KR20050045825A - 고열전도성 성형체 및 그 제조 방법 - Google Patents

고열전도성 성형체 및 그 제조 방법 Download PDF

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Abstract

열전도성 조성물로부터 형성된 고열전도성 성형체를 제공한다. 열전도성 조성물은 고분자 매트릭스 재료, 열전도성 섬유, 및 비섬유상 열전도성 충전제를 포함한다. 열전도성 섬유의 평균 섬유장은 70 내지 130 ㎛ 의 범위이다. 열전도성 섬유는 그 열전도성 섬유 전량 중 섬유장이 20 ㎛ 이하인 미세섬유를 20% 이하로 함유한다. 열전도성 섬유는 반자성을 더 가진다. 고열전도성 성형체에 있어서, 열전도성 섬유는 일정 방향으로 배향된다. 또한, 고열전도성 성형체의 제조방법을 제공한다.

Description

고열전도성 성형체 및 그 제조 방법{Thermally Conductive Body and Method of Manufacturing the Same}
본 발명은 고열전도성 성형체 및 그 제조방법에 관한 것이다. 이러한 고열전도성 성형체는 전자 부품 및 방열기 혹은 금속제 열전판 등의 냉각 부재 사이의 전자 기기 중에 개재되고, 전자 부품에서 발생한 열을 전달한다.
최근, 컴퓨터의 CPU로 대표되는 전자 소자의 성능이 고성능화함에 따라, 전자 소자의 소비전력이 증대함과 더불어 전자 소자의 발열량 또한 증대하고 있다. 전자 소자의 처리 능력이 열로 인해 저하되기 때문에, 전자 소자 내 열의 축적을 회피할 필요가 있다. 따라서, 전자 소자의 성능을 유지하기 위해서는 전자 소자의 냉각이 중요한 과제가 된다.
그러므로, 전자 부품 및 냉각 부재(방열기 등) 사이에 개재되어 있고, 전자 부품에서 발생한 열을 냉각 부재에 전달하는 상기 열전도성 성형체에 대해 높은 열전도율이 요구된다. 예를 들면, 일본국 특개소 63-20340호 공보에서는 고분자 매트릭스 재료에 열전도성 충전제를 배합한 조성물로부터 형성된 열전도성 성형체를 개시하고 있다. 통상적으로, 이 열전도성 성형체에 있어서, 열전도성 성형체 중 열전도성 충전제의 함유량이 높으면 높을수록, 열전도성 성형체는 높은 열전도율을 발휘한다는 것이 알려져 있다. 그러나, 열전도성 충전제의 함유량이 증가할수록 조성물의 점도는 일반적으로 증가한다. 그 결과, 조성물의 작업성 및 성형성과 같은 가공성이 악화된다. 이러한 이유로, 조성물 중 열전도성 충전제의 함유량은 일정량 이하로 조정되어야 한다. 따라서, 상기 조성물로부터 형성된 열전도성 성형체에서는 높은 열전도율을 얻을 수 없는 문제가 있다.
일본국 특개평 9-283955호, 11-279406호, 2002-97381호 및 11-302545호 공보에서는, 열전도성 충전제로서 탄소 섬유를 배합한 열전도성 조성물 및 성형체를 개시하고 있다. 상기 공보에 기술된 열전도성 조성물 및 성형체에 있어서, 조성물이 고점도화 됨에 따라 조성물의 유동성이 저하된다. 이러한 이유로, 조성물 내 공기의 혼입은 조성물의 작업성을 악하시킨다. 열전도성을 증대시키기 위한 방향으로 탄소 섬유를 배향시키는 경우, 조성물의 상기와 같은 고점도 및 저유동성은 탄소 섬유의 고배향을 방해한다. 따라서, 얻어지는 열전도성 성형체는 충분한 고 열전도성을 발휘하지 못할 수 있다.
본 발명은 상기한 종래 기술에 존재하는 문제점들에 착안하였다. 본 발명의 목적은 고 열전도율을 발휘할 수 있는 고열전도성 성형체 및 그 제조 방법을 제공하기 위한 것이다.
본 발명은 열전도성 조성물로부터 형성된 고열전도성 성형체를 제공한다.
상기 열전도성 조성물은 고분자 매트릭스 재료; 열전도성 섬유의 평균 섬유장이 70 내지 130 ㎛의 범위이고, 상기 열전도성 섬유가 상기 열전도성 섬유 전량 중 섬유장이 20 ㎛ 이하인 미세섬유를 20% 이하로 함유한 열전도성 섬유; 및 비섬유상 열전도성 충전제를 포함한다. 열전도성 섬유는 반자성을 더 가지며, 상기 열전도성 성형체에 있어서, 상기 열전도성 섬유는 일정 방향으로 배향되어 있다.
일 관점에서, 열전도성 섬유의 평균 섬유 직경은 5 내지 15 ㎛ 의 범위로 설정되고, 한편 열전도성 섬유의 평균 섬유장의 범위는 70 내지 130 ㎛ 이다.
또한, 본 발명은 고분자 매트릭스 재료, 비섬유상 열전도성 충전제, 및 열전도성 섬유를 포함하는 열전도성 조성물로부터 형성된 열전도성 성형체의 제조 방법을 제공한다. 열전도성 섬유의 평균 섬유장의 범위는 70 내지 130 ㎛ 이다. 열전도성 섬유는 상기 열전도성 섬유 전량 중 섬유장이 20 ㎛ 이하인 미세섬유를 20% 이하로 함유한다. 열전도성 섬유는 반자성을 가진다. 상기 방법은 고분자 매트릭스 재료에 열전도성 섬유와 비섬유상 열전도성 충전제를 분산시켜 열전도성 조성물을 조제하는 단계; 상기 열전도성 조성물의 상기 열전도성 섬유를 일정 방향으로 배향시키기 위해 상기 열전도성 조성물에 자기력을 인가하는 단계; 및 상기 열전도성 섬유의 배향을 유지한 채 상기 고분자 매트릭스 재료를 고화 또는 경화시키는 단계로 구성된 것을 특징으로 한다.
