KR20060060015A - 막전극 접합체 밀봉 시스템 - Google Patents

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실바인 부쉬
아담 존 호지킨슨
루피그낙 캐서린 헬렌 드
조나단 데이비드 브레레톤 샤먼
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존슨 맛쎄이 퍼블릭 리미티드 컴파니
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Abstract

밀봉 및/또는 보강된 막전극 접합체를 기술한다. 각각 배킹층과 접착층을 구비한 봉지 필름들이 각 가스 확산 기판의 하나 이상의 면의 에지에 배치되어, 상기 접착층이 각 가스 확산 기판으로 침투하도록 한다. 밀봉 및/또는 보강된 막전극 접합체를 형성하는 방법 역시 기술되어 있다.
막, 가스 확산 기판, 전극촉매층, 배킹층, 접착층, 봉지 필름, 탄성 물질, 개스킷

Description

막전극 접합체 밀봉 시스템{SEALING OF A MEMBRANE ELECTRODE ASSEMBLY}
본 발명은 봉지(encapsulation) 필름을 이용하여 막전극 접합체(membrane electrode assembly)의 에지를 밀봉 및/또는 보강한 고분자 전해질막 연료 전지에서 사용하기에 적합한 막전극 접합체에 관한 것이다.
연료 전지는 전해질에 의해 분리되어 있는 2 개의 전극을 구비한 전기화학 전지이다. 연료, 예를 들면 수소 또는 메탄올은 애노드로 공급되고, 옥시던트, 예를 들면 산소 또는 공기는 케소드로 공급된다. 전기화학 반응이 상기 전극에서 일어나고, 연료와 옥시던트의 화학 에너지가 전기 에너지와 열로 변환된다. 연료 전지는 청정하고 효율적인 동력원이며, 고정식 및 자동식 동력 애플리케이션에서의 내연기관과 같은 종래의 동력원을 대체할 수 있다.
고분자 전해질막(PEM) 연료전지에서, 상기 전해질은 전기적으로 절연이지만, 이온에서는 전도되는 고체고분자막이다. 퍼플로오르술포닉(perfluorosulphonic) 산 물질에 기초한 양성자 전도막이 일반적으로 사용되며, 애노드에서 만들어진 양성자가 상기 막을 지나 캐소드로 이동되고, 여기서 산소와 결합하여 물을 만든다.
고분자 전해질 연료전지의 주된 구성요소는 막전극 접합체(MEA)로 알려져 있고, 필수적으로 5개의 층으로 구성된다. 중심층이 고분자 막이다. 전극촉매 (electrocatalyst)를 구비한 전극촉매층이 상기 막의 한 면에 있고, 이것은 애노드와 캐소드에서 다른 요구조건에 따른다. 마지막으로, 가스 확산 기판이 각 전극촉매층에 인접하여 있다. 상기 가스 확산 기판은 상기 반응물이 상기 전극촉매 층에 도달할 수 있게 허용하고, 상기 전기화학 반응에 의해 생성된 전류를 통전해야만 한다. 따라서, 상기 기판은 투과성이거나 전기적으로 도전성이 있어야 한다.
상기 MEA는 여러 방법에 의해 구축될 수 있다. 전극촉매층은 가스 확산 기판에 도포되어 가스 확산 전극을 형성할 수 있다. 2 개의 가스 확산 전극이 막의 어느 한 면에 배치되고 함께 적층되어 5개 층의 MEA를 형성할 수 있다. 또는 전극촉매층이 상기 막의 양면 모두에 도포되어 촉매 코팅된 막을 형성할 수 있다. 그 결과로 가스 확산 기판이 촉매 코팅된 막의 양면 모두에 도포된다. 마지막으로, MEA가 전극촉매층을 가진 한 면에 코팅된 막, 상기 전극촉매층에 인접한 가스 확산 기판, 및 상기 막의 다른 면의 가스 확산 전극으로부터 형성될 수 있다.
일반적으로 대부분의 애플리케이션에 충분한 동력을 제공하기 위해 수십 또는 수백개의 MEA가 필요하고, 따라서 다중 MEA가 연료 전지 스택을 형성하기 위해 조합된다. 필드 흐름 플레이트(field flow plate)가 상기 MEA들을 분리하기 위해 사용된다. 상기 플레이트들은 여러 기능을 수행하는데, 그 기능은: 반응물들을 MEA들에 제공하고, 생성물을 제거하고, 전기적인 연결을 제공하고 물리적 지지를 제공하는 것이다. 예를 들면 블래더(bladder) 또는 피스톤 시스템, 또는 스택의 말단 플레이트에 위치한 일련의 볼트를 이용하여, 상기 스택에서 필드 흐름 플레이트와 MEA를 일반적으로 50-200psi의 절대치의 압력에서 함께 가압한다. 일반적으 로, 상기 스택의 말단 플레이트 중 하나는 또한 반응물, 생성물, 및 연관된 가습수(humidification water)의 스택에 대한 액세스와 제거를 제공하기 위해 필요한 포트를 포함하고 있다. 또한 상기 MEA 내에서 생성된 과도한 열을 제거하기위해 필요한 스택 냉각 플레이트로부터 스택 냉각제에 대한 액세스와 그의 제거를 제공하기 위해서도 포트가 필요하다. 상기 스택 말단 플레이트의 포트로부터, 가스와 유체가 상기 스택을 통과하여 각 필드 흐름 플레이트로 운반된다. 상기 포팅 설계는 각 MEA의 내부 섹션이 제거되거나 또는 모든 포팅이 상기 MEA의 외부가 되는 것을 요구 한다.
연료 전지 스택에서, 대기로의 손실 또는 상기 반응물들과의 잠재적인 혼합이 방지되는 것이 필수적이다. 이것은 전체 시스템의 효율에서의 저하를 낳고, 상기 연료와 옥시던트의 혼합으로부터 연소 위험에 따른 잠재적으로 위험한 상황이 된다. 그러한 것들이 발생하는 것을 방지할 목적으로 상기 스택에 구성요소들을 밀봉하고 가스캣팅(gasketing)하는 것이 사용된다. 본 설명의 목적으로, 유체 확산이 단일한 구성요소에서 빠져나가거나 통과하는 것을 방지하기 위해 사용되는 방법을 나타내기 위해 "밀봉(sealing)"이라는 용어가 사용되었다. 예를 들면, 가스 확산 기판의 경계는 밀폐제 물질로 상기 경계에 침투시킴으로써 밀봉될 수 있다. "가스캣팅"이라는 용어는 2 개의 구성 요소 사이에 탄력성있는 물질을 배치함으로써 구성요소들 사이에서의 유체의 확산을 방지하는 방법을 나타내기 위해 사용된다.
