TW201414069A - 集電體、電極結構體、非水電解質電池或蓄電部件 - Google Patents

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Yasumasa Morishima
Takayori Ito
Hidekazu Hara
Takahiro Iida
Tsugio Kataoka
Mitsuya Inoue
Satoshi Yamabe
Yukiou HONKAWA
Sohei Saito
Tatsuhiro Yaegashi
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Furukawa Electric Co Ltd
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Abstract

提供一種集電體，其具有在常溫下確保充分的導電性、並且在溫度上升時具有熱膨脹的餘地的PTC層。根據本發明，提供一種集電體，具備：導電性基材、和在該導電性基材的至少單面上設置的樹脂層。該樹脂層包含有機樹脂和導電性粒子。該樹脂層在該導電性基材上的附著量為0.5~20g/m2。該樹脂層的表面的Rz(十點平均粗糙度)為0.4~10μm。該樹脂層的表面的Sm(凹凸的平均間隔)為5~200μm。該樹脂層的通過二端子法測定的平均電阻為0.5~50Ω。

Description

集電體、電極結構體、非水電解質電池或蓄電部件
本發明涉及集電體、電極結構體、非水電解質電池或蓄電部件。
由於能量密度高，因此，鋰電池在手機或筆記本電腦等電子設備中的利用擴大。鋰電池使用鈷酸鋰、錳酸鋰、磷酸鐵鋰等作為正極活性物質，使用石墨等作為負極活性物質。鋰電池通常由包含這些活性物質的電極、作為多孔片的隔板、溶解鋰鹽的電解液構成。這樣的鋰二次電池的電池容量以及輸出高，充放電特性良好，耐用壽命也比較長。
鋰電池具有能量密度高這樣的優點，另一方面，由於使用非水電解液等，因此，關於安全性存在問題。例如，由於含有非水電解液，因此，隨著發熱非水電解液的成分發生分解而內壓上升，有可能發生電池膨脹等不良情況。另外，鋰二次電池被過充電時，有可能引起發熱等不良情況。另外，由於發生內部短路，也有可能引起發熱等不良情況。
作為提高電池的安全性的方法，可以列舉：利用安全閥來防止內壓上升、通過安裝隨著溫度上升電阻值增加的PTC(正溫度系數，Positive temperature coefficient)元件來阻斷發熱時的電流等。例如，已知在圓筒形電池的正極帽部分安裝PTC元件的方法。
但是，在正極帽部分安裝PTC元件的方法中，在發生內部短路而溫度上升時，存在無法抑制短路電流的增加的問題。
在鋰電池中安裝的隔板具有如下功能：由於在異常發熱時樹脂發生熔融，堵塞隔板的孔部，離子傳導性降低，由此，抑制短路電流的增加。但是，遠離發熱部分的部位的隔板不僅發生熔融，另外，隔板因受熱而收縮，由此，反而有可能發生短路。這樣，防止由內部短路引起的發熱的方法尚有改善的餘地。
為了解決內部短路的問題，在專利文獻1中提出了一種CC箔(碳塗箔)，其具有以含氟樹脂、烯烴類樹脂作為粘合劑在導電性基材上形成添加有導電性粒子的樹脂層的PTC功能。另外，在專利文獻2中公開了在高分子聚合物(以聚乙烯為例)中添加有炭黑的PTC層。另外，在專利文獻3中公開了由表面粗糙度為Ra(算術平均粗糙度)0.5~1.0μm的CC層(碳塗層)構成的樹脂層。
【現有技術文獻】 【專利文獻】
【專利文獻1】日本特開2001-357854號公報
【專利文獻2】日本特開平10-241665號公報
【專利文獻3】日本特開2010-212167號公報
但是，上述文獻記載的以往技術在以下的方面具有改善的餘地。
第一，專利文獻1~3中記載的PTC層或者樹脂層中，在緊密地形成導電通路、使導電性提高至必要以上的情況下，即使粘合劑發生膨脹、熔融，被切斷的導電通路也少。另一方面，過度減少導電通路時，在常溫下的電阻過高，存在電池或蓄電部件的輸出特性降低的問題。
