KR20050012669A - 전계 발광 소자 및 전계 발광 패널 - Google Patents
전계 발광 소자 및 전계 발광 패널Info
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Abstract
본 발명에 따르면, 전계 발광 소자의 신뢰성 및 발광 특성 향상, 생산성의 향상이 양립한다.
상부 전극 (40)을 증착에 의한 상부 제1 도전층 (42), 완충층 (46), 스퍼터링에 의한 상부 제2 도전층 (44)의 적층 구조로 한다. 이러한 완충층 (46)이 제1 및 제2 도전층 사이에 개재됨으로써, 상부 전극 (40)의 하층에 형성되어 있는 발광 소자층 (30)에의 전자나 정공 등의 전하 주입 효율을 높게 유지하면서, 유기 재료 등 스퍼터링의 환경에 대한 내성이 낮은 발광 소자층 (30)이 손상을 받는 것을 방지할 수 있고, 피복성 및 균일성이 양호하면서 충분한 두께의 도전층을 양호한 생산성으로 형성할 수 있다. 완충층 (46)은 다층 구조로 할 수도 있다.
Description
본 발명은 전계 발광(이하, EL이라 함) 소자, 특히 그의 상부 전극에 관한 것이다.
EL 소자는 자발광 소자로서 밝고 시야각 의존성이 낮으며, 동시에 EL 소자를이용한 표시 장치는 액정 표시 장치와 동등하거나, 그 이상의 장치의 박형화, 소형화가 가능하며 소비 전력도 낮게 억제할 수 있다. 따라서, 차세대 표시 장치나 광원으로서 기대를 모으고 있으며 연구가 진행 중이다. 이러한 EL 소자 중 발광 재료에 유기 화합물을 이용한 유기 EL 소자는, 유기 화합물의 설계에 의해 임의적인 발광색을 실현할 수 있어, 풀 컬러 표시의 실현이 용이한 등의 이유로 특히 주목받고 있다.
도 10은 일반적으로 제안되고 있는 유기 EL 소자의 개략적인 단면 구조를 나타낸다. 도 10에 나타낸 바와 같이, 유기 EL 소자는 한쪽이 양극, 다른쪽이 음극이 되는 하부 전극 (20)과 상부 전극 (60) 사이에 발광 재료를 포함하는 한층 이상의 유기층을 구비하는 발광 소자층 (30)이 적층되어 구성된다. 하부 전극 (20)은, 예를 들면 IT0(Indium Tin Oxide) 등의 도전성의 투명 금속 산화물이 이용된 투명 전극으로서, 도 10의 예에서는 발광 소자층 (30)의 하층에 형성되어 양극으로서 기능한다. 한편, 상부 전극 (60)은 도 10의 예에서는 음극으로서 기능하며, 발광 소자층 (30) 상에 Al 등을 이용한 금속 전극으로서 형성된다.
발광 소자층 (30)은 전하(정공, 전자) 수송 기능과 발광 기능 모두를 구비한 유기 화합물의 단층 구조나, 전하 수송층과 발광층을 구비한 2층 또는 3층, 또는 그 이상의 다층 구조가 알려져 있으며, 도 10의 예에서는 양극인 하부 전극 (20)측으로부터 각각 유기 화합물을 사용하여 형성된 정공 수송층 (304), 발광층 (306) 및 전자 수송층 (308), 또한 음극인 상부 전극 (60)으로부터 전자 수송층 (308)에의 전자 주입 효율을 향상시키는 LiF 등을 포함하는 전자 주입층 (310)이 순서대로적층된다.
이러한 구조의 유기 EL 소자에서는 양극측으로부터 정공을 주입하고, 음극측으로부터 전자를 주입하여 주입된 정공 및 전자의 재결합 에너지에 의해 발광층 (306) 중의 유기 발광 재료를 여기시켜 기저 상태로 되돌아갈 때 얻어지는 광을 이용하고 있다.
상술한 종래의 유기 EL 소자는 발광 소자층 (30)을 구성하는 유기 재료로서 저분자계의 유기 화합물을 사용했을 경우, 발광 소자층 (30)의 각 층은 진공 증착법을 이용하여 형성한다. 또한, 발광 소자층 (30) 상에 형성하는 상부 전극(여기서는 음극) (60)에 대해서도 발광 소자층 (30)의 형성 후, 동일한 진공 증착법에 의해 형성하는 방법이 이용되고 있다.
여기서, 발광 소자층 (30)에 포함되는 유기 화합물은 수분이나 산소, 그 밖의 불순물에 의한 열화가 발생하기 쉽다는 것이 알려져 있으며, 발광 소자층 (30)의 형성 후, 연속적으로 증착에 의해 상부 전극 (60)을 형성함으로써 발광 소자층 (30) 형성시의 진공 분위기를 깨뜨리지 않고, 즉 발광 소자층 (30)의 윗면을 외기에 노출시키지 않고 상부 전극 (60)을 형성할 수 있으며, 특성 열화를 방지할 수 있다.
그러나, 진공 증착법은 막 형성 속도가 느린 데다가, 특히 상부 전극 (60)은 다른 층보다 두껍게 형성하는 경우가 많아 증착에 의한 음극 형성은 생산성이 나빠진다는 문제가 있었다.
또한, 증착에 의해 형성된 막은 형성면 내에서의 균일성 및 피복성이 낮다.따라서, 유기 EL 소자의 최상층에 위치하며, 하층의 여러가지 단차에 기인하여 형성면의 요철이 커지는 상부 전극 (60)을 증착에 의해 형성하면, 단차 부분에서 피복 불량이 생겨 단선이 일어나는 등의 문제가 생기기 쉽다.
한편, 스퍼터링법을 이용하여 형성된 막은 피복성이 높고, 막 형성 속도가 빠르다. 따라서, 스퍼터링법에 의해 상부 전극 (60)을 형성하면 이들 문제를 해소할 수 있다. 그러나, 스퍼터링에 의한 상부 전극 (60)의 형성시에는 고속 전자선, 중성의 고에너지 원자 또는 이온화한 고에너지 원자, 자외선 등이 생기며, 상부 전극 (60)의 하층에 이미 형성되어 있는 유기 재료를 포함하는 발광 소자층 (30)이 이들에 의해 손상을 받기 쉽다. 발광 소자층 (30)이 손상을 받으면 발광 불량인, 이른바 다크 스폿이 발생하는 등 유기 EL 소자의 발광 특성이 저하된다.
일본 특허 공개 (평)11-162652호 공보에서는 상부 전극을 진공 증착법에 의해 형성한 보호 전극층, 및 스퍼터링법에 의해 형성한 주전극층의 2층 구조로 하고, 증착에 의해 보호 전극층을 형성하고 나서 스퍼터링법에 의한 주전극층을 형성함으로써 하층 유기층의 보호와 생산성의 향상을 도모하는 것이 제안된다.
상기 일본 특허 공개 (평)11-162652호 공보에 기재되어 있는 바와 같이 유기층 상에 형성하는 상부 전극을 증착으로 형성하는 층, 및 스퍼터링에 의해 형성하는 층의 2층 구조로 함으로써, 유기층 상에 직접 스퍼터링에 의해 상부 전극 (60)을 형성한 경우와 비교하여 유기층의 보호가 도모되며, 한편으로 생산성의 향상을 도모할 수 있다.
그러나, 본 출원인의 연구 결과, 실제적으로 이러한 2층 구조를 이용한 유기EL 소자의 발광 특성은 유기층 상에 직접 스퍼터링법에 의해 상부 전극을 형성하는 경우와 비교하여 다소 향상되는 정도의 개선도만 달성할 수 있고, 오히려 특성이 저하되는 경우도 있어 기대하는 효과를 얻지 못한다는 것이 판명되었다. 이것은 증착에 의해 형성된 보호 전극층 하층의 발광 소자층의 손상을 방지할 수 없다는 것이 하나의 원인이라고 여겨진다.
본 발명은 전계 발광 소자의 신뢰성 및 발광 특성 향상, 및 생산성 향상의 양립을 도모할 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시 형태에 따른 전계 발광 소자의 개략 단면 구조를 나타낸 도면.
도 2는 본 발명의 실시 형태에 따른 전계 발광 소자의 다른 개략 단면 구조를 나타낸 도면.
도 3은 본 발명의 실시 형태에 따른 전계 발광 소자의 또다른 개략 단면 구조를 나타낸 도면.
도 4는 본 발명의 실시 형태에 따른 전계 발광 소자의 파워 밀도에 대한 발광 효율의 평가도.
도 5는 본 발명의 실시 형태에 따른 전계 발광 소자의 파워 밀도에 대한 구동 전압의 평가도.
도 6은 본 발명의 실시 형태에 따른 전계 발광 소자의 안정성을 경과 시간 에 대한 엣지 그로스(growth)로 평가한 도면.
도 7은 유기층 완충층 및 상부 전극 재료층의 내습성을 비교한 도면.
도 8은 본 발명의 실시 형태에 따른 전계 발광 소자의 패널 주변부의 구조를 나타낸 도면.
도 9는 본 발명의 실시 형태에 따른 전계 발광 소자의 패널 주변부의 개략 평면 구조를 나타낸 도면.