연료 전지 스택에 구성요소들을 밀봉하고 가스캣팅하는 종래 방법에서, 막이 예를 들면 25mm까지의 상당한 여유를 두고 가스 확산 기판을 벗어나서 돌출하여, 개스킷이 상기 돌출한 막과 필드 흐름 플레이트 사이에 배치될 수 있다. 상기 개스킷은 압축에 의해 적절한 위치에 수용된다. 이 방법은 점차로 사용이 증가되고 있는 매우 얇은 막(약 30㎛)에서 특히 문제가 있을 수 있는데, 상기 막이 약하고, 압력에 의해 손상을 받을 수 있기 때문이다. 또한 막전극 접합체의 활성화 영역의 외부 영역에 고가의 막물질을 다수 사용하는 것은 낭비적이다.
막전극 접합체는 일반적으로 강하지 않으며, 돌출한 막을 가진 접합체는 특히 취약한 에지 영역을 가지고 있다. 이것은 막전극 접합체를 조작하고, 연료 전지 스택을 구축할 때 어려움을 일으킬 수 있다.
US 5,187,025는 막에 직접 가스캣팅하는 것의 문제점을 극복하고, 막전극 접합체의 에지 영역의 강도가 개선된 막전극 접합체를 기술한다. 플라스틱 스페이서가 상기 막을 둘러싸고, 접착층을 가진 플라스틱 필름이 상기 스페이서와 막의 양면에 결합된다. 이것은 상기 막 주위에 강구조(rigid frame)를 제공하고, 상기 막 에지의 주위를 기밀하는 효과가 있다. WO 00/74160은 상기 막에 결합된 접착층을 가진 플라스틱 필름에 의해 보강 구조가 제공되는 다른 막전극 접합체를 기술한다. 상기 접착층은 상기 막을 벗어나서 연장하며, 2 개의 접착층 사이에 강한 결합이 형성된다.
이 종래 기술의 예에서, 플라스틱 필름과 접착층이 막에 본딩된다. 막물질은 그 수화의 레벨에 따라 크기가 변화한다. 상기 막이 플라스틱 필름과 접착층에 의해 형성된 강구조에 의해 압력을 받으면, 수화의 변화는 상기 막에 대해 압력을 가져오고, 손상을 가져올 수 있다.
WO 00/74160은 상기 플라스틱 필름이 가스 확산 기판에 실장될 수 있다는 것을 기술하지만, 상기 플라스틱 필름과 접착층을 상기 기판에 도포함으로써 막전극 접합체의 에지를 밀봉하거나 보강하는 것을 기술하지는 않는다. 본 발명자들은 봉지 필름을 가스 확산 기판에 도포함으로써 막전극 접합체가 밀봉 및/또는 보강될 수 있다는 것을 알아내었다. 봉지 필름은 일반적으로 바인딩과 적층 공정에서 사용되며, 배킹층과 접착층을 가진다. 본 발명에서, 접착층이 가스 확산 기판에 침투한다.
따라서 본 발명은 고분자 전해질막, 상기 막의 어느 한 면에 배치된 전극촉매층, 및 각 전극촉매층에 접촉하는 가스 확산 기판을 제공하는 막전극 접합체로서, 각각 배킹층과 접착층을 구비한 봉지 필름이 각 가스 확산 기판의 한 면 이상의 에지에 배치되어 상기 접착층이 각 가스 확산 기판으로 침투하도록 하는 막전극 접합체를 제공한다.
특정한 실시예에서는 바람직한 것이지만, 상기 접착층은 상기 기판의 전체 두께를 투과하여 침투하지 않는다. 적절하게는 상기 접착층은 상기 기판 두께의 25% 이상, 바람직하게는 40% 이상을 투과하여 함침한다. 상기 접착층은 또한 상기 기판 보다 두꺼워서 상기 기판의 전체 두께를 투과하여 침투하고 상기 기판의 표면을 벗어나서 돌출할 수도 있다.
적절하게는 전체 접착층이 상기 기판에 침투하여 배킹층이 각 가스 확산 기판의 한 면 이상에 접촉하도록 한다.
봉지 필름은 각 가스 확산 기판의 한 면 이상의 에지에 배치된다. 상기 MEA가 내부 포팅을 가지고 있다면, 상기 접합체 내에 에지가 있을 수 있지만, 그 바로 주변에 있는 것은 아니다. 적절하게는 상기 봉지 필름은 상기 기판의 에지의 15mm 미만, 바람직하게는 8mm 미만의 영역을 커버한다.
상기 봉지 필름은 적절하게는 비전도 자기지지형 필름 물질인 배킹층을 갖는다. 상기 배킹 층은 상기 가스 확산 기판으로 침투하지 않으며, 적절하게는 상기 가스 확산 기판과 접촉한다. 적절하게는 상기 배킹층은 비접착성이다. 상기 배킹필름의 용융 온도는 막전극 접합체를 제조할 때 사용되는 온도(예를 들면 적층 온도)보다 높아야하며, 바람직하게는 상기 배킹층은 제조 온도에서 필름이 연화하는 것을 감지할 수 있도록 나타나지는 않는다. 바람직하게는 상기 배킹층은 상기 제조 상태하에서 감지할 수 있을 정도로 줄어들지는 않는다.
상기 배킹 층은 적절하게는 상기 연료 전지 시스템으로 오염물을 여과해 내보내지 않고, 수소, 산소, 및 물에 대해 낮은(적절하게는 고분자 전해질막의 투과성 보다 낮은)투과성을 갖는 물질로 만들어진다. 또한, 상기 배킹층의 물질은 바람직하게는 상기 가스 확산 시판으로부터의 섬유에 의한 천공에 대해 내성이 있다.
상기 배킹 층은 바람직하게는 PET(polyethylene telephthalate), PVDF(polyvinylidene fluoride), BOPP(biaxially-oriented polypropylene), PTFE(polytetrafluoroethylene), ETFE(ethylene tetrafluoroethylene), PES(polyether sulphone), PEEK(polyether ether ketone), FEP(fluorinated ethylene-propylene), PPS(polyphenylene sulphide), 또는 PI(polyimide)와 같은 중합물질이다. 상기 배킹층은 또한 금속을 입힌 필름, 즉 폴리머로 코팅한 얇은 금속 층이 될 수도 있다. 상기 배킹층의 두께는 적절하게는 1㎛보다 크고, 바람직하게는 5㎛에서 50㎛ 사이이다.
