KR20100098459A - 회로 접속 재료, 필름상 접착제, 접착제 릴 및 회로 접속 구조체 - Google Patents

회로 접속 재료, 필름상 접착제, 접착제 릴 및 회로 접속 구조체 Download PDF

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도모야스 혼다
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다께시 호리우찌
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히다치 가세고교 가부시끼가이샤
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Abstract

본 발명의 회로 접속 재료는 대향 배치된 한 쌍의 회로 전극 사이에 개재시키고, 한 쌍의 회로 전극을 대향하는 방향으로 가압함으로써 한 쌍의 회로 전극을 전기적으로 접속하는 회로 접속 재료 (20)으로서, 접착제 조성물 (21)과 접착제 조성물 (21) 중에 분산된 충전제 (22)를 함유하고, 충전제 (22)의 함유량이 1 내지 25 부피％이다.

Description

회로 접속 재료, 필름상 접착제, 접착제 릴 및 회로 접속 구조체{CIRCUIT CONNECTING MATERIAL, FILM-LIKE ADHESIVE, ADHESIVE REEL, AND CIRCUIT CONNECTING STRUCTURAL BODY}
본 발명은 회로 접속 재료, 및 이것을 이용한 필름상 접착제, 접착제 릴 및 회로 접속 구조체에 관한 것이다.
반도체 소자 및 액정 표시 소자에 있어서, 각각의 소자 중에 있어서의 여러가지 부재를 접합하기 위해서 종래부터 회로 접속 재료가 사용되고 있다.　 회로 접속 재료에 대해서는, 접착성을 비롯하여, 내열성, 고온 고습 상태에 있어서의 신뢰성 등 다방면에 걸치는 특성을 가질 것이 요구되고 있다.
한편, 회로 접속 재료에 의해서 접착되는 피착체는 인쇄 배선판이나 폴리이미드 등의 유기 기재를 비롯하여, 구리, 알루미늄 등의 금속이나 ITO, SiN, SiO2 등의 다종다양한 재질로 이루어지는 기재가 이용되고 있다.　 이 때문에 피착체의 표면의 재질에 맞춘 분자 설계가 필요하다.
종래부터, 반도체 소자나 액정 표시 소자 접속용의 회로 접속 재료로서는, 고접착성이고 또한 고신뢰성을 나타내는 에폭시 수지를 이용한 열경화성 수지가 이용되어 왔다(예를 들면, 특허문헌 1 및 2 참조).　 회로 접속 재료의 구성 성분으로서는, 에폭시 수지, 상기 에폭시 수지와 반응성을 갖는 페놀 수지 등의 경화제, 에폭시 수지와 경화제의 반응을 촉진하는 열 잠재성 촉매가 일반적으로 이용되고 있다.　 이들 중에서, 열 잠재성 촉매는 경화 온도 및 경화 속도를 결정하는 중요한 인자이고, 실온에서의 저장 안정성과 가열 시의 경화 속도의 측면에서 다양한 화합물이 이용되어 왔다.　 실제 공정에서의 경화 조건은 170 내지 250℃의 온도에서 1 내지 3 시간 경화함으로써 원하는 접착을 얻고 있었다.
그러나, 최근의 반도체 소자의 고집적화, 액정 소자의 고정밀화에 수반하여 소자 간 및 배선 간 피치가 협소화되고 있어, 경화 시의 가열이 주변 부재에 악영향을 미치는 것이 우려되고 있다.
또한 저비용화를 위해서는 작업 처리량을 향상시킬 필요성이 있고, 보다 저온에서 또한 단시간에 경화한다는, 이른바 저온 속경화 성능을 구비하는 회로 접속 재료가 요구되고 있다.　 저온 속경화로 신뢰성이 높은 접속을 실현하기 위해서는, 저온이며 단시간에 회로 전극 사이의 수지를 유동·배제하여 전극 사이를 전기적으로 접속할 필요가 있다.　 이러한 요구에 응하기 위해서, 회로 접속 재료에 포함되는 열 가소성 수지의 유리 전이 온도를 저하시키거나, 액상 성분을 증량하거나 하여 회로 접속 재료를 저탄성화시키는 개량이 행하여져 왔다.
일본　 특허 공개 (평)01-113480호 공보 일본　 특허 공개 제2002-203427호 공보
그런데, 상술한 회로 접속 재료는 지지체(기재 필름)의 한쪽면 상에 층상으로 형성된 필름상 접착제를 권심(卷芯)에 권취함으로써 접착제 릴로서 보관 및 사용된다.　 이 접착제 릴은 PET 등의 기재 상에 회로 접속 재료로 이루어지는 접착제층을 갖는 필름상 접착제를 폭 10 내지 50 cm 정도로 재단하는 슬릿 공정을 거친 후, 일단 권취하여 원반을 제작하고, 이것을 풀어내면서 연속적으로 폭 0.5 내지 5 mm 정도의 세폭으로 재단하고, 재차 권심에 권취함으로써 제작된다.
상술한 슬릿 공정에서는, 필름상 접착제의 절단이 원활히 행해짐과 동시에, 필름상 접착제의 절단면이 충분히 평활하여 권취가 용이하다는 양호한 슬릿성을 가질 것이 요구된다.　 또한, 접착제 릴로부터 필름상 접착제를 풀어낼 때에, 기재 필름으로부터 필름상 접착제가 용이하게 박리되지 않는다는 양호한 내블록킹성을 가질 것이 요구된다.
그런데, 기재 필름의 한쪽면 상에 층상으로 형성되는 회로 접속 재료를 저탄성화시키면, 슬릿날에 접착제 조성물이 부착되기 쉬워져서 슬릿 단부면이 흐트러져 양호한 슬릿성을 유지할 수 없게 되어 버린다.　 또한, 필름상 접착제의 권심에 중첩하여 감아서 접착제 릴로 한 경우, 권압(卷壓)에 의해 회로 접속 재료가 배어나와서 기재 필름으로부터 회로 접착제 재료가 박리하기 쉬워져서, 내블록킹성이 악화하게 될 것이 우려된다.
본 발명은 상기 사정을 감안하여 이루어진 것으로서, 필름상으로 한 경우에 충분히 우수한 슬릿성과 내블록킹성을 겸비함과 동시에, 회로 접속 구조체의 형성에 이용된 경우에 충분히 낮은 접속 저항을 실현할 수 있는 회로 접속 재료를 제공하는 것을 목적으로 한다.　 또한, 상술한 회로 접속 재료를 이용함으로써 충분히 낮은 접속 저항을 갖는 회로 접속 구조체를 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 본 발명에서는, 상술한 회로 접속 재료로 이루어지는 접착제층을 가짐으로써 우수한 슬릿성을 갖고, 접착제 릴로 한 경우에 충분히 우수한 내블록킹성을 갖는 필름상 접착제 및 이러한 필름상 접착제를 구비하는 접착제 릴을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위해서 본 발명에서는 대향 배치된 한 쌍의 회로 전극 사이에 개재시키고, 한 쌍의 회로 전극을 대향하는 방향으로 가압함으로써 한 쌍의 회로 전극을 전기적으로 접속하는 회로 접속 재료로서, 접착제 조성물과 접착제 조성물 중에 분산된 충전제를 함유하며, 충전제의 함유량이 1 내지 25 부피％인 회로 접속 재료를 제공한다.
본 발명의 회로 접속 재료는 접착제 조성물 중에 분산된 특정량의 충전제를 함유하고 있기 때문에, 필름상으로 한 경우에 충분히 우수한 슬릿성을 갖고, 또한 접착제 릴로 한 경우에 충분히 우수한 내블록킹성을 갖고 있다.　 또한, 이 회로 접속 재료를 이용함으로써 충분히 낮은 접속 저항을 갖는 회로 접속 구조체를 형성할 수 있다.　 이러한 효과가 얻어지는 요인으로서는, 특정량의 충전제를 함유함으로써, 도전성을 유지하면서 접착제 조성물의 유동이 적절히 억제되고, 또한 슬릿날에의 접착제 조성물의 부착이 충분히 억제되는 것을 들 수 있다.　 또한, 접착제 조성물의 유동이 억제되는 것은, 접착제 조성물과 충전제와의 계면에 있어서, 마찰이 발생하는 것에 기인하는 것이라고 생각하고 있다.　 다만, 본 발명의 효과가 얻어지는 요인은 상술한 것에 한정되지 않는다.
