JPH02206670A - 異方導電性を有する回路接続用熱伝導性接着剤組成物及び熱伝導性接着フィルム - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は回路の接続に用いられる接着剤組成物及びこの
組成物よりなる接着フィルムに関する。

〔従来の技術〕

従来より集積回路類の配線基板への接続、表示素子類の
配線基板への接続、電気回路とリードとの接続等のよう
に、接続端子が相対峙して細かいピッチで並んでいる回
路の接続法として、絶縁性の接着剤中に導電性フィラー
を所定量含有せしめ、接着すべき回路間に介在させ、加
熱加圧もしくは加圧により、回路の厚み方向に導電性を
得ることができると同時に隣接回路間に絶縁性を得るこ
とのできる、微細回路の接続用の膜状物や接着剤を用い
る方法が知られている。

このような方法の例としては、例えば特開昭５１−２０
９４１号公報、特開昭５１−２１１９２号公報、特開昭
５５−１０４００７号公報、特開昭６２−１８８１８４
号公報等により提案されている方法が挙げられる。これ
らの方法における基本思想は、相対峙する回路間に金属
粒子等の導電材料を含む異方導電性の接続部材を設け、
加熱加圧又は加圧手段を用いる事によって、回路間の電
気的接続と同時に隣接回路間に絶縁性を付与し、相対峙
する回路を接着固定するということにあり、いわゆる異
方導電接続材料による方法である。

しかしながらこれらの方法においては、回路間の導通は
主として導電性フィラーの接触によって得られるもので
あり、はんだ接続のような低抵抗が得られないこと、ま
た経時変化により回路間に接触した導電性フィラーの接
触部が僅かずつゆるみ抵抗が増大する欠点を有している
。これらの多（は、可撓性回路基板と液晶表示素子の接
続に用いられており、接続部にかかる電圧（ＤＣ１５Ｖ
以下）電流（約１μＡ）が低いため、発熱の問題は発生
していなかった。しかしながら、近年電源回路の接続、
エレクトロルミネッセンスとの接続、７”Ｊンタ用サー
マルヘッドの接続、ＩＣやＬＳＩチップの接続等への利
用が検討され始めてきた。

これらの多くは、電圧或いは、電流が高いため、発熱に
より接続信転性を低下してしまう要因となっている。

〔発明が解決しようとする課題〕

本発明は、回路接続部の温度上昇の抑制効果に優れた、
異方導電性を有する回路接続用熱伝導性接着剤組成物及
びそれを用いた回路接続用熱伝導性接着フィルムを提供
することを目的とする。

〔課題を解決するための手段〕

本発明の接着剤組成物は、絶縁性の接着剤成分、導電性
フィラー及び絶縁性のある熱伝導性フィラーからなる回
路接続用の接着剤組成物において、該熱伝導性フィラー
が下記の（イ）〜（ハ）の条件を満足するものであり、
かつ該熱伝導性フィラーを３〜５０体積％含有すること
を特徴とする。

（イ）平均粒径が１ｍμｍ〜５０μｍであり、かつ、導
電性フィラーの平均粒径に対する比が０゜０２〜０．９
５の範囲であること、 （ロ）熱伝導率が０．００１　ｃａｌ／ｃｍ−ｓｅｅ　
・”Ｃ以上であること、及び （ハ）体積固有抵抗が１×１０１１Ω・Ｃｌ１１以上で
あること。

以下に、本発明の詳細な説明する。

本発明で用いられる前記接着剤成分としては、基本的に
は絶縁性を示す熱可塑性接着剤、及び熱硬化性、光硬化
性、電子線硬化性、湿気硬化性、嫌気硬化性接着剤など
の硬化型の接着剤が適用可能であるが特に、熱可塑性や
熱硬化性、光硬化性のものが取扱い易く好適である。ま
た、これらの接着剤中には、各種調整剤としての、粘着
付与剤、粘着性調整剤、架橋剤、老化防止剤、分散剤等
が用いられても良い。

これら接着剤成分に用いられる基材を、限定ではなく単
に例示の目的で示すと、例えば、エチレン−酢酸ビニル
共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体変性物、ポリ
エチレン、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−
アクリル酸共重合体、エチレン−アクリル酸エステル共
重合体、エチレン−アクリル酸塩共重合体、アクリル酸
エステル系ゴム、ポリイソブチレン、アククチツクポリ
プロピレン、ポリビニルブチラール、アクリロニトリル
ーブタジエン共重合体、スチレン−ブタジェンフロック
共重合体、スチレン−イソプレンブロック共重合体、ス
チレン−エチレン−ブチレンブロック共重合体、ポリブ
タジェン、エチルセルロース、フェノキシ樹脂、ポリエ
ステル、エポキシ樹脂、ポリアミド、ポリビニルエーテ
ル、ポリウレタン、ポリイソプレン、シリコーン系ゴム
、ポリクロロプレン等の合成高分子化合物、合成ゴム類
、天然ゴムなどの天然高分子化合物などを挙げることが
できる。これらは単独あるいは２種以上併用して用いる
ことができる。

