KR20060044731A - 압전자기 및 압전소자 - Google Patents
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Abstract
저온으로 소성할 수 있음과 함께 압전특성을 향상시킬 수 있는 압전자기 및 압전소자를 제공한다. Pba[(Znb /3Nb2 /3)xTiyZrz]O3 (0.94 ≤ a ≤ 1.02, 1 ＜ b ≤ 3, x + y + z = 1, 0.05 ≤ x ＜ 0.125, 0.275 ＜ y ≤ 0.5, 0.375 ＜ z ≤ 0.6), 또는, (Pbe -fMef)[(Zng/3Nb2/3)uTivZrw]O3 (0.96 ≤ e ≤ 1.03, 0.01 ≤ f ≤ 0.1, 1 ＜ g ≤ 3, u + v + w = 1, 0.05 ≤ u ＜ 0.125, 0.275 ＜ v ≤ 0.5, 0.375 ＜ w ≤ 0.6, Me 는 Sr, Ba, Ca) 를 함유한다. Zn 을 과잉으로 함유함으로써 소성온도를 낮추고, 압전특성을 향상시킬 수 있다.
Description
도 1 은 본 발명의 일 실시형태에 관련된 압전자기(壓電磁器)를 사용한 압전소자의 일 구성예를 나타내는 단면도이다.
도 2 는 화학식 3 에 있어서의 조성 b 와 kr × √εr 의 관계를 나타내는 특성도이다.
도 3 은 화학식 4 에 있어서의 조성 a 와 kr × √εr 의 관계를 나타내는 특성도이다.
도 4 는 화학식 5 에 있어서의 조성 x 와 kr × √εr 및 비유전율 (εr) 의 관계를 나타내는 특성도이다.
도 5 는 화학식 10 에 있어서의 조성 g 와 kr × √εr 의 관계를 나타내는 특성도이다.
도 6 은 화학식 11 에 있어서의 조성 e 와 kr × √εr 의 관계를 나타내는 특성도이다.
도 7 은 화학식 12 에 있어서의 조성 u 와 kr × √εr 의 관계를 나타내는 특성도이다.
〈도면의 주요부분에 대한 부호의 설명〉
10 : 적층체 11 : 압전층
12 : 내부전극 21, 22 : 단자전극
[특허문헌 1] 일본 특허공보 소44-17344호
[특허문헌 2] 일본 공개특허공보 2001-181035호
[특허문헌 3] 일본 공개특허공보 평3-40965호
[특허문헌 4] 일본 특허공보 소45-39977호
[특허문헌 5] 일본 공개특허공보 소61-129888호
[특허문헌 6] 일본 공개특허공보 2001-181036호
본 발명은, 예컨대 액츄에이터, 압전버저, 발음체 및 센서 등의 압전진동자에 사용할 수 있으며, 특히 적층형 압전진동자에 적합한 압전자기 및 압전소자에 관한 것이다.
종래부터, 압전효과에 의해 발생하는 변위를 기계적인 구동원으로서 이용한 것 중 하나에 액츄에이터가 있다. 특히, 압전층과 내부전극을 적층시킨 적층형 액츄에이터는, 전자식 액츄에이터와 비교하여 소비전력 및 발열량이 적고, 응답성도 양호함과 함께 소형화 경량화가 가능하기 때문에, 최근에는 섬유 편기 (編機) 의 선침 (選針) 제어 등의 다양한 분야에 이용되고 있다.
이들 액츄에이터에 사용되는 압전자기에는, 압전특성, 특히 압전정수 (d) 가 클 것이 요구된다. 큰 압전정수 (d) 가 얻어지는 압전자기로는, 예컨대 티탄산납 (PbTiO3 ; PT) 과 지르콘산납 (PbZrO3 ; PZ) 과 아연ㆍ니오브산납 (Pb(Zn1/3Nb2/3)O3) 의 3 원계 (예컨대, 특허문헌 1 및 특허문헌 2 참조.) 및 이것에 비스무트 (Bi) 및 아연 (Zn) 을 첨가한 것 (예컨대, 특허문헌 3 참조.) 이 알려져 있다. 또, 납 (Pb) 의 일부를 스트론튬 (Sr), 바륨 (Ba) 또는 칼슘 (Ca) 등으로 치환한 것도 있다 (예컨대, 특허문헌 4, 특허문헌 5 및 특허문헌 6 참조.).
그러나, 종래의 압전자기는 소성온도가 1200 ℃ 정도로 고온이기 때문에, 적층형 압전소자를 제조하는 경우에는, 내부전극에 백금 (Pt) 이나 팔라듐 (Pd) 과 같은 고가의 귀금속을 사용하지 않으면 안 되어 제조비용이 높다는 문제점이 있었다. 그래서, 보다 저렴한 재료를 내부전극에 사용하기 위해 소성온도를 낮출 것이 요망되었다.
예컨대, 내부전극에 보다 저렴한 은-팔라듐 (Ag-Pd) 합금을 사용하는 경우에는, 팔라듐이 소성 중에 산화환원 반응을 일으켜 적층형 압전소자에 균열이나 박리를 발생시키기 때문에, 팔라듐의 비율은 30 질량% 이하로 할 필요가 있으며, 이를 위해서는 은-팔라듐계 상태도로부터 소성온도를 1150 ℃ 이하, 바람직하게는 1120 ℃ 이하로 할 필요가 있다. 제조비용을 보다 저감시키기 위해서는 팔라듐의 함유량을 보다 적게 하는 것이 바람직하며, 예컨대 팔라듐의 함유량을 20 질량% 이하로 하려면 소성온도를 1050 ℃ 이하로 할 필요가 있고, 팔라듐의 함유량을 15 % 이 하로 하려면 소성온도를 1000 ℃ 이하로 할 필요가 있다.
또한, 최근에는 내부전극에 보다 저렴한 구리 (Cu) 를 사용하는 것도 검토되고 있지만, 구리의 융점은 1085 ℃ 이기 때문에, 구리를 사용하려면 소성온도를 1050 ℃ 이하로 할 필요가 있다. 게다가 구리는 비금속 (卑金屬) 이기 때문에, 대기 분위기 중에서 소성하면 산화되어 전극으로서 사용할 수 없게 된다. 따라서, 저산소 환원 분위기 중에서의 소성이 필요하다.
또, 일반적으로 압전정수 (d) 와 전기기계 결합계수 (kr) 및 비유전율 (εr) 사이에는 비례관계가 있기 때문에, 종래의 압전자기에서는 큰 압전정수 (d) 를 얻기 위해 전기기계 결합계수 (kr) 및 비유전율 (εr) 을 모두 크게 해 왔다. 그러나, 비유전율 (εr) 이 커지면 임피던스가 저하되기 때문에, 압전소자를 구동시킬 때 전류가 많이 흐르게 되어 구동에 필요한 에너지가 커져 버린다는 문제점이 있었다.
게다가, 최근에는 자동차의 엔진 또는 핫멜트 타입의 잉크젯 프린터 등에도 압전 액츄에이터가 사용되고 있으며, 사용온도가 150 ℃ 정도에 달하는 경우도 있다. 따라서, 압전성이 없어지는 온도, 소위 퀴리온도가 300 ℃ 이상일 것이 요망되고 있다.
본 발명은 이러한 문제점을 감안하여 이루어진 것으로, 그 제 1 목적은, 저온으로 소성할 수 있음과 함께 압전특성을 향상시킬 수 있는 압전자기 및 압전소자를 제공하는 데에 있다.
본 발명의 제 2 목적은, 저온으로 소성할 수 있음과 함께, 압전특성을 향상 시키고, 또한 구동에 필요한 에너지를 작게 억제할 수 있으며, 게다가 높은 퀴리온도도 얻을 수 있는 압전자기 및 압전소자를 제공하는 데에 있다.
과제를 해결하기 위한 수단
본 발명에 따른 제 1 압전자기는, 화학식 1 로 나타나는 조성물을 함유하는 것이다.
(화학식 1)
Pba[(Znb/3Nb2/3)xTiyZrz]O3
(화학식 1 에 있어서, a, b, x, y, z 는, 0.94 ≤ a ≤ 1.02, 1 ＜ b ≤ 3, x + y + z = 1, 0.05 ≤ x ＜ 0.125, 0.275 ＜ y ≤ 0.5, 0.375 ＜ z ≤ 0.6 을 각각 만족시키는 범위 내의 값이다.)
본 발명에 따른 제 2 압전자기는, 화학식 2 로 나타나는 조성물을 함유하는 것이다.
(화학식 2)
(Pbe-fMef)[(Zng/3Nb2/3)uTivZrw]O3
(화학식 2 에 있어서, e, f, g, u, v, w 는, 0.96 ≤ e ≤ 1.03, 0.01 ≤ f ≤ 0.1, 1 ＜ g ≤ 3, u + v + w = 1, 0.05 ≤ u ＜ 0.125, 0.275 ＜ v ≤ 0.5, 0.375 ＜ w ≤ 0.6 을 각각 만족시키는 범위 내의 값이다. Me 는, 스트론튬, 바륨 및 칼슘으로 이루어지는 군 중 적어도 1 종을 나타낸다.)
본 발명에 따른 제 1 또는 제 2 압전자기에서는, 화학식 1 또는 화학식 2 로 나타나는 조성물에 대하여, 안티몬 (Sb), 탄탈 (Ta), 니오브 (Nb), 텅스텐 (W), 몰리브덴 (Mo), 철 (Fe), 코발트 (Co), 니켈 (Ni) 및 크롬 (Cr) 으로 이루어지는 군 중 적어도 1 종을 산화물 (Sb2O3, Ta2O5, Nb2O5, WO3, MoO3, Fe2O3, Co3O4, NiO, Cr2O3) 로 환산하여, 각각 1.0 질량% 이하의 범위 내에서 함유하는 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 압전소자는, 본 발명의 압전자기를 사용한 것이다.
발명을 실시하기
위한 최선의 형태
이하, 본 발명의 실시형태에 대하여 상세히 설명한다.