봉지필름은 예를 들면 폴리에틸렌 기반 또는 폴리프로필렌 기반의 접착체인 접착층을 가진다. 상기 접착층은 핫-멜트(hot-melt) 접착제, 감압성 접착제 또는 열경화성 접착제를 포함한다. US 6,756,147에 기술된 바와 같이, 상기 접착제는 에틸렌과 메타크릴산의 공중합체, 또는 에틸렌과 비닐 아세테이트의 공중합체가 될 수도 있다. 상기 접착제는 상기 기판에 침투하기 위해 충분히 유동적이어야한다. 바람직하게는 100℃ 미만의 온도에서 접착층의 연화가 없다. 바람직하게는 상기 접착층은 제조 상태하에서 감지할 수 있을 정도로 줄어들지는 않는다. 적절하게는 상기 접착층은 오염물을 연료 전지 시스템으로 여과해 흘려보내지 않는 물질로 만들어져 있다.
적절하게는 상기 봉지 필름은 상기 배킹층의 한 면에 하나의 접착층만을 가지지만, 일부 실시예에서는 상기 배킹층의 양면에 접착층을 가지는 것이 바람직할 수 있다. 상기 필름이 2 개의 접착층을 가진다면, 이 층들 중에 오직 하나만이 상기 가스 확산 기판에 침투할 것이다. 상기 접착층들은 동일하거나 또는 다른 접착제를 포함한다.
상기 접착층의 두께는 적절하게는 1㎛-300㎛이고, 바람직하게는 20㎛-300㎛이다. 그러나, 상기 봉지 필름이 2개의 접착층을 가진다면, 상기 고분자 전해질막에 매우 인접하게 될 접착층의 두께는 적절하게는 1㎛-10㎛이다.
상기 가스 확산 기판은 당업자에 알려진 임의의 적절한 가스 확산 기판이 될 수 있다. 일반적인 기판은 카본지(예를 들면 일본의 Toray 산업의 Toray® paper), 직물 카본천(예를 들면, 미국의 Zoltek 사의 Zoltek® PWB-3), 또는 부직포 카본 파이버웹(fibre web)(예를 들면 영국의 Technical Fibre Products의 Optimat 203)에 기초한 기판을 포함한다. 상기 카본 기판은 일반적으로 상기 기판내에 실장되거나 상기 평평한 면으로 코팅된, 또는 그의 혼합인 미립자 물질로 변형된다. 상기 미립자 물질은 일반적으로 카본 블랙과 PTFE와 같은 폴리머의 혼합물이다. 적절하게는, 상기 가스 확산 기판은 150㎛-300㎛ 사이의 두께이다. 바람직하게는 전극촉매층에 접촉하는 가스 확산 기판 면 상에 카본 블랙과 PTFE와 같은 미립자 물질의 층이 있다.
상기 고분자 전해질막은 당업자에 알려진 이온 도전막의 유형이 될 수도 있다. 적절하게는 상기 막은 양성자 도전성이다. 막전극 접합체의 기술에서, 상기 막은 종종 Nafion®(DuPont), Flemion®(Asahi Glass), 및 Aciplex® (Asahu Kasei)와 같은 퍼플루오리네이티드 술폰산(perfluorinated sulphonic acid) 물질에 기초한다. 상기 막은 양성자 도전 물질과 기계적 강도와 같은 특성을 제공하는 다른 물질들을 구비한 복합막(composite membrane)이 될 수도 있다. 예를 들면, 막은 EP 875 524에 기술된 것처럼, 양성자 도전막과 실리카 섬유의 매트릭스를 구비할 수 있다. 상기 막은 적절하게는 200㎛ 미만의 두께이고, 바람직하게는 50㎛ 미만의 두께이다.
전극촉매층은 미세하게 분할된 금속 파우더(금속 블랙)이거나, 또는 작은 금속 입자들이 전기적으로 도전한 미립자 카본 지지대 상에 분산되어있는 지지 촉매(supported catalyst)인 전극촉매를 구비한다. 상기 전극촉매 금속은,
(ⅰ) 백금족 금속(백금, 팔라움, 로듐, 루테늄, 이리듐, 및 오스뮴)
(ⅱ) 금 또는 은,
(ⅲ) 모재(base metal)
또는, 이들 금속 또는 그 산화물 중 하나 이상을 구비한 합금 또는 혼합물에서 적절하게 선택된다. 상기 바람직한 전극촉매 금속은 백금이고, 이것은 루테늄과 같은 다른 값비싼 금속이나, 몰리브덴이나 텅스텐과 같은 모재와 섞여 합금이 될 수 있다. 전극촉매가 지지 촉매라면, 카본 지지 물질 상에 금속 입자를 로딩하는 것은 적절하게는 10-100wt%, 바람직하게는 15-75wt%의 범위이다.
전극촉매층은 적절하게는 상기 층 내의 이온의 도전성을 개선하기 위해 포함된 이온 도전성 폴리머와 같은 다른 구성요소를 구비한다. 상기 층을 막전극 접합체에 통합시키기 위해 상기 층이 가스 확산 기판 상에 형성되거나, 상기 막 위에 형성될 수 있다.
전극촉매층은 바람직하게는 봉지 필름의 접착층이 침투된 가스 확산 기판의 영역과 접촉하지 않는다. 이것은 상기 영역의 전극촉매가 상기 MEA의 전기화학 활성화 영역의 외부에 있고, 전기화학반응에 참여할 수 없기 때문이다. 또한, 가스 반응물이 상기 활성화 영역의 외부의 촉매에 닿을 수 있다면, 이종 가스 상의 반응과 그 결과인 상기 막의 천공(pinholing)의 위험성이 있다.
본 발명의 제 1 실시예에서, 봉지 필름은 상기 가스 확산 기판의 외부면, 즉 상기 막에서 멀리 떨어져있는 면에 배치된다. 배킹층은 상기 가스 확산 기판의 외부면에 인접하고 적절하게는 그에 접촉하며, 접착층은 상기 외부면에서 막 방향으로 상기 기판에 침투한다. 본 실시예에서, 봉지 필름이 상기 MEA의 에지 영역을 밀봉하기 위해 사용될 수 있고, 배킹층은 개스킷을 지지하기에 적합한 표면을 제공한다. 상기 MEA를 밀봉하기 위해, 상기 봉지 필름의 접착층이 적절하게 상기 막에 본딩한다.
상기 막은 가스 확산 기판들 사이에 배치되며, 바람직하게는 상기 기판들을 벗어나서 연장하여 상기 접착층들이 돌출한 막에 직접 본딩할 수 있다. 상기 막은 적절하게는 0.5mm - 40mm, 바람직하게는 0.5mm - 5mm, 가장 바람직하게는 0.5mm - 2mm까지 상기 가스 확산 기판을 벗어나서 돌출한다. 또는 상기 막은 상기 가스 확산 기판과 같은 넓이거나 그 이내가 될 수 있다. 상기 막이 상기 기판을 벗어나서 연장하지 않고, 상기 MEA의 에지 영역을 밀봉하고자 한다면, 상기 접착층은 상기 기판의 전체 두께를 통과해서 침투하여 상기 막과 본딩해야한다.
