KR20140051332A - 드라이 에칭제 - Google Patents

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KR20140051332A
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KR1020147004416A
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아키오 기쿠치
도모노리 우메자키
야스오 히비노
이사무 모리
사토루 오카모토
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샌트랄 글래스 컴퍼니 리미티드
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Abstract

지구환경에 대한 영향이 작고, 또한 필요로 하는 성능을 가지는 드라이 에칭제를 제공한다.
(A) 식:CaFbHc(식 중, a, b 및 c는, 각각 양의 정수를 나타내고, 2≤a≤5, c ＜b≥1, 2a+2＞b+c, b≤a+c의 관계를 충족시킨다. 단, a=3, b=4, c=2의 경우를 제외한다.)로 나타내어지는 함불소 불포화 탄화수소와, (B) 02, 03, CO, CO2, COCl2, COF2, F2, NF3, Cl2, Br2, I2 및 YFn(단, Y는 Cl, Br 또는 I를 나타낸다. n은 1∼5 정수를 나타낸다.)으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 가스와, (C) N2, He, Ar, Ne, Xe 및 Kr로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 가스를, 각각 특정한 체적％로 포함하는, 드라이 에칭제를 제공한다.

Description

드라이 에칭제 {DRY ETCHING AGENT}
본 발명은, 함불소 불포화 화합물을 포함하는 드라이 에칭제 및 그것을 이용한 드라이 에칭 방법에 관한 것이다.
오늘날, 반도체 제조에 있어서는, 극히 미세한 처리 기술이 요구되고 있어, 습식법 대신에 드라이 에칭법이 주류가 되어 있다. 드라이 에칭법은, 진공 공간에서, 플라즈마를 발생시켜, 물질 표면상에 미세한 패턴을 분자 단위로 형성시키는 방법이다.
이산화규소(SiO2) 등의 반도체 재료의 에칭에서는, 하지재(下地材)로 이용되는 실리콘, 폴리실리콘, 질화규소 등에 대한 SiO2의 에칭 속도를 크게 하기 위하여, 에칭제로서 CF4, CHF3, C2F6, C3F8, C4F8 등의 퍼플루오로카본(PFC)류나 하이드로플루오로카본(HFC)류가 이용되어 왔다.
그러나, 이러한 PFC류나 HFC류는, 모두 대기(大氣) 수명이 긴 물질이고, 높은 지구온난화계수(GWP)를 가지고 있는 점에서 쿄토의정서(COP3)에서 배출 규제 물질로 되어 있다. 반도체 산업에서는, 경제성이 높고, 미세화가 가능한 저 GWP의 대체물질이 요구되어 왔다.
그래서, 특허문헌 1에는, PFC류나 HFC류의 대체물질로서, 4∼7개의 탄소 원자를 가지는 퍼플루오로케톤을 함유하는 반응성 가스를 클리닝 가스나 에칭 가스로 이용하는 방법이 개시되어 있다. 그러나, 이러한 퍼플루오로케톤의 분해물질에는 적지 않게 고 GWP의 PFC가 포함되는 점이나, 비등점이 비교적 높은 물질이 포함되는 점에서, 반드시 에칭 가스로서 바람직하지는 않았다.
특허문헌 2에는, 2∼6개의 탄소 원자를 가지는 하이드로플루오로에테르를 드라이 에칭 가스로 이용하는 방법이 개시되어 있으나, 특허문헌 1과 마찬가지로, 이러한 하이드로플루오로에테르에 대해서도 대체로 GWP가 높아, 지구환경적으로는 바람직하지 않았다.
한편, 더욱 저 GWP를 가지고, 또한 공업적으로도 제조가 용이한 화합물의 개발이 요구되어 오고 있어, 분자 내에 이중결합, 삼중결합을 가지는 불포화 플루오로카본을 이용하여 에칭 용도로 검토되어 왔다. 이에 관련되는 종래 기술로서, 특허문헌 3에는, 피에칭기판의 온도를 50℃ 이하로 제어하고, 포화 혹은 불포화의 고차(高次) 사슬형상 플루오로카본계 화합물을 에칭 가스로 이용하는 방법이 개시되어 있고, 특허문헌 4에는, CaF2a +1OCF=CF2를 포함하는 에테르류, CF3CF=CFH, CF3CH=CF2 등의 불소화 올레핀류를 Si막, SiO2막, Si3N4막 또는 고융점 금속 실리사이드막을 에칭하는 방법이 개시되어 있다.
또한, 특허문헌 5에는, 헥사플루오로-2-부틴, 헥사플루오로-1,3-부타디엔 및 헥사플루오로프로펜 등을 에칭 가스로 이용하는 것을 특징으로 하는 플라즈마 에칭 방법이 개시되어 있고, 특허문헌 6에는, (a) 헥사플루오로부타디엔, 옥타플루오로펜타디엔, 펜타플루오로프로펜 및 트리플루오로프로핀으로 이루어지는 군에서 선택되는 불포화 플루오로카본, (b) 모노플루오로메탄 또는 디플루오로메탄 등의 하이드로플루오로메탄, (c) 불활성인 캐리어 가스,를 포함하는 혼합 가스를 이용하여 질화물층으로 이루어지는 비(非)산화물층 상의 산화물층을 에칭하는 방법이 개시되어 있다.