(제 1 실시형태)
본 발명의 제 1 실시형태에 관련된 압전자기는, 화학식 1 로 나타나는 조성물을 주성분으로서 함유하고 있다. 이와 같이 티탄산납, 지르콘산납 및 아연ㆍ니오브산납을 포함하는 조성은 높은 압전특성을 얻을 수 있음과 함께, 300 ℃ 이상의 높은 퀴리온도를 얻을 수 있기 때문이다.
(화학식 1)
Pba[(Znb /3Nb2 /3)xTiyZrz]O3
화학식 1 에 있어서, a, b, x, y, z 는, 0.94 ≤ a ≤ 1.02, 1 ＜ b ≤ 3, x + y + z = 1, 0.05 ≤ x ＜ 0.125, 0.275 ＜ y ≤ 0.5, 0.375 ＜ z ≤ 0.6 을 각각 만족시키는 범위 내의 값이다. 산소의 조성은 화학량론적으로 구한 것이며, 화학량론 조성으로부터 벗어나 있어도 된다.
화학식 1 로 나타나는 조성물은 페로브스카이트 (perovskite) 구조를 갖고 있으며, 납은 소위 페로브스카이트 구조의 A 사이트에 위치하고, 아연, 니오브, 티탄 (Ti) 및 지르코늄 (Zr) 은 소위 페로브스카이트 구조의 B 사이트에 위치하고 있다.
화학식 1 에 있어서의 납의 조성 a 는, 소위 B 사이트에 위치하는 원소, 즉[(Znb/3Nb2/3)xTiyZrz] 의 조성을 1 로 한 경우의 조성비이다. a 를 0.94 이상 1.02 이하로 하는 것은, 이 범위 내에서 높은 압전특성을 얻을 수 있기 때문이다. 또한, a 는 0.94 보다도 크고 1.00 미만이면 보다 바람직하다. 보다 높은 압전특성을 얻을 수 있기 때문이다.
화학식 1 에 있어서의 아연 및 니오브 (Znb /3Nb2 /3) 는 압전특성을 향상시키기위한 것이다. 아연의 조성 b/3 을 화학량론 조성의 1/3 보다도 과잉으로 하는 것은, 그에 따라 소성온도를 낮출 수 있음과 함께 압전특성도 향상시킬 수 있기 때문이다. 특히, b 의 값을 1.05 이상 2.0 이하의 범위 내로 하면, 압전특성을 보다 향상시킬 수 있기 때문에 바람직하다. 또, 아연 및 니오브 (Znb /3Nb2 /3)의 조성 x 를 0.05 이상으로 하는 것은, 0.05 미만에서는 충분한 압전특성을 얻을 수 없기 때문이고, 조성 x 를 0.125 미만으로 하는 것은, 0.125 이상에서는 고가의 산화니오브를 다량으로 사용하지 않으면 안 되어 제조비용이 높아짐과 함께 비유전율 (εr) 이 커져, 구동에 필요한 에너지가 커져 버리기 때문이다. 특히, 조성 x 를 0.08 이상 0.124 이하의 범위 내로 하면, 비유전율 (εr) 을 낮게 억제하면서 압전특성을 보다 향상시킬 수 있기 때문에 바람직하다.
화학식 1 에 있어서의 티탄의 조성 y 를 0.275 초과 0.5 이하, 지르코늄의 조성 z 를 0.375 초과 0.6 이하로 하는 것은, 이 범위 내에서 몰포트로픽상 경계 (MPB ; Morphotropic Phase Boundary) 부근의 구조를 얻을 수 있으며, 높은 압전특성을 얻을 수 있기 때문이다.
이 압전자기는, 부성분으로서 안티몬, 탄탈, 니오브, 텅스텐, 몰리브덴, 철, 코발트, 니켈 및 크롬으로 이루어지는 군 중 적어도 1 종을 함유하고 있는 것이 바람직하다. 소성온도를 보다 낮게, 또는 압전특성을 보다 향상시킬 수 있기 때문이다. 이 중에서도, 안티몬은 소성온도를 보다 낮출 수 있음과 함께, kr × √εr 즉, 압전특성을 저하시키지 않고, 비유전율 (εr) 을 작게 할 수 있기 때문에 바람직하다. 또, 탄탈은 소성온도를 보다 낮출 수 있음과 함께, 압전특성을 보다 향상시킬 수 있기 때문에 바람직하다.
부성분의 함유량은, 화학식 1 에 나타낸 조성물에 대하여, 산화물 (Sb2O3, Ta2O5, Nb2O5, WO3, MoO3, Fe2O3, Co3O4, NiO, Cr2O3) 로 환산하여, 각각 1.0 질량% 이하의 범위 내인 것이 바람직하다. 1.0 질량% 를 초과하면 소결성이 저하되어 압전특성이 저하되어 버리기 때문이다. 또, 함유량이 지나치게 적으면 충분한 효과를 얻을 수 없기 때문에, 0.01 질량% 이상 1 질량% 이하의 범위 내이면 보다 바람직하다. 또한, 부성분인 안티몬, 탄탈, 니오브, 텅스텐, 몰리브덴, 철, 코발트, 니켈 및 크롬은, 주성분인 조성물에 고용되어 있든 고용되어 있지 않든 상관 없으며, 고용되어 있는 경우에는, 예컨대 티탄 및 지르코늄이 존재할 수 있는, 소위 B 사이트에 위치하고 있다.
이러한 구성을 갖는 압전자기는, 예컨대 다음과 같이 하여 제조할 수 있다.
우선, 주성분의 원료로서, 예컨대 산화납 (PbO) 분말, 산화아연 (ZnO) 분말, 산화니오브 (Nb2O5) 분말, 산화티탄 (TiO2) 분말 및 산화지르코늄 (ZrO2) 분말을 준비한다.
또, 부성분의 원료로서, 필요에 따라 예컨대, 산화안티몬 (Sb2O3) 분말, 산화탄탈 (Ta2O5) 분말, 산화니오브 분말, 산화텅스텐 (WO3) 분말, 산화몰리브덴 (MoO3) 분말, 산화철 (Fe2O3) 분말, 산화코발트 (Co3O4) 분말, 산화니켈 (NiO) 분말 및 산화크롬 (Cr2O3) 분말로 이루어지는 군 중 적어도 1 종을 준비한다. 또한, 이들 주성분 및 부성분의 원료에는, 산화물이 아니라 탄산염, 옥살산염 또는 수산화물과 같이 소성에 의해 산화물이 되는 것을 사용해도 되고, 또 탄산염이 아니라 산화물 또는 소성에 의해 산화물이 되는 다른 것을 사용해도 된다.
이어서, 이들 원료를 충분히 건조시킨 후, 최종 조성이 상기 기술한 범위가 되도록 칭량하고, 주성분의 원료와 필요에 따라 부성분의 원료를 볼밀 등에 의해 유기용매 중 또는 수중에서 충분히 혼합하여 건조시키고, 700 ℃ ∼ 900 ℃ 에서 1 시간 ∼ 4 시간 동안 가소(假燒)한다. 계속해서, 예컨대 이 가소물을 볼밀 등에 의해 유기용매 중 또는 수중에서 충분히 분쇄하여 건조시킨 후, 폴리비닐알코올 등의 바인더를 첨가하여 조립 (造粒) 하고, 1 축 프레스 성형기 또는 정수압 성형 기 (CIP) 등을 사용하여 프레스 성형한다. 성형한 후, 예컨대 이 성형체를 대기 분위기 중 또는 저산소 환원 분위기 중에서 바람직하게는 960 ℃ ∼ 1050 ℃ 에서 1 시간 ∼ 8 시간 동안 소성한다. 또한, 소성 분위기는, 대기보다도 산소 분압을 높아지도록 해도 되고, 순산소 중으로 해도 된다. 소성한 후, 얻어진 소결체를 필요에 따라 연마하여 분극용 전극을 형성하고, 가열한 실리콘 오일 중에서 전계를 인가하여 분극처리를 실시한다. 그 후, 분극용 전극을 제거함으로써, 상기 기술한 압전자기가 얻어진다.
이러한 압전자기는, 예컨대 액츄에이터, 압전버저, 발음체 및 센서 등의 압전소자의 재료로서, 특히 액츄에이터의 재료로서 바람직하게 사용된다.
도 1 은 본 실시형태에 관련된 압전자기를 사용한 압전소자의 일 구성예를 나타내는 것이다. 이 압전소자는, 예컨대 본 실시형태의 압전자기로 이루어지는 복수의 압전층 (11) 사이에 복수의 내부전극 (12) 이 삽입된 적층체 (10) 를 구비하고 있다. 압전층 (11) 의 한 층당 두께는 예컨대, 1 ㎛ ∼ 100 ㎛ 정도이며, 내부전극 (12) 사이에 놓인 압전층 (11) 보다도 양단의 압전층 (11) 두께쪽이 두껍게 형성되는 경우도 있다.
내부전극 (12) 은 도전재료를 함유하고 있다. 도전재료는 특별히 한정되지 않지만, 예컨대 은 (Ag), 금 (Au), 구리, 백금, 팔라듐 또는 그 합금이 바람직하고, 이 중에서도, 은-팔라듐 합금 또는 구리가 바람직하다. 내부전극 (12) 은 또한, 이들 도전재료 이외에 인 (P) 등의 각종 미량성분을 O.1 질량% 정도 이하 로 함유하고 있어도 된다.
이 내부전극 (12) 은, 예컨대 교대로 역방향으로 연장되어 있으며, 그 연장방향에는 내부전극 (12) 과 전기적으로 접속된 한 쌍의 단자전극 (21, 22) 이 각각 형성되어 있다. 단자전극 (21, 22) 은, 예컨대 금 등의 금속을 스퍼터링함으로써 형성되어도 되고, 단자전극용 페이스트를 베이킹함으로써 형성되어도 된다. 단자전극용 페이스트는 예컨대, 도전재료, 유리플릿 및 비히클을 함유하고, 도전재료는 예컨대, 은, 금, 구리, 니켈 (Ni), 팔라듐, 백금 또는 그 합금이 바람직하다. 비히클에는 유기 비히클 또는 수계 비히클 등이 있으며, 유기 비히클은 바인더를 유기용매에 용해시킨 것, 수계 비히클은 물에 수용성 바인더 및 분산제 등을 용해시킨 것이다. 단자전극 (21, 22) 의 두께는 용도 등에 따라 적절히 결정되지만, 통상 10 ㎛ ∼ 50 ㎛ 정도이다.