본 발명의 다른 관점 및 장점은 이하의 상세한 설명으로부터 명백해 질 것이다.
이하, 본 발명의 실시예를 상세히 설명한다.
본 발명의 일실시예에 따르면, 열전도성 성형체는 고분자 매트릭스 재료, 열전도성 섬유 및 비섬유상 열전도성 충전제를 포함하는 열전도성 조성물로부터 형성된다.
열전도성 섬유의 평균 섬유장(長)은 70 내지 130 ㎛의 범위이다. 바람직하게는, 열전도성 섬유의 평균 섬유 직경의 범위는 5 내지 15 ㎛이고, 반면 열전도성 섬유의 평균 섬유장은 70 내지 130 ㎛의 범위이다.
열전도성 섬유는 상기 열전도성 섬유 전량(수) 중 섬유장이 25 ㎛ 이하인 미세섬유를 20% 이하로 함유한다. 또한, 열전도성 섬유는 반자성을 가지며, 이 열전도성 섬유는 상기 열전도성 성형체의 고정된 방향으로 배향된다.
고분자 매트릭스 재료는 기계적 강도, 내열성 및 내구성 등, 요구되는 성능에 따라 선택될 수 있고, 그 화학적 조성 및 경화 방법은 특별히 제한되지 않는다. 고분자 매트릭스 재료의 구체적인 예로는, 에폭시 수지 및 우레탄 수지 등의 열가소성이나 열경화성 수지, 실리콘 고무 및 플루오로카본 고무 등의 합성 고무를 포함하는 고무 재료, 그리고 각종 열가소성 탄성체를 들 수 있다. 또한, 고분자 매트릭스 재료는 경화 반응에 의해 고분자 매트릭스를 생성시킬 수 있는 비경화된 재료를 포함할 수 있다. 이러한 고분자 매트릭스 재료를 단독으로 배합하거나 2 종 이상의 조성물을 조합하여 배합할 수 있다.
고분자 매트릭스 재료 중에서, 실리콘 고무가 바람직한데, 이는 내열성이 우수하고 전자 부품에 대한 밀착성 및 추종성이 좋기 때문이다. 실리콘 고무는 그 원료인 폴리오르가노실록산을 경화시켜 얻을 수 있다. 실리콘 고무의 물리적 성상은 탄성상 기타 젤라틴상 및 발포상을 포함한다. 실리콘 고무의 경화 방법은 특별히 한정되지 않고, 유기 과산화물의 라디칼 반응, 실리콘 원자와 결합하는 수소 원자를 갖는 폴리오르가노실록산 및 비닐기를 함유하는 폴리디메틸실록산이 백금계 촉매 하에 반응하는 부가 반응, 및 경화시 축합 생성물을 생성하는 축합 반응을 이용할 수 있다. 실리콘 고무의 제형으로서 일액형(one-component type) 및 이액형(two-component type)을 들 수 있다.
실리콘 고무 중에, 액상 부가 반응형 폴리오르가노실록산을 경화시켜 실리콘 고무를 얻는 것이 고분자 매트릭스 재료용으로 바람직하다. 액상 부가 반응형 폴리오르가노실록산은 저점도이기 때문에, 열전도성 섬유 및 비섬유상 열전도성 충전제용으로의 적재능(loading property)이 우수하다. 즉, 액상 부가 반응형 폴리오르가노실록산을 사용하면 조성물 내 열전도성 섬유 및 비섬유상 열전도성 충전제의 배합량을 증가시킬 수 있다. 액상 부가 반응형 포리오르가노실록산은, 중합도가 대략 100 내지 2000 정도이고 저점도를 가짐으로서 성형성이 우수하고, 획득되는 열전도성 성형체에 우수한 유연성을 부여할 수 있다.
성형성이 우수하다는 점에서, 실리콘 고무 재료의 점도(25℃에서)는 1000 mPa·s 이하가 바람직하며, 보다 바람직하게는 500 mPa·s 이하이다. 상기 점도가 1000 mPa·s 를 초과하면, 열전도성 조성물에 기포가 쉽게 혼입될 수 있으며, 그러면 그 탈포가 곤란해진다.
열전도성 섬유는 반자성을 가진다. 상기 열전도성 섬유에 자기력을 인가하게 되는 경우, 상기 열전도성 섬유는 자기력에 대하여 평행방향이나 수직방향으로 배향될 가능성이 있다. 열전도성 섬유의 구체적인 예로는, 폴리에틸렌 섬유, 롤리프로필렌 섬유, 폴리에스테르 섬유, 폴리알릴렌 설파이드 섬유, 아라미드 섬유, 폴리아미드 섬유, 및 탄소 섬유 등을 들 수 있다. 열전도성 섬유의 형상은 위스커(whisker), 코일 또는 튜브 형상일 수 있다. 상기 열전도성 섬유는 단독으로 사용되거나 2 종 이상의 조합으로 배합될 수 있다. 열전도성 섬유 중에 탄소 섬유가 바람직한데, 보다 바람직하게는 적어도 일 방향(바람직하게는 섬유축 방향)의 열전도율이 100 W/m·K 인 탄소 섬유가, 그 우수한 열전도율 때문에 열전도성 섬유용으로 바람직하다. 탄소 섬유의 구체적인 예로는 피치(pitch)계 탄소 섬유, 폴리아크릴로니트릴계 탄소 섬유, 및 레이온계 탄소 섬유 등을 들 수 있다. 탄소 섬유는 용융 방사 섬유상 피치를 탄소화하거나 흑연화 처리하여 제조된다. 탄소 섬유 중에, 섬유장 방향으로의 열전도율이 높다는 점에서, 메조상 피치를 원료로 사용한 탄소 섬유가 열전도성 섬유용으로 바람직하다. 더욱이, 고열전도율 때문에, 바람직하게는 1000℃ 이상으로 탄화처리를 수행한 탄소섬유가 바람직하며, 보다 바람직하게는 2000℃ 이상으로 흑연화 처리를 수행한 탄소섬유가 바람직하다.
