TW201529712A - 光學材料用樹脂組成物、光學膜及液晶顯示裝置 - Google Patents

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Abstract

本發明之目的在於提供一種因外力所引起之雙折射之變化小且可較佳地用於光學構件之製造之樹脂組成物、使用該樹脂組成物所獲得之光學膜、及使用該光學膜之液晶顯示裝置，從而提供一種光學材料用樹脂組成物，其含有聚碳酸酯樹脂(X)、及以下述通式(1)表示且數量平均分子量為200~2,000之聚酯樹脂(Y)，B-(G-A)n-G-B (1) (式中，B表示碳原子數6~12之芳基單羧酸殘基或碳數1~8之脂肪族單羧酸殘基。G表示碳數2~12之伸烷基二醇(alkyleneglycol)殘基或碳數4~12之氧伸烷基二醇(oxyalkyleneglycol)殘基。A表示碳數2~12之伸烷基二羧酸殘基或碳數6~12之芳基二羧酸殘基。n為0~9之整數)。

Description

光學材料用樹脂組成物、光學膜及液晶顯示裝置
本發明係關於一種廉價且易處理而且可較佳地用於製造因外力所引起之雙折射之變化小之光學構件的樹脂組成物、使用該樹脂組成物所獲得之光學膜、及使用該光學膜之液晶顯示裝置。
最近，隨著顯示器市場之擴大，欲更清晰地觀看圖像之要求正在提高，而尋求一種不僅為透明材料而且亦賦予有更進步之光學特性的光學材料。
一般而言，高分子因於分子主鏈方向及與其垂直之方向上折射率不同而產生雙折射。根據用途，要求嚴格地控制該雙折射，當為液晶之偏光板所使用之保護膜時，即便全光線透過率相同亦需要雙折射更小之高分子材料成形體，而使用三乙醯纖維素作為代表性材料。
在此種背景下，近年來，液晶顯示器大型化而其所需之高分子光學材料成形品亦大型化，伴隨此種情況，為了減小因外力之偏差所產生之雙折射之分佈，而尋求一種因外力所引起之雙折射之變化小的材料。
可獲得因外力所引起之雙折射之變化小之成形品的材料，即為可獲得光彈性係數小之成形品的高分子光學材料，於此種材料中，聚碳酸酯樹脂因具有透明性、耐熱性優異且耐衝擊性等機械特性優異之性質，而作為用於偏光板之保護用途等之光學膜之材料備受關注。然而，該聚碳酸酯樹脂具有如下缺點：相位差相對於施加外力時之應變之變動(光彈性係數)較大，因此相位差因少量之應變而較大地變動，而容易產生光不均等。作為可獲得光彈性係數較小而在光學材料用途較佳之硬化物之聚碳酸酯樹脂，例如揭示有導入有茀骨架之聚碳酸酯(例如參照專利文獻1)。然而，專利文獻1中記載之聚碳酸酯樹脂如上所述必須導入茀骨架此種特殊骨架，因此存在成本變高之問題。又，該樹脂之Tg為200℃以上，與通常之雙酚系聚碳酸酯樹脂之Tg即140℃左右相比非常高。因此，難以應用作為通用之聚碳酸酯樹脂膜之製膜法之擠出熔融法，就操作性之觀點而言亦存在問題。
[專利文獻1]日本特開2011-236336號公報
本發明所欲解決之課題在於提供一種廉價且易處理而且可較佳地用於製造因外力所引起之雙折射之變化小之光學構件的樹脂組成物、使用該樹脂組成物所獲得之光學膜、及使用該光學膜之液晶顯示裝置。
本發明人等進行了努力研究，結果發現：藉由使用作為必需脂肪族結構之酯化合物、且末端經封閉、並且分子量為特定範圍之化合物 作為添加劑，可使以上述雙酚系聚碳酸酯樹脂等一般之樹脂為原料之光學構件成為因外力所引起之雙折射之變化小的光學構件，含有該添加劑及聚碳酸酯樹脂之樹脂組成物特別適於製造光學膜時，且該光學膜可較佳地用作製造液晶顯示裝置時之構件等，從而完成本發明。
即，本發明提供一種光學材料用樹脂組成物，其特徵在於：含有聚碳酸酯樹脂(X)、及以下述通式(1)表示且數量平均分子量為200~2，000之聚酯樹脂(Y)，B-(G-A)n-G-B (1)
(式中，B表示碳原子數6~12之芳基單羧酸殘基或碳原子數1~8之脂肪族單羧酸殘基。G表示碳原子數2~12之伸烷基二醇(alkyleneglycol)殘基或碳原子數4~12之氧伸烷基二醇(oxyalkyleneglycol)殘基。A表示碳原子數2~12之伸烷基二羧酸殘基或碳原子數6~12之芳基二羧酸殘基。n為0~9之整數)。
又，本發明提供一種光學膜，其特徵在於：含有上述光學材料用樹脂組成物。
進而，本發明提供一種液晶顯示裝置，其特徵在於：具有上述光學膜。
根據本發明，可提供一種樹脂組成物，其係使用作為一般之通用品之聚碳酸酯樹脂，且因外力所引起之雙折射之變化小，可較佳地用於光學構件之製造。藉由使用該樹脂組成物，可容易地獲得因外力所引起之雙折射之變化小之光學膜。並且，藉由使用該光學膜，可獲得畫面之觀 看情況不易因外力而改變之液晶顯示裝置。此外，藉由使用本發明之樹脂組成物，亦可獲得耐透濕性優異之光學膜。
關於本發明中所使用之聚碳酸酯樹脂(X)，可列舉具有各種結構單位之聚碳酸酯，例如可較佳地列舉具有芳香族結構之芳香族聚碳酸酯樹脂。作為芳香族聚碳酸酯樹脂，例如可使用藉由使二元酚與鹵化羰基進行界面聚縮合之方法、或使二元酚與碳酸二酯進行熔融聚合法(酯交換法)之方法等所製造者。