본 발명의 회로 접속 재료에 있어서의 충전제의 평균 입경은 0.1 내지 30 ㎛인 것이 바람직하다.　 이러한 평균 입경을 갖는 충전제를 함유함으로써 도전성을 양호하게 할 수 있다.
본 발명의 회로 접속 재료에 있어서의 충전제는 열 가소성 수지를 함유하고 있고, 상기 충전제의 유리 전이 온도(Tg)는 50 내지 120℃인 것이 바람직하다.　 이것에 의해서 우수한 내열성과 우수한 이방 도전성을 갖는 회로 접속 재료로 할 수 있다.
본 발명의 회로 접속 재료에 있어서의 충전제는 구상 입자인 것이 바람직하다.　 이것에 의해서, 회로 접속 재료에 있어서의 충전재의 분산성을 한층 균일하게 할 수 있다.
본 발명의 회로 접속 재료에 있어서의 접착제 조성물은 (1) 유리 라디칼을 발생하는 경화제와, (2) 라디칼 중합성 물질을 함유하는 것이 바람직하다.　 또한, 접착제 조성물은 (3) 도전성 입자를 함유하는 것이 보다 바람직하다.　 도전성 입자를 함유함으로써 한층 도전성이 우수한 회로 접속 재료로 할 수 있다.
본 발명의 회로 접속 재료에 함유되는 충전제는 플라스틱 입자를 포함하는 것이 바람직하다.　 또한, 회로 접속 재료에 있어서의 충전제의 함유량은 3 내지 20 부피％인 것이 바람직하고, 5 내지 15 부피％인 것이 보다 바람직하고, 5 내지 9.5 부피％인 것이 더욱 바람직하다.
본 발명에서는 또한, 기재 필름과, 상기 기재 필름의 한쪽면 상에 설치되고 상술한 회로 접속 재료로 이루어지는 접착제층을 구비하는 필름상 접착제를 제공한다.
이러한 필름상 접착제는 취급성이 우수함과 동시에, 상기 특징을 갖는 회로 접속 재료로 이루어지는 접착제층을 구비하기 때문에, 충분히 우수한 슬릿성을 갖고, 또한 접착제 릴로 한 경우에 충분히 우수한 내블록킹성을 갖고 있다.　
본 발명에서는 또한, 상술한 필름상 접착제와, 상기 필름상 접착제가 외면 상에 감긴 권심을 구비하는 접착제 릴을 제공한다.
이 필름상 접착제는 상기 특징을 갖는 필름상 접착제를 구비하기 때문에, 내블록킹성이 충분히 우수하다.
본 발명의 접착제 릴에 있어서의 권심의 직경은 30 내지 150 mm인 것이 바람직하다.　 또한, 필름상 접착제의 폭 및 길이는 각각 0.3 내지 10 mm 및 50 내지 500 m인 것이 바람직하다.　 권심 또는 필름상 접착제를 상술한 크기로 함으로써 내블록킹성을 한층 향상시킬 수 있다.
본 발명에서는 또한, 대향 배치되고 전기적으로 접속된 한 쌍의 회로 전극과, 한 쌍의 회로 전극 사이에 설치되고 한 쌍의 회로 전극을 접속하는 회로 접속부를 구비하는 회로 접속 구조체로서, 회로 접속부가 상술한 회로 접속 재료의 경화물을 갖는 회로 접속 구조체를 제공한다.
이 회로 접속 구조체는 상기 회로 접속 재료를 이용하여 형성되는 것이기 때문에, 서로 대향하는 회로 전극 사이의 도전성을 양호하게 유지하면서, 인접하는 전극 사이의 절연성도 양호하게 유지할 수 있다.　 즉, 본 발명의 회로 접속 구조체는 우수한 이방 도전성을 갖고 있다.
본 발명의 회로 접속 구조체는 상기 한 쌍의 회로 전극의 한쪽이 반도체 소자의 회로 전극이고, 상기 한 쌍의 회로 전극의 다른쪽이 반도체 소자를 탑재하는 탑재용 기판의 회로 전극인 것이 바람직하다.　 이것에 의해서, 반도체 소자와, 탑재용 기판과, 반도체 소자 및 탑재용 기판의 사이에 설치되고, 상기 경화물을 갖는 회로 접속부를 구비하는 회로 접속 구조체로 할 수 있다.
본 발명에 따르면, 필름상으로 한 경우에 충분히 우수한 슬릿성과 내블록킹성을 겸비함과 동시에, 회로 접속 구조체의 형성에 이용된 경우에 충분히 낮은 접속 저항을 실현할 수 있는 회로 접속 재료를 제공할 수 있다.　 또한, 상술한 회로 접속 재료를 이용함으로써 충분히 낮은 접속 저항을 갖는 회로 접속 구조체를 제공할 수 있다.
또한, 본 발명에 따르면, 상술한 회로 접속 재료로 이루어지는 접착제층을 가짐으로써 우수한 슬릿성을 갖고, 접착제 릴로 한 경우에 충분히 우수한 내블록킹성을 갖는 필름상 접착제 및 이러한 필름상 접착제를 구비하는 접착제 릴을 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명의 바람직한 실시 형태에 따른 필름상 접착제의 길이 방향 및 두께 방향으로 평행한 단면을 도시하는 모식단면도이다.
도 2은 본 발명의 접착제 릴의 바람직한 일 실시 형태를 도시하는 사시도이다.
도 3은 본 발명의 바람직한 실시 형태에 따른 회로 접속 구조체의 모식단면도이다.
도 4는 상기 실시 형태에 따른 회로 접속 구조체의 제조 방법의 일례를 모식적으로 도시하는 공정단면도이다.
이하, 경우에 따라 도면을 참조하여, 본 발명의 바람직한 실시 형태에 대해서 설명한다.　 또한, 각 도면에 있어서, 동일 또는 동등한 요소에는 동일한 부호를 부여하여, 중복하는 설명을 생략한다.
도 1은 본 발명의 바람직한 실시 형태에 따른 필름상 접착제의 길이 방향 및 두께 방향으로 평행한 단면을 도시하는 모식단면도이다.　 필름상 접착제 (5)는 기재 필름 (6)과 그 한쪽면 상에 설치된 접착제층 (20)을 갖는다.
기재 필름 (6)은 필름상의 형상을 갖는다.　 기재 필름 (6)은 바람직하게는 길이가 1 내지 200 m 정도이고, 두께가 4 내지 200 ㎛ 정도이고, 폭이 0.5 내지 30 mm 정도이다.　 기재 필름 (6)의 길이, 두께 및 폭은 상기한 범위에 한정되는 것은 아니다.　 기재 필름 (6)의 폭은 그 위에 부설되는 필름상의 회로 접속 재료(접착제층) (20)의 폭보다도 넓은 것이 바람직하다.
기재 필름 (6)은, 예를 들면 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리에틸렌이소프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리올레핀, 폴리아세테이트, 폴리카보네이트, 폴리페닐렌술피드, 폴리아미드, 에틸렌·아세트산비닐 공중합체, 폴리염화비닐, 폴리염화비닐리덴, 불소 수지 필름, 합성 고무계 및 액정 중합체 등으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 각종 필름을 사용하는 것이 가능하다.　 또한, 이형지나 부직포일 수도 있다.
회로 접속 재료 (20)은 접착제 조성물 (21)과 충전제 (22)를 함유한다.　 충전제 (22)로서는 절연성을 갖는 절연성 입자나 섬유를 사용할 수 있다.　 구체적으로는 금속 산화물, 아에로질, 탄산칼슘, 규사, 카본 섬유, 폴리스티렌 등의 열 가소성 수지 등으로 이루어지는 플라스틱 입자, 응력 완화 입자 등을 들 수 있다.　 이들 충전제의 1종을 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.
