TW201012872A - Impact resistant, flame retardant thermoplastic molding composition - Google Patents

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TW201012872A TW098116086A TW98116086A TW201012872A TW 201012872 A TW201012872 A TW 201012872A TW 098116086 A TW098116086 A TW 098116086A TW 98116086 A TW98116086 A TW 98116086A TW 201012872 A TW201012872 A TW 201012872A
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Description

201012872 六、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 發明之領域 本發明係關於熱塑性模塑組成物及特定言之關於包含 芳族聚碳酸酯樹脂之經衝擊性改質、阻燃之熱塑性模塑=二 物。 【先前技術】 發明之技術背景 聚碳酸酯之經衝擊性改質的摻合物係為已知的。亦已知❹ ，燃的聚碳酸酯組成物，其中阻燃劑係一種磷化合物，最顯 著地為低聚之有機磷或膦酸酯。於美國專利7,〇67,567中已揭 示一種包含聚碳酸酯與一接枝（共）聚合物之經衝擊性改質的 熱塑性模塑組成物，其中該接枝基礎材料（graftbase)包含 一由包括聚矽氧丙烯酸酯複合物之群組中選出之橡膠。此 種接枝（共）聚合物係藉由經甲基丙烯酸酯曱酯接枝之聚矽氧 -丙烯酸丁酯複合橡膠為例示。 於美國專利4,888,388中揭示一種抗衝擊性組成物，其包❿ 含聚碳酸酯與以聚矽氧-丙烯酸酯丁酯複合橡膠為基礎之接 枝聚合物。於JP 04 345 657中揭示一種阻燃，抗化學並且熱 安定之組成物，其包含一種經鹵化之芳族聚碳酸酯樹脂、芳 族聚酯樹脂、與接枝橡膠聚合物複合物。據稱，該接枝橡膠 係藉由將一種或多種乙烯基單體接枝於橡膠粒子上而獲 得’該橡膠粒子係由一種聚有機矽氧烷橡膠及與其糾纏一起 以致於不彼此分離之一種聚（曱基）丙烯酸烷基酯橡膠組成。 4 201012872 JP 8259791揭示一種阻燃之樹脂組成物，該組成物據稱係以 優良之抗衝擊性及阻燃性、及包含具有磷酸酯化合物與特定 以複合物-橡膠為基礎之接枝共聚物的聚碳酸酯樹脂為特 色。該以複合物-橡膠為基礎之接枝共聚物係藉由將至少— 種乙烯基單體（例如曱基丙烯酸酯曱酯）接枝於一複合橡膠 上而獲得，該複合橡膠包含30-99%之聚有機矽氧烷成分與 70-1%之聚（甲基）丙烯酸烷基酯橡膠成分。Jp73164〇9揭示一 ❾種組成物，該組成物具有良好之抗衝擊性及阻燃性，其包含 聚碳酸酯、磷酸酯及一以複合物橡膠為基礎之指定之接枝共 聚物。該接枝共聚合物係藉由將一種或多種乙烯基單體接枝 聚合至一複合橡膠上而獲得，其中聚有機矽氧烷成分與聚 (甲基）丙稀酸烧基醋橡膠成分係糾纏一起，以致於不可分離。 美國專利6,423,766揭示一種包含聚碳酸酯樹脂、一種複 合橡膠接枝共聚物、一種不含齒素之磷酸酯及聚四氟乙烯之 阻燃的聚碳酸酯樹脂組成物。據稱，該組成物顯示改良之機 械性質、模塑性、流動性、及阻燃性。該接枝橡膠係以聚有 機矽氧烷橡膠成分與聚丙烯酸烷基酯橡膠成分為基礎，及該 等兩種成分係互相纏結並且彼此不能分離。該接枝橡膠係以 一種或多種乙烯基單體接枝。 目前尚未核定之於2007年3月2曰提出申請之專利申請 案序列號碼11/713352及於2008年2月6日提出申請之序列號 每12/012,947，兩申請案皆讓授予本專利申請案之受讓人， 揭示包含目前相關之成分之組成物。 【發明内容】 201012872 發明之摘述 揭示一種不含聚對酞酸伸烷基酯與硼化合物之熱塑性模 塑組成物，其特徵在於其阻燃性及衝擊強度。