KR100321132B1 - 리튬이온 2차전지 및 그 음극 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 리튬이온의 흡장 및 방출이 가능한 체적저항율이 5.0×10-3Ω·cm 이하인 탄소재료를 음극 활물질로서 사용하는 것이며, 전지내에서 내부 단락이 발생할 경우에도 탄소재료의 체적저항이 낮기 때문에 전지 온도가 급격히 상승하는 일이 없다.

Description

리튬이온 2차전지 및 그 음극{LITHIUM ION SECONDARY CELL AND ITS CATHODE}
최근, 전자기기의 포터블화, 코드리스화가 급속하게 진행되고 있으며, 이들 기기의 구동용 전원으로서의 소형·경량이고 고에너지밀도를 가진 2차전지에 대한 요망이 높다. 이와 같은 점에서 비수전해액 2차전지, 특히 리튬이온 2차전지는 고전압·고에너지밀도를 가진 전지로서 기대가 크다.
종래, 리튬이온 2차전지로서는, 양극에 전이금속 산화물이나 황화물, 예를 들면 2산화망간, 2황화몰리브덴 등을 사용하고, 음극에는 금속리튬이나 리튬합금을 사용한 전지계가 제안되어 왔다. 그러나 음극에 금속리튬을 사용했을 경우에는 충전시에 금속리튬이 바늘상이나 이끼상으로 석출하고, 이것이 세퍼레이터를 관통해서 양극과 접촉하여 내부 단락해서 전지온도가 급격히 상승하는 등 안전성에 문제가 있었다.
그래서, 음극에 리튬이온의 흡장(吸藏) 및 방출을 할 수 있는 탄소재료를 사용한 전지가 제안되고 있으며, 이 경우에는 충전시에 탄소재료의 층 사이에 리튬이온이 들어가므로, 리튬이 음극위에 석출하는 일이 없고, 전지의 안전성이 향상되는 동시에 급속충전 특성도 뛰어나기 때문에, 현재 한창 연구개발이 행하여지고 있다.
이때, 양극재료에는 LiCoO2나 LiNiO2등의 리튬함유 금속산화물이 사용되고 있다.
그러나, 전지가 압궤되는 사고가 발생할 경우, 전지 측면에 외압이 가해짐으로써 전지내에서 양극과 음극이 세퍼레이터를 밀어뜨려서 접촉하여 내부 단락이 발생하는 일이 있었다. 그리고 이 내부 단락 때, 양극과 음극이 접속한 부분에 큰 전류가 집중하는 동시에 접촉저항이 커지기 때문에 주울(joule)열에 의한 발열이 일어나, 전지온도가 급격히 상승한다고 하는 과제가 있었다.
(발명의 개시)
본 발명은 이와 같은 과제를 해결하는 것이며, 전지가 압궤될 경우에도 전지온도가 급격히 상승하는 일이 없는 안전성이 뛰어난 리튬이온 2차전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
그리고 이 목적을 달성하기 위하여 본 발명은, 리튬이온 2차전지용의 음극으로서 리튬이온의 흡장 및 방출이 가능한 체적저항율이 5.0×10-3Ω·cm 이하인 탄소재를 함유하는 것을 사용하고 있으며, 따라서 전지가 압궤되어서 내부 단락이 발생하는 일이 있어도 탄소재의 체적저항이 낮기 때문에 주울열의 발생을 작게 할 수 있다.
또 본 발명은, 리튬이온 2차전지에 있어서 리튬함유 전이금속 복합산화물을 사용한 양극판과, 리튬이온을 흡장 및 방출할 수 있는 탄소재를 사용한 음극판을 구비하고 있으며, 탄소재의 체적저항률을 5.0×10-3Ω·cm 이하로 하는 것이다.
또 본 발명은, 음극판에 있어서의 탄소재의 충전밀도를 1.2∼2.0g/cc로 하는 것이다.
본 발명은 리튬이온 2차전지 및 그 리튬이온 2차전지에 사용되고 있는 음극의 탄소재료에 관한 것이다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 있어서의 리튬이온 2차전지의 단면도이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
1: 양극판 2: 음극판
3: 세퍼레이터 4: 양극 리이드편
5: 음극 리이드편 6: 하부 절연링
7: 전지케이스 8: 상부 절연링
9: 조립봉함판
이하, 본 발명의 일실시예에 있어서의 양극판 및 음극판을 세퍼레이터와 함께 감은 극판군을 수납한 리튬이온 2차전지에 대해서 설명한다.