이 압전소자는, 예컨대 다음과 같이 하여 제조할 수 있다. 우선, 상기 기술한 압전자기의 제조방법과 동일하게 하여 가소성 가루를 형성하고, 이것에 비히클을 첨가하고 혼련하여 압전층용 페이스트를 제조한다. 이어서, 내부전극 (12) 을 형성하기 위한 상기 기술한 도전재료 또는 소성 후에 상기 기술한 도전재료가 되는 각종 산화물, 유기금속 화합물 또는 레지네이트 등을 비히클과 혼련하여 내부전극용 페이스트를 제조한다. 또한, 내부전극용 페이스트에는, 필요에 따라 분산제, 가소제, 유전체 재료, 절연체 재료 등의 첨가물을 첨가해도 된다.
계속해서, 이들 압전층용 페이스트와 내부전극용 페이스트를 사용하여, 예컨대 인쇄법 또는 시트법에 따라 적층체 (10) 의 전구체인 그린칩을 제조한다. 그 후, 탈바인더 처리를 실시하고, 소성하여 적층체 (10) 를 형성한다. 이 때 의 소성온도는, 상기 기술한 바와 같이 960 ℃ ∼ 1050 ℃ 로 하는 것이 바람직하고, 특히 내부전극 (12) 의 도전재료로서 은-팔라듐 합금 또는 구리를 사용하는 경우에는, 1050 ℃ 이하의 저온으로 하는 것이 바람직하다.
적층체 (10) 를 형성한 후, 예컨대 배럴 연마나 샌드 블라스트 등에 의해 단면 연마를 실시하고, 금 등의 금속을 스퍼터링함으로써, 또는 내부전극용 페이스트와 동일하게 하여 제조한 단자전극용 페이스트를 인쇄 또는 전사하여 베이킹함으로써 단자전극 (21, 22) 을 형성한다. 이에 따라, 도 1 에 나타낸 압전소자를 얻을 수 있다.
이와 같이 본 실시형태에 의하면, 화학식 1 로 나타나는 조성물에 있어서 아연의 조성을 과잉으로 하고, 또한 아연 및 니오브의 조성 x 를 0.05 ≤ x ＜ 0.125 의 범위 내가 되도록 하였기 때문에, 소성온도를 1050 ℃ 이하로 낮출 수 있음과 함께, 비유전율 (εr) 을 낮게 억제하면서 압전특성을 향상시킬 수 있으며, 또한 300 ℃ 이상의 높은 퀴리온도도 얻을 수 있다. 또, 저산소 환원 분위기 중에서 소성해도 높은 압전특성을 얻을 수 있다.
따라서, 내부전극 (12) 에 저렴한 은-팔라듐 합금 또는 구리 등을 사용할 수 있어 제조비용을 저감할 수 있음과 함께 큰 변위량을 얻을 수 있으며, 또한 구동에 필요한 에너지를 작게 억제할 수 있다. 또, 자동차의 엔진 또는 핫멜트 타입의 잉크젯 프린터 등의 고온이 되는 환경 하에서도 사용할 수 있다.
특히, 안티몬, 탄탈, 니오브, 텅스텐, 몰리브덴, 철, 코발트, 니켈 및 크롬으로 이루어지는 군 중 적어도 1 종을 소정량 함유하도록 하면, 소성온도를 보다 낮게, 예컨대 1000 ℃ 이하로 할 수 있거나, 또는 압전특성을 보다 향상시킬 수 있다.
(제 2 실시형태)
본 발명의 제 2 실시형태에 관련된 압전자기는, 화학식 2 로 나타나는 조성물을 주성분으로서 함유하고 있다.
(화학식 2)
(Pbe - fMef)[(Zng /3Nb2 /3)uTivZrw]O3
화학식 2 에 있어서, e, f, g, u, v, w 는, 0.96 ≤ e ≤ 1.03, 0.01 ≤ f ≤ 0.10, 1 ＜ g ≤ 3, u + v + w = 1, 0.05 ≤ u ＜ 0.125, 0.275 ＜ v ≤ 0.5, 0.375 ＜ w ≤ 0.6 을 각각 만족시키는 범위 내의 값이다. Me 는, 스트론튬, 바륨 및 칼슘으로 이루어지는 군 중 적어도 1 종을 나타낸다. 산소의 조성은 화학량론적으로 구한 것이며, 화학량론 조성으로부터 벗어나 있어도 된다.
화학식 2 로 나타나는 조성물은 페로브스카이트 구조를 갖고 있으며, 납, 스트론튬, 바륨 및 칼슘은 소위 페로브스카이트 구조의 A 사이트에 위치하고, 아연, 니오브, 티탄 및 지르코늄은 소위 페로브스카이트 구조의 B 사이트에 위치하고 있다. 이 조성물은, 납의 일부를 스트론튬, 바륨 및 칼슘으로 이루어지는 군 중 적어도 1 종으로 치환한 것이며, 이에 따라 압전특성을 보다 향상시킬 수 있게 되었다.
화학식 2 에 있어서의 납과 스트론튬, 바륨 및 칼슘으로 이루어지는 군 중 적어도 1 종과의 조성 e 는, 소위 B 사이트에 위치하는 원소, 즉 [(Zng /3Nb2 /3)uTivZrw] 의 조성을 1 로 한 경우에 있어서의, 소위 A 사이트에 위치하는 원소의 조성비이다. 조성 e 를 0.96 이상 1.03 이하로 하는 것은, 이 범위 내에서 높은 압전특성을 얻을 수 있기 때문이다. 또한, 조성 e 는 0.96 이상 1.01 이하이면 보다 바람직하다. 보다 높은 압전특성을 얻을 수 있기 때문이다.
화학식 2 에 있어서의 f, 즉 스트론튬, 바륨 및 칼슘으로 이루어지는 군 중 적어도 1 종의 치환량은, 0.01 이상 0.10 이하인 것이 바람직하다. 0.01 미만이면 압전특성을 향상시키는 효과를 충분히 얻을 수 없으며, 0.10 을 초과하면 소결성이 저하되어, 이에 따라 압전특성도 저하되어 버리기 때문이다.
화학식 2 에 있어서의 아연 및 니오브 (Zng /3Nb2 /3) 는 압전특성을 향상시키기 위한 것이다. 아연의 조성 g/3 을 화학량론 조성의 1/3 보다도 과잉으로 하는 것은, 그에 따라 소성온도를 낮출 수 있음과 함께 압전특성도 향상시킬 수 있기 때문이다. 특히, g 의 값을 1.05 이상 2.0 이하의 범위 내로 하면, 압전특성을 보다 향상시킬 수 있기 때문에 바람직하다. 또, 아연 및 니오브 (Zng/3Nb2/3)의 조성 u 를 0.05 이상으로 하는 것은, 0.05 미만에서는 충분한 압전특성을 얻을 수 없기 때문이고, 조성 u 를 0.125 미만으로 하는 것은, 0.125 이상에서는 고가의 산화니오브를 다량으로 사용하지 않으면 안 되어 제조비용이 높아지기 때문이다. 특히, 조성 u 를 0.08 이상 0.124 이하의 범위 내로 하면, 압전특성을 보다 향상시 킬 수 있기 때문에 바람직하다.
화학식 2 에 있어서의 티탄의 조성 v 를 0.275 초과 0.5 이하, 지르코늄의 조성 w 를 0.375 초과 0.6 이하로 하는 것은, 이 범위 내에서 몰포트로픽상 경계 (MPB) 부근의 구조를 얻을 수 있으며, 높은 압전특성을 얻을 수 있기 때문이다.
이 압전자기는, 부성분으로서 탄탈, 안티몬, 니오브, 텅스텐, 몰리브덴, 철, 코발트, 니켈 및 크롬으로 이루어지는 군 중 적어도 1 종을 함유하고 있는 것이 바람직하다. 소성온도를 보다 낮출 수 있거나, 또는 압전특성을 보다 향상시킬 수 있기 때문이다. 이 중에서도, 탄탈은 보다 높은 효과를 얻을 수 있기 때문에 바람직하다.
부성분의 함유량은, 화학식 2 에 나타낸 조성물에 대하여, 산화물 (Ta2O5 , Sb2O3, Nb2O5, WO3, MoO3, Fe2O3, Co3O4, NiO, Cr2O3) 로 환산하여, 각각 1.0 질량% 이하의 범위 내인 것이 바람직하다. 1.0 질량% 를 초과하면 소결성이 저하되어 압전특성이 저하되어 버리기 때문이다. 또, 함유량이 지나치게 적으면 충분한 효과를 얻을 수 없기 때문에, 0.01 질량% 이상 1.0 질량% 이하의 범위 내로 하면 보다 바람직하다. 또한, 부성분인 탄탈, 안티몬, 니오브, 텅스텐, 몰리브덴, 철, 코발트, 니켈 및 크롬은, 주성분인 조성물에 고용되어 있든 고용되어 있지 않든 상관없으며, 고용되어 있는 경우에는, 예컨대 티탄 및 지르코늄이 존재할 수 있는, 소위 B 사이트에 위치하고 있다.
이러한 구성을 갖는 압전자기는, 예컨대 다음과 같이 하여 제조할 수 있다.
우선, 주성분의 원료로서, 예컨대 산화납 (PbO) 분말, 산화아연 (ZnO) 분말, 산화니오브 (Nb2O5) 분말, 산화티탄 (TiO2) 분말 및 산화지르코늄 (ZrO2) 분말을 준비함과 함께, 탄산스트론튬 (SrCO3) 분말, 탄산바륨 (BaCO3) 분말 및 탄산칼슘 (CaCO3) 분말로 이루어지는 군 중 적어도 1 종을 준비한다.