충전제 (22)는 분산성 측면에서 구상 입자인 것이 바람직하다.　 충전제 (22)의 함유량은 회로 접속 재료 (20) 전체를 기준(100 부피％)으로 하여, 1 내지 25 부피％이고, 바람직하게는 3 내지 20 부피％이고, 보다 바람직하게는 5 내지 15 부피％이고, 더욱 바람직하게는 5 내지 9.5 부피％이다.　 해당 함유량을 5 부피％ 이상으로 함으로써 양호한 슬릿성과 양호한 내블록킹성을 한층 고수준으로 양립하는 것이 가능해진다.　 한편, 해당 함유량을 15 부피％ 이하로 함으로써 한층 충분히 낮은 접속 저항을 갖는 회로 접속 구조체를 형성하는 것이 가능해진다.
본 명세서에 있어서, 충전제의 함유량을 나타내는 「부피％」는 23℃에서의 경화 전의 회로 접속 재료 (20)의 부피를 기준으로 하여 산출되는 비율이다.　 회로 접속 재료 (20)에 포함되는 각 성분의 부피는 비중을 이용하여 질량으로부터 환산하여 구할 수 있다.　 또한, 환산의 다른 방법으로서, 용매(물, 알코올 등)를 넣은 메스실린더 등에 환산 대상의 성분을 투입하고, 증가한 부피를 바탕으로 상기 성분의 부피를 구하여 환산하는 방법을 들 수 있다.　 이 경우, 이용하는 용매는 해당 성분을 용해하거나 팽윤시키거나 하지 않는 것으로서, 상기 성분을 잘 적시는 것을 선택할 필요가 있다.
충전제 (22)의 평균 입경은 바람직하게는 0.1 내지 30 ㎛이고, 보다 바람직하게는 1 내지 15 ㎛이다.　 상기 평균 입경이 0.1 ㎛ 미만의 경우, 접착제 조성물 (21) 중에의 분산성이 저하되는 경향이 있다.　 한편, 상기 평균 입경이 30 ㎛를 초과하면 서로 대향하는 회로 전극 사이의 도통이 방해되기 쉬워져서, 충분히 낮은 접속 저항을 갖는 회로 접속 구조체가 얻어지기 어려워지는 경향이 있다.
본 명세서에 있어서의 충전제 (22)나 후술하는 도전성 입자의 평균 입경은 다음과 같이 하여 산출된다.　 우선, 주사 전자현미경(SEM: 예를 들면, 히타치 세이사꾸쇼사 제조, 상품명 「S800」)에 의해 3000배의 입자상을 관찰하여, 복수개의 입자를 임의로 선택한다.　 이 때, 정확을 기하기 위해서 30개 이상의 입자를 선택하는데, 입자가 30개를 채우지 못하는 경우에는 이것에 한정되지 않는다.　 이어서, 선택한 복수개의 입자 각각에 대하여 최대 입경과 최소 입경을 측정한다.　 그리고, 이들 최대 입경 및 최소 입경의 곱의 평방근을 산출하고, 이것을 입자 1개의 입경으로 한다.　 선택한 복수개의 입자 전부에 대해서, 이렇게 해서 입자 1개의 입경을 구한 후, 이들의 입경의 합을 측정한 입자의 개수로 나누어서 도출한 것을 평균 입경으로 한다.
충전제 (22)는 주성분으로서 열 가소성 수지를 함유하는 절연성 입자인 것이 바람직하다.　 열 가소성 수지로서는, 예를 들면 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리스티렌, 폴리염화비닐, 폴리올레핀, 에틸렌·아세트산비닐 공중합 수지, 폴리비닐알코올, 아크릴 수지, 메타크릴 수지, ASB 수지, AS 수지, MBS 수지, 폴리이미드 수지, 폴리아미드 수지, 페녹시 수지류, 폴리(메트)아크릴레이트 수지류, 폴리이미드 수지류, 폴리우레탄 수지류, 폴리에스테르 수지류, 폴리비닐부티랄 수지류 등을 사용할 수 있다.　 이들 열 가소성 수지의 1종을 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.
상술한 열 가소성 수지 중, 도통을 보다 확실하게 확보하는 관점에서, 에틸렌·아세트산비닐 공중합 수지, 폴리에스테르가 바람직하다.
충전제 (22)의 유리 전이 온도(Tg)는 바람직하게는 50 내지 120℃이고, 보다 바람직하게는 80 내지 100℃이다.　 해당 유리 전이 온도가 50℃ 미만인 경우, 회로 접속 재료 (20)의 내열성이 저하되는 경향이 있고, 해당 유리 전이 온도가 120℃를 초과하는 경우, 서로 대향하는 회로 전극 사이의 도통이 방해되기 쉬워져서, 충분히 낮은 접속 저항을 갖는 회로 접속 구조체가 얻어지기 어려워지는 경향이 있다.
본 실시 형태에 있어서, 접착제 조성물 (21)은 수지 조성물 (24)와 도전성 입자 (26)을 함유한다.
수지 조성물 (24)는 (1) 유리 라디칼을 발생하는 경화제와 (2) 라디칼 중합성 물질을 필수 성분으로서 함유하는 것이 바람직하다.
(1) 유리 라디칼을 발생하는 경화제(라디칼 중합 개시제)로서는, 종래부터 알려져 있는 과산화물이나 아조 화합물 등의 공지된 화합물을 사용할 수 있다.　 이들 중에서, 안정성, 반응성 및 상용성 측면에서, 1분간 반감기 온도가 90 내지 175℃이고, 또한 분자량이 180 내지 1,000인 과산화물이 바람직하다.
여기서, 「1분간 반감기 온도」란 반감기가 1분간이 되는 온도를 말하며, 「반감기」란 화합물의 농도가 초기치의 반으로 감소하기까지의 시간을 말한다.
구체적으로는, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, 디(4-t-부틸시클로헥실)퍼옥시디카보네이트, 디(2-에틸헥실)퍼옥시디카보네이트, 쿠밀퍼옥시네오데카노에이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, 디라우로일퍼옥시드, 1-시클로헥실-1-메틸에틸퍼옥시네오데카노에이트, t-헥실퍼옥시네오데카노에이트, t-부틸퍼옥시네오데카노에이트, t-부틸퍼옥시피발레이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 2,5-디메틸-2,5-디(2-에틸헥사노일퍼옥시)헥산, t-헥실퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시네오헵타노에이트, t-아밀퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 디-t-부틸퍼옥시헥사히드로테레프탈레이트, t-아밀퍼옥시-3,5,5-트리메틸헥사노에이트, 3-히드록시-1,1-디메틸부틸퍼옥시네오데카노에이트, 1,1,3,3-테트라메틸부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-아밀퍼옥시네오데카노에이트, t-아밀퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 3-메틸벤조일퍼옥시드, 4-메틸벤조일퍼옥시드, 디(3-메틸벤조일)퍼옥시드, 디벤조일퍼옥시드, 디(4-메틸벤조일)퍼옥시드, 2,2'-아조비스-2,4-디메틸발레로니트릴, 1,1'-아조비스(1-아세톡시-1-페닐에탄), 2,2'-아조비스이소부티로니트릴, 2,2'-아조비스(2-메틸부티로니트릴), 디메틸-2,2'-아조비스이소부티로니트릴, 4,4'-아조비스(4-시아노발레르산), 1,1'-아조비스(1-시클로헥산카르보니트릴), t-헥실퍼옥시이소프로필모노카보네이트, t-부틸퍼옥시말레산, t-부틸퍼옥시-3,5,5-트리메틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시라우레이트, 2,5-디메틸-2,5-디(3-메틸벤조일퍼옥시)헥산, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥실모노카보네이트, t-헥실퍼옥시벤조에이트, 2,5-디메틸-2,5-디(벤조일퍼옥시)헥산, t-부틸퍼옥시벤조에이트, 디부틸퍼옥시트리메틸아디페이트, t-아밀퍼옥시노르말옥토에이트, t-아밀퍼옥시이소노나노에이트, t-아밀퍼옥시벤조에이트 등을 들 수 있다.　 이들 화합물은 1종을 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.
경화제로서는 150 내지 750 nm의 광 조사에 의해서 라디칼을 발생하는 화합물을 이용하는 것이 바람직하다.　 이러한 화합물로서는 공지된 화합물을 사용할 수 있다.　 이들 중에서, 문헌 [Photoinitiation, Photopolymerization, and Photocuring, J. -P. Fouassier, Hanser Publishers(1995년), p17 내지 p35]에 기재되어 있는 α-아세토아미노페논 유도체나 포스핀옥시드 유도체는 광 조사에 대한 감도가 높기 때문에 보다 바람직하다.　 이들 화합물은 1종을 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.　 또한, 상술한 과산화물이나 아조 화합물과 조합하여 이용할 수도 있다.