前記粘着付与剤としては、例えばジシクロペンタジェン
樹脂、ロジン、変性ロジン、テルペン樹脂、キシレン樹
脂、テルペン−フェノール樹脂、アルキルフェノール樹
脂、クマロン−インデン樹脂等があり、これらを必要に
応じて、単独あるいは２種以上併用して用いる。

前記粘着性調整剤としては、たとえばジオクチルフタレ
ートをはじめとする各種可塑剤類等が代表的である。

前記架橋剤は、ポリマーの凝集力を高めることが必要な
場合に用いられ、その例としてはポリマーの官能基と反
応する多官能性物質などがあり、具体的には例えばポリ
イソシアネート、メラミン樹脂、尿素樹脂、フェノール
樹脂、アミン類、酸無水物、過酸化物等が挙げられ、さ
らに光硬化性の場合の増感剤としてベンゾフェノン、ベ
ンゾキノン等でも良い。

これらは、必要に応じて単独あるいは２種以上併用して
用いられる。

前記老化防止剤は、接着剤の熱、酸素、光等に対する安
定性を高めることが必要な場合に用いるもので、たとえ
ば金属石ケン類を代表とする安定剤や、アルキルフェノ
ール類などの酸化防止剤、ベンゾフェノン系、ベンゾト
リアゾール系などの紫外線吸収剤等があり、やはり必要
に応じて単独あるいは２種以上併用して用いられる。

前記分散剤は、導電性フィラー粒子の分散性向上のため
に用いる場合がある。この例としては、例えば界面活性
剤があり、ノニオン系、カチオン系、アニオン系、両性
のうち１種あるいは２種以上併用して用いることができ
る。

その他、各種のカップリング剤やキレート剤も接着剤成
分に添加して使用することができる。

本発明において用いられる熱伝導性フィラーの物質名を
、限定ではなく単に例示の目的で示すと、例えば、窒化
ケイ素（ＳｉＪａ）、六方晶窒化ホウ素（ｈＢＮ）、コ
ージライト　（２月ｇｏ・２ＡＩ□０．・５ＳｉＯｚ）
、スピネル（ＭｇＯ・Ａｈ（ｈ）、ムライト　（３Ａ１
ｚＯｓ・２ＳｉＯ２）、高強度ジルコニア（ＺｒＯｚ）
　、単斜晶ジルコニア（ＺｒＯｚ）、チタニア（ＴｉＯ
ｚ）、無定形シリカ（Ｓｉｎｇ）、石英（ＳｉＯ□）、
シリカ（クリストバライト５ｉｆｔ）、マグネシア（Ｍ
ｇＯ）　、アルミナ（ＡｈＯ＋）等の無機質系フィラー
等を挙げることができる。これらは、単独で、あるいは
２種以上併用して用いることができる。

本発明に用いられる熱伝導性フィラーは、下記の（イ）
〜（ハ）の条件を満足するものでなくてはならない。

（・イ）平均粒径が１ｍμｍ〜５０μｍでありかつ導電
性フィラーの平均粒径に対する比が０．０２〜０．９５
の範囲であること、 （ロ）熱伝導率が０．　ＯＯ１ｃａｌ／ｃＩＩ−ｓｅｃ
　・’Ｃ以上であること、 （ハ）体積固有抵抗が１×１０ＩＩΩ・ｃｍ以上である
こと。

熱伝導性フィラーの平均粒径が１ｍμｍ未満であると、
分散性が急激に低下し不均一組成となり、また５０μｍ
を超えると、熱伝導性フィラーの介在により導電性フィ
ラーを偏平化できず、回路接続抵抗が大となり好ましく
ない。

熱伝導性フィラーの熱伝導率がＯ，ＯＯＬ　ｃａｌ／ｃ
ｍ・ｓｅｃ・℃未満では、接続部の温度上昇の抑制効果
が充分でなく、好ましくない。

また、体積固有抵抗が１×１０ＩＩΩ・０１１１未満で
あると、回路基板を接続した際隣接する回路端子間での
絶縁性が低下し、好ましくない。

本発明の接着剤組成物中における熱伝導性フィラーの量
は、接着剤成分に対し、３〜５０体積％とする。３体積
％未満であると接続部の温度上昇の抑制効果が充分でな
く、また５０体積％を超えると、製膜化が困難となると
ともに回路接続の信鯨性に劣り、好ましくない。