본 발명에 있어서 탄소재의 체적저항률은 5.0×10-3Ω·cm 이하로 하는 것이바람직하며, 탄소재의 저항이 이것보다 크면 전지가 압궤되어서 세퍼레이터가 찢어지고, 전지 내부에서 양극판과 음극판이 접촉할 경우, 접촉점에 큰 전류가 집중해서 큰 주울열을 발생하여, 국부적으로 전지의 온도가 급격히 상승하는 경우가 있다.
또 탄소재를 사용한 극판의 체적저항률은 극판 체적당의 탄소의 충전밀도에 따라 변화한다. 본래, 전지용기내의 한정된 체적속에 전극재료를 어떻게 다량으로 채워 넣는지에 따라 전지의 에너지밀도는 결정되므로, 충전밀도는 가능한 한 큰 쪽이 유리하다. 충전밀도가 커지면 체적저항률이 작아져서 바람직하나, 지나치게 과대해지면 극판내의 미세구멍이 적어져서 전해액이 침투하기 어려워져, 리튬이온의 이동저항이 커지기 때문에, 전지의 하이레이트(high-rate) 특성이 나빠진다.
따라서 음극 체적당의 탄소의 충전밀도는 2.0g/cc 이하로 하는 것이 바람직하다. 한편 충전밀도가 지나치게 작으면 체적저항률이 커지는 동시에 전지용량이 작아지므로 충전밀도는 1.2g/cc 이상으로 하는 것이 바람직하다.
본 발명에 있어서의 리튬이온 2차전지에 사용되는 비수전해액은, 비수용매에 전해질을 용해함으로써 제조된다. 이 비수용매로서는, 일반적으로 리튬이온 2차전지에 사용되는 유기용매를 단독, 또는 수종류를 조합해서 사용할 수 있으나, 예를 들면 에틸렌카보네이트(EC), 프로필렌카보네이트(PC), 부틸렌카보네이트(BC) 등의 고리상 카보네이트류, 디메틸카보네이트(DMC), 디에틸카보네이트(DEC), 에틸메틸카보네이트(EMC) 등의 사슬상 카보네이트류, 프로피온산메틸, 프로피온산에틸 등의 지방족 카르복시산류가 바람직하며, 특히 고리상 카보네이트와 사슬상 카보네이트및 지방족 카르복시산에스테르와의 혼합계가 더욱 바람직하다.
전해질로서는, 예를 들면 과염소산리튬(LiClO4), 6불화인산리튬(LiPF6), 붕소불화리튬(LiBF4), 6불화비소리튬(LiAsF6), 트리플루오로메탄술폰산리튬(LiCF3SO3), 비스트리플루오로메틸술포닐이미드리튬[LiN(CF3SO2)2] 등의 리튬염을 단독으로, 또는 그 수종류를 조합해서 사용할 수 있으나, 특히 6불화인산리튬(LiPF6)이 바람직하다.
전해질의 비수용매에 대한 용해량은 0.2mol/ℓ∼2mol/ℓ, 특히 0.5mol/ℓ∼1.5mol/ℓ로 하는 것이 바람직하다.
본 발명에 있어서의 리튬이온 2차전지에 사용되는 양극 활물질로서는, 여러 가지의 리튬함유 전이금속 산화물(예를 들면 LiMn2O4등의 리튬망간 복합산화물, LiNiO2등의 리튬함유 니켈 산화물, LiCoO2등의 리튬함유 코발트 산화물 및 이들 산화물의 망간, 니켈, 코발트의 일부를 다른 전이금속 등으로 치환한 것, 또는 리튬을 함유한 산화바나듐 등)이나, 칼코겐화합물(예를 들면 2산화망간, 2황화티탄, 2황화몰리브덴 등) 등을 들 수 있다. 그 중에서도 리튬함유 전이금속 산화물을 사용하는 것이 바람직하다.
또 양극에는 인조흑연, 카본블랙(예를 들면 아세틸렌블랙 등) 또는 니켈분말 등을 도전성 재료로서 사용할 수 있다.
또 본 발명에 있어서의 리튬이온 2차전지에 사용되는 리튬이온을 흡장 또는 방출하는 탄소질재료로서는, 예를 들면 유기 고분자화합물(예를 들면 페놀수지, 폴리아크릴로니트릴, 셀룰로스 등)을 소성함으로써 얻을 수 있는 것, 또는 코크스나 피치를 소성해서 얻을 수 있는 것, 또는 인조흑연, 천연흑연 등으로 대표되는 흑연재료 등을 들 수 있다. 그 중에서도 메소페이즈 피치를 소성해서 얻게 되는 메소페이즈 소구체의 고온처리품이나 인조흑연, 천연흑연 등의 흑연재료가 바람직하다.