회로 접속 재료 (20)에 있어서의 경화제의 함유량은 바람직하게는 1 내지 20 질량％이고, 보다 바람직하게는 3 내지 10 질량％이다.　 경화제의 함유량이 너무 많아지면, 회로 접속 재료 (20)의 접착성이 저하되는 경향이 있다.　 한편, 경화제의 함유량이 너무 적어지면, 접착제 조성물의 경화가 원활히 진행하기 어려워지는 경향이 있다.
(2) 라디칼 중합성 물질(라디칼 중합성 화합물)로서는 공지된 것을 사용할 수 있다.　 라디칼 중합성 물질은 단량체 또는 올리고머의 상태에서 사용할 수가 있고, 단량체와 올리고머를 혼합하여 사용할 수도 있다.
라디칼 중합성 물질의 구체예로서는, 에폭시(메트)아크릴레이트 올리고머, 우레탄(메트)아크릴레이트 올리고머, 폴리에테르(메트)아크릴레이트 올리고머, 폴리에스테르(메트)아크릴레이트 올리고머 등의 올리고머, 트리메틸올프로판트리(메트)아크릴레이트, 폴리에틸렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 폴리알킬렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 디시클로펜테닐(메트)아크릴레이트, 디시클로펜테닐옥시에틸(메트)아크릴레이트, 네오펜틸글리콜디(메트)아크릴레이트, 디펜타에리트리톨헥사(메트)아크릴레이트, 이소시아누르산 변성 2 관능(메트)아크릴레이트, 이소시아누르산 변성 3 관능(메트)아크릴레이트, 비스페놀플루오렌디글리시딜에테르의 글리시딜기에 (메트)아크릴산을 부가시킨 에폭시(메트)아크릴레이트, 비스페놀플루오렌디글리시딜에테르의 글리시딜기에 에틸렌글리콜이나 프로필렌글리콜을 부가시킨 화합물에 (메트)아크릴로일옥시기를 도입한 화합물, 하기 화학식 (A) 및 (B)로 표시되는 화합물을 들 수 있다.　 이들 화합물은 1종을 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.
<화학식 A>
Figure pct00001
상기 화학식 A 중, R1 및 R2는 각각 독립적으로 수소 또는 메틸기를 나타내고, k 및 l은 각각 독립적으로 1 내지 8의 정수를 나타낸다.
<화학식 B>
Figure pct00002
상기 화학식 B 중, R3 및 R4는 각각 독립적으로 수소 또는 메틸기를 나타내고, m 및 n은 각각 독립적으로 0 내지 8의 정수를 나타낸다.
회로 접속 재료 (20)에 있어서의 라디칼 중합성 물질의 함유량은 바람직하게는 30 내지 80 질량％이고, 보다 바람직하게는 40 내지 70 질량％이다.
도전성 입자 (26)으로서는, Au, Ag, Ni, Cu, 땜납 등의 금속 입자나 카본 등을 들 수 있다.　 도전성 입자 (26)은 비도전성의 유리 입자, 세라믹 입자 또는 플라스틱 입자 등을 핵으로 하고, 이 핵에 상기 금속이나 카본을 피복한 것일 수도 있다.
플라스틱 입자를 핵으로 하여, 이 핵에 상기 금속이나 카본을 피복한 피복 입자, 및 땜납과 같은 열용융 금속 입자는 회로 전극의 접속을 행할 때의 가열 가압 시에 변형된다.　 이와 같이 변형성을 갖는 도전성 입자 (26)을 이용하면 회로 전극의 접속 시에 회로 전극과 도전성 입자 (26)의 접촉 면적이 증가하기 때문에 접속 신뢰성을 향상시킬 수 있다.
도전성 입자 (26)의 평균 입경은 양호한 분산성과 양호한 도전성을 양립시키는 관점에서 1 내지 18 ㎛인 것이 바람직하다.　 회로 접속 재료 (20)에 있어서의 도전성 입자 (26)의 함유량은 바람직하게는 0.1 내지 30 부피％이고, 보다 바람직하게는 0.1 내지 10 부피％이다.　 해당 함유량이 0.1 부피％ 미만의 경우, 회로 접속 구조체를 형성한 경우에, 대향 배치된 전극 사이의 우수한 도전성이 손상되는 경향이 있다.　 한편, 상기 함유량이 30 부피％를 초과하는 경우, 회로 접속 구조체를 형성한 경우에, 인접하는 회로 전극 사이의 단락이 발생하기 쉬워지는 경향이 있다.
또한, 도전성 입자 (26)의 함유량은 충전제 (22)의 함유량과 동일하게 구할 수 있다.
회로 접속 재료 (20)에 있어서의 도전성 입자 (26)과 충전제 (22)의 합계의 함유량은 바람직하게는 1 내지 30 부피％이고, 보다 바람직하게는 5 내지 20 부피％이고, 더욱 바람직하게는 10 내지 18 부피％이다.　 상기 함유량을 1 내지 30 부피％로 함으로써 한층 우수한 슬릿성과 내블록킹성을 양립하는 것이 가능해진다.
회로 접속 재료 (20)은 접착제 조성물 (21) 중에 열 가소성 수지를 포함하고 있을 수도 있다.　 열 가소성 수지로서는 폴리이미드 수지, 폴리아미드 수지, 페녹시 수지류, 폴리(메트)아크릴레이트 수지류, 폴리이미드 수지류, 폴리우레탄 수지류, 폴리에스테르 수지류, 폴리비닐부티랄 수지류 등을 사용할 수 있다.　 이들 열 가소성 수지 중에는 실록산 결합이나 불소 치환기가 포함되어 있을 수도 있다.　 이들 열 가소성 수지는 혼합하는 수지끼리가 완전히 상용하거나, 또는 마이크로 상분리가 생겨 백탁하는 상태이면 바람직하게 사용할 수 있다.
접착제 조성물 (21) 중에 포함되는 열 가소성 수지와, 충전제 (22)에 포함되는 열 가소성 수지는 동일 수지 성분인 것이 바람직하다.　 이것에 의해서, 접착제 조성물 (21) 중에서의 충전제 (22)의 분산성을 한층 균일하게 하는 것이 가능해져, 한층 우수한 슬릿성과 내블록킹성을 양립하는 것이 가능해진다.
접착제 조성물 (21)에 포함되는 열 가소성 수지의 중량 평균 분자량은 클수록 회로 접속 재료의 필름 형성성을 양호하게 할 수 있다.　 또한, 회로 접속 재료의 조성을 선정하는 데 있어서 유동성에 영향을 주는 용융 점도의 선택 범위를 보다 광범위하게 할 수 있다.
접착제 조성물 (21)에 포함되는 열 가소성 수지의 중량 평균 분자량은 바람직하게는 5,000 내지 150,000이고, 보다 바람직하게는 10,000 내지 80,000이다.　 상기 중량 평균 분자량이 5,000 미만인 경우 회로 접속 재료의 양호한 필름 형성성이 손상되는 경향이 있다.　 한편, 상기 중량 평균 분자량이 150,000을 초과하는 경우, 접착제 조성물의 다른 성분과의 상용성이 저하되는 경향이 있다.
회로 접속 재료 (20)은 접착제 조성물 (21) 중에 경화 속도를 제어하는 것 또는 저장 안정성을 향상시키는 것을 목적으로 하여 안정화제를 포함하고 있을 수도 있다.　 안정화제로서는 특별히 제한없이 공지된 화합물을 사용할 수 있다.　 예를 들면, 바람직한 안정화제로서, 벤조퀴논이나 히드로퀴논 등의 퀴논 유도체, 4-메톡시페놀이나 4-t-부틸카테콜 등의 페놀 유도체, 2,2,6,6-테트라메틸피페리딘-1-옥실이나 4-히드록시-2,2,6,6-테트라메틸피페리딘-1-옥실 등의 아미녹실 유도체, 테트라메틸피페리딜메타크릴레이트 등의 힌더드 아민 유도체를 들 수 있다.