又，作為上述聚碳酸酯(X)，不僅可使用單獨之聚碳酸酯，亦可使用聚碳酸酯與丙烯腈-苯乙烯共聚物(AS樹脂)之聚合物合金、聚碳酸酯與丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物(ABS樹脂)之聚合物合金、聚碳酸酯與苯乙烯-丁二烯橡膠之聚合物合金、聚碳酸酯與聚甲基丙烯酸甲酯樹脂之聚合物合金、聚碳酸酯與聚對苯二甲酸乙二酯(PET樹脂)之聚合物合金、聚碳酸酯與聚對苯二甲酸丁二酯(PBT樹脂)之聚合物合金等。
關於作為上述聚碳酸酯(X)之原料之二元酚，例如可列舉：4,4'-二羥基聯苯、雙(4-羥基苯基)甲烷、1,1-雙(4-羥基苯基)乙烷、2,2-雙(4-羥基苯基)丙烷、2,2-雙(3-甲基-4-羥基苯基)丙烷、2,2-雙(3,5-二甲基-4-羥基苯基)丙烷、1,1-雙(4-羥基苯基)環己烷、雙(4-羥基苯 基)醚、雙(4-羥基苯基)硫醚、雙(4-羥基苯基)碸、雙(4-羥基苯基)亞碸、雙(4-羥基苯基)酮、對苯二酚、間苯二酚、鄰苯二酚等。於該等二元酚中，較佳為雙(羥基苯基)烷烴類，進而，尤佳為以2,2-雙(4-羥基苯基)丙烷作為主原料者。
又，作為碳酸酯前驅物，可列舉：羰基鹵化物、羰基酯、鹵甲酸酯等。具體而言，可列舉：碳醯氯(phosgene)；二元酚之二鹵甲酸酯、碳酸二苯酯、碳酸二甲苯酯(ditolyl carbonate)、碳酸雙(氯苯基)酯、碳酸間甲苯基酯等碳酸二芳基酯；碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸二異丙酯、碳酸二丁酯、碳酸二戊酯、碳酸二辛酯等脂肪族碳酸酯化合物等。
又，作為上述聚碳酸酯(X)，除其聚合物鏈之分子結構為直鏈結構者以外，亦可於其中具有支鏈結構。作為用以導入此種支鏈結構之支鏈劑，可使用1,1,1-三(4-羥基苯基)乙烷、α,α',α"-三(4-羥基苯基)-1,3,5-三異丙基苯、間苯三酚、偏苯三甲酸、靛紅雙(鄰甲酚)(isatinbis (o-cresol))等。又，可使用苯酚、對第三丁基苯酚、對第三辛基苯酚、對枯基苯酚(p-cumylphenol)等作為分子量調節劑。
進而，作為本發明中所使用之上述聚碳酸酯(X)，除僅使用上述二元酚所製造之均聚物以外，亦可為具有聚碳酸酯結構單位及聚有機矽氧烷結構單位之共聚物、或由該等均聚物與共聚物所構成之樹脂組成物。又，亦可為藉由於對苯二甲酸等二官能性羧酸或其酯形成衍生物等酯前驅物之存在下進行聚碳酸酯之聚合反應而獲得之聚酯-聚碳酸酯。
進而，亦可使用將具有各種結構單位之聚碳酸酯(X)進行熔融混練而獲得之樹脂組成物。再者，作為上述聚碳酸酯(X)，較佳為於 其結構單位中實質上不含有鹵素原子者。
上述聚碳酸酯(X)之重量平均分子量(Mw)較佳為10,000~200,000之範圍。若該重量平均分子量(Mw)為10,000以上，則所獲得之聚碳酸酯樹脂組成物之耐熱性及耐衝擊性進一步提高，若為200,000以下，則所獲得之聚碳酸酯樹脂組成物之成形加工性變得更加良好。又，為了進一步提高耐熱性、耐衝擊性及成形加工性，上述聚碳酸酯之重量平均分子量(Mw)更佳為10,000~100,000之範圍，進而較佳為12,000~50,000之範圍。又，上述聚碳酸酯(X)之分散度[重量平均分子量(Mw)/數量平均分子量(Mn)]較佳為1~2.5之範圍，更佳為1.2~2之範圍，進而較佳為1.4~1.8之範圍。
此處，於本發明中，重量平均分子量(Mw)及數量平均分子量(Mn)係根據GPC測定進行聚苯乙烯換算所得之值。再者，GPC之測定條件如下所述。
[GPC測定條件]
測定裝置：Tosoh股份有限公司製造之「HLC-8220 GPC」
管柱：Tosoh股份有限公司製造之保護管柱「HHR-H」(6.0mmI.D.×4cm)+Tosoh股份有限公司製造之「TSK-GEL GMHHR-N」(7.8mmI.D.×30cm)+Tosoh股份有限公司製造之「TSK-GEL GMHHR-N」(7.8mmI.D.×30cm)+Tosoh股份有限公司製造之「TSK-GEL GMHHR-N」(7.8mmI.D.×30cm)+Tosoh股份有限公司製造之「TSK-GEL GMHHR-N」(7.8mmI.D.×30cm)
檢測器：ELSD(Alltech製造之「ELSD2000」)
資料處理：Tosoh股份有限公司製造之「GPC-8020模型II資料解析版 本4.30」
測定條件：管柱溫度 40℃
展開溶劑 四氫呋喃(THF)
流速 1.0ml/分鐘
試樣：將以樹脂固形物成分換算為1.0質量%之四氫呋喃溶液利用微濾器過濾而得者(5μl)。
標準試樣：依據上述「GPC-8020模型II資料解析版本4.30」之測定手冊，使用分子量已知之下述單分散聚苯乙烯。