本発明に用いられる導電性フィラーとしては、カーボン
、グラフィックを始めとして、各種の金属、金属酸化物
等が適用できる。また、ガラス等の無機物や合成樹脂の
表面に金属層を設けた物も本発明における導電性フィラ
ーとして適用可能である。これら金属の例としては、Ｆ
ｅ、　Ｎｉ、、Ｃｒ、　Ｃｏ、ＡＩ、　Ｓｂ、　Ｍｏ、
　Ｃｕ、　Ａｇ、　Ｐｔ、　Ａｕ等があり、これらの単
体或いは、合金や酸化物などでも良く、これらの２種以
上を複合して用いることも可能である。

なお、導電性フィラーの腐食防止の点からは、Ａｕ、　
Ａｇ、　Ｎｉ等が特に好ましく適用できる。

導電性フィラーの配合量は、特に限定はされないが、５
〜１５体積％とすることが好ましい。

本発明の回路接続用接着フィルムは、上記の接着剤組成
物をトルエン、ＭＥＫ等の有材溶剤に溶かし、固形分と
して２０〜３０重量％とじたのち、ボトムリバースコー
タを用い、シリコーン処理離形紙に１０〜４０μｍの厚
みにコーティングし、フィルム化することにより得るこ
とができる。

〔作用〕

この接着剤組成物中の各構成成分の作用関係を下記に示
す。

すなわち接着剤成分は、回路との接着性を付与し、また
導電性フィラー及び熱伝導性フィラーの保持体として作
用するものと考えられる。導電性フィラーは、加圧によ
り接続回路間での導電性を付与し、その添加量及び粒径
の管理により隣接回路間での絶縁性を付与するものと考
えられる。

熱伝導性フィラーは、回路接続間の熱伝導性を向上させ
る働きをし、電気部品として実装し、通電した際、接続
部に発生した熱をフレキシブル配線板、配線基板等の電
極例えば銅回路、そのめっき回路等を介して放熱させ、
その結果接続部への蓄熱の防止効果が増進するものと考
えられる。上記の作用により蓄熱量が低下するため、接
着剤成分の軟化、変形等を防止することができ、接続信
頼性向上を図ることが可能となった。更に、相対峙する
電極の接続時においては、熱伝導性フィラーが接着剤成
分の熱伝導性を向上するため、厚み方向の熱伝達が急速
に進み効率的な接続が可能となった。

〔実施例〕

以下、本発明を実施例によりさらに詳細に説明するが、
本発明の範囲はこれら例によってなんら限定されるもの
ではない。

実施例１〜３及び比較例１ 接着剤成分（（Ａ））としてツルブレンＴ−４０６（ス
チレン−ブタジェン−スチレンブロックコポリマー、旭
化成工業株式会社商品名）及びＹＳポリスター（テルペ
ンフェノール、安原油脂株式会社製商品名）を固形分の
重量比で７０対３０として２０％トルエン溶液とした。

この溶液中に導電性フィラー（（Ｂ）’）として、比重
８．９、平均粒径５μｍのニッケル１２３（カルボニル
ニッケル、インコ株式会社製商品名）を（Ａ）の固形分
１００重量部に対して３体積％添加して充分に攪拌した
。

次に熱伝導性フィラー（［Ｃ］）として信越窒化ホウ素
ＫＢＮ（ｈ）　−１０（ヘキサゴナルボロンナイトライ
ド信越化学工業株式会社製商品名）（平均粒径：１０μ
ｍ、熱伝導率：　０．１　ｃａｌ／ｃｍ−ｓｅｃ／″Ｃ
１体積固有抵抗：ｌＸ１０”Ω・Ｃｌ１１）を（Ａ）の
固形分１００重量部に対し第１表に示Ｔ量で溶液中に添
加し、更に攪拌し、数種の接着剤組成物を得た。上記接
着剤組成物を、乾燥後の厚みが２０μｍの厚みになる様
にロールコータで塗布し、膜状物を得た。

この膜状物を用いて、ライン巾０．１ｍｍ、ピッチ０゜
２ｍｍ、厚み１８μｍの銅回路を有する全回路中５０閣
のフレキシブル回路板（ＦＰＣ）同志の回路の位置合わ
せを行った後、１５０°ｃ−２０ｋｇ／ｃｉ−２０秒間
の加熱加圧により回路接続を行った。

接着剤の有するホットメルト性により、いずれも良好に
接続できた。

次に接続回路の両端に直流１０Ｖ、電流１８０ｍＡを印
加し、接続部の温度上昇を測定した。この際、接続回路
は、発砲スチロール上にセットし、ＦＰＣの上から表面
温度計を用い、室内温度２１〜２５℃で測定した。これ
らの結果を第１表に示した。