안정화제의 함유량은 열 가소성 수지 100 질량부에 대하여, 바람직하게는 0.01 내지 30 질량부이고, 보다 바람직하게는 0.05 내지 10 질량부이다.　 상기 함유량이 0.01 질량부 미만인 경우, 첨가 효과가 저하되는 경향이 있고, 30 질량부를 초과하는 경우, 다른 성분과의 상용성이 저하되는 경향이 있다.
회로 접속 재료 (20)은 접착제 조성물 (21) 중에 알콕시실란 유도체나 실라잔 유도체로 대표되는 커플링제, 밀착 향상제, 레벨링제 등의 접착 보조제를 포함하고 있을 수도 있다.　 이들 접착 보조제 중, 하기 화학식 C로 표시되는 화합물을 포함하는 것이 바람직하다.　 또한, 상술한 접착 보조제는, 1종을 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 포함하고 있을 수도 있다.
<화학식 C>
Figure pct00003
상기 화학식 C 중, R10, R11 및 R12는 각각 독립적으로 수소, 탄소수 1 내지 5의 알킬기, 탄소수 1 내지 5의 알콕시기, 탄소수 1 내지 5의 알콕시카르보닐기 또는 아릴기를 나타내고, R13은 (메트)아크릴로일기, 비닐기, 이소시아네이트기, 이미다졸기, 머캅토기, 아미노기, 메틸아미노기, 디메틸아미노기, 벤질아미노기, 페닐아미노기, 시클로헥실아미노기, 모르폴리노기, 피페라지노기, 우레이도기 또는 글리시딜기를 나타낸다.　 또한, p는 1 내지 10의 정수를 나타낸다.
회로 접속 재료 (20)은 응력 완화 및 접착성 향상을 목적으로 고무 성분을 함유하고 있을 수도 있다.　 고무 성분의 구체예로서는, 폴리이소프렌, 폴리부타디엔, 카르복실기 말단 폴리부타디엔, 수산기 말단 폴리부타디엔, 1,2-폴리부타디엔, 카르복실기 말단 1,2-폴리부타디엔, 수산기 말단 1,2-폴리부타디엔, 아크릴 고무, 스티렌-부타디엔 고무, 수산기 말단 스티렌-부타디엔 고무, 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 카르복실기, 수산기, (메트)아크릴로일기 또는 모르폴린기를 중합체 말단에 함유하는 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 카르복실화니트릴 고무, 수산기 말단 폴리(옥시프로필렌), 알콕시실릴기 말단 폴리(옥시프로필렌), 폴리(옥시테트라메틸렌)글리콜, 폴리올레핀글리콜, 폴리-ε-카프로락톤을 들 수 있다.
고무 성분으로서는, 접착성 향상 측면에서 고극성기인 시아노기, 카르복실기를 측쇄 또는 말단에 포함하는 것이 바람직하다.　 구체적으로는, 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 카르복실기, 수산기, (메트)아크릴로일기 또는 모르폴린기를 중합체 말단에 함유하는 아크릴로니트릴-부타디엔 고무, 카르복실화니트릴 고무를 들 수 있다.　 아크릴로니트릴-부타디엔 고무에 있어서, 극성기인 아크릴로니트릴의 함유량은 10 내지 60 mol％인 것이 바람직하다.　 이들 화합물은 1종의 화합물을 단독으로 또는 2종 이상의 화합물을 조합하여 사용할 수 있다.
다음으로, 필름상 접착제 (5)의 제조 방법에 대해서 이하에 설명한다.
회로 접속 재료의 원료가 되는 각 성분을 용제 중에 용해, 또는 분산시켜 바니시를 제작한다.　 얻어진 바니시를 기재 필름 (6)의 한쪽면 상에 도공하고, 용제를 휘발시킴으로써 기재 필름 (6) 상에 접착제층 (20)을 형성한다.
사용할 수 있는 용제로서는, 접착제 조성물 및 첨가제와 반응성이 없고, 또한 충분한 용해성을 나타내는 것을 이용한다.　 이러한 용제 중, 상압에서의 비점이 50 내지 150℃인 것이 바람직하다.　 비점이 50℃ 미만인 경우, 실온(25℃)에서 방치하면 휘발할 우려가 있어, 개방계에서의 사용이 제한되는 경향이 있다.　 한편, 비점이 150℃를 초과하면, 용제를 휘발시키는 것이 곤란해져서, 이러한 용제를 이용하여 얻어진 회로 접속 재료에 의해서 회로 접속 구조체를 형성한 경우에, 우수한 접속 신뢰성이 손상되는 경향이 있다.
(접착제 릴)
도 2는 본 발명의 접착제 릴의 바람직한 일 실시 형태를 도시하는 사시도이다.　 도 2에 도시하는 접착제 릴 (10)은 통상의 권심 (1) 및 권심 (1)의 축 방향의 양끝면에 각각 설치되고, 중심부에 관통 구멍 (2a)를 갖는 원형의 측판 (2)를 구비한다.
권심 (1)의 외면 F1 상에는 필름상 접착제 (5)가 감겨, 권중체를 구성하고 있다.　 또한, 접착제 릴 (10)은 통상의 압착 장치의 회전축이 삽입되는 축 구멍 (10a)를 갖고 있다.　 접착제 릴 (10)은 축 구멍 (10a)가 압착 장치의 회전축에 삽입되도록 하여 세트되고, 필름상 접착제 (5)를 화살표 E 방향으로 풀어 낼 수 있다.　 풀어 내어진 필름상 접착제 (5)는 대향하도록 배치된 한 쌍의 회로 전극의 접속에 사용할 수 있다.
접착제 릴 (10)은 상술한 회로 접속 재료 (20)을 갖는 필름상 접착제 (5)가 감긴 권중체를 갖기 때문에, 접착제 성분의 배어나옴이 충분히 억제되고 있어, 내블록킹성이 충분히 우수하다.　 이 때문에 접착제 릴 (10)은 필름상 접착제 (5)를 원활하게 풀어낼 수 있다.　 이것에 의해서, 회로 접속 구조체의 제조 공정에 있어서의 수율을 충분히 향상시킬 수 있다.
권심 (1)의 직경은 바람직하게는 30 내지 150 mm이고, 보다 바람직하게는 50 내지 120 mm이다.　 권심 (1)의 직경을 이러한 범위로 하면 본 발명의 효과가 한층 얻어지기 쉬워진다.　 또한, 릴에 감기는 필름상 접착제 (5)의 폭은 바람직하게는 0.3 내지 10 mm, 보다 바람직하게는 0.5 내지 5 mm이고, 그 길이는 바람직하게는 50 내지 500 m, 보다 바람직하게는 100 내지 300 mm이다.　 필름상 접착제 (5)를 상기 크기로 하면 본 발명의 효과가 한층 얻어지기 쉬워진다.
(회로 접속 구조체)
다음으로, 상술한 회로 접속 재료를 갖는 필름상 접착제 (5)를 이용하여 제조되는 회로 접속 구조체의 바람직한 실시 형태에 대해서 설명한다.
도 3은 본 발명의 바람직한 실시 형태에 따른 회로 접속 구조체의 모식단면도이다.　 회로 접속 구조체 (100)은 대향 배치된 제1 회로 부재 (30) 및 제2 회로 부재 (40)을 구비하고 있고, 제1 회로 부재 (30)과 제2 회로 부재 (40) 사이에는 이들을 접속하는 접속부 (50)이 설치되어 있다.
제1 회로 부재 (30)은 회로 기판 (31)과, 회로 기판 (31)의 한쪽면(주면) (31a) 상에 형성된 제1 회로 전극 (32)를 구비하고 있다.　 제2 회로 부재 (40)은 회로 기판 (41)과, 회로 기판 (41)의 한쪽면(주면) (41a) 상에 형성된 제2 회로 전극 (42)를 구비하고 있다.
한쪽의 회로 부재 (30)((40))의 구체예로서는, 반도체칩(IC칩), 저항체칩, 컨덴서칩 등의 칩 부품 등을 들 수 있다.　 이들 회로 부재 (30)((40))은 다수의 회로 전극을 구비하고 있다.　 상기 회로 부재 (30)((40))이 접속되는 다른쪽의 회로 부재 (40)((30))의 구체예로서는 금속 배선을 갖는 연성 테이프, 연성 인쇄 배선판, 인듐주석 산화물(ITO)이 증착된 유리 기판 등의 배선 기판을 들 수 있다.