또한, 특허문헌 7에는, 저 k 유전성 재료(저 비유전율의 유전성 재료)의 에칭 방법으로서, CF4 및 C4F6 등의 수소비함유 플루오로카본, 하이드로플루오로카본 가스로서, C2HF5, CH3F 및 C3HF5를 이용한 예가 개시되어 있다.
또한, 비특허문헌 1에는, 헥사플루오로프로펜, 헥사플루오로부타디엔 등의 직쇄 불포화 화합물을, 산화 실리콘계 재료층의 에칭에 이용하는 것이 개시되어 있다.
일본 공표특허 특표2004-536448호 공보 일본 공개특허 특개평10-140151호 공보 일본 공개특허 특개평4-346427호 공보 일본 공개특허 특개평10-223614호 공보 일본 공개특허 특개평9-191002호 공보 일본 공표특허 특표2002-530863호 공보 일본 공표특허 특표2007-537602호 공보
J. Appl. phys. Vol.42, 5759-5764쪽, 2003년
PFC류나 HFC류는 GWP이 높기 때문에 규제 대상 물질이고, 그들의 대체물질인 퍼플루오로케톤류, 하이드로플루오로에테르류 및 하이드로플루오로비닐에테르류는, 분해물질 중에 적지 않게 고 GWP의 PFC가 포함되는 점이나 제조가 어렵고 경제적이지 않은 점에서, 지구환경에 대한 영향이 작고, 또한 필요로 하는 성능을 가지는 드라이 에칭제의 개발이 요구되고 있다.
에칭 성능에 대해서는, 플라즈마 에칭의 경우, 예를 들면 CF4의 가스로부터 F 라디칼을 만들고, SiO2를 에칭하면 등방성으로 에칭된다. 미세가공이 요구되는 드라이 에칭에서는, 등방성보다 이방성 에칭에 지향성을 가지는 에칭제가 바람직하고, 더욱이 지구환경 부하가 작고, 또한 경제성이 높은 에칭제가 요구되고 있다.
또한, 지금까지의 에칭 가스를 이용하는 기술에서는, 특허문헌 5에 기재된 바와 같은 복잡한 공정이나 장치, 한정된 온도 조건이나 기판, 가스에 대한 진동 부가 등의 조작이 필요하여, 프로세스 윈도우가 좁다는 문제가 있었다.
본 발명은, 가스의 분자 구조 및 가스 조성을 적절화함으로써, 프로세스 윈도우가 넓고, 특수한 장치를 사용하지 않고 양호한 가공 형상을 얻을 수 있는 드라이 에칭제 및 그것을 이용한 드라이 에칭 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명자들은, 예의 검토를 거듭한 결과, (A) 식 [1]:
[화학식 1]
Figure pct00001
(식 [1] 중, a, b 및 c는, 각각 양의 정수를 나타내고, 2≤a≤5, c＜b≥1, 2a+2＞b+c, b≤a+c의 관계를 충족시킨다. 단, a=3, b=4, c=2의 경우를 제외한다.)
로 나타내어지는 함불소 불포화 탄화수소와, (B) 02, 03, CO, CO2, COCl2, COF2, F2, NF3, Cl2, Br2, I2 및 YFn(단, Y는 Cl, Br 또는 I를 나타내고, n은 1∼5의 정수를 나타낸다.)으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 가스와, (C) N2, He, Ar, Ne, Xe 및 Kr로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 가스를 드라이 에칭제로 이용하고, 또한 각각의 가스를 특정한 체적%의 범위에서 사용하여 에칭함으로써, 양호한 가공 형상이 얻어지는 것을 발견하여, 본 발명을 완성하였다.
즉, 본 발명은, 이하의 [발명 1]∼[발명 7]에 기재한 발명을 제공한다.
[발명 1]
(A) 식 [1]:
[화학식 2]
Figure pct00002
(식 [1] 중, a, b 및 c는, 각각 양의 정수를 나타내고, 2≤a≤5, c＜b≥1, 2a+2＞b+c, b≤a+c의 관계를 충족시킨다. 단, a=3, b=4, c=2의 경우를 제외한다.)
로 나타내어지는 함불소 불포화 탄화수소와, (B) 02, 03, CO, CO2, COCl2, COF2, F2, NF3, Cl2, Br2, I2 및 YFn(단, Y는 Cl, Br 또는 I를 나타낸다. n은 1∼5의 정수를 나타낸다.)으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 가스와, (C) N2, He, Ar, Ne, Xe 및 Kr로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 가스를 포함하고, 또한 (A), (B) 및 (C)의 체적％가, 각각 5∼40%, 5∼40% 및 20∼90%(단, 각각의 가스의 체적％의 합계는 100%이다.)인, 드라이 에칭제.
