KR102646809B1 - 열전도성 시트 - Google Patents

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세키수이 폴리머텍 가부시키가이샤
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Abstract

열전도성 시트(10)는, 고분자 매트릭스(12)와 이방성 충전재(13)를 포함하고, 이방성 충전재(13)가 두께 방향으로 배향하고 있다. 열전도성 시트(10)의 표면(10A, 10B)에, 이방성 충전재(13)가 노출되어 있고, 또한 노출되는 이방성 충전재(13)가, 3.5∼45%의 비율로 쓰러지도록 배치된다.

Description

열전도성 시트
본 발명은, 열전도성 시트에 관한 것으로서, 예를 들면, 발열체와 방열체의 사이에 배치하여 사용되는 열전도성 시트에 관한 것이다.
컴퓨터, 자동차 부품, 휴대전화 등의 전자기기에서는, 반도체 소자나 기계 부품 등의 발열체로부터 발생하는 열을 방열하기 위하여 히트 싱크 등의 방열체가 일반적으로 이용된다. 방열체로의 열의 전열 효율을 높이는 목적으로, 발열체와 방열체의 사이에는, 열전도성 시트가 배치되는 것이 알려져 있다.
열전도성 시트는, 전자기기 내부에 배치시킬 때 압축하여 이용되는 것이 일반적이고, 높은 유연성이 요구된다. 따라서, 고무나 겔 등의 유연성이 높은 고분자 매트릭스에, 열전도성을 가지는 충전재가 배합되어 구성된다. 또한, 열전도성 시트는, 두께 방향의 열전도성을 높이기 위하여, 탄소 섬유 등의 이방성을 가지는 충전재를 두께 방향으로 배향시키는 것이 널리 알려져 있다(예를 들면, 특허문헌 1, 2 참조).
일본공개특허 특개2018-056315호 공보 일본공개특허 특개2018-014534호 공보
근래, 전기기기의 고기능화에 따라, 열전도성 시트도 고특성화하는 니즈가 높아져, 두께 방향의 열전도율을 더 높이는 것이 요망되고 있다. 그러나, 특허문헌 1, 2에 개시되는 바와 같이, 충전재를 두께 방향으로 배향시킨 것만으로는 열전도율을 높이기에는 한계가 있어, 가일층의 개량이 요망되고 있다.
본 발명은, 이상의 문제점을 감안하여 이루어진 것으로서, 두께 방향의 열전도성을 충분히 향상시키는 것이 가능한 열전도성 시트를 제공하는 것을 과제로 한다.
본 발명자는, 예의 검토의 결과, 표면에 노출되는 이방성 충전재를 소정의 비율로 쓰러지도록 배치시킴으로써, 상기 과제를 해결할 수 있는 것을 발견하고, 본 발명을 완성시켰다. 본 발명은, 이하의 [1]∼[11]을 제공한다.
[1] 고분자 매트릭스와 이방성 충전재를 포함하고, 상기 이방성 충전재가 두께 방향으로 배향하고 있는 열전도성 시트로서,
상기 열전도성 시트의 표면에, 상기 이방성 충전재가 노출되어 있고, 또한 노출되는 상기 이방성 충전재가, 3.5∼45%의 비율로 쓰러지도록 배치되는, 열전도성 시트.
[2] 상기 이방성 충전재가, 섬유 재료인 상기 [1]에 기재된 열전도성 시트.
[3] 상기 섬유 재료가, 탄소 섬유인 상기 [2]에 기재된 열전도성 시트.
[4] 상기 섬유 재료의 평균 섬유 길이가, 50∼500㎛인 상기 [2] 또는 [3]에 기재된 열전도성 시트.
[5] 추가로 비이방성 충전재를 포함하는 상기 [1]∼[4] 중 어느 한 항에 기재된 열전도성 시트.
[6] 상기 비이방성 충전재가, 알루미나, 알루미늄, 산화아연, 질화붕소, 및 질화알루미늄으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종인 상기 [5]에 기재된 열전도성 시트.
[7] 상기 이방성 충전재의 체적 충전율에 대한, 상기 비이방성 충전재의 체적 충전율의 비가, 2∼5인 상기 [5] 또는 [6]에 기재된 열전도성 시트.
[8] 상기 표면에 있어서 쓰러지도록 배치되는 이방성 충전재의 적어도 일부가, 상기 표면에 대하여 경사지도록 배치되는 상기 [1]∼[7] 중 어느 한 항에 기재된 열전도성 시트.
[9] 상기 고분자 매트릭스가, 부가 반응 경화형 실리콘인 상기 [1]∼[8] 중 어느 한 항에 기재된 열전도성 시트.
[10] 열전도성 시트의 두께가 0.1∼5㎜인 상기 [1]∼[9] 중 어느 한 항에 기재된 열전도성 시트.
[11] 상기 열전도성 시트의 두께 방향에 있어서의 열전도율이 10w/m·K 이상인 상기 [1]∼[10] 중 어느 한 항에 기재된 열전도성 시트.
본 발명에 의하면, 두께 방향의 열전도성을 충분히 향상시키는 것이 가능한 열전도성 시트를 제공할 수 있다.
도 1은, 제 1 실시형태의 열전도성 시트를 나타내는 모식적인 단면도이다.
도 2는, 제 2 실시형태의 열전도성 시트를 나타내는 모식적인 단면도이다.
도 3은, 열저항 측정기의 개략도이다.
도 4는, 실시예 1의 열전도성 시트의 표면을 주사형 전자 현미경에 의해 관찰한 관찰 화상을 모식적으로 나타내는 도이다.
이하, 본 발명의 실시형태에 관련된 열전도성 시트에 관하여 상세하게 설명한다.
[제 1 실시형태]
도 1은, 제 1 실시형태의 열전도성 시트를 나타낸다. 도 1에 있어서는, 대표적으로 이방성 충전재가 섬유 재료인 경우의 예를 나타낸다. 제 1 실시형태에 관련된 열전도성 시트(10)는, 고분자 매트릭스(12)와 이방성 충전재(13)를 포함하고, 이방성 충전재(13)가 두께 방향으로 배향하고 있다. 열전도성 시트(10)의 각 표면(10A, 10B)에는, 이방성 충전재(13)가 노출되어 있고, 또한 노출되어 있는 이방성 충전재(13)의 일부가, 쓰러지도록 배치된다.
본 실시형태에서는, 이방성 충전재(13)가 노출되고, 또한 그 일부가 쓰러지도록 배치됨으로써, 열전도성 시트(10)가 접촉하는 방열체나 발열체 등의 접촉 대상물과의 접촉 면적이 커지기 때문에, 양 표면(10A, 10B)간의 열전도율을 향상시킬 수 있다. 또한, 쓰러지도록 배치된 이방성 충전재(13)는, 표면(10A, 10B) 부근에 있어서, 두께 방향으로 배향되는 이방성 충전재(13)에 접촉하여 열전도성 패스를 형성하기 쉬워져, 그에 의해서도, 두께 방향의 열전도율을 높이기 쉬워진다.
각 표면(10A, 10B)에 있어서 노출되어 있는 이방성 충전재(13)는, 3.5∼45%의 비율로 쓰러지도록 배치된다. 쓰러지도록 배치되는 비율이 3.5% 미만이 되면, 표면에 있어서의 이방성 충전재(13)의 노출 면적을 충분히 크게 할 수 없고, 나아가서는, 쓰러지도록 배치되는 이방성 충전재(13)가 두께 방향으로 배향하는 이방성 충전재(13)와 접촉하기 어려워져, 두께 방향의 열전도율을 충분히 향상시킬 수 없다. 또한, 45%를 넘으면, 표면 부근에 있어서, 두께 방향으로 배향하는 이방성 충전재의 양이 적어져, 두께 방향의 열전도율을 향상시키기 어려워질 우려가 있다. 또한, 많은 이방성 충전재(13)를 쓰러뜨리기 위하여 보다 거친 연마지를 사용할 필요가 생기기 때문에, 시트 표면을 손상시켜 버려, 실용적으로 사용하는 것이 어려워진다.