회로 기판 (31), (41)의 구체예로서는, 반도체, 유리, 세라믹 등의 무기 재료, 폴리이미드, 폴리카보네이트 등의 유기 재료, 및 유리/에폭시 등의 복합 재료를 들 수 있다.
제1 회로 전극 (32) 및 제2 회로 전극 (42)는 접속부 (50)을 통해 서로 대향하도록 배치되어 있다.　 제1 회로 전극 (32) 및 제2 회로 전극 (42)는, 각각, 금, 은, 주석, 루테늄, 로듐, 팔라듐, 오스뮴, 이리듐, 백금 및 인듐주석 산화물(ITO)로부터 선택되는 1종으로 구성되어 있을 수도 있고, 2종 이상으로 구성되어 있을 수도 있다.　 또한, 제1 회로 전극 (32) 및 제2 회로 전극 (42)의 표면의 재질은 모든 회로 전극에 있어서 동일할 수도 있고, 상이할 수 있다.
접속부 (50)은 상술한 회로 접속 재료 (20)의 경화물로 구성되어 있고, 회로 접속 재료에 포함되어 있었던 도전성 입자 (26)과 충전제 (22)와 수지 조성물 (24)의 경화물 (28)을 함유하고 있다.
회로 접속 구조체 (100)에 있어서는, 대향 배치된 제1 회로 전극 (32)와 제2 회로 전극 (42)가 도전성 입자 (26)을 통해 전기적으로 접속되어 있다.　 즉, 도전성 입자 (26)이 제1 회로 전극 (32) 및 제2 회로 전극 (42)의 쌍방에 직접 접촉하고 있다.　 또한, 접속부 (50)에는 경화물 (28) 중에 충전제 (22)가 균일하게 분산되어 있다.
상술한 구조를 갖는 회로 접속 구조체 (100)에 있어서는, 제1 회로 부재 (30)과 제2 회로 부재 (40)이 양호한 접착성을 갖는 접속부 (50)에 의해서 고정되어 있다.　 따라서, 제1 회로 전극 (32)와 제2 회로 전극 (42) 사이의 접속 저항이 충분히 감소되어, 제1 회로 전극 (32)와 제2 회로 전극 (42) 사이의 접속 신뢰성이 매우 양호해진다.
또한, 경화물 (28)과 경화물 (28) 중에 분산된 충전제 (22)는 전기 절연성을 갖는 것이기 때문에, 서로 인접하는 회로 전극끼리, 즉 제1 회로 전극 (32)끼리, 및 제2 회로 전극 (42)끼리의 절연성이 양호하게 유지된다.　 따라서, 본 실시 형태의 회로 접속 구조체 (100)은 충분히 우수한 이방 도전성을 갖고 있다.
(회로 접속 구조체의 제조 방법)
다음으로, 회로 접속 구조체 (100)의 제조 방법에 대해서 설명한다.
도 4의 (a) 내지 도 4의 (d)는 상기 실시 형태에 따른 회로 접속 구조체의 제조 방법의 일례를 모식적으로 도시하는 공정단면도이다.　 여기서 설명하는 제조 방법으로서는, 회로 접속 재료 (20)에 포함되는 수지 조성물 (24)를 열 경화시켜 회로 접속 구조체 (100)을 제조한다.
우선, 접착제 릴 (10)으로부터 풀어 내어진 필름상 접착제 (5)를 소정의 길이로 절단함과 함께, 회로 접속 재료 (20)이 제1 회로 기판 (31) 상에 설치된 제1 회로 전극 (32)와 마주 향하도록 하여, 해당 필름상 접착제 (5)를 제1 회로 부재 (30) 상에 싣는다.　 그리고, 기재 필름 (6)을 회로 접속 재료 (20)으로부터 박리한다(도 4의 (a)).
다음으로, 도 4의 (b)의 화살표 A 및 B 방향으로 가압하여, 회로 접속 재료 (20)을 제1 회로 부재 (30)에 임시 접속한다(도 4의 (c)).　 이 때의 압력은 회로 부재 (30)에 손상을 제공하지 않는 범위이면 특별히 제한되지 않고, 일반적으로는 0.1 내지 30.0 MPa로 하는 것이 바람직하다.　 또한, 가열하면서 가압할 수도 있고, 가열 온도는 회로 접속 재료 (20)의 수지 조성물 (24)가 실질적으로 경화하지 않는 온도로 하는 것이 바람직하다.　 가열 온도는 일반적으로는 50 내지 190℃로 하는 것이 바람직하다.　 가열 및 가압은 0.5 내지 120초간의 범위에서 행하는 것이 바람직하다.
이어서, 도 4의 (d)에 나타낸 바와 같이, 제2 회로 부재 (40)을 제2 회로 전극 (42)가 제1 회로 부재 (30)과 마주 향하도록 하여, 회로 접속 재료 (20) 상에 싣는다.　 그리고, 회로 접속 재료 (20)을 가열하면서, 도 4의 (d)의 화살표 A 및 B 방향으로 전체를 가압한다.　 이 때의 가열 온도는 회로 접속 재료 (20)의 수지 조성물 (24)가 경화 가능한 온도로 한다.　 가열 온도는 100 내지 250℃가 바람직하고, 150 내지 200℃가 보다 바람직하다.　 가열 온도가 100℃ 미만이면 경화 속도가 늦어지는 경향이 있고, 250℃를 초과하면 부반응이 진행하기 쉬운 경향이 있다.　 가열 시간은 0.5 내지 120초의 범위로 하는 것이 바람직하다.　 가열과 가압을 병행하여 행하는 가열 가압은 150 내지 200℃, 3 MPa, 10초간으로 하는 것이 보다 바람직하다.
상술한 가열 및 가압에 의해서 수지 조성물 (24)가 경화하여 접속부 (50)이 형성되어 도 3에 도시한 바와 같은 회로 접속 구조체 (100)이 얻어진다.　 접속의 조건은 사용하는 용도, 접착제 조성물, 회로 부재에 따라서 적절하게 선택된다.
회로 접속 재료 (20)의 성분으로서, 광에 의해서 경화하는 것을 사용한 경우에는, 회로 접속 재료 (20)에 대하여 활성 광선이나 에너지선을 적절하게 조사하면 좋다.　 활성 광선으로서는 자외선, 가시광, 적외선 등을 들 수 있다.　 에너지선으로서는, 전자선, X선, γ선, 마이크로파 등을 들 수 있다.
이상, 본 발명의 바람직한 실시 형태에 대해서 설명했지만, 본 발명은 상기 실시 형태에 전혀 한정되지 않는다.
[실시예]
(실시예 1)
[원재료의 제조]
필름상 접착제를 제작하기 위해서 이하의 원재료를 준비하였다.
페녹시 수지(유니온카바이드 가부시끼가이샤 제조, 상품명: PKHC, 중량 평균 분자량: 45,000) 50 g을, 톨루엔(비점 110.6℃)과 아세트산에틸(비점 77.1℃)을 1: 1(질량비)로 혼합한 혼합 용제에 용해하여 고형분 40 질량％의 페녹시 수지 용액을 제조하였다.
라디칼 중합성 물질로서, 우레탄아크릴레이트, 중량 평균 분자량: 20,000), 및 인산에스테르디메타크릴레이트(교에이샤 가가꾸 가부시끼가이샤 제조, 상품명: 라이트에스테르 P-2M, 중량 평균 분자량: 322)를 준비하였다.
유리 라디칼을 발생하는 경화제(라디칼 발생제)로서 1,1-비스(t-헥실퍼옥시)-3,3,5-트리메틸시클로헥산(닛본 유시 가부시끼가이샤 제조, 상품명: 퍼헥사 TMH, 중량 평균 분자량: 358)을 준비하였다.
도전성 입자를 다음과 같이 하여 제조하였다.　 시판되고 있는 폴리스티렌 입자의 표면에 전해 니켈 도금을 실시함으로써 두께 0.2 ㎛의 니켈층을 설치하였다.　 이 니켈층의 외측에 무전해 금 도금을 실시함으로써 두께 0.04 ㎛의 금층을 설치하여, 폴리스티렌 입자의 표면에 니켈층과 금층이 순차 적층된 평균 입경 5 ㎛의 도전성 입자를 얻었다.
