KR20180118802A - 반도체 장치 - Google Patents

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KR20180118802A
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나오야 가나모리
다카히로 하라다
지아키 아오키
류이치 무라야마
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스미또모 베이크라이트 가부시키가이샤
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Abstract

본 발명에 의해, 도전성이 양호한 반도체 장치가 제공된다. 본 발명의 반도체 장치 (10) 는, 기재 (2) 와 반도체 소자 (3) 와 기재 (2) 및 반도체 소자 (3) 사이에 개재하여 양자를 접착하는 접착층 (1) 을 구비하고 있다. 이 반도체 장치 (10) 는, 접착층 (1) 중에 금속 입자 및 절연 입자가 분산되어 있고, 금속 입자는 인편 형상 또는 타원구 형상을 가지고 있다. 그리고, 접착층 (1) 중의 금속 입자의 체적 함유율을 a 로 하고, 접착층 (1) 중의 절연 입자의 체적 함유율을 b 로 했을 때, 접착층 (1) 중의 필러의 체적 함유율 (a＋b) 이 0.20 이상 0.50 이하이며, 필러 중의 금속 입자의 체적 함유율 a/(a＋b) 이 0.03 이상 0.70 이하이도록 특정되어 있다.

Description

반도체 장치{SEMICONDUCTOR DEVICE}
본 발명은 수지 페이스트를 사용하여 제작한 반도체 장치에 관한 것이다.
본원은 2011년 5월 31일에 일본에 출원된 특허출원 2011-121444호에 근거하여 우선권을 주장하고, 그 내용을 여기에 원용한다.
반도체 장치에서는 반도체 소자가 리드 프레임이나 기판 등의 기재 상에 접착층을 개재하여 고정되어 있다. 이와 같은 접착층은 접착성과 더불어 도전성이나 열전도성이 요구되며, 은 입자를 함유하는 수지 페이스트에 의해 형성할 수 있는 것으로 알려져 있다. 예를 들어, 특허문헌 1, 2 에는 은 입자를 함유시킨 수지 페이스트에 의해 상기 접착층을 형성하는 것이 기재되어 있다.
일본 공개특허공보 평7-118616호 일본 공개특허공보 평5-89721호
그러나, 이와 같은 수지 페이스트는 원하는 도전성이나 열전도성을 얻기 위해서 은 입자를 다량으로 함유시킬 필요가 있었다. 은 입자는 수지 성분에 비해 비중이 크기 때문에, 사용 중이나 방치 중에 침강이 일어나기 쉽다. 그 때문에, 은 입자를 다량으로 함유하는 수지 페이스트는 도포 작업성이 나빠 원하는 도전성이나 열전도성을 갖는 접착층이 안정적으로 얻어지지 않는 경우가 있었다.
특허문헌 1 에서는, 은 입자를 열경화성 수지 중에 분산시킨 수지 페이스트에 평균 입경 0.1 ∼ 1.0 ㎛ 의 구상 실리카를 함유시킴으로써, 은 입자의 침강을 억제할 수 있다고 되어 있다. 그러나, 구상 실리카는 절연성이기 때문에, 접착층에 함유시키면 도전성이 악화되어 버리는 경우가 있었다.
또, 특허문헌 2 에서는, 은 입자를 열경화성 수지 중에 분산시킨 수지 페이스트에 접착층의 막두께와 거의 동일한 입자경으로 컨트롤되고, 분포의 폭이 작은 구상 실리카를 함유시킴으로써, 접착층을 일정한 막두께로 컨트롤할 수 있다고 되어 있다. 그러나, 특허문헌 1 과 마찬가지로 구상 실리카는 절연성이기 때문에, 접착층에 함유시키면 도전성이 악화되어 버리는 경우가 있었다.
본 발명은 상기 과제를 감안하여 이루어진 것으로, 그 과제는 도전성이 양호한 반도체 장치를 제공하는 것이다.
본 발명자들은 상기 사정을 감안하여 예의 연구한 결과, 이하의 조건을 만족하는 접착층이 양호한 도전성을 발현하는 것을 알아내어 본 발명을 완성시켰다.
즉, 본 발명에 의하면,
기재와,
반도체 소자와,
상기 기재 및 상기 반도체 소자 사이에 개재하여 양자를 접착하는 접착층을 구비하고,
상기 접착층 중에 금속 입자 및 절연 입자가 분산되어 있고,
상기 금속 입자는 인편 형상 또는 타원구 형상을 가지며,
상기 접착층 중의 상기 금속 입자의 체적 함유율을 a 로 하고, 상기 접착층 중의 상기 절연 입자의 체적 함유율을 b 로 했을 때,
상기 접착층 중의 필러의 체적 함유율 (a＋b) 이 0.20 이상 0.50 이하이며,
상기 필러 중의 상기 금속 입자의 체적 함유율 a/(a＋b) 이 0.03 이상 0.70 이하인 반도체 장치가 제공된다.
상기 조건을 만족하는 접착층이 양호한 도전성을 발현하는 이유는 반드시 분명한 것은 아니지만, 이하와 같은 이유를 생각할 수 있다. 접착층 중의 필러의 체적 함유율 (a＋b) 이 상기 범위 내이면 접착층 표면의 평활성이 우수하기 때문에, 접착층과 기재 또는 반도체 소자의 접촉 저항이 작아져 접착층 계면의 도전성이 향상된다.
또한, 필러 중의 금속 입자의 체적 함유율 a/(a＋b) 이 상기 범위 내이면, 절연 입자의 부분적인 집합체가 생기고, 그 집합체에 의해 인편 형상 또는 타원구 형상의 금속 입자의 장축이 중력 방향에 대하여 평행하게 배열된다. 또, 그 집합체가 없는 부분에서는 금속 입자가 중력 방향에 대하여 수직으로 배열된다. 그 때문에, 절연 입자의 집합체에 의해 금속 입자의 수직 방향과 수평 방향의 접촉 부분이 생긴다. 따라서, 접착층이 상기 조건을 만족할 때에, 접착층의 막두께 방향에 있어서 양호한 도전성을 실현할 수 있는 것으로 추찰된다.
본 발명에 의하면, 도전성이 양호한 반도체 장치가 제공된다.
도 1 은 본 실시형태에 관련된 반도체 장치의 구성을 나타내는 단면도이다.
이하, 본 발명의 실시형태에 대하여 도면을 이용하여 설명한다. 또한, 모든 도면에 있어서 동일한 구성 요소에는 동일한 부호를 부여하여 적절히 설명을 생략한다.
(반도체 장치)
먼저, 본 실시형태에 있어서의 반도체 장치의 구성에 대하여 설명한다. 도 1 은 본 실시형태에 있어서의 반도체 장치 (10) 의 구성을 나타내는 단면도이다.
본 실시형태에 있어서의 반도체 장치 (10) 는, 기재 (2) 와 반도체 소자 (3) 와 기재 (2) 및 반도체 소자 (3) 사이에 개재하여 양자를 접착하는 접착층 (1) 을 구비하고 있다.
접착층 (1) 은, 인편 형상 또는 타원구 형상의 금속 입자와 절연 입자를 함유하는 페이스트상의 수지 조성물 (이하, 수지 페이스트라고도 부른다) 을 반도체 소자 (3) 와 기재 (2) 로 압착함으로써 형성되고, 얻어지는 접착층 (1) 중에는 인편 형상 또는 타원구 형상의 금속 입자와 절연 입자가 분산되어 있다.
본 실시형태에 있어서의 접착층 (1) 은, 접착층 (1) 중의 금속 입자의 체적 함유율을 a 로 하고, 절연 입자의 체적 함유율을 b 로 했을 때, 필러의 체적 함유율 (a＋b) 이 0.20 이상 0.50 이하이며, 바람직하게는 0.25 이상 0.45 이하이고, 더욱 바람직하게는 0.30 이상 0.40 이하이다. 여기서, 접착층 (1) 중의 필러란, 금속 입자 및 절연 입자를 나타낸다. 이 하한치 이상이면, 접착층 (1) 중의 필러의 막두께 방향에 있어서의 편재가 억제되어, 접착층 (1) 과 기재 (2) 또는 반도체 소자 (3) 의 접촉 저항이 작아진다.
또 이 상한치 이하이면, 접착층 (1) 계면의 평활성이 우수하여, 접착층 (1) 과 기재 (2) 또는 반도체 소자 (3) 의 접촉 저항이 작아진다.