[발명 2]
함불소 불포화 탄화수소가 1,2,3,3,3-펜타플루오로프로펜 또는 1,1,3,3,3-펜타플루오로프로펜인, 발명 1에 기재된 에칭제.
[발명 3]
환원성 가스가 H2, CH4, C2H2, C2H4, C2H6, C3H4, C3H6, C3H8, HF, HI, HBr, HCl, CO, NO 및 NH3로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 가스를 더 포함하는, 발명 1 또는 2에 기재된 드라이 에칭제.
[발명 4]
CF4, CF3H, CF2H2, CFH3, C2F6, C2F4H2, C2F5H, C3F8, C3F7H, C3F6H2, C3F5H3, C3F4H4, C3F3H5, C3F5H, C3F3H, C3ClF3H, C4F8, C4F6, C5F8 및 C5F10으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 가스를 더 포함하는, 발명 1 내지 3 중 어느 하나에 기재된 드라이 에칭제.
[발명 5]
발명 1 내지 4 중 어느 하나에 기재된 드라이 에칭제를 플라즈마화하여 얻어지는 플라즈마 가스를 이용하여, 이산화 실리콘, 질화 실리콘, 다결정 실리콘, 아몰퍼스 실리콘 및 탄화 실리콘으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 실리콘계 재료를 선택적으로 에칭하는, 드라이 에칭 방법.
[발명 6]
(A) 1,2,3,3,3-펜타플루오로프로펜과, (B) H2, O2, CO 및 COF2로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종 이상의 가스와, Ar을 이용하고, (A), (B) 및 Ar의 체적 유량비를 각각 5∼40%, 5∼40% 및 20∼90%(단, 각각의 가스의 체적 유량비의 합계는 100%이다.)로 하여, 이산화 실리콘, 질화 실리콘, 다결정 실리콘, 아몰퍼스 실리콘 및 탄화 실리콘으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 실리콘계 재료를 선택적으로 에칭하는, 드라이 에칭 방법.
[발명 7]
(A) 1,1,3,3,3-펜타플루오로프로펜과, (B) H2, O2, CO 및 COF2로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종 이상의 가스와, Ar을 이용하고, (A), (B) 및 Ar의 체적 유량비를 각각 5∼40%, 5∼40% 및 20∼90%(단, 각각의 가스의 체적 유량비의 합계는 100%이다.)로 하여, 이산화 실리콘, 질화 실리콘, 다결정 실리콘, 아몰퍼스 실리콘 및 탄화 실리콘으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 실리콘계 재료를 선택적으로 에칭하는, 드라이 에칭 방법.
전술한 바와 같이, 1,1,1,2,3-펜타플루오로프로펜, 헥사플루오로-2-부틴, 헥사플루오로-1,3-부타디엔 및 헥사플루오로프로펜 등을 에칭 가스로 이용하는 것은 이미 알려져 있다. 이러한 함불소 불포화 탄화수소는 그 자체가, 많은 불소 원자를 가지고, 산화 실리콘계 재료에 대하여 높은 에칭 속도를 가지는 점에서, 일견 바람직한 방법으로 들 수 있다.
또한, 본원발명의 대상의 화합물인 1,2,3,3,3-펜타플루오로프로펜 및 1,1,3,3,3-펜타플루오로프로펜에 대해서도 특허문헌 3 및 특허문헌 4에 개시되어 있으나, 실제로 이러한 함불소 불포화 탄화수소를 이용하여 에칭을 행한 실시예를 고려하여도, 과연 어느 정도의 선택비를 가지는지, 또한, 각종 재료에 대하여 공업적으로 채용할 수 있는 정도의 에칭 속도를 가지는지의 여부가, 전혀 불분명하였다.
그러나, 본 발명자들은, 함불소 불포화 탄화수소와 함께, 첨가 가스(O2, F2 등) 및 불활성 가스(He, Ar 등)를 공존시키고, 또한 첨가 가스를 특정한 양을 이용하여 에칭을 행함으로써, 실리콘계 재료층에 대하여 선택성이 높고, 또한 높은 에칭 속도로 효율적으로 에칭할 수 있는 것을 발견하였다.
본 발명에서의 드라이 에칭제는, 분자 내에 1개의 불포화 이중결합을 가지기 때문에, 대기중에서의 OH 라디칼 등에 의한 분해성이 높고, 지구온난화에 대한 기여도 CF4나 CF3H 등의 PFC류나 HFC류보다 현격히 낮은 점에서, 드라이 에칭제로 한 경우, 환경에 대한 부하가 가볍다는 효과를 가진다.