도 10은 종래의 유기 EL 소자의 개략 단면 구조를 나타낸 도면.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
10: 기판 20: 하부 전극
22: 반사층 24: 평탄화 절연층
30: 발광 소자층 40, 50: 상부 전극
42: 상부 제1 도전층 44: 상부 제2 도전층
46, 56: 완충층 52: 상부 제1 도전층(반투과 금속층)
54: 상부 제2 도전층(투명 도전층) 312: 제1 정공 수송층
314: 정공 수송층 316: 발광층
318: 전자 수송층 320: 전자 주입층
460: 완충층(다층 구조) 462: 제1 완충층
464: 제2 완충층
본 발명에서는 하부 전극과 상부 전극 사이에 발광 재료를 포함하는 발광 소자층을 구비하는 전계 발광 소자로서, 상기 상부 전극은 상기 발광 소자층측으로부터 증착법에 의해 형성된 상부 제1 도전층 및 스퍼터링법에 의해 형성된 상부 제2 도전층을 구비하고, 상기 상부 제1 도전층과 상기 상부 제2 도전층의 층 사이에 상기 상부 제1 도전층 및 그의 하층의 두층을 보호하는 완충층을 더 구비한다.
본 발명의 다른 양태에 있어서는, 하부 전극과 상부 전극 사이에 발광 재료를 포함하는 발광 소자층을 구비하는 전계 발광 소자로서, 상기 발광 소자층의 상기 상부 전극과의 접촉 계면측에는 전하 주입층이 형성되고, 상기 상부 전극은 상기 발광 소자층의 상기 전하 주입층측으로부터 증착법에 의해 형성된 상부 제1 도전층 및 스퍼터링법에 의해 형성된 상부 제2 도전층을 구비하며, 상기 상부 제1 도전층과 상기 상부 제2 도전층의 층 사이에 상기 상부 제1 도전층 및 그의 하층의두층을 보호하는 완충층을 더 구비한다.
본 발명의 다른 양태에서 상기 완충층은 유기 박막 증착층을 채용할 수 있다.
또한, 본 발명의 다른 양태에서는 상기 전계 발광 소자에 있어서, 상기 전하 주입층은 전자 주입 장벽을 완화하는 전자 주입층이고, 상기 상부 제1 도전층은 금속 재료를 포함하며, 상기 완충층은 유기 금속 착체 화합물을 포함하는 유기 증착층이고, 상기 상부 제2 도전층은 금속 재료를 포함한다.
본 발명의 다른 양태에서는 상기 전계 발광 소자에 있어서, 상기 전하 주입층은 전자 주입 장벽을 완화하는 전자 주입층이고, 상기 상부 제1 도전층은 광반투과성의 금속층이며, 상기 완충층은 유기 금속 착체 화합물을 포함하는 유기 증착층이고, 상기 상부 제2 도전층은 투명한 도전성 금속 산화물 재료를 포함한다.
본 발명의 다른 양태에서는 상기 전계 발광 소자에 있어서, 상기 완충층은 상기 상부 제2 도전층에 발생하는 변형의 상기 제1 도전층에의 전도를 방지하는 변형 완충 기능을 구비한다.
본 발명의 다른 양태에서는 상기 전계 발광 소자에 있어서, 상기 상부 제1 도전층은 적어도 그의 발광 소자층측에서 금속 재료와, 상기 발광 소자층의 전자 주입층에 이용되는 전자 주입 재료와의 공증착 영역을 구비한다.
본 발명의 다른 양태에서는 상기 전계 발광 소자에 있어서, 상기 완충층은 유기 금속 착체 화합물을 포함하는 다층 구조의 유기 증착층으로 구성된다.
본 발명의 다른 양태에서는 상기 전계 발광 소자에 있어서, 상기 완충층은다층 구조이고, 각 층은 증착층이며, 상기 다층 구조 중 한층 이상에는 다른 층과는 상이한 완충 재료가 이용되고 있다.
이 다층 구조의 완충층은, 예를 들면 제1 완충층과 상기 상부 제2 도전층 사이에 상기 제1 완충층의 재료보다 내습성이 높은 재료가 사용된 제2 완충층을 갖는 구성으로 만들 수 있다.
본 발명의 다른 양태에서는, 상기 다층 구조의 완충층은 제1 완충층과 상기 상부 제2 도전층 사이에 상기 제1 완충층의 재료보다 내습성이 높은 재료가 사용된 제2 완충층을 갖는다.
본 발명의 다른 양태에서는, 하부 전극과 상부 전극 사이에 발광 재료를 포함하는 발광 소자층을 구비하는 전계 발광 소자를 표시 영역 내에 복수개 구비하는 전계 발광 패널로서, 상기 전계 발광 소자의 상기 상부 전극은 상기 발광 소자층측으로부터 증착법에 의해 형성된 상부 제1 도전층 및 스퍼터링법에 의해 형성된 상부 제2 도전층을 구비하고, 상기 상부 제1 도전층과 상기 상부 제2 도전층 사이에 완충층을 더 구비하며, 상기 표시 영역의 주변부에서 상기 상부 전극의 각 층은 상기 발광 소자층의 종단부를 덮어 상기 발광 소자층으로부터 외측까지 연장되어 형성되며, 상기 완충층은 상기 상부 제1 도전층 및 상기 상부 제2 도전층의 종단 위치보다 내측에서 종단하고, 상기 상부 제1 도전층 및 상기 상부 제2 도전층은 종단부 부근에서 서로 직접 접해 있다.
본 발명의 다른 양태에서는 상기 전계 발광 패널에 있어서, 상기 완충층은 스퍼터링 내성 또는 플라즈마 내성을 갖는 재료를 구비하는 증착층이다.
본 발명의 다른 양태에서는 상기 전계 발광 패널에 있어서, 상기 완충층은 다층 구조이고, 상기 다층 구조 중 한층 이상에는 다른 층과는 상이한 완충 재료가 사용되고 있다.
본 발명의 다른 양태에서는 상기 전계 발광 소자 또는 패널에 있어서, 상기 완충층은 구리 프탈로시아닌 착체 유도체 화합물을 포함하는 제1 완충층, 및 알루미늄 퀴놀리놀 착체 유도체 화합물을 포함하는 제2 완충층을 갖는다. 또한, 상기 제2 완충층은 상기 제1 완충층과 상기 상부 제2 도전층 사이에 형성되고, 상기 표시 영역의 주변부에 상기 제2 완충층은 상기 제1 완충층의 종단부보다 외측까지 연장되어, 상기 제1 완충층의 종단부를 덮을 수도 있다.
본 발명의 다른 양태에서는 상기 전계 발광 소자나 전계 발광 패널에 있어서, 상기 상부 제1 도전층 및 상기 상부 제2 도전층은 알루미늄을 포함하고, 상기 완충층은 구리 프탈로시아닌 착체 유도체 화합물을 포함한다.
또한, 상기 발광 소자층은 정공 수송 기능을 구비한 벤지딘 유도체 화합물을 포함하는 층을 구비할 수도 있다.
<발명을 실시하기 위한 최선의 형태>
이하, 도면을 참조하여 본 발명을 실시하기 위한 최선의 형태(이하 실시 형태라 함)에 대하여 설명한다.
[전체 구성]
도 1은 본 발명의 실시 형태에 따른 전계 발광 소자의 개략 단면 구성을 나타내고, 상기 전계 발광 소자는, 예를 들면 유리나 플라스틱 등의 투명 기판 (10)의 상측에 형성된 하부 전극 (20)과 상부 전극 (40)의 층 사이에, 발광 재료를 포함하는 한층 이상의 발광 소자층 (30)을 구비하여 구성된다.
하부 전극 (20)은 발광 소자층 (30)의 하층에 형성되고, 예를 들면 상기 도 4의 예와 같이, IT0(Indium Tin 0xide) 등의 도전성 투명 금속 산화물이 스퍼터링법에 의해서 막 형성되어, 목적하는 형상으로 패턴화되어 얻어진 투명 전극이고, 양극으로서 기능한다. 한편, 상부 전극 (40)은 도 1의 예에서는 음극으로서 기능하고, 발광 소자층 (30) 위에 형성되어, 후술하는 바와 같이 적층 구조를 구비하며, 도 1의 예에서는 광반사성(불투명)인 금속 재료가 주성분으로서 이용된다.
발광 소자층 (30)은 전하(정공, 전자) 수송 기능과 발광 기능 두가지 모두를 구비한 유기 화합물을 포함하는 단층 구조나, 전하 수송층과 발광층을 구비한 2층 또는 3층, 또는 그 이상의 다층 구조가 채용 가능하다. 도 1의 예에서는, 양극인 하부 전극 (20)측으로부터, 각각 유기 화합물을 이용하여 형성된 제1 정공 수송층 (312), 제2 정공 수송층 (314), 발광층 (316) 및 전자 수송층 (318)과, 음극인 상부 전극 (40)으로부터 전자 수송층 (318)측에의 전자 주입 장벽을 완화하여 전자 주입 효율을 향상시키는 전자 주입층 (320)이 순서대로 적층된다. 발광 소자층 (30)의 각 층은 각각 진공 증착법에 의해 형성된 증착층이다. 또한, 제1 정공 수송층 (312), 제2 정공 수송층 (314), 발광층 (316) 및 전자 수송층 (318)에 대해서는, 사용되는 유기 화합물이 저분자계 화합물인 경우 상기 진공 증착법에 의해 각각 형성되지만, 고분자계 화합물이 채용되는 경우 잉크젯 인쇄법이나 스핀 코팅 등의 방법에 의해서 형성된다. 발광 소자층 (30)의 상부 전극 (40)과의 계면에 형성되어 있는 전자 주입층 (320)은 불화리튬(LiF) 등이 채용되는 경우가 많고, 상기 층의 형성에 있어서는 진공 증착법이 채용되는 경우가 많다. 어느 방법에 의해서 형성된 경우에도, 발광 소자층 (30)은 유기 화합물을 포함하며, 예를 들면 스퍼터링법에 의해 형성되는 금속막이나 무기 절연막 등과 비교하여 유연한 막에 의해 구성된다.