(單分散聚苯乙烯)
Tosoh股份有限公司製造之「A-500」
Tosoh股份有限公司製造之「A-1000」
Tosoh股份有限公司製造之「A-2500」
Tosoh股份有限公司製造之「A-5000」
Tosoh股份有限公司製造之「F-1」
Tosoh股份有限公司製造之「F-2」
Tosoh股份有限公司製造之「F-4」
Tosoh股份有限公司製造之「F-10」
Tosoh股份有限公司製造之「F-20」
Tosoh股份有限公司製造之「F-40」
Tosoh股份有限公司製造之「F-80」
Tosoh股份有限公司製造之「F-128」
Tosoh股份有限公司製造之「F-288」
Tosoh股份有限公司製造之「F-550」
本發明中所使用之聚酯樹脂(Y)係以下述通式(1)B-(G-A)n-G-B (1)
(式中，B表示碳原子數6~12之芳基單羧酸殘基或碳原子數1~8之脂肪族單羧酸殘基。G表示碳原子數2~12之伸烷基二醇殘基或碳原子數4~12之氧伸烷基二醇殘基。A表示碳原子數2~12之伸烷基二羧酸殘基或碳原子數6~12之芳基二羧酸殘基。n為0~9之整數)表示且數量平均分子量為200~2,000者。發明人認為此種結構之聚酯樹脂(Y)藉由順利地進入作為基礎聚合物之聚碳酸酯樹脂(X)之自由體積部而抑制基礎聚合物主鏈之活動，結果抑制因應力所引起之變動。
本發明中所使用之聚酯樹脂(Y)如上所述數量平均分子量(Mn)必須為200~2,000。若(Mn)小於200，則會揮發，其結果，難以獲得因外力所引起之雙折射之變化小之光學構件，因此欠佳。又，若(Mn)大於2,000，則與聚碳酸酯樹脂之相溶性變差，其結果，容易成為霧度高之成形物而不適合作為光學構件，因此欠佳。本發明中所使用之聚酯樹脂(Y)之(Mn)更佳為250~1,000。
本發明中所使用之聚酯樹脂(Y)於通式(1)中之n為0之情形時成為二酯體，於該情形時，具有「B-G-B」所表示之結構。
此處，上述B表示碳原子數6~12之芳基單羧酸殘基或碳原子數1~8之脂肪族單羧酸殘基。G表示碳原子數2~12之伸烷基二醇殘基或碳原子數4~12之氧伸烷基二醇殘基。A表示碳原子數2~12之伸烷基二羧酸殘基或碳原子數6~12之芳基二羧酸殘基。於本發明中，存在於通 式(1)中之複數個B、G、A各自可相同亦可不同。
於上述通式(1)中，於n為1~9之整數之情形時，B為苯單羧酸殘基、G為碳原子數2~6之伸烷基二醇殘基、且A為碳原子數2~6之伸烷基二羧酸殘基或碳原子數6~12之芳基二羧酸殘基的聚酯樹脂，該聚酯樹脂因容易合成並且可獲得光彈性係數小之成形品而較佳。又，於通式(1)中，於n為0之情形時，B為苯單羧酸殘基或碳原子數6~8之環狀脂肪族單羧酸殘基、且G為碳原子數2~6之伸烷基二醇殘基的聚酯樹脂(二酯體)，該聚酯樹脂(二酯體)因容易合成並且可獲得光彈性係數小之成形品而較佳。
於本發明中，有時將通式(1)中n為1~9之整數之情形時之聚酯樹脂稱為「通式(1-1)所表示之聚酯樹脂」。又，有時將n為0之情形時之聚酯樹脂稱為「通式(1-2)所表示之聚酯樹脂」。
於上述通式(1-1)所表示之聚酯樹脂中，B為苯甲酸殘基、G為丙二醇殘基、且A為鄰苯二甲酸殘基、環己烷二羧酸殘基或己二酸殘基的聚酯樹脂，該聚酯樹脂因易獲得因外力所引起之雙折射之變化更小之光學構件而較佳。
於上述通式(1-2)所表示之聚酯樹脂中，B為苯甲酸殘基、對甲苯甲酸殘基或環己烷羧酸殘基、且G為丙二醇殘基、新戊二醇殘基、丁二醇殘基或己二醇殘基的聚酯樹脂，該聚酯樹脂因易獲得因外力所引起之雙折射之變化更小之光學構件而較佳。
上述通式(1-1)所表示之聚酯樹脂例如可藉由下述所示之方法而獲得。
方法1：一次添加構成通式(1-1)之各殘基之單羧酸、二羧酸及二醇，並使該等反應的方法。
方法2：使構成通式(1-1)之殘基之二羧酸與二醇於羥基之當量多於羧基之當量之條件下反應，而獲得於主鏈之末端具有羥基之聚酯樹脂，其後，使該聚酯樹脂與構成B之單羧酸或單羧酸衍生物反應的方法。
又，上述通式(1-2)所表示之聚酯樹脂例如可藉由下述所示之方法而獲得。
方法1：添加構成通式(1-2)之各殘基之單羧酸及二醇，並使該等反應的方法。
關於作為構成上述B之原料之碳數6~12之芳基單羧酸，例如可列舉：苯甲酸、二甲基苯甲酸、三甲基苯甲酸、四甲基苯甲酸、乙基苯甲酸、丙基苯甲酸、丁基苯甲酸、小茴香酸、對第三丁基苯甲酸、鄰甲苯甲酸、間甲苯甲酸、對甲苯甲酸、乙氧基苯甲酸、丙氧基苯甲酸、萘甲酸、菸鹼酸、糠酸、大茴香酸等、或該等之甲酯及醯氯化物等。該等可單獨使用，亦可併用2種以上。
又，關於作為構成上述B之原料之碳數1~8之脂肪族單羧酸，例如可列舉：乙酸、丙酸、丁酸、己酸、辛酸(octanoic acid)、辛酸(octylic acid)、環己烷羧酸等。該等可單獨使用，亦可併用2種以上。