또한, 이러한 에칭제에 함산소 가스나 함할로겐 가스 등의 산화성 가스나 환원성 가스를 혼합함으로써, 비약적으로 프로세스 윈도우를 넓힐 수 있어, 특수한 기판의 여기 조작 등 없이 사이드 에치율이 작고 고 애스펙트비가 요구되는 가공에도 대응할 수 있다.
이와 같이, 본 발명에서 이용하는 에칭제는 공업적으로도 지구환경적으로도 매우 우위성이 있는 것이다.
도 1은, 본 발명에서 이용한 실험 장치의 개략도이다.
도 2는, 에칭 처리에 의해 얻어지는, 실리콘 웨이퍼 상의 개구부를 나타내는 도면이다.
이하, 본 발명에서의 드라이 에칭제에 대하여 상세하게 설명한다. 또한, 본 발명의 범위는 이러한 설명에 구속되지 않고, 이하의 예시 이외에 대해서도, 본 발명의 취지를 손상하지 않는 범위에서 적절히 변경하여 실시할 수 있다. 또한, 본 명세서에서 인용된 모든 간행물, 예를 들면 선행기술문헌 및 공개공보, 특허공보 그 외의 특허문헌은, 참조로서 본 명세서에 포함된다.
본 발명에서 사용하는 드라이 에칭제는, 전술한 (A)의 식 [1]로 나타내어지는 함불소 불포화 탄화수소와, 전술한 (B) 및 (C)의 각종 가스(상세하게는 후술함)를 포함하는 것이다.
식 [1]로 나타내어지는 함불소 불포화 탄화수소의 구체적인 예로는, 식 [1] 중의 a, b, c가 규정하는 조건을 충족시키는 것이면 특별히 제한은 없고, 1,2,2-트리플루오로-1-에텐(C2F3H), 1,1,3,3,3-펜타플루오로프로펜(C3F5H), 1,2,3,3,3-펜타플루오로프로펜(C3F5H), 1,1,2,3,3-펜타플루오로프로펜(C3F5H), 1,1,1,3,4,4,4-헵타플루오로-2-부텐(C4F7H), 1,1,3,3,4,4,4-헵타플루오로-1-부텐(C4F7H), 1,2,3,3,4,4,4-헵타플루오로-1-부텐(C4F7H), 1,1,1,2,4,4,4-헵타플루오로-2-부텐(C4F7H), 1,1,1,4,4,5,5,5-옥타플루오로-2-펜텐(C5F9H), 1,1,3,3,4,4,5,5,5-노나플루오로-1-펜텐(C5F9H), 1,1,1,3,4,4,5,5,5-노나플루오로-2-펜텐(C5F9H), 1,2,3,3,4,4,5,5,5-노나플루오로-1-펜텐(C5F9H), 1,1,1,2,4,4,5,5,5-노나플루오로-2-펜텐(C5F9H) 등을 들 수 있다.
또한, 상술한 함불소 불포화 탄화수소 중, 탄소수가 3이상인 화합물에 대해서는 입체이성체, 즉 트랜스체(E체)와 시스체(Z체)가 존재하는 경우가 있다. 본 발명에서는, 어느 하나의 이성체 혹은 양자의 혼합물로서 이용할 수 있다.
상술한 함불소 불포화 탄화수소 중, 어느 화합물이라도 본원발명에서 바람직하게 이용할 수 있으나, 화합물의 제조 및 입수의 용이성 등에서, 탄소수가 비교적 작은 화합물, 즉, 식 [1] 중, a=2∼4, b=3∼7, c=1인 화합물이고, 구체적으로는, 1,2,2-트리플루오로-1-에텐(C2F3H), 1,1,3,3,3-펜타플루오로프로펜(C3F5H), 1,2,3,3,3-펜타플루오로프로펜(C3F5H), 1,1,2,3,3-펜타플루오로프로펜(C3F5H), 1,1,1,3,4,4,4-헵타플루오로-2-부텐(C4F7H), 1,1,3,3,4,4,4-헵타플루오로-1-부텐(C4F7H), 1,2,3,3,4,4,4-헵타플루오로-1-부텐(C4F7H), 1,1,1,2,4,4,4-헵타플루오로-2-부텐(C4F7H)을 이용하는 것이 바람직하다. 게다가, 본원 실시예에서 들고 있는 바와 같이 식 [1] 중, a=3, b=5, c=1인 화합물, 즉 1,1,3,3,3-펜타플루오로프로펜(C3F5H), 1,2,3,3,3-펜타플루오로프로펜(C3F5H)을 이용하는 것이 특히 바람직하다.
또한, 상술한 함불소 불포화 탄화수소는 종래 공지의 방법으로 제조할 수 있다. 예를 들면, 1,1,3,3,3-펜타플루오로프로펜 및 1,2,3,3,3-펜타플루오로프로펜에 대해서는, 일본 공개특허 특개2006-193437호 공보 및 일본 공개특허 특개2009-091301호 공보에 기재된 방법으로 제조할 수 있다.