第二，專利文獻1~3中記載的PTC層或者樹脂層中，顯示出PTC功能是由粘合劑樹脂的熱膨脹產生的。另一方面，電池或蓄電部件為了增大容量，增加活性物質量，由於活性物質層的密度也增高的傾向，失去PTC層或者樹脂層的熱膨脹的餘地。
本發明是鑒於上述情況而完成的，提供一種集電體，其具有在常溫下確保充分的導電性、並且在溫度上升時具有熱膨脹的餘地的PTC層。
本發明提供一種集電體，其具備：導電性基材、和在該導電性基材的至少單面上設置的樹脂層。需要說明的是，該樹脂層包含有機樹脂和導電性粒子。 另外，該樹脂層在該導電性基材上的附著量為0.5~20g/m2。另外，該樹脂層的表面的Rz(十點平均粗糙度)為0.4~10μm。另外，該樹脂層的表面的Sm(凹凸的平均間隔)為5~200μm。另外，該樹脂層的通過二端子法測定的平均電阻為0.5~50Ω。
根據該構成，得到一種集電體，其具有在常溫下確保充分的導電性、並且在溫度上升時具有熱膨脹的餘地的PTC層。
另外，本發明提供一種電極結構體，其具備：上述集電體、和在該集電體的該樹脂層上設置的活性物質層或電極材料層。
該電極結構體由於具備上述集電體，因此，在通常時能夠確保充分的導電性，在內部短路時發揮充分的安全功能。
另外，本發明提供一種非水電解質電池或蓄電部件，其具備：上述集電體、和在該集電體的該樹脂層上設置的活性物質層或電極材料層。
該非水電解質電池或蓄電部件由於具備上述集電體，因此，在通常時能夠確保充分的導電性，在內部短路時發揮充分的安全功能。
根據本發明，得到一種集電體，其具有在常溫下確保充分的導電性、並 且在溫度上升時具有熱膨脹的餘地的PTC層。
100‧‧‧集電體
102‧‧‧導電性基材
103‧‧‧樹脂層
105‧‧‧活性物質層
107‧‧‧有機樹脂
109‧‧‧粗糙面化表面
110‧‧‧電極結構體
111‧‧‧導電性粒子
121‧‧‧活性物質
123‧‧‧導電材料
125‧‧‧粘合劑
202‧‧‧導電性基材
203‧‧‧PTC層
205‧‧‧活性物質層
207‧‧‧粘合劑樹脂
210‧‧‧電極結構體
211‧‧‧導電通路
302‧‧‧導電性基材
303‧‧‧PTC層
305‧‧‧活性物質層
307‧‧‧粘合劑樹脂
310‧‧‧電極結構體
311‧‧‧導電通路
圖1是表示實施方式中的電極結構體的結構的截面圖。
圖2是用於對以往的具備PTC層的電極結構體的問題進行說明的截面圖。
圖3是用於對以往的具備PTC層的電極結構體的問題進行說明的截面圖。
圖4是用於對實施方式中的電極結構體與以往的具備PTC層的電極結構體的不同點進行說明的截面圖。
圖5是表示實施方式中的電極結構體的PTC層的電阻快速上升的結構的截面圖。
圖6是用於對通過DSC(示差掃描式量熱分析)中出現的峰來規定聚丙烯類樹脂與聚乙烯類樹脂的混合比的方法進行說明的曲線圖。
以下，關於本發明的實施方式，使用附圖進行說明。另外，所有的附圖中，對同樣的構成要素賦予同樣的符號，適當省略說明。另外，本說明書中“A~B”是指“A以上且B以下”。
<電極的整體構成>
圖1是表示實施方式中的電極結構體的結構的截面圖。本實施方式的電極結構體110具有集電體100。該集電體100具備：導電性基材102、和在該導電 性基材102的至少單面上設置的樹脂層103。另外，本實施方式的電極結構體110還具備：在該集電體100的樹脂層103上設置的活性物質層(或電極材料層)105。需要說明的是，該樹脂層103如後所述具有粗糙面化表面109。
<以往的PTC層的問題>
圖2是用於對以往的具備PTC層的電極結構體的問題進行說明的截面圖。以往的具備PTC層203的電極結構體210中，過度減少導電通路211時，常溫下的電阻過高，存在電池或蓄電部件的輸出特性降低的問題。
即，如圖2所示，如果過度減少導電通路211，則在PTC層203的粘合劑樹脂207發生熱膨脹時(PTC層203的膜厚增厚時)，導電通路211容易被切斷，因此，在內部短路時發揮充分的安全功能。但是，常溫下的PTC層203的電阻過高，具有在導電性基材202以及活性物質層205之間無法得到充分的導通的問題。
