PL119416B1 - Process for preparing novel derivatives of 4-desacetylvinblastineastina - Google Patents

Process for preparing novel derivatives of 4-desacetylvinblastineastina Download PDF

Info

Publication number
PL119416B1
PL119416B1 PL1979215011A PL21501179A PL119416B1 PL 119416 B1 PL119416 B1 PL 119416B1 PL 1979215011 A PL1979215011 A PL 1979215011A PL 21501179 A PL21501179 A PL 21501179A PL 119416 B1 PL119416 B1 PL 119416B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
vlb
formula
compounds
desacetyl
radical
Prior art date
Application number
PL1979215011A
Other languages
English (en)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Publication of PL119416B1 publication Critical patent/PL119416B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D519/00Heterocyclic compounds containing more than one system of two or more relevant hetero rings condensed among themselves or condensed with a common carbocyclic ring system not provided for in groups C07D453/00 or C07D455/00
    • C07D519/04Dimeric indole alkaloids, e.g. vincaleucoblastine
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P35/00Antineoplastic agents

Landscapes

  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Saccharide Compounds (AREA)
  • Nitrogen And Oxygen Or Sulfur-Condensed Heterocyclic Ring Systems (AREA)
  • Medicines That Contain Protein Lipid Enzymes And Other Medicines (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania nowych pochodnych 4-dezacetylowinblastyny o ogólnym wzorze 1, w którym Q oznacza grupe o wzorze —NHNRR1, w którym R oznacza rodnik Cr^C3 alkilowy, P-hydroksyetylowy lub 0-acetoksy- wodoru, gdy R oznacza rodnik Q—C3 alkilowy, lub wodoru, gdy R oznacza rodnik C^—C3 alkilowy, lub wylacznie atom wodoru, gdy R oznacza rodnik (5- -hydroksyetylowy lub 0-acetoksyetylowy- Stwierdzono, ze pewne naturalne alkaloidy uzy¬ skiwane z Vinca rosea sa aktywne w leczeniu do¬ swiadczalnych nowotworów zlosliwych u zwierzat.Nalezy do nich leurozynaa (opis patentowy St.Zjedn. Ameryki nr 3 3710/057); winkaleukoblastyna (winblastyna) oznaczona dalej skrótem VLB (opis patentowy St. Zjedn. Ameryki nr 3 097 li37); leuro- formia (belgijski opis patentowy nr 811 110); leu- rozydyna (winrozydyna) i leurokrystyna czesci opisu nazywana winkrystyna) oba alkaloidy przedstawione w opisie patentowym St. Zjedn.Ameryki nr 3 20|5 220); dezoksy VLB „A" i „B", Te- trahedron Letteres 783 (195(8); 4-dezacetoksywinbla- styna 3 954 773); C-dezacetoksy-^-hydroksywinblastyna (opis patentowy St. Zjedn. Ameryki nr 3 9(414554); leurokolmbina (opis patentowy St. Zjedn. Ameryki nr 3 890 385) i winkadiolina (opis patentowy St.Zjedn. Ameryki nr 3 887 5(65). Dwa z powyzszych alkaloidów, mianowicie VLB i winkrystyna, sa obecnie dostepne w handlu, jako leki stosowane 1* 13 20 w leczeniu nowotworów zlosliwych, zwlaszcza bia¬ laczek i zblizonych schorzen u ludzi. Oba alkaloidy zwykle podaje sie dozylnie.Mozliwosci chemicznych modyfikacji alkaloidów Vinca sa ograniczone. Wynika to przede wszystkim z niezwykle zlozonej struktury czastek i trudnosci przeprowadzenia reakcji chemicznej modyfikujacej wybrana grupe funkcyjna bez oddzialywania na in¬ ne grupy. Po drugie, badania strukturalne przepro¬ wadzone na dimerycznych alkaloidach pozbawio¬ nych pozadanych wlasciwosci chemoterapeutycz- nych, uzyskanych z frakcji Vinca rosea lub wytwo¬ rzonych z alkaloidów wykazaly, ze te „nieaktywne" zwiazki maja budowe bardzo zblizona do budowy alkaloidów aktywnych, czesto rózniac sie jedynie konfiguracja przestrzenna na jednym kationie. Wy¬ daje sie to wskazywac, ze czynnosc przeciwnowo- tworowa jest zwiazana z bardzo specyficzna struk¬ tura przestrzenna i ze szanse uzyskania bardziej ak¬ tywnych leków przez modyfikacje tych struktur sa niewielkie.Udana modyfikacja fizjologicznie czynnego alka¬ loidu jest 6,t-dwuwodoro VLB (opis patentowy St.Zjedn. Ameryki nr 3 3(52 868) oraz zastapienie rod¬ nika acetylowego przez C-4 (atom wegla nr 4 ukla¬ du pierscieniowego VLB, patrz wzory 1 i 2) wyz¬ szymi rodnikami alkanokarbonylowymi lub innymi rodnikami acetylowymi (patrz opis patentowy St.Zjedn. Ameryki nr 3 3&21713). Niektóre sposród po- 119 416 *-119 416 wyzszych pochodnych C-4 wykazuja zdolnosc prze¬ dluzania zycia mysz^ inokulowanych bialaczka P153H. Pochodna, w której rodnik acetylowy przy C-4 zastapiono rodnikiem chloroacetylowym, jest uzytecznym zwiazkiem przejsciowym w syntezie 5 strukturalnie modyfikowanych zwiazków VLB, w których rodnik acetylowy przy C-4 VLB zastapiono rodnikiem N,N-dwualkilóglicylowym (patrz opis pa¬ tentowy St. Zjedn. Ameryki nr 3387 001).Otrzymano równiez przeciwnowotwórowo czynne 10 C-3 karboksyamidy i karboksyhydrazydy VLB, winkrystyny, winkadioliny i innych alkaloidów tej grupy (belgijski opis patentowy nr 8,13 168)* Zwiaz¬ ki te sa niezwykle interesujace, poniewaz np. 3- -karboksyamidy sa bardziej czynne w stosunku do 15 osteogenicznego miesaka Ridgeway'a i miesaka lim- fatycznego Gardnera niz naturalna VLB, podstawo¬ wy alkaloid, z którego te pochodne zostaly wypro¬ wadzone.Pewne sposród pochodnych amiclowych maja ak- 20 tywnosc zblizona do aktywnosci winkrystyny wo¬ bec tych samych nowotworów. Jeden z nich, 4- -dezacetylo VLB C-3 karboksyamid (windezyna) znajduje sie obecnie w badaniach klinicznych, w których wykazal czynnosc w pewnych przypadkach 25 bialaczki u ludzi. Vindezyna okazuje sie miec mniejsza neurotoksycznosc niz winkrystyna i jest widocznie skuteczniejsza wobec bialaczek opornych ha winkrystyne. 4-dezacetylo VLB C-3 karboksyhydrazyd przed- 30 stawiono w belgijskim opisie patentowym nr 813 168 jako^ zwiazek czynny wobec transplantowa- nych nowotworów u myszy. Stwierdzono jego czyn¬ nosc wobec osteogenicznego miesaka Ricfcgeway'a, limfatycznego miesaka Gardnera i bialaczki P 1534 35 (J).Cecha sposobu wedlug wynalazku jest to, ze na C-3 pochodna 4-dezacetylowinkaleukoblastyny o ogólnym wzorze 2, w którym Q* oznacza N3 dziala sie w obojetnym rozpuszczalniku pochodna hydra¬ zyny o wzorze H2NNRRi, w którym R oznacza rod nik Ci-Ca alkilowy, 0-hydroksyetylowy lub P-ace- toksyetylowy, a Rx oznacza atom wodoru lub rodnik metylowy, gdy R oznacza rodnik C^Cj alkilowy lub wylacznie atom wodoru prz yinnych znaczeniach R 45 i ewentualnie acetyluje otrzymany zwiazek, w któ¬ rym R oznacza rodnik p-hydroksyetylowy.R we wzorze 1 moze oznaczac rodnik metylowy, etylowy, n-propylowy lub izopropylowy.Zwiazki o wzorze 1 nazwane pochodnymi 4-deza- g0 cetylo VLB C^3 karboksyhydrazydu. Systematyczna nazwa tych zwiazków winna zawierac czlon „3-de- karbometoksy". Czlon ten zostal pominiety, ponie¬ waz jest zawarty w nazwie „C-3 karboksyhydra¬ zyd". Mozliwe jest równiez alternatywne nazwanie omawianych zwiazków pochodnymi 4-dezacetylo VLB 23-demetoksy-23-hydrazydu, na podstawie za¬ stapienia rodnika C-2B metóksylowego grupa hy- drazydowa. Nazwe C-3 karboksy hydrazyd stosuje sie na zasadziewyboru. -to Hydrazyna zawiera dwa atomy azotu, które w hydrazydzie sa numerowane jak nastepuje -CO-NiH-N^Hj Pochodne hydrazydowe otrzymywane sposobem wedlug wynalazku sa pochodn miN2. 65 40 Zgodnie z wynalazkiem na wyjsciowy karboksy- azydek mozna dzialac róznymi alkilohydrazynami, otrzymujac zwiazki o wzorze 1, w którym R ozna¬ cza rodnik C!-C3 alkilowy, a R* oznacza rodnik me¬ tylowy lub atom wodoru. Na azydek mozna rów¬ niez dzialac N- mujac odpowiedni 4-dezacetylo VLB C-3 (N2)|3-hy- droksy(etylo)karboksyhydrazyd- Zwiazek ten jest uzyteczny w syntezie odpowiednich pochodnych p- -acetoksyetylohydrazydowych, tj. zwiazków o wzó-- rze 1, w którym R oznacza rodnik 3-acetoksyetylo- wy, a R' oznacza atom wodoru, otrzymywanych przez acetylowanie zwiazku wyjsciowego. Jednakze korzystniej jest otrzymywac pochodne (3-acetoksy- etylowe dzialajac na C-3 karboksyazydek 0-aceto- ksyetylohydrazyna.Zwiazki wyjsciowe o wzorze 2 wytwarza sie dzia¬ lajac na odpowiedni C-3 karboksyhydrazyd azo¬ tynem w roztworze kwasnym i(patrz belgijski opis. patentowy nr 8113 168).Wytwarzanie przykladowego zwiazku o wzorze 2. to jest 4-dezacetylo VLB C-<3 karboksyazydku pro¬ wadzi sie nastepujaco. Sporzadzono roztwór 678 mg 4-dezacetylo VLB karboksyhydrazydu w 1|5 ml bez¬ wodnego metanolu. Dodano okolo '50 ml IN wodne¬ go kwasu solnego, a otrzymany roztwór oziebiono do okolo 0°C Dodano okolo 140 mg azotynu sodu, a otrzymana mieszanine reakcyjna mieszano w cia¬ gu 10 minut, utrzymujac temperature okolo 0°C. Po dodaniu azotynu sodu roztwór przyjal ciemne, czer- wonobrazowe zabarwienie.Nastepnie mieszanine reakcyjna zalkalizowano dodanieiri nadmiaru zimnego 5% wodnego roztworu wodoroweglanu sodu. Wodny roztwór trzykrotnie ekstrahowano chlorkiem metylenu. Powstaly w reakcji 4-dezacetylo VLB C-3 karbofcsyazydek prze¬ szedl do chlorku metylenu. Roztwór 4-dezacetylo winbastyny C-3 karboksyazydku w chlorku mety¬ lenu stosuje sie bez dalszego oczyszczania.Zwiazki o wzorze 1 sa czynne w hamowaniu transplantowanych nowotworów u myszy i/lub przedluzaniu zycia myszy inokulowanych nowo¬ tworami. Czynnosc zwiazków wykazano w prób¬ kach obejmujacych podawanie ich, zwykle droga dootrzewnowa, w danej dawce, w ciagu 7—10 dni.Po uplywie tego czasu mierzono wielkosc nowotwo¬ ru. Przedluzenie zycia oznaczono jako róznice czasu_ zycia zwierzat traktowanych i zwierzat kontrol¬ nych.W ponizszej tablicy 1 przedstawiono wyniki ba¬ dan, w których nowotworowe myszy z pozytyw¬ nym skutkiem traktowano zwiazkiem o wzorze 1.W kolumnie 1 tabeli 1 podano nazwe zwiazku, w kolumnie 2 nazwe transplantowanego nowotworu, w kolumnie 3 dawke lub zakres dawki i liczbe dni_ dawkowania, a w kolumnie 4 procent hamowania wzrostu nowotworu lub procent przedluzenia zycia.ROS jest skrótowa nazwa osteogenicznego miesa¬ ka Ridgeway'a, GLS oznacza linfatyczny miesak Gardnera, P 1534 (J) oznacza bialaczke, a B16 zlos¬ liwego Czernika.Dla porównania, przy stosowaniu 4-dezacetylo- -VLB-3-C-karboksyhydrazydu w próbie zwalczania GLS wszczepionego laboratoryjnie myszom, zwal¬ czanie schorzenia w 73% uzyskano dopiero po poda^-119 416 6 Tabela 1 Zwiazek 1 1 4-dezacetylo VLB C-3 N2-metylokarboksyhydrazyd I 4-dezacetylo VLB C-3 N2,N2-dwumetylokarboksyhy- 1 drazyd 4-dezacetylo VLB C-3 N2-etylokarboksyhydrazyd 4-dezacetylo VLB C-3 ] N2-(P-hydroksy)etylokarboksy- 1 hydrazyd 4-dezacetylo VLB C-3 1 N2-(p-acetoksy)etylokarboksy- hydrazyd 1 4-dezacetylo VLB C-3 N2-(|3-acetoksy)etylokarboksy- hydrazyd Nowo¬ twór 2 GLS GLS GLS GLS ROS GLS GLS Dawka mg/kg Xdni 3 0,^5—0,5X110 0,125X10 o;5Xio 0,25X10 0,125X10 0,5X10 0,35X10 0,5X10 0,5X7 0,3X7 0,25X10 0,125X10 0,2X7 0,3X9 0,2X9 0,1X9 .0,5X10 Oy3XlO 0,2X10 0,5X10 0,25X1.0 0,125X110 0,5X10 0,215X10 0,11215X1(0 Procent hamowania [ lub przedluzenie J 3 dni 1 7 dni 1 4 dawka toksyczna 83 dawka toksyczna 100 100 dawka toksyczna 100 (+) dawka toksyczna 90 20 100 77 100 0 dawka » toksyczna 14 0 100 100 74 100 74 36 5 ! dawka [ toksyczna I 53 [ dawka f toksyczna [ 93 \ dawka E toksyczna | dawka f toksyczna | i 40 37 \ i l i 100 • [ 73 26 | 87 l 55 L 35 | waniu w ciagu 7 dni dawki 0,2 mg/kg, natomiast zwalczenie 100% osiagnieto po 10 dniach podawania dawki 0,6 mg/kg.W tabeli 2 przedstawiono wyniki badan dla naj¬ bardziej zblizonych znanych zwiazków wykazuja¬ cych dzialanie inhibitujace wobec GLS. Badania te 50 -opisano w cytowanym powyzej belgijskim opisie patentowym nr 8113168. W opisie tym ujawniono równiez azydki o wzorze 2, w przypadku których nie stwierdzono jednak dzialania przeciwnowotwo- rowego. Mianowicie, po wprowadzeniu azydku do organizmu badanego osobnika zwiazek ten natych¬ miast reaguje z wszystkimi substancjami o cha¬ rakterze amin obecnymi w organizmie, w zwiazku z czym ocenienie dzialania azydku jako takiego jest zupelnie niemozliwe. 