본 발명에 사용하는 함불소 불포화 탄화수소는, 이중결합을 분자 중에 가지고, 이 이중결합이 단(單)결합에 의해 트리플루오로메틸기(CF3기)와 연결됨으로써, 에칭 효율이 높은 CF3 +이온이 고빈도로 발생하는 한편, 이중결합 부분은 고분자화되어 퇴적한다는 특징을 가진다.
에칭제 중의 탄소 원자가 고분자화되어 피에칭재의 측벽의 비선택적인 에칭을 방어하기 위해, 에칭제 중의 F/C비(불소 원자와 탄소 원자의 존재비)는, 가능한 한 1에 가까운 것이 바람직하다.
본 발명에 사용하는 함불소 불포화 탄화수소는, 분자 중의 F/C비가 1.5∼1.8로 작아, 피에칭재의 측벽이 고분자의 퇴적에 의해 보호되기 쉽기 때문에, F 라디칼에 의한 등방적 에칭에 대하여, 이방성 에칭의 선택성이 향상한다고 생각된다.
본 발명의 에칭 방법은, 각종 드라이 에칭 조건하에서 실시 가능하고, 대상막의 물성, 생산성, 미세정밀도 등에 따라, 다양한 첨가제를 첨가하는 것이 가능하다.
다음에, 식 [1]로 나타내어지는 함불소 불포화 탄화수소와 함께 이용하는 각종 가스의 종류에 대하여 설명한다.
본원발명에서 이용하는 에칭제는, (A) 함불소 불포화 탄화수소와 함께, (B) 02, 03, CO, CO2, COCl2, COF2, F2, NF3, Cl2, Br2, I2 및 YFn(단, Y는 Cl, Br 또는 I를 나타낸다. n은 1∼5의 정수를 나타낸다.)으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 가스(본 명세서에서는 당해 가스군을 「산화성 가스」, 「함산소 가스」, 「함할로겐 가스」라고 하는 경우가 있다.)와, (C) N2, He, Ar, Ne, Xe 및 Kr로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 가스(본 명세서에서는 당해 가스군을 「불활성 가스」라고 하는 경우가 있다.)를, 각각 바람직한 체적％의 범위에서 혼합시킨 것이다.
상기 (B)의 가스에 대해서는, 생산성 및 에칭 속도의 향상을 목적으로 하고 있으나, 이 중에서도, 금속의 에칭 속도를 더욱 가속할 수 있는 점에서, O2, CO 및 COF2가 바람직하고, O2가 특히 바람직하다. 산소를 첨가하면 선택적으로 금속의 에칭 레이트를 가속하는 것이 가능해진다. 즉, 산화물에 대한 금속의 에칭 속도의 선택비를 현저하게 향상할 수 있어, 금속의 선택 에칭이 가능해진다.
이러한 산화성 가스의 첨가량은, 출력 등의 장치의 형상 및 성능이나, 대상막의 특성에 의존하나, 통상, 함불소 불포화 탄화수소의 유량에 대하여 1/10배 내지 30배이고, 바람직하게는, 1/10배 내지 20배이다. 30배를 초과하는 양으로 첨가하는 경우, 함불소 불포화 탄화수소의 우수한 이방성 에칭 성능이 손상되는 경우가 있고, 1/10배보다 적은 양으로 첨가하는 경우에는, 함불소 불포화 탄화수소가 고분자화된 퇴적물이 현저하게 증가하는 경우가 있다.
상기 (C)의 가스에 대해서는, 희석제로도 사용 가능하나, 특히 Ar의 경우에는, 식 [1]로 나타내어지는 함불소 불포화 탄화수소와의 상승 효과에 의해, 보다 높은 에칭 레이트가 얻어진다.
불활성 가스의 첨가량은, 출력이나 배기량 등의 장치의 형상 및 성능이나, 대상막 특성에 의존하나, 식 [1]로 나타내어지는 함불소 불포화 탄화수소와의 유량에 대하여 1배 내지 50배가 바람직하다.
또한, 본원발명에서의 각종 가스에 대해서는, 상기 (B) 및 (C)의 가스 중 1종류 또는 2종류 이상을 혼합하여 첨가할 수 있다.
이와 같이, 본 발명에서 사용하는 드라이 에칭제는, 식 [1]로 나타내어지는 함불소 불포화 탄화수소, O2 등의 산화성 가스 및 Ar 등의 불활성 가스를 포함하는 것이나, 당해 에칭제에서의 바람직한 조성을, 체적％와 함께 이하에 나타낸다. 또한, 각 가스의 체적％의 합계는 100%이다.
함불소 불포화 탄화수소, 산화성 가스 및 불활성 가스를 공존시키는 경우의 체적％는, 예를 들면, 당해 불포화 탄화수소:산화성 가스:불활성 가스=1∼45%:1∼50%:5∼98%로 하는 것이 바람직하고, 또한, 4∼40%:4∼45%:15∼92%로 하는 것이 특히 바람직하다.