또, 부성분의 원료로서, 필요에 따라 예컨대, 산화탄탈 (Ta2O5) 분말, 산화안티몬 (Sb2O3) 분말, 산화니오브 분말, 산화텅스텐 (WO3) 분말, 산화몰리브덴 (MoO3) 분말, 산화철 (Fe2O3) 분말, 산화코발트 (Co3O4) 분말, 산화니켈 (NiO) 분말 및 산화크롬 (Cr2O3) 분말로 이루어지는 군 중 적어도 1 종을 준비한다. 또한, 이들 주성분 및 부성분의 원료에는, 산화물이 아니라 탄산염, 옥살산염 또는 수산화물과 같이 소성에 의해 산화물이 되는 것을 사용해도 되고, 또 탄산염이 아니라 산화물 또는 소성에 의해 산화물이 되는 다른 것을 사용해도 된다.
이어서, 이들 원료를 충분히 건조시킨 후, 최종 조성이 상기 기술한 범위가 되도록 칭량하고, 주성분의 원료와 필요에 따라 부성분의 원료를 볼밀 등에 의해 유기용매 중 또는 수중에서 충분히 혼합하여 건조시키고, 700 ℃ ∼ 900 ℃ 에서 1 시간 ∼ 4 시간 동안 가소한다. 계속해서, 예컨대 이 가소물을 볼밀 등에 의해 유기용매 중 또는 수중에서 충분히 분쇄하여 건조시킨 후, 폴리비닐알코올 등의 바인더를 첨가하여 조립하고, 1 축 프레스 성형기 또는 정수압 성형기 (CIP) 등을 사용하여 프레스 성형한다. 성형한 후, 예컨대 이 성형체를 대기 분위기 중 또는 저산소 환원 분위기 중에서 바람직하게는 1000 ℃ ∼ 1050 ℃ 에서 1 시간 ∼ 8 시간 동안 소성한다. 또한, 소성 분위기는, 대기보다도 산소 분압을 높아지도록 해도 되고, 순산소 중으로 해도 된다. 소성한 후, 얻어진 소결체를 필요에 따라 연마하여 분극용 전극을 형성하고, 가열한 실리콘 오일 중에서 전계를 첨가하여 분극처리를 실시한다. 그 후, 분극용 전극을 제거함으로써, 상기 기술한 압전자기가 얻어진다.
이러한 압전자기는, 예컨대 제 1 실시형태와 동일하게, 액츄에이터, 압전버저, 발음체 및 센서 등의 압전소자의 재료로서, 특히 액츄에이터의 재료로서 바람직하게 사용된다. 구체적인 압전소자의 예는 제 1 실시형태에서 설명한 바와 같다.
이와 같이 본 실시형태에 의하면, 납의 일부를 스트론튬, 바륨 및 칼슘으로 이루어지는 군 중 적어도 1 종으로 치환하고, 아연을 화학량론 조성보다도 과잉으로 함유하고, 또한 아연 및 니오브의 조성 u 를 0.05 ≤ u ＜ 0.125 의 범위 내가 되도록 하였기 때문에, 소성온도를 1050 ℃ 이하로 낮출 수 있음과 함께 압전특성을 보다 향상시킬 수 있다. 또, 저산소 환원 분위기 중에서 소성해도 높은 압전특성을 얻을 수 있다. 따라서, 내부전극 (12) 에 저렴한 은-팔라듐 합금 또는 구리 등을 사용할 수 있어 제조비용을 저감시킬 수 있음과 함께, 보다 큰 변위량을 얻을 수 있다.
특히, 탄탈, 안티몬, 니오브, 텅스텐, 몰리브덴, 철, 코발트, 니켈 및 크롬으로 이루어지는 군 중 적어도 1 종을 소정량 함유하도록 하면, 소성온도를 보다 낮출 수 있거나, 또는 압전특성을 보다 향상시킬 수 있다.
(실시예)
또한, 본 발명의 구체적인 실시예에 대하여 설명한다.
(실시예 1-1 ∼ 1-5)
화학식 3 에 나타낸 조성물을 주성분으로 하는 압전자기를 제조하였다. 우선, 주성분의 원료로서 산화납 분말, 산화티탄 분말, 산화지르코늄 분말, 산화아연 분말 및 산화니오브 분말을 준비하고, 화학식 3 에 나타낸 조성이 되도록 칭량하였다. 이 때, 실시예 1-1 ∼ 1-5 에서, 화학식 3 에 있어서의 b 의 값, 즉 아연의 조성 b/3 을 표 1 에 나타낸 바와 같이 변화시켰다.
이어서, 이들 원료를 볼밀을 사용하여 16 시간 동안 습식 혼합한 후, 대기 중에서 700 ℃ ∼ 900 ℃ 에서 2 시간 동안 가소하였다. 계속해서, 이 가소물을 볼밀을 사용하여 16 시간 동안 습식 분쇄하여 건조시킨 후, 바인더로서 폴리비닐알코올을 첨가하여 조립하고, 1 축 프레스 성형기를 사용하여 약 245 MPa 의 압력으로 직경 17 ㎜, 두께 1 ㎜ 인 원판 형상으로 성형하였다. 성형한 후, 열처리를 실시하여 바인더를 휘발시키고, 이어서 대기 중에서 1020 ℃ 에서 2 시간 ∼ 8 시간 동안 소성하였다. 그 후, 얻어진 소결체를 슬라이스 가공 및 랩 가공에 의해 두께 0.6 ㎜ 의 원판 형상으로 하고, 양면에 은 페이스트를 인쇄하여 650 ℃ 에서 베이킹하고, 120 ℃ 의 실리콘 오일 중에서 3 ㎸/㎜ 의 전계를 15 분 동안 인가하여 분극처리하였다. 이에 따라, 실시예 1-1 ∼ 1-5 의 압전자기를 얻었다.
얻어진 실시예 1-1 ∼ 1-5 의 압전자기에 대해 24 시간 동안 방치한 후, 직 경방향으로 진동하는 전기기계 결합계수 (kr) 및 비유전율 (εr) 을 측정하였다. 이들의 측정에는 임피던스 애널라이저 (휴렛ㆍ패커드사 제조, HP4194A) 를 사용하고, 비유전율 (εr) 을 측정할 때의 주파수는 1 ㎑ 로 하였다. 얻어진 결과를 표 1 및 도 2 에 나타낸다. 또, 실시예 1-1 ∼ 1-5 의 압전자기에 대하여 퀴리온도를 측정한 결과, 모두 310 ℃ ∼ 340 ℃ 의 범위 내이었다.
(화학식 3)
Pb0 .98[(Znb /3Nb2 /3)0.1Ti0 .44Zr0 .46]O3
본 실시예에 대한 비교예 1-1 로서, 화학식 3 에 있어서의 b 의 값을 1 로 함과 함께, 소성온도를 가장 높은 특성이 얻어지는 1100 ℃ 로 한 것을 제외하고, 실시예 1-1 ∼ 1-5 와 동일하게 하여 압전자기를 제조하였다. 비교예 1-1 에 대해서도, 실시예 1-1 ∼ 1-5 와 동일하게 하여, 직경방향으로 진동하는 전기기계 결합계수 (kr) 및 비유전율 (εr) 을 측정하였다. 이들의 결과도 표 1 및 도 2 에 합쳐서 나타낸다.
표 1 에 나타낸 바와 같이, 실시예 1-1 ∼ 1-5 에서는 1020 ℃ 의 저온으로 소성할 수 있는 데 비하여, 비교예 1-1 에서는 110O ℃ 까지밖에 소성온도를 낮출 수 없었다. 또, 표 1 및 도 2 에 나타낸 바와 같이, 실시예 1-1 ∼ 1-5 에 의하면, 비교예 1-1 과 비교하여 kr × √εr 을 크게 할 수 있었다. 또한, kr × √εr 은, b 의 값을 크게 함에 따라 커져, 극대값을 나타낸 후 작아지는 경향을 볼 수 있었다.
즉, b 를 1 보다 크고 3 이하의 범위 내가 되도록 하면, 소성온도를 1050 ℃ 이하로 낮출 수 있음과 함께 압전특성을 향상시킬 수 있다는 것을 알 수 있었다. 또, b 를 1.05 이상 2.0 이하의 범위 내가 되게 하면, 보다 바람직하다는 것도 알 수 있었다.
(실시예 2-1 ∼ 2-4)
실시예 1-1 ∼ 1-5 와 동일하게 하여, 화학식 4 에 나타낸 조성물을 주성분으로 하는 압전자기를 제조하였다. 이 때, 실시예 2-1 ∼ 2-4 에서, 화학식 4 에 있어서의 a, b, y 및 z 의 값을 각각 표 2 ∼ 표 5 에 나타낸 바와 같이 변화시켰다. 또, 실시예 2-1 ∼ 2-4 는, 아연 및 니오브의 조성 x 를 O.1 로 고정하고, 납의 조성 a 를 변화시킨 것이며, b, y 및 z 의 값은, 각각에 있어서 kr × √εr 이 가장 컸던 조성이다.
또, 실시예 2-1 ∼ 2-4 에 대한 비교예 2-1 ∼ 2-4 로서, 화학식 4 에 있어서의 b 의 값을 1 로 함과 함께, 소성온도를 가장 높은 특성이 얻어지는 1060 ℃ 또는 1100 ℃ 로 한 것을 제외하고, 실시예 2-1 ∼ 2-4 와 동일하게 하여 압전자기를 제조하였다. 이 중 비교예 2-1 은 실시예 2-1 에 대응하고, 비교예 2-2 는 실시예 2-2 에 대응하고, 비교예 2-3 은 실시예 2-3 에 대응하며, 비교예 2-4 는 실시예 2-4 에 대응한다.
이들 실시예 2-1 ∼ 2-4 및 비교예 2-1 ∼ 2-4 에 대해서도, 실시예 1-1 ∼ 1-5 와 동일하게 하여, 직경방향으로 진동하는 전기기계 결합계수 (kr) 및 비유전율 (εr) 을 측정하였다. 이들의 결과를 표 2 ∼ 표 5 에 나타낸다. 또, 실시예 2-1 ∼ 2-4 의 압전자기에 대해서도 퀴리온도를 측정한 결과, 모두 310 ℃ ∼ 340 ℃ 의 범위 내이었다.