이하, 본 발명의 실시예에 대해서 도면을 참조하면서 설명한다. 도 1에 본 발명의 실시예에 의한 효과를 표시하기 위하여 시험제작한 원통형 전지의 구조를 도시한다. 이 전지의 치수는 직경 20mm, 총높이 70mm이다.
(실시예 1)
도 1에 있어서 양극판(1)은, 탄산리튬(Li2CO3)과 4산화3코발트(Co3O4)를 혼합해서 공기중에서 900℃로 소성한 코발트산리튬(LiCoO2)을 활물질로 하고, 이것에 도전제로서 아세틸렌블랙을 3중량% 혼합한 후, 결착제로서 폴리 4불화에틸렌 수지의 수성 분산액을 7중량% 연합해서 페이스트상으로 한 합제를, 알루미늄박으로 이루어진 심재의 양면에 도포, 건조하여 압연한 후, 폭 57mm, 길이 520mm의 크기로 잘라낸 것이다. 또 그 끝부분에 양극 리이드편(4)을 스폿용접하고 있다.
음극판(2)은, 인조흑연(평균 입자직경 25㎛)을 활물질로 하고, 결착제로서 활물질에 대해서 5중량%의 스티렌부타디엔 고무를 혼합한 후, 카르복시메틸셀룰로스 수용액에 현탁시켜서 페이스트상으로 한 합제를, 구리박으로 이루어진 심재의양면에 도포, 건조한 후 탄소의 충전밀도가 1.4g/cc가 되도록 압연해서, 두께 0.2mm, 폭 59mm, 길이 550mm의 크기로 잘라낸 것이다. 또 이 음극판(2)의 끝부분에는 음극 리이드편(5)을 스폿용접하고 있다.
세퍼레이터(3)는 폴리프로필렌 수지로 이루어진 다공성 필름을 양극판(1) 및 음극판(2)보다도 폭넓게 재단해서 사용하였다.
다음에, 상기의 양극판(1) 및 음극판(2)을 세퍼레이터(3)를 사이에 끼워서 전제를 소용돌이형상으로 감아서 극판군을 구성하였다.
다음에 이 극판군의 아래쪽에 하부 절연링(6)을 장착하고, 직경 20mm, 높이 70mm의 전지케이스(7)에 수납해서 음극 리이드편(5)을 전지케이스(7)에 스폿용접하였다. 또 극판군의 위쪽에는 상부 절연링(8)을 장착하고, 전지케이스(7)의 상부에 홈을 형성한 후, 비수전해액을 주입하였다. 전해액으로는 에틸렌카보네이트(EC)와 디메틸카보네이트(DMC)를 체적비로 1:1로 혼합하고, 1mol/ℓ의 6불화인산리튬(LiPF6)을 용해시킨 것을 사용하였다. 미리 가스켓이 짜넣어진 조립봉함판(9)과 양극 리이드편(4)을 스폿용접한 후, 조립봉함판(9)을 전지케이스(7)에 장착하여 본 실시예의 전지 A로 하였다.
(실시예 2)
음극재로서 평균 입자직경이 15㎛인 인조흑연을 사용한 것 이외는 실시예 1과 마찬가지의 방법으로 전지를 구성하여, 실시예 2에 있어서의 전지 B로 하였다.
(실시예 3)
음극재의 밀도를 1.9g/cc로 한 것 이외는 실시예 1과 마찬가지의 방법으로 전지를 구성하여, 실시예 3에 있어서의 전지 C로 하였다.
(실시예 4)
음극재의 밀도를 1.2g/cc로 한 것 이외는 실시예 1과 마찬가지의 방법으로 전지를 구성하여, 실시예 4에 있어서의 전지 D로 하였다.
(비교예 1)
음극재로서 평균 입자직경이 6㎛인 인조흑연을 사용한 것 이외는 실시예 1과 마찬가지의 방법으로 전지를 구성하여, 비교에 1에 있어서의 전지 E로 하였다.
(비교예 2)
음극재로서 평균 입자직경이 20㎛인 천연흑연을 사용한 것 이외는 실시예 1과 마찬가지의 방법으로 전지를 구성하여, 비교예 2에 있어서의 전지 F로 하였다.
(비교예 3)
음극재로서 평균 입자직경이 7㎛인 천연흑연을 사용한 것 이외는 실시예 1과 마찬가지의 방법으로 전지를 구성하여, 비교예 3에 있어서의 전지 G로 하였다.