상기 쓰러지도록 배치되는 비율은, 두께 방향의 열전도율을 높이는 관점에서, 바람직하게는 10% 이상, 보다 바람직하게는 15% 이상, 더 바람직하게는 18% 이상이다. 또한, 시트 표면의 상처 등을 방지하는 관점에서, 바람직하게는 40% 이하, 보다 바람직하게는 30% 이하이고, 더 바람직하게는 25% 이하이다.
표면에 있어서 쓰러지도록 배치되는 이방성 충전재의 비율은, 주사형 전자 현미경에 의해 촬영한 관찰 화상에 있어서, 표면에 노출된 전체 이방성 충전재의 수에 대한, 쓰러지도록 배치된 이방성 충전재의 수의 비율을 구함으로써 산출할 수 있다.
여기에서, 쓰러지도록 배치된 이방성 충전재(13)란, 이방성 충전재(13)의 단면(端面)(13A) 이외의 부분이, 관찰 화상에 있어서 실질적으로 관찰될 정도로 쓰러져 있는 충전재이다. 실질적으로 관찰되는 정도란, 각 이방성 충전재(13)에 관하여, 단면(13A) 이외의 부분이, 단면(13A)보다 2배 이상의 면적(투영 면적)으로 관찰되는 것을 의미한다. 따라서, 이방성 충전재(13)가 섬유 재료인 경우에는, 관찰 화상에 있어서, 섬유 재료의 외주면(13B)이, 섬유 재료의 단면(13A)의 2배 이상이 되는 섬유 재료를, 쓰러지도록 배치된 이방성 충전재로 한다.
화상의 해석 방법에 관해서는, 관찰 화상으로부터 육안으로 관찰을 행하면 된다. 또한, 상기한 기준에 의해 쓰러지도록 배치된 이방성 충전재의 수의 비율을 산출 가능한 한, 해석 방법은, 한정되지 않고, 화상 처리 소프트를 사용하여 산출해도 된다.
각 표면(10A, 10B)에 있어서, 쓰러지도록 배치된 이방성 충전재(13)는, 열전도성 시트의 표면(10A, 10B) 각각에 눕도록 배치되어도 되고, 표면(10A, 10B) 각각에 대하여 경사지도록 배치되어 있어도 된다. 또한, 쓰러지도록 배치된 이방성 충전재(13)는, 두께 방향에 대한 경사 각도가, 45∼90° 정도인 것이 바람직하다. 또한, 경사 각도는, 그 이루는 각도가 90°를 넘는 경우에는, 그 보각을 경사 각도로 한다.
열전도성 시트의 표면에 눕도록 배치되는 이방성 충전재(13)는, 실질적으로 표면(10A(또는 10B))을 따라 배치되는 이방성 충전재이다. 그와 같은 이방성 충전재를, 도 1에 있어서는, 이방성 충전재(13X)로 나타낸다.
또한, 표면에 대하여 경사지는 이방성 충전재는, 이방성 충전재(13)의 일방의 단면(13A)이, 표면(10A(또는 10B))으로부터 이간(離間)하도록, 고분자 매트릭스(12) 중에 메워질 정도로 경사지는 이방성 충전재이다. 그와 같은 이방성 충전재를, 도 1에 있어서는 이방성 충전재(13Y)로 나타낸다.
각 표면(10A, 10B)에 있어서, 쓰러지도록 배치된 이방성 충전재(13)는, 표면에 대하여 경사지도록 배치되는 이방성 충전재(13Y)를 함유하는 것이 바람직하다. 경사지도록 배치되는 이방성 충전재(13Y)는, 두께 방향으로 배향되는 이방성 충전재(13)에 접촉하기 쉬워져, 두께 방향의 열전도성을 향상시키기 쉬워진다.
또한, 노출되는 이방성 충전재(13)는, 예를 들면, 후술하는 연마 공정 등에 있어서 연마됨으로써, 단면(13A) 등이 연마되어 있어도 된다. 또한, 표면(10A, 10B)에 있어서 노출되는 이방성 충전재(13)는, 적어도 일부가 표면(10A, 10B)으로부터 돌출하도록 배치되면 된다.
본 실시형태에 있어서, 열전도성 시트(10)는, 추가로 비이방성 충전재(14)를 함유한다. 열전도성 시트(10)는, 비이방성 충전재(14)를 함유함으로써 열전도성이 더 양호해진다.
<고분자 매트릭스>
열전도성 시트(10)에 있어서 사용되는 고분자 매트릭스(12)는, 엘라스토머나 고무 등의 고분자 화합물이고, 바람직하게는 주제(主劑)와 경화제와 같은 혼합계로 이루어지는 액상의 고분자 조성물(경화성 고분자 조성물)을 경화하여 형성한 것을 사용하면 된다. 경화성 고분자 조성물은, 예를 들면, 미가교 고무와 가교제로 이루어지는 것이어도 되고, 모노머, 프리폴리머 등과 경화제 등을 포함하는 것이어도 된다. 또한, 상기 경화 반응은 상온 경화여도, 열경화여도 된다.
경화성 고분자 조성물로부터 형성되는 고분자 매트릭스는, 실리콘 고무가 예시된다. 실리콘 고무의 경우, 고분자 매트릭스(경화성 고분자 조성물)로서는, 바람직하게는, 부가 반응 경화형 실리콘을 사용한다. 또한, 보다 구체적으로는, 경화성 고분자 조성물로서, 알케닐기 함유 오르가노폴리실록산과 하이드로젠오르가노폴리실록산을 포함하는 것을 사용하면 된다.
고무로서는, 상기 이외에도 각종의 합성 고무를 사용 가능하고, 구체예로는, 예를 들면, 아크릴 고무, 니트릴 고무, 이소프렌 고무, 우레탄 고무, 에틸렌프로필렌 고무, 스티렌·부타디엔 고무, 부타디엔 고무, 불소 고무, 부틸 고무 등을 들 수 있다. 이들 고무를 사용하는 경우, 합성 고무는, 열전도성 시트에 있어서, 가교되어도 되고, 미가교(즉, 미경화)인 채여도 된다. 미가교의 고무는, 주로 유동 배향에서 사용된다.
또한, 가교(즉, 경화)되는 경우에는, 상기에서 설명한 대로, 고분자 매트릭스는, 이들 합성 고무로 이루어지는 미가교 고무와, 가교제로 이루어지는 경화성 고분자 조성물을 경화한 것으로 하면 된다.
또한, 엘라스토머로서는, 폴리에스테르계 열가소성 엘라스토머, 폴리우레탄계 열가소성 엘라스토머 등 열가소성 엘라스토머나, 주제와 경화제로 이루어지는 혼합계의 액상의 고분자 조성물을 경화하여 형성하는 열경화형 엘라스토머도 사용 가능하다. 예를 들면, 수산기를 가지는 고분자와 이소시아네이트를 포함하는 고분자 조성물을 경화하여 형성하는 폴리우레탄계 엘라스토머를 예시할 수 있다.
상기한 중에서는, 예를 들면 경화 후의 고분자 매트릭스가 특히 유연하고, 열전도성 충전재의 충전성이 좋은 점에서, 실리콘 고무, 특히 부가 반응 경화형 실리콘을 이용하는 것이 바람직하다.
또한, 고분자 매트릭스를 형성하기 위한 고분자 조성물은, 고분자 화합물 단체(單體)로 이루어지는 것이어도 되지만, 고분자 화합물과 가소제로 이루어지는 것이어도 된다. 가소제는, 합성 고무를 사용하는 경우에 적합하게 사용되고, 가소제를 포함함으로써, 미가교 시의 고분자 매트릭스의 유연성을 높이는 것이 가능하다.