충전제로서 열 가소성 수지(폴리스티렌)를 주성분으로 하는 구형의 플라스틱 입자(평균 입경: 5 ㎛)를 준비하였다.
[필름상 접착제의 제작]
상술한 바와 같이 준비한 원재료를 이용하여, 필름상 접착제를 이하와 같이 제작하였다.
페녹시 수지 용액 35 질량부에 대하여 우레탄아크릴레이트를 65 질량부, 인산에스테르디메타크릴레이트를 10 질량부, 라디칼 발생제를 5 질량부 배합하여 혼합액을 얻었다.　 해당 혼합액(100 부피％)에 대하여 플라스틱 입자를 15 부피％, 도전성 입자를 1.5 부피％ 배합하여, 혼합액 내에 상기 플라스틱 입자 및 상기 도전성 입자가 분산된 분산액(도포액)을 얻었다.
해당 도포액을 두께 80 ㎛의 불소 수지 필름(기재 필름)에 도공 장치를 이용하여 도포하고, 70℃의 열풍으로 10분간 건조시키는 열풍 건조를 행하여, 기재 필름과 그 표면 상에 형성된 접착제층(두께: 40 ㎛)을 갖는 필름상 접착제를 얻었다.
필름상 접착제의 접착제층(회로 접속 재료)에 있어서의 충전제의 함유량은 15 부피％이고, 도전성 입자의 함유량은 1.5 부피％였다.
[슬릿성의 평가]
상술한 바와 같이 제작한 필름상 접착제를 이용하여, 이하와 같이, 슬릿성의 평가를 행하였다.
필름상 접착제의 기재 필름측과는 반대측의 면에 대하여 수직으로 슬릿날을 넣고, 필름상 접착제를 절단하면서, 0.1 m/s의 속도로 상기 필름상 접착제를 권취하여 릴상 제품(접착제 릴)을 얻었다.
슬릿성(절단성 및 권취성)이 양호하였던 것을 「A(양호)」, 슬릿 단부면의 흐트러짐 등, 슬릿성에 문제가 있었던 것을 「B(약간 불량)」, 슬릿할 수 없었던 것을 「C(불량)」이라고 평가하였다.
[내블록킹성의 평가]
상술한 바와 같이 제작한 필름상 접착제를 이용하여, 이하와 같이, 내블록킹성의 평가를 행하였다.　 슬릿성의 평가와 동일하게 하여 접착제 릴을 제작하였다.　 접착제 릴이 회전하지 않도록 고정하고, 이 접착제 릴로부터 인출한 필름상 접착제의 선단에 75 gf의 하중을 가한 상태에서, 35℃의 항온조 중에 유지하였다.　 2 시간 유지 후, 접착제 릴이 회전할 수 있도록 하고, 상기 접착제 릴로부터 필름상 접착제를 0.1 m/s의 속도로 100 m 인출하여, 기재 필름과 접착제층 사이에 박리가 발생한 것을 「블록킹 발생」, 기재 필름과 접착제층의 박리가 발생하지 않은 것을 「블록킹 없음」이라고 판정하였다.　 또한, 판정은 육안에 의해서 행하였다.
평가는 5개의 시료(접착제 릴)를 이용하여 행하였다.　 5개의 접착제 릴 중, 「블록킹 발생」이라고 판정된 것이 1개 이하인 경우를 「A(양호)」, 「블록킹 발생」이라고 판정된 것이 2 내지 3개인 경우를 「B(약간 불량)」, 「블록킹 발생」이라고 판정된 것이 4 내지 5개인 경우를 「C(불량)」이라고 평가하였다.
[접속 저항의 평가]
상술한 바와 같이 제작한 필름상 접착제를 이용하여, 이하와 같이, 접속 저항의 평가를 행하였다.　 우선, 구리 회로(라인폭 250 ㎛, 피치 500 ㎛, 두께 8 ㎛)가 있는 연성 인쇄 배선판(FPC 기판, PI 두께: 38 ㎛)과, 구리 회로(라인폭 250 ㎛, 피치 500 ㎛, 두께 35 ㎛)가 있는 인쇄 배선판(PCB 기판, 두께: 0.7 mm)을 준비하였다.
다음으로, 상기한 바와 같이 제작한 필름상 접착제를 소정의 크기(2 mm×40 mm)로 절단하고, FPC 기판의 구리 회로와 필름상 접착제의 접착제층이 마주 향하도록 하여, 65℃, 0.98 MPa(10 kgf/cm2)의 조건으로 필름상 접착제와 FPC 기판을 접합시켰다.　 그 후, 필름상 접착제로부터 기재 필름을 박리하고, PCB 기판의 구리 회로와 접착제층이 마주 향하도록 하여, FPC 기판의 구리 회로와 PCB 기판의 구리 회로의 위치 정렬을 행하였다.　 그리고, 회로 접속 재료를 개재시킨 상태에서, 160℃, 3 MPa의 조건으로 FPC 기판의 구리 회로와 PCB 기판의 구리 회로가 대향하는 방향으로 가압하면서 가열하여 회로 접속 재료에 의한 접속을 행하여, 회로 접속 구조체를 얻었다(가열 가압 시간: 20초간).
얻어진 회로 접속 구조체에 있어서, FPC 기판 및 PCB 기판의 각각에 대하여, 인접 회로 사이의 저항치를 멀티미터로 측정함으로써, FPC 기판과 PCB 기판이 대향하는 방향에 있어서의 접속 저항치를 측정하였다.　 측정은 서로 다른 인접 회로 사이에서 45점 행하고, 평균치를 구하였다.　 접속 저항치의 평균치가 0.5Ω 이하인 경우를 「A(양호)」, 0.5Ω을 초과하는 경우를 「B(불량)」이라고 평가하였다.　 평가 결과는 표 1에 나타내는 대로였다.
(실시예 2)
혼합액에 대한 플라스틱 입자의 배합량을 5 부피％로 한 것 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 필름상 접착제를 제작하고, 실시예 1과 동일하게 하여 각 평가를 행하였다.　 결과는 표 1에 나타낸 바와 같았다.
필름상 접착제의 접착제층(회로 접속 재료)에 있어서의 플라스틱 입자의 함유량은 5 부피％이고, 도전성 입자의 함유량은 1.5 부피％였다.
(실시예 3)
[원재료의 제조]
필름상 접착제를 제작하기 위해서 이하의 원재료를 준비하였다.
페녹시 수지(고분자량 에폭시 수지, 중량 평균 분자량: 50,000)와, 아크릴 고무(중량 평균 분자량: 100,000)를, 톨루엔(비점 110.6℃)과 아세트산에틸(비점 77.1℃)을 1:1(질량비)로 혼합한 혼합 용제에 각각 용해하여 고형분 40 질량％의 페녹시 수지 용액과 고형분 40 질량％의 아크릴 고무 용액을 제조하였다.
경화제(잠재성 경화 촉진제)로서, 노바큐어 HX-3941HP(아사히 가세이 고교가부시끼가이샤 제조, 상품명)를 준비하였다.　 이 노바큐어 HX-3941HP는 이미다졸변성체를 핵으로 하여, 그 표면을 가교 폴리우레탄으로 피복하여 얻어지는 마이크로 캡슐화한 입자(평균 입경 2.5 ㎛)를 액상 에폭시 수지 중에 분산한 것이다.
도전성 입자를 다음과 같이 하여 제조하였다.　 가요성 에폭시 경화구의 표면에 무전해 니켈 도금을 실시함으로써 두께 0.1 ㎛의 니켈층을 설치하였다.　 이것에 의해서 입경 5.2 ㎛의 도전성 입자를 얻었다.
충전제로서 열 가소성 수지(폴리스티렌)를 주성분으로 하는 플라스틱 입자(평균 입경: 5 ㎛)를 준비하였다.
[필름상 접착제의 제작]
상술한 바와 같이 준비한 원재료를 이용하여, 필름상 접착제를 이하와 같이 제작하였다.
페녹시 수지 용액 25 질량부에 대하여, 아크릴 고무 용액을 45 질량부, 잠재성 경화제를 30 질량부 배합하여 혼합액을 얻었다.　 해당 혼합액(100 부피％)에 대하여, 플라스틱 입자를 15 부피％, 도전성 입자를 1.5 부피％ 배합하여, 혼합액 내에 상기 플라스틱 입자 및 상기 도전성 입자가 분산된 분산액(도포액)을 얻었다.