본 실시 형태에 있어서, 발광 소자층 (30) 위에 형성되는 상부 전극 (40)은 증착법에 의해 형성된 상부 제1 도전층 (42)와, 스퍼터링법에 의해 형성된 상부 제2 도전층 (44)를 구비한다. 또한, 상부 제1 도전층 (42)와 상부 제2 도전층 (44)의 층 사이에, 상부 제2 도전층 (44)보다 하층, 즉 여기서는 상부 제1 도전층 (42) 및 그의 하층인 발광 소자층 (30)의 두층을 보호하는 완충층 (46)을 구비한다.
구체적으로는, 발광 소자층 (30)의 LiF로 이루어지는 전자 주입층 (320) 위에 진공 증착법에 의해서 상부 제1 도전층 (42)로서 5 nm 내지 50 nm 정도 두께, 일례로서 10 nm의 두께로 Al층(Al 증착층)이 전자 주입층 (320)의 형성과 연속 형성된다.
상부 제1 도전층 (42) 위에는, 연속적으로 진공 증착법에 의해 5 nm 내지 50 nm 정도의 두께, 일례로서 10 nm의 두께로 CuPc(구리 프탈로시아닌 착체)를 포함하는 유기층이 완충층 (46)으로서 형성된다.
이 완충층 (46) 위에는, 스퍼터링법에 의해 0.2 nm 내지 400 nm 정도의 두께, 일례로서 300 nm의 두께로 금속층, 예를 들면 Al이나 Al 합금, 또는 Mo, Ti, Cr 등의 고융점 금속 재료나 그의 합금 등의 금속층이 상부 제2 도전층 (44)로서형성된다. 본 실시 형태에서는, 이 위에 상부 제2 도전층 (44)로서 구체적으로는 Al층을 사용한다.
상부 전극 (40)의 각 층의 두께는 이들로 한정되지 않지만, 상부 제1 도전층 (42)는 증착에 의해 형성되기 때문에, 너무 두꺼우면 생산성을 향상시킬 수 없고, 너무 얇으면 증착막의 피복성 및 평활성이 낮기 때문에 필요한 영역에 균일하게 형성할 수 없다. 따라서, 상부 제1 도전층 (42)는 적어도, 후술하는 바와 같이 전자 주입층 (320)에 대하여 확실하게 전자의 주입이 가능한 정도의 두께, 예를 들면 상기한 바와 같이 5 nm 내지 50 nm 정도의 두께로 하는 것이 바람직하다.
완충층 (46)은 이 층보다 하측의 하층에 손상을 주지 않도록, 예를 들면 진공 증착법에 의해 형성하는 것이 바람직하기 때문에, 생산성을 저하시키지 않으며, 후술하는 바와 같이 하층 보호 등의 기능을 발휘하는데 필요한 두께가 있고, 상부 전극 (40) 전체의 저항을 너무 높이지 않으면서 전자 주입 기능을 손상시키지 않는 정도의 두께로 하여, 상기와 같이 5 nm 내지 50 nm 정도의 두께로 형성하는 것이 바람직하다.
상부 제2 도전층 (44)는 스퍼터링법에 의해 형성하고, 피복성 및 균일성이 높으면서 생산성이 양호하게, 비교적 두꺼운 층을 형성하는 것이 가능하다. 이 상부 제2 도전층 (44)의 두께는 전극으로서의 단선 발생이나 전계 집중을 방지하며, 전극 전체로서의 저항치를 낮게 하여 발열이나 전압 강하 등을 저감하는 데 필요한 두께로 하는 것이 바람직하고, 그 두께의 설정 범위는, 예를 들면 0.2 nm 내지 400 nm 정도의 두께이지만, 사용되는 금속 재료의 성질 등에 따라서 두껍게 할 수도 있고 얇게 할 수도 있다.
완충층 (46)은 상부 제2 도전층 (44)의 스퍼터링시에 하층을 보호하는 기능 뿐 아니라, 상기 완충층 (46)의 형성시 하층에 위치하는 발광 소자층 (30)에 손상을 주지 않는 것이 필요하다. 따라서, 손상을 주기 어려운, 진공 증착법에 의해 형성 가능한 재료가 바람직하다. 또한, 상기 완충층 (46)은 스퍼터링시에 플라즈마 환경 등으로부터 하층을 보호하는 기능이 필요하기 때문에, 스퍼터링시에 전부 제거되지 않도록 치밀하고 비교적 안정한 막인 것이 바람직하다. 이러한 조건을 만족시키는 재료로서는 유기 금속 착체, 특히 킬레이트 착체 화합물로서 발광 소자층 (30)의 정공 주입층 등의 재료로서 채용되며, 치밀하고 안정한 증착 박막을 얻을 수 있는 상기 CuPc 등이 바람직하다. 또한, CuPc 이외에, 전자 수송 기능을 구비하고, 동일하게 킬레이트 착체 화합물인 Alq3(알루미늄 퀴놀리놀 삼량체 착체) 등도 채용 가능하며, 완충층은 후술하는 바와 같이 단층 구조일 수도 있고 다층 구조일 수도 있다.
상부 제2 도전층 (44) 및 상부 제1 도전층 (42)로서 Al층을 이용한 경우에 있어서, 양쪽 도전층 (42, 44)가 직접 접해 있으면, 최상층에 위치하는 상부 제2 도전층 (44)에 Al층 등으로 특유의 힐록이 발생한 경우, 이 힐록, 즉 막의 변형(왜곡)에서 기인하여 상부 제1 도전층 (42)의 전자 주입층 (320)과의 계면에도 변형이나 응력(왜곡)이 발생한다. 유기 EL 소자에서 음극으로부터 발광 소자층 (30)에의 전자 주입 효율의 향상은 소자의 발광 효율의 향상의 관점에서도 중요하고, 음극과발광 소자층 (30)의 계면에 있어서 힐록에서 기인한 요철이나 응력 등의 변형이 발생하는 것을 방지하는 것이 필요하다.
변형에 대해서는, 본 실시 형태에서는 상술한 바와 같이, 상부 제2 도전층 (44)와 상부 제1 도전층 (42)의 층 사이에 유기 재료로 이루어지는 상기 완충층 (46)을 설치하고, 이러한 유기 완충층은 스퍼터링법 등에 의해서 형성된 금속층이나 무기 보호막 등과 비교하여 유연하여 응력 완화, 즉 변형 완충 기능을 발휘할 수 있다. 따라서, 상기 완충층 (46)이 제1 도전층 (42)와 제2 도전층 (44)의 층 사이에 개재됨으로써, 제2 도전층 (44)에서 발생한 힐록이 제1 도전층 (42)로 전도되어, 제1 도전층 (42)에 힐록이나 변형 등이 발생하는 것이 방지된다.
또한, 유기 재료로 구성되는 완충층 (46)은 상기 힐록의 전달 방지 이외에도, 소위 응력에 의한 변형 완화 기능을 발휘하는 것도 가능하다. 예를 들면, Al의 증착층인 상부 제1 도전층 (42) 위에 직접 Mo 등의 고융점 금속 재료를 스퍼터링법으로써 형성하여 상부 제2 도전층 (44)로 하면, 증착 Al층과 비교하여 치밀하고, 열팽창률이나 소자 구동시의 발열량이 큰 상기 상부 제2 도전층 (44)와 상부 제1 도전층 (42) 사이에 응력이 발생하게 된다. 그러나, 본 실시 형태와 같이 상부 제2 도전층 (44)와 상부 제1 도전층 (42) 사이에, 제2 도전층 (44)와 비교하여 유연한 완충층 (46)이 개재함으로써 상기 응력을 완화할 수 있다.
완충층 (46)에 채용되는 유기 재료는 상술한 바와 같은 금속 착체로서, 특히 다소라도 전하 수송(주입) 기능을 구비하는 것이 보다 바람직하다. 본 실시 형태에서 완충층 (46)은 매우 얇게 형성되기 때문에 전하 수송성이 없어도 상부 제1 및제2 도전층 (42, 44) 사이에 개재시킨 경우에 제2 도전층 (44)로부터 제1 도전층 (42)에의 전하(전자) 이동은 그 만큼 방해되지 않는다. 그러나, 전하 수송 기능을 구비하는 유기 재료라면 전하 이동의 방해 정도를 낮게 억제할 수 있고, 완충층 (46)의 개재에 의한 소자의 구동 전압의 상승을 낮게 할 수 있으며, 나아가서는 유기 EL 소자의 발광 효율의 향상에 기여할 수 있다.