於本發明中所使用之聚酯樹脂(Y)為上述通式(1-1)所表示之聚酯樹脂之情形時，構成上述B之原料較佳為苯甲酸。又，於本發明中所使用之聚酯樹脂(Y)為上述通式(1-2)所表示之聚酯樹脂之情形時，就易獲得因外力所引起之雙折射之變化更小的光學構件而言，較佳為 構成上述B之原料為選自由苯甲酸、對甲苯甲酸及環己烷羧酸所組成之群中之1種以上之酸。再者，於本發明中所謂「碳原子數」係指不包含羰基碳之碳原子數。
關於作為構成上述G之原料之碳原子數2~12之伸烷基二醇，例如可列舉：乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,2-丁二醇、1,3-丁二醇、2-甲基-1,3-丙二醇、1,4-丁二醇、1,5-戊二醇、2,2-二甲基-1,3-丙二醇(新戊二醇)、2,2-二乙基-1,3-丙二醇(3,3-二羥甲基戊烷)、2-正丁基-2-乙基-1,3丙二醇(3,3-二羥甲基庚烷)、3-甲基-1,5-戊二醇、1,6-己二醇、2,2,4-三甲基-1,3-戊二醇、2-乙基-1,3-己二醇、2-甲基-1,8-辛二醇、1,9-壬二醇、1,10-癸二醇、1,12-十二烷二醇等。該等可單獨使用，亦可併用2種以上。
關於作為構成上述G之原料之碳原子數4~12之氧伸烷基二醇，例如可列舉：二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、二丙二醇、三丙二醇等。該等可單獨使用，亦可併用2種以上。
於本發明中所使用之聚酯樹脂(Y)為上述通式(1-1)所表示之聚酯樹脂之情形時，就易獲得因外力所引起之雙折射之變化更小的光學構件而言，較佳為構成上述G之原料為丙二醇。又，於本發明中所使用之聚酯樹脂(Y)為上述通式(1-2)所表示之聚酯樹脂之情形時，就易獲得因外力所引起之雙折射之變化更小的光學構件而言，較佳為構成上述G之原料為選自由丙二醇、新戊二醇、丁二醇及己二醇所組成之群中之一種以上之二醇。
關於作為構成上述A之原料之碳原子數2~12之伸烷基二 羧酸，例如可列舉：丁二酸、順丁烯二酸、反丁烯二酸、戊二酸、己二酸、壬二酸、癸二酸、十二烷二羧酸、環己烷二羧酸等。
關於作為構成上述A之原料之芳基二羧酸，例如可列舉：鄰苯二甲酸、對苯二甲酸、間苯二甲酸、對苯二甲酸二甲酯、2,6-萘二羧酸、1,5-萘二羧酸、1,4-萘二羧酸、2,6-萘二羧酸二甲酯、1,5-萘二羧酸二甲酯、1,4-萘二羧酸二甲酯等。該等可單獨使用，亦可併用2種以上。
於本發明中所使用之聚酯樹脂(Y)為上述通式(1-1)所表示之聚酯樹脂之情形時，就易獲得因外力所引起之雙折射之變化更小的光學構件而言，較佳為構成上述A之原料為選自由鄰苯二甲酸、環己烷二羧酸及己二酸所組成之群中之1種以上之二羧酸。
作為本發明中所使用之聚酯樹脂(Y)之酸值，就不會引起聚碳酸酯樹脂(X)之分解而獲得強度充分之成形品而言，較佳為5以下，更佳為1以下。又，關於聚酯樹脂(Y)之羥值，就可獲得對於膜化時之熱等之穩定性優異之光學材料用樹脂組成物而言，較佳為50以下，更佳為20以下。
本發明中所使用之聚酯樹脂(Y)例如可藉由如下方式製造：使上述原料視需要於酯化觸媒之存在下於例如180~250℃之溫度範圍內進行10~25小時之酯化反應。再者，酯化反應之溫度、時間等條件並無特別限定，可適當設定。
作為上述酯化觸媒，例如可列舉：鈦酸四異丙酯、鈦酸四丁酯等鈦系觸媒；氧化二丁基錫等錫系觸媒；對甲苯磺酸等有機磺酸系觸媒等。
上述酯化觸媒之使用量只要適當設定即可，通常相對於原料之總量100質量份，較佳為在0.001~0.1質量份之範圍使用。
本發明中所使用之聚酯樹脂(Y)之性狀根據數量平均分子量或組成等要因而異，通常於常溫下為液體、固體、糊狀等。
本發明之光學材料用樹脂組成物中之聚酯樹脂(Y)之含量雖亦取決於所使用之聚碳酸酯樹脂(X)之光彈性係數，但就可減小樹脂組成物之光彈性係數之絕對值而言，相對於聚碳酸酯樹脂(X)100質量份較佳為0.5~10質量份，更佳為2~8質量份。
本發明之光學膜之特徵在於：含有上述本發明之光學材料用樹脂組成物。本發明之光學膜具有光彈性係數較小之特徵，具體而言，光彈性係數之絕對值為70×10-12/Pa以下，更佳為65×10-12/Pa以下。如此，本發明之光學膜之光彈性係數較小，其結果為因外力所引起之雙折射之變化變小，可提供畫面之觀看情況不易因外力而改變之液晶顯示裝置。
於本發明中，本發明之光學膜之光彈性係數係藉由下述所示之方法而測定。
<光彈性係數(CR)之測定方法>
對本發明之光學膜以搬送方向為長度之方式切成寬度15mm，而獲得測定樣品。將該測定樣品固定於光彈性測定用拉伸治具(王子計測機器股份有限公司製造)，自127.3g‧f至727.3g‧f每隔100g‧f改變拉伸測定樣品時之負荷，並利用相位差測定裝置KOBRA-WR(王子計測機器股份有限公司製造)對施加各負荷時之588nm下之面內相位差變化進行測定。測定係於23℃、相對濕度55%之環境下進行。
