KR20200102193A - 이차 전지용 전극의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지용 전극의 제조 방법은 제1 활물질이 제1 용매에 용해되어 제조된 제1 슬러리 및 제2 활물질이 제2 용매에 용해되어 제조된 제2 슬러리를 단일 코팅 장치에 주입하는 단계; 및 상기 제1 슬러리 및 상기 제2 슬러리를 상기 단일 코팅 장치를 통해 집전체 상에 도포하는 단계를 포함하고, 상기 제1 용매와 상기 제2 용매는 서로 다른 물성을 갖으며, 상기 집전체 상에 각각 상기 제1 슬러리를 포함하는 제1 층 및 상기 제2 슬러리를 포함하는 제2 층의 층상 구조를 형성한다.

Description

이차 전지용 전극의 제조방법{METHOD OF PREPARING ELECTRODE FOR SECONDARY BATTERY}
본 발명은 이차 전지용 전극의 제조방법, 구체적으로는 다층 구조의 전극을 보다 간편하고 효율적으로 제조할 수 이차 전지용 전극의 제조방법에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 재충전이 가능하고 소형화 및 대용량화가 가능한 이차 전지의 수요가 급격히 증가하고 있다. 또한, 이차 전지 중 높은 에너지 밀도와 전압을 가지는 리튬 이차 전지가 상용화되어 널리 사용되고 있다.
리튬 이차 전지는 집전체 상에 활물질이 도포되어 있는 전극, 즉 양극과 음극 사이에 다공성의 분리막이 개재된 전극조립체에 리튬염을 포함하는 전해질이 함침되어 있는 구조로 이루어져 있으며, 상기 전극은 활물질, 바인더 및 도전재를 용매에 혼합/분산시켜 슬러리를 제조하는 혼합 공정, 상기 슬러리를 박막 형태의 집전체에 도포하고 건조하는 코팅 공정, 코팅공정이 끝난 전극의 용량 밀도를 높이고 집전체와 활물질 간의 접착성을 증가시키기 위한 압연(pressing) 공정을 거쳐, 집전체 상에 전극 코팅층을 형성함으로써 제조된다.
최근에, 다층 구조의 전극으로써, 서로 다른 물질의 활물질층을 코팅하거나, 같은 물질의 활물질이라도 입자의 크기나 밀도 등을 달리하여 코팅하는 시도가 이루어지고 있다.
예들 들어, 집전체에 접해있는 전극 합제 부분은 전자를 집전체에서 멀리 있는 활물질까지 전달해야 하므로 전자 전도도가 높을 것이 요구되는 반면, 집전체에서 먼 전극 합제 부분은 전해액 함침성 및 전해액과의 이온 전도도가 우수할 것이 요구되고 충방전 과정에서 발생할 수 있는 가스의 배출에 유리해야 한다. 각 층마다 활물질을 구성하는 입자의 크기를 달리한 다층 구조의 전극을 통해 상기와 같은 문제를 해결할 수 있다.
또한, 이차 전지의 고용량화 및 고밀도화를 위해, 전극을 2개의 활물질층으로 구성할 수 있다. 예를 들면, 하나의 활물질층은 리튬 이온의 빠른 이동 속도가 확보되도록 하는 고 출력 층(high power layer)이 되도록 하고, 또 다른 활물질층을 높은 에너지 밀도를 확보하도록 하는 고 에너지 층(high energy layer)이 되도록 한 전극이 제시되어 왔다.
위와 같은 다층 구조의 전극을 제조함에 있어, 종래에는 전극 집전체 상에 제1 슬러리를 코팅, 건조한 후에 압연하여 제1 활물질층을 형성하고, 제1 활물질층 상에 제2 슬러리를 코팅, 건조한 후에 압연하여 제2 활물질층을 형성하는 방법을 사용하였다.
하지만, 종래 방법의 경우, 이러한 공정 동안 활물질층을 포함한 전극 집전체는 공정 라인을 따라 이동하거나, 보관 편의를 위해 권취(winding)되거나, 공정에 투입되기 위해 권취에서 풀리는 해권취(unwinding) 과정을 반복하게 되며, 그 과정에서 전극 집전체에 코팅, 건조되어 있는 제1 활물질층 또는 제1 활물질층에 코팅, 건조되어 있는 제2 활물질층이 탈리되는 문제점이 발생해왔다.