상기 막이 돌출한다면, 상기 봉지 필름은 적절하게는 상기 가스 확산 기판의 에지를 벗어나서, 바람직하게는 상기 막의 에지를 벗어나서 연장하여, 상기 두 봉지필름의 접착층이 서로 본딩하여 상기 막의 에지와 기판의 에지를 기밀할 수 있다.
제 1 실시예에서, 상기 MEA는 적절하게는 상기 봉지 필름의 배킹층 상에 배치된 하나 이상의 개스킷을 추가로 구비한다. 상기 배킹층은 상기 MEA의 에지 영역을 보강하여 상기 개스킷이 손상위험이 거의없이 이 영역에 대해 압축될 수 있도록 한다. 상기 개스킷은 마지막으로 필드 흐름 플레이트에 대해 압축된다. 상기 개스킷은 적절하게는 압축 후에 자신의 원래 형태로 다시 복원할 수 있는 탄성물질로 만들어진다. 적절하게는, 상기 개스킷은 중합 물질로 만들어진다. 바람직한 개스킷 물질로는 탄성체/고무(예를 들면 에틸렌 프로필렌 고무), 불소탄성체(fluoroelastomer)(예를 들면 VitonTM(DuPont Dow Elastomers사)), 클로르탄성체(chloroelastomer)(예를 들면, 폴리클로로프렌(polychloroprene), 클로로설폰화 폴리에틸렌(chlorosulphonated polyethylene)), 열가소성 탄성체(예를 들면, KratonTM 또는 DynaflexTM(GLS Corp)), 플루오르실리콘(fluorosilicone)(예를 들면 플루오르알킬 폴리실록산(fluoroalkyl polysiloxane)), 실리콘 고무 또는 열가소성플라스틱(예를 들면 에틸렌 비닐 아세테이트, 불화에틸렌프로필렌 공중합체 또는 SantopreneTM(Bayer사))을 포함한다. 적절하게는 상기 개스킷은 미리 형성되어 상기 MEA에 부착되거나 원래의 위치에서 형성된다.
본 발명의 제 2 실시예에서, 봉지 필름은 상기 가스 확산 기판의 내부면, 즉 상기 막에 인접한 면에 위치한다. 상기 배킹층은 적절하게는 상기 가스 확산 기판의 내부면과 접촉하고,상기 접착층은 상기 내부면에서 외부면 방향으로 상기 기판에 침투한다. 본 실시예에서, 봉지필름은 상기 가스 확산 기판과 상기 막의 에지 사이에 방벽을 형성한다. 이것은 상기 가스 확산 기판에서 나온 파이버가 상기 막물질에 천공을 만들고 상기 막을 지나는 전기적 접촉을 만드는 것을 방지하는 이점이 있다. 상기 막을 지나는 전기적 단락이 있다면, 상기 MEA의 성능은 저하되고, 상기 막에 손상이 있을 수도 있다. 더욱이 상기 막이 천공이 생기면, 반응물 가스 혼합이 보다 빈번해지며, 이것은 이종 가스 상 반응을 가져오고, 상기 막을 가열하며 더구나 막에 손상을 준다.
봉지 필름은 하나의 접착층만을 가지며, 이것은 내부면에서 외부면 방향으로 상기 기판에 침투한다. 이 경우, 상기 배킹층은 막에 직접 접촉하고, 봉지 필름과 막 사이에는 접착이 없다. 이것의 장점은 배킹층에 접착되도록 강제하지 않고서도 상기 막이 크기가 변할 수 있다는 것이다. 적절하게는, 상기 배킹 필름의 두께는 접촉 손실을 피하기 위해 전극촉매층의 두께와 동일하게 한다. 또는 상기 봉지 필름이 2 개의 접착층을 구비하여, 제 1 접착층은 상기 기판에 침투하고, 제 2 접착층은 상기 막에 접착할 수 있도록 한다. 이것의 장점은 막과 봉지 필름 사이에서의 효과적인 밀봉이 있다는 것이다. 적절하게는 제 2 접착층의 두께는 제 1 접착층의 두께보다 작다. 바람직하게는 제 2 접착층의 두께는 0.1-20㎛, 보다 바람직하게는 1-10㎛의 두께이다. 가장 바람직하게는 배킹층과 제 2 접착층의 결합한 두께가 전극촉매층의 두께와 동일하다.
봉지 필름을 가스 확산 기판의 내부면에 배치시키는 것은 상기 MEA의 에지 영역에 기계적인 보강을 제공한다. 적절하게는 상기 막과 봉지 필름은 가스 확산 기판을 벗어나서 연장하여, 상기 MEA의 주변에 봉지 필름과 접촉하는 막의 영역이 있도록 한다. 봉지 필름이 있는 막의 영역은 봉지 필름이 없는 동일한 영역보다 견고하여, 개스킷이 배치될 적합한 표면을 제공한다.
상기 가스 확산 기판의 내부면에 배치된 봉지 필름은, 접착층이 상기 기판의 전체 두께를 통과하여 침투한다면 상기 가스 확산 기판을 밀봉할 수 있다. 또는 접착층은 상기 기판의 두께를 일부, 예를 들면, 상기 두께의 20%-60% 사이의 부분만을 통과하여 침투하고, 상기 기판의 잔여부분(즉, 접착층에 의해 침투된 영역과 외부면 사이의 부분)은 탄성 물질로 침투된다. 적절한 탄성 물질로는 실리콘, 플루오르실리콘, 불소탄성체(예를 들면 Viton), EPDM(에틸렌 프로필렌 디엔 모노머) 고무, 열가소성 탄성체(예를 들면 스티렌-부타디엔 블럭 공중합체) 및 액정 고분자 탄성체를 포함한다. 상기 탄성 물질은 또한 기판의 외부면에 드러내며, 바람직하게는 가스캣팅 부재를 형성한다.
본 발명의 제 3 실시예에서, 봉지 필름은 본 발명의 제 1 실시예에서 기술된 가스 확산 기판의 외부면에 배치되고, 또한 봉지 필름은 본 발명의 제 2 실시예에 기술된 가스 확산 기판의 내부면에 배치된다. 봉지 필름은 따라서 밀봉, 보강 및 상기 기판의 에지와 막 사이의 방벽을 제공한다.