藉由使用本發明之光學材料用組成物，可用於製造各種光學用成形體。其中，可將本發明之光學材料用組成物較佳地用於製造膜狀之成形體(光學膜)。於本發明之光學膜中，例如光彈性係數之絕對值為70(×10-12/Pa)以下之經延伸之光學膜可較佳地用於相位差膜等需要相位差且要求因應力所引起之雙折射之變化小之特性的用途。作為上述相位差膜，較佳為光彈性係數之絕對值為65(×10-12/Pa)以下之光學膜，更佳為光彈性係數之絕對值為60(×10-12/Pa)以下之光學膜。此種光學膜之延伸倍率係根據目的而適當選擇，可藉由調整上述聚酯系樹脂(Y)之量，而使自雙折射小之光學上等向之光學膜至雙折射較大之相位差膜均可獲得。
於本發明之光學材料用樹脂組成物中，可於不損害本發明之目的之範圍混合除上述聚碳酸酯樹脂(X)、聚酯樹脂(Y)以外之樹脂。作為除上述聚合物(X)、聚酯樹脂(Y)以外之樹脂，例如可列舉：聚乙烯、聚丙烯等聚烯烴；聚苯乙烯、苯乙烯丙烯腈共聚物等苯乙烯系樹脂；聚醯胺、聚苯硫醚樹脂、聚醚醚酮樹脂、除聚酯樹脂(Y)以外之聚酯、聚碸、聚苯醚、聚醯亞胺、聚醚醯亞胺、聚縮醛等熱塑性樹脂；及酚樹脂、三聚氰胺樹脂、聚矽氧樹脂、環氧樹脂等熱硬化性樹脂等。該等可混合1種，亦可混合2種以上。
進而，可於不顯著損害本發明之效果之範圍內，根據各種目的而調配任意添加劑。添加劑之種類只要為一般用於調配樹脂或橡膠狀聚合物者，則無特別限制。作為添加劑，例如可列舉：無機填充劑、氧化鐵等顏料；硬脂酸、山萮酸、硬脂酸鋅、硬脂酸鈣、硬脂酸鎂、伸乙基雙硬脂醯胺等潤滑劑；脫模劑；石蠟系加工處理油、環烷系加工處理油、芳香 族系加工處理油、石蠟、有機聚矽氧烷、礦物油等軟化劑、塑化劑；受阻酚系抗氧化劑、磷系熱穩定劑、內酯系熱穩定劑、維他命E系熱穩定劑等抗氧化劑；受阻胺系光穩定劑、苯甲酸酯系光穩定劑等光穩定劑；二苯甲酮系紫外線吸收劑、三系紫外線吸收劑、苯并三唑系紫外線吸收劑等紫外線吸收劑；難燃劑；抗靜電劑；有機纖維、玻璃纖維、碳纖維、金屬鬚晶等補強劑；著色劑、其他添加劑或該等之混合物等。
本發明之光學材料用樹脂組成物只要含有上述聚碳酸酯樹脂(X)及聚酯樹脂(Y)即可，其製造方法並無特別限制。具體而言，例如可藉由如下方法獲得：使用單軸擠出機、雙軸擠出機、班布里混合機、塑譜儀(Brabender)、各種捏合機等熔融混練機，將上述聚碳酸酯樹脂(X)、聚酯樹脂(Y)、及視需要之上述添加劑進行熔融混練。
本發明之光學膜之特徵在於：含有本發明之光學材料用樹脂組成物。於獲得本發明之光學膜時，例如可使用擠出成形、澆鑄成形等方法。具體而言，例如可使用安裝有T型模頭、圓形模頭等之擠出機等，將未延伸狀態之光學膜擠出成形。於藉由擠出成形而獲得本發明之光學膜之情形時，可使用預先將上述聚碳酸酯樹脂(X)、聚酯樹脂(Y)進行熔融混煉而獲得之本發明之光學材料用樹脂組成物，亦可於擠出成形時將聚碳酸酯樹脂(X)與聚酯樹脂(Y)進行熔融混煉，並直接將其擠出成形。又，亦可藉由溶液流延法(溶劑澆鑄法)而獲得未延伸狀態之本發明之光學膜，該溶液流延法(溶劑澆鑄法)係使用使上述聚碳酸酯樹脂(X)及聚酯樹脂(Y)成分溶解之溶劑，使上述聚碳酸酯樹脂(X)、聚酯樹脂(Y)溶解於該溶劑中，而獲得所謂之摻雜液，其後，進行澆鑄成形。
以下，對溶液流延法進行詳述。藉由溶液流延法所獲得之光學膜實質上顯示光學等向性。上述顯示光學等向性之膜例如可用於液晶顯示器等之光學材料，其中，對於偏光板用保護膜尤其有用。又，藉由上述方法所獲得之膜不易於其表面形成凹凸，而表面平滑性優異。
上述溶液流延法一般由如下步驟所構成：第1步驟，其係使上述聚碳酸酯樹脂(X)與上述聚酯樹脂(Y)溶解於有機溶劑中，並使所獲得之樹脂溶液流延於金屬支持體上；第2步驟，其係將所流延之上述樹脂溶液中所含有之有機溶劑蒸餾去除並使其乾燥而形成膜；及第3步驟，其係繼第2步驟之後，將形成於金屬支持體上之膜自金屬支持體剝離並進行加熱乾燥。
作為上述第1步驟中所使用之金屬支持體，可例示環形帶狀或鼓狀之金屬製者等，例如可使用不鏽鋼製且其表面實施過鏡面拋光者。
於使樹脂溶液流延(casting)於上述金屬支持體上時，為了防止於所獲得之膜中混入異物，較佳為使用利用過濾器進行過濾後之樹脂溶液。
作為上述第2步驟之乾燥方法並無特別限定，例如可列舉如下方法：使30~50℃之溫度範圍之風吹向上述金屬支持體之上表面及/或下表面，藉此使已流延之上述樹脂溶液中所含有之有機溶劑之50~80質量%蒸發，而於上述金屬支持體上形成膜。
繼而，上述第3步驟係將上述第2步驟中形成之膜自金屬支持體上剝離並於高於上述第2步驟之溫度條件下進行加熱乾燥的步驟。作為上述加熱乾燥方法，例如於100~160℃之溫度條件階段性地使溫度上升 之方法因可獲得良好之尺寸穩定性而較佳。藉由於上述溫度條件下進行加熱乾燥，可將上述第2步驟後之殘留於膜中之有機溶劑幾乎完全去除。
再者，於上述第1步驟~第3步驟中，有機溶劑亦可回收而重複使用。