또, 본 실시형태에 있어서의 접착층 (1) 은, 필러 중의 금속 입자의 체적 함유율 a/(a＋b) 이 0.03 이상 0.70 이하이며, 바람직하게는 0.05 이상 0.65 이하이고, 더욱 바람직하게는 0.10 이상 0.60 이하이다. 이 하한치 이상이면, 막두께 방향에 있어서 금속 입자의 도전 네트워크를 형성시킬 수 있다.
또한, 이 상한치 이하이면, 절연 입자의 부분적인 집합체가 생기고, 그 집합체에 의해 인편 형상 또는 타원구 형상의 금속 입자의 장축이 중력 방향에 대하여 평행하게 배열된다. 또, 그 집합체가 없는 부분에서는 금속 입자가 중력 방향에 대하여 수직으로 배열된다. 그 때문에, 절연 입자의 집합체에 의해 금속 입자의 수직 방향과 수평 방향의 접촉 부분이 생겨, 접착층 (1) 의 막두께 방향에 있어서 도전 네트워크가 효율적으로 형성된다.
따라서, 상기 조건을 만족하는 접착층 (1) 은 접착층의 막두께 방향에 있어서 양호한 도전성을 실현할 수 있다.
체적 함유율 a 및 b 는, 각각 금속 입자 및 절연 입자가 접착층 (1) 중에서 차지하는 체적을 접착층 전체의 체적으로 나눈 값으로, 하기 식 (1) 및 식 (2) 로부터 각각 산출된다.
체적 함유율 a = (금속 입자가 차지하는 체적)
/[(금속 입자가 차지하는 체적)＋(절연 입자가 차지하는 체적)＋(수지 성분이 차지하는 체적)] (1)
체적 함유율 b = (절연 입자가 차지하는 체적)
/[(금속 입자가 차지하는 체적)＋(절연 입자가 차지하는 체적)＋(수지 성분이 차지하는 체적)] (2)
여기서, 수지 성분이란, 접착층 (1) 중의 금속 입자 및 절연 입자 이외의 성분을 나타낸다.
수지 성분이 차지하는 체적은, 금속 입자 및 절연 입자 이외의 중량과 비중으로부터 산출된다. 수지 성분의 비중은, 필러를 함유하지 않는 수지 페이스트에 의해 접착층을 제작하고, 그 접착층의 비중을 수지 성분의 비중으로서 사용한다. 또, 금속 입자가 차지하는 체적과 절연 입자가 차지하는 체적도 동일하게 중량과 진비중으로부터 산출된다.
여기서, 접착층 수지 성분의 비중은 부력식 밀도 비중계로 측정할 수 있다. 또, 금속 입자와 절연 입자의 진비중은 공지 문헌의 값을 이용할 수 있다. 단, 금속 입자와 절연 입자의 진비중은, 공지 문헌에 기재되어 있지 않은 경우에는 예를 들어, 비중이 이미 알려진 액체와 혼합하여 진동식 밀도 비중계로 혼합물의 비중을 측정하여 그 중량과 체적의 관계를 계산하고, 산출할 수 있다.
접착층 (1) 의 두께는 특별히 한정되지 않지만, 바람직하게는 5 ㎛ 이상 50 ㎛ 이하이며, 보다 바람직하게는 10 ㎛ 이상 40 ㎛ 이하이다. 하한치 이상으로 함으로써, 접착 강도를 한층 더 발휘시킬 수 있다. 또, 상한치 이하로 함으로써, 도전성 및 열전도성을 한층 더 향상시킬 수 있다.
기재 (2) 는 특별히 한정되지 않지만, 42 알로이 리드 프레임, 구리 리드 프레임 등의 리드 프레임, 유리 에폭시 기판 (유리 섬유 강화 에폭시 수지로 이루어지는 기판), BT 기판 (시아네이트모노머 및 그 올리고머와 비스말레이미드로 이루어지는 BT 레진 사용 기판) 등의 유기 기판, 다른 반도체 소자, 반도체 웨이퍼, 스페이서 등을 들 수 있다. 이들 중에서도 접착층 (1) 의 도전성이나 열전도성을 한층 더 효과적으로 발휘하는 것이 가능한 리드 프레임, 유기 기판이 바람직하다. 또한, 유기 기판은 BGA (Ball Grid Array) 기판인 것이 바람직하다.
반도체 소자 (3) 는 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어 접착층 (1) 의 도전성이나 열전도성을 한층 더 효과적으로 발휘하는 것이 가능한 소비 전력 1.7 W 이상의 파워 디바이스인 것이 바람직하다. 반도체 소자 (3) 는, 패드 (7) 및 본딩 와이어 (6) 를 개재하여 리드 (4) 에 전기적으로 접속되어 있다. 또, 반도체 소자 (3) 는 그 주위가 봉지재층 (5) 에 의해 봉지되어 있다.
(수지 페이스트)
다음으로, 접착층 (1) 을 형성하는 수지 페이스트에 대하여 설명한다. 본 실시형태에 있어서의 수지 페이스트는 (A) 열경화성 수지, (B) 금속 입자, (C) 절연 입자를 함유하고 있다.
(열경화성 수지)
(A) 열경화성 수지는, 가열에 의해 3 차원적 망목 (網目) 구조를 형성하는 일반적인 열경화성 수지이다. 이 (A) 열경화성 수지는 특별히 한정되지 않지만, 액상 수지 조성물을 형성하는 재료인 것이 바람직하고, 실온에서 액상인 것이 바람직하다. 예를 들어, 시아네이트 수지, 에폭시 수지, 라디칼 중합성의 탄소-탄소 이중 결합을 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 수지 등을 들 수 있다.
(A) 열경화성 수지에 관련된 시아네이트 수지는 분자 내에 -NCO 기를 갖는 화합물로, 가열에 의해 -NCO 기가 반응함으로써 3 차원적 망목 구조를 형성하고, 경화되는 수지로, 경화되는 다관능 시아네이트 화합물 또는 그 저분자 중합체이다. (A) 열경화성 수지에 관련된 시아네이트 수지로는 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어 1,3-디시아나토벤젠, 1,4-디시아나토벤젠, 1,3,5-트리시아나토벤젠, 1,3-디시아나토나프탈렌, 1,4-디시아나토나프탈렌, 1,6-디시아나토나프탈렌, 1,8-디시아나토나프탈렌, 2,6-디시아나토나프탈렌, 2,7-디시아나토나프탈렌, 1,3,6-트리시아나토나프탈렌, 4,4'-디시아나토비페닐, 비스(4-시아나토페닐)메탄, 비스(3,5-디메틸-4-시아나토페닐)메탄, 2,2-비스(4-시아나토페닐)프로판, 2,2-비스(3,5-디브로모-4-시아나토페닐)프로판, 비스(4-시아나토페닐)에테르, 비스(4-시아나토페닐)티오에테르, 비스(4-시아나토페닐)술폰, 트리스(4-시아나토페닐)포스파이트, 트리스(4-시아나토페닐)포스페이트 등의 반응물, 및 노볼락 수지와 할로겐화 시안의 반응에 의해 얻어지는 시아네이트류 등을 들 수 있으며, 이들 다관능 시아네이트 수지의 시아네이트기를 3 량화함으로써 형성되는 트리아진 고리를 갖는 프리폴리머도 들 수 있다. 이 프리폴리머는 상기의 다관능 시아네이트 수지 모노머를, 예를 들어 광산, 루이스산 등의 산, 나트륨알코올레이트, 제 3 급 아민류 등의 염기, 탄산나트륨 등의 염류를 촉매로서 중합시킴으로써 얻어진다.
(A) 열경화성 수지에 관련된 시아네이트 수지의 경화 촉진제로는 일반적으로 공지된 것을 들 수 있다. 예를 들어, 옥틸산아연, 옥틸산주석, 나프텐산코발트, 나프텐산아연, 아세틸아세톤철 등의 유기 금속 착물, 염화알루미늄, 염화주석, 염화아연 등의 금속염, 트리에틸아민, 디메틸벤질아민 등의 아민류를 들 수 있지만, 이들에 한정되는 것은 아니다. 이들 경화 촉진제는 1 종 단독의 사용 또는 2 종 이상의 병용이어도 된다.
또, 시아네이트 수지와 에폭시 수지, 옥세탄 수지, 라디칼 중합성의 탄소-탄소 이중 결합을 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 수지 등의 다른 수지와 병용할 수도 있다.