가소제는, 고분자 화합물과 상용성(相溶性)을 가지는 것이 사용되며, 구체적으로는, 에스테르계 가소제나 실리콘 오일인 것이 바람직하다. 에스테르계 가소제의 구체예로서, 예를 들면, 프탈산 에스테르, 아디프산 에스테르, 트리멜리트산 에스테르, 인산 에스테르, 세바스산 에스테르, 아젤라산 에스테르, 말레산 에스테르, 벤조산 에스테르 등을 들 수 있다. 실리콘 오일로서는, 폴리디메틸실록산을 들 수 있다.
고분자 화합물에 대한 가소제의 함유량은, 가소제/고분자 화합물이 질량비로 20/80∼60/40인 것이 바람직하고, 30/70∼55/45인 것이 보다 바람직하다. 가소제/고분자 화합물의 질량비를 60/40 이하로 함으로써, 고분자 화합물에 의해, 충전재를 보지(保持)하기 쉬워진다. 또한, 20/80 이상으로 함으로써, 고분자 매트릭스의 유연성이 충분해진다. 가소제는, 후술하는 유동 배향에 의해 이방성 충전재를 배향시키는 경우에 적합하게 사용된다.
고분자 매트릭스의 함유량은, 체적 기준의 충전율(체적 충전율)로 나타내면, 열전도성 시트 전량에 대하여, 바람직하게는 20∼50체적%, 보다 바람직하게는 25∼45체적%이다.
(첨가제)
열전도성 시트(10)에 있어서, 고분자 매트릭스(12)에는, 추가로 열전도성 시트(10)로서의 기능을 손상하지 않는 범위에서 다양한 첨가제를 배합시켜도 된다. 첨가제로서는, 예를 들면, 분산제, 커플링제, 점착제, 난연제, 산화 방지제, 착색제, 침강 방지제 등으로부터 선택되는 적어도 1종 이상을 들 수 있다. 또한, 상기한 바와 같이 경화성 고분자 조성물을 가교, 경화 등 시키는 경우에는, 첨가제로서, 가교, 경화를 촉진시키는 가교 촉진제, 경화 촉진제 등이 배합되어도 된다.
<이방성 충전재>
고분자 매트릭스(12)에 배합되는 이방성 충전재(13)는, 형상에 이방성을 가지는 충전재이고, 배향이 가능한 충전재이다. 이방성 충전재(13)는, 열전도 충전재이다. 이방성 충전재(13)로서는, 섬유 재료, 인편상(鱗片狀) 재료 등을 들 수 있다. 이방성 충전재(13)는, 애스펙트비가 높은 것이며, 구체적으로는 애스펙트비가 2를 넘는 것이고, 애스펙트비는 5 이상인 것이 바람직하다. 애스펙트비를 2보다 크게 함으로써, 이방성 충전재(13)를 두께 방향으로 배향시키기 쉬워져, 열전도성 시트(10)의 열전도성을 높이기 쉽다.
또한, 애스펙트비의 상한은, 특별히 한정되지 않지만, 실용적으로는 100이다.
또한, 애스펙트비란, 이방성 충전재(13)의 단축 방향의 길이에 대한 장축 방향의 길이의 비이고, 섬유 재료에 있어서는, 섬유 길이/섬유의 직경을 의미하며, 인편상 재료에 있어서는 인편상 재료의 장축 방향의 길이/두께를 의미한다.
이방성 충전재(13)는, 열전도성을 높이는 관점, 및 표면(10A, 10B)에 있어서 이방성 충전재(13)를 쓰러지도록 배치시키기 쉬운 관점에서, 섬유 재료인 것이 바람직하다.
열전도성 시트에 있어서의 이방성 충전재(13)의 함유량은, 고분자 매트릭스 100질량부에 대하여 30∼300질량부인 것이 바람직하고, 50∼270질량부인 것이 보다 바람직하다. 또한, 이방성 충전재(13)의 함유량은, 체적 기준의 충전율(체적 충전율)로 나타내면, 열전도성 시트 전량에 대하여, 바람직하게는 5∼35체적%, 보다 바람직하게는 8∼30체적%이다.
이방성 충전재(13)의 함유량을 30질량부 이상으로 함으로써, 열전도성을 높이기 쉬워지고, 300질량부 이하로 함으로써, 후술하는 혼합 조성물의 점도가 적절해지기 쉬워, 이방성 충전재(13)의 배향성이 양호해진다.
이방성 충전재(13)는, 섬유 재료인 경우, 그 평균 섬유 길이가, 바람직하게는 50∼500㎛, 보다 바람직하게는 70∼350㎛이다. 평균 섬유 길이를 50㎛ 이상으로 하면, 열전도성 시트(10) 내부에 있어서, 이방성 충전재끼리가 적절히 접촉하여, 열의 전달 경로가 확보된다. 또한, 이방성 충전재(13)가 열전도성 시트(10)의 표면에 있어서 쓰러지도록 배치되기 쉬워져, 열전도성 시트(10)의 열전도성이 양호해진다.
한편, 평균 섬유 길이를 500㎛ 이하로 하면, 이방성 충전재의 부피가 낮아져, 고분자 매트릭스 중에 고충전할 수 있게 된다.
또한, 상기의 평균 섬유 길이는, 이방성 충전재를 현미경으로 관찰하여 산출할 수 있다. 보다 구체적으로는, 예를 들면 전자 현미경이나 광학 현미경을 이용하여, 임의의 이방성 충전재 50개의 섬유 길이를 측정하여, 그 평균값(상가 평균값)을 평균 섬유 길이로 할 수 있다.
또한, 섬유 재료의 평균 섬유 길이는, 열전도성 시트(10)의 두께보다 짧은 것이 바람직하다. 두께보다 짧음으로써, 섬유 재료가 열전도성 시트(10)의 표면(10A, 10B)으로부터 필요 이상으로 돌출하거나 하는 것을 방지한다.
또한, 이방성 충전재(13)가 인편상 재료인 경우, 그 평균 입경은, 10∼400㎛가 바람직하고, 15∼200㎛가 보다 바람직하다. 또한, 15∼130㎛가 특히 바람직하다. 평균 입경을 10㎛ 이상으로 함으로써, 열전도성 시트(10)에 있어서 이방성 충전재(13)끼리가 접촉하기 쉬워져, 열의 전달 경로가 확보된다. 또한, 이방성 충전재(13)가 열전도성 시트(10)의 표면에 있어서 쓰러지도록 배치되기 쉬워져, 열전도성 시트(10)의 열전도성이 양호해진다. 한편, 평균 입경을 400㎛ 이하로 하면, 열전도성 시트(10)의 부피가 낮아져, 고분자 매트릭스(12) 중에 이방성 충전재(13)를 고충전하는 것이 가능해진다.
또한, 인편상 재료의 평균 입경은, 이방성 충전재를 현미경으로 관찰하여 장축을 직경으로서 산출할 수 있다. 보다 구체적으로는, 예를 들면, 전자 현미경이나 광학 현미경을 이용하여, 임의의 이방성 충전재 50개의 장축을 측정하여, 그 평균값(상가 평균값)을 평균 입경으로 할 수 있다.
이방성 충전재(13)는, 열전도성을 가지는 공지의 재료를 사용하면 되지만, 후술하는 바와 같이 자장 배향할 수 있도록, 반자성을 구비하는 것이 바람직하다.
이방성 충전재(13)의 구체예로서는, 탄소 섬유, 또는 인편상 탄소 분말로 대표되는 탄소계 재료, 금속 섬유로 대표되는 금속 재료나 금속 산화물, 질화붕소나 금속 질화물, 금속 탄화물, 금속 수산화물 등을 들 수 있다. 이들 중에서는, 탄소계 재료는, 비중이 작고, 고분자 매트릭스(12) 중으로의 분산성이 양호하기 때문에 바람직하고, 그 중에서도 열전도율이 높은 흑연화 탄소 재료가 보다 바람직하다. 흑연화 탄소 재료는, 그라파이트면이 소정 방향으로 정렬됨으로써 반자성을 구비한다. 또한, 질화붕소 등도, 결정면이 소정 방향으로 정렬됨으로써 반자성을 구비한다. 또한 이방성 충전재(13)는, 탄소 섬유인 것이 특히 바람직하다.