60 Tak wiec zwiazki wedlug wynalazku sa znacz¬ nie aktywniejsze od zwiazków znanych, lub tez dzialaja skutecznie przy znacznie nizszych daw¬ cach, wzglednie po uplywie mniejszej liczby dni.Oczywiscie aktywnosc nie jest jedynym czynnikiem 65 Tabela 2 Zwiazek 1 4-dezacetylo- -VLB-flC-karbo- ksyhydrazyd I 4-dezacetylo-de- _ zoksy VLB „B" C-3 karboksyhy- drazyd 1 siarczan 4-deza¬ cetylo-VLB C-3 karboksy- amidu 1 siarczan 4-deza- cetylo-VLB C-3 N-434-dwu- hydroksyfenylo- etylo)karboksy- amidu Dawka mg/kgXdni 0,2^0,6X7—1C 0,6X7 0,15—1,0X10 0,4X7' 0,2X7 0,1X7 % hamowania i 73—,100 1 r 1 77 79—100 1 36 I 16 ^ w i119 416 8 waznym w przypadku leków przeciwnowotworo- wych, jako ze równie istotna jest przyswajalnosc leku przez pacjenta (brak reakcji uczuleniowej badz nie przyjmowania leku przez organizm). Zwiazki o wzorze 1 sa doskonale przyswajalne, przy czym 5 pod tym wzgledem sa znacznie korzystniejsze od zwiazków znanych.Jak mozna bylo oczekiwac, nowe hydrazydowe pochodne o wzorze 1 róznia sie spektrum przeciw- nowotworowym od VLB, winkrystyny i windezyny 10 oraz od estrów C-<4 N,N-dwualkiloglicylowych VLB, w taki sam sposób ,w jaki przeciwnowotworowe spektra tych zwiazków róznia sie miedzy soba, tzn., ze poszczególne zwiazki sa skuteczniejsze wobec pewnych nowotworów lub pewnych klas nowotwo- 15 rów, a mniej skuteczne wobec innych. Jednakze stosujac zwiazki o wozrze 1 klinicznie, lekarz kli¬ nicysta poda je poczatkowo ta sama droga i w tym samym nosniku i wobec tych samych nowotworów, jak w przypadku klinicznego stosowania winkry- 20 styny i VLB. Róznice dawkowania beda oczywi¬ scie brac pod uwage wzgledna róznice aktywnosci nowych zwiazków i winkrystyny lub VLB wobec tego samego doswiadczalnego nowotworu u myszy.Przy stosowaniu nowych hydrazydowych pochód- 25 Inych o wzorze 1 jako czynników prz/eciwnowotwo- rowych stosuje sie izotoniczne roztwory zawierajace w 1 ml 1—10 mg zwiazku o wzorze 1. Zwiazki po¬ daje sie w dawce 0,01 do 1, korzystnie 0,1 do 1 mg/ /kg wagi ciala, raz lut* dwa, razy tygodniowo lub 30 raz na dwa tygodnie, zaleznie od aktywnosci i tok¬ sycznosci zwiazku. Alternatywny sposób wyznacza¬ nia dawki leczniczej bierze pod uwage powierzchnie jcizlsi, jako odpowiednia przyjmuje sie dawke 0,1— —10 mg/m*, podawana co 7 do 14dni. 35 Kliniczne badania zwiazków o wzorze 1 przepro¬ wadza sie sposobem S. K. Cartera, opisanym w rozdziale „Study Design Principles for the Clinical Evaluation of New Drugs as Developed by the Che- motherapy Programmo of the National Cancer In- 40 stitute", strony ^4)2—289 monografii „The Design of Clinical Trials in Cancer Therapy", wydawca Maurice Staauet (Futura Publishing Co., New York, 1973).Przyklad I. Wytwarzanie 4-dezacetylo VLB 45 C-3 Nf-metylokarboksyhydrazydu.Do roztworu okolo 1 g 14-dezacetylo VLB C-3 kar¬ boksyazydku w 150 ml CHiCl2 dodano 90 ml CHSNHNH2. Naczynie reakcyjne zamknieto i pozo¬ stawiono w ciagu 6 godzin w temperaturze pokojo- 50 wej. Roztwór w CH^Cla kilkakrotnie ekstrahowano woda, dla usuniecia nadmiaru CH3NHNH2, po czym wysuszono i pod zmniejszonym cisnieniem odparo¬ wano rozpuszczalnik. Otrzymano i250 mg bezposta¬ ciowego ciala stalego barwy brazowej., bedacego 55 4-dezacetylo VLB C-3 N*-metylokarboksyhydrazy- dem, o nastepujacych danych fizycznych: widmo masowe: m/e = 192 widmo IR: = 34*50 cm"* (^N—H, 171& cm-» <—COOCH3). 60 Przyklad II. Wytworzenie 4-dezacetylo VLB C-3 N*,N*-dwumetylokarboksyhydrazydu.Do roztworu okolo 1,5 g 4-dezacetylo VLB C-3 karboksyazydku w CH2C12 dodano 20 ml H2NN 6(0 godzin utrzymywano w temperaturze pokojowej.Otrzymany roztwór odparowano do sucha, a pozo¬ stalosc rozpuszczono w CH2CI2. Roztwór ekstraho¬ wano jednokrotnie rozcienczonym NH4OH a po¬ nownie woda, w celu usuniecia nadmiaru H2NN (CH3)2. Roztwór w CH^C^ wysuszono i odparowa¬ no do sucha.Otrzymany proszek poddano chromatografii na zelu krzemionkowym, prowadzac elucje mieszanina octan etylu: metanol (1 :1). Frakcje wykazujace w chromatografii cienkowarstwowej (zel krzemion¬ kowy, octan etylu: metanol 1:1) obecnosc zadane¬ go produktu polaczono i odparowano do sucha.Otrzymano