圖3是用於對以往的具備PTC層的電極結構體的問題進行說明的截面圖。以往的具備PTC層303的電極結構體310中，在緊密地形成導電通路311、使導電性提高至必要以上的情況下，存在粘合劑樹脂307即使發生膨脹、熔融、被切斷的導電通路311也少的問題。
即，如圖3所示，如果過度增多導電通路311，則常溫下的PTC層303的電阻低，因此，在導電性基材302以及活性物質層305之間得到充分的導通。 但是，在PTC層303的粘合劑樹脂307發生熱膨脹時(PTC層303的膜厚增厚時)，難以切斷導電通路211，因此，具有在內部短路時不能發揮充分的安全功能的問題。
另外，以往的具備PTC層的電極結構體中，顯示出PTC功能是由粘合劑樹脂的熱膨脹產生的。另一方面，電池或蓄電部件為了增大容量，增加活性物質量，由於活性物質層的密度也增高的傾向，也存在失去PTC層的熱膨脹的餘地的問題。
<樹脂層的粗糙面化表面>
圖4是用於對實施方式中的電極結構體與以往的具備PTC層的電極結構體的不同點進行說明的截面圖。如上所說明，本實施方式的電極結構體110具備：導電性基材102、和在該導電性基材102的至少單面上設置的樹脂層103。需要說明的是，該樹脂層103如後所述具有粗糙面化表面109。另外，本實施方式的電極結構體110還具備在該樹脂層103上設置的活性物質層(或電極材料層)105。另外，該活性物質層105包含：活性物質121、導電材料123和粘合劑125。
另外，該樹脂層103包含有機樹脂107和導電性粒子111。另外，該樹脂層103在導電性基材102上的附著量為0.5~20g/m2。另外，該樹脂層103的粗糙面化表面109的Rz(十點平均粗糙度)為0.4~10μm。另外，該樹脂層103的粗糙面化表面109的Sm(凹凸的平均間隔)為5~200μm。另外，該樹脂層103的通過 二端子法測定的平均電阻為0.5~50Ω。
圖5是表示實施方式中的電極結構體的PTC層的電阻快速上升的結構的截面圖。如果使用該電極結構體110，則非水電解質電池或蓄電部件內的溫度達到有機樹脂107的熔點附近時，有機樹脂107發生體積膨脹，剝離在樹脂層103中分散的導電性粒子111之間的接觸，因此，導電性降低。
另外，本實施方式的電極結構體110由於具備具有特殊的粗糙面化表面109的樹脂層103，因此，成功在樹脂層103表面上確保適度的空間作為樹脂層103的熱膨脹的餘地。因此，有機樹脂107的熔解時的體積變化即使大也能夠毫無問題地發生熱膨脹，從而可以得到良好的PTC特性。即，通過將非水電解質電池或蓄電部件過充電時的發熱，在非水電解質電池或蓄電部件的內部溫度達到有機樹脂107的熔點附近時，樹脂層103的電阻快速上升，阻斷導電性基材102與活性物質層105之間的電流。因此，如果使用該電極結構體110，則在非水電解質電池或蓄電部件的內部短路時能夠發揮充分的安全功能。
即，根據該構成，所得到的電極結構體110能同時均衡地發揮在常溫下確保充分的導電性、以及在溫度上升時具有熱膨脹的餘地這二個效果。而圖2和圖3中說明的以往的電極結構體210、310則難以同時實現這二個效果。相對於此，本實施方式的電極結構體110由於具備具有特殊的粗糙面化表面109的樹脂層103，因此，成功地同時滿足這些通常相反的二個效果。
以下，對各構成要素詳細進行說明。
<導電性基材>
作為本實施方式的導電性基材102，可以使用非水電解質電池或蓄電部件用的各種金屬箔。具體而言，可以使用正極用、負極用的各種金屬箔，例如，可以使用鋁、銅、不銹鋼、鎳等。其中，從導電性的高度與成本的平衡出發，優選為鋁、銅。需要說明的是，本說明書中，鋁是指鋁以及鋁合金，銅是指純銅以及銅合金。本實施方式中，鋁箔能夠用於二次電池正極側、二次電池負極側或雙電層電容器電極，銅箔能夠用於二次電池負極側。作為鋁箔，沒有特別限定，可以使用作為純鋁系的A1085材、A3003材等各種鋁。另外，作為銅箔也同樣，沒有特別限定，但優選使用軋製銅箔和電解銅箔。