예를 들면, 후술하는 실시예에 나타내는 바와 같이, 시스-1,2,3,3,3-펜타플루오로프로펜 또는 1,1,3,3,3-펜타플루오로프로펜과, 산화성 가스와, 아르곤 가스를 포함하고, 이들의 체적％가, 각각 5∼40%, 5∼40% 및 20∼90%인 드라이 에칭제로 하는 것은, 각 막 종류에 대하여, 고 애스펙트비 및 저 사이드 에치율로 에칭하는 것이 가능해지는 점에서, 특히 바람직한 양태의 하나로 들 수 있다.
또한, 산화성 가스 또는 불활성 가스가 각각 2종류 이상 혼재하고 있는 경우에는, 각각의 체적비가 전술한 비율이 되도록 조정하면 된다.
또한, CF4, CF3H, CF2H2, CFH3, C2F6, C2F4H2, C2F5H, C3F8, C3F7H, C3F6H2, C3F5H3, C3F4H4, C3F3H5, C3F5H, C3F3H, C3ClF3H, C4F8, C4F6, C5F8 및 C5F10 등의 가스는, 에칭 가스의 F/C비를 변동할 수 있다. 이러한 화합물의 첨가량은, 선택적 에칭을 저해하지 않도록 F/C비를 변동하는 양인 것이 바람직하고, 함불소 불포화 탄화수소에 대하여 0.01∼2체적배(倍)가 바람직하다.
또한, 등방적인 에칭을 촉진하는 F 라디칼량의 저감을 원할 때에는, CH4, C2H2, C2H4, C2H6, C3H4, C3H6, C3H8, HF, HI, HBr, HCl, NO, NH3 및 H2로 예시되는 환원성 가스의 첨가가 유효하다.
환원성 가스의 첨가량이 너무 많을 경우에는, 에칭에 작용하는 F 라디칼이 현저하게 감량되어, 생산성이 저하되는 경우가 있다. 특히, H2 및 C2H2를 첨가하면 SiO2의 에칭 속도는 변화하지 않는 것에 비하여 Si의 에칭 속도는 저하되어, 선택성이 상승하는 점에서 하지의 실리콘에 대하여 SiO2를 선택적으로 에칭하는 것이 가능하다.
다음에, 본원발명에서의 드라이 에칭제를 이용한 에칭 방법에 대하여 설명한다.
본 발명의 드라이 에칭제는, 각종 피가공물에 적용 가능하고, 실리콘 웨이퍼, 금속판, 유리, 단결정 및 다결정 등의 기판상에 중층한 B, P, W, Si, Ti, V, Nb, Ta, Se, Te, Mo, Re, Os, Ru, Ir, Sb, Ge, Au, Ag, As 및 Cr, 및 그 화합물, 구체적으로는, 산화물, 질화물, 탄화물, 불화물, 옥시불화물, 실리사이드 및 이들의 합금의 에칭 등 각종 피가공물에 적용 가능하다.
특히, 반도체 재료에 대하여 유효하게 적용할 수 있다. 반도체 재료로는, 예를 들면, 실리콘, 이산화 실리콘, 질화 실리콘, 탄화 실리콘, 산화 불화 실리콘 및 탄화 산화 실리콘 등의 실리콘계 재료, 텅스텐, 레늄 및 그들의 실리사이드, 티탄 및 질화 티탄, 루테늄, 루테늄실리사이드 및 루테늄나이트라이드, 탄탈, 탄탈옥사이드 및 옥시탄탈플루오라이드, 및, 하프늄, 하프늄옥사이드, 옥시하프늄실리사이드 및 하프늄지르코늄옥사이드 등을 들 수 있다.
또한, 본 발명의 드라이 에칭제를 이용한 에칭 방법은, 반응성 이온 에칭(RIE), 전자 사이클로트론 공명(ECR) 플라즈마 에칭 및 마이크로파 에칭 등의 각종 에칭 방법에 한정되지 않고, 또한 반응 조건도 특별히 한정되지 않고, 행할 수 있다. 본 발명에서 이용하는 에칭 방법은, 에칭 처리 장치 내에서 대상으로 하는 프로펜류의 플라즈마를 발생시켜, 장치 내에 있는 대상인 피가공물의 소정 부위에 대하여 에칭함으로써 행한다. 예를 들면 반도체의 제조에 있어서, 실리콘 웨이퍼 상에 실리콘계 산화물막 또는 질화규소막 등을 성막하고, 특정한 개구부를 설치한 레지스트를 상부에 도포하여, 실리콘계 산화물 또는 질화규소막을 제거하도록 레지스트 개구부를 에칭한다.
에칭을 행할 때의 플라즈마 발생 장치에 관해서는, 특별히 한정되지는 않으나, 예를 들면, 고주파 유도 방식 및 마이크로파 방식의 장치 등이 바람직하게 이용된다.