열전도성 섬유의 평균 직경은 5 내지 15 ㎛의 범위이며, 보다 바라직하게는 7 내지 12 ㎛이다. 상기 섬유의 평균 직경이 5 ㎛ 미만이면, 열전도성 섬유의 강도로는 부족하다. 따라서, 고분자 매트릭스 재료에 열전도성 섬유를 분산시킬 때 열전도성 섬유가 쉽게 미분화됨으로써 상기 열전도성 조성물은 고점도가 된다. 한편, 상기 열전도성 섬유의 평균 직경이 15 ㎛를 초과하면, 상기 섬유를 조성물 중 소정의 방향으로 배향시키는 것이 어렵게 된다. 열전도성 섬유의 평균장은 70 내지 130 ㎛의 범위이고, 바람직하게는 80 내지 120 ㎛이며, 보다 바람직하게는 83 내지 110 ㎛이다. 상기 평균 섬유장이 70 ㎛ 미만이면, 열전도성 조성물의 점도가 상승할 수 있다. 한편, 상기 열전도성 섬유의 평균장이 130 ㎛를 초과하면, 섬유끼리 서로 얽히므로 열전도성 섬유의 점도를 증가시키게 되고, 상기 열전도성 섬유의 배향을 어렵게 한다.
열전도성 섬유 중에 분말상의 미세 섬유가 존재하는 경우 열전도성 조성물을 고점도화하는 원인이 된다. 열전도성 섬유 전량(수) 중에서 섬유장이 25 ㎛ 이하의 미세 섬유를 20% 이하로 함유하는 열전도성 섬유를 적절한 열전도성 조성물이 가지며, 바람직하게는 15% 이하이고, 보다 바람직하게는 12% 이하이다. 상기 미세 섬유량이 상기 열전도성 섬유 중 20%를 초과하면, 상기 열전도성 조성물의 점도가 상승할 수 있다. 따라서, 상기 조성물 내 열전도성 섬유의 배향은 어렵게 되고, 생성 열전도성 성형체는 고 열전도율을 발휘할 수 없게 된다. 상기 섬유장 및 미세 섬유량의 백분율은, 예를 들면 화상처리 해석장치(image analyer)(루젝스??(LUZEX??), (주)니레코(NIREKO Corporation)제)를 사용하여 계측 가능하다.
열전도성 섬유는 상기 열전도성 섬유 제조 중 혹은 제조 후, 각종 방법을 사용하여 섬유를 분쇄시켜 얻을 수 있다. 분쇄 방법으로, 해머 분쇄기(hammer mill), 볼 분쇄기(ball mill) , 진동 볼 분쇄기(vibration ball mill), 블레이드 분쇄기(blade mill), 제트 분쇄기(jet mill), 토네이도 분쇄기(tornado mill), 분쇄 믹서(mill mixer), 및 헨셀 믹서(Henschel mixer) 등을 들 수 있다. 상술한 바와 같이 상기 열전도성 섬유 제조 중 혹은 제조 후에 절삭기계로 일차적으로 분쇄 섬유를 세절시키고, 이차적으로 상기 분쇄 방법을 사용하여 세절시켜 원하는 열전도성 섬유를 용이하게 얻을 수 있기 때문에, 상기 열전도성 섬유용으로 탄소 섬유가 바람직하다.
열전도성 조성물 중 열전도성 섬유의 배합량은 고분자 매트릭스 재료 100 중량부에 대해, 50 내지 150 중량부 범위가 바람직하며, 보다 바람직하게는 60 내지 140 중량부이다. 열전도성 조성물 중 열전도성 섬유의 배합량이 50 중량부 미만이면, 획득되는 열전도성 성형체가 우수한 열전도율을 발휘할 수 없다. 한편, 상기 열전도성 섬유의 배합량이 150 중량부를 초과하게 되면, 상기 열전도성 조성물의 점도가 과도하게 증가될 수 있다.
비섬유상 열전도성 충전제는 섬유를 분쇄하여 얻어진 충전제가 아니고, 구형 혹은 기타 임의 형상의 입자를 가진다. 비섬유상 열전도성 충전제는 구형인 것이 바람직한데, 이는 열전도성 성형체 표면에 요철 등의 결함을 갖는 이차 응집이 거의 발생하지 않기 때문이다. 상기 비섬유상 충전제는 그 열전도율이 우수한 것으로, 산화 알루미늄, 보론 나이트라이드, 알루미늄 나이트라이드, 실리콘 카바이드 및 실리콘 다이옥사이드로 구성된 군으로부터 선택된 적어도 하나인 것이 바람직하다. 상기 비섬유상 열전도성 충전제의 평균 입경은 0.1 내지 100 ㎛의 범위인 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 1 내지 50 ㎛의 범위인 것이 바람직하다. 상기 평균 입경이 0.1 ㎛ 미만이면, 상기 비섬유상 충전제의 비표면적이 증가한다. 이는 열전도성 조성물의 점도를 과도하게 증가시킬 수 있다. 한편, 상기 비섬유상 열전도성 충전제가 100 ㎛를 초과하게 되면, 상기 열전도성 성형체의 표면에 요철이 형성되는 등, 열전도성 성형체의 표면 형상을 악화시킬 수 있다.
열전도성 조성물 내 비섬유상 열전도성 충전제의 배합량은, 고분자 매트릭스 재료 100 중량부에 대해 300 내지 600 중량부의 범위인 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 400 내지 600 중량부이다. 상기 배합량이 300 중량부 미만이면, 상기 열전도성 성형체에 충분한 열전도율을 제공할 수 없다. 한편, 상기 양이 600 중량부를 초과하게 되면, 상기 열전도성 조성물의 점도를 과도하게 증가시킬 수 있다. 상기의 이유로부터, 열전도성 조성물은 고분자 매트릭스 재료 100 중량부에 대해 열전도성 섬유가 50 내지 150 중량부 및 비섬유상 열전도성 충전제가 300 내지 600 중량부로 함유하는 것이 바람직하다.
열전도성 조성물은 가소제, 점착제, 보강제, 착색제, 내열향상제 등 다른 부가제를 더 함유할 수 있다.