brazowej barwy, bezpostaciowy proszek zawierajacy 4-dezacetylo VLB C-3 NaN2-dwuimety- lokafboksyhydrazyd o nastepujacych wlasciwo¬ sciach fizycznych: widmo masowe: m/e = 798 (M+), 7137, 4(55, 154 widmo IR: v = 1715 cm-i (COO), 1|670 cm-» (CON) Wydajnosc £50 mg Przyklad III. Wytwarzanie 4-dezacetylo VLB C-3 N2-(P-hydroksy)etylokarboksyhydrazydu Okolo 3 g 4-dezacetylo VLB C-3 karboksyazydku rozpuszczono w CH2C12, a do roztworu dodano 15 ml I^NNHCHjCHzOH. W zamknietym naczyniu mieszano mieszanine reakcyjna w ciagu nocy w temperaturze pokojowej. Mieszanine reakcyjna od¬ parowano, a pozostalosc poddano rozdzialowi mie¬ dzy CHCI3 i H*0. Chloroformowy roztwór dwukrot¬ nie przemyto woda, wysuszono i odparowano do sucha.Bezpostaciowy proszek poddano chromatografii na zelu krzemionkowym, prowadzac elucje mieszaj nina octan etylu: metanol (i : 1). Frakcje, w których chromatografia cienkowarstwowa (zel krzemionko¬ wy, octan etylu: metanol 1:1) wykazala obecnosc zadanego produktu polaczono i odparowano do su¬ cha. Otrzymano brazowej barwy, bezpostaciowy proszek o nastepujacych wlasciwosciach fizycznych: widmo IR: v = 1720 cm"1 (COO), l]6f55 cm~i (CON Wydajnosc = 1 g Przyklad IV. Wytwarzanie 4-dezacetylo VLB C-3 NM.P-acetoksy)etylokarboksyhydrazydu 1624 mg 4-dezacetylo VLB C-3 N2-(ip-hydroksy etylokarboksyhydrazydu rozpuszczono w 50' ml CH2C12. Do roztworu dodano 230 mg bezwodnika octowego. Mieszanine w zamknietym naczyniu utrzymywano w ciagu nocy w temperaturze poko¬ jowej. Z kolei przemyto ja rozcienczonym NH4OH i woda. Roztwór w CH2C12 wysuszono i odparowano do sucha.Bezpostaciowy proszek poddano chromatografii na zelu krzemionkowym, prowadzac elucje miesza¬ nina octan etylu: metanol (1:1. Frakcje, w których chromatografia cienkowarstwowa (zel krzemionko¬ wy, octan etylu: metanol 1 :1) wykazala obecnosc zadanego produktu polaczono i odparowano do sucha. Otrzymano 215 mg brazowej barwy, bezpo¬ staciowego proszku bedacego 4-dezacetylo VLB C-3 N*-(|3-acet0ksy)etylokarboksyhydrazydem o na¬ stepujacych wlasciwosciach fizycznych. widmo masowe: m/e = «54 (M+, 795, 6&1, 513, 355, 154.119 416 9 Zastrzezenia patentowe 10 1. Sposób wytwarzania nowych pochodnych 4-de¬ zacetylowinblastyny o ogólnym wzorze 1, w którym Q oznacza grupe o wzorze —NHNRR1, w którym R oznacza rodnik C1—C3 alkilowy, fl-hydroksyetylo- wy lub (3-acetoksyetylowy, a R1 oznacza rodnik metylowy lub atom wodoru, gdy R oznacza rod¬ nik C!-C3 alkilowy, lub wylacznie atom wodoru, gdy R oznacza rodnik p-hydroksyetylowy lub |3- -acetoksyetylowy, znamienny tym, ze na C-3 po¬ chodna 4-dezacetylowinkaleukoblastyny o ogólnym wzorze 2. w którym Q' oznacza grupe —N3 dziala sie w obojetnym rozpuszczalniku pochodna hydra¬ zyny b wzorze H2NNRRi, w którym R i R1 maja wyzej podane znaczenie. 2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze na 4-dezacetylo VLB C-3 karboksyazydek dziala sie netylohydrazyna, 3. Sposób wedlug zastrz. 1 znamienny tym, ze na 4-dezacetylo VLB C-3 karboksyazydek dziala sie N,N-dwumetylohydrazyna. 4. Sposób wedlug zastrz. 1 znamienny tym, ze na 4-dezacetylo VLB C-3 karboksyazydek dziala sie 5 NM.p-hydroksyetyloJhydrazyna. 5. Sposób wytwarzania nowych pochodnych 4-de¬ zacetylowinblaistyny o ogólnymi wzorze 1, w któ¬ rym Q oznacza grupe o wzorze —NHNRR1, w któ¬ rym R oznacza rodnik 0-acetoksylowy, a Rx ozna- io cza atom wodoru, znamienny tym, ze na C-3 po¬ chodna 4-dezacetylowmkaleukoblastyny o ogólnymi wzorze 2, w którym Q' oznacza gTupe —N3 dziala sie w obojetnym rozpuszczalniku pochodna hydra¬ zyny o wzorze H2NNRRi, w (którym R oznacza gru- 15 pe P-hydrokisyetylowa, po czym powstaly zwiazek poddaje sie acetylowaniu. 6. Sposób wedlug zastrz. 4, znamienny tym, ze na 4-dezacetylo VLB C-3 karboksyazydek dziala sie; N-(P-hydroksyetylo)hydrazyna, a nastepnie bezwod- 20 nikiem octowym. 6' ?H CHj-0 g 6 CH-rCH^ Wzór 1 *119 416 OH Wzór 2 Cena 100 zl ZGK 5 Btm, zam. 9022 — 90 egz. PL PL PL PL PL PL PL PL