(비교예 4)
음극재의 밀도를 2.1g/cc로 한 것 이외는 실시예 1과 마찬가지의 방법으로 전지를 구성하여, 비교예 4에 있어서의 전지 H로 하였다.
(비교예 5)
음극재의 밀도를 1.0g/cc로 한 것 이외는 실시예 1과 마찬가지의 방법으로 음극판을 작성하였으나, 이 음극판은 탄소재의 밀도를 작게 하기 위하여 탄소재료를 감소시키고 있어, 충분한 초기용량을 얻지 못하였다.
이상의 실시예 1∼4 및 비교예 1∼5의 음극재의 체적저항률을 4단자법의 분말체저항측정장치(일본국, 미쯔비시화학(주) MCP-PD41)를 사용해서, JIS-K7194에 준해서 측정하였다. 또한 분말체의 저항측정시에 분말체에 가하는 압력은 각각의 음극재가 음극판을 구성하는 밀도가 되도록 조정하였다.
본 발명에 있어서의 전지 A, B, C 및 D와 비교예로서의 전지 E, F, G 및 H를 50셀씩 준비하고, 20℃에서 충전전압 4.2V, 충전시간 2시간, 제한전류 800mA의 정전압·정전류 충전을 행하고, 전지의 압궤시험을 행하였다.
전지의 압궤시험은, 직경 6mm의 원기둥의 환봉을 사용해서, 이 환봉이 전지의 바깥치수가 가장 길게 되는 방향에 대해서 수직이 되는 방향에서 전지의 중앙부로 눌러서 전지의 두께가 절반으로 될 때까지 찌그러뜨렸다. 또 하이레이트 특성을 저전류(200mA)에서의 방전용량과 고전류(2000mA)에서의 방전용량과의 비를 취하여 평가하였다.
표 1에 압궤시험에 의한 전지의 발화율, 음극탄소재의 체적저항률, 음극탄소재의 밀도, 및 저전류와 고전류에서의 용량비(고전류에서의 용량/저전류에서의 용량)를 각 시험예마다 표시한다.
표 1로부터 본 발명에 있어서의 전지 A, B, C 및 D의 발화율을 비교예의 전지 E, F, G 및 H와 비교하면 본 발명에 있어서의 전지에 의한 효과는 명백하다. 체적저항률이 5×10-3Ω·cm 이하인 음극 탄소재를 사용한 전지 A, B, C 및 D는 전지의 압궤시험을 행하여도 전지온도가 급상승하는 일은 없었다. 한편 비교예 4의 전지 H는 급격한 온도상승은 없으나 음극 탄소재의 밀도가 2.0 이상이기 때문에 전지의 하이레이트 특성이 나빠서 실용에는 견디기 어렵다.
전지기호 압궤시험에 있어서 발화온도에 달한 전지수 탄소재의 체적저항률(Ω·cm) 탄소재의 밀도(g/cc) 용량비
전지 A 0/50 2.37×10-3 1.40 0.95
전지 B 0/50 4.33×10-3 1.40 0.98
전지 C 0/50 2.27×10-3 2.00 0.90
전지 D 0/50 5.00×10-3 1.20 0.95
전지 E 5/50 6.21×10-3 1.40 0.95
전지 F 3/50 5.77×10-3 1.40 0.90
전지 G 10/50 7.24×10-3 1.40 0.92
전지 H 0/50 2.10×10-3 2.20 0.40
본 발명의 리튬이온 2차전지는 체적저항률이 5×10-3Ω·cm 이하인 탄소재를 사용해서 구성한 것이므로, 전지가 찌그러뜨려질 경우에도 주울열에 의한 발열이 작아서 전지의 급격한 온도상승을 방지할 수 있다.

Claims (2)

  1. 리튬이온의 흡장 및 방출이 가능한 체적저항률이 5.0×10-3Ω·cm 이하인 탄소재를 함유하고, 상기 탄소재의 충전밀도가 1.2∼2.0g/cc인 것을 특징으로 하는 리튬이온 2차전지용 음극.
  2. 리튬함유 전이금속 복합산화물을 사용한 양극판과, 리튬이온을 흡장 및 방출할 수 있는 탄소재를 사용한 음극판을 구비하고 있고, 상기 탄소재의 체적저항률이 5.0×10-3Ω·cm 이하이며, 상기 음극판에 있어서의 탄소재의 충전밀도가 1.2∼2.0g/cc인 것을 특징으로 하는 리튬이온 2차전지.
KR1019980702894A 1996-08-22 1997-08-08 리튬이온 2차전지 및 그 음극 KR100321132B1 (ko)

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