JPH0574493A - 安全素子付き二次電池 - Google Patents
安全素子付き二次電池Info
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- JPH0574493A JPH0574493A JP3261297A JP26129791A JPH0574493A JP H0574493 A JPH0574493 A JP H0574493A JP 3261297 A JP3261297 A JP 3261297A JP 26129791 A JP26129791 A JP 26129791A JP H0574493 A JPH0574493 A JP H0574493A
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Abstract
できる二次電池を提供する。 【構成】 Li,Coを主成分とする複合金属酸化物を
正極活物質とし、炭素質材料を負極活物質とする二次電
池であって、該二次電池に作動温度が140℃以下であ
り、感応温度係数が−10〜−130の範囲にあるPT
C素子を装着することを特徴とする二次電池。
Description
次電池に関するものである。
ドミウム電池に変わる小型,軽量二次電池として、種々
の非水系二次電池が提案されている。中でも、例えば特
開昭62−90,863号公報,特開昭63−121,
260号公報,特開平3−49,155号公報等におい
て開示されている正極にLi,Coを主成分とする複合
金属酸化物を用い、負極に炭素質材料を用いる新しい二
次電池系が注目されている。従来かかる非水系二次電池
として提案されているのは負極活物質として、金属L
i、もしくはLi合金を用いるものであった。かかる金
属Li等を負極に用いた二次電池は、小型,軽量という
観点からは満足されるものの、デンドライト析出に基
く、サイクル性,保存特性等の性能上の問題、又、同じ
くデンドライト析出によるセパレーターの突き破りから
内部短絡を引き起こすという寿命の問題、更には金属L
iの活性な化学反応性に基く安全上の問題、等実用化へ
の大きな障害を有していた。これに対し、前記の負極活
物質に炭素質材料を用いる新しい電池系は、このような
デンドライト析出を起こすことなく、優れたサイクル
性,保存特性を有すると共に、金属Liのような活性な
化学反応性を有していないことから、安全性が非常に優
れているという特徴を有しているものである。
分とする複合金属酸化物と組合せた場合、高電圧,高容
量の電池ができるものとして期待されている。
i,Coを主成分とする複合金属酸化物を正極活物質と
し、炭素質材料を負極活物質として用いた二次電池は、
高電圧,高容量,高出力といった電池特性として優れた
面を多く有すると共に安全性にも優れている。例えば短
絡時においても、前述の金属Liを負極に用いた金属L
i二次電池に見られるような破裂,発火等の現象も起こ
さない。又、適正電圧以上での充電、即ち過充電時にお
いても広い範囲で安全性が確認されている。
0.5時間率(2C),0.1時間率(10C)といっ
た大電流条件下において電圧制御が故障したケースを想
定した場合には、やはり破裂に至るのは避けられない。
といった短時間での充電が望まれてきており、このよう
な条件下での過充電に対し安全性を確保することは実用
上解決すべき大きな課題である。
かかる大電流条件下での過充電現象を詳細に検討した結
果、破裂に至る過程において必ず発熱が伴うことを見出
し、特定の温度範囲に作動温度を有するPTC素子がこ
の温度上昇とうまくマッチングして作動することにより
過充電による破裂を事前に防止できることを見出した。
完成されたもので、Li,Coを主成分とする複合金属
酸化物を正極活物質とし、炭素質材料を負極活物質とす
る二次電池であって、該二次電池に作動温度が140℃
以下であり、感応温度係数が−10〜−130の範囲に
あるPTC素子を装着することを特徴とするものであ
る。
合金属酸化物とは、層状構造を有し電気化学的にLiイ
オンがインターカレート,ディインターカレートし得る
化合物であり、少なくともCoを金属成分の中で50重
量%以上含むものである。特に限定されないが、かかる
複合金属酸化物の一例を示せば、例えば特開昭55−1
36,131号公報で開示されるLiCoO2 ,特開昭
62−90,863号公報で開示されている一般式Li
x Coy Nz O2 (但し、NはAl,In,Snの群か
ら選ばれた少なくとも一種を表わし、x,y,zは各々
0.05≦x≦1.10,0.85≦y≦1.00,
0.001≦z≦0.10の数を表わす。)、又、特開
平3−49,155号公報で開示されるLix Niy C
o(1-y) O2 (但し、0<x≦1,0≦y<0.50)
等が挙げられる。
ム,酸化リチウム,炭酸リチウム,硝酸リチウム等のL
i化合物と酸化コバルト,水酸化コバルト,炭酸コバル
ト,硝酸コバルト等のコバルト化合物と、更に要すれ
ば、他金属化合物との焼成反応により容易に得られるも
のである。
して、高電圧,高容量という他の活物質には見られない
優れた特性を有している。特に前記一般式Lix Coy
NzO2 (但し、NはAl,In,Snの群から選ばれ
た少なくとも一種を表わし、x,y,zは各々0.05
≦x≦1.10,0.85≦y≦1.00,0.001
≦z≦0.10の数を表わす。)は特にサイクル性等の