또한, 이방성 충전재(13)는, 특별히 한정되지 않지만, 이방성을 가지는 방향(즉, 장축 방향)을 따르는 열전도율이, 일반적으로 60W/m·K 이상이고, 바람직하게는 400W/m·K 이상이다. 이방성 충전재(13)의 열전도율은, 그 상한이 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면, 2000W/m·K 이하이다. 열전도율의 측정 방법은, 레이저 플래시법이다.
이방성 충전재(13)는, 1종 단독으로 사용해도 되고, 2종 이상을 병용해도 된다. 예를 들면, 이방성 충전재(13)로서, 적어도 2개의 서로 상이한 평균 입경 또는 평균 섬유 길이를 가지는 이방성 충전재(13)를 이용해도 된다. 크기가 상이한 이방성 충전재를 사용하면, 상대적으로 큰 이방성 충전재의 사이에 작은 이방성 충전재가 들어가는 것에 의해, 이방성 충전재를 고분자 매트릭스 중에 고밀도로 충전할 수 있음과 함께, 열의 전도 효율을 높일 수 있다고 생각할 수 있다.
이방성 충전재(13)로서 이용하는 탄소 섬유는, 흑연화 탄소 섬유가 바람직하다. 또한, 인편상 탄소 분말로서는, 인편상 흑연 분말이 바람직하다. 이방성 충전재(13)는, 이들 중에서도, 흑연화 탄소 섬유가 보다 바람직하다.
흑연화 탄소 섬유는, 그라파이트의 결정면이 섬유축 방향으로 이어져 있고, 그 섬유축 방향으로 높은 열전도율을 구비한다. 그 때문에, 그 섬유축 방향을 소정의 방향으로 정렬함으로써, 특정 방향의 열전도율을 높일 수 있다. 또한, 인편상 흑연 분말은, 그라파이트의 결정면이 인편면의 면 내 방향으로 이어져 있고, 그 면 내 방향으로 높은 열전도율을 구비한다. 그 때문에, 그 인편면을 소정의 방향으로 정렬함으로써, 특정 방향의 열전도율을 높일 수 있다. 흑연화 탄소 섬유 및 인편 흑연 분말은, 높은 흑연화도를 가지는 것이 바람직하다.
상기한 흑연화 탄소 섬유, 인편상 흑연 분말 등의 흑연화 탄소 재료로서는, 이하의 원료를 흑연화한 것을 이용할 수 있다. 예를 들면, 나프탈렌 등의 축합 다환 탄화수소 화합물, PAN(폴리아크릴로니트릴), 피치 등의 축합 복소환 화합물 등을 들 수 있지만, 특히 흑연화도가 높은 흑연화 메소페이즈 피치나 폴리이미드, 폴리벤자졸을 이용하는 것이 바람직하다. 예를 들면, 메소페이즈 피치를 이용하는 것에 의해, 후술하는 방사(紡絲) 공정에 있어서, 피치가 그 이방성에 의해 섬유축 방향으로 배향되고, 그 섬유축 방향으로 우수한 열전도성을 가지는 흑연화 탄소 섬유를 얻을 수 있다.
흑연화 탄소 섬유에 있어서의 메소페이즈 피치의 사용 양태는, 방사 가능하면 특별히 한정되지 않고, 메소페이즈 피치를 단독으로 이용해도 되며, 다른 원료로 조합하여 이용해도 된다. 단, 메소페이즈 피치를 단독으로 이용하는 것, 즉, 메소페이즈 피치 함유량 100%의 흑연화 탄소 섬유가, 고열전도화, 방사성 및 품질의 안정성의 면에서 가장 바람직하다.
흑연화 탄소 섬유는, 방사, 불융화 및 탄화의 각 처리를 차례로 행하고, 소정의 입경으로 분쇄 또는 절단한 후에 흑연화한 것이나, 탄화 후에 분쇄 또는 절단한 후에 흑연화한 것을 이용할 수 있다. 흑연화 전에 분쇄 또는 절단하는 경우에는, 분쇄로 새롭게 표면에 노출된 표면에 있어서 흑연화 처리 시에 축중합 반응, 환화(環化) 반응이 진행되기 쉽기 때문에, 흑연화도를 높여, 한층 더 열전도성을 향상시킨 흑연화 탄소 섬유를 얻을 수 있다. 한편, 방사한 탄소 섬유를 흑연화한 후에 분쇄하는 경우는, 흑연화 후의 탄소 섬유가 단단하기 때문에 분쇄하기 쉬워, 단시간의 분쇄로 비교적 섬유 길이 분포가 좁은 탄소 섬유 분말을 얻을 수 있다.
흑연화 탄소 섬유의 평균 섬유 길이는, 상기한 대로, 바람직하게는 50∼500㎛, 보다 바람직하게는 70∼350㎛이다. 또한, 흑연화 탄소 섬유의 애스펙트비는 상기한 대로 2를 넘고 있고, 바람직하게는 5 이상이다. 흑연화 탄소 섬유의 열전도율은, 특별히 한정되지 않지만, 섬유축 방향에 있어서의 열전도율이, 바람직하게는 400W/m·K 이상, 보다 바람직하게는 800W/m·K 이상이다.
이방성 충전재(13)는, 상기와 같이 두께 방향으로 배향하는 것이지만, 장축 방향이 엄밀하게 두께 방향에 평행일 필요는 없고, 장축 방향이 다소 두께 방향에 대하여 기울어져 있어도 두께 방향으로 배향하는 것으로 한다. 구체적으로는, 장축 방향이 20° 미만 정도 기울어져 있는 것도 두께 방향으로 배향하고 있는 이방성 충전재(13)로 하고, 그와 같은 이방성 충전재(13)가, 열전도성 시트(10)에 있어서, 대부분이면(예를 들면, 전체 이방성 충전재의 수에 대하여 60% 초과, 바람직하게는 80% 초과), 두께 방향으로 배향하는 것으로 한다.
<비이방성 충전재>
비이방성 충전재(14)는, 이방성 충전재(13)와는 별도로 열전도성 시트(10)에 함유되는 열전도성 충전재이고, 이방성 충전재(13)와 함께 열전도성 시트(10)에 열전도성을 부여하는 재료이다. 본 실시형태에서는, 비이방성 충전재(14)를 충전함으로써, 시트로 경화하기 전단계에 있어서, 점도 상승을 억제할 수 있어, 분산성이 양호해진다. 또한, 이방성 충전재(13)끼리에서는, 예를 들면 섬유 길이가 커지면 충전재끼리의 접촉 면적을 높이기 어렵지만, 그 사이를 비이방성 충전재(14)로 메움으로써, 전열 패스를 형성할 수 있어, 열전도율이 높은 열전도성 시트(10)가 얻어진다.
비이방성 충전재(14)는, 형상에 이방성을 실질적으로 가지지 않는 충전재이고, 후술하는 자력선 발생 하 또는 전단력 작용 하 등, 이방성 충전재(13)가 소정의 방향으로 배향하는 환경 하에 있어서도, 그 소정의 방향으로 배향하지 않는 충전재이다.
비이방성 충전재(14)는, 그 애스펙트비가 2 이하이며, 1.5이하인 것이 바람직하다. 본 실시형태에서는, 이와 같이 애스펙트비가 낮은 비이방성 충전재(14)가 함유됨으로써, 이방성 충전재(13)의 간극에 열전도성을 가지는 충전재가 적절하게 개재되어, 열전도율이 높은 열전도성 시트(10)가 얻어진다. 또한, 애스펙트비를 2 이하로 함으로써, 후술하는 혼합 조성물의 점도가 상승하는 것을 방지하여, 고충전으로 하는 것이 가능해진다.