뿐만 아니라, 각 층을 형성할 때마다, 코팅, 건조 및 압연 공정을 반복해야 하므로, 복잡한 과정이 요구되며, 필요로 하는 층의 개수가 많아질수록 제조 공정은 더욱 복잡해진다.
또한, 다층 구조를 형성함에 있어 발생할 수 있는 정렬 오차나 유동성을 갖는 슬러리들의 구성 물질이 층간 계면을 통해 서로 섞이는 인터 믹싱(Inter mixing) 현상 등이 문제가 되었다.
따라서, 이러한 문제점을 근본적으로 해결할 수 있는 기술의 개발이 필요하다.
본 발명의 실시예들이 해결하고자 하는 과제는 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로, 제조 과정 중에 발생할 수 있는 층간의 정렬 오차나 인터 믹싱 현상을 방지하면서도, 다층 구조의 전극을 복잡한 과정 없이 간편하고 효율적으로 제조할 수 있는 이차 전지용 전극의 제조 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지용 전극의 제조 방법은 제1 활물질이 제1 용매에 용해되어 제조된 제1 슬러리 및 제2 활물질이 제2 용매에 용해되어 제조된 제2 슬러리를 단일 코팅 장치에 주입하는 단계; 및 상기 제1 슬러리 및 상기 제2 슬러리를 상기 단일 코팅 장치를 통해 집전체 상에 도포하는 단계를 포함하고, 상기 제1 용매와 상기 제2 용매는 서로 다른 물성을 갖으며, 상기 집전체 상에 각각 상기 제1 슬러리를 포함하는 제1 층 및 상기 제2 슬러리를 포함하는 제2 층의 층상 구조를 형성한다.
상기 제1 용매는 극성 용매이고, 상기 제2 용매는 무극성 용매일 수 있다.
상기 제1 활물질은 극성이고, 상기 제2 활물질은 무극성일 수 있다.
상기 제1 용매는 물을 포함하고, 상기 제2 용매는 프로판올(Propanol), 펜탄올(Pentanol), 부탄올(Butanol), 헥산올(Hexanol), 에틸렌글리콜(Ethylene glycol), 프로필렌글리콜(Propylene Glycol), 디에틸렌글리콜(Diethylene glycol) 및 글리세롤(Glycerol) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
상기 제1 슬러리 및 상기 제2 슬러리는 상기 단일 코팅 장치에서 서로 혼합되지 않은 상태에서, 동시에 상기 집전체 상으로 도포가 수행될 수 있다.
상기 제1 층과 상기 제2 층은 상기 제1 슬러리 및 상기 제2 슬러리의 밀도 차이에 의해 적층 순서가 결정될 수 있다.
상기 단일 코팅 장치에서 하나의 도포구를 통해 상기 제1 슬러리 및 상기 제2 슬러리가 배출되어 상기 집전체 상에 도포될 수 있다.
상기 도포구의 내부에 상기 단일 코팅 장치 내에서의 상기 제1 슬러리 및 상기 제2 슬러리 사이의 경계가 위치할 수 있다.
상기 제1 슬러리 및 상기 제2 슬러리는 각각 별도의 혼합기로부터 상기 단일 코팅 장치로 주입될 수 있다.
상기 제1 슬러리 및 상기 제2 슬러리가 상기 별도의 혼합기로부터 상기 단일 코팅 장치로 주입되는 단위 시간당 유량은 서로 동일할 수 있다.
상기 제1 슬러리 및 상기 제2 슬러리는 단일 혼합기로부터 단일 배관을 통해 상기 단일 코팅 장치로 함께 주입될 수 있다.
상기 단일 배관의 내부에 상기 제1 슬러리 및 상기 제2 슬러리 사이의 경계가 위치할 수 있다.