또한, 상술한 바와 같이, 완충층 (46)은 상부 제2 도전층 (44)를 스퍼터링법에 의해 형성할 때 발광 소자층 (30)을 보호하는 것이 중요한 기능이다. 이 보호 기능에 착안한다면, 상부 제2 도전층 (44)와 상부 제1 도전층 (42)의 층 사이에 완충층 (46)을 개재시키는 구성으로 한정되지는 않고, 예를 들면 발광 소자층 (30)의 최상층인 LiF로 이루어지는 전자 주입층 (320)과 상부 제1 도전층 (42)의 층 사이에 개재시키는 것도 가능하다.
그러나, 전자 주입층 (320)과 상부 제1 도전층 (42)의 층 사이에 상기 완충층 (46)을 형성하면, 발광 소자층 (30)을 스퍼터링으로부터 보호할 수는 있어도 유기 EL 소자의 발광 효율을 대폭 개선할 수 없는 것이 출원인의 연구 결과 판명되었다.
한편, 도 1에 나타낸 바와 같이, 전자 주입층 (320)에 접하도록 상부 제1 도전층 (42)를 증착 형성하고, 이 상부 제1 도전층 (42)와 상부 제2 도전층 (44)의 층 사이에 완충층 (46)을 개재시키는 구성으로 함으로써, 유기 EL 소자의 발광 효율 및 내구성, 생산성을 모두 대폭 향상시킬 수 있다.
이러한 특성 향상이 도모되는 이유 중 하나로서, 전자 주입층 (320)과 상부제1 도전층 (42)의 계면 상태의 영향을 생각할 수 있다. 즉, 도 1에 나타낸 바와 같이, LiF로 이루어지는 전자 주입층 (320)과, Al으로 이루어지는 상부 제1 도전층 (42) 모두에 진공 증착법에 의해서 연속하여 형성한 경우, 어느 층도 스퍼터링법에 의해 형성된 Al층(여기서는 상부 제2 도전층 (44))보다 유연하고, 전자 주입층 (320)과 상부 제1 도전층 (42)의 계면에서는 Al과 LiF가 혼합된 영역이 형성되기 쉬워진다. 이러한 혼합 영역의 존재에 의해, 상부 제1 도전층 (42)로부터 전자 주입층 (320)에의 전자 주입 효율이 높아지고, 그 결과 유기 EL 소자의 발광 효율을 향상시킬 수 있다고 추정된다. 따라서, 본 실시 형태와 같이 상부 전극 (40)에 증착층과 스퍼터링층을 채용하는 경우에 있어서, 유연한 증착층을 전자 주입층 (320)과 접하도록 형성하는 것이 바람직하다.
여기서, 상부 제1 도전층 (42)로부터의 전자 주입층 (320)에의 전자 주입 효율을 더욱 향상시키기 위해서, LiF로 이루어지는 전자 주입층 (320)과, Al층으로 이루어지는 상부 제1 도전층 (42)를 연속하여 각각 독립적으로 형성하는 구성에 한정되지 않고, LiF와 Al을 공증착에 의해 일정 비율의 혼합층으로 만들 수도 있다. 또한, 층의 두께 방향에서 농도 구배를 줄 수도 있다. 예를 들면, 전자 수송층 (318)을 형성한 후, 우선 증착실 내에서 LiF원을 가열하여 LiF의 100 ％의 전자 주입층을 형성하고, 계속해서 Al원을 가열하여 증발량을 증가시키며, 한편 LiF원의 증발량을 감소시켜 감으로써, 층의 두께 방향에서 LiF 100 ％의 영역에서 LiF와 Al이 50 ％인 영역, 또한 Al이 100 ％인 영역을 형성함으로써 달성할 수 있다. 이렇게 상부 제1 도전층 (42)에 LiF와의 공증착 영역을, 층 전체 또는 적어도 전자 주입층 (320)의 경계 영역으로 채용하여 LiF와 Al이 혼합된 영역을 형성함으로써, 상부 전극 (40)으로부터 발광 소자층 (30)에의 전자 주입 효율을 한층 향상시키는 것이 가능해진다.
이상 설명한 바와 같은 구조의 유기 EL 소자에서는, 양극측으로부터 정공을 주입하고, 음극측에서 전자를 주입하여, 주입된 정공 및 전자의 재결합 에너지에 의해 발광층 (316) 중의 유기 발광 재료를 여기시키고, 기저 상태로 돌아갈 때 얻어지는 빛을 이용한다. 여기서, 도 1에 나타내는 유기 EL 소자에서는, 상부 전극 (40)의 상부 제1 도전층 (42) 및 상부 제2 도전층 (46)의 양쪽 모두에 각각 광반사성(불투명)의 금속 재료를 이용하고 있기 때문에, 발광층 (316)에서 얻어지고, 투명한 하부 전극 (20)으로 진행한 빛은 상기 하부 전극 (20)을 투과하며(상부 전극 (40)측으로 진행한 빛은 상부 전극 (40)에 일단 반사되어 하부 전극 (20)으로 진행함), 또한 투명한 유리나 플라스틱 등으로 구성된 기판 (10)을 투과하여 외부로 사출되어 시인(視認)된다.
상술한 바와 같은 유기 EL 소자를 이용하여 발광 표시 장치를 구성하는 경우, 각 화소에 유기 EL 소자와, 이 유기 EL 소자에서의 발광을 별도로 제어하는 스위치 소자로서 박막 트랜지스터(TFT)를 설치한, 소위 액티브 매트릭스형 표시 장치는 고정밀하며 고화질인 표시를 실현할 수 있다. 이러한 액티브 매트릭스형 표시 장치에서는 기판 (10)과 유기 EL 소자의 하부 전극 (20) 사이, 즉 유기 EL 소자의 형성 전에, 상기 유기 EL 소자를 구동하기 위한 화소의 TFT가 형성된다. 도 1과 같이, 유기 EL 소자의 하부 전극 (20)측에서 기판을 투과하여 빛을 사출하는 소자또는 표시 장치는 하부 발산형의 소자 또는 표시 장치라 불리고, 각 화소에 상기한 바와 같이 TFT 등이 형성되는 경우에, 이 TFT의 비형성 영역에서 유기 EL 소자로부터의 빛이 기판 (10)으로부터 외부로 사출되도록 TFT 및 유기 EL 소자가 설계된다.
도 2는 본 발명의 실시 형태에 따른 전계 발광 소자의 다른 구성예를 나타낸다. 도 1에 나타내는 전계 발광 소자의 구성에서는, 상술한 바와 같이 상부 전극 (40)이 불투명하며, 투명한 하부 전극 (20)측으로부터 기판 (10)을 투과시켜 빛을 사출하는 하부 발산형의 소자인 데 반하여, 도 2에 나타내는 유기 EL 소자는 상부 전극 (50)측으로부터 외부로 빛을 사출할 수 있는, 소위 상부 발산형이며, 도 1과 공통되는 구성에 대해서는 동일한 부호를 붙여 설명을 간략화한다.
기판 (10)의 상측에(액티브 매트릭스형 표시 장치의 경우에는 TFT 형성한 후), 도 1과 같이, 양극으로서 기능하는 ITO 등의 도전성 금속 산화물 재료로 이루어지는 하부 전극 (20)이 형성되고, 이 하부 전극 (20) 위에 발광 소자층 (30)이 형성된다. 또한, 발광 소자층 (30)의 최상층(상부 전극 (50)측)에는 LiF 등으로 이루어지는 전자 주입층 (320)이 형성되고, 이 전자 주입층 (320) 위에, 여기서는 음극으로서 기능하고, 또한 광투과성인 상부 전극 (50)이 형성된다. 이 상부 전극 (50)은 발광 소자층 (30)측에 증착법에 의해 형성된 상부 제1 도전층 (52)와, 스퍼터링법에 의해 형성된 상부 제2 도전층 (54)를 구비하고, 이 상부 제1 도전층 (52)와 상부 제2 도전층 (54)의 층 사이에 상기 도 1의 소자와 같이, CuPc나 Alq3등으로 이루어지는 완충층 (56)이 형성된다.
여기서, 전자 주입층 (320)과의 접촉 계면측에 형성되는 상부 제1 도전층 (52)는, 발광 소자층 (30)에 대하여 전자를 주입하기 위해서 일함수가 낮은 금속 재료가 채용된다. 이 금속 재료로서는, 예를 들면 Ag이나 Ag 합금 등이 채용 가능하지만, 상부 전극 (50)으로부터 외부로 빛을 사출할 필요가 있기 때문에, 상기 상부 제1 도전층 (52)는 발광층 (316)으로부터의 빛을 투과 가능한 정도로 얇게 형성하거나, 또는 매트릭스상이나 메쉬상으로 개구부를 구비하는 패턴층을 채용하는 것으로, 예를 들면 ITO 등의 투명 전극 재료보다 투과율이 낮지만, 빛을 투과하는 소위 반투과성의 도전층이다. 이 상부 제1 도전층 (52) 위에는 완충층 (56)이 형성되고, 이 완충층 (56) 위에 ITO나 IZO(Indium Zinc 0xide) 등의 투명한 도전성 금속 산화물로 이루어지는 투명한 상부 제2 도전층 (54)가 형성된다. 상부 전극 (50)의 각 층의 두께는 상기 도 1에서 설명한 상부 전극 (40)의 각 층과 동일하게 할 수 있지만, 예를 들면 증착에 의한 Ag층으로 이루어지는 상부 제1 도전층 (52)의 두께는 20 nm 정도, 동일하게 증착에 의한 CuPc로 이루어지는 완충층 (56)은 10 nm 정도, ITO로 이루어지는 상부 제2 도전층 (54)는 80 nm 내지 100 nm 정도의 두께로 할 수 있다.