該組成物包含 ⑷線性芳族（共）聚碳酸醋、（B)一接枝(共）聚合物（其中該接 枝相包含經聚合的乙烯基單體及其中該基材包含以粒子形 式之經父聯成員，該成員係由⑴聚矽氧（曱基）丙烯酸酯橡膠 及(ii)聚矽氧橡膠組成之群組中選出）、（c)一含磷之阻燃化合 物及(D)經氟化的聚烯烴。該組成物之模塑之薄壁物件係以 優良之阻燃性為特徵。該、组成物進一步係以其既不含聚對欧❹ 酸伸炫《基醋亦不含侧化合物為特徵。 發明之詳細說明 A) B) C) 以優越阻燃性及衝擊強度為特色之本發明組成物包含 50至95重量百分比（pbw)，較佳地65至9〇重量百分 比，最佳地70至85重量百分比之線性芳族（共）聚碳酸 醋，其較佳地具有至少25，_ (更佳地至少26，麵）克 /莫耳之重量平均分子量， =5，較佳地3至12，更佳地5至8重量百分比之一辦 :)聚σ物’其中4接枝相包含經聚合的乙烯基單體 ^ 材包含以粒子形式之經交聯成員，該經交 二’、（1)聚石夕氧（曱基）丙烯酸醋橡膠及⑼聚石夕氧 橡膠組成之群組中選出，及 =20 ’較佳地5至15 ’特佳地了至^，最佳地⑴至η 里：刀比之3磷之化合物，較佳地有機磷或 酉旨，及 201012872 D) 0.1至2，較佳地0.2至1，最佳地0.2至0.5重量百分比之 經氟化的聚烯烴。 該組成物既不含聚對酞酸伸烷基酯亦不含任何硼化合 物。 於本文中所述之任何數字範圍係意指包括所有包含於 其中之子範圍。
成分A 適合之線性芳族（共）聚碳酸g旨（包括線性芳族聚酯碳酸 ® 酯）係已知的。此等（共）聚碳酸醋可係藉由已知方法而製備 (見例如 Schnell’s、、Chemistry and Physics of Polycarbonates"， Interscience Publishers, 1964)及係於商業中廣泛地可得的， 例如 Bayer MaterialScience 之一種產品 Makrolon® 聚碳酸 酯。 芳族聚碳酸酯可係藉由已知之溶融方法或相界(phase boundary)方法而製備。 適合於芳族聚碳酸酯及/或芳族聚酯碳酸酯之製備之芳 〇 族二羥基化合物符合式(I)
xOH (I) 其中 A 代表單鍵、Ci-至C5-伸烷基、C2-至C5-亞烷基、C5-至C6- 環亞烷基、-〇-、-SO-、-CO---S·、-S02-、C6-至c12- 7 201012872 伸芳基，視需要包含雜原子之其他芳族環、或入 (ϋ)或(m)之基可縮合至該伸芳基 < 〇式
3 ( 取代基β彼此獨立地表示CijCi2_烧基，較佳地 X 彼此獨立地表示〇、ι或2，. 土 P 代表1或0，及 R5及R6係對於每個Χι個別地選擇及彼此獨立地表示氣或匕 1至烷基，較佳地氫、甲基或乙基， 1 X 代表碳，及m代表4至7之整數，較佳地4或5，其阳制 條件為於至少一個原子χι上，R5&R6皆係烷基。 較佳之芳族二羥基化合物係氫醌、間苯二酚、二羥美二< 酚(dihydroxydiphenol)類、雙_(羥基苯基)_Ci (：5 烷烴類:: -(經基苯基KVC6-環烧烴類、雙_(經基苯基)醚類、雙该ς 苯基)亞賴、雙推絲基)嶋、雙推基苯基)钱類及α 心雙-(經基苯基)二異丙基苯類。特職佳之純二經基化 5物係4,4-一羥基一笨基(4,41_(1丨^(11>〇^出沖如^)、雙盼八、 2,4-雙_(4_絲苯基)·2_甲基丁烧、m(4_祕苯基環己 烷、U-雙-(4•經基苯基)_3,3,5_三曱基環己烧、4,4，_二羥基二 201012872 本基硫醚(4,4’-出1巧(11：〇^7(%11611丫13111£1(16)、4,4’-二羥基二笨基 -礙。特別較佳者係2,2-雙-(4-羥基苯基)-丙烷（雙酚a)。此 等化合物可係個別地或以任何所欲之混合物之形式使用。 適合於熱塑性芳族聚碳酸酯之製備之鏈終止劑包括 紛、對氣酚、對·第三_丁基紛、以及長鏈烷基酚類，諸如4_(1，3_ 四甲基丁基)-驗或於烷基取代基中具有8至2〇個碳原子之總 數之單烷基酚類或二烷基酚類，諸如3,5-二-第三_丁基酚、對 ^ •異辛基紛、對-第三-辛基驗、對-十二基-紛及2-(3,5-二甲基 庚基)-酚及4-(3,5-二曱基庚基)-酚。以使用之芳族二羥基化合 物之總莫耳數量計’所使用之鏈終止劑之數量通常係0.5至10 %。