상기 집전체 상에 도포된 상기 제1 층 및 상기 제2 층을 동시에 건조하는 건조 단계를 포함할 수 있다.
상기 집전체 상에 도포된 상기 제1 층 및 상기 제2 층을 동시에 압연하여, 제1 활물질층 및 제2 활물질층을 형성하는 압연 단계를 포함할 수 있다.
본 발명의 실시예들에 따르면, 서로 혼합되지 않으며 극성 차이로 인해 층상 구조를 형성할 수 있는 용매들을 이용하여 복수의 활물질층을 형성하기 때문에, 코팅, 건조 및 압연 등의 공정을 반복 실시할 필요가 없어 제조 공정을 단순화할 수 있고, 각 층의 정렬 오차를 최소화할 수 있으며, 층간 계면에서의 인터 믹싱 현상을 방지할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지용 전극의 제조 방법을 설명하기 위한 도면이다.
도 2는 본 발명의 다른 일 실시예에 따른 이차 전지용 전극의 제조 방법을 설명하기 위한 도면이다.
이하, 첨부한 도면을 참고로 하여 본 발명의 여러 실시예들에 대하여 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예들에 한정되지 않는다.
본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 동일 또는 유사한 구성요소에 대해서는 동일한 참조 부호를 붙이도록 한다.
또한, 도면에서 나타난 각 구성의 크기 및 두께는 설명의 편의를 위해 임의로 나타내었으므로, 본 발명이 반드시 도시된 바에 한정되지 않는다. 도면에서 여러 층 및 영역을 명확하게 표현하기 위하여 두께를 확대하여 나타내었다. 그리고 도면에서, 설명의 편의를 위해, 일부 층 및 영역의 두께를 과장되게 나타내었다.
또한, 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "위에" 또는 "상에" 있다고 할 때, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우뿐 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 어떤 부분이 다른 부분 "바로 위에" 있다고 할 때에는 중간에 다른 부분이 없는 것을 뜻한다. 또한, 기준이 되는 부분 "위에" 또는 "상에" 있다고 하는 것은 기준이 되는 부분의 위 또는 아래에 위치하는 것이고, 반드시 중력 반대 방향을 향하여 "위에" 또는 "상에" 위치하는 것을 의미하는 것은 아니다.
또한, 명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함" 한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지용 전극의 제조 방법을 설명하기 위한 도면이다.
도 1을 참고하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지용 전극의 제조 방법은 제1 슬러리 및 제2 슬러리를 단일 코팅 장치(400)에 주입하는 단계를 포함한다.
제1 슬러리는 제1 활물질을 바인더 및 도전재와 함께 제1 용매에 용해함으로써, 제1 용매에 혼합 및 분산시켜 제조할 수 있다.
제2 슬러리는 제2 활물질을 바인더 및 도전재와 함께 제2 용매에 용해함으로써, 제2 용매에 혼합 및 분산시켜 제조할 수 있다.
상기 제1 용매 및 상기 제2 용매는 단일 코팅 장치(400) 내에서 서로 혼합되지 않고 서로 분리되어 있는 것이 바람직하다. 이를 위해, 상기 제1 용매와 상기 제2 용매는 서로 다른 물성을 갖는 것이 바람직하다.
구체적으로, 제1 용매는 극성 용매일 수 있고, 제2 용매는 무극성 용매일 수 있다. 이에, 제1 용매에 용해되는 제1 활물질은 극성이고, 제2 용매에 용해되는 제2 활물질은 무극성일 수 있다. 무극성 활물질은 리튬을 함유한 양극활물질이 주를 이루며, 구체적인 물질에 대해서는 후술하도록 한다.
무극성 용매는 프로판올(Propanol), 펜탄올(Pentanol), 부탄올(Butanol), 헥산올(Hexanol), 에틸렌글리콜(Ethylene glycol), 프로필렌글리콜(Propylene Glycol), 디에틸렌글리콜(Diethylene glycol) 및 글리세롤(Glycerol) 중 적어도 하나를 포함할 수 있고, 극성 용매는 물을 포함하는 것이 바람직하다.