作為可於將上述聚碳酸酯樹脂(X)與上述聚酯樹脂(Y)混合並溶解於有機溶劑中時使用之有機溶劑，只要為可使其等溶解者則無特別限定，例如可列舉：氯仿、二氯甲烷、氯甲烷等溶劑。
上述樹脂溶液中之聚碳酸酯樹脂(X)之濃度較佳為10~50質量%，更佳為15~35質量%。
本發明之光學膜之膜厚較佳為20~120μm之範圍，更佳為25~100μm之範圍，尤佳為25~80μm之範圍。
於本發明中，例如可藉由將利用上述方法所獲得之未延伸狀態之光學膜視需要於機械行進方向上進行縱單軸延伸，於與機械行進方向正交之方向進行橫單軸延伸，而獲得經延伸之光學膜。又，可藉由輥延伸與拉幅延伸之逐次雙軸延伸法、利用拉幅延伸之同時雙軸延伸法、利用管式延伸之雙軸延伸法等進行延伸，藉此獲得經雙軸延伸之延伸膜。延伸倍率較佳為於至少任一方向上為0.1%以上且1000%以下，進而較佳為0.2%以上且600%以下，特佳為0.3%以上且300%以下。藉由設計為該範圍，可獲得就雙折射、耐熱性、強度之觀點而言較佳之經延伸之光學膜。
本發明之光學膜可作為光學材料而較佳地用於液晶顯示裝置、電漿顯示器、有機EL顯示器、場發射顯示器、背投電視等顯示器所使用之偏光板保護膜、1/4波長板、1/2波長板、視野角控制膜、液晶光學 補償膜等相位差膜、顯示器前面板等。又，本發明之光學材料用樹脂組成物除此以外亦可於光通信系統、光交換系統、光測量系統之領域中用於波導、透鏡、光纖維、光纖維之基材、被覆材料、LED之透鏡、透鏡蓋等。
[實施例]
以下，基於實施例進而具體地說明本發明。例中之份及%只要未預先說明則為質量基準。
合成例1[聚酯樹脂(Y)之製備]
於具備溫度計、攪拌機、氮氣導入管及分餾用卜字管(distilling head)之內容量3L之四口燒瓶中添加己二酸(以下簡稱為「AA」)132g、鄰苯二甲酸酐(以下簡稱為「PA」)400g、苯甲酸(以下簡稱為「BzA」)977g、丙二醇(以下簡稱為「PG」)648g、及四異丙氧基鈦(以下簡稱為「TiPT」)0.130g後，使其反應20小時。於反應後，於200℃下將未反應之1,2-丙二醇減壓蒸餾去除。其後，解除減壓並降溫，將反應產物過濾並取出，而獲得聚酯樹脂(Y1)。聚酯樹脂(Y1)之數量平均分子量(Mn)為430，重量平均分子量(Mw)為550，酸值為0.1，羥值為8.0。
合成例2(同上)
使用PA 130g、1,4-環己烷二羧酸(以下簡稱為「CHDA」)50g、BzA 317g、PG 210g、及TiPT 0.021g，除此以外，以與合成例1同樣之方式獲得聚酯樹脂(Y2)。聚酯樹脂(Y2)之數量平均分子量(Mn)為430，重量平均分子量(Mw)為540，酸值為0.4，羥值為15。
合成例3(同上)
使用PA 533g、BzA 977g、PG 648g、及TiPT 0.130g，除此以外，以與合 成例1同樣之方式獲得聚酯樹脂(Y3)。聚酯樹脂(Y3)之數量平均分子量(Mn)為430，重量平均分子量(Mw)為520，酸值為0.3，羥值為11。
合成例4(同上)
使用AA 263g、PA 266g、BzA 977g、PG 648g、及TiPT 0.130g，除此以外，以與合成例1同樣之方式獲得聚酯樹脂(Y4)。聚酯樹脂(Y4)之數量平均分子量(Mn)為430，重量平均分子量(Mw)為550，酸值為0.40，羥值為3。
合成例5(同上)
使用AA 394g、PA 133g、BzA 977g、PG 648g、及TiPT 0.130g，除此以外，以與合成例1同樣之方式獲得聚酯樹脂(Y5)。聚酯樹脂(Y5)之數量平均分子量(Mn)為480，重量平均分子量(Mw)為710，酸值為0.2，羥值為6。
合成例6(同上)
使用AA 526g、BzA 977g、PG 648g、及TiPT 0.130g，除此以外，以與合成例1同樣之方式獲得聚酯樹脂(Y6)。聚酯樹脂(Y6)之數量平均分子量(Mn)為450，重量平均分子量(Mw)為570，酸值為0.2，羥值為10。
製備例1[已調整數量平均分子量之聚酯樹脂(B)之製備]
使用薄膜蒸餾裝置進行聚酯樹脂(B1)之薄膜蒸餾，而獲得區分為高分子量之成分之聚酯樹脂(Y7)、及區分為低分子量之成分之聚酯樹脂(Y8)。聚酯樹脂(Y7)之數量平均分子量(Mn)為570，重量平均分子量(Mw)為690，酸值為0.4，羥值為8。聚酯樹脂(Y8)之數量平均分子量(Mn)為280，重量平均分子量(Mw)為280，酸值為0.2，羥值為14。
將聚酯樹脂(Y1)~(Y8)之原料及物性值示於第1表。
第1表之腳註
(※)：括號內為質量基準之比率
PG：1,2-丙二醇
AA：己二酸
PA：鄰苯二甲酸酐
CHDA：1,4-環己烷二羧酸
BzA：苯甲酸
合成例7(同上)