Claims (1)

1.
PL1979215011A 1978-04-20 1979-04-19 Process for preparing novel derivatives of 4-desacetylvinblastineastina PL119416B1 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US05/899,032 US4166810A (en) 1978-04-20 1978-04-20 Derivatives of 4-desacetyl VLB C-3 carboxyhydrazide

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL119416B1 true PL119416B1 (en) 1981-12-31

Family

ID=25410402

Family Applications (3)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL21591179A PL215911A1 (pl) 1978-04-20 1979-04-19
PL1979215011A PL119416B1 (en) 1978-04-20 1979-04-19 Process for preparing novel derivatives of 4-desacetylvinblastineastina
PL1979230538A PL125470B1 (en) 1978-04-20 1979-04-19 Process for preparing novel derivatives of 4-deacetylvinblastine

Family Applications Before (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL21591179A PL215911A1 (pl) 1978-04-20 1979-04-19

Family Applications After (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1979230538A PL125470B1 (en) 1978-04-20 1979-04-19 Process for preparing novel derivatives of 4-deacetylvinblastine

Country Status (32)

Country Link
US (1) US4166810A (pl)
EP (1) EP0005051B1 (pl)
JP (1) JPS54141798A (pl)
AR (1) AR228940A1 (pl)
AT (1) AT369010B (pl)
AU (1) AU527109B2 (pl)
BE (1) BE875652A (pl)
BG (3) BG33296A3 (pl)
CA (1) CA1097629A (pl)
CH (1) CH643269A5 (pl)
CS (3) CS218583B2 (pl)
DD (1) DD143075A5 (pl)
DE (1) DE2964130D1 (pl)
DK (1) DK147484C (pl)
EG (1) EG14867A (pl)
ES (2) ES479754A1 (pl)
FI (1) FI791286A7 (pl)
FR (1) FR2423495A1 (pl)
GB (1) GB2019396B (pl)
GR (1) GR69987B (pl)
HU (1) HU181431B (pl)
IE (1) IE48213B1 (pl)
IL (1) IL57168A (pl)
LU (1) LU81166A1 (pl)
NZ (1) NZ190213A (pl)
PH (1) PH14163A (pl)
PL (3) PL215911A1 (pl)
PT (1) PT69496A (pl)
RO (3) RO81037A (pl)
SU (3) SU1225490A3 (pl)
YU (1) YU93179A (pl)
ZA (1) ZA791856B (pl)