作為導電性基材102的厚度，沒有特別限定，優選為5μm以上且50μm以下。厚度小於5μm時，箔的強度不足，有時難以形成導電性基材102等。另一方面，超過50μm時，相應地不得不使其他構成要素、特別是活性物質層105或電極材料層變薄，特別是在形成非水電解質電池或蓄電部件等的情況下，不得不使活性物質層105的厚度變薄，有時無法得到必要充分的容量。
<樹脂層>
本實施方式的樹脂層103是包含在導電性基材102的表面上層疊的有機樹脂107和導電性粒子111的PTC(Positive temperature coefficient)層。
(1)粗糙面化表面的構成
本實施方式的樹脂層103在導電性基材102上的附著量為0.5~20g/m2。低於0.5g/m2時，產生未塗布部，電池性能或蓄電性能不足。超過20g/m2時，電阻過大，電池性能或蓄電性能不足。樹脂層103的附著量可以為例如0.5、1、2、5、10、15、20g/m2，也可以為在此例示出的數值中的任意二個之間的範圍內。
本實施方式的樹脂層103的粗糙面化表面109的Rz(十點平均粗糙度)為0.4~10μm。Rz低於0.4μm時，用於熱膨脹的餘地不充分。Rz超過10μm時，與活性物質層105的接觸差，接觸電池性能或接觸蓄電性能不充分。樹脂層103的Rz例如可以為0.4、0.7、1、2、5、10μm，也可以為在此例示出的數值中的任意二個之間的範圍內。
本實施方式的樹脂層103的粗糙面化表面109的Sm(凹凸的平均間隔)優選為5~200μm。Sm低於5μm時，用於熱膨脹的餘地不充分。Sm超過200μm時，表面形狀過於接近平坦，用於熱膨脹的餘地不充分。樹脂層103的Sm例如可以為5、10、20、30、40、50、60、70、80、90、100、120、140、160、180、200μm，也可以為在此例示出的數值中的任意二個之間的範圍內。
本實施方式的樹脂層103的通過二端子法測定的平均電阻為0.5~50Ω。平均電阻如果在該範圍內，則避免通過在低於應該阻斷的溫度的溫度範圍內的溫度上升引起的有機樹脂107的膨脹而切斷導電通路的問題，從而能夠最大限度地連接導電通路。詳細而言，樹脂層103的初期電阻只要通過三菱Analytech製 造的電阻率計Loresta EP(二端子法)測定的電阻值(從在導電性基材102上形成的樹脂層103上測定)為0.5~50Ω即可。低於0.5Ω時，升溫時的電阻上升不充分。超過50Ω時，作為電池或蓄電池的性能不充分。
作為該樹脂層103的有機樹脂107使用的樹脂，沒有特別限定，可以使用選自由含氟樹脂、烯烴類樹脂、環氧類樹脂、丙烯酸類樹脂、聚酯類樹脂、氨基甲酸酯類樹脂組成的組中的1種以上。它們中，特別優選使用含氟樹脂或烯烴類樹脂。
(2)含氟樹脂
作為該樹脂層103的有機樹脂107使用的含氟樹脂是作為樹脂成分含有含氟樹脂的樹脂，可以僅由含氟樹脂構成，也可以含有含氟樹脂和其他樹脂。含氟樹脂為含有氟的樹脂，可以例示：聚偏氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、四氟乙烯-全氟烷基乙烯基醚共聚物(PFA)、四氟乙烯-六氟丙烯共聚物(FEP)、聚氯三氟乙烯(PCTFE)、四氟乙烯-乙烯共聚物(ETFE)、氯三氟乙烯-乙烯共聚物(ECTFE)、聚氟乙烯(PVF)等含氟樹脂及其衍生物、使環己基乙烯基醚或羧酸乙烯酯與PCTFE、四氟乙烯等氟烯烴共聚而成的含氟共聚物等。另外，這些可以單獨使用1種，也可以組合使用2種以上，特別是聚偏氟乙烯(PVDF)能夠確實地兼具有阻斷功能和優良的高倍率特性，因此優選。
該含氟樹脂在將樹脂成分整體設為100質量%的情況下，可以使用含氟樹脂100質量%，也可以與其他樹脂成分並用來使用，在並用的情況下，相對於全 部樹脂成分而言，通常至少含有含氟樹脂40質量%以上，優選50質量%以上。這是由於，含氟樹脂的混合量過少時，無法良好地控制後述的導電性粒子，難以確實地兼具有阻斷功能和優良的高倍率特性。含氟樹脂的比例，具體而言，例如為40、50、60、70、80、90、100質量%，也可以為在此例示出的任意二個數值的範圍內。