於具備溫度計、攪拌機、氮氣導入管及分餾用卜字管之內容量3L之四口燒瓶中添加PG 358g、BzA 1000g、及TiPT 0.081g後，使其反應13小時。於反應後，於190℃將未反應之1,2-丙二醇減壓蒸餾去除。其後，解除減壓並降溫，將反應產物過濾並取出，而獲得聚酯樹脂(Y9)。聚酯樹脂(Y9) 之數量平均分子量(Mn)為300，重量平均分子量(Mw)為300，酸值為0.1，羥值為1。
合成例8(同上)
於具備溫度計、攪拌機、氮氣導入管及分餾用卜字管之內容量3L之四口燒瓶中使用1,3-丙二醇(以下簡稱為「1,3-PG」)358g、BzA 1000g、及TiPT 0.081g，除此以外，以與合成例7同樣之方式獲得聚酯樹脂(Y10)。聚酯樹脂(Y10)之數量平均分子量(Mn)為250，重量平均分子量(Mw)為260，酸值為0.1，羥值為1。
合成例9
使用內容量2L之四口燒瓶，且使用新戊二醇(以下簡稱為「NPG」)437g、BzA 733g、及TiPT 0.070g，除此以外，以與合成例7同樣之方式獲得聚酯樹脂(Y11)。聚酯樹脂(Y11)之數量平均分子量(Mn)為320，重量平均分子量(Mw)為320，酸值為0.1，羥值為18。
合成例10
使用1,4-丁二醇(以下簡稱為「1,4-BG」)849g、BzA 1000g、及TiPT 0.111g，除此以外，以與合成例7同樣之方式獲得聚酯樹脂(Y12)。聚酯樹脂(Y12)之數量平均分子量(Mn)為270，重量平均分子量(Mw)為280，酸值為0.1，羥值為10。
合成例11(同上)
使用內容量2L之四口燒瓶，且使用1,6-己二醇(以下簡稱為「1,6-HD」)334g、BzA 600g、及TiPT 0.056g，除此以外，以與合成例7同樣之方式獲得聚酯樹脂(Y13)。聚酯樹脂(Y13)之數量平均分子量(Mn)為300， 重量平均分子量(Mw)為310，酸值為0.1，羥值為10。
合成例12(同上)
使用1,4-環己烷二甲醇(以下簡稱為「CHDM」)664g、BzA 977g、及TiPT 0.098g，除此以外，以與合成例7同樣之方式獲得聚酯樹脂(Y14)。聚酯樹脂(Y14)之數量平均分子量(Mn)為300，重量平均分子量(Mw)為310，酸值為0.1，羥值為41。
合成例13(同上)
使用PG 321g、對甲苯甲酸(以下簡稱為「pTA」)1000g、及TiPT 0.079g，除此以外，以與合成例7同樣之方式獲得聚酯樹脂(Y15)。聚酯樹脂(Y15)之數量平均分子量(Mn)為300，重量平均分子量(Mw)為300，酸值為0.1，羥值為0.2。
合成例14
使用內容量2L之四口燒瓶，且使用NPG 437g、pTA 817g、及TiPT 0.075g，除此以外，以與合成例7同樣之方式獲得聚酯樹脂(Y16)。聚酯樹脂(Y16)之數量平均分子量(Mn)為310，重量平均分子量(Mw)為320，酸值為0.1，羥值為43。
合成例15
使用內容量2L之四口燒瓶，且使用PG 62g、環己烷羧酸(以下簡稱為「CHCA」)200g、及TiPT 0.016g，除此以外，以與合成例7同樣之方式獲得聚酯樹脂(Y17)。聚酯樹脂(Y17)之數量平均分子量(Mn)為310，重量平均分子量(Mw)為310，酸值為0.2，羥值為9。
將聚酯樹脂(Y9)~(Y17)之原料及物性值示於第2表。
第2表之腳註
PG：1,2-丙二醇
1,3-PG：1,3-丙二醇
NPG：新戊二醇
1,4-BG：1,4-丁二醇
1,6-HG：1,6-己二醇
CHDM：1,4-環己烷二甲醇
BzA：苯甲酸
pTA：對甲苯甲酸
CHCA：環己烷羧酸
實施例1(光學材料用樹脂組成物及光學膜之製備)
將聚碳酸酯樹脂(AD-5503，帝人化成股份有限公司製造)100份與第3表所示之量(0份~8份)之聚酯樹脂(Y1)分別添加至二氯甲烷142份中並使之溶解，而獲得溶解液。將該溶解液利用真空攪拌機攪拌60分鐘，而獲得本發明之光學材料用樹脂組成物(摻雜液)。
以厚度成為0.3mm之方式使該摻雜液流延於玻璃板上，並於乾燥機中於40℃乾燥10分鐘，進而於80℃下乾燥10分鐘，而獲得寬度180mm、長度250mm、膜厚50μm之膜。
使用所獲得之膜進行光彈性係數(CR)之測定，並將其結果示於第3表。又，光彈性係數(CR)之測定方法如下所述。
<光彈性係數(CR)之測定方法>
由上述膜製作以膜之流延方向成為長度方向之方式裁切為寬度15mm、長度80mm而成之膜試片。將該膜試片固定於光彈性測定用拉伸治具(王子計測機器股份有限公司製造)，並利用相位差測定裝置KOBRA-WR(王子計測機器股份有限公司製造)對自127.3g‧f至727.3g‧f每隔100g‧f改變負荷時之588nm下之面內相位差(Re)之變化進行測定。測定係於23℃、相對濕度55%之環境下進行。面內相位差(Re)係根據下述式而求出。
Re=(nx-ny)×d
[(nx)：延伸方向之折射率，(ny)：與延伸方向正交之方向之折射率，d：膜之厚度(μm)]