본 발명에 의해 막전극 접합체를 준비하는 데에 사용될 수 있는 다수의 방법이 있다. 제 1 방법에서는, 봉지 필름이 미리 형성된 5개 층의 적층된 막전극 접합체로 도포되고, 그에 의해 상기 막전극 접합체를 밀봉할 수 있다. 본 발명은, 막전극 접합체를 밀봉하는 방법으로서,
a) 막, 상기 막의 어느 한 면에 배치된 전극촉매층, 및 상기 전극촉매층과 접촉하는 가스 확산 기판을 구비한 5개 층의 적층된 막전극 접합체를 수용하는 단계,
b) 각각 배킹층과 접착층을 구비한 2개의 봉지 필름을 수용하여, 상기 가스 확산 기판에 면한 접착층으로 봉지 필름들을 상기 가스 확산 기판의 외부면의 에지에 인접하게 배치시키는 단계, 및
c) 상기 접착층이 상기 가스 확산 기판에 침투하여 상기 막에 본딩하도록 상기 봉지 필름을 가압하는 단계를 포함하고,
상기 막이 가스 확산 기판을 벗어나서 돌출한다면,
d) 상기 봉지 필름이 돌출한 막에 본딩하도록 상기 봉지 필름을 가압하는 단계를 추가로 포함하는 방법을 제공한다.
상기 접착제가 핫-멜트 접착제라면, 상기 가압 단계는 상기 접착제의 용융 온도 이상에서 수행되어야한다. 적당한 압력은 사용되는 물질에 달려있지만, 50-250psi의 범위가 적당하다.
제 2 방법에서, 봉지 필름은 막과 동시에 가스 확산 기판에 도포될 수 있고, 막전극 접합체를 형성하기 위해 전극촉매층과 가스 확산 기판이 적층될 수 있다. 단일한 가압 단계에서 밀봉 및/또는 보강된 막전극 접합체가 자신의 구성요소로부터 제조될 수 있다. 밀봉 및/또는 보강된 막전극 접합체를 제조하는 방법은,
a) 막, 상기 막의 어느 한 면과 접촉하는 전극촉매층, 및 상기 전극촉매층과 접촉하는 가스 확산 기판을 구비한 적층되지 않은 5 개 층의 접합체를 수용하는 단계,
b) 각각 배킹 층과 접착층을 구비한 봉지 필름을 수용하여, 상기 가스 확산 기판에 면한 접착층(들)으로 봉지 필름들을 상기 가스 확산 기판의 외부 및/또는 내부면의 에지에 인접하게 배치하는 단계, 및
c) 상기 접착층(들)이 상기 가스 확산 기판으로 침투하는 적층된 막전극 접합체를 형성하기 위해 상기 봉지 필름들과 적층되지 않은 5개 층의 접합체를 가압하는 단계를 포함한다.
상기 적층되지 않은 5개 층의 접합체는 2개의 가스 확산 기판 사이에 끼워져 있는 막, 2개의 가스 확산 기판 사이에 끼워져 있는 촉매 코팅된 막, 또는 하나의 가스 확산 전극과 하나의 가스 확산 기판 사이에 끼워져 있는 촉매화된 한 면을 가진 막을 구비한다. 이 방법으로 밀봉된 막전극 접합체를 만들기 위해, 봉지 필름이 상기 봉지 필름의 외부 에지에 인접하여 배치되고, 상기 접착층이 가스 확산 기판에 침투하여 상기 막에 본딩해야 한다.
상기 압력은 5개 층의 접합체의 요소들을 적층하기에 충분해야하며, 적절하게는 50-250psi의 범위이다.
제 3 실시 방법에서, 기판이 막과 전극촉매 층과 결합되기 전에, 즉 막전극 접합체를 형성하기위해 2 개의 가압 단계가 필요하기 전에, 봉지 필름이 상기 가스 확산 기판에 도포될 수 있다. 본 발명은 따라서 배킹층과 접착층을 구비하는 봉지 필름이 상기 가스 확산 기판 면의 에지에 배치되어 상기 접착층이 가스 확산 기판으로 침투하도록 하는 가스 확산 기판을 제공한다. 봉지 필름이 상기 가스 확산 기판에 도포되기 전후에 전극촉매층이 상기 가스 확산 기판에 도포될 수 있다. 따라서 본 발명은, 배킹층과 접착층을 구비한 봉지 필름이 가스 확산 기판 면의 에지에 배치되어 상기 접착층이 가스 확산 기판으로 침투하도록 하는, 가스 확산 기판에 증착된 전극촉매층을 구비한 가스 확산 전극을 제공한다. 밀봉 및/또는 보강된 막전극 접합체는, 하기의
a) 각각 배킹 층과 접착층을 구비한 봉지 필름을 수용하여, 상기 가스 확산 기판에 면한 접착층(들)으로 봉지 필름을 상기 가스 확산 기판의 에지에 인접하게 배치하는 단계,
b) 상기 접착 층(들)을 상기 가스 확산 기판으로 침투시키기 위해 상기 봉지 필름을 가압하는 단계,
c) 막, 상기 막의 어느 한 면과 접촉하는 전극촉매층, 및 상기 전극촉매 층에 접촉하는 침투된 가스 확산 기판을 구비한 적층되지 않은 5 개 층의 접합체를 제공하는 단계, 및
d) 적층된 막전극 접합체를 형성하기 위해 상기 적층되지 않은 5개 층의 접합체를 가압하는 단계를 포함하는 공정에 의해 제조된다.
상기 적층되지 않은 5개 층의 접합체는 2 개의 가스 확산 전극 사이에 끼워져 있는 막, 2개의 가스 확산 기판 사이에 끼워져 있는 촉매 코팅된 막, 또는 하나의 가스 확산 전극과 하나의 가스 확산 기판 사이에 끼워져 있는 촉매화된 한 면을 가진 막을 구비한다. 상기 기판, 막 및 전극촉매층을 조합하여 적층되지 않은 5 개 층의 접합체를 형성할 때, 상기 봉지 필름은 상기 가스 확산 기판의 내부면 및/또는 외부면 상에 위치한다.
접착층이 기판의 두께 일부만을 통과하여 침투하고 상기 기판의 잔여 부분은 탄성 물질로 침투되는 막전극 접합체를 제공하는 방법은,
상기 적층된 막전극 접합체를 몰드에 배치하고, 상기 막전극 접합체의 에지 주변에 탄성 물질로 된 몰딩된 영역을 형성하여 상기 탄성 물질이 상기 기판부에 침투하도록 하는 단계를 추가로 포함한다.
상기 몰딩된 영역은 사출성형 또는 압축 성형을 이용하여 형성될 수 있다.