Families Citing this family (24)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4322351A (en) * 1980-08-25 1982-03-30 Eli Lilly And Company Antineoplastic 4'-formylamino and 4'-acetylamino VLB, and derivatives thereof
DK167984A (da) * 1983-03-30 1984-10-01 Lilly Industries Ltd Alkaloidderivater
US4667030A (en) * 1985-06-17 1987-05-19 Eli Lilly And Company Hydrazide succinimide derivatives of antineoplastic indole-dihydroindole alkaloids
US4675400A (en) * 1985-06-17 1987-06-23 Eli Lilly And Company Bifunctional derivatives of 4-desacetyl indole-dihydroindole alkaloids
US4801688A (en) * 1986-05-27 1989-01-31 Eli Lilly And Company Hydrazone immunoglobulin conjugates
US5043336A (en) * 1990-04-03 1991-08-27 Eli Lilly And Company Cyclic imide derivatives of 4-desacetyl VLB c-3 carboxhydrazide
US5043340A (en) * 1990-04-03 1991-08-27 Eli Lilly And Company Derivatives of 4-desacetyl VLB C-3 carboxhydrazide
ATE427948T1 (de) * 2001-04-24 2009-04-15 Purdue Research Foundation Folat-mimetika und deren folatrezeptorbindende konjugate
EP1504010B1 (en) * 2002-05-15 2009-03-25 Endocyte, Inc. Vitamin-mitomycin conjugates
EP2517730A3 (en) 2003-01-27 2013-01-02 Endocyte, Inc. Vitamin receptor binding drug delivery conjugates
US8288557B2 (en) * 2004-07-23 2012-10-16 Endocyte, Inc. Bivalent linkers and conjugates thereof
JP5289935B2 (ja) * 2005-03-16 2013-09-11 エンドサイト,インコーポレイテッド プテロイン酸およびその結合体の合成と精製
US8465724B2 (en) 2005-08-19 2013-06-18 Endocyte, Inc. Multi-drug ligand conjugates
EP2382995A3 (en) 2005-08-19 2013-09-25 Endocyte, Inc. Ligand conjugates of Vinca alkaloids, analogs and derivatives
US20100087370A1 (en) * 2007-02-14 2010-04-08 The General Hospital Corporation Modulation of nitric oxide signaling to normalize tumor vasculature
US20100104626A1 (en) * 2007-02-16 2010-04-29 Endocyte, Inc. Methods and compositions for treating and diagnosing kidney disease
CN101678124A (zh) * 2007-03-14 2010-03-24 恩多塞特公司 结合配体连接的微管溶素递药缀合物
CN101784565B (zh) * 2007-06-25 2014-12-10 恩多塞特公司 含有亲水性间隔区接头的共轭物
US9877965B2 (en) 2007-06-25 2018-01-30 Endocyte, Inc. Vitamin receptor drug delivery conjugates for treating inflammation
CA2703491C (en) 2007-10-25 2017-06-13 Endocyte, Inc. Tubulysins and processes for preparing
JP5780961B2 (ja) * 2009-09-07 2015-09-16 ニプロパッチ株式会社 経皮吸収型製剤
WO2013126797A1 (en) 2012-02-24 2013-08-29 Purdue Research Foundation Cholecystokinin b receptor targeting for imaging and therapy
US20140080175A1 (en) 2012-03-29 2014-03-20 Endocyte, Inc. Processes for preparing tubulysin derivatives and conjugates thereof
AU2013331440A1 (en) 2012-10-16 2015-04-30 Endocyte, Inc. Drug delivery conjugates containing unnatural amino acids and methods for using

Family Cites Families (12)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3097137A (en) * 1960-05-19 1963-07-09 Canadian Patents Dev Vincaleukoblastine
US3205220A (en) * 1961-10-26 1965-09-07 Lilly Co Eli Leurosidine and leurocristine and their production
US3392173A (en) * 1964-03-09 1968-07-09 Lilly Co Eli Novel acyl derivatives of desacetyl-vincaleukoblastine and processes for their preparation
US3370057A (en) * 1964-04-27 1968-02-20 Lilly Co Eli Leurosine
US3387001A (en) * 1964-10-19 1968-06-04 Lilly Co Eli Novel aminoacyl esters of desacetyl vincaleukoblastine
US3887565A (en) * 1974-05-06 1975-06-03 Lilly Co Eli Vincadioline
US3890325A (en) * 1974-05-15 1975-06-17 Lilly Co Eli Leurocolombine
US3954773A (en) * 1974-11-21 1976-05-04 Eli Lilly And Company 4-Desacetoxyvinblastine
IL48685A (en) * 1975-01-09 1980-03-31 Lilly Co Eli Amides of vincadioline and vinblastine
US3944554A (en) * 1975-01-09 1976-03-16 Eli Lilly And Company 4-Desacetoxy-3-hydroxyvinblastine
US4029663A (en) * 1975-07-10 1977-06-14 Eli Lilly And Company Dimeric anhydro-vinca derivatives
US4115388A (en) * 1977-03-30 1978-09-19 Eli Lilly And Company 3'-Oxygenated derivatives of 4'-deoxy VLB "A" and "B" and related 1-formyl compounds