이상과 같은 구성에 의해, 발광 소자층 (30)을 스퍼터링의 손상으로부터 보호하면서 최상층에 투명한 상부 제2 도전층 (54)를 필요한 두께로 형성할 수 있고, 또한 발광 소자층 (30)에의 효율적인 전자 주입을 실현하기 위해서 필요한 Ag 등으로 이루어지는 반투과 금속층을 상부 제1 도전층 (52)로서 발광 소자층 (30)과 직접 접하도록 형성할 수 있다. 또한, 이 상부 제1 도전층 (52)는 반투과성으로 만들기 위해서 얇게 하거나, 개구부를 설치하거나 할 필요가 있기 때문에, 상부 제1 도전층 (52)만으로 상부 전극 (50)을 구성하면 전극으로서의 저항이 높아진다. 그러나, 도 2에 나타낸 바와 같이, 충분한 두께의 투명한 상부 제2 도전층 (54)를 상부 제1 도전층 (52) 위에, 그 사이에 완충층 (56)을 끼워 형성함으로써 전극으로서의 낮은 저항화를 실현할 수 있다.
여기서, 도 2에 나타내는 유기 EL 소자에서는, 상술한 바와 같이 상부 전극 (50)을 광투과성으로 함으로써 발광층 (316)에서 얻어진 빛을 상부 전극 (50)을 투과시켜 외부로 빛을 취출한다. 하부 전극 (20)측으로 진행하는 빛은, 상술한 바와 같이 투명 재료를 하부 전극 (20)에 사용하는 경우, 하부 전극 (20)측으로부터도 기판 (10)을 투과하여 외부로 사출되며, 이에 의해 상하 양면에서의 표시가 가능해진다. 한편, 도 2에 나타낸 바와 같이, 하부 전극 (20)과 기판 (10) 사이에 Al층 등의 광반사층 (22)를 형성함으로써, 발광층 (316)으로부터 하부 전극측으로 진행한 빛은 하부 전극 (20) 아래의 반사층 (22)로 반사시켜 상부 전극 (50)측으로부터 사출시킬 수 있다. 또한, 이러한 상부 발산형의 유기 EL 소자의 경우에는 소자의 하층에 TFT 등이 형성되어 있어도, 이 TFT의 형성 영역도 발광 영역(표시 영역)으로서 이용할 수 있다. 또한, 광반사층 (22)를 생략하면, 기판 (10)측으로부터도 상부 전극 (50)측으로부터도 빛을 사출할 수 있어, 양면 표시를 하는 것이 가능한 소자가 얻어진다.
다음으로, 완충층의 구성예에 대하여 설명한다. 이상에서는 도 1 및 도 2에나타내는 바와 같이, 완충층 (46 및 56)은, 예를 들면 CuPc나 Alq3등을 이용한 단층 구조를 예로 설명하였지만, 완충층은 단층 구조로 한정되지는 않고, 다층 구조를 채용할 수도 있다. 다층 구조는, 예를 들면 2층, 3층 또는 그 이상의 적층 구조도 가능하다. 다층 구조의 완충층의 재료로서는, 상술한 완충층에 대하여 요구되는 특성과 같이 완충층 상에 형성되는 상부 제2 도전층의 형성시 스퍼터링에 내성이 있으며, 내습성이 높고, 변형 완화 기능이 있는 것이 바람직하다.
완충층을 단층 구조로 한 경우, 이들 모든 요구에 대하여 단층으로 최대 특성을 얻는 것이 요구된다.
이에 반하여, 다층 구조를 채용한 경우, 예를 들면 특히 스퍼터링 내성이 높은 완충층과, 특히 내습성이 높은 완충층의 적층으로 하는 등, 각 층에 각각 다른 최대 특성을 발휘시키는 것이 용이해지고, 다층 구조의 완충층 전체의 기능 향상을 도모하면서 각 완충층에 사용되는 재료의 선택 자유도를 향상시킬 수 있다.
도 3은 다층 구조의 완충층 (460)을 채용한 경우의 유기 EL 소자의 구성에 대하여, 도 1과 동일한 하부 발산형의 유기 EL 소자를 예로 나타낸다. 이 유기 EL 소자는 하부 전극 (20), 발광 소자층 (30), 상부 전극 (40)의 순서로 적층된 구조를 구비하고, 상부 전극 (40)을 구성하는 증착에 의해 형성되는 상부 제1 도전층 (42)와, 스퍼터링에 의해 형성되는 상부 제2 도전층 (44)와, 그 사이에 형성되는 완충층 (460)의 적층 구조인 점이 도 1 및 도 2에 나타낸 소자와 상이하다.
도 3에서 완충층 (460)은, 상부 제1 도전층 (42)측으로부터 순서대로 모두진공 증착법에 의해 제1 완충층 (462), 제2 완충층 (464)를 연속 형성한 2층 구조를 갖는다. 각 완충층 (462, 464)의 재료로서는, 상기 단층 구조의 완충층으로서도 채용 가능한 CuPc나 Alq3등의 유기 금속 착체 화합물이 채용 가능하다. 채용하는 재료나, 적층순 및 적층수는 특별히 한정되지 않지만, 적어도 스퍼터링 내성이 우수한 완충층(물론 내습성도 우수한 재료를 채용하는 것도 가능함), 및 내습성이 우수한 완충층(스퍼터링 내성도 우수한 재료를 채용하는 것도 가능함)을 구비하는 것이 바람직하다.
상술한 바와 같이 스퍼터링 내성이 우수한 CuPc를 복수개의 완충층 내 한층으로 사용하는 경우를 예로 들면, 내습성 향상의 관점에서 CuPc를 사용한 완충층에 부가적으로, 적어도 Al 스퍼터링층 등으로 구성되는 상부 제2 도전층 (44)와의 접촉 계면측에, CuPc보다 내습성이 우수한 재료를 이용한 완충층을 형성하는 것이 보다 바람직하다. CuPc보다 내습성이 우수한 완충 기능을 구비한 재료로서는 상기 Alq3을 들 수 있다.
흡습하기 쉬운 완충층과 상부 제2 도전층 (44)를 구성하는 금속 스퍼터링층이 접해 있으면, 흡습에 의해 완충층에 변형이나 변질이 일어나고, 이 때 완충층으로부터의 금속 스퍼터링층의 박리가 일어나기 쉬워진다. 따라서, 적어도 금속 스퍼터링층의 계면측에, 내습성이 우수한 재료를 이용한 완충층을 형성함으로써 상층의 박리를 방지하고, 박리된 부분에서 수분이나 산소 등, 발광 소자층에 악영향을 미치는 물질이 침입하는 것을 방지할 수 있다. 즉, 적어도 상부 제2 도전층 (44)에 접하는 완충층으로서, 하층과의 친화성이 있는 것 뿐만 아니라 내습성이 우수한 완충 재료를 채용하는 것이 바람직하다.
CuPc의 단독 완충층으로 한 경우, 이 CuPc층이 다소라도 흡습하기 때문에 CuPc층과, 스퍼터링에 의해 형성된 Al 등으로 이루어지는 상부 제2 도전층 (44)의 접촉 계면에서의 상부 제2 도전층 (44)의 박리가 일어날 가능성이 있다.
그러나, 제1 완충층 (462)로서 CuPc를 사용하고, 이 제1 완충층 (462)와 상부 제2 도전층 (44) 사이에 CuPc보다 내습성이 우수한 Alq3을 채용한 제2 완충층 (464)를 형성함으로써 소자의 내구성을 비약적으로 향상시키는 것이 가능해진다. 또한, 물론 상술한 도 1 및 도 2에 나타낸 바와 같은 CuPc를 이용한 단독의 완충층을 구비한 유기 EL 소자와 비교하면, 상부 제1 도전층 (42)측으로부터 CuPc를 이용한 제1 완충층 (462), Alq3을 이용한 제2 완충층 (464)를 순서대로 적층한 구조로 한정되지 않고, 반대로 Alq3을 이용하여 제1 완충층 (462)를 형성하고, CuPc를 이용하여 제2 완충층 (464)를 형성하여도 완충층의 기능을 높일 수 있다. 단, 기능의 향상 정도는, 상기와 같은 CuPc의 제1 완충층 (462)와 Alq3의 제2 완충층 (464)의 적층 구조로 한 쪽이 높다.
다층 구조를 구성하는 각 완충층 (460)의 두께는 증착에 의해 형성되는 완충층을 단시간에 막 형성할 수 있는 두께인 한편, 피복성, 평활성 및 균일성을 확보하고 보호 기능을 발휘하기 위해 필요한 두께로 하는 것이 필요하며, 각각 5 nm 내지 50 nm의 범위로 하는 것이 바람직하다. 도 3에 나타내는 예로서는, CuPc로 이루어지는 제1 완충층 (462), Alq3으로 이루어지는 제2 완충층 (464)를 모두 각각 10 nm의 두께로 함으로써, 생산성을 저하시키지 않고 필요한 보호 기능을 충분히 발휘시키는 것을 가능하게 하고 있다.