본 발명에 대한 보다 완벽한 이해를 위해, 개략적인 도면을 참조한다.
도 1은 본 발명에 따른 막전극 접합체를 밀봉하는 방법을 도시한 개략도,
도 2는 본 발명에 따른 밀봉된 막전극 접합체를 제조하는 방법을 도시한 개략도,
도 3은 본 발명에 따른 보강된 막전극 접합체를 제조하는 방법을 도시한 개략도,
도 4는 본 발명에 따른 밀봉되고 보강된 막전극 접합체를 제조하는 방법을 도시한 개략도, 및
도 5는 본 발명에 따른 밀봉되고 보강된 막전극 접합체를 제조하는 방법을 도시한 개략도이다.
도 1의 단계(i)은 막(1), 2개의 가스 확산 기판(2), 및 2 개의 전극촉매층(3)을 구비한 5개 층의 적층된 막전극 접합체를 도시한다. 상기 전극촉매층(3)은 전체 기판 영역과 접촉하지 않는다. 상기 막(1)은 상기 기판(2)을 벗어나서 연장한다. 배킹층(5)과 접착층(4)을 구비한 봉지 필름은 상기 기판(2)의 외부면의 에 지에 배치된다. 단계(ii)에서, 상기 봉지 필름은 화살표에 의해 표시된 위치(6)에서 고온 압축되며, 상기 접착층은 상기 가스 확산 기판으로 침투한다. 상기 전극촉매층은 기판의 침투된 영역까지 연장하지 않으며, 따라서 모든 전극촉매가 상기 MEA의 전기화학적으로 활성화된 영역에 있을 수는 없다. 단계(iii)에서, 상기 봉지 필름은 화살표에 의해 지시된 위치(6)에서 한층더 고온 압축을 수행하여 상기 접착제가 돌출한 막에 부착하도록 한다. 상기 봉지 필름은 돌출한 막을 벗어나서 연장하여, 단계(iii)에서 상기 돌출한 막은 접착제로 기밀된다.
도 2의 단계(i)은 가스 확산 기판(2)과 전극촉매층(3)을 구비한 2 개의 가스 확산 전극 사이의 막(1)을 도시한다. 상기 막(1)은 상기 가스 확산 기판(2)과 같은 넓이지만, 상기 전극촉매층(3)은 전체 기판 영역과 접촉하지는 않는다. 배킹층(5)과 접촉층(4)을 구비한 봉지 필름은 상기 기판(2)의 외부면의 에지 상에 배치된다. 단계(ii)에서. 봉지 필름은 화살표에 의해 표시된 위치(6)에서 고온 압축된다. 상기 가스 확산 전극은 상기 막에 적층되고, 상기 접착층은 상기 가스 확산 기판의 전체 두께를 통과해서 침투하여 상기 막에 본딩하며, 반대편의 봉지 필름의 접착층이 서로 본딩된다.
도 3의 단계(i)은 가스 확산 기판(2), 상기 기판(2)의 내부면의 에지에 배치된 배킹층(5)과 접착층(4)을 구비한 봉지 필름을 도시한다. 단계(ii)에서, 봉지 필름은 화살표에 의해 표시된 위치(6)에서 고온 압축되고, 상기 접착층(4)은 상기 가스 확산 기판(2)으로 침투한다. 막(1)과 2 개의 전극촉매층(3)을 구비한 촉매 코팅된 막이 상기 가스 확산 기판들(2) 사이에 배치된다. 상기 막(1)은 상기 가스 확산 기판(2)을 벗어나서 연장한다. 단계(iii)에서, 상기 가스 확산 기판(2)은 화살표에 의해 표시된 위치(6)에서 고온 압축에 의해 상기 촉매 코팅된 막(1, 3)에 적층된다.
도 4의 단계(i)은 가스 확산 기판(2)과 전극촉매층(3)을 구비한 2 개의 가스 확산 전극 사이의 막(1)을 도시한다. 상기 전극촉매층(3)은 전체 기판 영역과 접촉하지는 않는다. 상기 막(1)은 상기 기판(2)을 벗어나서 연장한다. 배킹층(5), 제 1 접착층(4) 및 제 2 접착층(7)을 구비한 봉지 필름이 상기 기판(2)의 내부면의 에지에 배치된다. 단계(ii)에서, 상기 봉지 필름은 화살표에 의해 표시된 위치(6)에서 고온 압축된다. 상기 가스 확산 전극은 막으로 적층되고, 제 1 접착층(4)은 상기 가스 확산 기판(2)으로 침투하고, 제 2 접착층(7)은 상기 막에 부착된다. 봉지 필름은 상기 막의 에지를 벗어나서 연장하고, 상기 배킹층(5) 사이의 영역은 접착제로 채워진다. 단계(iii)에서, 탄성 물질이 상기 막전극 접합체로 몰딩되어 탄성 물질(8)이 상기 가스 확산 기판(2)으로 침투하고, 상기 기판(2)과 봉지 필름(4, 5, 7)의 에지를 기밀한다. 상기 탄성 물질은 또한 개스킷 부재(9)를 형성한다.
도 5의 단계(1)은 막(1)과 2 개의 전극촉매층(3)을 구비한 촉매 코팅된 막을 도시한다. 가스 확산 기판(2)은 상기 촉매 코팅된 막의 어느 한 면에 배치된다. 상기 막(1)은 가스 확산 기판(2)을 벗어나서 연장한다. 상기 전극촉매층(3)은 전체 기판 영역과 접촉하지는 않는다. 배킹층(5)과 접착층(4)을 구비한 봉지 필름이 상기 기판(2)의 내부면과 외부면의 에지에 배치된다. 단계(ii)에서, 상기 봉지 필름은 화살표에 의해 표시된 위치(6)에서 고온 압축된다. 상기 가스 확산 기판은 촉매 코팅된 막으로 적층되고, 접착층은 상기 가스 확산 기판(2)으로 침투하고, 서로 결합된다. 배킹층(5)은 상기 가스 확산 기판(2)의 외부면과, 상기 가스 확산 기판(2)의 내부면과 막(1) 사이에서 나타낸다.
본 발명은 실증적이지만 본 발명을 한정하지 않는 예들을 참조하여 기술될 것이다.
예 1
2 개의 200㎛ Toray® TGP-H-060 가스 확산 기판(각각 에지 주변의 1cm의 경계 영역을 제외한 한 면을 가로지르는 카본 블랙/PTFE 베이스층을 가진)과 30㎛ Flemion® SH-30 막으로부터 MEA가 준비된다. 카본-지지된 백금 촉매와 Nafion® 이오노머(ionomer)를 구비한 촉매층이 상기 베이스층의 상부에서 상기 2 개의 기판상에 도포된다. 상기 촉매 반응된 기판과 막은 적층 공정에서 결합된다. 상기 2 개의 기판은 동일한 크기를 가지고, 상기 막은 1mm까지 상기 기판의 에지를 벗어나서 연장된다.