適合之線性（共）聚碳酸酯包括聚酯碳酸酯，其包括諸如 於美國專利4,334,053、6,566,428中及於加拿大專利1173998 中揭示者，該等專利皆以參照方式併入本文中。用於適合之 芳族聚酯碳酸酯之製備的芳族二羧酸二鹵化物包括異酞 酸、對酞酸、二苯基醚4,4，_二甲酸及萘_2,6_二羧酸之二酸二 氯化物。特佳者係異酞酸與對酞酸之二酸二氯化物於1 : 20 〇 至20 : 1之比率的混合物。 二酯基及碳酸酯基之總量計，於熱塑性芳族聚酯碳酸酯 中之奴酸酯結構單元之含量較佳地係至多莫耳1〇〇%，特別 地至多⑽莫耳％ ’特錢至多％莫耳％。於芳族㈣碳酸醋 中包含之酯及碳酸酯皆可係以嵌段之形式或於隨機地分布 之方式存在於聚縮產物中。 該等熱塑性線性芳族聚（酯）碳酸酯較佳地具有至少 25,000,更佳地至少26,〇〇〇之重量平均分子量（以凝膠渗透 9 201012872 層析術測量）。該等熱塑性芳族聚（酯)碳酸酯可係單獨地或於 任何所欲之混合物中使用。
成分B 成分B係一種接枝聚合物，其中接枝相(B.1)係5至95重 量％ (較佳地10至90重量之已接枝於接枝基礎材料（基 材）（B.2)上之至少一種乙烯基單體的聚合產物，該接枝基礎 材料(B.2)係95至5重量％ (較佳地9〇至10重量之由聚矽 氧橡膠(B.2.1)及聚矽氧_丙烯酸酯橡膠(B 2 2)組成之群組中 選出之成員，該等百分比係相對於B之重量。 ❹ 接枝象σ物丑係藉由自由基聚合而製造，例如籍由乳化 聚合作用、料聚合作用、紐聚合作用或熔化聚合作用， 較佳地藉φ乳化聚合作用或塊狀聚合作用。 一用於製備Β.1之適合單體包括乙烯基單體諸如乙烯基芳 烃及/或經％取代之乙烯基芳烴（諸如苯乙烯、甲基苯乙 ^ :對·甲基苯乙烯、對-氣笨乙烯）、甲基丙稀酸((VC8)•烧 ^旨（諸^基_酸曱自旨、甲基丙烯酸乙S旨、甲基丙烯酸 乙基己酯、甲基丙烯酸烯丙酯）、丙烯酸(Ci Cj烷基酯（_ =烯、丙烯酸乙醋、丙烯酸正_丁面旨、丙烯酸第三_ Γΐ)、有機酸（諸如丙稀酸、甲基丙稀酸）、及/或乙烯基氰 ^物（諸如丙烯腈及曱基丙烯腈）、及/或不飽和叛酸之衍生 =堵如軒類及醯亞胺類）（例如，順丁締二酐胁苯基順 m2亞胺）°此等乙婦基單體可係單獨地或如至少兩種 此·#早體之混合物使用。 用於製備Β.1之較佳單體係至少—種由苯乙烯、甲基 201012872 苯乙烯、甲基丙烯酸曱酯、丙烯酸正丁酯及丙烯腈組成之群 組中選出之成員。曱基丙烯酸甲酯係一用於製備B1之特別 較佳的單體。 接枝基礎材料B.2之玻璃轉移溫度係低於l〇°c，較佳地 低於0°C，特佳地低於_2〇。(：。接枝基礎材料B.2具有〇.〇5至1〇 微米之平均粒度值），較佳地0.06至5微米，特佳地0.08 至1微米。 平均粒度d5G係，50重量％之粒子之直徑，分別地，高 於及低於該值；其可藉由超高速離心機測量而測定（w.
Scholtan，H. Lange，足w/ίίΖ Z. P〇/少were 250 (1972)， 782-796) ° ? B.2.1係至少一種具有接枝活性的位置之聚矽氧橡膠， 其製造之方法係’例如，於US2,891，920、US3,294,725、 US4,806,593、US4,877,831、EP430 134及US4,888,388 中敍 述，所有該等專利皆係以參照方式併入本文中。 根據B.2.1之聚矽氧橡膠較佳地係藉由乳化聚合作用而 ❹製造，其中使用矽氧烷單體單元、交聯或分枝劑（IV)及視需 要接枝劑（V)。 例如，及較佳地，使用二甲基矽氧烷或具有至少3個環 成員（較佳地3至6個環成員）之環狀有機矽氧烷，作為矽氧 烷-單體結構單元，諸如，例如，及較佳地，六甲基環三矽 氧烷、八曱基環四矽氧烷、十曱基環五矽氧烷、十二曱基環 六矽氧烷、三甲基三苯基環三矽氧烷類、四甲基四苯基環四 矽氧烷類、八苯基環四矽氧烷。 201012872 有機石夕氧燒單體可係單獨地或如兩種或更多種此等單 體之混合物使用。聚矽氧橡膠較佳地包含不低於5〇重量％， 及特佳地不低於60重量％之有機矽氧烷，相對於聚矽氧橡 膠成分之總重量。 較佳地使用具有3或4，特佳地4之官能度之以矽烷為基 礎之父聯劑’作為交聯或接枝劑（iy)。