(화학식 4)
Pba[(Znb /3Nb2 /3)0.1TiyZrz]O3
표 2 ∼ 표 5 에 나타낸 바와 같이, 실시예 2-1 ∼ 2-4 에 의하면, 실시예 1-1 ∼ 1-5 와 동일하게 소성온도를 1020 ℃ 로 낮출 수 있으며, 대응하는 비교예 2-1 ∼ 2-4 와 비교하여 kr × √εr 을 크게 할 수 있었다.
또, 실시예 2-1 ∼ 2-4 및 실시예 1-2 에 대하여, 화학식 4 에 있어서의 조성 a, 즉 납의 조성과 kr × √εr 의 관계를 도 3 에 나타낸다. 도 3 에 나타낸 바와 같이, kr × √εr 은, a 의 값을 크게 함에 따라 커져, 극대값을 나타낸 후 작아지는 경향을 볼 수 있었다. 즉, a 를 0.94 이상 1.02 이하의 범위 내가 되게 하면, 압전특성을 보다 향상시킬 수 있다는 것을 알 수 있었다. 또, a 를 0.94 보다도 크고 1.00 미만의 범위 내가 되게 하면, 보다 바람직하다는 것도 알 수 있었다.
(실시예 3-1 ∼ 3-4)
실시예 1-1 ∼ 1-5 와 동일하게 하여, 화학식 5 에 나타낸 조성물을 주성분으로 하는 압전자기를 제조하였다. 이 때, 실시예 3-1 ∼ 3-4 에서, 화학식 5 에 있어서의 b, x, y 및 z 의 값을 각각 표 6 ∼ 표 9 에 나타낸 바와 같이 변화시켰다. 또, 실시예 3-1 ∼ 3-4 는, 납의 조성 a 를 0.98 로 고정하고, 아연 및 니오브의 조성 x 를 변화시킨 것이며, b, y 및 z 의 값은, 각각에 있어서 kr × √εr 이 가장 컸던 조성이다.
또, 실시예 3-1 ∼ 3-4 에 대한 비교예 3-1 ∼ 3-4 로서, 화학식 5 에 있어서의 b 의 값을 1 로 함과 함께, 소성온도를 가장 높은 특성이 얻어지는 110O ℃ 로 한 것을 제외하고, 실시예 3-1 ∼ 3-4 와 동일하게 하여 압전자기를 제조하였다. 이 중 비교예 3-1 은 실시예 3-1 에 대응하고, 비교예 3-2 는 실시예 3-2 에 대응하고, 비교예 3-3 은 실시예 3-3 에 대응하며, 비교예 3-4 는 실시예 3-4 에 대응한다.
이들 실시예 3-1 ∼ 3-4 및 비교예 3-1 ∼ 3-4 에 대해서도, 실시예 1-1 ∼ 1-5 와 동일하게 하여, 직경방향으로 진동하는 전기기계 결합계수 (kr) 및 비유전율 (εr) 을 측정하였다. 이들의 결과를 표 6 ∼ 표 9 에 나타낸다. 또, 실시예 3-1 ∼ 3-4 의 압전자기에 대해서도 퀴리온도를 측정한 결과, 모두 310 ℃ ∼ 340 ℃ 의 범위 내이었다.
(화학식 5)
Pb0 .98[(Znb /3Nb2 /3)xTiyZrz]O3
표 6 ∼ 표 9 에 나타낸 바와 같이, 실시예 3-1 ∼ 3-4 에 의하면, 실시예 1-1 ∼ 1-5 와 동일하게 소성온도를 1020 ℃ 로 낮출 수 있으며, 대응하는 비교예 3-1 ∼ 3-4 와 비교하여 kr × √εr 을 크게 할 수 있었다.
또한, 실시예 3-1 ∼ 3-4 및 실시예 1-2 에 대하여, 화학식 5 에 있어서의 조성 x, 즉 아연 및 니오브의 조성과 kr × √εr 및 비유전율 (εr) 의 관계를 도 4 에 나타낸다. 도 4 에 나타낸 바와 같이, kr × √εr 은, x 의 값을 크게 함에 따라 커져, 극대값을 나타낸 후 작아지는 경향을 볼 수 있었다. 또, 비유전율 (εr) 은 x 의 값을 크게 함에 따라 커지는 경향을 볼 수 있었다. 즉, x 를 0.05 이상 0.125 미만의 범위 내가 되게 하면, 비유전율 (εr) 을 낮게 억제하면서 압전특성을 향상시킬 수 있다는 것을 알 수 있었다. 또, x 를 0.08 이상 0.124 이하의 범위 내가 되게 하면, 보다 바람직하다는 것도 알 수 있었다.
(실시예 4-1 ∼ 4-12)
실시예 1-1 ∼ 1-5 와 동일하게 하여, 화학식 6 에 나타낸 조성물을 주성분으로 하고, 부성분으로서 안티몬, 탄탈, 니오브, 텅스텐, 몰리브덴, 철, 코발트, 니켈 또는 크롬 중 어느 하나를 포함하는 압전자기를 제조하였다. 부성분은 실시예 4-1 ∼ 4-4 가 안티몬, 실시예 4-5 가 탄탈, 실시예 4-6 이 니오브, 실시예 4-7 이 텅스텐, 실시예 4-8 이 몰리브덴, 실시예 4-9 가 철, 실시예 4-10 이 코발트, 실시예 4-11 이 니켈, 실시예 4-12 가 크롬인 것으로 하고, 이들의 원료에는 산화안티몬 분말, 산화탄탈 분말, 산화니오브 분말, 산화텅스텐 분말, 산화몰리브덴 분말, 산화철 분말, 산화코발트 분말, 산화니켈 분말 또는 산화크롬 분말을 사용하였다. 부성분의 함유량은, 산화물 (Sb2O3, Ta2O5, Nb2O5, WO3, MoO3, Fe2O3, Co3O4, NiO, Cr2O3) 로 환산한 주성분에 대한 비율로, 실시예 4-1 ∼ 4-12 에 있어서 표 10 에 나타낸 바와 같이 변화시켰다. 또, 소성온도는 가장 높은 특성이 얻어지도록 표 10 에 나타낸 바와 같이 변화시켰다.
이들 실시예 4-1 ∼ 4-12 에 대해서도, 실시예 1-1 ∼ 1-5 와 동일하게 하여, 직경방향으로 진동하는 전기기계 결합계수 (kr) 및 비유전율 (εr) 을 측정하였다. 이들의 결과를 부성분을 첨가하지 않은 실시예 1-2 와 함께 표 10 에 나타낸다. 또, 실시예 4-1 ∼ 4-12 의 압전자기에 대해서도 퀴리온도를 측정한 결과, 모두 310 ℃ ∼ 340 ℃ 의 범위 내이었다.
(화학식 6)
Pb0 .98[(Zn1 .3/3Nb2 /3)0.1Ti0 .44Zr0 .46]O3
표 10 에 나타낸 바와 같이, 부성분으로서 안티몬, 탄탈, 니오브, 몰리브덴, 철, 코발트, 니켈 또는 크롬을 첨가한 실시예 4-1 ∼ 4-6, 4-8∼ 4-12 에 의하면, 부성분을 첨가하고 있지 않은 실시예 1-2 와 비교하여, 소성온도를 더욱 낮게 1000 ℃ 이하로 할 수 있었다. 또, 부성분으로서 안티몬, 탄탈, 니오브, 텅스텐, 코발트 또는 니켈을 첨가한 실시예 4-3, 4-4 ∼ 4-7, 4-10, 4-11 에 의하면, 부성분을 첨가하고 있지 않은 실시예 1-2 와 비교하여, kr × √εr 을 더욱 크게 할 수 있으며, 특히 탄탈 또는 텅스텐을 첨가한 경우에 큰 효과를 얻을 수 있었다. 또한, 부성분으로서 안티몬을 첨가한 실시예 4-1 ∼ 4-4 에 의하면, kr × √εr 에 대해서는 부성분을 첨가하지 않은 실시예 1-2 와 동등한 값으로서, 비유전율 (εr) 을 작게 할 수 있었다.
즉, 부성분으로서 안티몬, 탄탈, 니오브, 텅스텐, 몰리브덴, 철, 코발트, 니켈 또는 크롬을 첨가하도록 하면, 부성분에 따라 소성온도를 보다 낮출 수 있거나, 또는 압전특성을 보다 향상시킬 수 있다는 것을 알 수 있었다. 이 중에서도, 소성온도를 낮게 하려면 안티몬, 탄탈, 니오브, 몰리브덴, 철, 코발트, 니켈 또는 크롬이 유효하고, 압전특성을 높게 하려면 탄탈 또는 텅스텐이 유효하고, 압전특성을 저하시키지 않고 비유전율 (εr) 을 작게 하려면, 안티몬이 유효하다는 것도 알 수 있었다.
(실시예 5-1 ∼ 5-4)
산소 분압이 공기보다도 낮고 1 × 10-3 Pa 이상인 저산소 환원 분위기 중에서 소성한 것을 제외하고, 실시예 1-1 ∼ 1-5 와 동일하게 하여, 화학식 7 에 나타낸 조성물을 주성분으로 하는 압전자기를 제조하였다. 이 때, 실시예 5-1 ∼ 5-4 에서, 화학식 7 에 있어서의 a 및 b 의 값을 각각 표 11 에 나타낸 바와 같이 변화시켰다. 또, 실시예 5-4 에 대해서는, 추가로 부성분으로서 안티몬을 산화물 (Sb2O3) 로 환산한 주성분에 대한 비율로 0.4 질량% 를 첨가하였다. 소성온도는 실시예 5-1 ∼ 5-3 에서는 1020 ℃ 로 하고, 실시예 5-4 에서는 980 ℃ 로 하였다.
이들 실시예 5-1 ∼ 5-4 에 대해서도, 실시예 1-1 ∼ 1-5 와 동일하게 하여, 직경방향으로 진동하는 전기기계 결합계수 (kr) 및 비유전율 (εr) 을 측정하였다. 이들의 결과를 실시예 2-1, 1-2, 2-4, 4-3 의 결과와 동일하게 표 11 에 나타낸다. 또, 실시예 5-1 ∼ 5-4 의 압전자기에 대해서도 퀴리온도를 측정한 결과, 모두 310 ℃ ∼ 340 ℃ 의 범위 내이었다.