비이방성 충전재(14)의 구체예는, 예를 들면, 금속, 금속 산화물, 금속 질화물, 금속 수산화물, 탄소 재료, 금속 이외의 산화물, 질화물, 탄화물 등을 들 수 있다. 또한, 비이방성 충전재(14)의 형상은, 구상, 부정형의 분말 등을 들 수 있다.
비이방성 충전재(14)에 있어서, 금속으로서는, 알루미늄, 구리, 니켈 등, 금속 산화물로서는, 알루미나로 대표되는 산화알루미늄, 산화마그네슘, 산화아연 등, 금속 질화물로서는 질화알루미늄 등을 예시할 수 있다. 금속 수산화물로서는, 수산화알루미늄을 들 수 있다. 또한, 탄소 재료로서는 구상 흑연 등을 들 수 있다. 금속 이외의 산화물, 질화물, 탄화물로서는, 석영, 질화붕소, 탄화 규소 등을 들 수 있다.
비이방성 충전재(14)는, 상기한 중에서도, 알루미나, 알루미늄, 산화아연, 질화붕소, 및 질화알루미늄으로부터 선택되는 것이 바람직하고, 특히 충전성이나 열전도율의 관점에서 알루미나가 바람직하다.
비이방성 충전재(14)는, 상기한 것을 1종 단독으로 사용해도 되고, 2종 이상을 병용해도 된다.
비이방성 충전재(14)의 평균 입경은 0.1∼50㎛인 것이 바람직하고, 0.5∼35㎛인 것이 보다 바람직하다. 또한, 1∼15㎛인 것이 특히 바람직하다. 평균 입경을 50㎛ 이하로 함으로써, 이방성 충전재(13)의 배향을 흩뜨리는 등의 문제가 생기기 어려워진다. 또한, 평균 입경을 0.1㎛ 이상으로 함으로써, 비이방성 충전재(14)의 비표면적이 필요 이상으로 커지지 않고, 다량으로 배합해도 혼합 조성물의 점도는 상승하기 어려워, 비이방성 충전재(14)를 고충전하기 쉬워진다.
비이방성 충전재(14)는, 예를 들면, 비이방성 충전재(14)로서, 적어도 2개의 서로 상이한 평균 입경을 가지는 비이방성 충전재(14)를 사용해도 된다.
또한, 비이방성 충전재(14)의 평균 입경은, 전자 현미경 등으로 관찰하여 측정할 수 있다. 보다 구체적으로는, 예를 들면 전자 현미경이나 광학 현미경을 이용하여, 임의의 비이방성 충전재 50개의 입경을 측정하여, 그 평균값(상가 평균값)을 평균 입경으로 할 수 있다.
비이방성 충전재(14)의 함유량은, 고분자 매트릭스 100질량부에 대하여, 200∼800질량부의 범위인 것이 바람직하고, 300∼700질량부의 범위인 것이 보다 바람직하다.
비이방성 충전재(14)의 함유량은, 체적 기준의 충전율(체적 충전율)로 나타내면, 열전도성 시트 전량에 대하여, 30∼60체적%가 바람직하고, 40∼55체적%가 보다 바람직하다.
비이방성 충전재(14)는, 200질량부 이상으로 함으로써, 이방성 충전재(13)끼리의 간극에 개재하는 비이방성 충전재(14)의 양이 충분해져, 열전도성이 양호해진다. 한편, 800질량부 이하로 함으로써, 함유량에 따른 열전도성을 높이는 효과를 얻을 수 있고, 또한, 비이방성 충전재(14)에 의해 이방성 충전재(13)에 의한 열전도를 저해하거나 하는 경우도 없다. 또한, 300∼700질량부의 범위 내로 함으로써, 열전도성 시트(10)의 열전도성이 우수하고, 혼합 조성물의 점도도 적절해진다.
이방성 충전재(14)의 체적 충전율에 대한, 비이방성 충전재(13)의 체적 충전율의 비는, 2∼5인 것이 바람직하고, 2∼3인 것이 보다 바람직하다. 체적 충전율의 비율의 범위를 상기 범위 내로 함으로써, 비이방성 충전재(14)가, 이방성 충전재(13)의 사이에 적절하게 충전되어, 효율적인 전열 패스를 형성할 수 있기 때문에, 열전도성 시트(10)의 열전도성을 향상시킬 수 있다.
<열전도성 시트>
열전도성 시트(10)의 두께 방향의 열전도율은, 예를 들면, 5W/m·K 이상이고, 10W/m·K 이상으로 하는 것이 바람직하며, 15W/m·K 이상이 보다 바람직하고, 18W/m·K 이상이 더 바람직하다. 이러한 하한값 이상으로 함으로써, 열전도성 시트(10)의 두께 방향에 있어서의 열전도성을 우수한 것으로 할 수 있다. 상한은 특별히 없지만, 열전도성 시트(10)의 두께 방향의 열전도율은, 예를 들면 50W/m·K 이하이다. 또한, 열전도율은 ASTM D5470-06에 준거한 방법으로 측정하는 것으로 한다.
열전도성 시트(10)는, 상기와 같이 표면(10A, 10B)에 있어서, 이방성 충전재(13)가 노출됨으로써 표면(10A, 10B)이 비점착면이 된다. 또한, 이방성 충전재(13)가, 상기와 같이 표면(10A, 10B)에 있어서 쓰러지도록 배치됨으로써, 이방성 충전재(13)의 노출 면적이 많아져, 비점착성이 높아진다.
비점착면인 표면(10A, 10B)은, 작업자의 손에 접촉하거나 해도 점착되기 어렵고, 또한, 후술하는 발열체나 방열체 등의 접촉 대상물 등에 가압에 의해 부착해도 벗겨지기 쉽다. 또한, 열전도성 시트(10)는, 표면(10A, 10B)이 비점착임으로써, 전자기기 등에 장착할 때에 슬라이딩 등 시키는 것이 가능해진다.
열전도성 시트(10)의 양 표면(10A, 10B) 중 적어도 일방은, 표면 거칠기(Ra)가 예를 들면 23㎛ 이하이고, 20㎛ 이하인 것이 바람직하며, 10㎛ 이하인 것이 보다 바람직하다. 표면 거칠기(Ra)를 20㎛ 이하로 함으로써, 후술하는 발열체나 방열체 등의 접촉 대상물과 접촉 효율이 양호해져, 시트의 열전도성을 향상시키기 쉬워진다. 또한, 열전도성 시트(10)는, 그 표면(10A, 10B)의 양방의 표면 거칠기(Ra)가 상기 범위 내인 것이 더 바람직하다.
또한, 표면 거칠기(Ra)는, JIS B0601에 규정되는 산술 평균 높이(Ra)를 나타내는 것이다.
열전도성 시트의 두께는, 0.1∼5㎜의 범위에서 사용되는 것을 생각할 수 있지만, 그 두께 범위에 한정될 필요는 없다. 열전도성 시트가 탑재되는 전자기기의 형상이나 용도에 따라, 열전도성 시트의 두께가, 적절히 변경된다.
열전도성 시트(10)는, 전자기기 내부 등에 있어서 사용된다. 구체적으로는, 열전도성 시트(10)는, 발열체와 방열체의 사이에 개재시켜지고, 발열체에서 발한 열을 열전도하여 방열체에 이동시켜, 방열체로부터 방열시킨다. 여기에서, 발열체로서는, 전자기기 내부에서 사용되는 CPU, 파워 앰프, 전원 등의 각종의 전자 부품을 들 수 있다. 또한, 방열체는, 히트 싱크, 히트 펌프, 전자기기의 금속 박스체 등을 들 수 있다. 열전도성 시트(10)는, 양 표면(10A, 10B) 각각이, 발열체 및 방열체에 각각 밀착하고, 또한 압축하여 사용된다.