對於測定值，以橫軸為應力(σ)、縱軸為面內相位差(Re)進行繪圖，並藉由最小平方近似法根據線性區域之直線之斜率而求出光彈性係數(CR)。斜率之絕對值越小，表示光彈性係數越接近0，表示因外力所引起之雙折射之變化越小之膜。
實施例2~20(同上)
以第3表及第4表所示之組成獲得光學材料用樹脂組成物(摻雜液)， 除此以外，以與實施例1同樣之方式獲得膜。進行與實施例1相同之評價，關於光彈性係數(CR)將其結果分別示於第3表及第4表。
第3表之腳註
-：無法測定。
光彈性係數之單位：×10-12/Pa
第4表之腳註
-：無法測定。
光彈性係數之單位：×10-12/Pa
使用本發明之光學用樹脂組成物所獲得之光學膜係光學彈性係數較小而因外力所引起之雙折射之變化較小之膜。另一方面，未添加本發明中所使用之聚酯樹脂(Y)之光學膜之光學彈性係數之絕對值較大而因外力所引起之雙折射之變化較大。
實施例21(同上)
由實施例1中獲得之寬度180mm、長度250mm、膜厚50μm之膜切出60mm見方(膜厚50μm)之膜。使用雙軸延伸機(井元製作所製造)對該膜藉由自由單軸延伸法進行延伸，而獲得延伸膜。延伸時之條件如下所述。
延伸溫度：光學材料用樹脂組成物之玻璃轉移溫度(Tg)+15℃
延伸速度：60mm/min
延伸倍率：2.0倍
再者，Tg係使用PerkinElmer公司製造之Diamond DSC進行示差掃描熱分析，並根據伴隨相轉移之基準線位移而算出。
由上述延伸膜製作以膜之延伸方向成為長度方向之方式裁切為寬度15mm、長度80mm而成之膜試片。使用該膜試片，除此以外，以與實施例1同樣之方式進行延伸膜之光彈性係數(CR)之測定。將其結果示於第5表。再者，將對聚酯(Y)之添加量進行各種變更時之光學材料用樹脂組成物之玻璃轉移溫度(Tg)示於第6表作為參考例。
實施例22~25(同上)
使用第5表所示之組成之光學材料用樹脂組成物，除此以外，以與實施例21同樣之方式獲得延伸膜。進行與實施例1相同之評價，關於光彈性係數(CR)將其結果示於第5表。
第5表之腳註
光彈性係數之單位：×10-12/Pa
實施例26(同上)
以第6表所示之組成獲得光學材料用樹脂組成物(摻雜液)，除此以外， 以與實施例1同樣之方式獲得膜。使用該膜，依據JIS Z 0208對聚碳酸酯膜之透濕度進行測定。將其結果示於第6表。再者，測定透濕度時之測定條件係設為溫度40℃、相對濕度90%。
實施例27及28(同上)
使用第6表所示之組成之光學材料用樹脂組成物，除此以外，以與實施例1同樣之方式獲得延伸膜。進行與實施例26相同之評價，並將其結果示於第6表。
第6表之腳註
透濕度之單位：g/m2‧day

Claims (11)

  1. 一種光學材料用樹脂組成物，其含有聚碳酸酯樹脂(X)、及以下述通式(1)表示且數量平均分子量為200~2,000之聚酯樹脂(Y)，B-(G-A)n-G-B (1)(式中，B表示碳原子數6~12之芳基單羧酸殘基或碳原子數1~8之脂肪族單羧酸殘基；G表示碳原子數2~12之伸烷基二醇(alkyleneglycol)殘基或碳原子數4~12之氧伸烷基二醇(oxyalkyleneglycol)殘基；A表示碳原子數2~12之伸烷基二羧酸殘基或碳原子數6~12之芳基二羧酸殘基；n為0~9之整數)。
  2. 如申請專利範圍第1項之光學材料用樹脂組成物，其中，上述聚酯樹脂(Y)中之B為苯單羧酸殘基，G為碳原子數2~6之伸烷基二醇殘基，A為碳原子數2~6之伸烷基二羧酸殘基或碳原子數6~12之芳基二羧酸殘基，且n為1~9之整數。
  3. 如申請專利範圍第2項之光學材料用樹脂組成物，其中，上述通式(1)中之B為苯甲酸殘基，G為丙二醇殘基，A為鄰苯二甲酸殘基、環己烷二羧酸殘基或己二酸殘基。
  4. 如申請專利範圍第1項之光學材料用樹脂組成物，其中，上述聚酯樹脂(Y)中之B為苯單羧酸殘基或碳原子數6~8之環狀脂肪族單羧酸殘基，G為碳原子數2~6之伸烷基二醇殘基，且n為0。
  5. 如申請專利範圍第4項之光學材料用樹脂組成物，其中，上述聚酯樹脂(Y)中之B為苯甲酸殘基、對甲苯甲酸殘基或環己烷羧酸殘基，且G為丙二醇殘基、新戊二醇殘基、丁二醇殘基或己二醇殘基。
  6. 如申請專利範圍第1項之光學材料用樹脂組成物，其中，上述聚酯樹脂(Y)係數量平均分子量為250~1,000者。
  7. 如申請專利範圍第1項之光學材料用樹脂組成物，其中，上述聚酯樹脂(Y)之含量相對於上述聚碳酸酯樹脂(A)100質量份為0.5~10質量份。
  8. 如申請專利範圍第1至7項中任一項之光學材料用樹脂組成物，其中，上述聚合物(X)為芳香族聚碳酸酯樹脂。
  9. 一種光學膜，其含有申請專利範圍第1至8項中任一項之光學材料用樹脂組成物。
  10. 如申請專利範圍第9項之光學膜，其用於保護偏光板。
  11. 一種液晶顯示裝置，其具有申請專利範圍第9或10項之光學膜。
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