(화학식 7 )
Pba[(Znb /3Nb2 /3)0.1Ti0 .44Zr0 .46]O3
표 11 에 나타낸 바와 같이, 저산소 환원 분위기에서 소성한 실시예 5-1 ∼ 5-4 에 대해서도, 대기 분위기에서 소성한 실시예 2-1, 1-2, 2-4, 4-3 과 동등한 결과가 얻어졌다. 즉, 저산소 환원 분위기에서 소성해도 높은 압전특성을 얻을 수 있다는 것을 알 수 있었다.
(실시예 6)
실시예 4-3 의 압전자기, 즉 화학식 8 에 나타낸 조성물을 주성분으로 하고, 부성분으로서 안티몬을 산화물 (Sb2O3) 로 환산한 주성분에 대한 비율로 0.4 질량% 함유하는 압전자기를 사용하여, 도 1 에 나타낸 바와 같은 적층형의 압전소자를 제조하였다. 내부전극 (12) 사이에 놓인 압전층 (11) 의 두께는 50 ㎛, 그 적층수는 50 층으로 하고, 세로 및 세로의 크기는 세로 10 ㎜ × 가로 10 ㎜ 로 하였다. 내부전극 (12) 에는 은-팔라듐 합금을 사용하고, 소성온도는 960 ℃ 로 하였다. 얻어진 압전소자에 대하여 전압을 20 Hz 의 sin 파로 인가하여, 2 ㎛ 의 변위량이 얻어질 때의 전압값과 전류의 실효값을 측정하였다. 그 결과를 표 12 에 나타낸다.
실시예 6 에 대한 비교예 6 으로서, 화학식 9 에 나타낸 조성물을 주성분으로 하고, 부성분으로서 탄탈을 산화물 (Ta2O5) 로 환산한 주성분에 대한 비율로 0.4 질량% 함유하는 압전자기를 사용한 것을 제외하고, 실시예 6 과 동일하게 하여 압전소자를 제조하였다. 또한, 소성온도는 가장 높은 특성이 얻어지는 1100 ℃ 로 하였다. 얻어진 비교예 6 의 압전소자에 대해서도, 실시예 6 과 동일하게 하여 2 ㎛ 의 변위량이 얻어질 때의 전압값과 전류값을 측정하였다. 그 결과를 표 12 에 합쳐서 나타낸다.
(화학식 8)
Pb0 .98[(Zn1 .3/3Nb2 /3)0.1Ti0 .44Zr0 .46]O3
(화학식 9)
(Pb0 .97Sr0 .02)[(Zn1 /3Nb2 /3)0.1Ti0 .43Zr0 .47]O3
표 12 에 나타낸 바와 같이, 실시예 6 에 의하면, 소성온도를 960 ℃ 로 낮추어도 종래의 비교예 6 과 동일한 충분한 압전특성을 얻을 수 있으며, 또한 종래의 비교예 6 보다도 비유전율 (εr) 을 작게 할 수 있으며, 압전소자에 흐르는 전류를 작게 할 수 있었다. 즉, 아연을 화학량론 조성보다도 과잉으로 포함하고, 또한 아연 및 니오브의 조성 x 가 0.05 ≤ x ＜ 0.125 의 범위 내인 조성물을 주성분으로서 함유하도록 하면, 소성온도를 낮추어도, 압전특성을 향상시킬 수 있음과 함께, 구동에 필요한 에너지도 낮게 억제할 수 있으며, 특히 부성분으로서 안티몬을 첨가하도록 하면, 보다 높은 효과를 얻을 수 있다는 것을 알 수 있었다.
(실시예 7-1 ∼ 7-5)
화학식 10 에 나타낸 조성물을 주성분으로 하는 압전자기를 제조하였다. 우선, 주성분의 원료로서 산화납 분말, 탄산스트론튬 분말, 산화티탄 분말, 산화지르코늄 분말, 산화아연 분말 및 산화니오브 분말을 준비하고, 화학식 10 에 나타낸 조성이 되도록 칭량하였다. 이 때, 실시예 7-1 ∼ 7-5 에서, 화학식 10 에서의 g 의 값, 즉 아연의 조성 g/3 을 표 13 에 나타낸 바와 같이 변화시켰다.
이어서, 이들 원료를 볼밀을 사용하여 16 시간 동안 습식 혼합한 후, 대기 중에서 700 ℃ ∼ 900 ℃ 에서 2 시간 동안 가소하였다. 계속해서, 이 가소물을 볼밀을 사용하여 16 시간 동안 습식 분쇄하여 건조시킨 후, 바인더로서 폴리비닐알코올을 첨가하여 조립하고, 1 축 프레스 성형기를 사용하여 약 245 MPa 의 압력으로 직경 17 ㎜, 두께 1 ㎜ 인 원판 형상으로 성형하였다. 성형한 후, 열처리를 실시하여 바인더를 휘발시키고, 이어서 대기 중에서 1050 ℃ 에서 2 시간 ∼ 8 시간 동안 소성하였다. 그 후, 얻어진 소결체를 슬라이스 가공 및 랩가공에 의해 두께 0.6 ㎜ 인 원판 형상으로 하고, 양면에 은 페이스트를 인쇄하여 650 ℃ 에서 베이킹하고, 120 ℃ 의 실리콘 오일 중에서 3 ㎸/㎜ 의 전계를 15 분 동안 인가하여 분극처리를 실시하였다. 이에 따라, 실시예 7-1 ∼ 7-5 의 압전자기를 얻었다.
얻어진 실시예 7-1 ∼ 7-5 의 압전자기에 대해 24 시간 동안 방치한 후, 직경방향으로 진동하는 전기기계 결합계수 (kr) 및 비유전율 (εr) 을 측정하였다. 이들의 측정에는 임피던스 애널라이저 (휴렛ㆍ패커드사 제조, HP4194A) 를 사용하고, 비유전율 (εr) 을 측정할 때의 주파수는 1 ㎑ 로 하였다. 얻어진 결과를 표 13 및 도 5 에 나타낸다.
(화학식 10)
(Pb0 .97Sr0 .03)[(Zng /3Nb2 /3)0.1Ti0 .43Zr0 .47]O3
본 실시예에 대한 비교예 7-1 로서, 화학식 10 에 있어서의 g 의 값을 1 로 함과 함께, 소성온도를 가장 높은 특성이 얻어지는 1150 ℃ 로 한 것을 제외하고, 실시예 7-1 ∼ 7-5 와 동일하게 하여 압전자기를 제조하였다. 비교예 7-1 에 대해서도, 실시예 7-1 ∼ 7-5 와 동일하게 하여, 직경방향으로 진동하는 전기기계 결합계수 (kr) 및 비유전율 (εr) 을 측정하였다. 이들의 결과도 표 13 및 도 5 에 합쳐서 나타낸다.
표 13 에 나타낸 바와 같이, 실시예 7-1 ∼ 7-5 에서는 1050 ℃ 의 저온에서 소성할 수 있는 데 비하여, 비교예 7-1 에서는 1150 ℃ 까지밖에 소성온도를 낮출 수 없었다. 또, 표 13 및 도 5 에 나타낸 바와 같이, 실시예 7-1 ∼ 7-5 에 의하면, 비교예 7-1 과 비교하여 kr × √εr 을 크게 할 수 있었다. 또한, kr × √εr 은, g 의 값을 크게 함에 따라 커져, 극대값을 나타낸 후 작아지는 경향을 볼 수 있었다.
즉, g 를 1 보다 크고 3 이하의 범위 내가 되게 하면, 소성온도를 1050 ℃ 이하로 낮출 수 있음과 함께 압전특성을 향상시킬 수 있다는 것을 알 수 있었다. 또한, g 를 1.05 이상 2.0 이하의 범위 내가 되게 하면 보다, 바람직하다는 것도 알 수 있었다.
(실시예 8-1 ∼ 8-4)
실시예 7-1 ∼ 7-5 와 동일하게 하고, 화학식 11 에 나타낸 조성물을 주성분으로 하는 압전자기를 제조하였다. 이 때, 실시예 8-1 ∼ 8-4 에서, 화학식 11 에서의 e, g, v 및 w 의 값을 각각 표 14 ∼ 표 17 에 나타낸 바와 같이 변화시켰다. 또한, 실시예 8-1 ∼ 8-4 는, 아연 및 니오브의 조성 u 를 0.1 로 고정하고, 납 및 스트론튬의 조성 e 를 변화시킨 것이며, g, v 및 w 의 값은, 각각에 있어서 kr × √εr 이 가장 컸던 조성이다.
또, 실시예 8-l∼ 8-4 에 대한 비교예 8-1 ∼ 8-4 로서, 화학식 11 에 있어서의 g 의 값을 1 로 함과 함께, 소성온도를 가장 높은 특성이 얻어지는 1100 ℃ 또는 1150 ℃ 로 한 것을 제외하고, 실시예 8-1 ∼ 8-4 와 동일하게 하여 압전자기를 제조하였다. 이 중, 비교예 8-1 은 실시예 8-1 에 대응하고, 비교예 8-2 는 실시예 8-2 에 대응하고, 비교예 8-3 은 실시예 8-3 에 대응하며, 비교예 8-4 는 실시예 8-4 에 대응한다.
이들 실시예 8-1 ∼ 8-4 및 비교예 8-1 ∼ 8-4 에 대해서도, 실시예 7-1 ∼ 7-5 와 동일하게 하여, 직경방향으로 진동하는 전기기계 결합계수 (kr) 및 비유전율 (εr) 을 측정하였다. 이들의 결과를 표 14 ∼ 표 l7 에 나타낸다.
(화학식 11)
(Pbe -0.03Sr0 .03)[(Zng /3Nb2 /3)0.1TivZrw]O3
표 14 ∼ 표 17 에 나타낸 바와 같이, 실시예 8-1 ∼ 8-4 에 의하면, 실시예 7-1 ∼ 7-5 와 동일하게, 소성온도를 1050 ℃ 로 낮출 수 있으며, 대응하는 비교예 8-1 ∼ 8-4 와 비교하여 kr × √εr 을 크게 할 수 있었다.