(A) 열경화성 수지에 관련된 에폭시 수지는 글리시딜기를 분자 내에 1 개 이상 갖는 화합물로, 가열에 의해 글리시딜기가 반응함으로써 3 차원적 망목 구조를 형성하고, 경화되는 화합물이다. (A) 열경화성 수지에 관련된 에폭시 수지에는, 글리시딜기는 1 분자에 2 개 이상 함유되어 있는 것이 바람직한데, 이것은 글리시딜기가 1 개의 화합물만으로는 반응시켜도 충분한 경화물 특성을 나타낼 수 없기 때문이다.
(A) 열경화성 수지에 관련된 에폭시 수지 중 글리시딜기를 1 분자에 2 개 이상 함유하는 화합물로는, 비스페놀 A, 비스페놀 F, 비페놀 등의 비스페놀 화합물 또는 이들의 유도체, 수소 첨가 비스페놀 A, 수소 첨가 비스페놀 F, 수소 첨가 비페놀, 시클로헥산디올, 시클로헥산디메탄올, 시클로헥산디에탄올 등의 지환 구조를 갖는 디올 또는 이들의 유도체, 부탄디올, 헥산디올, 옥탄디올, 노난디올, 데칸디올 등의 지방족 디올 또는 이들의 유도체 등을 에폭시화한 2 관능의 것, 트리하이드록시페닐메탄 골격, 아미노페놀 골격을 갖는 3 관능의 것, 페놀노볼락 수지, 크레졸노볼락 수지, 페놀아르알킬 수지, 비페닐아르알킬 수지, 나프톨아르알킬 수지 등을 에폭시화한 다관능의 것 등을 들 수 있지만, 이들에 한정되지 않는다. 또 수지 조성물로서 실온에서 액상인 것이 바람직하므로, (A) 열경화성 수지에 관련된 에폭시 수지는, 단독으로 또는 혼합물로서 실온에서 액상인 것이 바람직하다. 디올 또는 그 유도체를 에폭시화하는 방법으로는, 디올 또는 그 유도체의 2 개의 수산기와 에피클로로하이드린을 반응시켜, 글리시딜에테르로 변환시킴으로써 에폭시화하는 방법 등을 들 수 있다. 또, 3 관능 이상인 것에 대해서도 동일하다.
통상 실시되는 바와 같이 반응성 희석제를 사용할 수도 있다. 반응성 희석제로는, 페닐글리시딜에테르, 터셔리부틸페닐글리시딜에테르, 크레질글리시딜에테르 등의 1 관능의 방향족 글리시딜에테르류, 지방족 글리시딜에테르류 등을 들 수 있다.
(A) 열경화성 수지로서 상기 (A) 열경화성 수지에 관련된 에폭시 수지를 사용하는 경우에는, 에폭시 수지를 경화시키기 위해서, 본 실시형태에 있어서의 수지 페이스트는 경화제를 함유한다.
(A) 열경화성 수지에 관련된 에폭시 수지의 경화제로는, 예를 들어 지방족 아민, 방향족 아민, 디시안디아미드, 디하이드라지드 화합물, 산 무수물, 페놀 수지 등을 들 수 있다.
(A) 열경화성 수지에 관련된 에폭시 수지의 경화제로서의 디하이드라지드 화합물로는, 아디프산디하이드라지드, 도데칸산디하이드라지드, 이소프탈산디하이드라지드, p-옥시벤조산디하이드라지드 등의 카르복실산디하이드라지드 등을 들 수 있다.
에폭시 수지의 경화제로서의 산 무수물로는, 프탈산 무수물, 테트라하이드로 무수 프탈산, 헥사하이드로 무수 프탈산, 4-메틸헥사하이드로 무수 프탈산, 엔도메틸렌테트라하이드로프탈산 무수물, 도데세닐숙신산 무수물, 무수 말레산 등을 들 수 있다.
(A) 열경화성 수지에 관련된 에폭시 수지의 경화제로서의 페놀 수지는 1 분자 내에 페놀성 수산기를 2 개 이상 갖는 화합물이다. 1 분자 내에 페놀성 수산기를 1 개 갖는 화합물의 경우에는 가교 구조를 취할 수 없기 때문에 경화물 특성이 악화되어 사용할 수 없다. 또, (A) 열경화성 수지에 관련된 에폭시 수지의 경화제로서의 페놀 수지는, 1 분자 내에 페놀성 수산기를 2 개 이상 갖고 있으면 되지만, 1 분자 내에 페놀성 수산기를 2 이상 5 이하 갖는 것이 바람직하고, 1 분자 내의 페놀성 수산기를 2 개 또는 3 개 갖는 것이 보다 바람직하다. 이보다 많은 경우에는 분자량이 지나치게 커지므로 수지 페이스트의 점도가 지나치게 높아지기 때문에 바람직하지 않다. 이와 같은 화합물로는, 비스페놀 F, 비스페놀 A, 비스페놀 S, 테트라메틸비스페놀 A, 테트라메틸비스페놀 F, 테트라메틸비스페놀 S, 디하이드록시디페닐에테르, 디하이드록시벤조페논, 테트라메틸비페놀, 에틸리덴비스페놀, 메틸에틸리덴비스(메틸페놀), 시클로헥실리덴비스페놀, 비페놀 등의 비스페놀류 및 그 유도체, 트리(하이드록시페닐)메탄, 트리(하이드록시페닐)에탄 등의 3 관능의 페놀류 및 그 유도체, 페놀노볼락, 크레졸노볼락 등의 페놀류와 포름알데히드를 반응함으로써 얻어지는 화합물로 2 핵체 또는 3 핵체가 메인인 것 및 그 유도체 등을 들 수 있다.
(A) 열경화성 수지에 관련된 에폭시 수지의 경화 촉진제로는, 이미다졸류, 트리페닐포스핀 또는 테트라페닐포스포늄의 염류, 디아자비시클로운데센 등의 아민계 화합물 및 그 염류 등을 들 수 있지만, 2-메틸이미다졸, 2-에틸이미다졸-2-페닐이미다졸, 2-페닐-4-메틸이미다졸, 2-페닐-4-메틸-5-하이드록시메틸이미다졸, 2-페닐-4,5-디하이드록시메틸이미다졸, 2-C11H23-이미다졸, 2-메틸이미다졸과 2,4-디아미노-6-비닐트리아진의 부가물 등의 이미다졸 화합물이 바람직하다. 그 중에서도 특히 바람직한 것은 융점이 180 ℃ 이상인 이미다졸 화합물이다. 또, 에폭시 수지는 시아네이트 수지, 라디칼 중합성의 탄소-탄소 이중 결합을 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 수지와의 병용도 바람직하다.
(A) 열경화성 수지에 관련된 라디칼 중합성의 탄소-탄소 이중 결합을 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 수지란, 분자 내에 탄소-탄소 이중 결합을 갖는 화합물로, 탄소-탄소 이중 결합이 반응함으로써 3 차원적 망목 구조를 형성하고, 경화되는 수지이다.
(A) 열경화성 수지에 관련된 라디칼 중합성의 탄소-탄소 이중 결합을 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 수지에 있어서 (A) 의 분자량은 500 이상 50,000 이하인 것이 바람직하다. 상기 범위보다 작은 경우에는 접착층의 탄성률이 지나치게 높아지고, 상기 범위보다 큰 경우에는 수지 페이스트의 점도가 지나치게 높아지기 때문이다.
이하에 바람직한 라디칼 중합성의 탄소-탄소 이중 결합을 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 수지를 예시하지만 이들에 한정되는 것은 아니다.
아크릴기를 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 화합물로서 바람직한 것은, 분자량이 500 이상 50,000 이하인 폴리에테르, 폴리에스테르, 폴리카보네이트, 폴리(메트)아크릴레이트, 폴리부타디엔, 부타디엔아크릴로니트릴 공중합체로 아크릴기를 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 화합물이다.
폴리에테르로는 탄소수가 3 ∼ 6 인 유기기가 에테르 결합을 통하여 반복된 것이 바람직하고, 방향족 고리를 함유하지 않는 것이 바람직하다. 방향족 고리를 함유하는 경우에는 아크릴기를 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 화합물로서 고형 혹은 고점도가 되고, 또 경화물로 했을 경우의 탄성률이 지나치게 높아지기 때문이다. 또 아크릴기를 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 화합물의 분자량은 상기 서술한 바와 같이 500 이상, 50,000 이하가 바람직하지만, 보다 바람직한 것은 500 이상, 5,000 이하이며, 특히 바람직한 것은 500 이상, 2,000 이하이다. 상기 범위이면 작업성이 양호하고, 탄성률이 낮은 접착층이 얻어지기 때문이다. 이와 같은 아크릴기를 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 폴리에테르 화합물은, 폴리에테르폴리올과 (메트)아크릴산 및 그 유도체의 반응에 의해 얻는 것이 가능하다.