特性に優れており本発明で好ましく用いられる複合酸化
物である。
定されるものではないが、その一例を示せば特開昭58
−35,881号公報に記載の高表面積炭素材料、又特
開昭58−209,864号公報に記載のフェノール系
樹脂等の焼成炭化物、又特開昭61−111,907号
公報に記載の縮合多環炭化水素系化合物の焼成炭化物等
が挙げられる。中でも特開昭62−90,863号公報
で開示されるBET法比表面積A(m2 /g)が0.1
<A<100の範囲でX線回折における結晶厚みLc
(Å)と真密度ρ(g/cm3 )の値が下記条件1.7
0<ρ<2.18かつ10<Lc<120ρ−189を
満たす範囲にある炭素質材料は高容量かつ優れたサイク
ル特性を有しており、本発明において特に好ましく用い
られる。
基本構成要素として、前記本発明の活物質を用いた電
極、更にはセパレーター、非水電解液が挙げられる。セ
パレーターとしては特に限定されないが、織布,不織
布,ガラス織布,合成樹脂微多孔膜等が挙げられるが、
薄膜、大面積電極を用いる場合には、例えば特開昭58
−59072号に開示される合成樹脂微多孔膜、特にポ
リオレフィン系微多孔膜が、厚み、強度、膜抵抗の面で
好ましい。
ないが、一例を示せば、LiClO4 ,LiBF4 ,L
iAsF6 ,CF3 SO3 Li,LiPF6 ,LiI,
LiAlCl4 ,NaClO4 ,NaBF4 ,NaI,
(n−Bu)4 N+ ClO4,(n−Bu)4 N+ BF4
,KPF6 等が挙げられる。又、用いられる電解液の
有機溶媒としては、例えばエーテル類、ケトン類、ラク
トン類、ニトリル類、アミン類、アミド類、硫黄化合
物、塩素化炭化水素類、エステル類、カーボネート類、
ニトロ化合物、リン酸エステル系化合物、スルホラン系
化合物等を用いることができるが、これらのうちでもエ
ーテル類、ケトン類、ニトリル類、塩素化炭化水素類、
カーボネート類、スルホラン系化合物が好ましい。更に
好ましくは環状カーボネート類である。
ラン、2−メチルテトラヒドロフラン、1,4−ジオキ
サン、アニソール、モノグライム、アセトニトリル、プ
ロピオニトリル、4−メチル−2−ペンタノン、ブチロ
ニトリル、バレロニトリル、ベンゾニトリル、1,2−
ジクロロエタン、γ−ブチロラクトン、ジメトキシエタ
ン、メチルフォルメイト、プロピレンカーボネート、エ
チレンカーボネート、ビニレンカーボネート、ジメチル
ホルムアミド、ジメチルスルホキシド、ジメチルチオホ
ルムアミド、スルホラン、3−メチル−スルホラン、リ
ン酸トリメチル、リン酸トリエチルおよびこれらの混合
溶媒等をあげることができるが、必ずしもこれらに限定
されるものではない。
部品を用いて電池が構成される。又、電池の構造として
は、特に限定されるものではないが、正極、負極、更に
要すればセパレーターを単層又は複層としたペーパー型
電池、積層型電池、又は正極、負極、更に要すればセパ
レーターをロール状に巻いた円筒状電池等の形態が一例
として挙げられる。
ックス系等従来より種々のものが知られているが、本発
明で定義するPTC素子とは、PTC特性(温度が上が
るにつれて抵抗が大きくなる特性)を持つ導電性ポリマ
ーによる過電流及び過熱保護素子のことである。例えば
(株)レイケムからPolyswitch(登録商標)
ポリスイッチの商品名で種々の保護素子として市販され
ているものが挙げられる。この素子は温度、電流の両方
に感応し一定上限を越えた場合に自動的に素子抵抗が上
昇し電流を遮断する機能を有しているものである。かか
るPTC素子を電池に装着することは既に公知である。
例えばリチウム一次電池に装着することにより、例えば
電池が外部回路経由で短絡した場合に該PTC素子が作
動し電流を遮断し、電池の安全性を確保することは既に
実用に供されている。
する複合金属酸化物を正極活物質とし、炭素質材料を負
極活物質とする二次電池の過充電過程を詳細に検討した
結果、下記の事実が明らかとなった。
伴うこと。
電電流に比例依存していること。
関しており、過充電電流が大きい程、破裂時に実測され
る電池缶温度が低くなること。(これは温度上昇速度が
大きい為に温度分布が発生し、実際の電池缶内の温度よ
りも低い値が検知されているものと推察される。)以上
の事実より、本発明の二次電池の過充電時の安全性を確
保する手段として、単に温度のみで感応する温度ヒュー
ズを装着することは有効ではないことが判明した。
ズを装着した場合には、感応し得る電流精度が悪く、正
常電流と過充電電流との区別が不可能であり、同じく有
効な手段ではないことが判明した。
る挙動は他の電池の挙動と大きく異なっており、これは
本発明の二次電池で用いる正,負両電極の活物質の組み
合わせに基く挙動と思われる。従って本発明の二次電池
の過充電時の安全性を確保する為には温度と電流の両方
に感応し、その感応温度係数が負の値であり、尚かつ一
定の範囲の感応温度係数を有していることが必要であ
る。ここでいう感応温度係数とは後述の測定方法により
測定され、感応温度の電流依存性を示すパラメータであ
る。又、本発明でいう作動温度とは電流値がゼロの時、
即ち温度のみで抵抗値が室温時の1,000倍に達する
時の温度をいう。
特性を有するPTC素子が過充電に対し特に有効である
ことを見出した。
40℃以下でなければならない。好ましくは75℃以上
140℃以下の範囲である。140℃を越す場合には例