또한, 실시예 8-1 ∼ 8-4 및 실시예 7-2 에 대하여, 화학식 11 에 있어서의 조성 e, 즉 납 및 스트론튬의 조성과 kr × √εr 의 관계를 도 6 에 나타낸다. 도 6 에 나타낸 바와 같이, kr × √εr 은, e 의 값을 크게 함에 따라 커져, 극대값을 나타낸 후 작아지는 경향을 볼 수 있었다. 즉, e 를 0.96 이상 1.03 이하의 범위 내가 되게 하면, 압전특성을 보다 향상시킬 수 있다는 것을 알 수 있었다. 또한, e 를 O.96 이상 1.01 이하의 범위 내가 되게 하면, 보다 바람직하다는 것도 알 수 있었다.
(실시예 9-1 ∼ 9-4)
실시예 7-1 ∼ 7-5 와 동일하게 하고, 화학식 12 에 나타낸 조성물을 주성분으로 하는 압전자기를 제조하였다. 이 때, 실시예 9-1 ∼ 9-4 에서, 화학식 12 에 있어서의 g, u, v 및 w 의 값을 각각 표 18 ∼ 표 21 에 나타낸 바와 같이 변화시켰다. 또한, 실시예 9-1 ∼ 9-4 는, 납 및 스트론튬의 조성 e 를 1 로 고정하고, 아연 및 니오브의 조성 u 를 변화시킨 것이며, g, v 및 w 의 값은, 각각에 있어서 kr × √εr 이 가장 컸던 조성이다.
또, 실시예 9-1 ∼ 9-4 에 대한 비교예 9-1 ∼ 9-4 로서, 화학식 12 에 있어서의 g 의 값을 1 로 함과 함께, 소성온도를 가장 높은 특성이 얻어지는 1150 ℃ 로 한 것을 제외하고, 실시예 9-1 ∼ 9-4 와 동일하게 하여 압전자기를 제조하였다. 이 중 비교예 9-1 은 실시예 9-1 에 대응하고, 비교예 9-2 는 실시예 9-2 에 대응하고, 비교예 9-3 은 실시예 9-3 에 대응하며, 비교예 9-4 는 실시예 9-4 에 대응한다.
이들 실시예 9-1 ∼ 9-4 및 비교예 9-1 ∼ 9-4 에 대해서도, 실시예 7-1 ∼ 7-5 와 동일하게 하여, 직경방향으로 진동하는 전기기계 결합계수 (kr) 및 비유전율 (εr) 을 측정하였다. 이들의 결과를 표 18 ∼ 표 21 에 나타낸다.
(화학식 12)
(Pb0 .97Sr0 .03)[(Zng /3Nb2 /3)uTivZrw]O3
표 18 ∼ 표 21 에 나타낸 바와 같이, 실시예 9-1 ∼ 9-4 에 의하면, 실시예 7-1 ∼ 7-5 와 동일하게 소성온도를 1050 ℃ 로 낮출 수 있고, 대응하는 비교예 9-1 ∼ 9-4 와 비교하여 kr × √εr 을 크게 할 수 있었다.
또, 실시예 9-1 ∼ 9-4 및 실시예 7-2 에 대하여, 화학식 12 에 있어서의 조성 u, 즉 아연 및 니오브의 조성과 kr × √εr 의 관계를 도 7 에 나타낸다. 도 7 에 나타낸 바와 같이, kr × √εr 은, u 의 값을 크게 함에 따라 커져, 극대값을 나타낸 후 작아지는 경향을 볼 수 있었다. 즉, u 를 0.05 이상 0.125 미만의 범위 내가 되게 하면, 압전특성을 향상시킬 수 있다는 것을 알 수 있었다. 또한, u 를 0.08 이상 0.124 이하의 범위 내가 되게 하면, 보다 바람직하다는 것도 알 수 있었다.
(실시예 10-1, 10-2)
실시예 7-1 ∼ 7-5 와 동일하게 하고, 화학식 13 에 나타낸 조성물을 주성분으로 하는 압전자기를 제조하였다. 이 때, 실시예 10-1, 10-2 에서, 화학식 13 에 있어서의 Me 및 g 의 값을 각각 표 22, 표 23 에 나타낸 바와 같이 변화시켰다. 또한, 실시예 10-1, 10-2 는, 납의 일부를 스트론튬을 대신하여 바륨 또는 칼슘으로 치환한 것이며, g 의 값은 각각에 있어서 kr × √εr 이 가장 컸던 조성이다. 이 때, 바륨의 원료에는 탄산바륨 분말을 사용하고, 칼슘의 원료에는 탄산칼슘 분말을 사용하였다.
또, 실시예 10-1, 10-2 에 대한 비교예 10-1, 10-2 로서, 화학식 13 에 있어서의 g 의 값을 1 로 함과 함께, 소성온도를 가장 높은 특성이 얻어지는 1150 ℃ 로 한 것을 제외하고, 실시예 10-1, 10-2 와 동일하게 하여 압전자기를 제조하였다. 이 중 비교예 10-1 은 실시예 10-1 에 대응하고, 비교예 10-2 는 실시예 10-2 에 대응한다.
이들 실시예 10-1, 10-2 및 비교예 10-1, 10-2 에 대해서도, 실시예 7-1 ∼ 7-5 와 동일하게 하여, 직경방향으로 진동하는 전기기계 결합계수 (kr) 및 비유전율 (εr) 을 측정하였다. 이들의 결과를 표 22, 표 23 에 나타낸다.
(화학식 13)
(Pb0 .97Me0 .02)[(Zng /3Nb2 /3)0.1Ti0 .43Zr0 .47]O3
표 22, 표 23 에 나타낸 바와 같이, 실시예 10-1, 10-2 에 의하면, 실시예 7-1 ∼ 7-5 와 동일하게 소성온도를 1050 ℃ 로 낮출 수 있고, 대응하는 비교예 10-1, 10-2 와 비교하여 kr × √εr 을 크게 할 수 있었다. 즉, 납의 일부를 바륨 또는 칼슘으로 치환하도록 해도 동일한 효과를 얻을 수 있다는 것을 알 수 있었다.
(실시예 11-1 ∼ 11-12)
실시예 7-1 ∼ 7-5 와 동일하게 하고, 화학식 14 에 나타낸 조성물을 주성분으로 하고, 부성분으로서 탄탈, 안티몬, 니오브, 텅스텐, 몰리브덴, 철, 코발트, 니켈 또는 크롬 중 어느 하나를 포함하는 압전자기를 제조하였다. 부성분은 실시예 11-1 ∼ 11-4 가 탄탈, 실시예 11-5 가 안티몬, 실시예 11-6 이 니오브, 실시예 11-7 이 텅스텐, 실시예 11-8 이 몰리브덴, 실시예 11-9 가 철, 실시예 11-10 이 코발트, 실시예 11-11 이 니켈, 실시예 11-12 가 크롬인 것으로 하고, 이들의 원료에는 산화탄탈 분말, 산화안티몬 분말, 산화니오브 분말, 산화텅스텐 분말, 산화몰리브덴 분말, 산화철 분말, 산화코발트 분말, 산화니켈 분말 또는 산화크롬 분말을 사용하였다. 부성분의 함유량은, 산화물 (Ta2O5 , Sb2O3, Nb2O5, WO3, MoO3, Fe2O3, Co3O4, NiO, Cr2O3) 로 환산한 주성분에 대한 비율로, 실시예 11-1 ∼ 11-12 에 있어서 표 24 에 나타낸 바와 같이 변화시켰다. 또, 소성온도는 가장 높은 특성이 얻어지도록 표 24 에 나타낸 바와 같이 변화시켰다.
이들 실시예 11-1 ∼ 11-12 에 대해서도, 실시예 7-1 ∼ 7-5 와 동일하게 하여, 직경방향으로 진동하는 전기기계 결합계수 (kr) 및 비유전율 (εr) 을 측정하였다. 이들의 결과를 부성분을 첨가하지 않은 실시예 7-2 와 함께 표 24 에 나타낸다.
(화학식 14)
(Pb0 .97Sr0 .03)[(Zn1 .3/3Nb2 /3)0.1Ti0 .43Zr0 .47]O3
표 24 에 나타낸 바와 같이, 부성분으로서 탄탈, 안티몬, 니오브, 텅스텐, 몰리브덴, 철, 코발트, 니켈 또는 크롬을 첨가한 실시예 11-1 ∼ 11-12 에 의하면, 부성분을 첨가하고 있지 않은 실시예 7-2 와 비교하여, 부성분의 종류 및 첨가량에 따라 소성온도를 더욱 낮게 1020 ℃ 로 할 수 있으며, 또 kr × √εr 을 더욱 크게 할 수 있었다. 특히, 탄탈을 첨가한 경우에 보다 큰 효과를 얻을 수 있었다.
즉, 부성분으로서 탄탈, 안티몬, 니오브, 텅스텐, 몰리브덴, 철, 코발트, 니켈 또는 크롬을 첨가하도록 하면, 부성분에 따라 소성온도를 보다 낮출 수 있거나, 또는 압전특성을 보다 향상시킬 수 있다는 것을 알 수 있었다. 이 중에서도, 탄탈을 첨가하도록 하면 보다 높은 효과를 얻을 수 있다는 것을 알 수 있었다.
(실시예 12-1 ∼ 12-4)
산소 분압이 공기보다도 낮게 1 × 10-3 Pa 이상의 저산소 환원 분위기 중에서 소성한 것을 제외하고, 실시예 7-1 ∼ 7-5 와 동일하게 하여, 화학식 15 에 나타낸 조성물을 주성분으로 하는 압전자기를 제조하였다. 이 때, 실시예 12-1 ∼ 12-4 에서, 화학식 15 에 있어서의 e, g, v 및 w 의 값을 각각 표 25 에 나타낸 바와 같이 변화시켰다. 또, 실시예 12-4 에 대하여는, 추가로 부성분으로서 탄탈을 산화물 (Ta2O5) 로 환산한 주성분에 대한 비율로 0.4 질량% 를 첨가하였다. 소성온도는 실시예 12-1 ∼ 12-3 에서는 1050 ℃ 로 하고, 실시예 12-4 에서는 1020 ℃ 로 하였다.