<열전도성 시트의 제조 방법>
본 실시형태의 열전도성 시트는, 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면, 이하의 공정(A), (B) 및 (C)를 구비하는 방법에 의해 제조할 수 있다.
공정(A) : 열전도성 시트에 있어서 두께 방향이 되는 일방향을 따라, 이방성 충전재가 배향된 배향 성형체를 얻는 공정
공정(B) : 배향 성형체를 절단하여 시트 형상으로 하여, 시트 형상 성형체를 얻는 공정
공정(C) : 시트 형상 성형체의 표면을 연마하는 공정
이하, 각 공정에 관하여, 보다 상세하게 설명한다.
[공정(A)]
공정(A)에서는, 이방성 충전재와, 비이방성 충전재와, 고분자 매트릭스의 원료가 되는 고분자 조성물을 포함하는 혼합 조성물로부터 배향 성형체를 성형한다. 혼합 조성물은, 바람직하게는 경화하여 배향 성형체로 한다. 배향 성형체는, 보다 구체적으로는 자장 배향 제법, 유동 배향 제법에 의해 얻을 수 있지만, 이들 중에서는, 자장 배향 제법이 바람직하다.
(자장 배향 제법)
자장 배향 제법에서는, 경화 후에 고분자 매트릭스가 되는 액상의 고분자 조성물과, 이방성 충전재 및 비이방성 충전재를 포함하는 혼합 조성물을 금형 등의 내부에 주입한 다음에 자장에 두고, 이방성 충전재를 자장을 따라 배향시킨 후, 고분자 조성물을 경화시킴으로써 배향 성형체를 얻는다. 배향 성형체로서는 블록 형상의 것으로 하는 것이 바람직하다.
또한, 금형 내부에 있어서, 혼합 조성물에 접촉하는 부분에는, 박리 필름을 배치해도 된다. 박리 필름은, 예를 들면, 박리성이 좋은 수지 필름이나, 편면이 박리제 등으로 박리 처리된 수지 필름이 사용된다. 박리 필름을 사용함으로써, 배향 성형체가 금형으로부터 이형(離型)하기 쉬워진다.
자장 배향 제법에 있어서 사용하는 혼합 조성물의 점도는, 자장 배향시키기 위하여, 10∼300Pa·s인 것이 바람직하다. 10Pa·s 이상으로 함으로써, 이방성 충전재나 비이방성 충전재가 침강하기 어려워진다. 또한, 300Pa·s 이하로 함으로써 유동성이 양호해지고, 자장에서 이방성 충전재가 적절하게 배향되어, 배향에 시간이 지나치게 걸리거나 하는 문제도 생기지 않는다. 또한, 점도란, 회전 점도계(브룩필드 점도계 DV-E, 스핀들 SC4-14)를 이용하여 25℃에 있어서, 회전 속도 10rpm으로 측정된 점도이다.
단, 침강하기 어려운 이방성 충전재나 비이방성 충전재를 이용하거나, 침강 방지제 등의 첨가제를 조합하거나 하는 경우에는, 혼합 조성물의 점도는, 10Pa·s 미만으로 해도 된다.
자장 배향 제법에 있어서, 자력선을 인가하기 위한 자력선 발생원으로서는, 초전도 자석, 영구 자석, 전자석 등을 들 수 있지만, 높은 자속 밀도의 자장을 발생할 수 있는 점에서 초전도 자석이 바람직하다. 이러한 자력선 발생원으로부터 발생하는 자장의 자속 밀도는, 바람직하게는 1∼30테슬라이다. 자속 밀도를 1테슬라 이상으로 하면, 탄소 재료 등으로 이루어지는 상기한 이방성 충전재를 용이하게 배향시키는 것이 가능해진다. 또한, 30테슬라 이하로 함으로써, 실용적으로 제조하는 것이 가능해진다.
고분자 조성물의 경화는, 가열에 의해 행하면 되지만, 예를 들면, 50∼150℃ 정도의 온도에서 행하면 된다. 또한, 가열 시간은, 예를 들면, 10분∼3시간 정도이다.
(유동 배향 제법)
유동 배향 제법에서는, 혼합 조성물에 전단력을 걸어, 면 방향으로 이방성 충전재가 배향된 예비적 시트를 제조하고, 이것을 복수 매 적층하여 적층 블록을 제조하여, 그 적층 블록을 배향 성형체로 하면 된다.
보다 구체적으로는, 유동 배향 제법에서는, 먼저, 고분자 조성물에 이방성 충전재와 비이방성 충전재, 필요에 따라 다양한 첨가제를 혼입하여 교반하고, 혼입시킨 고형물이 균질하게 분산된 혼합 조성물을 조제한다. 여기에서, 고분자 조성물에 사용하는 고분자 화합물은, 상온(23℃)에서 액상인 고분자 화합물을 포함하는 것이어도 되고, 상온에서 고체상인 고분자 화합물을 포함하는 것이어도 된다. 또한, 고분자 조성물은, 가소제를 함유하고 있어도 된다.
혼합 조성물은, 시트 형상으로 신장시킬 때에 전단력이 걸리도록 비교적 고점도이며, 혼합 조성물의 점도는, 구체적으로는 3∼50Pa·s인 것이 바람직하다. 혼합 조성물은, 상기 점도를 얻기 위하여, 용제가 배합되는 것이 바람직하다.
다음에, 혼합 조성물에 대하여 전단력을 부여하면서 평평하게 신장시켜 시트 형상(예비적 시트)으로 성형한다. 전단력을 거는 것으로, 이방성 충전재를 전단 방향으로 배향시킬 수 있다. 시트의 성형 수단으로서, 예를 들면, 바 코터나 독터 블레이드 등의 도포용 애플리케이터, 또는, 압출 성형이나 노즐로부터의 토출 등에 의해, 기재 필름 상에 혼합 조성물을 도공(塗工)하고, 그 후, 필요에 따라 건조하거나, 혼합 조성물을 반경화시키거나 하면 된다. 예비적 시트의 두께는, 50∼250㎛ 정도로 하는 것이 바람직하다. 예비적 시트에 있어서, 이방성 충전재는 시트의 면 방향을 따르는 일방향으로 배향하고 있다.
이어서, 예비적 시트를, 배향 방향이 동일해지도록 복수 매 포개어 적층한 후, 가열, 자외선 조사 등에 의해 혼합 조성물을 필요에 따라 경화시키면서, 열 프레스 등에 의해 예비적 시트를 서로 접착시킴으로써 적층 블록을 형성하고, 그 적층 블록을 배향 성형체로 하면 된다.
[공정(B)]
공정(B)에서는, 공정(A)에서 얻어진 배향 성형체를, 이방성 충전재가 배향하는 방향에 대하여 수직으로, 슬라이스 등에 의해 절단하여, 시트 형상 성형체를 얻는다. 슬라이스는, 예를 들면 전단 칼날 등으로 행하면 된다. 시트 형상 성형체는, 슬라이스 등의 절단에 의해, 절단면인 각 표면에 있어서 고분자 매트릭스로부터 이방성 충전재의 선단이 노출된다. 또한, 노출된 이방성 충전재의 적어도 일부는, 각 표면으로부터 돌출한다. 노출되는 이방성 충전재는, 대부분이 쓰러지지 않고 두께 방향으로 배향한 것이 된다.
[공정(C)]
공정(C)에서는, 시트 형상 성형체의 이방성 충전재가 노출된 표면을 연마한다. 표면의 연마는, 예를 들면, 연마지를 사용하여 행하면 된다. 본 제조 방법에서는, 시트 형상 성형체의 표면을 연마하는 것으로부터, 노출된 이방성 충전재의 일부가 쓰러뜨려진다. 그 원리는, 확실하지는 않지만, 이방성 충전재와 고분자 매트릭스의 탄성률의 차이에 의해, 연마 시에 고분자 매트릭스가 가라앉는 반면, 이방성 충전재가 떠오르고, 또한 떠오른 이방성 충전재가 표면에 눌려지도록 하여 쓰러뜨려지는 것이라고 추정된다. 본 제조 방법에서는, 이방성 충전재를 보다 많이 쓰러뜨리기 위하여, 연마 시에 이방성 충전재에 강한 힘을 작용시키고, 또한 연마 횟수를 많게 할 필요가 있다.