該含氟樹脂的重均分子量為例如3萬~100萬，具體而言，例如為3萬、4萬、5萬、6萬、7萬、8萬、9萬、10萬、15萬、20萬、30萬、40萬、50萬、60萬、70萬、80萬、90萬、100萬，也可以為在此例示出的數值中的任意二個之間的範圍內。重均分子量是指通過GPC(凝膠滲透色譜法)測定的分子量。
該含氟樹脂優選具有羧基或羧酸酯基(以下，簡單地稱為“酯基”)。由此，能夠提高導電性基材102與樹脂層103的密合性。另外，含氟樹脂具有酯基的情況下，含氟樹脂與導電性粒子(例如：碳粒子)的密合性提高。
該含氟樹脂具有羧基(-COOH)或酯基(-COOR、R例如為碳原子數1~5的烴)的方式沒有特別限定，例如，含氟樹脂可以為具有羧基或酯基的單體與含氟的單體的共聚物，含氟樹脂可以為含氟樹脂與具有羧基或酯基的樹脂的混合物，含氟樹脂也可以通過具有羧基或酯基的化合物改質。使含氟樹脂改質的方法沒有特別限定，作為一例可以列舉如下方法：如日本特開2002-304997號所示，對含氟樹脂照射放射線，使氟原子脫離，生成自由基，在該狀態下將含氟樹脂與具有羧基或酯基的化合物混合，由此，使具有羧基或酯基的化合物與含氟樹脂 接枝聚合。含氟樹脂中的、羧基或酯基的個數相對於氟原子數的比值沒有特別限定，例如為0.1~5，優選為0.5~2。該比值具體而言例如為0.1、0.2、0.5、1、1.5、2、3、4、5，也可以為在此例示出的數值中的任意二個之間的範圍內。作為具有羧基或酯基的單體(或化合物)，可以列舉丙烯酸、甲基丙烯酸或它們的酯(例如甲基丙烯酸甲酯)等。
(3)烯烴類樹脂
作為該樹脂層103的有機樹脂107使用的烯烴類樹脂是作為樹脂成分含有烯烴樹脂的樹脂，可以僅由烯烴樹脂構成，也可以含有烯烴樹脂和其他樹脂。作為烯烴類樹脂，可以例示聚乙烯、聚丙烯、聚丁烯、聚苯乙烯等。另外，這些可以單獨使用1種，也可以組合使用2種以上，特別是聚乙烯、聚丙烯能夠確實地兼具有阻斷功能和優良的高倍率特性，因此優選。
該烯烴類樹脂在將樹脂成分整體設為100質量%的情況下，可以使用烯烴樹脂100質量%，也可以與其他樹脂成分並用來使用，在並用的情況下，相對於全部樹脂成分而言，通常至少含有烯烴樹脂40質量%以上，優選50質量%以上。烯烴樹脂的混合量過少時，無法良好地控制後述的導電性粒子，難以確實地兼具有阻斷功能和優良的高倍率特性。烯烴樹脂的比例，具體而言例如為40、50、60、70、80、90、100質量%，也可以為在此例示出的任意二個數值的範圍內。
該烯烴類樹脂的重均分子量例如為1萬~100萬，具體而言例如為1萬、3萬、4萬、5萬、6萬、7萬、8萬、9萬、10萬、15萬、20萬、30萬、40萬、 50萬、60萬、70萬、80萬、90萬、100萬，也可以為在此例示出的數值中的任意二個之間的範圍內。重均分子量是指通過GPC(凝膠滲透色譜法)測定的分子量。
該烯烴類樹脂優選用羧酸等改質、具有羧基或羧酸酯基(以下，簡單地稱為“酯基”)。由此，能夠提高導電性基材102與樹脂層103的密合性。另外，烯烴類樹脂具有酯基的情況下，烯烴類樹脂與導電性粒子(例如：碳粒子)的密合性提高。使烯烴類樹脂改質的羧酸可以為單羧酸、二羧酸、三羧酸中的任意一種，例如，可以使用乙酸、乙酸酐、馬來酸、馬來酸酐、偏苯三酸、偏苯三酸酐、富馬酸、己二酸、戊二酸、琥珀酸、丙二酸、草酸等。羧基多時，與導電性基材的密合性優良，但有時導電性粒子的分散性降低，電阻增大。
需要說明的是，該烯烴類樹脂優選為與丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯的共聚物。丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯優選還具有縮水甘油基。通過含有丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯，與導電性基材的密合性提高，容量維持率提高。通過具有縮水甘油基，密合性進一步提高，容量維持率提高。