봉지 필름(영국의 Morane Ltd에서 판매)이 상기 MEA의 외부 에지에 인접하게 배치되고, 도 1에 도시된 것과 같이 2 단계의 가압 공정에서 적용된다. 제 1 단계에서, 상기 봉지 필름은 30초 동안 100psi의 압력으로 상기 기판으로 가압된다. 제 2 단계에서, 상기 봉지 필름은 1분 동안 200psi의 압력으로 돌출한 막으로 결합된다. 두 단계 모두 95℃에서 수행되었다. 상기 필름의 배킹층은 20㎛ 폴리에스테르층이고 상기 접착층은 55㎛ 폴리에틸렌층이다.
상기 봉지 필름은 상기 돌출한 막의 에지를 벗어나서 연장하여 상기 2 개의 접착층이 함께 본딩되도록 한다. 상기 2 단계의 가압 공정 후에, 상기 봉지 필름의 에지가 정리된다.
상기 MEA는 288시간 동안 고온은 물(80℃)에서 담궈지고, 48 시간마다 누설 테스트를 한다. 상기 누설 테스트를 하는 동안, 상기 MEA는 2 개의 스테인레스 강철 플레이트 사이에 배치된다. 주입 파이프가 하나의 플레이트에 부착되어 공기를 상기 MEA에 공급하는 데에 사용될 수 있다. 배출 파이프는 제 2 플레이트에 부착된다. 양 파이프 모두 밸브를 구비한다. 평면내 누설 테스트는 가스가 상기 MEA의 에지에서 누설될 수 있는지를 확인하기 위해 수행된다. 배출 파이프의 밸브는 잠궈지고, 3psi의 공기가 상기 주입 파이프를 통해 적용된다. 상기 압력은 떨어지지 않으며, 상기 MEA의 에지를 통해 가스가 누설되지 않는다는 것을 나타낸다. 평면통과(through-plane) 누설 테스트는 가스가 상기 MEA를 지나서 누설될 수 있는지를 확인하기 위해 수행된다. 3psi의 질소가 상기 주입 파이프롤 통과하도록 적용되며, 상기 배출 파이프의 밸브는 열려져 있다. 상기 배출 파이프를 통해 나가는 가스의 양을 측정한다. 막은 고유한 가스 투과성을 가지기 때문에 가스의 일정한 양이 상기 MEA를 지나서 이동할 것이 예측된다. 상기 배출 파이프를 통해 나가는 가스의 양은 상기 막을 통해 투과할 것으로 예상되는 가스의 계산된 레벨과 일치하고, 이것은 상기 MEA에 작은 구멍과 같은 추가적인 누설 경로가 없다는 것을 의미한다.
예 2
상기 봉지 필름이 30㎛의 폴리에스테르 배킹층과 55㎛의 폴리에틸렌 접착층 을 가지는 것을 제외하고 예 1을 반복한다. 누설 테스트는 상기 MEA가 밀봉되었음을 나타낸다.
예 3
상기 봉지 필름이 20㎛의 BOPP 배킹층과 105㎛의 폴리에틸렌 접착층을 가지는 것을 제외하고 예 1을 반복한다. 누설 테스트는 상기 MEA가 밀봉되었음을 나타낸다.
예 4
2 개의 200㎛ Toray® TGP-H-060 가스 확산 기판(각각 하나의 전체 면을 가로지르는 카본 블랙/PTFE 베이스층을 가진)과 30㎛ Flemion® SH-30 막으로부터 MEA가 준비된다. 카본-지지된 백금 촉매와 Nafion® 이오노머를 구비한 촉매층이 상기 베이스층의 상부에서 상기 2 개의 기판상에 도포되지만 상기 기판 에지 주변의 촉매와 반응하지 않은 경계를 남겨둔다. 12㎛의 폴리에스테르 배킹층과 30㎛ 폴리에틸렌 접착층을 가진 봉지 필름이 상기 촉매와 반응된 기판과 막 사이에 배치되어 상기 배킹층이 상기 막과 접촉한다. 상기 촉매 반응한 기판, 봉지 필름 및 막이 2분 동안 150℃에서 200psi 이상으로 가압 결합된다. 상기 2 개의 기판은 동일한 크기를 가지고, 상기 막은 30mm까지 상기 기판의 에지를 벗어나서 연장한다. 상기 봉지 필름은 상기 막의 에지까지 그리고 상기 기판을 지나서 5mm까지 연장한다. 상기 보강된 MEA의 에지는 그것이 연료 전지에 조립되기 전에 정리된다.
상기 MEA는 기저의 필드 흐름 플레이트에 인접한 개스킷을 가진 2 개의 필드 흐름 플레이트 사이에 끼워지고, 연료 전지에 조립된다. 상기 셀을 퍼텐셔스타탯 (potentiostat)에 연결하고, 상기 셀을 지나도록 0.3V를 적용하고, 전류를 측정함으로써 상기 MEA를 지나는 전기적 단락이 측정된다. 상기 저항은 상기 전류로부터 연산되는데 표 1에서 볼수 있다.
비교 예 1
봉지 필름이 상기 MEA에 결합되지 않는 것을 제외하고 예 4를 반복한 것이다.
예 5
상기 막은 Flemion® 고분자와 비정질 실리콘 파이버를 포함하는 30㎛의 복합막인 것을 제외하고 예 4를 반복한 것이다.
비교 예 2
봉지 필름이 상기 MEA에 결합되지 않는 것을 제외하고 예 5를 반복한 것이다.
저항 측정값
표 1은 예 4 및 5, 그리고 비교 예 1 및 2에 대한 저항 측정치를 나타낸 것이다. 상기 기판의 내부면 상의 MEA에 봉지 필름을 구비한 것은 상기 MEA를 지나는 전기적 단락을 감소시킴이 명백하다.
저항(Ωcm2)
예 4 13,107
비교예 1 1000-2000
예 5 8,500
비교예 2 500-1000

Claims (25)

  1. 막전극 접합체로서,
    고분자 전해질 막, 각 전극촉매(electrocatalyst) 층에 접촉하는 막의 면과 가스 확산 기판 면 중 어느 하나에 배치된 전극촉매 층을 구비하고,
    상기 접착층이 각 가스 확산 기판으로 침투하도록 각각 배킹층과 접착층을 구비한 봉지 필름들이 각 가스 확산 기판 면들의 하나 이상의 면의 에지에 배치되는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 배킹층들은 각 가스 확산 기판의 하나 이상의 면에 접촉하는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 배킹층의 두께는 5㎛ 내지 50㎛인 것을 특징으로 하는 막전극 접합체.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 접착층의 두께는 1㎛ 내지 300㎛인 것을 특징으로 하는 막전극 접합체.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 전극촉매층은 상기 봉지 필름의 접착층이 침투된 가스 확산 기판의 영역과 접촉하지 않는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체.