또한, 이 적층 구조의 완충층 (460)은 하부 발산형의 유기 EL 소자에 한정되지 않고, 도 2에 나타낸 바와 같은 상부 발산형의 유기 EL 소자에서 그의 상부 전극 (50)의 완충층 (56)에 채용함으로써 동일한 효과를 얻을 수 있다. 예를 들면, 상기와 같이 상부 제1 도전층 (52)측에 CuPc로 이루어지는 제1 완충층, 그 위에 Alq3으로 이루어지는 제2 완충층을 형성함으로써, 소자의 발광 효율을 향상시키는 동시에 스퍼터링 내성의 향상, 내습성의 비약적인 향상을 도모하는 것이 가능해진다.
[평가예]
(평가예 1)
평가예 1에서는, 발광 소자층 위에 직접 Al의 스퍼터링층을 상부 전극으로서 형성한 유기 EL 소자(비교예 1)와, 도 1에 나타낸 바와 같이 발광 소자층 상에 상부 전극으로서 Al의 증착층으로 이루어지는 상부 제1 도전층, CuPc로 이루어지는 완충층, Al의 스퍼터링층으로 이루어지는 상부 제2 도전층을 형성한 유기 EL 소자(실시예 1)의 특성을 각각 평가한 결과를 나타낸다. 여기서, 정공 수송층으로서는, 상기 도 1과 같은 다층 구조가 아니라(다층 구조로 한정되지는 않음), 단층 구조를 채용하고, 이 단층의 정공 수송층의 재료로서는 정공 수송 기능을 구비하는 벤지딘유도체 화합물(다른 표현으로서는 트리페닐아민의 이량체 화합물), 특히 그의 나프틸 치환체인 NPB(나프틸-치환 벤지딘 유도체 N,N'-디(나프탈렌-1-일)-N,N'-디페닐-벤지덴)을 이용하였다.
실시예 1 및 비교예 1의 유기 EL 소자 모두 하부 전극//정공 수송층//발광층//전자 주입층//상부 전극의 적층 구조로 하고, 비교예 1에서는 각 층의 재료에 각각 ITO//NPB//Alq3//LiF//Al(스퍼터링층)을 채용하였다. 실시예 1의 유기 EL 소자는 각 층의 재료로서 ITO//NPB//Alq3//LiF//Al(증착층)/CuPc(완충층)/Al(스퍼터링층)을 채용하였다. 도 4는 실시예 1과 비교예 1에 따른 유기 EL 소자의 효율을 각각 파워 밀도(W/cm2)에 대한 발광 효율(cd/A)의 차이로 나타낸다. 도 4로부터 분명한 바와 같이, 유기 EL 소자에 공급한 전력의 파워 밀도를, 예를 들면 1.4, 6.8, 12.3으로 변화시킨 경우에도, 모든 조건에 있어서 실시예 1에 따른 유기 EL, 소자의 발광 효율은 비교예 1의 유기 EL 소자의 발광 효율보다 높고, 상기와 같은 소자 구성으로, 또한 평가의 범위 내에서도 1.4배 내지 1.2배의 발광 효율의 향상이 달성되는 것을 알 수 있었다.
도 5에는, 실시예 1과 비교예 1에 따른 유기 EL 소자의 효율을 각각 파워 밀도(W/cm2)에 대한 구동 전압(V)의 차이로 나타낸다. 도 5로부터 분명한 바와 같이, 유기 EL 소자에 공급한 전력의 파워 밀도를 1.4, 6.8, 12.3으로 변화시킨 경우에도, 모든 조건에 있어서 실시예 1에 따른 유기 EL 소자의 구동 전압은 비교예 1의유기 EL 소자의 구동 전압보다 낮게 할 수 있고, 상기와 같은 소자 구성으로, 또한 평가의 범위 내에서 80 ％ 내지 82 ％ 정도의 구동 전압의 저하가 달성된다.
또한, 이상의 결과로부터, 완충층으로서 CuPc, 상부 제1 및 제2 도전층으로서 Al을 조합하여 이용함으로써 우수한 효과가 얻어지는 것을 이해할 수 있고, 또한 정공 수송층으로서 NPB를 채용할 수 있음을 알았다.
(평가예 2)
평가예 2에서는 상기 비교예 1(발광 소자층 상에 직접 Al 스퍼터링층을 적층)에 따른 소자와, 상기 실시예 1(단층 구조의 완충층을 채용함)에 따른 소자와, 상기 도 3에 나타낸 바와 같이 다층 구조의 완충층을 채용한 소자(실시예 2)에 대하여 소자의 안정성(신뢰성)을 평가하였다.
비교예 1 및 실시예 1의 소자 구조 및 사용 재료는 상기 평가예 1에 기재한 바와 같고, 실시예 2의 소자에서는, 실시예 1의 소자 구조에서 그의 완충층이 CuPc의 단층이 아니라, Al 증착층(상부 제1 도전층)측으로부터 순서대로 CuPc층, Alq3층이 적층된 2층 구조를 갖는다.
도 6은 이들 실시예 1 및 실시예 2, 비교예 1에 따른 유기 EL 소자의 안정성을, 각 소자를 85 ℃, 85 ％ 습도하에 두고, 경과 시간(시)에 따른 엣지 그로스, 즉 소자에서의 막 박리의 성장 정도를 임의의 단위로 평가한 결과이다. 도 6으로부터 알 수 있는 바와 같이, 2층 구조의 완충층을 채용한 실시예 2와, 비교예 1에서는 43 시간 후에도 막 박리는 0 그대로였지만, 실시예 1에 따른 소자에서는 평가시험 개시 직후에 막 박리가 발생하여, 43 시간 후에 100이 되는 것을 알 수 있었다. 이 결과로부터 소자의 물리적인 내구성 향상의 관점에서는, 상부 전극의 구성 요소로서 증착층과 스퍼터링층 사이에 형성되는 완충층으로서는, CuPc층만으로는 충분하지 않고, 적어도 Al의 증착층측에서 CuPc층과 Alq3층의 적층 구조로 하는 것이 바람직한 것을 알 수 있었다.
도 7은 유리 기판 상에 각각 NPB층, CuPc층, Alq3층, Al(스퍼터링)층을 형성한 후, 이 기판을 고온 고습하(85 ℃, 85 ％ 습도)에 20 시간 방치한 후의 막 박리의 정도를 나타낸다. 유리 기판 상에 형성된 각 층 중, NPB층은 20 시간 후, 그 층 면적의 36 ％로 박리가 일어나고, CuPc층에서도 층 면적의 8 ％로 박리가 발생하였다. 이에 대하여, Alq3층 및 Al층은 전혀 박리가 일어나지 않았다.
이상으로부터, 막의 내습성은 상기 4종류 중에서는 Al, Alq3>CuPc>> NPB의 순서대로 높은 것을 이해할 수 있다. 따라서, 고온 고습하에서 상부 제2 도전층이 거의 흡습하지 않는 Al의 스퍼터링층으로 이루어지는 경우, 상기 상부 제2 도전층과 접하는 완충층으로서 Alq3을 채용함으로써, Al층과 Alq3층이 박리되는 것을 확실하게 방지할 수 있음을 이해할 수 있다(물론, 상부 제2 도전층에 접하는 완충층으로서 NPB보다 CuPc를 채용하는 것이 좋다).
[패널 주변부]
다음으로, 본 실시 형태에 따른 전계 발광 패널의 주변부의 구성에 대하여설명한다. 도 8 및 도 9는 상기 패널 주변부의 개략 단면 및 평면 구조를 나타낸다. 도 8은 상기 도 3에 나타내는 바와 같은 다층 구조의 완충층 (460)을 구비한 유기 EL 패널 주변부에서의 개략 단면 구조를 나타내지만, 완충층은 도 1 및 도 2와 같이 단층 구조일 수도 있고, 그 경우의 패널 주변부의 구조는, 완충층이 단층인 것 이외에는 도 8에 나타내는 바와 같다.
유기 EL 소자의 발광 소자층에 채용되는 유기 재료는 수분이나 산소에 의해서 열화하는 것이 알려져 있고, 발광 소자층에의 수분이나 산소의 침입을 방지하기 위해서는, 하부 전극측으로부터와 상부 전극측으로부터의 차폐성을 높임과 동시에, 소자의 측면 방향, 특히 패널의 주변부에서, 발광 소자층의 측면으로부터의 침입을 방지하는 것이 필요하다.
본 실시 형태에 따른 유기 EL 소자에서는, 상부 전극으로서 증착에 의한 상부 제1 도전층, 완충층, 스퍼터링에 의한 상부 제2 도전층의 적층 구조를 채용하고, 상기 평가예 2에서도 설명한 바와 같이, 어느 층에도 내습성이 높은 재료를 채용한다. 따라서, 본 실시 형태에서는, 이들 상부 전극을 구성하는 각 층을 패널 주변부에 있어서 발광 소자층의 형성 영역보다 외측까지 형성하여, 발광 소자층의 종단부의 측면을 이 상부 전극층으로 덮고 있다.