따라서, 제1 슬러리와 제2 슬러리는 단일 코팅 장치(400)에서도 혼합되지 않을 수 있다.
도 1을 다시 참고하면, 이후, 제1 슬러리와 제2 슬러리를 단일 코팅 장치(400)를 통해 집전체(300) 상에 도포하는 단계가 이어진다. 구체적으로, 제1 슬러리 및 제2 슬러리가 단일 코팅 장치(400)에서 동시에 집전체(300) 상으로 도포되며, 보다 구체적으로, 단일 코팅 장치(400)에서 하나의 도포구를 통해 제1 슬러리 및 제2 슬러리가 배출되어 집전체(300) 상에 도포될 수 있다. 이를 통해, 제1 슬러리를 포함하는 제1 층(100)과 제2 슬러리를 포함하는 제2 층(200)의 층상 구조를 형성할 수 있다.
종래에는, 다층 구조의 전극을 제조하기 위해, 전극 집전체 상에 제1 슬러리를 도포, 건조한 후에 압연하여 제1 활물질층을 형성하고, 제1 활물질층 상에 제2 슬러리를 도포, 건조한 후에 압연하여 제2 활물질층을 형성하는 방법을 사용하였다. 또한, 제1 슬러리와 제2 슬러리를 2개의 도포구로 각각 도포한 후, 동시에 건조 및 압연을 진행하여 다층 구조의 전극을 제작하는 방법을 사용하였다.
반면, 본 실시예에 따른 이차 전지용 전극의 제조 방법은, 제1 슬러리와 제2 슬러리가 동일한 저장탱크에서 서로 혼합되지 않은 채 층상 구조를 형성하며 단일 코팅 장치(400) 내에 위치할 수 있어, 단일 코팅 장치(400)를 통해 제1 슬러리와 제2 슬러리를 동시에 도포하더라도 집전체(300) 상에서 제1 층(100) 및 제2 층(200)의 층상 구조를 형성할 수 있다.
즉, 제1 슬러리와 제2 슬러리를 동시에 도포할 수 있기 때문에, 제1 슬러리를 포함하는 제1 층(100)과 제2 슬러리를 포함하는 제2 층(200) 간의 정렬 오차를 현저히 줄일 수 있고, 다층 전극을 제조하기 위해 필요했던 복잡한 공정을 간소화할 수 있다.
뿐만 아니라 건조 단계 이전에, 유동성을 갖는 슬러리들의 구성 물질이 층간 계면을 통해 경계를 넘어 서로 섞이는 인터 믹싱(Inter mixing) 현상이 문제될 수 있으나, 본 실시예에서는 제1 슬러리와 제2 슬러리의 극성차이로 인하여, 제1 층(100)과 제2 층(200) 사이의 계면에서의 인터 믹싱 현상이 효과적으로 방지될 수 있다.
도포를 위한 도포구 등의 장비를 각기 다르게 준비할 필요가 없어 공정상 시간 및 비용을 절약할 수 있다.
또한, 제1 슬러리를 포함하는 제1 층(100)과 제2 슬러리를 포함하는 제2 층(200)이 형성하는 층상 구조의 적층 순서는 제1 슬러리 및 제2 슬러리의 밀도 차이에 의해 결정될 수 있다. 예를 들어, 밀도 차이에 따라, 극성 용매가 하단에 위치하고, 무극성 용매가 상단에 위치할 수 있고, 그 반대로 극성 용매가 상단에 위치하고, 무극성 용매가 하단에 위치할 수 있다.
도 1에서는, 설명의 편의를 위해 제1 층(100) 및 제2 층(200)이 형성되는 2층 구조의 전극 제조 방법을 도시하였으나, 필요에 따라, 2이상의 다층 구조의 전극도 같은 원리에 의해 제조될 수 있음은 물론이다. 특히, 층의 개수가 증가할수록, 종래 방법은 도포, 건조 및 압연을 매번 실시해야 하거나 슬러리 개수에 따른 코팅 분사 노즐이 필요하기 때문에 공정이 복잡해지고 시간과 비용이 더 필요한 반면, 본 실시예에 따른 전극의 제조 방법은 훨씬 간편하고 효율적으로 그 경계가 구분되는 다층 구조의 전극을 제공할 수 있다.