따라서, 연마지로서는, 거친 연마지를 사용할 필요가 있다. 거친 연마지로서는, 지립의 평균 입경(D50)이 3∼60㎛인 것을 들 수 있다. 3㎛ 이상의 연마지를 사용하고, 또한 연마 횟수를 많게 함으로써, 충분한 양의 이방성 충전재를 쓰러뜨리는 것이 가능해진다. 또한, 60㎛ 이하의 연마지를 사용함으로써, 열전도성 시트의 표면에 실용적으로 문제가 되는 상처가 나거나 하는 것을 방지한다. 또한, 연마지는, 지립의 평균 입경(D50)은 9∼45㎛인 것이 바람직하다.
또한, 연마 횟수는, 예를 들면, 표면 상태를 관찰하여, 이방성 충전재(13)가 쓰러지는 양을 확인하면서 행하면 되지만, 비교적 횟수를 많게 하는 것이 바람직하며, 구체적으로는, 열전도성 시트 표면의 표면 거칠기(Ra)가 20㎛ 이하가 되도록 연마하는 것이 바람직하고, 추가로 표면 거칠기가 10㎛ 이하가 되도록 연마하는 것이 보다 바람직하다.
또한, 이상의 설명에서는, 열전도성 시트(10)의 양 표면(10A, 10B)에 이방성 충전재(13)가 노출되어, 양 표면(10A, 10B)에 있어서, 노출된 이방성 충전재(13)가, 상기와 같이 소정의 비율로 쓰러뜨려지도록 배치되는 양태를 나타냈다. 단, 본 발명에서는, 양 표면(10A, 10B) 중 일방에 있어서만, 이방성 충전재(13)가 노출되고, 노출된 이방성 충전재(13)가, 상기한 소정의 비율로 쓰러뜨려지도록 배치되어도 된다.
따라서, 양 표면(10A, 10B) 중의 타방은, 노출된 이방성 충전재(13)가, 쓰러뜨려지지 않고, 또한 쓰러뜨려져 있어도 상기한 소정의 비율이 되지 않도록 쓰러뜨려져도 된다. 이 경우, 공정(C)에 의한 연마를 양 표면 중 일방에만 행함과 함께, 타방의 표면에는, 연마를 행하지 않고, 또한, 연마를 행해도 상기 공정(C)에서 나타낸 조건 이외에서 연마를 행하면 된다.
또한, 양 표면(10A, 10B) 중의 타방은, 이방성 충전재(13)가 고분자 매트릭스(12) 내부에 메워진 표면으로 해도 된다. 상기한 자장 배향 제법에 의해 제조된 배향 성형체는, 그 최외면이, 이방성 충전재의 충전 비율이 다른 부분보다 낮은, 전형적으로는, 이방성 충전재가 함유하지 않는 스킨층이 된다. 따라서, 예를 들면, 배향 성형체의 최외면을, 열전도성 시트(10)의 양 표면(10A, 10B) 중의 타방으로 함으로써, 양 표면(10A, 10B) 중의 타방을, 이방성 충전재(13)가 고분자 매트릭스(12) 내부에 메워진 표면으로 할 수 있다. 이방성 충전재(13)가 고분자 매트릭스(12) 내부에 메워진 표면은, 점착면이 된다. 점착면은, 방열체나 발열체 등의 접촉 대상물에 대하여, 부착함으로써, 접촉 대상물을 고정시키는 것이 가능해진다.
[제 2 실시형태]
다음에, 본 발명의 제 2 실시형태의 열전도성 시트에 관하여, 도 2를 이용하여 설명한다.
제 1 실시형태에 있어서는, 열전도성 시트(10)에는, 충전재로서, 이방성 충전재(13)에 더하여, 비이방성 충전재(14)가 함유되어 있었지만, 본 실시형태의 열전도성 시트(20)는, 도 2에 나타내는 바와 같이, 비이방성 충전재가 함유되지 않는다. 즉, 제 2 실시형태의 열전도성 시트에 있어서는, 충전재로서 예를 들면 탄소 섬유만을 사용해도 된다.
제 2 실시형태의 열전도성 시트(20)의 그 밖의 구성은, 비이방성 충전재가 함유되지 않는 점 이외는, 상기한 제 1 실시형태의 열전도성 시트(10)와 마찬가지이므로, 그 설명은 생략한다.
본 실시형태에 있어서도, 제 1 실시형태와 마찬가지로, 열전도성 시트(20)의 표면(20A, 20B) 중 적어도 일방에 있어서, 이방성 충전재(13)가 노출되고, 또한 노출된 이방성 충전재(13)가 소정의 비율로 쓰러지도록 배치됨으로써, 두께 방향의 열전도성을 향상시킬 수 있다.
(실시예)
이하, 본 발명을 실시예에 의해 더 상세하게 설명하지만, 본 발명은 이러한 예에 의해 전혀 한정되는 것은 아니다.
본 실시예에서는, 이하의 방법에 의해 열전도성 시트의 물성을 평가했다.
[열전도율]
열전도성 시트의 두께 방향의 열전도율은 ASTM D5470-06에 준거한 방법으로 측정했다.
[쓰러지도록 배치되는 이방성 충전재의 비율]
주사형 전자 현미경(상품명 「SU3500」, 주식회사히타치하이테크놀러지즈제)을 이용하여, 열전도성 시트의 일방의 표면을 배율 100배의 조건에서 관찰하여, 관찰 화상을 얻었다. 관찰 화상에 있어서, 열전도성 시트의 0.8㎜×1.2㎜에 상당하는 측정 영역에 있어서, 명세서 기재의 방법으로, 노출되는 이방성 충전재의 총수(A)와, 노출되고, 또한 표면에 있어서 쓰러지도록 배치되는 이방성 충전재의 수(B)를 육안으로 카운트하여, B/A×100을 산출했다. 이 조작은, 열전도성 시트의 일방의 표면에 있어서, 각각이 별도의 측정 영역이 되도록 100회 반복하고, 그 평균값을 구하여, 쓰러지도록 배치되는 이방성 충전재의 비율로 했다.
[열저항값]
열저항값은, 도 3에 나타내는 바와 같은 열저항 측정기를 이용하여, 이하에 나타내는 방법으로 측정했다. 구체적으로는, 각 시료에 관하여, 본 시험용으로 크기가 30㎜×30㎜인 시험편(S)를 제작했다. 그리고 각 시험편(S)을, 측정면이 25.4㎜×25.4㎜이고 측면이 단열재(21)로 덮인 구리제 블록(22)의 위에 첩부(貼付)하고, 상방의 구리제 블록(23)으로 끼우고, 로드셀(26)에 의해 하중을 걸어, 두께가 원래의 두께의 90%가 되도록 설정했다. 여기에서, 하방의 구리제 블록(22)은 히터(24)와 접하고 있다. 또한, 상방의 구리제 블록(23)은, 단열재(21)에 의해 덮이고, 또한 팬이 있는 히트 싱크(25)에 접속되어 있다. 이어서, 히터(24)를 발열량 25W로 발열시키고, 온도가 대략 정상(定常) 상태가 되는 10분 후에, 상방의 구리제 블록(23)의 온도(θj0), 하방의 구리제 블록(22)의 온도(θj1), 및 히터의 발열량(Q)을 측정하여, 이하의 식(1)로부터 각 시료의 열저항값을 구했다.