另外，該烯烴類樹脂優選為聚丙烯類樹脂與聚乙烯類樹脂的混合物。聚丙烯類樹脂與聚乙烯類樹脂的混合比，如圖6所示，通過DSC(示差掃描式量熱分析)中出現的峰進行規定。這是由於，即使簡單地將聚丙烯類樹脂和聚乙烯類樹脂添加規定量，結晶狀態等也不同，有時無法得到期望的結果。在實施使用聚丙烯類樹脂和聚乙烯類樹脂的塗膜的DSC測定時，在升溫側出現由熱熔解產生 的峰。將用聚丙烯類樹脂與聚乙烯類樹脂的混合系以及導電材料製作的塗膜通過DSC進行熱分析，由各樹脂的熔解峰的面積(與各樹脂的熱熔解峰通過直線包圍的面積)求出熔解熱量，用各樹脂的熔解熱量相對於兩者的熔解熱量的比率規定添加比例。具體而言，聚丙烯類樹脂的添加比例為(聚丙烯類樹脂的熔解熱量)/(聚丙烯類樹脂的熔解熱量+聚乙烯類樹脂的熔解熱量)×100(%)，該比例優選為95%~30%。
(4)導電性粒子
用於本實施方式的樹脂層103的導電性粒子111可以使用公知的碳粉末、金屬粉末等導電性微粒，其中，優選為爐黑、乙炔黑、科琴黑等炭黑。特別是粉體中的電阻以100%的壓粉體計優選為1×10-1Ω．cm以下，根據需要可以組合使用上述導電性材料。對其粒子尺寸沒有特別限定，作為一次粒徑，優選為大約10~100nm。
導電性粒子111的混合量沒有特別限定，將樹脂層103的整體設為100%的情況下，優選以導電性粒子111所占的體積%的值達到5~50%的方式調配混合。導電性粒子111的混合量過少時，導電性粒子111之間的連結點數少，常溫時的電阻增高。導電性粒子111的混合量過多時，在升溫時也保持導電性粒子111之間的接觸，難以發揮阻斷功能。該值例如可以為5、10、15、20、25、30、35、40、45、50%，也可以為在此例示出的數值中的任意二個之間的範圍內。
(5)粗糙面化表面的製作方法
關於本實施方式的樹脂層103的粗糙面化表面109的表面形狀(表面粗糙度)，可以通過規定的分散方法將導電性粒子111分散，進一步在規定的烘焙條件下塗布，由此來得到。
本實施方式的導電性粒子111的分散狀態通過例如如下的分散方法來實現。以往，導電材料的分散著眼於細小且均勻地分散來實施，但本實施方式中，優選為適度凝聚的分散狀態，以下，對該方法進行說明。作為分散機，可以使用分散機、行星攪拌機、球磨機等，以下，對使用分散機的情況進行說明。
本實施方式的導電性粒子111的分散狀態，例如通過在含氟樹脂或烯烴類樹脂的溶液中預分散導電性粒子111，再進行主分散來實現。關於預分散，在樹脂液中使導電材料在該固體成分(樹脂固體成分+導電材料)中所占的濃度達到10~70體積%來添加導電材料，以轉速300~5000rpm攪拌2~60分鐘，製造預分散塗料。需要說明的是，本說明書中，通過體積份(ml)=質量份(g)/真比重計算，基於其計算體積%。預分散中的導電性粒子量少於10體積%時，有時主分散後的粒徑變得過小，多於70體積%時，有時主分散後的粒徑變得過大。預分散的轉速低於300rpm時，有時主分散後的粒徑變得過大，高於5000rpm時，有時主分散後的粒徑變得過小。預分散的攪拌時間少於2分鐘時，有時主分散後的粒徑變得過大，長於60分鐘時，有時主分散後的粒徑變得過小。
然後，在主分散中，向預分散糊中添加樹脂溶液，使樹脂層中的導電材料添加量達到5~50體積%(在樹脂液中導電材料在該固體成分(樹脂固體成分+導電 材料)中所占的濃度達到5~50體積%)。主分散中以轉速500~8000rpm攪拌10~120分鐘。主分散的轉速低於500rpm時，有時粒徑變得過大，高於8000rpm時，有時粒徑變得過小。主分散的攪拌時間少於10分鐘時，有時粒徑變得過大，長於120分鐘時，有時粒徑變得過小。
本實施方式的集電體100的製造方法，只要通過公知的方法在導電性基材102上形成樹脂層103即可，沒有特別限定，在形成樹脂層103前為了使相對於導電性基材102而言密合性提高，實施前處理也是有效的。特別是在使用通過軋製製造的金屬箔的情況下，有時殘留軋製油和磨損粉，有時與樹脂層的密合性變差，但此時，通過脫脂等除去軋製油和磨損粉，由此，能夠提高與樹脂層103的密合性。另外，通過電暈放電處理這樣的幹式活性化處理，也能夠提高與樹脂層103的密合性。