열전도성 조성물의 점도(25℃에서)는 80000 mPa·s 미만인 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 75000 mPa·s 미만이다. 상기 점도가 80000 mPa·s를 초과하게 되면, 상기 열전도성 섬유를 열전도성 조성물 내 일정 방향으로 배향시키는 것이 어려워 질 수 있다. 열전도성 섬유 및 비섬유상 열전도성 충전제를 함유한 열전도성 조성물의 점도를 80000 mPa·s 미만으로 설정하게 되면, 기포가 상기 열전도성 조성물 내로 혼입되는 것을 가일층 억제할 수 있고, 조성물 내 상기 열전도성 섬유를 고배향화 시킬 수 있다.
열전도성 성형체의 형상은, 예를 들면 블록(block) 또는 시트(sheet) 등일 수 있다. 열전도성 성형체는 시트 형상인 것이 바람직한데, 이는 시트 형상의 열전도성 성형체가 전자 부품 및 냉각 부재 사이에 개재될 수 있고, 상기 전자 부품에서 발생한 열을 효율적으로 전도시킬 수 있기 때문이다. 열전도성 성형체가 시트 형상인 경우, 상기 시트의 두께는 0.1 내지 5 ㎜ 인 것이 바람직하다. 상기 시트의 두께가 0.1 ㎜ 미만이면, 부착시 생산성 및 작업성이 악화될 수 있다. 한편, 5 ㎜를 초과하게 되면, 상기 시트의 열저항이 높아질 수 있고, 그 비용이 증가할 수 있다.
상기 열전도성 성형체의 열전도율은 14 W/m·K 이상인 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 15 W/m·K 이상이다. 상기 열전도율이 14 W/m·K 미만이면, 상기 열전도성 성형체는 우수한 열전도율을 발휘할 수 없다. 열전도성 성형체의 경도는 E형 경도계(ISO 7619 기준)로 측정하였을 때 50 미만인 것이 바람직하다. 상기 경도가 50을 초과하게 되면, 열전도성 성형체는 전자 부품에 대한 형상추종성(shape conformity)이 악화될 수 있고, 전자 부품 보호 기능을 충분히 발휘하지 못할 수 있다.
열전도성 성형체 중 열전도성 섬유는 일정 방향을 따라 배향된다. 이는 상기 방향으로의 열전도성 성형체의 열전도율을 향상시킨다. 예를 들면, 시트 형상의 열전도성 섬유인 경우, 상기 열전도성 섬유는 상기 시트 표면 내 방향 또는 상기 시트의 두께 방향 등의 일정 방향으로 배향된다. 이는 표면내 방향이나 두께 방향으로의 열전도성 성형체의 열전도율을 향상시킬 수 있다.
열전도성 조성물을 제조하기 위해, 고분자 매트릭스 재료에 열전도성 섬유 및 비섬유상 열전도성 충전제를 배합한다. 그 다음, 상기 열전도성 섬유 및 비섬유상 열전도성 충전제가 거의 균일하게 분산될 때까지 상기 혼합물을 교반하거나 혼연(混練; kneading)한다. 이때, 열전도성 섬유 중에 섬유장이 25 ㎛ 이하로 함유된 미세 섬유량의 백분율을 상술한 범위 내로 조절함으로써 상기 미세 섬유로 인한 열전도성 조성물의 점도 상승을 억제한다. 따라서, 고분자 매트릭스 재료에 대한, 조성물 중 열전도성 섬유 및 비섬유상 열전도성 충전제의 배합량을 증가시키는 것이 가능하다.
열전도성 성형체의 제조 방법은 상술한 바와 같이 고분자 매트릭스 재료 중에 열전도성 섬유 및 비섬유상 열전도성 충전제를 분산시켜 열전도성 조성물을 제조하는 단계, 상기 열전도성 조성물을 각종 성형법으로 성형하는 단계, 상기 열전도성 조성물 중의 상기 열전도성 섬유를 특정 방향으로 배향시키기 위해 상기 열전도성 조성물에 자기력을 인가하는 단계, 및 상기 열전도성 섬유의 배향을 유지한 채 상기 고분자 매트릭스 재료를 고화 또는 경화시키는 단계를 포함한다.
상기 열전도성 섬유를 배향시키기 위한 자기력을 인가하는 단계에서 열전도성 조성물의 점도가 높으면, 열전도성 섬유의 이동성이 저해된다. 그러므로, 상기 열전도성 섬유를 특정 방향으로 배향시키기가 매우 곤란해진다. 본 발명의 열전도성 조성물이 상술한 바와 같이 열전도성 섬유 및 비섬유상 열전도성 충전제를 함유하기 때문에, 열전도성 조성물의 점도 상승이 억제된다. 따라서, 열전도성 조성물 중의 열전도성 섬유의 이동성이 저해되지 않을 수 있다. 더욱이, 상기 열전도성 섬유의 평균 섬유 직경 및 평균 섬유장이 상술한 특정 범위로 설정되므로, 상기 열전도성 조성물 내 상기 열전도성 섬유의 꼬임현상(entanglement)은 쉽게 발생하지 않을 수 있다. 그러므로, 상기 조성물의 점도 상승 및 상기 섬유의 꼬임현상으로 말미암은 상기 열전도성 섬유의 배향성의 저하를 억제할 수 있다.
상기의 제조 방법에 있어서, 자기력을 인가하기 위한 자기력원은 초전도성 자석, 영구자석, 전자석, 코일 등을 들 수 있다. 자기력원 중에서, 초전도성 자석이 높은 자속 밀도를 갖는 자기장을 발생시킬 수 있기 때문에 바람직하다. 상기의 여러 자기력원으로부터 발생된 자기장의 자속 밀도의 범위는 1 내지 30 텔사(Telsa)인 것이 바람직하다.
상기 열전도성 조성물의 성형 방법은 바 코터법(bar coater method), 닥터 블레이드법(doctor blade method), 추출주조법(extrusion molding method)(티-다이법 등(T-die method)), 칼렌더링법(calendaring method), 프레스 성형법(press forming method) 및 주물성형법(cast molding method) 등을 들 수 있다.