열저항=(θj1-θj0)/Q ···식(1)
식(1)에 있어서, θj1은 하방의 구리제 블록(22)의 온도, θj0은 상방의 구리제 블록(23)의 온도, Q는 발열량이다.
[표면 거칠기(Ra)]
열전도성 시트의 양면에 관하여, JIS B0601에 규정되는 산술 평균 높이(Ra)를 구했다.
[실시예 1]
고분자 매트릭스(고분자 조성물)로서, 알케닐기 함유 오르가노폴리실록산과 하이드로젠오르가노폴리실록산(합계로 100질량부, 체적 충전율 30체적%)과, 이방성 충전재로서 흑연화 탄소 섬유(평균 섬유 길이 100㎛, 애스펙트비 10, 열전도율 500W/m·K) 130질량부(체적 충전율 18체적%)와, 비이방성 충전재로서, 산화알루미늄 분말(구상, 평균 입경 10㎛, 애스펙트비 1.0) 250질량부(체적 충전율 20체적%), 및 수산화알루미늄 분말(부정형, 평균 입경 8㎛) 250질량부(체적 충전율 32체적%)를 혼합하여 혼합 조성물을 얻었다.
계속해서, 열전도성 시트보다 충분히 큰 두께로 설정된 금형에 상기 혼합 조성물을 주입하고, 8T의 자장을 두께 방향으로 인가하여 흑연화 탄소 섬유를 두께 방향으로 배향한 후에, 80℃에서 60분간 가열함으로써 매트릭스를 경화하여, 블록 형상의 배향 성형체를 얻었다.
다음에, 전단 칼날을 이용하여, 블록 형상의 배향 성형체를 두께 2㎜의 시트 형상으로 슬라이스하는 것에 의해, 탄소 섬유가 노출되어 있는 시트 형상 성형체를 얻었다.
계속해서, 시트 형상 성형체의 양 표면을, 지립의 평균 입경(D50) 9㎛의 거친 연마지에 의해 표면으로부터 노출되어 있는 탄소 섬유가 일정량 쓰러질 때까지 연마하여, 열전도성 시트를 얻었다. 열전도성 시트의 양 표면은, 모두 비점착면이었다.
실시예 1에서 얻어진 열전도성 시트의 표면을, 주사형 전자 현미경에 의해 관찰한 화상을 도 4에 나타낸다. 도 4에 나타내는 바와 같이, 열전도성 시트의 표면에 노출되는 탄소 섬유는, 두께 방향으로 배향하여 실질적으로 섬유의 단면밖에 보이지 않는 탄소 섬유(33A)가 많지만, 탄소 섬유의 일부는, 표면을 따라 눕도록 배치되는 탄소 섬유(33X)이거나, 또한, 표면에 대하여 경사지는 탄소 섬유(33Y)이고, 쓰러지도록 배치되어 있었다.
[실시예 2∼5]
실시예 2∼5는, 시트 형상 성형체의 연마에서 사용한 연마지를, 지립의 평균 입경(D50)을 표 1에 기재한 것으로 변경하여, 탄소 섬유가 일정량 쓰러질 때까지 연마한 점 이외는, 실시예 1과 마찬가지로 실시했다. 열전도성 시트의 양 표면은, 모두 비점착면이었다.
실시예 2∼5 각각에서 얻어진 열전도성 시트의 표면을 주사형 전자 현미경에 의해 관찰하면, 실시예 1과 마찬가지로, 열전도성 시트의 표면에 노출되는 탄소 섬유는, 두께 방향으로 배향하여 실질적으로 섬유의 단면밖에 보이지 않는 탄소 섬유가 많지만, 탄소 섬유의 일부는, 표면을 따라 눕도록 배치되는 탄소 섬유이거나, 또한, 표면에 대하여 경사지는 탄소 섬유이고, 쓰러지도록 배치되어 있었다.
[비교예 1]
시트 형상 성형체를 연마하지 않은 점 이외는, 실시예 1과 마찬가지로 실시했다. 비교예 1에서 얻어진 열전도성 시트의 표면을 주사형 전자 현미경에 의해 관찰하면, 열전도성 시트의 표면에 노출되는 탄소 섬유는, 두께 방향으로 배향하여 실질적으로 섬유의 단면밖에 보이지 않는 것이 대부분이고, 쓰러지도록 배치된 탄소 섬유는, 상기 각 실시예에 비해 적었다.
[비교예 2]
시트 형상 성형체를 연마할 때의 연마지를 지립의 평균 입경(D50) 1㎛의 연마지로 변경하여, 실시예 1과 마찬가지의 연마 횟수로 행한 점 이외는, 실시예 1과 마찬가지로 실시했다.
비교예 2에서 얻어진 열전도성 시트의 표면을 주사형 전자 현미경에 의해 관찰하면, 열전도성 시트의 표면에 노출되는 탄소 섬유는, 두께 방향으로 배향하여 실질적으로 섬유의 단면밖에 보이지 않는 것이 대부분이고, 쓰러지도록 배치된 탄소 섬유는, 상기 각 실시예에 비해 적었다.
[표 1]
※표면 거칠기(Ra)는, 양 표면 모두 동일한 값이었다.
이상의 실시예의 결과로부터 분명한 바와 같이, 열전도성 시트에 있어서는, 표면에 노출되는 이방성 충전재가, 소정의 비율로 쓰러지도록 배치됨으로써, 원하는 열저항값과, 열전도율을 얻을 수 있어, 두께 방향의 열전도성을 향상시킬 수 있었다. 반면에, 비교예에 나타내는 바와 같이, 표면에 노출되는 이방성 충전재가, 소정의 비율로 쓰러지지 않으면, 원하는 열저항값과, 열전도율을 얻을 수 없어, 두께 방향의 열전도성을 충분히 향상시킬 수 없었다.
10, 20 : 열전도성 시트
10A, 10B, 20A, 20B : 표면
12 : 고분자 매트릭스
13A : 단면
13B : 외주면
13, 13X, 13Y : 이방성 충전재
14 : 비이방성 충전재
21 : 단열재
22 : 하방의 구리제 블록
23 : 상방의 구리제 블록
24 : 히터
25 : 히트 싱크
26 : 로드셀
S : 시험편
θj0 : 상방의 구리제 블록의 온도
θj1 : 하방의 구리제 블록의 온도

Claims (11)

  1. 고분자 매트릭스와 이방성 충전재를 포함하고, 상기 이방성 충전재가 두께 방향으로 배향하고 있는 열전도성 시트로서,
    상기 열전도성 시트의 표면에, 상기 이방성 충전재가 노출되어 있고, 또한 노출되는 상기 이방성 충전재가, 3.5∼45%의 비율로 쓰러지도록 배치되는, 열전도성 시트.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 이방성 충전재가, 섬유 재료인 열전도성 시트.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 섬유 재료가, 탄소 섬유인 열전도성 시트.
  4. 제 2 항 또는 제 3 항에 있어서,
    상기 섬유 재료의 평균 섬유 길이가, 50∼500㎛인 열전도성 시트.
  5. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    추가로 비이방성 충전재를 포함하는 열전도성 시트.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 비이방성 충전재가, 알루미나, 알루미늄, 산화아연, 질화붕소, 및 질화알루미늄으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종인 열전도성 시트.
  7. 제 5 항에 있어서,
    상기 이방성 충전재의 체적 충전율에 대한, 상기 비이방성 충전재의 체적 충전율의 비가, 2∼5인 열전도성 시트.
  8. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 표면에 있어서 쓰러지도록 배치되는 이방성 충전재의 적어도 일부가, 상기 표면에 대하여 경사지도록 배치되는 열전도성 시트.
  9. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 고분자 매트릭스가, 부가 반응 경화형 실리콘인 열전도성 시트.
  10. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    열전도성 시트의 두께가 0.1∼5㎜인 열전도성 시트.
  11. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 열전도성 시트의 두께 방향에 있어서의 열전도율이 10w/m·K 이상인 열전도성 시트.
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