對含有導電性材料111的上述糊的塗布方法沒有特別限定，可以使用澆注法(casting method)、刮棒塗布法、浸漬法、凹版塗布法等公知的方法。關於乾燥方法沒有特別限定，可以使用通過熱風迴圈爐的加熱處理進行的乾燥等。
<活性物質層>
本實施方式的電極結構體110具備在樹脂層103上層疊的、包含活性物質的活性物質層105。該電極結構體110由於具有在上述集電體100上包含活性物質粒子121的活性物質層105，因此，得到良好的放電率特性。
通過在本實施方式的集電體100的至少單面上形成活性物質層或電極材料層，可以得到本實施方式的電極結構體110。關於形成電極材料層的蓄電部件用的電極結構體如後所述。首先，在形成活性物質層105的電極結構體110的情況下，使用該電極結構體110和隔板、非水電解質溶液等，能夠製造非水電解質電池用、例如鋰離子二次電池用的電極結構體(包括電池用部件)。在本實施方式的非水電解質電池用的電極結構體110以及非水電解質電池中，集電體100以外的部件可以使用公知的非水電池用部件。
在此，本實施方式中，作為電極結構體110形成的活性物質層105可以為以往作為非水電解質電池用提出的活性物質層。例如，作為正極，在使用鋁的本實施方式的集電體100上作為活性物質121使用LiCoO2、LiMnO2、LiNiO2等，作為導電性粒子123使用乙炔黑等炭黑，通過將這些在作為粘合劑125的PVDF或水分散型PTFE中分散而成的糊塗布，並使其乾燥，可以得到本實施方式的正極結構體。
在形成負極的電極結構體110的情況下，在作為導電性基材102的使用銅的本實施方式的集電體110上，作為活性物質121使用例如石墨、石墨、中間相碳微球等，將這些在作為增稠劑的CMC中分散後，與作為粘合劑的SBR混合，將由此得到的糊作為活性物質層105形成用材料進行塗布、乾燥，由此，可以得到本實施方式的負極結構體。
以上，參照附圖對本發明的實施方式進行說明，但這些為本發明的例示， 也可以採用上述以外的各種構成。
【實施例】
以下，通過實施例進一步說明本發明，但本發明不限定於這些。
<在導電性基材上的樹脂層的形成>
基於表1，調合使用各種樹脂的塗量。烯烴類樹脂使用各自的固體成分5~40重量%的水系乳液。實施例18的聚丙烯與聚乙烯的混合物基於塗膜的DSC圖、以聚丙烯的添加比例達到50%的方式進行混合。
PVDF類樹脂均使用固體成分10~15重量%的N-甲基-2-吡咯烷酮溶液。作為環氧樹脂，使用將雙酚A型樹脂與脲醛樹脂在甲基乙基酮中以固體成分20重量%溶解而成的溶液。作為聚酯樹脂，使用將通過間苯二甲酸與乙二醇的酯化反應製造的聚酯樹脂以固體成分20重量%在二甲苯中溶解而成的溶液。氨基甲酸酯類樹脂，使用使異佛爾酮二異氰酸酯與聚乙二醇反應而成的氨基甲酸酯樹脂和丁基化三聚氰胺以固體成分20重量%在二甲苯中溶解而成的溶液。丙烯酸樹脂使用丙烯酸丁酯與丙烯腈與丙烯醯胺的共聚物的固體成分20重量%的水系乳液。分子量均為在樹脂液的狀態下通過GPC(凝膠滲透色譜法)測定。基於表2，進行預分散、主分散，將所得到的糊在鋁箔上塗布，在烘焙溫度(基材達到溫度)100℃、烘焙時間(在爐時間)120秒下燒結，在鋁箔上形成CC層(碳塗層)。
需要說明的是，以下的表1~3中各簡稱的含義如下。
AB：乙炔黑
PP：聚丙烯
PE：聚乙烯
PEO：聚環氧乙烷
PVDF：聚偏氟乙烯
<評價方法>
(1)附著量
將塗布箔切割成100mm見方，測定質量。除去塗膜後，再次測定質量，由它們的差值計算附著量。將測定結果示於表3。
(2)粗糙度測定
用粗時計(小阪研究所製SE-30D)進行測定(基準長度2.5mm、截止λc0.8mm、驅動速率0.1mm/s)。基於JIS B0601，測定Rz(十點平均粗糙度)、Sm(凹凸的平均間隔)。將(n=5的平均)測定結果示於表3。
(3)電阻
將初期電阻作為利用三菱化學Analytech製造的Loresta EP(二端子法)測定的電阻值，從鋁箔上形成的CC層(碳塗層)上進行測定。將(n=10的平均)測定結果示於表3。
(4)容量維持率
(4-1)電池的製作
(4-1-1)正極的製作