사용시, 생성 열전도성 성형체는, 예를 들면 전자부품 및 방열부재 사이에 개재된다.
이하, 본 발명의 이점을 기술한다.
본 발명의 실시예의 열전도성 성형체에 있어서, 고분자 매트릭스 재료에 열전도성 섬유 및 비섬유상 열전도성 충전제를 상술한 바와 같이 배합한다. 이러한 배합으로 열전도성 조성물의 점도상승을 억제할 수 있다. 이러한 이유로, 열전도성 조성물 중 열전도성 섬유 및 비섬유상 열전도성 충전제의 양을 증가시키는 것이 가능하다. 더불어, 상기 조성물 내 열전도성 섬유의 고배향이 가능하다. 또한, 상기 열전도성 조성물 내로의 기포의 혼입이 감소되고, 심지어 상기 조성물 내로 기포가 혼입되는 경우라도, 쉽게 제거될 수 있다. 그러므로, 상기 성형체 내 존재하는 기포로 말미암은 열전도성 성형체의 열전도율의 저하를 최소화하는 것이 가능하다. 그러므로, 고열전도율을 발휘할 수 있는 열전도성 성형체를 얻는 것이 가능하다. 또한, 상기 열전도성 섬유는 반자성을 가지며, 그리고 상기 성형체 내 일정 방향으로 배향된다. 상기의 결과, 상기 열전도성 성형체는 보다 높은 고열전도율을 제공한다.
더욱이, 상기 열전도성 섬유 및 비섬유상 열전도성 충전제로서 특별한 재료를 사용할 필요가 없다. 따라서, 실용성이 높은 열전도성 성형체를 제공하는 것이 가능하다. 더욱이, 상기 열전도성 조성물의 고점도화 억제를 통해 상기 열전도성 조성물의 성형성을 보다 향상시킴으로써 열전도성 성형체의 제조를 용이하게 할 수 있다. 또한, 상기 열전도성 섬유는 반자성을 가지기 때문에, 상기 열전도성 조성물에 자기력을 인가시킴으로써 상기 열전도성 섬유를 일정 방향으로 배향시키는 것이 가능하다.
본 발명의 실시예의 열전도성 성형체에 있어서, 상기 열전도성 섬유로서 최소한 일종의 방향으로 100 W/m·K의 열전도율을 갖는 탄소섬유를 배합하는 것이 바람직하다. 이는 열전도성 성형체가 고열전도율을 발휘하도록 한다.
본 발명의 실시예의 열전도성 성형체에 있어서, 고분자 매트릭스 재료 100 중량부에 대하여, 열전도성 섬유가 50 내지 150 중량부 및 비섬유상 열전도성 충전제가 300 내지 600 중량부로 배합하는 것이 바람직하다. 열전도성 성형체를 상기와 같이 배합하는 경우, 열전도성 조성물의 고점도화의 억제가 가능하며, 그리고 우수한 열전도율을 가진 열전도성 성형체를 얻을 수 있다.
본 발명의 실시예의 열전도성 성형체의 제조 방법에 있어서, 상기 열전도성 조성물에 자기력을 인가함으로써 배향 상태가 고정된 열전도성 섬유를 얻을 수 있다. 상기 제조방법은 상기 열전도성 섬유의 반자성을 이용한 것으로 상기 열전도성 섬유의 배향성을 높일 수 있다.
본 발명의 기술적 사상이나 범위를 벗어나지 않으면서 가종의 다른 특별한 형식으로 본 발명을 구체화 할 수 있다는 것은 당해 기술 분야의 당업자에게 명백할 것이다. 특히, 본 발명은 하기 형태로 구체화 될 수 있다는 점을 이해할 것이다.
열전도성 섬유 및 비섬유상 열전도성 충전제에 각종 표면 처리를 수행한다. 예를 들면, 상기 열전도성 섬유 및/또는 비섬유상 열전도성 충전제를 실란(silane) 결합제 혹은 티타네이트(titanate) 결합제 등의 결합체(coupling agent)로 표면처리하는 경우, 상기 고분자 매트릭스에 밀착성을 향상시킬 수 있다. 또한, 열전도성 섬유 및/또는 비섬유상 열전도성 충전제에 절연 피복을 행함으로써, 열전도성 성형체 및 전자부품 간의 절연성을 확보할 수 있다.
상기 열전도성 성형체 상에나 그 내부에 필름, 시트, 부직포 또는 직포 등을 적층하거나 삽입한다. 이 경우, 적재 시의 작업성을 향상시키거나 열전도성 성형체를 보강할 수 있다. 또한, 열전도성 성형체 및 전자 부품 간의 절연성을 확보하기 위해 열전도성 성형체의 표면에 절연 필름을 적층할 수 있다. 더욱이, 전자 부품이나 방열 부재에 대해 점착성(self-adhesion) 또는 접착성(adhesion)을 부여하기 위해 열전도성 성형체의 표면에 점착층 또는 접착층을 적층할 수 있다.
이하, 제조예 및 비교예를 통해 상기의 실시예를 구체적으로 설명한다.
<제조예 1>
고분자 매트릭스 재료인 부가반응형 폴리오르가노실록산(액상 실리콘, 점도[25℃]: 400 mPa·s, 비중 : 1.0, 왝커 아사이카세이 실리콘 주식회사(WACKER ASAHIKASEI SILICONE CO.,LTD.))을 열전도성 섬유인 탄소 섬유(평균 섬유 직경: 10 ㎛, 평균 섬유장: 110 ㎛, 섬유장 ≤ 25㎛ 인 미세 섬유량의 백분율: 9.3%) 및 비섬유상 열전도성 충전제인 구상 알루미나(평균 입경: 3.2 ㎛)를 표 1에 나타낸 비율로 혼합하였다. 상기 혼합물이 거의 균일하게 될 때까지 상기 혼합물을 교반하였다. 다음, 열전도성 조성물을 조제하기 위해 상기 혼합물을 탈포시켰다. 이어서, 상기 열전도성 조성물을 시트상으로 성형시켰다. 다음, 상기 성형된 열전도성 조성물을 초전도 자석 8 텔사(Telsa)의 자기장 속에 10 분 동안 유지시켰다. 이때, 초전도 자석의 자기력선이 열전도성 조성물의 두께 방향에 평행하도록 초전도 자석 및 열전도성 조성물을 배치하였다. 다음, 열전도성 시트(두께 0.5 ㎜)를 얻기 위해 열전도성 조성물을 120℃에서 30 분간 가열시켰다. 상기 열전도성 시트를 현미경으로 관찰하였을 때, 탄소 섬유가 상기 시트의 두께 방향으로 배향된 것을 확인하였다.