제1 슬러리를 구성하는 제1 활물질 및 제2 슬러리를 구성하는 제2 활물질은 필요한 다층 구조의 전극에 따라 서로 같은 물질일 수 있고, 다른 물질일 수 있다.
예를 들어, 활물질층에서 집전체와 가까운 부분과 먼 부분에 대해, 전자 전도도, 전해액 함침성 및 전해액과의 이온 전도도 등을 다르게 하기 위해, 제1 활물질 및 제2 활물질을 서로 같은 물질로 구성하되, 활물질 입자의 크기, 도전재의 함량 등을 다르게 할 수 있다.
또 다른 예로써, 제1 활물질과 제2 활물질의 농도를 다르게 구성할 수 있으며, 제1 활물질과 제2 활물질을 다른 물질로 구성할 수도 있다.
한편, 단일 코팅 장치(400)로부터 제1 슬러리 및 제2 슬러리를 동시에 집전체(300) 상에 도포하기 위해서는, 제1 슬러리 및 제2 슬러리 사이의 경계를 단일 코팅 장치(400)의 도포구의 내부에 위치시키는 것이 바람직하다. 이는 도 1 및 도 2와 함께 자세히 후술하도록 한다.
또한, 활물질층을 형성하기 위한 제1 슬러리 및 제2 슬러리의 농도 및 점도가 낮지 않으므로, 단일 코팅 장치(400) 내에서 혼합되지 않은 채 층상 구조가 형성되어 있어야 하며, 단일 코팅 장치(400)를 통해 제1 슬러리 및 제2 슬러리를 동일한 압력으로 분사하여, 층상 구조인 상태를 유지한 채 제1 슬러리 및 제2 슬러리를 집전체(300) 상에 도포하는 것이 바람직하다
또한, 이에 대한 응용으로, 도포구 내에서 제1 슬러리 및 제2 슬러리 사이의 경계를 미묘하게 조절함으로써, 도포된 제1 층(100) 및 제2 층(200)의 두께를 서로 다르게 설정할 수 있다.
도 1을 다시 참고하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지용 전극의 제조 방법은 제1 슬러리 및 제2 슬러리가 각각 별도의 혼합기(510, 520)로부터 단일 코팅 장치(400)로 주입될 수 있다.
앞서 언급한대로, 제1 슬러리는 제1 활물질이 바인더 및 도전재와 함께 제1 용매에 혼합 및 분산되어 제조되고, 제2 슬러리는 제2 활물질이 바인더 및 도전재와 함께 제2 용매에 혼합 및 분산되어 제조된다.
제1 슬러리 및 제2 슬러리 각각은 제1 혼합기(510) 및 제2 혼합기(520)에서 교반을 통해 제조될 수 있고, 나아가 보관까지 이루어질 수 있다. 이때, 슬러리가 굳는 것을 방지하기 위해, 보관 중에도 교반이 수행될 수 있다.
이와 달리, 제1 슬러리 및 제2 슬러리가 별도의 장치에서 제조된 후, 각각 제1 혼합기(510) 및 제2 혼합기(520)에서 보관만 이루어질 수도 있다.
제1 슬러리 및 제2 슬러리가 각각 제1 배관(610) 및 제2 배관(620)을 통해 제1 혼합기(510) 및 제2 혼합기(520)로부터 단일 코팅 장치(400)로 주입됨에 있어, 단위 시간당 흘러가는 유량은 서로 동일함이 바람직하다. 그렇지 않다면, 단일 코팅 장치(400)에서 도포구의 내부에 제1 슬러리 및 제2 슬러리 사이의 경계를 위치시킬 수 없어, 제1 슬러리 및 제2 슬러리를 동시에 도포하지 못할 수 있다.