이들 실시예 12-1 ∼ 12-4 에 대해서도, 실시예 7-1 ∼ 7-5 와 동일하게 하여, 직경방향으로 진동하는 전기기계 결합계수 (kr) 및 비유전율 (εr) 을 측정하였다. 이들의 결과를 실시예 8-1, 7-2, 8-4, 11-3 의 결과와 함께 표 25 에 나타낸다.
(화학식 15)
(Pbe -0.03Sr0 .03)[(Zng /3Nb2 /3)0.1TivZrw]O3
표 25 에 나타낸 바와 같이, 저산소 환원 분위기에 있어서 소성한 실시예 12-1 ∼ 12-4 에 대해서도, 대기 분위기에 있어서 소성한 실시예 8-1, 7-2, 8-4, 11-3 과 동등한 결과가 얻어졌다. 즉, 저산소 환원 분위기에서 소성해도 높은 압전특성을 얻을 수 있다는 것을 알 수 있었다.
(실시예 13)
실시예 11-3 의 압전자기, 즉 화학식 16 에 있어서의 g 를 1.3 으로 한 조성물을 주성분으로 하고, 부성분으로서 탄탈을 산화물 (Ta2O5) 로 환산한 주성분에 대한 비율로 0.4 질량% 를 함유하는 압전자기를 사용하여, 도 1 에 나타낸 바와 같은 적층형의 압전소자를 제조하였다. 내부전극 (12) 의 사이에 놓인 압전층 (11) 의 두께는 25 ㎛, 그 적층수는 10 층으로 하고, 세로 및 가로의 크기는 세로 4 ㎜ × 가로 4 ㎜ 로 하였다. 내부전극 (12) 에는 은-팔라듐 합금을 사용하고, 소성온도는 1020 ℃ 로 하였다. 얻어진 압전소자에 대하여 40 V 의 전압을 인가했을 때의 변위량을 측정하였다. 그 결과를 표 26 에 나타낸다.
실시예 13 에 대한 비교예 13 로서, 화학식 16 에 있어서의 g 를 1 로 하고, 부성분의 탄탈을 첨가하지 않은 것을 제외하고, 실시예 13 과 동일하게 하여 압전소자를 제조하였다. 또한, 소성온도는 가장 높은 특성이 얻어지는 1150 ℃ 로 하였다. 얻어진 비교예 13 의 압전소자에 대해서도, 실시예 13 과 동일하게 하여 40 V 의 전압을 인가했을 때의 변위량을 측정하였다. 그 결과를 표 26 에 합쳐서 나타낸다.
(화학식 16)
(Pb0 .97Sr0 .03)[(Zng /3Nb2 /3)0.1Ti0 .43Zr0 .47]O3
표 26 에 나타낸 바와 같이, 실시예 13 에 의하면, 소성온도를 1020 ℃ 로 낮출 수 있으며, 또한 종래의 비교예 13 보다도 큰 변위량을 얻을 수 있었다. 즉, 납의 일부가 스트론튬, 바륨 및 칼슘으로 이루어지는 군 중 적어도 1 종으로 치환되고, 아연을 화학량론 조성보다도 과잉으로 함유하고, 또한 아연 및 니오브의 조성 u 가 0.05 ≤ u ＜ 0.125 의 범위 내인 조성물을 주성분으로서 함유하도록 하면, 소성온도를 낮출 수 있음과 함께 압전특성을 보다 향상시킬 수 있으며, 특히 부성분으로서 탄탈을 첨가하도록 하면, 보다 높은 효과를 얻을 수 있다는 것을 알 수 있었다.
또한, 상기 실시예에서는, 몇 가지의 예를 들어 구체적으로 설명했지만, 주성분 및 부성분의 조성을 변화시켜도, 상기 실시형태로 설명한 범위 내이면 동일한 결과를 얻을 수 있다.
이상에서 실시형태 및 실시예를 들어 본 발명을 설명하였지만, 본 발명은, 상기 실시형태 및 실시예에 한정되지 않으며, 여러가지로 변형할 수 있다. 예컨대, 상기 실시형태 및 실시예에서는, 화학식 1 또는 화학식 2 에 나타낸 주성분과, 필요에 따라 안티몬, 탄탈, 니오브, 텅스텐, 몰리브덴, 철, 코발트, 니켈 및 크롬으로 이루어지는 군 중 적어도 1 종을 함유하는 경우에 대하여 설명했지만, 이것에 추가하여 다른 성분을 포함하고 있어도 된다. 이 경우, 그 밖의 성분은, 주성분에 고용되어 있든 고용되어 있지 않든 상관없다.
또, 상기 실시형태에서는, 적층형의 압전소자에 대하여 설명했지만, 단판형 등의 다른 구조를 갖는 압전소자에 대해서도 동일하게 본 발명을 적용할 수 있다.
본 발명의 제 1 압전자기에 의하면, 아연을 화학량론 조성보다도 과잉으로 함유하고, 또한 아연 및 니오브의 조성 x 를 0.05 ≤ x ＜ 0.125 의 범위 내가 되 도록 했기 때문에, 소성온도를 1050 ℃ 이하로 낮출 수 있음과 함께, 비유전율 (εr) 을 낮게 억제하면서 압전특성을 향상시킬 수 있으며, 게다가 300 ℃ 이상의 높은 퀴리온도도 얻을 수 있다. 또, 저산소 환원 분위기 중에서 소성해도 높은 압전특성을 얻을 수 있다.
따라서, 본 발명의 제 1 압전자기를 사용한 압전소자에 의하면, 내부전극에 저렴한 은-팔라듐 합금 또는 구리 등을 사용할 수 있어 제조비용을 저감시킬 수 있다. 또, 큰 변위량을 얻을 수 있음과 함께, 구동에 필요한 에너지를 작게 억제할 수 있다. 또한, 고온 환경 하에서도 사용할 수 있다.
또, 본 발명의 제 2 압전자기에 의하면, 납의 일부를 스트론튬, 바륨 및 칼슘으로 이루어지는 군 중 적어도 1 종으로 치환하고, 아연을 화학량론 조성보다도 과잉으로 함유하고, 또한 아연 및 니오브의 조성 u 를 0.05 ≤ u ＜ 0.125 의 범위 내가 되도록 했기 때문에, 소성온도를 1050 ℃ 이하로 낮출 수 있음과 함께 압전특성을 보다 향상시킬 수 있다. 또, 저산소 환원 분위기 중에서 소성해도 높은 압전특성을 얻을 수 있다.
따라서, 본 발명의 제 2 압전자기를 사용한 압전소자에 의하면, 내부전극에 저렴한 은-팔라듐 합금 또는 구리 등을 사용할 수 있어 제조비용을 저감시킬 수 있다. 또, 보다 큰 변위량을 얻을 수 있다.
특히, 안티몬, 탄탈, 니오브, 텅스텐, 몰리브덴, 철, 코발트, 니켈 및 크롬으로 이루어지는 군 중 적어도 1 종을 소정량 함유하도록 하면, 소성온도를 보다 낮게, 예컨대 100O ℃ 이하로 할 수 있거나, 또는 압전특성을 보다 향상시킬 수 있 다.
액츄에이터, 압전버저, 발음체 및 센서 등의 분야에서 널리 사용할 수 있다.
Claims (7)
- 화학식 1 로 나타나는 조성물을 포함하는 것을 특징으로 하는 압전자기.(화학식 1)Pba[(Znb /3Nb2 /3)xTiyZrz]O3(화학식 1 에 있어서, a, b, x, y, z 는, 0.94 ≤ a ≤ 1.02, 1 ＜ b ≤ 3, x + y + z = 1, 0.05 ≤ x ＜ 0.125, 0.275 ＜ y ≤ 0.5, 0.375 ＜ z ≤ 0.6 을 각각 만족시키는 범위 내의 값이다.)
- 화학식 2 로 나타나는 조성물을 포함하는 것을 특징으로 하는 압전자기.(화학식 2)(Pbe - fMef)[(Zng /3Nb2 /3)uTivZrw]O3(화학식 2 에 있어서, e, f, g, u, v, w 는, 0.96 ≤ e ≤ 1.03, 0.01 ≤ f ≤ 0.1, 1 ＜ g ≤ 3, u + v + w = 1, 0.05 ≤ u ＜ 0.125, 0.275 ＜ v ≤ 0.5, 0.375 ＜ w ≤ 0.6 을 각각 만족시키는 범위 내의 값이다. Me 는, 스트론튬 (Sr), 바륨 (Ba) 및 칼슘 (Ca) 으로 이루어지는 군 중 적어도 1 종을 나타낸다.)
- 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 상기 조성물에 대하여, 안티몬 (Sb), 탄탈 (Ta), 니오브 (Nb), 텅스텐 (W), 몰리브덴 (Mo), 철 (Fe), 코발트 (Co), 니켈 (Ni) 및 크롬 (Cr) 으로 이루어지는 군 중 적어도 1 종을 산화물 (Sb2O3, Ta2O5, Nb2O5, WO3, MoO3, Fe2O3, Co3O4, NiO, Cr2O3) 로 환산하여, 각각 1.0 질량% 이하의 범위 내에서 함유하는 것을 특징으로 하는 압전자기.
- 제 1 항 또는 제 2 항에 기재된 압전자기를 사용한 것을 특징으로 하는 압전소자.
- 제 4 항에 있어서, 상기 압전자기로 이루어지는 복수의 압전층과, 이 압전층 사이에 삽입된 복수의 내부전극을 구비한 것을 특징으로 하는 압전소자.
- 제 3 항에 기재된 압전자기를 사용한 것을 특징으로 하는 압전소자.
- 제 6 항에 있어서, 상기 압전자기로 이루어지는 복수의 압전층과, 이 압전층 사이에 삽입된 복수의 내부전극을 구비한 것을 특징으로 하는 압전소자.
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