<제조예 2>
열전도성 섬유로 다른 탄소 섬유(평균 섬유 직경: 10 ㎛, 평균 섬유장: 83 ㎛, 섬유장≤25㎛인 미세 섬유량의 백분율: 20.0%)를 사용한 것을 제외하고는, 제조예 1과 동일한 조성물 및 방법을 사용하여 열전도성 시트(두께: 0.5 ㎜)를 얻었다. 상기 열전도성 시트를 현미경으로 관찰하였을 때, 탄소 섬유가 상기 시트의 두께 방향으로 배향된 것을 확인하였다.
<제조예 3>
열전도성 섬유로 다른 탄소 섬유(평균 섬유 직경: 10 ㎛, 평균 섬유장: 103 ㎛, 섬유장 ≤ 25㎛ 인 미세 섬유량의 백분율: 15.0%)를 사용한 것을 제외하고는, 제조예 1과 동일한 조성물 및 방법을 사용하여 열전도성 시트(두께: 0.5 ㎜)를 얻었다. 상기 열전도성 시트를 현미경으로 관찰하였을 때, 탄소 섬유가 상기 시트의 두께 방향으로 배향된 것을 확인하였다.
<제조예 4>
제조예 1과 동일한 부가반응형 폴리오르가노실록산(액상 실리콘, 점도[25℃]: 400 mPa·s, 비중 : 1.0, 왝커 아사이카세이 실리콘 주식회사) 및 구상 알루미나(평균 입경: 3.2 ㎛), 그리고 열전도성 섬유로 다른 탄소 섬유(평균 섬유 직경: 7 ㎛, 평균 섬유장: 80 ㎛, 섬유장 ≤ 25㎛ 인 미세 섬유량의 백분율: 20.0%) 를 제조예 1과 같은 양상으로 표 1에 나타낸 비율을 사용하여 열전도성 시트(두께: 0.5 ㎜)를 얻었다. 상기 열전도성 시트를 현미경으로 관찰하였을 때, 탄소 섬유가 상기 시트의 두께 방향으로 배향된 것을 확인하였다.
<제조예 5>
제조예 1과 동일한 부가반응형 폴리오르가노실록산(액상 실리콘, 점도[25℃]: 400 mPa·s, 비중 : 1.0, 왝커 아사이카세이 실리콘 주식회사) 및 구상 알루미나(평균 입경: 3.2 ㎛), 그리고 열전도성 섬유로 다른 탄소 섬유(평균 섬유 직경: 7 ㎛, 평균 섬유장: 120 ㎛, 섬유장 ≤ 25㎛ 인 미세 섬유량의 백분율: 9.0%) 를 제조예 1과 같은 양상으로 표 1에 나타낸 비율을 사용하여 열전도성 시트(두께: 0.5 ㎜)를 얻었다. 상기 열전도성 시트를 현미경으로 관찰하였을 때, 탄소 섬유가 상기 시트의 두께 방향으로 배향된 것을 확인하였다.
<제조예 6>
제조예 1과 동일한 부가반응형 폴리오르가노실록산(액상 실리콘, 점도[25℃]: 400 mPa·s, 비중 : 1.0, 왝커 아사이카세이 실리콘 주식회사) 및 구상 알루미나(평균 입경: 3.2 ㎛), 그리고 열전도성 섬유로 다른 탄소 섬유(평균 섬유 직경: 12 ㎛, 평균 섬유장: 120 ㎛, 섬유장 ≤ 25㎛ 인 미세 섬유량의 백분율: 9.5%)를 제조예 1과 같은 양상으로 표 1에 나타낸 비율을 사용하여 열전도성 시트(두께: 0.5 ㎜)를 얻었다. 상기 열전도성 시트를 현미경으로 관찰하였을 때, 탄소 섬유가 상기 시트의 두께 방향으로 배향된 것을 확인하였다.
<비교예 1>
제조예 1과 동일한 열전도성 조성물을 사용하여, 자기장의 인가없이, 120℃에서 30 분간 가열하여 열전도성 시트(두께: 0.5 ㎜)를 얻었다. 상기 열전도성 시트를 현미경으로 관찰하였을 때, 탄소 섬유가 상기 시트에 임의 방향(random direction)으로 분산된 것을 확인하였다.
<비교예 2>
열전도성 섬유로 다른 탄소 섬유(평균 섬유 직경: 10 ㎛, 평균 섬유장: 75 ㎛, 섬유장 ≤ 25㎛ 인 미세 섬유량의 백분율: 29.3%)를 사용한 것을 제외하고는, 제조예 1과 동일한 조성물 및 방법을 사용하여 열전도성 조성물을 조제하였다. 그러나, 조제된 조성물의 점도는 매우 높았으며, 그리고 성형될 수 없었다.
<비교예 3>
열전도성 섬유로 다른 탄소 섬유(평균 섬유 직경: 10 ㎛, 평균 섬유장: 138 ㎛, 섬유장≤25㎛인 미세 섬유량의 백분율: 15.0%)를 사용한 것을 제외하고는, 제조예 1과 동일한 조성물 및 방법을 사용하여 열전도성 시트(두께: 0.5 ㎜)를 얻었다. 상기 열전도성 시트를 현미경으로 관찰하였을 때, 탄소 섬유가 상기 시트의 임의 방향으로 분산된 것을 확인하였다.