각 화소에 유기 EL 소자와, 이 유기 EL 소자의 발광을 제어하기 위한 TFT 등의 스위치 소자를 구비하는, 소위 액티브 매트릭스형 패널의 경우, 도 8에 나타낸 바와 같이 TFT와 접속되는 유기 EL 소자의 하부 전극 (20)은 화소마다 개별 패턴으로 형성된다. 또한, 얇은 발광 소자층 (30)만으로는 하부 전극 (20)과 상부 전극(40)(도 2에서는 전극 (5O))과의 절연이 불충분하기 때문에, 하부 전극 (20)의 단부는 절연성 수지 등으로 이루어지는 평탄화 절연층 (24)로 덮고, 이 평탄화 절연층 (24)에 의해 화소간 및 화소 엣지 부분에서 하부 전극 (20)과 상부 전극 (40) 사이를 확실하게 절연한다.
패널의 표시부에서, 최외 위치에 있는 화소의 하부 전극 (20)도 그의 단부는 상기 평탄화 절연층 (24)로 덮여 있다. 발광 소자층 (30)은 이 예에서, 발광층 (316)을 제외한 다른 층(312, 314, 318, 320)은 평탄화 절연층 (24)를 능가하도록 하여 각 화소에 대하여 공통으로 형성되고, 표시부의 단부에서는 적어도 평탄화 절연층 (24) 위까지 형성된다. 유기 EL 소자의 특성이나 채용하는 유기 재료 등에 따라서 발광층 (316) 이외의 특정한 층, 또는 전체층을 화소마다 독립된 패턴으로 형성하는 경우도 있다. 어느 경우에도 발광 소자층 (30)은, 화소가 배치되는 표시부의 단부 부근까지 형성되고, 이 표시부 단부 부근에서 발광 소자층 (30)은 외계 등으로부터의 수분의 침입 등을 받을 가능성이 높아진다.
발광 소자층 (30)의 형성 후, 본 실시 형태에서는 상술한 바와 같이 상부 제1 도전층 (42)로서 Al 등의 진공 증착층을 형성한다. 또한, 도 2에 나타낸 바와 같은 상부 발산형의 유기 EL 소자의 경우에는, Ag 등의 진공 증착층을 상부 제1 도전층 (52)로서 형성한다. 이 상부 제1 도전층 (42)를 증착 형성시, 본 실시 형태에서는 발광 소자층 (30)의 형성 범위보다 외측까지 개구한 메탈 마스크 등을 이용한다. 이에 의해, 도 8 및 도 9에 나타낸 바와 같이, 발광 소자층 (30)의 표시 영역에서의 단부를 덮어 상부 제1 도전층 (42)가 형성된다.
다음으로, 이 상부 제1 도전층 (42) 위에, 제1 완충층 (462)와 제2 완충층 (464)를 연속적으로, 또한 동일한 마스크(적어도 개구 패턴이 동일한 마스크)를 이용하여 증착 형성한다. 완충층의 형성에 있어서는, 상부 제1 도전층 (42)의 마스크보다 개구 패턴이 작은 마스크를 이용하고, 이에 의해 완충층 (460)은 상부 제1 도전층 (42)의 단부보다 내측에서 종단한다. 또한, 상술한 바와 같이 제2 완충층 (464)에 Alq3을 이용한 경우, 이 Alq3의 제2 완충층 (464)은 CuPc를 이용한 제1 완충층 (462)보다 내습성이 우수하기 때문에, 제1 완충층 (462)의 단부를 덮도록, 즉 제1 완충층 (462)보다 크게 형성하는 것이 바람직하다.
제1 완충층 (462)의 막 형성 마스크와 동일한 마스크를 이용하여 제2 완충층 (464)를 제1 완충층 (462)보다 넓은 면적으로 형성하기 위해서는, 개구 패턴이 보다 큰 마스크를 이용할 수 있다. 그러나, 동일한 마스크(동일한 개구 패턴)을 이용하여 형성하는 것도 가능하다.
동일한 마스크를 이용하는 경우에는, 진공 증착실에서 증착원과 기판 사이에 설치되는 마스크의 위치를 제1 완충층 (462)의 형성시보다 증착원측, 즉 기판으로부터 조금 먼 위치로 할 수 있다. 증착원이 점상인 경우에도, 선상인 경우에도, 증착 물질은 증착원의 법선 방향에 대하여 다소 비산 각도를 가지고 증착원으로부터 비산하기 때문에, 기판으로부터 마스크를 멀리하면 그 만큼 기판 상에 큰 패턴의 증착층을 형성하는 것이 가능해지기 때문이다. 적층수가 증가하는 것에 의한 제조 비용을 저감하기 위해서는, 마스크에 대해서도 가능한 한 공통화하는 것이 바람직하다. 따라서, 상기한 바와 같이 동일한 마스크를 이용하여 기판으로부터의 마스크 위치를 조정함으로써, 제1 완충층 (462)의 단부를 덮도록 제2 완충층 (464)를 형성하는 것이 제조 비용 절감의 관점에서 바람직하다.
완충층 (460)의 형성 후, 이 완충층 (460)보다 크면서 이미 형성되어 있는 상부 제1 도전층 (42)와 거의 동일한 크기의 패턴으로 스퍼터링에 의해 상부 제2 도전층 (44)를 형성한다. 이와 같이 상부 제1 및 제2 도전층 (42, 44)의 종단 위치보다 내측에서 완충층 (460)을 종단시킴으로써, 패널 주변부에서 상부 제1 도전층 (42)와 상부 제2 도전층 (44)를 직접 접촉시킬 수 있다.
따라서, 제1 및 제2 도전층 (42, 44)의 층 사이에, 상술한 바와 같이 전하 수송성은 있지만, 금속 재료와 비교하여 고저항의 유기 금속 착체 재료 등을 이용한 완충층 (460)을 삽입한 구조를 채용하더라도, 발광 소자층 (30)에 접하여 전하(여기서는 전자)를 주입하는 상부 제1 도전층 (42)에 대하여 충분한 전력을 공급하는 것이 가능해진다. 또한, 상부 제1 도전층 (42)와 상부 제2 도전층 (44)는 패널 상에 형성된 단자를 통해 도시하지 않은 외부 전원(Vc)에 접속된다. .
여기서, 완충층 (460)은 적어도 하층에 발광 소자층 (30)이 형성되는 영역과, 그의 종단부의 상측을 완전히 덮어 형성하는 것이, 하층의 상부 제1 도전층 (42) 및 발광 소자층 (30) 두가지 모두를 보호하기 위해 필요하다. 한편, 도 8 및 도 9에 나타낸 바와 같이, 발광 소자층 (30)이 하층에 존재하지 않는 표시부의 단부 부근에서는, 완충층 (460)이 없어도, 상부 제1 도전층 (42)는 상부 제2 도전층 (44)의 스퍼터링막 형성 환경에 노출되어도, 양쪽 도전층 사이에서 전기적 접속을확보하는 것은 가능하다. 따라서, 패널 주변부에서, 완충층 (460)은 상부 제1 및 제2 도전층 (42, 44)의 종단 위치보다 내측에서 종단시킬 수 있다. 상부 제1 도전층 (42)와 상부 제2 도전층 (44)의 접촉 거리는, 예를 들면 300 ㎛ 정도이면 충분한 전기적 접속이 얻어지고, 이 경우 완충층 (460)은 상부 제1 도전층 (42)의 종단 위치에서 300 ㎛ 정도 내측에서 종단시킬 수 있다.
여기서, 도 8에서는 하부 발산형의 유기 EL 소자의 패널 주변부 구조를 나타내지만, 물론 도 2에 나타낸 바와 같은 상부 발산형의 유기 EL 패널에서도, 패널 주변부에서, 증착에 의해 형성된 상부 제1 도전층 (52)와 스퍼터링에 의해 형성된 ITO 등으로 이루어지는 상부 제2 도전층 (54)가 직접 접하도록 완충층 (56)을 조금 작은 패턴으로 하고, 또한 상부 전극 (50)의 어느 정도가 발광 소자층 (30)의 종단부를 덮도록 형성함으로써 동일한 효과를 얻을 수 있다.
또한, 각 화소에 스위치 소자를 구비한 액티브 매트릭스형의 유기 EL 소자를 예로 설명하였지만, 본 실시 형태에 따른 상부 전극 구조 및 패널 주변부 구조는, 각 화소에 스위치 소자가 없는 패시브 매트릭스형의 패널에서도 채용함으로써 효과를 얻을 수 있다.
이상에서 설명한 본 실시 형태에 따른 유기 EL 소자에서는 하부 전극 (20)을 양극으로 하고, 상부 전극 (40, 50, 60)을 음극으로서 이용하고 있지만, 이것으로 한정되지 않고, 하부 전극을 음극, 상부 전극을 양극으로 할 수도 있다. 이 경우, 발광 소자층 (30)은 하층측으로부터 순서대로 예를 들면 전자 주입층, 전자 수송층, 발광층, 정공 수송층, 정공 주입층 등의 적층 구조로 할 수 있다.