下列係較佳的：三甲 氧基曱基矽烷、三乙氧基笨基矽烷、四曱氧基矽烷、四乙氧 基矽烷、四-正-丙氧基矽燒及四丁氧基矽烷。交聯劑可係單 獨地或以兩種或更多種此等劑之混合物使用。四乙氧基矽燒❹ 係特佳的。 交聯劑係以0.1至40重量％之數量使用，相對於聚矽氧_ 橡膠成分之總重量。以致使聚矽氧橡膠之於曱苯中測量之潤 脹度係於3至30 (較佳地3至25，及特別較佳地3至15)之方 式，選擇交聯劑之數量。潤脹度係定義為當聚矽氧橡膠係於 25C以曱苯飽和時，由聚矽氧橡膠吸收之曱苯之數量對於聚 矽氧橡膠於乾燥狀態中之數量之重量比。潤脹度之確定係於 EP249 964中詳細地敍述。 ❹ 倘若潤脹度係低於3，即倘若交聯劑之含量係太高，則 聚矽氧橡膠不顯現適合的相似於橡膠之彈性。倘若潤脹指數 係大於30，則聚矽氧橡膠不形成於基質聚合物中之區域結構 (domain structure)及因此不增進衝擊強度；該效應將因此相 似於聚"一曱基發氧烧之单純添加。 四官能的交聯劑係比三官能的交聯劑較佳，由於潤脹度 係因此較容易控制於上述之界限内之緣故。 12 201012872 適合作為接枝劑（v)者係具有生成符合下列式之結構 的能力之化公物： CHa^R^COO-iCH^p-SiR^O^ (V-1) CH2=CH-SiR1n〇(3-n)/2 (V-2) 或 HS-(CH2)p-SiR1n〇(3^y2 (V-3) 其中 R1 表示crC4-烧基（較佳地甲基、乙基或丙基）、咬苯其， R2 表示氫或甲基，較佳地甲基
η 係0、1或2及 ρ 係1至6之數字。 丙烯酿基氧基矽烧類或甲基丙烯醯基氧基類係特別適 合於形成前述結構（V-1) ’及具有高接枝效率。結果，能致 使有效生成接枝鏈’及有利於生成的樹脂組成物之衝擊強 度。 下列係較佳的：甲基丙烯醯基氧基-乙基二甲氧基甲 基-矽烷、r-甲基丙烯醯基氧基-丙基曱氧基二甲美-矽产 甲基丙烯醯基氧基-丙基二曱氧基甲基-矽烷、^甲=丙 烯醯基氧基-丙基三甲氧基-矽烷、7-甲基丙烯醯2氧^一 = 基乙氧基二乙基·'矽烷、y-甲基丙烯醯基氧基-丙基二乙 曱基-矽烷、（5-甲基丙烯醯基-氧基-丁基二乙氧基土一 土 或其等混合物》 A 土-魏 接枝劑係以至多2G%之數量使用’㈣於聚發 總重量。 > 聚石夕氧橡膠可係藉錄化聚合侧㈣造，如於藉由參 13 201012872 照方式併入本文中之US 2,891，920及US 3,294,725中敍述。於 此種情況中，聚矽氧橡膠係以一種水性乳膠之形式獲得。對 於此’於一種以磺酸（諸如，例如，烷基苯磺酸或烷基磺酸） 為基礎之乳化劑之存在下，將包含有機矽氧烷、交聯劑及視 需要接枝劑之混合物與水混合，經歷剪切（例如藉由均質 器），因此該混合物聚合以生成聚矽氧_橡膠乳膠。特別適合 者係一種烷基苯磺酸，此由於其不僅充當乳化劑而且亦充當 聚合作用引發劑之緣故。於此種情況中，該續酸與一種烧基 苯磺酸之金屬鹽或與一種烷基磺酸之金屬鹽之組合係有利❹ 的’此因為於其後之接枝聚合作用之期間該聚合物係藉由此 種方法而安定化之緣故。 於聚合作用之後’該反應係藉由以將水性鹼溶液（例如 氫氧化鈉、氫氧化鉀或碳酸鈉之水溶液）加入以中和該反應 混合物而終止。 亦適合作為根據本發明之接枝基礎材料B.2者係聚矽氧-丙烯酸酯橡膠（B.2.2)。此等係具有接枝活性位置包含10—90 重量％之聚矽氧··橡膠成分與90重量％至1〇重量％之聚烷基© -(曱基）丙烯酸酯-橡膠成分之複合橡膠，於該複合橡膠中該 等兩種成分互相穿透，致使其實質上不能彼此分離。 倘若聚矽氧-橡膠成分於該複合橡膠中之比例係太高， 則完成的樹脂組成物具有較劣之表面性質及受損害之顏料 摻合性（pigmentability)。倘若，另一方面，聚烷基·（曱基） 丙婦酸酯-橡膠成分於該複合橡膠中之比例係太高，則負面 地影響組成物之衝擊強度。 201012872 聚石夕氧-丙娣酸醋橡膠係已為已知的及係，例如，於皆 以參照方式併入本文中之US 5,807,914、EP 430 134及US 4,888,388 中敍述。 根據B.2.2之聚矽氧-丙烯酸酯橡膠之聚矽氧-橡膠成分 係已於B.2.1之下敍述者。 根據B.2.2之聚矽氧-丙烯酸酯橡膠之適合之聚烷基气曱 基）丙烯酸酯-橡膠成分可係自甲基丙烯酸烷基酯及/或丙 酸烷基酯、交聯劑及接枝劑製造。