즉, 도 1에서의 점선은, 단일 코팅 장치(400) 내부에서의 제1 슬러리 및 제2 슬러리 사이의 경계를 의미한다. 제1 배관(610)을 통해 유입되는 제1 슬러리와 제2 배관(620)을 통해 유입되는 제2 슬러리의 시간당 유량을 동일하게 하여, 단일 코팅 장치(400)의 도포구의 내부에, 제1 슬러리 및 제2 슬러리 사이의 경계(점선으로 표현)가 위치할 수 있는 것이다.
도 2는 본 발명의 다른 일 실시예에 따른 이차 전지용 전극의 제조 방법을 설명하기 위한 도면이다.
도 2에서, 단일 코팅 장치(400)를 통해 집전체(300) 상에 제1 슬러리 및 제2 슬러리를 동시에 도포하는 것은 앞서 설명한 내용과 중복이므로, 생략하도록 한다.
도 2를 참고하면, 본 발명의 다른 일 실시예에 따른 이차 전지용 전극의 제조 방법은 제1 슬러리 및 제2 슬러리가 단일 혼합기(530)로부터 단일 코팅 장치(400)로 주입될 수 있다.
제조된 제1 슬러리 및 제2 슬러리는 단일 혼합기(530)에서 함께 보관될 수 있다. 마찬가지로, 슬러리가 굳는 것을 방지하기 위해, 보관 중에도 교반이 수행될 수 있다.
제1 슬러리 및 제2 슬러리가 단일 배관(630)을 통해 단일 혼합기(530)로부터 단일 코팅 장치(400)로 주입됨에 있어, 단일 배관(630)의 내부에 제1 슬러리 및 제2 슬러리 사이의 경계가 위치하는 것이 바람직하다. 그렇지 않다면, 단일 배관(630)을 통해 흘러가는 제1 슬러리 및 제2 슬러리의 유량이 동일하지 않아, 단일 코팅 장치(400)에서의 도포구의 내부에 제1 슬러리 및 제2 슬러리 사이의 경계를 위치시킬 수 없기 때문이다.
즉, 도 2에서의 점선은, 단일 코팅 장치(400) 내부에서의 제1 슬러리 및 제2 슬러리 사이의 경계를 의미한다. 제1 슬러리 및 제2 슬러리의 유량을 동일하게 하기 위해, 단일 배관(630) 내부에 제1 슬러리 및 제2 슬러리 사이의 경계(점선으로 표현)가 위치해야 한다.
이후, 집전체(300) 상에 도포된 제1 층(100) 및 제2 층(200)을 건조하는 단계가 이어질 수 있다. 앞서 언급한대로, 집전체(300) 상에 제1 슬러리 및 제2 슬러리가 함께 도포되어, 제1 층(100) 및 제2 층(200)을 형성하고 있으므로, 동시에 건조가 가능하다.
또한, 전극의 용량 밀도를 높이고 집전체(300)와 활물질 간의 접착성을 증가시키기 위해 건조된 제1 층(100) 및 제2 층(200)을 동시에 압연하는 압연 단계가 이어질 수 있다.
건조 단계를 동시에 수행할 수 있기 때문에, 다층 구조의 전극을 제조하는 제조 공정을 보다 효율적으로 간소화할 수 있고, 낭비되는 시간과 비용을 절약할 수 있으며, 다층 구조 각각의 건조 정도를 효과적으로 조율할 수 있다.
한편, 본 실시예들에 따라 제조되는 이차 전지용 전극은 양극 및 음극을 포함한다.
상기 양극은, 예를 들어, 양극 집전체 및/또는 연장 집전부 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조하여 제조되며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 집전체 및/또는 연장 집전부는 일반적으로 3 내지 500 마이크로미터의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체 및 연장 집전부는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 양극 집전체 및 연장 집전부는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2)등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x= 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체, 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
상기 음극은 음극 집전체 및/또는 연장 집전부 상에 음극 활물질을 도포, 건조하여 제작되며, 필요에 따라, 앞서 설명한 바와 같은 성분들이 선택적으로 더 포함될 수도 있다.
상기 음극 집전체 및/또는 연장 집전부는 일반적으로 3 내지 500 마이크로미터의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체 및/또는 연장 집전부는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 음극 활물질로는, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 속하는 것이다.