폴리에스테르로는 탄소수가 3 ∼ 6 인 유기기가 에스테르 결합을 통하여 반복된 것이 바람직하고, 방향족 고리를 함유하지 않는 것이 바람직하다. 방향족 고리를 함유하는 경우에는 아크릴기를 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 화합물로서 고형 혹은 고점도가 되고, 또 경화물로 했을 경우의 탄성률이 지나치게 높아지기 때문이다. 또 아크릴기를 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 화합물의 분자량은 상기 서술한 바와 같이 500 이상, 50,000 이하가 바람직하지만, 보다 바람직한 것은 500 이상, 5,000 이하이며, 특히 바람직한 것은 500 이상, 2,000 이하이다. 상기 범위이면 작업성이 양호하고, 탄성률이 낮은 접착층이 얻어지기 때문이다. 이와 같은 아크릴기를 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 폴리에스테르 화합물은, 폴리에스테르폴리올과 (메트)아크릴산 및 그 유도체의 반응에 의해 얻는 것이 가능하다.
폴리카보네이트로는 탄소수가 3 ∼ 6 인 유기기가 카보네이트 결합을 통하여 반복된 것이 바람직하고, 방향족 고리를 함유하지 않는 것이 바람직하다. 방향족 고리를 함유하는 경우에는 아크릴기를 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 화합물로서 고형 혹은 고점도가 되고, 또 경화물로 했을 경우의 탄성률이 지나치게 높아지기 때문이다. 또 아크릴기를 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 화합물의 분자량은 상기 서술한 바와 같이 500 이상, 50,000 이하가 바람직하지만, 보다 바람직한 것은 500 이상, 5,000 이하이며, 특히 바람직한 것은 500 이상 2,000 이하이다. 이 범위이면 작업성이 양호하고, 탄성률이 낮은 접착층이 얻어지기 때문이다. 이와 같은 아크릴기를 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 폴리카보네이트 화합물은, 폴리카보네이트폴리올과 (메트)아크릴산 및 그 유도체의 반응에 의해 얻는 것이 가능하다.
폴리(메트)아크릴레이트로는, (메트)아크릴산과 (메트)아크릴레이트의 공중합체 또는 수산기를 갖는 (메트)아크릴레이트와 극성기를 갖지 않는 (메트)아크릴레이트의 공중합체, 글리시딜기를 갖는 (메트)아크릴레이트와 극성기를 갖지 않는 (메트)아크릴레이트의 공중합체 등이 바람직하다. 또 아크릴기를 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 화합물의 분자량은 상기 서술한 바와 같이 500 이상 50,000 이하가 바람직하지만, 보다 바람직한 것은 500 이상 25,000 이하이다. 이 범위이면 작업성이 양호하고, 탄성률이 낮은 접착층이 얻어지기 때문이다. 이와 같은 아크릴기를 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 (메트)아크릴레이트 화합물은, 카르복실기를 갖는 공중합체의 경우에는 수산기를 갖는 (메트)아크릴레이트 혹은 글리시딜기를 갖는 (메트)아크릴레이트와 반응함으로써, 수산기를 갖는 공중합체의 경우에는 (메트)아크릴산 및 그 유도체와 반응함으로써, 글리시딜기를 갖는 공중합체의 경우에는 (메트)아크릴산 및 그 유도체와 반응함으로써 얻는 것이 가능하다.
폴리부타디엔으로는, 카르복실기를 갖는 폴리부타디엔과 수산기를 갖는 (메트)아크릴레이트 혹은 글리시딜기를 갖는 (메트)아크릴레이트의 반응, 수산기를 갖는 폴리부타디엔과 (메트)아크릴산 및 그 유도체의 반응에 의해 얻는 것이 가능하고, 또 무수 말레산을 부가한 폴리부타디엔과 수산기를 갖는 (메트)아크릴레이트의 반응에 의해 얻는 것도 가능하다.
부타디엔아크릴로니트릴 공중합체로는, 카르복실기를 갖는 부타디엔아크릴로니트릴 공중합체와 수산기를 갖는 (메트)아크릴레이트 혹은 글리시딜기를 갖는 (메트)아크릴레이트의 반응에 의해 얻는 것이 가능하다.
알릴기를 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 화합물로서 바람직한 것은, 분자량이 500 이상 50,000 이하인 폴리에테르, 폴리에스테르, 폴리카보네이트, 폴리아크릴레이트, 폴리메타크릴레이트, 폴리부타디엔, 부타디엔아크릴로니트릴 공중합체로 알릴기를 갖는 화합물, 예를 들어 옥살산, 말론산, 숙신산, 글루타르산, 아디프산, 피메르산, 수베르산, 아젤라산, 세바크산, 말레산, 푸마르산, 프탈산, 테트라하이드로프탈산, 헥사하이드로프탈산 및 이들의 유도체와 같은 디카르복실산 및 그 유도체와 알릴알코올을 반응함으로써 얻어지는 디알릴에스테르 화합물과 에틸렌글리콜, 프로필렌글리콜, 테트라메틸렌글리콜과 같은 디올의 반응물 등이다.
말레이미드기를 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 화합물로서 바람직한 것은, 예를 들어 N,N'-(4,4'-디페닐메탄)비스말레이미드, 비스(3-에틸-5-메틸-4-말레이미드페닐)메탄, 2,2-비스[4-(4-말레이미드페녹시)페닐]프로판 등의 비스말레이미드 화합물을 들 수 있다. 보다 바람직한 것은 다이머산디아민과 무수 말레산의 반응에 의해 얻어지는 화합물, 말레이미드아세트산, 말레이미드카프르산과 같은 말레이미드화 아미노산과 폴리올의 반응에 의해 얻어지는 화합물이다. 말레이미드화 아미노산은 무수 말레산과 아미노아세트산 또는 아미노카프르산을 반응함으로써 얻어지고, 폴리올로는 폴리에테르폴리올, 폴리에스테르폴리올, 폴리카보네이트폴리올, 폴리아크릴레이트폴리올, 폴리메타크릴레이트폴리올이 바람직하고, 방향족 고리를 함유하지 않는 것이 특히 바람직하다. 방향족 고리를 함유하는 경우에는 말레이미드기를 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 화합물로서 고형 혹은 고점도가 되고, 또 경화물로 했을 경우의 탄성률이 지나치게 높아지기 때문이다.
또 본 실시형태에 있어서의 수지 페이스트의 여러 특성을 조정하기 위해서 이하의 화합물을 (A) 열경화성 수지의 효과를 저해하지 않는 범위에서 사용할 수도 있다. 예를 들어, 2-하이드록시에틸(메트)아크릴레이트, 2-하이드록시프로필(메트)아크릴레이트, 3-하이드록시프로필(메트)아크릴레이트, 2-하이드록시부틸(메트)아크릴레이트, 3-하이드록시부틸(메트)아크릴레이트, 4-하이드록시부틸(메트)아크릴레이트, 글리세린모노(메트)아크릴레이트, 글리세린디(메트)아크릴레이트, 트리메틸올프로판모노(메트)아크릴레이트, 트리메틸올프로판디(메트)아크릴레이트, 펜타에리트리톨모노(메트)아크릴레이트, 펜타에리트리톨디(메트)아크릴레이트, 펜타에리트리톨트리(메트)아크릴레이트, 네오펜틸글리콜모노(메트)아크릴레이트 등의 수산기를 갖는 (메트)아크릴레이트나 이들 수산기를 갖는 (메트)아크릴레이트와 디카르복실산 또는 그 유도체를 반응하여 얻어지는 카르복실기를 갖는 (메트)아크릴레이트 등을 들 수 있다. 여기서 사용 가능한 디카르복실산으로는, 예를 들어 옥살산, 말론산, 숙신산, 글루타르산, 아디프산, 피메르산, 수베르산, 아젤라산, 세바크산, 말레산, 푸마르산, 프탈산, 테트라하이드로프탈산, 헥사하이드로프탈산 및 이들의 유도체를 들 수 있다.