關於此點，典型並且較佳 之甲基丙烯酸烷基酯及/或丙烯酸烷酯係(^至仏烷基酯類（ 如甲基、乙基、正-丁基、第三-丁基、正-丙基、正_己基、 正辛基、正·十二基及2_乙基己基g旨類）、自素絲自旨類（較 佳地_素<^-(：8-烷基酯類，諸如丙烯酸氯乙酯）、及亦此等时 體之混合物。特別較佳者係丙烯酸正_丁酯。 早 對於聚矽氧-丙烯酸酯橡膠之聚烷基_(甲基）丙烯酸酯-膠成分，可使用具有超過一個可聚合之雙鍵之單體作為: 劑。交聯之單體之較佳實例係具有3至8個碳原子之不飽=聯 ❹單羧酸與具有3至12個碳原子之不飽和之一元醇、或具之 4個OH基及2至20個碳原子之飽和之多元醇之酯類，諸如 二醇二曱基丙稀酸酯、丙二醇二甲基丙稀酸酯、^，夂丁 —乙 二曱基丙烯酸酯及1，4-丁二醇二曱基丙烯酸酯。該等交 可係單獨地或以至少兩種交聯劑之混合物使用。 9 11 典型並且較佳之接枝劑係曱基丙烯酸烯丙酯'三聚氰萨 三烯丙酯、異三聚氰酸三烯丙酯或其等混合物。亦可使用酉夂 基丙烯酸烯丙酯作為交聯劑。該等接枝劑可係單獨地嘎以2 15 201012872 少兩種接枝劑之混合物使用。 交聯劑及接枝劑之數量係〇·1重量％至20重量％，相對於 聚矽氧丙烯酸酯橡膠之聚烷基-(甲基）丙烯酸酯-橡膠成分之 總重量。 聚矽氧-丙烯酸酯橡膠係以一種方法製造，於該方法之 第一階段中根據Β · 2.1之聚矽氧橡膠係以水性乳膠之形式製 造。此種乳膠係隨後以甲基丙烯酸烷基酯及/或丙婦酸烧基 醋、交聯劑及接枝劑加強，及進行聚合作用。較佳者係以自 由基之方式引發之乳化聚合作用，例如藉由過氧化物引發❹ 劑、偶氮引發劑或氧化還原引發劑而引發者。特佳者係氧化 還原引發劑系統之使用，特別地藉由硫酸鐵、亞甲基二胺四 乙酸二納（disodium methylenediamine tetraacetate)、雕白粉 (rongalite)及氫過氧化物之組合而製造之次硫酸鹽引發劑系 統。 、 於聚矽氧橡膠之製造中使用之接枝劑致使，該聚院基 -(曱基）丙稀酸酯-橡膠成分係以共價地鍵結於聚石夕氧_橡膠成 分。於聚合作用之過程中，該等兩種橡膠成分互相穿透及形❹ 成複合橡膠，其於聚合作用後不再分離成為其組成成分。 對於聚矽氧(-丙烯酸酯）接枝橡膠B之製造，於橡膠基礎 材料B.2上接枝一種或多種單體β·ι。 關於此點’可使用，例如，於Ep 249 964、EP 430 134 及US 4,888,388中敍述之聚合方法。 例如’根據下列之聚合方法進行接枝聚合作用。於單階 段或多階段以自由基引發之乳化聚合作用中，於接枝基礎材 16 201012872 料上接枝所欲之乙烯基單體B.l，該接枝基礎材料係以水性 乳膠之形式存在。於此處，接枝效率應儘可能地高，及較佳 地係至少10%。接枝效率決定性地視使用之接枝劑而定。於 聚合作用以生成聚矽氧(-丙烯酸酯)接枝橡膠之後，將該水性 乳膠轉移入熱水中，其中金屬鹽類，諸如氯化_或硫酸鎮（例 如）係先前已溶解。於該方法中，聚矽氧(-丙烯酸酯)接枝橡 膠凝聚及隨後可將其分離出。 適合作為成分B)之接枝聚合物係市售的。實例包括 ❹ Metablen® SX 005 ’ Mitsubishi Rayon Co. Ltd.之產品。 於一種較佳具體實施例中，接枝(共）聚合物具有核心/外 殼結構。於該具體實施例中，該外殼以組成之方式相當於3 i 及該核心以組成之方式相當於B.2。
成分C 適合於本發明之情況中之含磷化合物包括以結構之方 式符合式（IV)之低聚有機磷或膦酸酯類
(IV) 其中 R1、R2、R3及R4彼此獨立地’每種代表每個視需要以烷基（較 佳地以Ch-烷基）取代之Cl_至(V烷基、或c=二環= 基、。6_2〇-芳基或C7-I2-芳燒基， _ η 彼此獨立地表示0或1，較佳地1， 17 201012872 q 表示0.5至30，較佳地〇·8至15 ’特佳地1至5，特別地1 至2，及 X 係具有6至30個碳原子之單或多-核芳族基、或具有2至 3〇個碳原子之脂族基，其等可係以〇Η基取代的及可包 含至多8個醚鍵。該脂族自由基可為線性或分枝的。 較佳地’ R1、R2、R3及R4彼此各自獨立地代表Ci_4_烷基、 本基、萘基或苯基-C】-4-烧基。於其中任何之R1、R2、R3及 R4係芳族者之具體實施例中，其可係藉由烷基而取代，較佳 地藉由ci-4_烷基。特佳之芳基係曱苯酚基、苯基、二甲苯基、❽ 丙基笨基或丁基苯基。 於該較佳具體實施例f，χ代表具有6至30個碳原子之單 -或多-核芳族基。其較佳地係自式（〗）之任何之芳族二羥基 化合物衍生。 X 特別較佳地代表至少一種由下列組成之群組中選出 之成員