에칭을 행할 때의 압력은, 이방성 에칭을 효율적으로 행하기 위하여, 가스 압력은 0.133∼133Pa의 압력으로 행하는 것이 바람직하다. 0.133Pa보다 낮은 압력에서는 에칭 속도가 늦어지는 경우가 있고, 133Pa를 초과하는 압력에서는 레지스트 선택비가 손상되는 경우가 있다.
에칭을 행할 때의 함불소 불포화 탄화수소, 산화성 가스 및 불활성 가스 각각의 체적 유량 비율은, 전술한 체적％와 동일한 비율로 에칭을 행할 수 있다.
또한, 사용하는 가스 유량은, 에칭 장치의 사이즈에 의존하기 때문에, 당업자가 그 장치에 따라 적절히 조정할 수 있다.
또한, 에칭을 행할 때의 온도는 300℃ 이하가 바람직하고, 특히 이방성 에칭을 행하는 위해서는 240℃ 이하로 하는 것이 바람직하다. 300℃를 초과하는 고온에서는 등방적으로 에칭이 진행되는 경향이 강해져, 필요로 하는 가공 정밀도가 얻어지지 않는 경우나, 레지스트가 현저하게 에칭되는 경우가 있다.
에칭 처리를 행하는 반응 시간은, 특별히 한정되지는 않으나, 대체로 5분∼30분 정도가 바람직하다. 그러나, 당해 반응 시간은 에칭 처리 후의 경과에 의존하기 때문에, 당업자가 에칭의 상황을 관찰하면서 적절히 조정하는 것이 좋다.
또한, 전술한 환원성 가스 등과 혼합하여 사용하거나, 압력, 유량, 온도 등을 최적화함으로써, 예를 들면 콘택트 홀의 가공시의 실리콘과 실리콘 산화막의 에칭 속도의 선택성을 향상시킬 수 있다.
(실시예)
이하, 실시예에 의해 본 발명을 상세하게 설명하나, 본 발명은 관련된 실시예에 한정되는 것이 아니다.
본 발명의 드라이 에칭제를 콘택트 홀 가공에 적용하여, 층간 절연막(SiO2) 또는 질화규소막을 에칭한 예를, 이하, 실시예 1∼12로 나타내었다. 또한, 비교예로서 퍼플루오로카본인 CF4나 F2, 그리고 디올레핀인 C4F6(CF2=CF-CF=CF2)를 각각 사용한 예를, 비교예 1∼12로 나타내었다.
또한, 본 실시예에 이용하는 실험 장치의 개략도를 도 1에 나타낸다.
챔버(1) 내의 상부 전극(5)에 접속된 가스 도입구(6)로부터 프로세스 가스를 도입 후, 챔버(1)내 압력을 1Pa로 설정하고, 고주파 전원(3)(13.56MHz, 0.22W/㎠)에 의해 프로세스 가스를 여기시켜 생성한 활성종을, 하부 전극(4) 상에 설치한 시료(8)에 대하여 공급하고 에칭을 행하였다.
시료(8)로, 단결정 실리콘 웨이퍼 상에 SiO2막 또는 질화규소막을 5㎛ 성막하고, 막 상에 선폭 0.3㎛의 개구부를 설치한 레지스트를 도포한 것을 이용하였다. 시료(8)에 대하여, C4F6, CF4, F2, 시스-1,2,3,3,3-펜타플루오로프로펜(이하, 1225ye(Z)로 줄인다), 또는 1,1,3,3,3-펜타플루오로프로펜(이하, 1225zc로 줄인다)과, 산소, 수소, 또는 아르곤의 혼합 가스를, 후술하는 표 1에 기재된 가스 유량으로, 프로세스 압력 1Pa 하에서, 에칭을 30분간 행하였다. 에칭 처리 후, 실리콘 웨이퍼 단면을 SEM 관찰함으로써, 에칭 속도, 애스펙트비 및 사이드 에치(측벽의 깎임량)의 개구부 선폭과의 비율을 비교하였다. 사이드 에치율 R(％)은 도 2에 나타내는 바와 같이, R=(a/b)×100으로 나타내어진다.
에칭 시험 결과를 표 1에 나타낸다.
[표 1]
Figure pct00003
실시예 1, 실시예 2, 실시예 3, 실시예 7, 실시예 8 및 실시예 9의 결과로부터, 본 발명에서의 드라이 에칭제는, 비교예 1, 비교예 2, 비교예 5, 비교예 6, 비교예 9 및 비교예 11에 나타내는 CF4, C4F6, F2와 비교하여, SiO2에 대하여 고 애스펙트비 또한 저 사이드 에치율이고, 양호한 콘택트 홀 가공 형상이 얻어졌다.