<비교예 4>
섬유량이 감소한 것을 제외하고는, 비교예 3과 동일한 조성물 및 방법을 사용하여 열전도성 시트(두께: 0.5 ㎜)를 얻었다. 상기 열전도성 시트를 현미경으로 관찰하였을 때, 탄소 섬유의 배향이 부분적으로 얻어졌으나, 배향성은 상기 탄소 섬유의 꼬임현상으로 말미암아 제조예 1 내지 3 보다도 더 낮았음을 확인하였다.
<비교예 5>
제조예 1과 동일한 부가반응형 폴리오르가노실록산(액상 실리콘, 점도[25℃]: 400 mPa·s, 비중 : 1.0, 왝커 아사이카세이 실리콘 주식회사) 및 구상 알루미나(평균 입경: 3.2 ㎛), 그리고 열전도성 섬유로 다른 탄소 섬유(평균 섬유 직경: 3 ㎛, 평균 섬유장: 50 ㎛, 섬유장 ≤ 25㎛ 인 미세 섬유량의 백분율: 80.5%) 를 제조예 1과 같은 양상으로 표 1에 나타낸 비율을 사용하여 열전도성 조성물을 조제하였다. 그러나, 조제된 조성물의 점도는 매우 높았으며, 그리고 성형될 수 없었다.
<비교예 6>
제조예 1과 동일한 부가반응형 폴리오르가노실록산(액상 실리콘, 점도[25℃]: 400 mPa·s, 비중 : 1.0, 왝커 아사이카세이 실리콘 주식회사) 및 구상 알루미나(평균 입경: 3.2 ㎛), 그리고 열전도성 섬유로 다른 탄소 섬유(평균 섬유 직경: 20 ㎛, 평균 섬유장: 150 ㎛, 섬유장 ≤ 25㎛ 인 미세 섬유량의 백분율: 8.0%) 를 제조예 1과 같은 양상으로 표 1에 나타낸 비율을 사용하여 열전도성 시트(두께: 0.5 ㎜)를 얻었다. 상기 열전도성 시트를 현미경으로 관찰하였을 때, 탄소 섬유의 배향이 부분적으로 얻어졌으나, 배향성은 상기 탄소 섬유의 꼬임현상으로 말미암아 제조예 1 내지 6 보다도 더 낮았음을 확인하였다.
<평가방법>
각 제조예 및 비교예의 열전도성 조성물의 점도를 25℃에서 회전점도계(rotary viscometer)로 측정하였다. 또한, 각 제조예 및 비교예에서 제조된 열전도성 시트의 열전도율을 ASTM D5470(시료 크기: 10 x 10 x 2 ㎜, 인가 열량: 4W)에 따라 측정하였다. 측정값의 분산을 줄이기 위해, 상기 시트가 그 두께 방향으로 50% 압축되었을 때, 상기 두께 방향에서 각각의 열전도성 시트의 열전도율을 측정하였다. 또한, 제조예 및 비교예들의 평가 결과를 표 1에 나타내었다.
제조예 비교예
1 2 3 4 5 6 1 2 3 4 5 6
액상 실리콘(중량부) 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100
탄소섬유 양(중량부) 130 130 130 60 140 60 130 130 130 120 30 160
평균섬유직경[㎛] 10 10 10 7 7 12 10 10 10 10 3 20
평균섬유장[㎛] 110 83 103 80 120 120 110 75 138 138 50 150
미세섬유≤25㎛[% 양) 9.3 20.0 15.0 20.0 9.0 9.5 9.3 29.3 15.0 15.0 80.5 8.0
장방향 열전도율[W/m·K] 120 120 120 110 110 150 120 120 120 120 70 160
구상 알루미나[중량부] 500 500 500 600 400 500 500 500 500 500 250 500
자기력인가(80 텔사) 유 유 유 유 유 유 무 유 유 유 유 유
조성물의 점도(25℃)[mPa·s] 70000 54000 80000 77000 72000 65000 70000 1920000 85000 72000 1450000 79000
열전도율[W/m·K] 18 16.5 19 16 17.5 17 3 - 13 10 - 11
표 1의 결과로부터, 제조예 1 내지 6에서, 열전도성 조성물의 점도는 80000 Pa·s 이하의 값을 보인다. 따라서, 열전도성 섬유의 배합에 의한 점도 상승은 억제된다. 제조예 1 내지 6의 열전도성 시트는 표 1에 나타낸 바와 같이, 14 W/m·K 이상의 고열전도율을 가진다. 그러므로, 상기의 열전도성 시트는 고열전도율을 발휘할 수 있다.
반면, 비교예 1의 열전도성 섬유가 상기 시트의 두께 방향으로 배향되지 않기 때문에, 비교예 1의 열전도성 시트의 열전도율은 제조예 1 보다 더 낮은 값을 가진다. 비교예 2에서, 조성물의 점도는 제조예 및 다른 비교예들에 비해 매우 높은데, 이는 사용된 열전도성 섬유의 미세 섬유량이 20%를 초과하기 때문이다. 따라서, 비교예 2의 조성물은 성형될 수 없었다. 비교예 2의 조성물을 경화시키기 위해 가열하는 경우에도, 미세 섬유로 인해 액상 실리콘의 경화 반응을 저해할 수 있으며, 상기 조성물은 경화되지 않을 것이다. 따라서, 상기 조성물은 실용성이 없다. 비교예 3 및 4에서, 탄소 섬유의 평균 섬유장이 130 ㎛를 초과하기 때문에, 섬유의 꼬임현상으로 말미암아 탄소 섬유의 배향성은 저하된다. 그러므로, 비교예 3 및 4의 시트의 열전도율은 제조예 3 보다도 더 낮은 값을 보인다. 비교예 5에서, 짧은 탄소섬유(평균 섬유장: 50 ㎛)를 사용했더니 열전도성 조성물의 점도가 매우 증가되었다. 따라서, 생성 조성물은 성형될 수 없었다. 비교예 6에서, 열전도성 섬유로 보다 두껍고 더 긴 탄소 섬유(평균 섬유 직경: 20 ㎛, 평균 섬유장: 150 ㎛)를 사용하였다. 이러한 섬유는 용이하게 배향될 수 없었으며, 따라서 시트의 열전도율이 제조예들에 비해 더 낮았다.