特別地，X可係衍生自間苯二酚、氫醌、雙酚Α或二笨 基酚，及特別較佳地來自雙酚A。 另外適合之含磷化合物係式（IVa)之化合物 18 201012872
(IVa) 其中 R、R2、R3、R4、η及q係如對於式(jy)定義， m 彼此獨立地代表0、1、2、3或4， ’較佳地甲基或乙基，及
CVu-環亞烷基、-〇-、，較佳地異亞 丙基或亞甲基。 特佳者係 R5及R6彼此獨立地代表烷基，較佳地甲』 Y '
其中q係1至2。 此等磷化合物係已知的（見’例如，美國專利5 2〇4,394 及5,672,645，兩專利皆以參照併入本文中）或可係藉由已知 之方法而製備（例如Ullmanns Enzyklopadie der technischen Chemie，VoL 18，P. 301及以下等等 1979、Houben-Weyl， Methoden der organischen Chemie, Vol. 12/1, p. 43 ' Beilstein Vol. 6, p· 177)。 201012872 該含磷化合物係以相對於本發明之組成物之重量之2至 2〇，較佳地5至15，特佳地7至15，最佳地10至13百分比之數 量存在於本發明之組成物中。
成分D 經氟化的聚烯烴係已知的及係，例如，於以參照方式併 入本文中之美國專利5,672,645中敍述。彼等係，例如，於商 標Teflon.RTM 30N下由DuP〇nt銷售。該等經氟化的聚烯烴可 係以純的形式、或者以該等經氟化的聚浠煙之乳液與該等接 枝聚合物（成分B)之乳液或與一種共聚物（較佳地以苯乙❹ 烯/丙烯腈為基礎者）之乳液之已凝聚的混合物之形式使用， 該經氟化的聚烯烴係如一種乳液與該接枝聚合物之乳液或 该共聚物之乳液混合，然後凝聚該混合物。 經氟化的聚烯烴可係如粉末與接枝聚合物或共聚物之 氣末或顆粒混合，然後該混合物係於溶融中於習用之單元 (諸如内捏合機、擠製機或雙螺旋擠製機）中混合。亦可以 母料(master batch)之形式使用經氟化的聚烯烴，該母料係藉 由至少一種單乙烯系不飽和單體於經氟化的聚烯烴之水性❹ 刀散液存在下之乳化聚合作用而製備。較佳之單體成分係苯 乙烯、丙烯腈及其等混合物。聚合物係，於酸性沈澱作用及 其後之乾燥之後’如自由流動之粉末使用。 §玄等凝聚物、預混合料或母料習用地具有5至重量 %，較佳地7至60重量％之經氟化的聚烯烴之固體含量。 於根據本發明之組成物中，可以相對於於該組成物之總 重量之較佳地0.1至2，更佳地〇.2至1及最佳地〇.2至〇 5百分比 201012872 之數量包含成分D。 其他成分 本發明之組成物<包含一種視情況選用之笨 聚物’較佳地為苯乙♦丙稀腈（SAN)，於至多％ ^ 10至3日〇)重量百分比之數量。本發明之組成物可另外^ ❹
效數Ϊ之任何之以彼等於熱塑性聚碳酸醋模製組成物^ 況中之功能而已知的添加劑。此等包括—種或多種： 劑、脫模劑（例如新戊四醇四硬脂酸§旨）、成核劑、 ，、熱安定劑、光安定劑、水解安㈣、填充劑及“電 著色劑或顏料、以及另外之阻燃劑、其他液滴抑制劑（dri suppressant)或阻燃增效劑。 np 本發明之組成物可係藉由習用之程序使用習用之嗖備 而製造。可使用其以藉由熱塑之方法（諸如射出成型^製 及吹氣模造方法）而製造任何種類之模製品。以下之實例 本發明之舉例說明。 【實施方式】 實例 於例示之組成物之製備+，於雙螺旋擠製機ZSK 3〇中於 200°C至3GG°C之溫度分佈下熔化成分及添加劑。於強制空氣 對流烘粕中於90 C乾嫖所獲得之顆粒歷時4至6小時。於相等 於或尚於240 C之溫度射出成塑零件及於約75。〇之溫度成 型。 各個之例不組成物包含： 80.7重量百分比（pbw)之聚碳酸醋：具有根據astmd 21 201012872 1238之約4克/10分鐘之熔體流動速率（於3〇(TC，1.2公斤） 之以雙酚A為基礎之線性同元聚碳酸酯（Makrolon 3108， Bayer MaterialScience LLC之產品）〇 12·5重量百分比之磷化合物（稱為p_化合物）：符合