상기 이외에도 메틸(메트)아크릴레이트, 에틸(메트)아크릴레이트, n-부틸(메트)아크릴레이트, 이소부틸(메트)아크릴레이트, 터셔리부틸(메트)아크릴레이트, 이소데실(메트)아크릴레이트, 라우릴(메트)아크릴레이트, 트리데실(메트)아크릴레이트, 2-에틸헥실(메트)아크릴레이트, 그 밖의 알킬(메트)아크릴레이트, 벤질(메트)아크릴레이트, 페녹시에틸(메트)아크릴레이트, 글리시딜(메트)아크릴레이트, 트리메틸올프로판트리(메트)아크릴레이트, 징크모노(메트)아크릴레이트, 징크디(메트)아크릴레이트, 디메틸아미노에틸(메트)아크릴레이트, 디에틸아미노에틸(메트)아크릴레이트, 네오펜틸글리콜(메트)아크릴레이트, 트리플로로에틸(메트)아크릴레이트, 2,2,3,3-테트라플로로프로필(메트)아크릴레이트, 2,2,3,3,4,4-헥사플로로부틸(메트)아크릴레이트, 퍼플로로옥틸(메트)아크릴레이트, 퍼플로로옥틸에틸(메트)아크릴레이트, 에틸렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 프로필렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 1,4-부탄디올디(메트)아크릴레이트, 1,6-헥산디올디(메트)아크릴레이트, 1,9-노난디올디(메트)아크릴레이트, 1,3-부탄디올디(메트)아크릴레이트, 1,10-데칸디올디(메트)아크릴레이트, 테트라메틸렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 메톡시에틸(메트)아크릴레이트, 부톡시에틸(메트)아크릴레이트, 에톡시디에틸렌글리콜(메트)아크릴레이트, N,N'-메틸렌비스(메트)아크릴아미드, N,N'-에틸렌비스(메트)아크릴아미드, 1,2-디(메트)아크릴아미드에틸렌글리콜, 디(메트)아크릴로일옥시메틸트리시클데칸, N-(메트)아크릴로일옥시에틸말레이미드, N-(메트)아크릴로일옥시에틸헥사하이드로프탈이미드, N-(메트)아크릴로일옥시에틸프탈이미드, n-비닐-2-피롤리돈, 스티렌 유도체, α-메틸스티렌 유도체 등을 사용할 수도 있다.
추가로 (A) 열경화성 수지에 관련된 라디칼 중합성의 탄소-탄소 이중 결합을 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 수지의 중합 개시제로서 열 라디칼 중합 개시제가 바람직하게 사용된다. 통상 열 라디칼 중합 개시제로서 사용되는 것이면 특별히 한정되지 않지만, 바람직한 것으로는 급속 가열 시험 (시료 1 g 을 전열판 상에 얹고, 4 ℃／분으로 승온시켰을 때의 분해 개시 온도) 에 있어서의 분해 온도가 40 ℃ 이상 140 ℃ 이하가 되는 것이 바람직하다. 분해 온도가 40 ℃ 미만이면, 수지 페이스트의 상온에 있어서의 보존성이 나빠지고, 140 ℃ 를 넘으면 경화 시간이 극단적으로 길어지기 때문에 바람직하지 않다.
이것을 만족하는 열 라디칼 중합 개시제의 구체예로는, 메틸에틸케톤퍼옥사이드, 메틸시클로헥사논퍼옥사이드, 메틸아세토아세테이트퍼옥사이드, 아세틸아세톤퍼옥사이드, 1,1-비스(t-부틸퍼옥시)3,3,5-트리메틸시클로헥산, 1,1-비스(t-헥실퍼옥시)시클로헥산, 1,1-비스(t-헥실퍼옥시)3,3,5-트리메틸시클로헥산, 1,1-비스(t-부틸퍼옥시)시클로헥산, 2,2-비스(4,4-디-t-부틸퍼옥시시클로헥실)프로판, 1,1-비스(t-부틸퍼옥시)시클로도데칸, n-부틸4,4-비스(t-부틸퍼옥시)발레레이트, 2,2-비스(t-부틸퍼옥시)부탄, 1,1-비스(t-부틸퍼옥시)-2-메틸시클로헥산, t-부틸하이드로퍼옥사이드, P-멘탄하이드로퍼옥사이드, 1,1,3,3-테트라메틸부틸하이드로퍼옥사이드, t-헥실하이드로퍼옥사이드, 디쿠밀퍼옥사이드, 2,5-디메틸-2,5-비스(t-부틸퍼옥시)헥산, α,α'-비스(t-부틸퍼옥시)디이소프로필벤젠, t-부틸쿠밀퍼옥사이드, 디-t-부틸퍼옥사이드, 2,5-디메틸-2,5-비스(t-부틸퍼옥시)-3-헥신, 이소부티릴퍼옥사이드, 3,5,5-트리메틸헥사노일퍼옥사이드, 옥타노일퍼옥사이드, 라우로일퍼옥사이드, 계피산퍼옥사이드, m-톨루오일퍼옥사이드, 벤조일퍼옥사이드, 디이소프로필퍼옥시디카보네이트, 비스(4-t-부틸시클로헥실)퍼옥시디카보네이트, 디-3-메톡시부틸퍼옥시디카보네이트, 디-2-에틸헥실퍼옥시디카보네이트, 디-sec-부틸퍼옥시디카보네이트, 디(3-메틸-3-메톡시부틸)퍼옥시디카보네이트, 디(4-t-부틸시클로헥실)퍼옥시디카보네이트, α,α'-비스(네오데카노일퍼옥시)디이소프로필벤젠, 쿠밀퍼옥시네오데카노에이트, 1,1,3,3,-테트라메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, 1-시클로헥실-1-메틸에틸퍼옥시네오데카노에이트, t-헥실퍼옥시네오데카노에이트, t-부틸퍼옥시네오데카노에이트, t-헥실퍼옥시피발레이트, t-부틸퍼옥시피발레이트, 2,5-디메틸-2,5-비스(2-에틸헥사노일퍼옥시)헥산, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 1-시클로헥실-1-메틸에틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-헥실퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시이소부틸레이트, t-부틸퍼옥시말레익아미드, t-부틸퍼옥시라우레이트, t-부틸퍼옥시-3,5,5-트리메틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시이소프로필모노카보네이트, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥실모노카보네이트, 2,5-디메틸-2,5-비스(벤조일퍼옥시)헥산, t-부틸퍼옥시아세테이트, t-헥실퍼옥시벤조에이트, t-부틸퍼옥시-m-톨루오일벤조에이트, t-부틸퍼옥시벤조에이트, 비스(t-부틸퍼옥시)이소프탈레이트, t-부틸퍼옥시알릴모노카보네이트, 3,3',4,4'-테트라(t-부틸퍼옥시카르보닐)벤조페논 등을 들 수 있지만, 이들은 단독으로 또는 경화성을 제어하기 위해 2 종류 이상을 혼합하여 사용할 수도 있다. 또, 상기 라디칼 중합성의 탄소-탄소 이중 결합을 1 분자 내에 2 개 이상 갖는 수지는 시아네이트 수지, 에폭시 수지와의 병용도 바람직하다.
(A) 열경화성 수지의 배합량은, 전체 수지 페이스트 100 체적％ 에 대하여 50 체적％ 이상 80 체적％ 이하이며, 바람직하게는 55 체적％ 이상 75 체적％ 이하, 더욱 바람직하게는 60 체적％ 이상 70 체적％ 이하이다. 이 범위로 함으로써 수지 페이스트의 작업성이나 내열성 등이 한층 더 우수하다.
(금속 입자)
(B) 금속 입자로는 형상이 인편 형상 또는 타원구 형상이면 특별히 한정되지 않지만, 도전성이나 열전도성이 우수하기 때문에, 바람직하게는 은 입자를 들 수 있다. 또, 은 이외에는 예를 들어 구리, 금, 니켈, 팔라듐, 알루미늄, 주석, 아연 등으로 이루어지는 금속 입자, 또는 이들 금속의 합금 입자 등에서 적어도 1 종 이상을 사용할 수 있다.
여기서, 은 입자로는 구리, 금, 니켈, 팔라듐, 알루미늄, 주석, 아연 등으로 이루어지는 금속 입자의 표면을 은으로 피복한 금속 입자를 포함한다.