在通過上述方法製作的具有樹脂層的集電體上塗布活性物質糊(LiMn2O4/AB/PVDF=89.5/5/5.5、溶劑NMP(N-甲基-2-吡咯烷酮))，進行乾燥。進一步加壓，形成厚度60μm的活性物質層。
(4-1-2)負極的製作
在厚度10μm的銅箔上塗布活性物質糊(MCMB(中間相碳微球)/AB/PVDF=93/2/5、溶劑NMP)並進行乾燥。進一步加壓，形成厚度40μm的活性物質層。
(4-1-3)圓筒型鋰離子電池的製作
將該正極、負極、電解液(1M LiPF6、EC(碳酸亞乙酯)/MEC(碳酸甲基乙酯)=3/7)、隔板(厚度25μm、微孔聚乙烯膜)捲繞，在各極上焊接引線，與各極端子連接，插入盒中，得到圓筒型鋰離子電池(φ18mm×軸向長度65mm)。
(4-2)容量維持率測定(高倍率特性)
使用該圓筒型鋰離子電池，以0.25mA/cm2恒定電流恒定電壓充電至4.2V後，在0.25mA/cm2和5mA/cm2下進行恒定電流放電，由各個放電容量計算放電維持率=(5mA/cm2的放電容量)/(0.25mA/cm2的放電容量)。容量維持率如果為0.8以上，則也能夠在高倍率下使用。將測定結果示於表3。
(4-3)過充電試驗
使用上述圓筒型鋰離子電池，以充電電壓1.5mA/cm2恒定電流恒定電壓充電至4.2V後，對滿充電狀態的圓筒型鋰離子電池進一步在5A下充電，直至達到250%充電，考察圓筒型鋰離子電池的行為。將測定結果示於表3。
<結果的考察>
實施例1~18中，容量維持率測定(高倍率特性)為0.80以上以及過充電試驗的結果，在電池中無變化均良好，均能夠耐受實際應用，相對於此，比較例1~6中，容量維持率測定(高倍率特性)低於0.80或過充電試驗結果產生煙(阻斷功能不充分時由電池產生煙的狀態)，均不適合於實際應用。由此，實施例1~18中，由於具備具有特殊的粗糙面化表面的CC層(碳塗層)，因此，成功在CC層(碳塗層)表面上確保適度的空間作為CC層(碳塗層)的熱膨脹的餘地。因此，各種有機樹脂的熔解時的體積變化即使大也能夠毫無問題地發生熱膨脹，可以得到良好的PTC特性。
以上，本發明基於實施例進行說明。該實施例完全為例示，對於本領域技術人員而言，完全可以理解能夠進行各種變形例、或這樣的變形例也為本發明中的任意一種。
102‧‧‧導電性基材
103‧‧‧樹脂層
105‧‧‧活性物質層
107‧‧‧有機樹脂
109‧‧‧粗糙面化表面
110‧‧‧電極結構體
111‧‧‧導電性粒子
121‧‧‧活性物質
123‧‧‧導電材料
125‧‧‧粘合劑

Claims (8)

  1. 一種集電體，具備：導電性基材、和在所述導電性基材的至少單面上設置的樹脂層，其中，所述樹脂層含有有機樹脂和導電性粒子，所述樹脂層在所述導電性基材上的附著量為0.5~20g/m2，所述樹脂層的表面的Rz(十點平均粗糙度)為0.4~10μm，所述樹脂層的表面的Sm(凹凸的平均間隔)為5~200μm，所述樹脂層的通過二端子法測定的平均電阻為0.5~50Ω。
  2. 如請求項1所述的集電體，其中，所述有機樹脂為選自由含氟樹脂、烯烴類樹脂、環氧類樹脂、丙烯酸類樹脂、聚酯類樹脂、氨基甲酸酯類樹脂組成的群組中的1種以上。
  3. 如請求項2所述的集電體，其中，所述含氟樹脂具有羧基或羧酸酯。
  4. 如請求項2所述的集電體，其中，所述烯烴類樹脂具有羧基或羧酸酯。
  5. 如請求項2所述的集電體，其中，所述烯烴類樹脂包含丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯中的至少1種。
  6. 如請求項2所述的集電體，其中，所述烯烴類樹脂包含聚丙烯類樹脂以及聚乙烯類樹脂。
  7. 一種電極結構體，其具備： 請求項1~6中任一項所述的集電體、和在所述集電體的所述樹脂層上設置的活性物質層或電極材料層。
  8. 一種非水電解質電池或蓄電部件，其具備：請求項1~6中任一項所述的集電體、和在所述集電體的所述樹脂層上設置的活性物質層或電極材料層。
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