q = i,i ❿ 包含0.4 phr之經氟化的聚烯烴（PTFE)之例示組成物 係以SAN-包覆之PTFE之形式以自由流動之粉末形式引進， 其包含50重量百分點之PTFE ; 各個例示組成物另外包含相同數量之小數量之咸信於 本發明之情況中無關鍵性之熱安定劑、潤滑劑及氧化鋁氫氧 化物使達到100重量％。 組成物之熔融流動速率（melt flow rate，MFR )係根據 ASTMD-1238於240°C，5公斤負荷測定。 ⑬ 切口衝擊強度（notched impact strength，NI)係於室溫 (約23°C )根據ASTM D-256使用1/8吋厚度之樣本測定。失 敗模式係藉由觀察而決定；於是“D”意表延性失敗(ductile failure)。儀器之衝擊強度係於室溫根據ASTMD3763使用1/8 吋樣本測定。 燃燒性分級係根據UL-94對於1.5毫米厚及〇.75毫米厚 之樣本測定。根據UL94 5V規約之燃燒性分級亦係已對於具 22 201012872 有6吋χ6吋χ2·3毫米厚之平板進行。 例示組成物致使於本發明之接枝共聚物與於本發明之 範圍外之接枝共聚物之間能比較。於本發明之組成物中，該 接枝共聚物係於80/10/10之Si/BΑ/ΜΜΑ (聚矽氧/丙烯酸丁酯 /甲基丙烯酸曱酯）之重量比之曱基丙烯酸甲酯（MMA)外 殼-接枝於聚矽氧（Si)-丙烯酸丁酯（BA)複合橡膠之核心 上。比較實例之接枝共聚物係敍述如下：於60重量份之顆 ©粒，經交聯之聚丁二烯乳化聚合之橡膠上之40重量份之一種 本乙烯-丙烯腈共聚物（73/27之S/AN重量比）接枝相。接枝 共聚物係以5重量百分比之數量存在於個別之組成物中。 表1
實例 1 2(比較） MFR ’克/10分鐘 10.3 11 衝擊強度，切口Izod@23°C，1/8吋， 呎-碎/吋 15.4 12.8 儀器之衝擊強度，1/8吋@室溫，能量 @總，呎.磅 43.1D(a) 45.4D(a) 燃燒性，UL94@1.5毫米 V0 VO 燃燒性，UL94@0.8毫米 VO VO 燃燒性，UL5V@2.3毫米 5A 5B (a) D-表示延性斷裂（ductile break); 代表本發明之實例1顯示優越之抗燃性與衝擊性能之組 合。實例2 (比較）顯示，具有薄壁（2.3毫米）之模製物件 根據UL5V試驗之較劣的燃燒性等級。 23 201012872 明 ，作文中已為了舉例說明之目的詳細地敍述本發 鼻利銘:、解此種細節係僅為了該目的及除了可係由申請 範圍限制外，熟悉此項技藝者可於其中作變化而 本發明之精神及範圍。 【圖式簡單說明】 Μ. 【主要元件符號說明】 無 © ❹ 24

Claims (1)

  1. 201012872 七、申請專利範圍： 1. 一種熱塑性模塑組成物，其包含 A) 50至95百分比之線性芳族（共）聚碳酸酯 B) 1至丨5百分比之接枝(共）聚合物，其包含至少一種乙稀 基單體的聚合產物的接枝相及一包含以粒子形式之經 交聯成員的基材’其中該交聯成員係由（i)包含經互相 滲透並且不能分離之聚矽氧成分與聚（曱基）丙烯酸酯 成分之橡膠及(ii)聚矽氧橡膠組成之群組中選出， C) 2至20百分比之符合式（IV)之含填之阻燃化合物， -o-x一ο—ρ. (〇)n a (IV) 其中