(B) 금속 입자의 형상은 인편 형상 또는 타원구 형상이다. 또한, 타원구 형상이란 원구 형상을 포함한 의미이다. 또, 금속 입자의 형상이 인편 형상 또는 타원구 형상이면, 상기 서술한 바와 같이, 절연 입자에 의해 금속 입자의 장축이 중력 방향에 대하여 평행하게 배열될 수 있다. 또, 절연 입자가 없는 부분에서는 금속 입자가 중력 방향에 대하여 수직으로 배열될 수 있다.
또, (B) 금속 입자의 애스펙트비는 특별히 한정되지 않지만, 바람직하게는 1.0 이상 40.0 이하이며, 보다 바람직하게는 2.0 이상 40.0 이하이고, 더욱 바람직하게는 4.0 이상 30.0 이하이다. 애스펙트비가 상기 하한 이상이면, (B) 금속 입자는 (B) 금속 입자의 장축이 중력 방향에 대하여 한층 더 평행하게 배열될 수 있다.
또, 애스펙트비가 상기 상한을 초과하면, 수지 페이스트로서 마운트시의 작업성이 나빠질 가능성이 생기기 때문에 바람직하지 않다.
여기서, (B) 금속 입자의 애스펙트비 = (B) 금속 입자의 평균 길이 직경/(B) 금속 입자의 평균 두께이다.
(B) 금속 입자의 평균 길이 직경이란, 플로우식 입자 이미지 분석 장치에 의한 개수 기준 입도 분포에 있어서의 (B) 금속 입자의 1000 개 이상의 평균 길이 직경이고, (B) 금속 입자의 평균 두께란, 7 ㎜ × 7 ㎜ 의 실리콘 칩 상에 수지 페이스트를 적당량 도포하고, 그 위에 5 ㎜ × 5 ㎜ 의 실리콘 칩을 수지 페이스트층이 약 20 ㎛ 가 되도록 마운트 후 175 ℃, 60 분에 걸쳐 경화시키고, 연마에 의해 수지 페이스트층의 단면을 내어 SEM 에 의해 (B) 금속 입자 50 개의 두께를 측정하여, 평균 두께로 하였다.
또, (B) 금속 입자의 입자경은 필요로 하는 수지 페이스트의 점도에 따라 상이하지만, 통상은 금속 입자의 레이저 회절 산란식 입도 분포 측정법에 의한 개수 기준 입도 분포에 있어서의 메디안 직경 d50 이 0.3 ㎛ 이상 20 ㎛ 이하인 것이 바람직하다. 메디안 직경 d50 이 0.3 ㎛ 미만인 경우에는 점도가 높아지고, 메디안 직경 d50 이 20 ㎛ 를 넘으면 도포 또는 경화시에 수지 성분이 유출되기 쉬워져 블리드가 발생하기 때문에 바람직하지 않다. 또, 메디안 직경 d50 이 20 ㎛ 를 넘으면 디스펜서로 수지 페이스트를 도포할 때, 니들의 출구를 막아 장시간 연속 사용할 수 없는 경우가 있다.
또, 사용하는 (B) 금속 입자는 할로겐 이온, 알칼리 금속 이온 등의 이온성 불순물의 함유량은 10 ppm 이하인 것이 바람직하다. 또한, 본 실시형태에서 사용하는 (B) 금속 입자는, 미리 표면을 알콕시실란, 아실옥시실란, 실라잔, 오르가노아미노실란 등의 실란 커플링제 등으로 처리한 것을 사용해도 된다.
또, (B) 금속 입자의 배합량은 전체 수지 페이스트 100 체적％ 에 대하여 0.6 체적％ 이상 35 체적％ 이하인 것이 바람직하고, 이 범위로 함으로써 양호한 열전도성 및 도전성을 얻을 수 있고, 작업성도 우수하다. 수지 페이스트 중의 (B) 금속 입자가 0.6 체적％ 미만인 경우에는, (B) 금속 입자가 (A) 열경화성 수지로 덮여 (B) 금속 입자가 중력 방향과 평행한 배열을 부여할 수 없을 가능성이 있으며, 35 체적％ 를 초과하면 수지 페이스트의 점도가 높아져 작업성이 저하되거나, 수지 페이스트의 경화물이 약해지거나 하기 때문에, 내땜납성이 저하될 가능성이 있어 바람직하지 않다.
(절연 입자)
(C) 절연 입자로는 특별히 한정되지 않지만, (B) 금속 입자의 배열에 영향을 주는 것이면 어떠한 것이라도 지장없이 이용할 수 있다. 예를 들어, 실리카 입자나 알루미나 등의 무기 필러, 유기 폴리머 등의 유기 필러를 들 수 있다.
(C) 절연 입자는, 함유하는 (B) 금속 입자를 배열시킬 수 있는 것이 바람직하고, 또 반도체 용도로 했을 경우, 입자경이 고른 것이 더욱 바람직하다. 또, (C) 절연 입자는, 본 실시형태에 있어서의 접착층 (1) 에 저열팽창성, 저흡습률 등을 부여하고, 접착층 (1) 의 두께를 경화 후에 일정하게 유지하기 위한 것이면 보다 바람직하다.
또, (C) 절연 입자의 입자경은, 필요로 하는 수지 페이스트의 점도에 따라 상이하지만, 통상은 (C) 절연 입자의 레이저 회절 산란식 입도 분포 측정법에 의한 개수 기준 입도 분포에 있어서의 메디안 직경 d50 은 바람직하게는 2 ㎛ 이상 10 ㎛ 이하이며, 더욱 바람직하게는 3 ㎛ 이상 8 ㎛ 이하이고, 특히 바람직하게는 3 ㎛ 이상 6 ㎛ 이하이다. 메디안 직경 d50 이 2 ㎛ 미만인 경우에는 점도가 높아지기 때문에 바람직하지 않다. 또, 메디안 직경 d50 이 2 ㎛ 이상이면, (B) 금속 입자를 장축이 중력 방향에 대하여 평행이 되도록 한층 더 효율적으로 배열시킬 수 있다.
또, 메디안 직경 d50 이 10 ㎛ 를 넘으면 도포 또는 경화시에 수지 성분이 유출되기 쉬워져 블리드가 발생하기 때문에 바람직하지 않다. 또, 메디안 직경 d50 이 10 ㎛ 이하이면, (B) 금속 입자를 장축이 중력 방향에 대하여 평행이 되도록 한층 더 효율적으로 배열시킬 수 있다.
또, 플로우식 입자 이미지 분석 장치에 의한 개수 기준 입도 분포에 있어서의 (B) 금속 입자의 평균 길이 직경을 D 로 했을 때, (B) 금속 입자의 평균 길이 직경 D 와 (C) 절연 입자의 메디안 직경 d50 은 D × 0.1＜d50＜D × 2 의 관계를 만족하는 것이 바람직하다. 상기 관계를 만족하면, (C) 절연 입자가 (B) 금속 입자의 배열에 한층 더 효과적인 영향을 줄 수 있다.
또, (C) 절연 입자의 배합량은, 전체 수지 페이스트 100 체적％ 에 대하여 6 체적％ 이상 48.5 체적％ 이하인 것이 바람직하고, 이 범위로 함으로써 양호한 열전도성 및 도전성을 얻을 수 있고, 작업성도 우수하다. 수지 페이스트 중의 (C) 절연 입자가 6 체적％ 미만인 경우에는, (B) 금속 입자를 중력 방향과 평행한 배열로 할 수 없을 가능성이 있으며, 48.5 체적％ 를 초과하면 수지 페이스트의 점도가 높아져 작업성이 저하되거나, 수지 페이스트의 경화물이 약해지거나 하기 때문에, 내땜납성이 저하될 가능성이 있어 바람직하지 않다.
무기 필러로서 구체적으로는, 질화알루미늄, 질화붕소, 산화티탄, 탄화규소, 탄산칼슘, 실리카, 알루미나 등을 들 수 있다. 무기 필러는, (B) 금속 입자를 배열시킬 수 있는 것이 바람직하고, 또 반도체 용도로 했을 경우, 입경이 고른 것이 더욱 바람직하다. 또, 무기 필러는 접착층 (1) 에 저열팽창성, 저흡습률 등을 부여하고, 접착층 (1) 의 두께를 일정하게 유지하기 위한 것이면 보다 바람직하다. 그 중에서도 실리카 또는 알루미나가 특히 바람직하다.