え、PTC素子がその温度で作動しても、そのまま発熱
が続き破裂に至る。
囲でなければならない。好ましくは−15〜−100の
範囲、更に好ましくは−25〜−80の範囲である。
の大きい領域での過充電に対する防止が完全でなくなり
破裂するケースが発生する。又−130を越す場合には
実用領域、即ち室温付近で通電可能な電流値が小さくな
り実用上使用不可能となる。
は特に限定されないが、例えば電池缶内に装着する方
法、電池缶フタに装着する方法、電池缶壁に装着する方
法等が挙げられ、当然のことながら電池の温度をより正
確に検知できる個所に装着することが好ましい。
することにより全ての電流範囲において過充電に対する
安全性が確保される。
する。
を通電しながらオーブン内で昇温していく。PTC素子
の抵抗値が室温時の1,000倍になった時点の温度
(℃)を測定する。電流値を変えて再び同じ操作を行い
合計5点測定する。
値をプロットする。この直線の傾きを感応温度係数とす
る。又電流値がゼロの時の温度を作動温度とする。
o複合酸化物100重量部とグラファイト2.5重量
部、アセチレンブラック2.5重量部を混合した後、フ
ッ素ゴム2重量部を酢酸エチル/エチルセロソルブの
1:1(重量比)混合溶剤60重量部に溶解させた液を
混合しスラリー状塗工液を得た。
塗工機を用い巾600mm厚さ15μのAl箔の両面に
上記塗工液を塗布した。両面塗工後の塗工厚は290μ
であった。
ッ素ゴム5重量部を酢酸エチル/エチルセロソルブの
1:1(重量比)混合溶剤90重量部に溶解させた液を
混合しスラリー状塗工液を得た。
塗工機を用い巾600mm厚さ10μのCu箔の両面に
上記塗工液を塗布した。両面塗工後の塗工厚は350μ
であった。
てプレス後、両者共にスリッターを用い41mm巾にス
リットした。Li1.03Co0.92Sn0.02O2 塗工品を正
極とし、ニードルコークス塗工品を負極とし、セパレー
ターとしてポリエチレン製微多孔膜(ハイポア4030
U旭化成社製)を用い、捲回機により外径14.9mm
のコイル状に捲回した。この捲回コイルを外径16mm
の電池缶に入れた後、プロピレンカーボネート/エチレ
ンカーボネート/γ−ブチロラクトンの1:1:2(重
量比)の混合溶剤にLiBF4 を1M濃度に溶かしたも
のを電解液として含浸した後封口し、図1に示す高さ5
0mmのAサイズの電池缶を試作した。
の過充電試験を行った。この時の破裂直前の電池缶の側
壁温度を測定した。結果を図2に示す。
破裂を防止するには、過充電電流が大きいほど低い温度
で電流を遮断する必要のあることがわかる。
lyswitch(登録商標)ポリスイッチ(PSR−
21820)を装着し、該素子を経由する回路で3A、
電圧無制限での過充電試験を行った。電圧が5.2Vに
到達した時点でPTC素子が作動し、破裂に至らなかっ
た。尚、PTC素子が作動した時の電池缶温度は83℃
であった。
温度,感応温度係数の実測データを示す。
動温度(0Aの時)は130℃であり、感応温度係数は
−40.0であることがわかる。
度係数を有するPTC素子、並びに他の保護素子に変え
た以外は同じ操作を行い、2A〜6Aでの過充電試験を
行った。
応温度係数−135のPTC素子を用いた以外は同じ操
作を行ったが、1Aでの正常電流での正常充電が不可能
であった。
i,Co複合酸化物を正極活物質に用い、炭素質材料を
負極活物質に用いる二次電池において、特定の範囲の特
性を有するPTC素子を選択し、電池に装着することに
より、全ての電流範囲での過充電に対し安全性を確保す
ることができる。
池缶温度の関係を示すグラフ
度と通電電流との関係を示すグラフ
Claims (1)
- 【請求項1】 Li,Coを主成分とする複合金属酸化
物を正極活物質とし、炭素質材料を負極活物質とする二
次電池であって、該二次電池に作動温度が140℃以下
であり、感応温度係数が−10〜−130の範囲にある
PTC素子を装着することを特徴とする安全素子付き二
次電池。
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---|---|---|---|
JP3261297A JP3035677B2 (ja) | 1991-09-13 | 1991-09-13 | 安全素子付き二次電池 |
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Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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ID=17359843
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
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JP3261297A Expired - Lifetime JP3035677B2 (ja) | 1991-09-13 | 1991-09-13 | 安全素子付き二次電池 |
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JP (1) | JP3035677B2 (ja) |
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