    R、R、R及R彼此各自獨立地代表Cn-烧基、或c5_6_環 烧基、C6-20-芳基或c7-12-芳燒基， η 彼此獨立地係0或1， q 表示0.5至30，及 X 係具有6至30個碳原子之單-或多-核芳族基、或具有2 至30個碳原子之線性或分枝之脂族基， 及 D) 0.1至2百分比之經氟化的聚烯烴 該等所有出現之百分比係關於A)、B)、C)、及D)之總重量， 該組成物既不含聚對酜酸伸烧基酯亦不含爛化合物。 25 201012872 2. 如申請專利範圍第1項之組成物，其中該A)係以65至90 百分比之數量存在、該B)係以3至12百分比之數量存在、 該C)係以5至15百分比之數量存在、及該D)係以0.2至1 百分比之數量存在。 3. 如申請專利範圍第1項之組成物，其中該A)係一以雙酚A 為基礎之同元聚碳酸酯。 4. 如申請專利範圍第2項之組成物，其中該成員係包含經互 相滲透並且不能分離之聚矽氧成分與聚（甲基）丙烯酸酯成 分之橡膠。 ( 5. 如申請專利範圍第4項之組成物，其中該聚矽氧成分、該 聚（甲基）丙烯酸酯成分及該接枝相係以重量計於 70-90/5-15/5-15 之比率相關。 6. 如申請專利範圍第1項之組成物，其中該粒子具有0.05至 5 微米之中位粒度(median particle size)。 7. 如申請專利範圍第1項之組成物，其中該C)符合
    其中q係1至2。 8.如申請專利範圍第1項之組成物，其進一步包含至少一種 由苯乙烯系共聚物、潤滑劑、脫模劑、成核劑、抗靜電劑、 熱安定劑、水解之安定劑、光安定劑、著色劑、顏料、填 26 201012872 兄劑、加強劑、 战分c)以外之耐火劊 之群組中選出之成員。 物^人月專利範圍第8項之組成物，其中該含構之阻燃化合
    其中q係1至；2。 .上，'圍第1項之熱塑性模塑組成物，其中該乙烯 =係由笨乙烯、心甲基苯乙烯、甲基丙烯酸甲酯、 丙烯旨及丙烯腈組成之群組中選出。 .種熱塑性模塑組成物，其包含 A) 5〇至95百分比之線性芳族（共）聚碳酸酯
    B) 1至15百分比之具有核心-外殼形態之接枝（共）聚合 物，其中該外殼包含聚合的烷基（甲基)丙烯酸酯及其 中該核心包含以粒子形式之經交聯成員，該成員係 由⑴包含經互相滲透並且不能分離之聚有機矽氧烷 成分與聚（甲基）丙烯酸酯成分之橡膠及(ii)聚矽氧烷 橡膠組成之群組中選出，及 c) 2至20百分比之符合式（IV)之含磷之阻燃化合物 27 201012872
    或 C5-6- R1、^、RW彼此各自知地絲^烧基 裱烷基、c6曹芳基或C7_12_芳烧基， n 彼此獨立地係0或1， q 表示0.5至30，及 X係具有6至30個碳原子之單·或多_核芳族基、或具有修 2至30個碳原子之線性或分枝之脂族基， 及 D) 〇.1至2百分比之經氟化的聚烯烴 該等所有出現之百分比係關於A)、B)、C)、及D)之總重 量’该組成物既不含聚對駄酸伸烧基酯亦不含棚化合物。 12. 13. 14. 如申凊專利範圍第11項之組成物，其中該A)係以65至90 百分比之數量存在、該B)係以3至12百分比之數量存在、) 該C)係以5至15百分比之數量存在、及該D)係以0.2至1百 分比之數量存在。 如申請專利範圍第11項之組成物，其中該A)係一以雙酚A 為基礎之同元聚碳酸酯。 如申請專利範圍第12項之組成物，其中該成員係包含經 互相滲透並且不能分離之聚有機矽氧烷成分與聚（甲基） 丙烯酸酯成分之橡膠。 28 201012872 15. 如申請專利範圍第Η項之組成物，其中該聚有機矽氧烷 成分、該聚（曱基）丙烯酸酯及該外殼係以重量計於 70-90/5-15/5-15 之比率相關。 16. 如申請專利範圍第15項之組成物，其中該比率係 75-85/7-12/7-12 。 17. 如申請專利範圍第16項之組成物，其中該比率係 80/10/10。
    18.如申請專利範圍第11項之組成物，其中該粒子具有〇.〇5 至5微米之中位粒度。 19.如申請專利範圍第11項之組成物，其中該C)符合
    其中q係1至2。 20.如申請專利範圍第11項之組成物，其進一步包含至少一 種由苯乙烯系共聚物、潤滑劑、脫模劑、成核劑、抗靜 電劑、熱安定劑、水解之安定劑、光安定劑、著色劑、 顏料、填充劑、加強劑、成分C)以外之耐火劑、及耐火 增效劑組成之群組中選出之成員。 29 201012872 四、指定代表圖： (一) 本案指定代表圖為：第（無）圖。 (二) 本代表圖之元件符號簡單說明：無
    五、本案若有化學式時，請揭示最能顯示發明特徵的化學式： 無 ❹ 3
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