  6. 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 봉지 필름은 상기 가스 확산 기판의 외부 면에 배치되는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 봉지 필름의 접착층이 상기 막에 본딩하는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체.
  8. 제 6 항 또는 제 7 항에 있어서,
    상기 막이 상기 가스 확산 기판을 벗어나서 연장하고, 상기 접착층들은 상기 돌출한 막에 직접 본딩하는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체.
  9. 제 8 항에 있어서,
    상기 막은 0.5mm 내지 40mm 만큼 상기 가스 확산 기판을 벗어나서 연장하는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체.
  10. 제 6 항 내지 제 9 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 봉지 필름은 상기 가스 확산 기판의 에지와 상기 막의 에지를 벗어나서 연장하며, 상기 2 개의 봉지 필름들의 상기 접착층이 서로 본딩하여, 막의 에지와 기판의 에지를 기밀하는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체.
  11. 제 6 항 내지 제 10 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 봉지 필름의 배킹층 상에 배치된 하나 이상의 개스킷을 추가로 구비하는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체.
  12. 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 봉지 필름이 상기 가스 확산 기판의 내부면에 배치되는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체.
  13. 제 12 항에 있어서,
    상기 봉지 필름은 하나의 접착층만을 구비하고, 상기 봉지 필름과 막 사이에는 접착이 없는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체.
  14. 제 13 항에 있어서,
    상기 배킹 필름의 두께는 상기 촉매층의 두께와 거의 동일한 것을 특징으로 하는 막전극 접합체.
  15. 제 12 항에 있어서,
    상기 봉지 필름은 2 개의 접착층을 가지며, 제 1 접착층은 상기 기판에 침투하고, 제 2 접착층은 상기 막에 접착하는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체.
  16. 제 15 항에 있어서,
    상기 배킹층과 제 2 접착층의 결합된 두께는 촉매층의 두께와 동일한 것을 특징으로 하는 막전극 접합체.
  17. 제 12 항 내지 제 16 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 접착층은 상기 기판의 두께의 일부만을 통과하여 침투하고, 상기 기판의 잔여 부분은 탄성 물질로 침투되는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체.
  18. 제 1 내지 제 17 항 중 어느 한 항에 있어서,
    봉지 필름이 상기 가스 확산 기판의 외부면과 내부면에 배치되는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체.
  19. 막전극 접합체를 밀봉하는 방법에 있어서,
    a) 막, 상기 막의 어느 한 면에 배치된 전극촉매층, 및 상기 전극촉매층과 접촉하는 가스 확산기판을 구비한 5 개의 층으로 적층된 막전극 접합체를 수용하는 단계,
    b) 각각 배킹층과 접착층을 구비한 2개의 봉지 필름을 수용하여, 상기 가스 확산 기판에 면한 접착층으로 상기 봉지 필름을 상기 가스 확산 기판의 외부면의 에지에 인접하게 배치하는 단계, 및
    c) 상기 접착층이 상기 가스 확산 기판으로 침투하여 상기 막에 본딩하도록 하기 위해 상기 봉지 필름을 가압하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체를 밀봉하는 방법.
  20. 제 19 항에 있어서,
    상기 막은 상기 가스 확산 기판을 벗어나서 연장하고,
    d) 상기 봉지 필름들이 돌출한 막에 본딩하도록 상기 봉지 필름들을 가압하는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체를 밀봉하는 방법.
  21. 막전극 접합체를 제조하는 방법에 있어서,
    a) 막, 상기 막의 어느 한 면과 접촉하는 전극촉매층, 및 상기 전극촉매층과 접촉하는 가스 확산 기판을 구비한 적층되지 않은 5 개의 층의 접합체를 수용하는 단계,
    b) 각각 배킹층과 접착층을 구비한 봉지 필름들을 수용하여, 상기 가스 확산 기판에 면한 접착층(들)으로 상기 봉지 필름들을 상기 가스 확산 기판의 외부 및/또는 내부면의 에지에 인접하게 배치하는 단계, 및
    c) 상기 접착층(들)이 상기 가스 확산 기판으로 침투하는 적층된 막전극 접 합체를 형성하도록 상기 봉지 필름과 적층되지 않은 5개 층의 접합체를 가압하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체를 제조하는 방법.
  22. 막전극 접합체를 제조하는 방법에 있어서,
    a) 각각 배킹층과 접착층을 구비한 봉지 필름들을 수용하여, 상기 가스 확산 기판에 면한 접착층(들)으로 봉지 필름들을 상기 가스 확산 기판의 에지에 인접하게 배치하는 단계,
    b) 상기 접착층(들)을 상기 가스 확산 기판으로 침투시키기 위해 상기 봉지 필름들을 가압하는 단계,
    c) 막, 상기 막의 어느 한 면과 접촉하는 전극촉매층, 및 상기 전극촉매층과 접촉하는 침투된 가스 확산 기판을 구비한 적층되지 않은 5 개 층의 접합체를 제공하는 단계, 및
    d) 적층된 막전극 접합체를 형성하기 위해 상기 적층되지 않은 5 개 층의 접합체를 가압하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체를 제조하는 방법.
  23. 제 21 항 또는 제 22 항에 있어서,
    상기 봉지 필름들은 상기 가스 확산 기판의 내부 면에만 배치되고,
    상기 탄성 물질이 상기 기판부로 침투하도록, 상기 적층된 막전극 접합체를 몰드에 배치시키고, 상기 막전극 접합체의 에지 주변에 탄성 물질로 된 몰딩된 영 역을 형성하는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 막전극 접합체를 제조하는 방법.
  24. 배킹층과 접착층을 구비한 봉지 필름이 상기 가스 확산 기판 면의 에지에 배치되어 상기 접착층이 상기 가스 확산 기판으로 침투하도록 하는 것을 특징으로 하는 가스 확산 기판.
  25. 가스 확산 기판 상에 증착된 전극촉매층을 구비하고, 배킹층과 접착층을 구비한 봉지 필름이 상기 가스 확산 기판 면의 에지에 배치되어 상기 접착층이 상기 가스 확산 기판으로 침투하도록 하는 것을 특징으로 하는 가스 확산 전극.
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