。真空袋式的操作方式如下所述：将积层物放入真空袋中并在20℃至30℃的温度下抽真空(真空度>500毫米汞柱(mmHg))至少10分钟，接着将装有积层物的真空袋放入加热炉中，首先在20℃至30℃的温度下维持10至20分钟，再升温至60℃至130℃并维持15至45分钟，之后将真空袋从加热炉中取出并在室温下冷却。冷却后解开真空并取出积层物。将经预压合的积层物置于高压釜中以13巴的压力及135℃的温度热压120分钟，接着冷却至室温，制得夹层玻璃。
依照前文所载方法，对实施例1至6及比较实施例1至7的夹层玻璃进行光学变形评价、气泡残留测试、与边缘脱胶测试，并将结果纪录于表3中。
表3：实施例1至6及比较实施例1至7的夹层玻璃的性质
如表3所示，由本发明聚合物膜所制得的夹层玻璃在光学变形评价、气泡残留测试与边缘脱胶测试中均获得令人满意的结果。尤其，实施例1至6显示，惟有当聚合物膜的第一表面的Vv值、Vvv值及Sv值对第一层厚度的比值均在指定范围内时，所制得夹层玻璃才能同时无气泡残留、无光学变形、且无边缘脱胶。
相较于此，如表3所示，由不属于本发明的聚合物膜所制得的夹层玻璃则无法在光学变形评价、气泡残留测试与边缘脱胶测试中均获得令人满意的结果。具体言之，比较实施例1及7显示，若聚合物膜的第一表面的Vv值、Vvv值及Sv值对第一层厚度的比值不在指定范围内，所制得夹层玻璃存在光学变形、气泡残留且有边缘脱胶情形。比较实施例2显示，若聚合物膜的第一表面的Sv值对第一层厚度的比值以及Vv值不在指定范围内，即使Vvv值在指定范围内，所制得夹层玻璃存在光学变形且有边缘脱胶情形。比较实施例3显示，若聚合物膜的第一表面的Vvv值不在指定范围内，即使Vv值与Sv值对第一层厚度的比值均在指定范围内，所制得夹层玻璃存在光学变形。比较实施例4及5显示，若聚合物膜的第一表面的Vv值不在指定范围内，即使Vvv值与Sv值对第一层厚度的比值均在指定范围内，所制得夹层玻璃有气泡残留且可能有边缘脱胶情形。比较实施例6显示，若聚合物膜的第一表面的Sv值对第一层厚度的比值不在指定范围内，即使Vv值与Vvv值均在指定范围内，所制得夹层玻璃存在光学变形。
上述实施例仅为例示性说明本发明的原理及其功效，并阐述本发明的技术特征，而非用于限制本发明的保护范畴。任何本领域技术人员可轻易完成的改变或安排，均属本发明所主张的范围。

Claims (8)

1.一种聚合物膜，其特征在于，包含第一层、第二层及第三层，第三层位于第一层与第二层之间，且第三层的两个表面分别与第一层与第二层相接触，第一层未与第三层接触的表面为第一表面，第二层未与第三层接触的表面为第二表面，其中第一表面在负荷面积率为10％时的空隙体积值为3立方微米/平方微米至30立方微米/平方微米，第一表面在负荷面积率为80％时的波谷部空隙体积值为小于2立方微米/平方微米，且第一表面的最大波谷深度值对第一层厚度的比值为0.07至0.18，其中负荷面积率、空隙体积、波谷部空隙体积及最大波谷深度是依据ISO 25178-2:2012而定义，其中第一层、第二层及第三层各自独立包含聚乙烯醇缩醛，
其中第二表面在负荷面积率为10％时的空隙体积值为3立方微米/平方微米至30立方微米/平方微米，第二表面在负荷面积率为80％时的波谷部空隙体积值为小于2立方微米/平方微米，且第二表面的最大波谷深度值对第二层厚度的比值为0.07至0.18，
其中第一层与第二层的Tg各自独立为10℃至20℃。
2.如权利要求1所述的聚合物膜，其特征在于，第一层及第二层的厚度各自独立为250微米至450微米。
3.如权利要求1或2所述的聚合物膜，其特征在于，第一层的厚度与第二层的厚度相同。
4.如权利要求1或2所述的聚合物膜，其特征在于，第三层的厚度为50微米至250微米。
5.如权利要求1或2所述的聚合物膜，其特征在于，聚乙烯醇缩醛为聚乙烯醇缩丁醛。
6.如权利要求1或2所述的聚合物膜，其特征在于，第三层具有-30℃至10℃的玻璃转移温度，其中第三层所包含的该聚乙烯醇缩醛具有52摩尔％至80摩尔％的缩醛度、0.1摩尔％至20摩尔％的乙酰度、及20摩尔％至28摩尔％的羟基含量。
7.如权利要求1或2所述的聚合物膜，其特征在于，其具有0.1毫米至2.5毫米的总厚度。
8.一种夹层玻璃，其特征在于，包含一第一玻璃片、一第二玻璃片、以及位于该第一玻璃片与第二玻璃片之间的中间膜，该中间膜是由如权利要求1或2所述的聚合物膜所提供。
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