100: 제1 층
200: 제2 층
300: 집전체
400: 단일 코팅 장치

Claims (14)

  1. 제1 활물질이 제1 용매에 용해되어 제조된 제1 슬러리 및 제2 활물질이 제2 용매에 용해되어 제조된 제2 슬러리를 단일 코팅 장치에 주입하는 단계; 및
    상기 제1 슬러리 및 상기 제2 슬러리를 상기 단일 코팅 장치를 통해 집전체 상에 도포하는 단계를 포함하고,
    상기 제1 용매와 상기 제2 용매는 서로 다른 물성을 갖으며,
    상기 집전체 상에 각각 상기 제1 슬러리를 포함하는 제1 층 및 상기 제2 슬러리를 포함하는 제2 층의 층상 구조를 형성하는 이차 전지용 전극의 제조 방법.
  2. 제1항에서,
    상기 제1 용매는 극성 용매이고,
    상기 제2 용매는 무극성 용매인 이차 전지용 전극의 제조 방법.
  3. 제2항에서,
    상기 제1 활물질은 극성이고,
    상기 제2 활물질은 무극성인 이차 전지용 전극의 제조 방법.
  4. 제2항에서,
    상기 제1 용매는 물을 포함하고,
    상기 제2 용매는 프로판올(Propanol), 펜탄올(Pentanol), 부탄올(Butanol), 헥산올(Hexanol), 에틸렌글리콜(Ethylene glycol), 프로필렌글리콜(Propylene Glycol), 디에틸렌글리콜(Diethylene glycol) 및 글리세롤(Glycerol) 중 적어도 하나를 포함하는 이차 전지용 전극의 제조 방법.
  5. 제1항에서,
    상기 제1 슬러리 및 상기 제2 슬러리는 상기 단일 코팅 장치에서 서로 혼합되지 않은 상태에서, 동시에 상기 집전체 상으로 도포가 수행되는 이차 전지용 전극의 제조 방법.
  6. 제1항에서,
    상기 제1 층과 상기 제2 층은 상기 제1 슬러리 및 상기 제2 슬러리의 밀도 차이에 의해 적층 순서가 결정되는 이차 전지용 전극의 제조 방법.
  7. 제1항에서,
    상기 단일 코팅 장치에서 하나의 도포구를 통해 상기 제1 슬러리 및 상기 제2 슬러리가 배출되어 상기 집전체 상에 도포되는 이차 전지용 전극의 제조 방법.
  8. 제7항에서,
    상기 도포구의 내부에 상기 단일 코팅 장치 내에서의 상기 제1 슬러리 및 상기 제2 슬러리 사이의 경계가 위치하는 이차 전지용 전극의 제조 방법.
  9. 제1항에서,
    상기 제1 슬러리 및 상기 제2 슬러리는 각각 별도의 혼합기로부터 상기 단일 코팅 장치로 주입되는 이차 전지용 전극의 제조 방법.
  10. 제9항에서,
    상기 제1 슬러리 및 상기 제2 슬러리가 상기 별도의 혼합기로부터 상기 단일 코팅 장치로 주입되는 단위 시간당 유량은 서로 동일한 이차 전지용 전극의 제조 방법.
  11. 제1항에서,
    상기 제1 슬러리 및 상기 제2 슬러리는 단일 혼합기로부터 단일 배관을 통해 상기 단일 코팅 장치로 함께 주입되는 이차 전지용 전극의 제조 방법.
  12. 제11항에서,
    상기 단일 배관의 내부에 상기 제1 슬러리 및 상기 제2 슬러리 사이의 경계가 위치하는 이차 전지용 전극의 제조 방법.
  13. 제1항에서,
    상기 집전체 상에 도포된 상기 제1 층 및 상기 제2 층을 동시에 건조하는 건조 단계를 포함하는 이차 전지용 전극의 제조 방법.
  14. 제1항에서,
    상기 집전체 상에 도포된 상기 제1 층 및 상기 제2 층를 동시에 압연하여, 제1 활물질층 및 제2 활물질층을 형성하는 압연 단계를 포함하는 이차 전지용 전극의 제조 방법.
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