본 발명에 의하면 열전도성 성형체가 높은 열전도율을 발휘하게 할 수 있다.

Claims (16)

  1. 열전도성 조성물로부터 형성된 고열전도성 성형체에 있어서, 상기 열전도성 조성물이:
    고분자 매트릭스 재료;
    평균 섬유장이 70 내지 130 ㎛의 범위이고, 섬유장이 20 ㎛ 이하인 미세섬유를 전량 중 20% 이하로 함유한 열전도성 섬유; 및
    비섬유상 열전도성 충전제를 포함한 열전도성 조성물에서 상기 열전도성 섬유가 반자성을 더 가지며, 상기 고열전도성 성형체에서 상기 열전도성 섬유가 일정 방향으로 배향된 것임을 특징으로 하는 고열전도성 성형체.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 열전도성 섬유가 적어도 일 방향에서 100 W/m·K 이상의 열전도율을 갖는 탄소 섬유인 것임을 특징으로 하는 고열전도성 성형체.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 열전도성 조성물이 상기 고분자 매트릭스 재료 100 중량부에 대하여, 50 내지 150 중량부의 범위의 상기 열전도성 섬유 및 300 내지 600 중량부의 범위의 상기 비섬유상 열전도성 충전제를 함유한 것임을 특징으로 하는 고열전도성 성형체.
  4. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 상기 열전도성 섬유의 평균 섬유장이 80 내지 120 ㎛ 의 범위인 것임을 특징으로 하는 고열전도성 성형체.
  5. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 상기 열전도성 섬유의 평균 섬유장이 83 내지 110 ㎛ 의 범위인 것임을 특징으로 하는 고열전도성 성형체.
  6. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 상기 고분자 매트릭스 재료가 부가반응형 폴리오르가노실록산인 것임을 특징으로 하는 고열전도성 성형체.
  7. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 상기 비섬유상 열전도성 충전제가 알루미늄 옥사이드, 보론 나이트라이드, 알루미늄 나이트라이드, 실리콘 카바이드 및 실리콘 다이옥사이드로 구성된 군으로부터 선택된 것임을 특징으로 하는 고열전도성 성형체.
  8. 열전도성 조성물로부터 형성된 고열전도성 성형체에 있어서, 상기 열전도성 조성물이:
    고분자 매트릭스 재료;
    평균 섬유 직경이 5 내지 15 ㎛ 의 범위이고, 평균 섬유장이 70 내지 130 ㎛의 범위이며, 섬유장이 20 ㎛ 이하인 미세섬유를 전량 중 20% 이하로 함유한 열전도성 섬유; 및
    비섬유상 열전도성 충전제를 포함한 열전도성 조성물에서 상기 열전도성 섬유가 반자성을 더 가지며, 상기 고열전도성 성형체에서 상기 열전도성 섬유가 일정 방향으로 배향된 것임을 특징으로 하는 고열전도성 성형체.
  9. 제 8 항에 있어서, 상기 열전도성 섬유가 적어도 일 방향에서 100 W/m·K 이상의 열전도율을 갖는 탄소 섬유인 것임을 특징으로 하는 고열전도성 성형체.
  10. 제 8 항 또는 제 9 항에 있어서, 상기 열전도성 조성물이 상기 고분자 매트릭스 재료 100 중량부에 대하여, 50 내지 150 중량부 범위의 상기 열전도성 섬유 및 300 내지 600 중량부 범위의 상기 비섬유상 열전도성 충전제를 함유한 것임을 특징으로 하는 고열전도성 성형체.
  11. 제 8 항 또는 제 9 항에 있어서, 상기 열전도성 섬유의 평균 섬유장이 80 내지 120 ㎛ 의 범위인 것임을 특징으로 하는 고열전도성 성형체.
  12. 제 8 항 또는 제 9 항에 있어서, 상기 열전도성 섬유의 평균 섬유장이 83 내지 110 ㎛ 의 범위인 것임을 특징으로 하는 고열전도성 성형체.
  13. 제 8 항 또는 제 9 항에 있어서, 상기 열전도성 섬유의 평균 섬유 직경이 7 내지 12 ㎛ 의 범위인 것임을 특징으로 하는 고열전도성 성형체.
  14. 제 8 항 또는 제 9 항에 있어서, 상기 고분자 매트릭스 재료가 부가반응형 폴리오르가노실록산인 것임을 특징으로 하는 고열전도성 성형체.
  15. 제 8 항 또는 제 9 항에 있어서, 상기 비섬유상 열전도성 충전제가 알루미늄 옥사이드, 보론 나이트라이드, 알루미늄 나이트라이드, 실리콘 카바이드 및 실리콘 다이옥사이드로 구성된 군으로부터 선택된 것임을 특징으로 하는 고열전도성 성형체.
  16. 열전도성 섬유의 평균 섬유장이 70 내지 130 ㎛ 의 범위이고, 열전도성 섬유는 상기 열전도성 섬유 전량 중 섬유장이 20 ㎛ 이하인 미세섬유를 20% 이하로 함유한 것이며, 상기 열전도성 섬유가 반자성을 더 가진, 고분자 매트릭스 재료, 비섬유상 열전도성 충전제 및 열전도성 섬유를 포함한 열전도성 조성물로부터 형성된 고열전도성 성형체의 제조 방법에 있어서, 상기 방법은:
    상기 고분자 매트릭스 재료에 상기 열전도성 섬유 및 상기 비섬유상 열전도성 충전제를 분산시켜 열전도성 조성물을 조제하는 단계,
    상기 열전도성 조성물 중 상기 열전도성 섬유를 일정 방향으로 배향시키기 위해 상기 열전도성 조성물에 자기력을 인가하는 단계, 및
    상기 열전도성 섬유의 배향을 유지한 채 상기 고분자 매트릭스 재료를 고화(solidifying) 또는 경화(curing)시키는 단계로 구성된 것을 특징으로 하는 고열전도성 성형체의 제조방법.
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