해당 도포액을 두께 50 ㎛의 2축 연신 폴리프로필렌 필름(기재 필름)에 도공 장치를 이용하여 도포하고, 90℃의 열풍으로 15분간 건조시키는 열풍 건조를 행하여, 기재 필름과 그 표면 상에 형성된 접착제층(두께: 25 ㎛)을 갖는 필름상 접착제를 얻었다.
필름상 접착제의 접착제층(회로 접속 재료)에 있어서의 충전제의 함유량은 15 부피％이고, 도전성 입자의 함유량은 1.5 부피％였다.
얻어진 필름상 접착제를 이용하여, 실시예 1과 동일하게 하여 각 평가를 행하였다.　 결과는 표 1에 나타낸 바와 같았다.
(실시예 4)
혼합액에 대한 플라스틱 입자의 배합량을 5 부피％로 한 것 이외에는, 실시예 3과 동일하게 하여 필름상 접착제를 제작하고, 실시예 1과 동일하게 하여 각 평가를 행하였다.　 결과는 표 1에 나타낸 바와 같았다.
필름상 접착제의 접착제층(회로 접속 재료)에 있어서의 충전제의 함유량은 5 부피％이고, 도전성 입자의 함유량은 1.5 부피％였다.
(비교예 1)
플라스틱 입자를 첨가하지 않은 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 필름상 접착제를 제작하고, 실시예 1과 동일하게 하여 각 평가를 행하였다.　 결과는 표 1에 나타낸 바와 같았다.
(비교예 2)
혼합액에 대한 플라스틱 입자의 배합량을 0.1 부피％로 한 것 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 필름상 접착제를 제작하고, 실시예 1과 동일하게 하여 각 평가를 행하였다.　 결과는 표 1에 나타낸 바와 같았다.
필름상 접착제의 접착제층(회로 접속 재료)에 있어서의 플라스틱 입자의 함유량은 0.1 부피％이고, 도전성 입자의 함유량은 1.5 부피％였다.
(비교예 3)
혼합액에 대한 플라스틱 입자의 첨가량을 50 부피％로 한 것 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 필름상 접착제를 제작하고, 실시예 1과 동일하게 하여 각 평가를 행하였다.　 결과는 표 1에 나타낸 바와 같았다.
필름상 접착제의 접착제층(회로 접속 재료)에 있어서의 플라스틱 입자의 함유량은 50 부피％이고, 도전성 입자의 함유량은 1.5 부피％였다.
(비교예 4)
혼합액에 대한 플라스틱 입자의 첨가량을 0.1 부피％로 한 것 이외에는 실시예 3과 동일하게 하여 필름상 접착제를 제작하고, 실시예 1과 동일하게 하여 각 평가를 행하였다.　 결과는 표 1에 나타낸 바와 같았다.
필름상 접착제의 접착제층(회로 접속 재료)에 있어서의 플라스틱 입자의 함유량은 0.1 부피％이고, 도전성 입자의 함유량은 1.5 부피％였다.
Figure pct00004
실시예 1 내지 4에서 제작한 필름상 접착제 및 접착제 릴은 슬릿성 및 내블록킹성이 양호하였다.　 또한, 실시예 1 내지 4의 회로 접속 재료를 이용하여 형성된 회로 접속 구조체의 접속 저항도 충분히 낮았다.
한편, 플라스틱 입자(충전제)의 함유량이 0.1 부피％ 이하인 비교예 1, 2, 4에서는 슬릿성 및 내블록킹성이 좋지 않았다.　 비교예 1에서는, 슬릿 불가이기 때문에 내블록킹성의 평가를 할 수 없었다. 또한, 플라스틱 입자(충전제)의 함유량이 50 부피％로 너무 큰 비교예 3에서는, 슬릿성, 내블록킹성은 양호하지만, 접속 저항이 상승하는 결과가 되었다.
본 발명에 따르면, 필름상으로 한 경우에 충분히 우수한 슬릿성과 내블록킹성을 겸비함과 동시에, 회로 접속 구조체의 형성에 이용된 경우에 충분히 낮은 접속 저항을 실현할 수 있는 회로 접속 재료를 제공할 수 있다.　 또한, 상술한 회로 접속 재료를 이용함으로써, 충분히 낮은 접속 저항을 갖는 회로 접속 구조체를 제공할 수 있다.
또한, 본 발명에 따르면, 상술한 회로 접속 재료를 포함하는 접착제층을 가짐으로써 우수한 슬릿성을 갖고, 접착제 릴로 한 경우에 충분히 우수한 내블록킹성을 갖는 필름상 접착제 및 이러한 필름상 접착제를 구비하는 접착제 릴을 제공할 수 있다.
1: 권심 2: 측판
2a: 관통 구멍 5: 필름상 접착제
6: 기재 필름 10: 접착제 릴
10a: 축 구멍 20: 접착제층(회로 접속 재료)
21: 접착제 조성물 22: 충전제
24: 수지 조성물 26: 도전성 입자
28: 경화물 30: 제1 회로 부재(회로 부재)
31: 제1 회로 기판(회로 기판) 32: 제1 회로 전극(회로 전극)
40: 제2 회로 부재(회로 부재) 41: 제1 회로 기판(회로 기판)
42: 제1 회로 전극(회로 전극) 50: 접속부
100: 회로 접속 구조체

Claims (17)

  1. 대향 배치된 한 쌍의 회로 전극 사이에 개재시키고, 상기 한 쌍의 회로 전극을 대향하는 방향으로 가압함으로써 상기 한 쌍의 회로 전극을 전기적으로 접속하는 회로 접속 재료로서,
    접착제 조성물과 상기 접착제 조성물 중에 분산된 충전제를 함유하고,
    상기 충전제의 함유량이 1 내지 25 부피％인 회로 접속 재료.
  2. 제1항에 있어서, 상기 충전제의 평균 입경이 0.1 내지 30 ㎛인 회로 접속 재료.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 충전제가 열 가소성 수지를 함유하고, 상기 충전제의 유리 전이 온도(Tg)가 50 내지 120℃인 회로 접속 재료.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 충전제가 구형 입자인 회로 접속 재료.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 접착제 조성물이 (1) 유리 라디칼을 발생하는 경화제와, (2) 라디칼 중합성 물질을 함유하는 회로 접속 재료.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 접착제 조성물이 (3) 도전성 입자를 함유하는 회로 접속 재료.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 충전제가 플라스틱 입자를 포함하는 회로 접속 재료.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 충전제의 함유량이 3 내지 20 부피％인 회로 접속 재료.
  9. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 충전제의 함유량이 5 내지 15 부피％인 회로 접속 재료.
  10. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 충전제의 함유량이 5 내지 9.5 부피％인 회로 접속 재료.
  11. 기재 필름과,
    상기 기재 필름의 한쪽 면 상에 설치되고, 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 기재된 회로 접속 재료로 이루어지는 접착제층을 구비하는 필름상 접착제.
  12. 제11항에 기재된 필름상 접착제와, 상기 필름상 접착제가 외면 상에 감긴 권심(卷芯)을 구비하는 접착제 릴.
  13. 제12항에 있어서, 상기 권심의 직경이 30 내지 150 mm인 접착제 릴.
  14. 제12항 또는 제13항에 있어서, 상기 필름상 접착제의 폭이 0.3 내지 10 mm인 접착제 릴.
  15. 제12항 내지 제14항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 필름상 접착제의 길이가 50 내지 500 m인 접착제 릴.
  16. 대향 배치되고 전기적으로 접속된 한 쌍의 회로 전극과,
    상기 한 쌍의 회로 전극 사이에 설치되고 상기 한 쌍의 회로 전극을 접속하는 회로 접속부를 구비하는 회로 접속 구조체로서,
    상기 회로 접속부가 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 기재된 회로 접속 재료의 경화물을 갖는 회로 접속 구조체.
  17. 제16항에 있어서, 상기 한 쌍의 회로 전극의 한쪽이 반도체 소자의 회로 전극이고,
    상기 한 쌍의 회로 전극의 다른쪽이 상기 반도체 소자를 탑재하는 탑재용 기판의 회로 전극인 회로 접속 구조체.
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