유기 필러로서, 구체적으로는 스티렌계, 스티렌/이소프렌계, 스티렌/아크릴계, 메틸메타크릴레이트계, 에틸아크릴레이트계, 아크릴산계, 에틸메타크릴레이트계, 아크릴로니트릴계, 메타크릴레이트계, 디비닐벤젠계, n-부틸아크릴레이트계, 나일론계, 실리콘계, 우레탄계, 멜라민계, 셀룰로오스, 아세트산셀룰로오스, 키토산, 아크릴 고무/메타크릴레이트계, 에틸렌계, 에틸렌/아크릴산계, 폴리프로필렌 또는 벤조구아나민계, 페놀계, 불소계, 염화비닐리덴 등의 중합체 등을 들 수 있다. 유기 필러는, (B) 금속 입자를 배열시킬 수 있는 것이 바람직하고, 또 반도체 용도로 했을 경우, 입경이 고른 것이 더욱 바람직하다. 또, 유기 필러는 접착층 (1) 에 저열팽창성, 저흡습률 등을 부여하고, 접착층 (1) 의 두께를 일정하게 유지하기 위한 것이면 보다 바람직하다. 그 중에서도 폴리메틸메타크릴레이트를 주성분으로 하는 가교 유기 폴리머가 특히 바람직하다.
본 실시형태에 있어서의 수지 페이스트에는, 또한 에폭시실란, 메르캅토실란, 아미노실란, 알킬실란, 우레이도실란, 비닐실란 등의 실란 커플링제나, 티타네이트 커플링제, 알루미늄 커플링제, 알루미늄/지르코늄 커플링제 등의 커플링제를 추가로 함유시키는 것이 바람직하다.
본 실시형태에 있어서의 수지 페이스트에는 필요에 따라 그 밖의 첨가제를 사용해도 된다. 그 밖의 첨가제로는, 카본 블랙 등의 착색제, 실리콘 오일, 실리콘 고무 등의 저응력화 성분, 하이드로탈사이트 등의 무기 이온 교환체, 소포제, 계면 활성제, 각종 중합 금지제, 산화 방지제 등을 들 수 있으며, 이들의 다양한 첨가제를 적절히 배합해도 지장없다.
또, 본 실시형태에 있어서의 수지 페이스트에는, 경화물로 했을 때의 (B) 금속 입자의 배열에 영향을 주지 않는 범위에서 유기 화합물을 필요에 따라 첨가하는 것이 가능하다. 예로서, 헥산, 2-메틸펜탄, 2,2-디메틸부탄, 2,3-디메틸부탄, 헵탄, 옥탄, 2,2,3-트리메틸펜탄, 이소옥탄, 노난, 2,2,5-트리메틸헥산, 데칸, 1-헥센, 1-헵텐, 1-옥텐, 1-노넨, 1-데센, 에틸벤젠, 쿠멘, 메시틸렌, 부틸벤젠, p-시멘, 디에틸벤젠, 메틸시클로펜탄, 시클로헥산, 메틸시클로헥산, 에틸시클로헥산, p-멘탄, 시클로헥센, α-피넨, 디펜텐, 데칼린, 메탄올, 에탄올, 1-프로판올, 2-프로판올, 1-부탄올, 2-부탄올, 이소부틸알코올, tert-부틸알코올, 1-펜탄올, 2-펜탄올, 3-펜탄올, 2-메틸-1-부탄올, 이소펜틸알코올, tert-펜틸알코올, 3-메틸-2-부탄올, 네오펜틸알코올, 1-헥산올, 2-메틸-1-펜탄올, 4-메틸-2-펜탄올, 2-에틸-1-부탄올, 1-헵탄올, 2-헵탄올, 3-헵탄올, 1-옥탄올, 2-옥탄올, 2-에틸-1-헥산올, 3,5,5-트리메틸-1-헥산올, 시클로헥산올, 1-메틸시클로헥산올, 2-메틸시클로헥산올, 3-메틸시클로헥산올, 4-메틸시클로헥산올, 아비에틴올, 1,2-에탄디올, 1,2-프로판디올, 1,2-부탄디올, 2-메틸-2,4-펜탄디올, 디프로필에테르, 디이소프로필에테르, 디부틸에테르, 아니솔, 페네톨, 메톡시톨루엔, 벤질에틸에테르, 2-메틸푸란, 테트라하이드로푸란, 테트라하이드로피란, 1,2-디메톡시에탄, 1,2-디에톡시에탄, 디에틸렌글리콜디메틸에테르, 디에틸렌글리콜디에틸에테르, 아세탈, 아세톤, 메틸에틸케톤, 2-펜타논, 3-펜타논, 2-헥사논, 메틸이소부틸케톤, 2-헵타논, 4-헵타논, 디이소부틸케톤, 아세토닐아세톤, 메시틸옥사이드, 포론, 시클로헥사논, 메틸시클로헥사논, 프로피온산, 부티르산, 이소부티르산, 피발산, 발레르산, 이소발레르산, 2-에틸부티르산, 프로피온산 무수물, 부티르산 무수물, 포름산에틸, 포름산프로필, 포름산부틸, 포름산이소부틸, 포름산펜틸, 아세트산메틸, 아세트산에틸, 아세트산프로필, 아세트산이소프로필, 아세트산부틸, 아세트산이소부틸, 아세트산sec-부틸, 아세트산펜틸, 아세트산이소펜틸, 3-메톡시부틸아세테이트, 아세트산sec-헥실, 2-에틸부틸아세테이트, 2-에틸헥실아세테이트, 아세트산시클로헥실, 프로피온산메틸, 프로피온산에틸, 프로피온산부틸, 프로피온산이소펜틸, 부티르산메틸, 부티르산에틸, 부티르산부틸, 부티르산이소펜틸, 이소부티르산이소부틸, 2-하이드록시-2-메틸프로피온산에틸, 이소발레르산에틸, 이소발레르산이소펜틸, 벤조산메틸, 옥살산디에틸, 말론산디에틸, 에틸렌글리콜모노아세테이트, 2아세트산에틸렌, 모노아세틴, 탄산디에틸, 니트로메탄, 니트로에탄, 1-니트로프로판, 2-니트로프로판, 아세토니트릴, 프로피오니트릴, 부티로니트릴, 이소부티로니트릴, 발레로니트릴, 벤조니트릴, 디에틸아민, 트리에틸아민, 디프로필아민, 디이소프로필아민, 디부틸아민, 디이소부틸아민, 아닐린, N-메틸아닐린, N,N-디메틸아닐린, 피롤, 피페리딘, 피리딘, α-피콜린, β-피콜린, γ-피콜린, 2,4-루티딘, 2,6-루티딘, N-메틸포름아미드, N,N-디메틸포름아미드, N,N-디에틸포름아미드, N,N-디메틸아세트아미드, 디메틸술폭시드, 2-메톡시메탄올, 2-에톡시메탄올, 2-(메톡시메톡시)에탄올, 2-이소프로폭시에탄올, 2-부톡시에탄올, 2-(시오펜틸옥시)에탄올, 푸르푸릴알코올, 테트라하이드로푸르푸릴알코올, 디에틸렌글리콜모노메틸에테르, 1-메톡시-2-프로판올, 1-에톡시-2-프로판올, 디프로필렌글리콜모노메틸에테르, 디프로필렌글리콜모노에틸에테르, 디아세톤알코올, 2-(디메틸아미노)에탄올, 2-(디에틸아미노)에탄올, 모르폴린, N-에틸모르폴린, 락트산메틸, 락트산에틸, 락트산부틸, 락트산펜틸, 2-메톡시에틸아세테이트, 2-에톡시에틸아세테이트, 2-부톡시에틸아세테이트, 아세토아세트산메틸, 아세토아세트산에틸 등을 들 수 있다. 이들은 특별히 한정되지 않고 이용할 수 있으며, 2 종 이상을 병용해도 된다.
본 실시형태에 있어서의 수지 페이스트는, 예를 들어 각 성분을 예비 혼합한 후, 3 개 롤을 이용하여 혼련한 후 진공하에서 탈포시킴으로써 제조할 수 있다.
(반도체 장치)
본 실시형태에 있어서의 수지 페이스트를 이용하여 반도체 장치 (10) 를 제작하는 방법은 공지된 방법을 사용할 수 있다. 예를 들어, 시판되는 다이 본더를 이용하여, 기재 (2) 의 소정 부위에 수지 페이스트를 디스펜스 도포한 후, 반도체 소자 (3) 를 마운트하고, 가열 경화시켜 접착층 (1) 을 형성한다. 그 후, 와이어 본딩하고, 에폭시 수지를 이용하여 봉지재층 (5) 을 형성함으로써 반도체 장치 (10) 를 제작한다.