본 발명에 따르면, 상술한 바와 같이 상부 전극을 증착에 의한 상부 제1 도전층, 완충층, 스퍼터링에 의한 상부 제2 도전층의 적층 구조로 함으로써, 발광 소자층에의 전자나 정공 등의 전하 주입 효율을 향상시킬 수 있고, 유기 재료 등 스퍼터링의 환경에 대한 내성이 낮은 발광 소자층이 손상을 받지 않으며, 피복성 및 균일성이 양호하면서 충분한 두께의 도전층을 양호한 생산성으로 형성할 수 있다. 따라서, 전계 발광 소자의 신뢰성 및 발광 특성 향상, 생산성의 향상의 양립을 도모할 수 있다.
또한, 완충층에, 예를 들면 Al층 등에 발생하는 힐록이 다른 Al층 등에 변형, 즉 힐록을 발생시키거나, 다른 금속층끼리 발생하는 응력 등, 상부 제1 및 제2 도전층 사이의 변형 완화 기능을 가지게 하는 것도 가능하고, 이에 의해 소자의 신뢰성을 한층 향상시킬 수 있다.
완충층으로서는 다층 구조를 채용할 수도 있고, 각 층에 다른 재료를 이용하며, 다층의 완충층 전체로서의 기능 향상을 다른 재료의 조합으로 실현하는 것도 가능하다. 예를 들면 제1 완충층으로서 스퍼터링 내성 또는 플라즈마 내성이 높은 재료를 이용하고, 상기 제1 완충층과 상부 제2 도전층 사이에 내습성이 높은 제2 완충층을 형성함으로써, 만일 제1 완충층의 내습성이 상부 제2 도전층보다 낮은 경우에도 상부 제2 도전층과의 사이에 내습성이 높은 제2 완충층을 설치함으로써 완충층 전체로서 스퍼터링 내성 또는 플라즈마 내성 뿐 아니라 내습성의 향상도 도모할 수 있다.
또한, 본 발명과 같은 상부 전극을 구비하는 전계 발광 소자를 갖는 패널에 있어서, 그의 주변부에서 발광 소자층의 종단부를 상기 상부 전극으로 덮음으로써, 패널 단부 부근에서 발광 소자층의 내부로 수분 등이 침입하는 것을 확실하게 방지할 수 있다. 또한, 특히 상부 전극의 완충층을 다른 상부 제1 도전층 및 제2 도전층의 종단 위치보다 내측에서 종단시켜, 상부 제1 도전층과 제2 도전층이 직접 접하는 영역을 구성함으로써 상부 전극으로서 낮은 저항화를 도모할 수 있다.
본 발명에 따른 전계 발광 소자는 자발광 표시 장치나 광원 등에 유용하다.
Claims (18)
- 하부 전극과 상부 전극 사이에 발광 재료를 포함하는 발광 소자층을 구비하고, 상기 상부 전극은 상기 발광 소자층측으로부터 증착법에 의해 형성된 상부 제1 도전층 및 스퍼터링법에 의해 형성된 상부 제2 도전층을 구비하며, 상기 상부 제1 도전층과 상부 제2 도전층의 층 사이에 상기 상부 제1 도전층 및 그의 하층의 두층을 보호하는 완충층을 더 구비하는 것을 특징으로 하는 전계 발광 소자.
- 하부 전극과 상부 전극 사이에 발광 재료를 포함하는 발광 소자층을 구비하고, 상기 발광 소자층의 상기 상부 전극과의 접촉 계면측에는 전하 주입층이 형성되며, 상기 상부 전극은 상기 발광 소자층의 상기 전하 주입층측으로부터 증착법에 의해 형성된 상부 제1 도전층 및 스퍼터링법에 의해 형성된 상부 제2 도전층을 구비하고, 상기 상부 제1 도전층과 상부 제2 도전층의 층 사이에 상기 상부 제1 도전층 및 그의 하층의 두층을 보호하는 완충층을 더 구비하는 것을 특징으로 하는 전계 발광 소자.
- 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 완충층이 유기 박막 증착층인 것을 특징으로 하는 전계 발광 소자.
- 제2항에 있어서, 상기 전하 주입층이 전자 주입 장벽을 완화하는 전자 주입층이고, 상기 상부 제1 도전층이 금속 재료를 포함하며, 상기 완충층이 유기 금속 착체 화합물을 포함하는 유기 증착층이고, 상기 상부 제2 도전층이 금속 재료를 포함하는 것을 특징으로 하는 전계 발광 소자.
- 제2항에 있어서, 상기 전하 주입층이 전자 주입 장벽을 완화하는 전자 주입층이고, 상기 상부 제1 도전층이 광반투과성의 금속층이며, 상기 완충층이 유기 금속 착체 화합물을 포함하는 유기 증착층이고, 상기 상부 제2 도전층이 투명한 도전성 금속 산화물 재료를 포함하는 것을 특징으로 하는 전계 발광 소자.
- 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 완충층이 상기 상부 제2 도전층에 발생하는 변형의 상기 상부 제1 도전층에의 전도를 방지하는 변형 완충 기능을 구비하는 것을 특징으로 하는 전계 발광 소자.
- 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 상부 제1 도전층이 적어도 그의 발광 소자층측에서 금속 재료와, 상기 발광 소자층의 전자 주입층에 사용되는 전자 주입 재료와의 공증착 영역을 구비하는 것을 특징으로 하는 전계 발광 소자.
- 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 완충층이 유기 금속 착체 화합물을 포함하는 다층 구조의 유기 증착층으로 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 전계 발광 소자.
- 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 완충층이 다층 구조이고, 각 층은 증착층이며, 상기 다층 구조 중의 한층 이상에는 다른 층과는 상이한 완충 재료가 사용되어 있는 것을 특징으로 하는 전계 발광 소자.
- 제8항 또는 제9항에 있어서, 상기 다층 구조의 완충층이 제1 완충층과 상기 상부 제2 도전층 사이에 상기 제1 완충층의 재료보다 내습성이 높은 재료가 사용된 제2 완충층을 갖는 것을 특징으로 하는 전계 발광 소자.
- 제8항 또는 제9항에 있어서, 상기 완충층이 구리 프탈로시아닌 착체 유도체 화합물을 포함하는 제1 완충층, 및 알루미늄 퀴놀리놀 착체 유도체 화합물을 포함하는 제2 완충층을 갖는 것을 특징으로 하는 전계 발광 소자.
- 제11항에 있어서, 상기 제2 완충층이 상기 제1 완충층과 상기 상부 제2 도전층 사이에 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 전계 발광 소자.
- 하부 전극과 상부 전극 사이에 발광 재료를 포함하는 발광 소자층을 구비하는 전계 발광 소자를 표시 영역 내에 복수개 구비하고, 상기 전계 발광 소자의 상기 상부 전극은 상기 발광 소자층측으로부터 증착법에 의해 형성된 상부 제1 도전층 및 스퍼터링법에 의해 형성된 상부 제2 도전층을 구비하며, 상기 상부 제1 도전층과 상부 제2 도전층과의 층 사이에 완충층을 더 구비하고, 상기 표시 영역의 주변부에 있어서 상기 상부 전극의 각 층은 상기 발광 소자층의 종단부를 피복하여 상기 발광 소자층보다 외측까지 연장되어 형성되며, 상기 완충층은 상기 상부 제1 도전층 및 상부 제2 도전층의 종단 위치보다 내측에서 종단하고, 상기 상부 제1 도전층 및 상부 제2 도전층은 종단부 부근에서 서로 직접 접해 있는 것을 특징으로 하는 전계 발광 패널.
- 제13항에 있어서, 상기 완충층이 스퍼터링 내성 또는 플라즈마 내성 중 어느 하나 또는 둘다를 갖는 재료를 구비하는 증착층인 것을 특징으로 하는 전계 발광 패널.
- 제13항 또는 제14항에 있어서, 상기 완충층이 다층 구조이고, 상기 다층 구조 중 한층 이상에는 다른 층과는 상이한 완충 재료가 사용되어 있는 것을 특징으로 하는 전계 발광 패널.
- 제15항에 있어서, 상기 완충층이 구리 프탈로시아닌 착체 유도체 화합물을 포함하는 제1 완충층, 및 알루미늄 퀴놀리놀 착체 유도체 화합물을 포함하는 제2 완충층을 가지며, 상기 제2 완충층이 상기 제1 완충층과 상부 제2 도전층 사이에 형성되고, 상기 표시 영역 주변부에 상기 제2 완충층이 상기 제1 완충층의 종단부보다 외측까지 연장되어, 상기 제1 완충층의 종단부를 피복하고 있는 것을 특징으로 하는 전계 발광 패널.
- 제1항 내지 제12항 중 어느 한 항에 기재된 전계 발광 소자 또는 제13항 내지 제16항 중 어느 한 항에 기재된 전계 발광 패널에 있어서, 상기 상부 제1 도전층 및 상부 제2 도전층이 알루미늄을 포함하고, 상기 완충층이 구리 프탈로시아닌 착체 유도체 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 전계 발광 소자 또는 전계 발광 패널.
- 제17항에 있어서, 상기 발광 소자층이 정공 수송 기능을 구비한 벤지딘 유도체 화합물을 포함하는 층을 더 갖는 것을 특징으로 하는 전계 발광 소자 또는 전계 발광 패널.
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