실시예 4, 실시예 5, 실시예 6, 실시예 10, 실시예 11, 실시예 12의 결과로부터, 본 발명에서의 드라이 에칭제는, 비교예 3, 비교예 4, 비교예 7, 비교예 8, 비교예 10 및 비교예 12에 나타내는 CF4, C4F6, F2와 비교하여, 질화규소에 대하여 고 애스펙트비 또한 저 사이드 에치율이고, 양호한 콘택트 홀 가공 형상이 얻어졌다.
상기 시험과 동일한 조건에서의 에칭 시험을 0.1㎛의 개구폭을 가지는 시료로 실시한 바, 동일한 결과가 얻어졌다.
실시예 1∼실시예 12의 결과로부터, 본 발명에서의 드라이 에칭제는, 비교예 1∼비교예 12에서 나타낸 공지의 CF4, C4F6에 비하여, 애스펙트비가 높고, 또한 사이드 에치율이 작은, 양호한 콘택트 홀 가공 형상이 얻어졌다.
(산업상의 이용 가능성)
본 발명에서 대상으로 하는 펜타플루오로프로펜을 포함하는 제(劑)는, 드라이 에칭제로 이용할 수 있다. 또한, 그것을 이용한 에칭 방법은, 반도체의 제조 방법으로도 이용할 수 있다.
[도 1의 설명]
1. 챔버
2. 압력계
3. 고주파 전원
4. 하부 전극
5. 상부 전극
6. 가스 도입구
7. 배기 가스 라인
8. 시료
[도 2의 설명]
a. 측벽의 깎임량
b. 개구부 선폭

Claims (7)

  1. (A) 식 [1]:
    [화학식 3]
    Figure pct00004

    (식 [1] 중, a, b 및 c는, 각각 양의 정수를 나타내고, 2≤a≤5, c＜b≥1, 2a+2＞b+c, b≤a+c의 관계를 충족시킨다. 단, a=3, b=4, c=2의 경우를 제외한다.)
    로 나타내어지는 함불소 불포화 탄화수소와, (B) 02, 03, CO, CO2, COCl2, COF2, F2, NF3, Cl2, Br2, I2 및 YFn(단, Y는 Cl, Br 또는 I를 나타낸다. n은 1∼5의 정수를 나타낸다.)으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 가스와, (C) N2, He, Ar, Ne, Xe 및 Kr로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 가스를 포함하고, 또한 (A), (B) 및 (C)의 체적％가, 각각 5∼40%, 5∼40% 및 20∼90%(단, 각각의 가스의 체적％의 합계는 100%이다.)인, 드라이 에칭제.
  2. 제 1 항에 있어서,
    함불소 불포화 탄화수소가 1,2,3,3,3-펜타플루오로프로펜 또는 1,1,3,3,3-펜타플루오로프로펜인, 에칭제.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    환원성 가스가 H2, CH4, C2H2, C2H4, C2H6, C3H4, C3H6, C3H8, HF, HI, HBr, HCl, CO, NO 및 NH3로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 가스를 더 포함하는, 드라이 에칭제.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    CF4, CF3H, CF2H2, CFH3, C2F6, C2F4H2, C2F5H, C3F8, C3F7H, C3F6H2, C3F5H3, C3F4H4, C3F3H5, C3F5H, C3F3H, C3ClF3H, C4F8, C4F6, C5F8 및 C5F10으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 가스를 더 포함하는, 드라이 에칭제.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 기재된 드라이 에칭제를 플라즈마화하여 얻어지는 플라즈마 가스를 이용하여, 이산화 실리콘, 질화 실리콘, 다결정 실리콘, 아몰퍼스 실리콘 및 탄화 실리콘으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 실리콘계 재료를 선택적으로 에칭하는, 드라이 에칭 방법.
  6. (A) 1,2,3,3,3-펜타플루오로프로펜과, (B) H2, O2, CO 및 COF2로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종 이상의 가스와, Ar을 이용하고, (A), (B) 및 Ar의 체적 유량비를 각각 5∼40%, 5∼40% 및 20∼90%(단, 각각의 가스의 체적 유량비의 합계는 100%이다.)로 하여, 이산화 실리콘, 질화 실리콘, 다결정 실리콘, 아몰퍼스 실리콘 및 탄화 실리콘으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 실리콘계 재료를 선택적으로 에칭하는, 드라이 에칭 방법.
  7. (A) 1,1,3,3,3-펜타플루오로프로펜과, (B) H2, O2, CO 및 COF2로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종 이상의 가스와, Ar을 이용하고, (A), (B) 및 Ar의 체적 유량비를 각각 5∼40%, 5∼40% 및 20∼90%(단, 각각의 가스의 체적 유량비의 합계는 100%이다.)로 하여, 이산화 실리콘, 질화 실리콘, 다결정 실리콘, 아몰퍼스 실리콘 및 탄화 실리콘으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 실리콘계 재료를 선택적으로 에칭하는, 드라이 에칭 방법.
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