실시예
이하, 본 실시형태에 관하여 구체적으로 실시예를 나타내지만, 이들에 한정되는 것은 아니다. 본 실시예에서는 수지 페이스트의 각 성분으로서 이하의 것을 사용하였다.
(A) 열경화성 수지로서 비스페놀 F 형 에폭시 수지 (닛폰 화약사 제조, RE-403S) 와, 디알릴에스테르 수지 (쇼와 전공사 제조, DA-101) 를 사용하였다.
경화제로서 디시안디아미드 (ADEKA 사 제조, 아데카하드너 EH-3636AS) 를 사용하였다.
경화 촉진제로서 2-페닐-4-메틸-5-하이드록시메틸이미다졸 (시코쿠 화성 공업사 제조, 큐아졸 2P4MHZ) 을 사용하였다.
중합 개시제로서 1,1-디(t-부틸퍼옥시)시클로헥산 (닛폰 유지사 제조, 퍼헥사 C (S)) 을 사용하였다.
에폭시 희석제로서 터셔리부틸페닐글리시딜에테르 (닛폰 화약사 제조, TGE-H) 를 사용하였다.
아크릴 희석제로서 에틸렌글리콜디메타크릴레이트 (쿄에이샤 화학사 제조, 라이트에스테르 EG) 를 사용하였다.
커플링제로서 비스(트리메톡시실릴프로필)테트라술파이드 (다이소사 제조, 카브라스 4) 를 사용하였다.
(B) 금속 입자로서 은 입자 1 (후쿠다 금속박분 공업사 제조, AgC-GS, 메디안 직경 d50 : 8.0 ㎛, 애스펙트비 4.1, 평균 길이 직경 4.6 ㎛) 을 사용하였다.
(B) 금속 입자로서 은 입자 2 (토쿠리키 화학 연구소사 제조, TC-101, 메디안 직경 d50 : 8.0 ㎛, 애스펙트비 16.4, 평균 길이 직경 4.6 ㎛) 를 사용하였다.
(C) 절연 입자로서 실리카 입자 A (MRC 유니테크사 제조, QS-4F2, 메디안 직경 d50 : 4.2 ㎛), 실리카 입자 B (아도마텍스사 제조, SO-E2-24C, 메디안 직경 d50 : 0.6 ㎛), 실리카 입자 C (닛폰 아에로질사 제조, R-805, 메디안 직경 d50 : 0.05 ㎛), 알루미나 입자 (마이크론사 제조, DAW-10, 메디안 직경 d50 : 10 ㎛), 유기 폴리머 (닛폰 촉매사 제조, MA-1004, 메디안 직경 d50 : 5 ㎛) 를 사용하였다.
[실시예 1 ∼ 11, 비교예 1 ∼ 4]
상기 성분을 표 1 의 비율로 배합하여, 3 개 롤을 이용하여 혼련하고, 진공 챔버에서 2 mmHg 으로 15 분간 탈포시킴으로써 수지 페이스트를 각각 제작하였다. 배합 비율은 중량부이다.
(평가 시험)
상기에서 얻어진 수지 페이스트에 대하여 이하의 평가 시험을 각각 실시하였다. 평가 결과를 표 1 에 나타낸다.
(점도)
상기 수지 페이스트 제작 직후에, E 형 점도계 (3°콘) 를 이용하여 25 ℃, 2.5 rpm 에서의 값을 측정하였다. 제작 직후의 점도가 10 Pa·s 이상 50 Pa·s 이하의 범위 내인 경우를 ○ 로 하고, 범위 밖인 경우를 × 로 하였다.
(체적 저항률)
접속 저항을 측정할 수 있도록, 상기에서 얻어진 수지 페이스트를 Ag 도금한 구리 프레임과 구리 프레임 사이에 끼워 넣고, 175 ℃ 오븐 중에서 60 분 경화시켰다. 경화 후, 저항률 측정 장치를 이용하여, 수지 페이스트를 사이에 끼워 넣은 샘플의 전기 저항값을 측정하여, 접속 거리와 접속 면적으로부터 수직 (두께) 방향의 체적 저항률을 산출하였다. 수직 (두께) 방향의 체적 저항률이 1.0 × 10-1 Ω·cm 이하인 것을 ○ 로 하고, 1.0 × 10-1 Ω·cm 를 초과하는 것을 × 로 하였다.
(접착층 중의 각 성분의 체적 함유율)
금속 입자 및 절연 입자가 접착층 중에서 차지하는 체적을 접착층 전체의 체적으로 각각 나눈 값인 체적 함유율 a 및 b 를, 하기 식 (1) 및 식 (2) 로부터 각각 산출하였다.
체적 함유율 a = (금속 입자가 차지하는 체적)
/[(금속 입자가 차지하는 체적)＋(절연 입자가 차지하는 체적)＋(수지 성분이 차지하는 체적)] (1)
체적 함유율 b = (절연 입자가 차지하는 체적)
/[(금속 입자가 차지하는 체적)＋(절연 입자가 차지하는 체적)＋(수지 성분이 차지하는 체적)] (2)
여기서, 수지 성분이란, 접착층 중의 금속 입자 및 절연 입자 이외의 성분을 나타낸다.
또, 수지 성분이 차지하는 체적은 금속 입자 및 절연 입자 이외의 중량과 비중으로부터 산출하였다. 구체적으로는 수지 성분의 비중은, 필러 성분을 함유하지 않는 수지 페이스트에 의해 접착층을 제작하고, 그 접착층의 비중을 부력식 밀도 비중계로 측정하여, 수지 성분의 비중으로서 사용하였다. 또, 금속 입자가 차지하는 체적과 절연 입자가 차지하는 체적도 동일하게 중량과 비중으로부터 산출하였다. 금속 입자와 절연 입자의 진비중은 공지 문헌을 참고로 하였다.
Figure pat00001
표 1 로부터 분명한 바와 같이, 실시예 1 ∼ 11 에 있어서의 수지 페이스트는 점도가 거의 적정한 범위에 있어 작업성이 우수하였다. 또, 실시예 1 ∼ 11 에 있어서의 수지 페이스트를 이용하여 형성된 접착층은 체적 저항율이 낮고, 도전성이 우수하였다.
산업상 이용가능성
본 발명에 의하면, 도전성이 양호한 반도체 장치가 제공되기 때문에, 본 발명은 산업상 매우 유용하다.
1 접착층
2 기재
3 반도체 소자
4 리드
5 봉지재층
6 본딩 와이어
7 패드
10 반도체 장치

Claims (8)

  1. 기재와,
    반도체 소자와.
    상기 기재 및 상기 반도체 소자 사이에 개재하여 양자를 접착하는 접착층을 구비하고,
    상기 접착층 중에 금속 입자 및 절연 입자가 분산되어 있고,
    상기 금속 입자는 인편 형상 또는 타원구 형상을 가지며,
    상기 접착층 중의 상기 금속 입자의 체적 함유율을 a 로 하고, 상기 접착층 중의 상기 절연 입자의 체적 함유율을 b 로 했을 때,
    상기 접착층 중의 필러의 체적 함유율 (a＋b) 이 0.20 이상 0.50 이하이며,
    상기 필러 중의 상기 금속 입자의 체적 함유율 a/(a＋b) 이 0.03 이상 0.70 이하인, 반도체 장치.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 절연 입자의 레이저 회절 산란식 입도 분포 측정법에 의한 개수 기준 입도 분포에 있어서의 메디안 직경 d50 이 2 ㎛ 이상 10 ㎛ 이하인, 반도체 장치.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    플로우식 입자 이미지 분석 장치에 의한 개수 기준 입도 분포에 있어서의 상기 금속 입자의 평균 길이 직경을 D 로 했을 때, D × 0.1＜d50＜D × 2 인, 반도체 장치.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 절연 입자가 실리카 입자, 알루미나, 유기 폴리머에서 선택되는 1 종 이상을 함유하는, 반도체 장치.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 금속 입자가 은 입자를 함유하는, 반도체 장치.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 은 입자가 은으로 피복된 금속 입자를 함유하는, 반도체 장치.
  7. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 기재가 리드 프레임 또는 BGA 기판인, 반도체 장치.
  8. 제 1 항 내지 제 7 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 반도체 소자가 소비 전력 1.7 W 이상의 파워 디바이스인, 반도체 장치.
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