Also Published As

Publication number Publication date
IE48213B1 (en) 1984-10-31
GB2019396B (en) 1982-09-15
JPS54141798A (en) 1979-11-05
PL215911A1 (pl) 1980-03-24
HU181431B (en) 1983-07-28
AT369010B (de) 1982-11-25
BE875652A (fr) 1979-10-18
FI791286A7 (fi) 1981-01-01
DK147484C (da) 1985-03-25
EP0005051B1 (en) 1982-12-01
BG33296A3 (bg) 1983-01-14
DK160679A (da) 1979-10-21
ES479753A1 (es) 1980-08-16
DK147484B (da) 1984-08-27
SU893135A3 (ru) 1981-12-23
RO81037B (ro) 1983-01-30
IL57168A0 (en) 1979-07-25
PL125470B1 (en) 1983-05-31
RO80084B (ro) 1983-01-30
DE2964130D1 (en) 1983-01-05
AU4609779A (en) 1979-10-25
IE790795L (en) 1979-10-20
JPS6245873B2 (pl) 1987-09-29
PT69496A (en) 1979-05-01
PH14163A (en) 1981-03-19
BG33294A3 (bg) 1983-01-14
CS218585B2 (en) 1983-02-25
IL57168A (en) 1983-10-31
DD143075A5 (de) 1980-07-30
CH643269A5 (fr) 1984-05-30
RO81037A (ro) 1983-02-01
CA1097629A (en) 1981-03-17
FR2423495A1 (fr) 1979-11-16
BG33297A3 (bg) 1983-01-14
YU93179A (en) 1983-01-21
CS218584B2 (en) 1983-02-25
AR228940A1 (es) 1983-05-13
GR69987B (pl) 1982-07-22
US4166810A (en) 1979-09-04
ATA291279A (de) 1982-04-15
GB2019396A (en) 1979-10-31
LU81166A1 (fr) 1979-09-07
RO80084A (ro) 1983-02-01
ZA791856B (en) 1980-11-26
ES479754A1 (es) 1980-08-16
RO81114A (ro) 1983-02-01
EG14867A (en) 1986-09-30
SU1061698A3 (ru) 1983-12-15
EP0005051A1 (en) 1979-10-31
SU1225490A3 (ru) 1986-04-15
NZ190213A (en) 1982-12-21
RO81114B (ro) 1983-01-30
CS218583B2 (en) 1983-02-25
FR2423495B1 (pl) 1983-02-11
AU527109B2 (en) 1983-02-17

Similar Documents

Publication Publication Date Title
PL119416B1 (en) Process for preparing novel derivatives of 4-desacetylvinblastineastina
AU641319B2 (en) Amide esters of rapamycin
CA2658900C (en) Camptothecin derivatives with antitumor activity
JPH04504845A (ja) タキソール誘導体、その薬剤組成物および調製法
WO1998009972A1 (en) Rapamycin derivatives with unnatural stereochemistries
Adamovics et al. Prodrug analogs of the antitumor alkaloid camptothecin
US20100113498A1 (en) Novel vinblastine derivatives, their preparation, use and pharmaceutical compositions comprising the said derivatives
Zhou et al. Antitumor agents. 144. New. gamma.-lactone ring-modified arylamino etoposide analogs as inhibitors of human DNA topoisomerase II
CN101343276A (zh) 一类喜树碱衍生物及其制备方法
JP2003503503A (ja) 新規のキサントン化合物、その製造および医薬としての使用
JPS624398B2 (pl)
PL106522B1 (pl) Sposob wytwarzania nowych pochodnych spirooksazolidynodionu
EP0033981A2 (en) Preparation of bridged catharanthus alkaloid dimers
KR820001240B1 (ko) 4-데스 아세틸 vlb c-3카복스하이드라지드의 항종양 유도체 제조방법
US4357334A (en) Use of VLB 3-(2-chloroethyl) carboxamide in treating neoplasms
KR810000494B1 (ko) 빈카 알카로이드의 옥사졸리딘 디온 유도체의 제조방법
DK148510B (da) Analogifremgangsmaade til fremstilling af derivater af 4-desacetyl-vincaleucoblastin-c-3-carboxhydrazid
PL109695B1 (en) Method of producing derivatives of 1-formyl dimeric indolodihydroindole
CA1121815A (en) Bridged catharanthus alkaloid dimers
CN118994100A (zh) 一种二酮类化合物及其制备方法与应用
PT2044078E (pt) Derivados da camptotecina com actividade antitumoral
IE921606A1 (en) Amide esters of rapamycin
PL94203B1 (pl)
PL90467B1 (pl)
HU186266B (en) Process for producing novel 6,7-dihydro vinblastin-3,6 ether-derivatives