実施例４〜９及び比較例２ 導電性フィラーＣＢ）及び熱伝導性フィラー（Ｃ）とし
て第１表に示したものを用いた以外は実施例１〜３と同
様にして組成物を作製し、特性を評価した。

すなわち第１表において（Ｂ）のＡｕコートＰｓｔとは
、平均粒径６μｍの架橋ポリスチレン粒子の表面にＮｉ
を無電解めっきにより構成し、更にＡｕの置換めっきを
行い約０．２μｍの金属層を形成したものである。（Ｃ
）としては、キョーワマグ１５０Ｂ（酸化マグネシウム
、協和化学工業株式会社製商品名）（平均粒径：　０．
０５μｍ、熱伝導率：０、１７　ｃａｂ／ｃｍ−ｓｅｃ
／”Ｃ１体積固有抵抗：　　ｌＸｌ０ＩｓΩ・ｃｍ）を
使用した。

実施例１０〜１２ 接着剤成分（Ａ）を下記の熱硬化型に代え、導電性フィ
ラーＣＢ）をＡｕココ−Ｐｓｔに代え、熱伝導性フィラ
ー〔Ｃ〕をアルミナ（昭和アルミ株式会社％ 抵 抗：ｌＸ１０１ＳΩ・ＣＩ）に代えた以外は、実施例１
〜３と同様に接着剤組成物を作製した。

接着剤成分（Ａ）としては、二ボール１０３２にトリル
ゴム、日本ゼオン株式会社製商品名）、ヒタノール２４
００　（アルキルフェノール化成工業株式会社製商品名
）、キュアゾール２ＰＺ（２−フェニルイミダゾール、
四国化成工業株式会社製商品名）の配合物を用いた．各
成分の配合比は、二ボール１　０　３　２／ヒタノール
２　４　０　０／エピコート１００１／キユ？ゾール２
ＰＺ＝５０／２　０／３　０／２とした。

得られた接着剤組成物を用いて実施例１と同様に加熱加
圧で回路接続を行った後に、１３０℃、１時間の熱硬化
処理を行った．その後は、実施例１と同様に評価を行っ
た。結果を第１表に示した。

第１表から明らかな如く、各実施例ともに、接続部の温
度上昇抑制効果があることがわかった。

一方、比較例１及び２については、ともに接続部の温度
上昇が大きいことが認められた。

なお、第１表における評価結果は、直流ｔＯＶ、電流１
　８　０ｍＶを印加した接続部の温度上昇を１０分、３
０分、６０分後に測定したものであり、温度上昇の測定
には表面温度計（理化工業株式会社製ＤＰ−２００、温
度センサＫＳＴ−５０）を用いた。

［発明の効果］ 本発明によると、微細回路接続用等の回路接続用の接着
剤として、接続部の温度上昇の抑制に優れ、かつ接着剤
等の他の基本特性にも優れた接着剤組成物及び接着フィ
ルムを供給することができる。

すなわち、本発明は、回路の微細化の進む今日、極めて
優れた回路接続材料を供給するものである。

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. １．絶縁性の接着剤成分、導電性フィラー及び絶縁性の
   ある熱伝導性フィラーからなる回路接続用の接着剤組成
   物において、該熱伝導性フィラーが下記の（イ）〜（ハ
   ）の条件を満足するものであり、かつ該熱伝導性フィラ
   ーを３〜５０体積％含有することを特徴とする回路接続
   用接着剤組成物。 （イ）平均粒径が１ｍμｍ〜５０μｍであ り、かつ、導電性フィラーの平均粒径に対する比が０．
   ０２〜０．９５の範囲であること、（ロ）熱伝導率が０
   ．００１ｃａｌ／ｃｍ・ｓｅｃ・℃以上であること、及
   び （ハ）体積固有抵抗が１×１０＾８Ω・ｃｍ以上である
   こと。
2. ２．絶縁性の接着剤成分、導電性フィラー及び絶縁性の
   ある熱伝導性フィラーからなる回路接続用の接着フィル
   ムにおいて、該熱伝導性フィラーが下記の（イ）〜（ハ
   ）の条件を満足するものであり、かつ該熱伝導性フィラ
   ーを３〜５０体積％含有することを特徴とする回路接続
   用接着フィルム。 （イ）平均粒径が１ｍμｍ〜５０μｍであ り、かつ、導電性フィラーの平均粒径に対する比が０．
   ０２〜０．９５の範囲であること、（ロ）熱伝導率が０
   ．００１ｃａｌ／ｃｍ・ｓｅｃ・℃以上であること、及
   び （ハ）体積固有抵抗が１×１０＾８Ω・ｃｍ以上である
   こと。