KR20080018737A - 안전성이 향상된 음극 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지 - Google Patents

안전성이 향상된 음극 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 (a) 탄소재; 및 (b) 상기 탄소재 보다 전자 전도성이 낮으며 전기 화학적으로 가역성을 갖는 금속 산화물을 포함하며, 상기 금속 산화물이 탄소재 100 중량부 대비 1 ~ 50 중량부 범위로 함유된 것이 특징인 음극활물질, 상기 음극활물질을 포함하는 음극, 상기 음극을 구비하는 리튬 이차 전지를 제공한다.
본 발명에서는 탄소재 보다 전자 전도성이 낮을 뿐만 아니라 리튬을 흡장 및 방출할 수 있는 전기화학적 가역성을 갖는 금속 산화물을 음극의 일 구성 성분으로 사용함으로써, 전지의 내부 단락시 순간적인 다량의 전류 통전 현상을 최소화함과 동시에 전지의 열축적을 감소시켜 전지의 안전성을 확보할 수 있다.
탄소재, 금속 산화물, 음극활물질, 리튬 이차 전지

Description

안전성이 향상된 음극 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지{ANODE WITH IMPROVED SAFETY AND LITHIUM SECONDARY BATTERY COMPRISING THE SAME}
도 1은 전자 전도성이 낮은 금속 산화물이 포함된 음극을 구비하는 실시예 1의 전지의 못 관통(nail penetration) 실험 결과를 나타내는 도이다.
도 2는 통상적인 음극을 구비하는 비교예 1의 전지의 못 관통(nail penetration) 실험 결과를 나타내는 도이다.
본 발명은 내부 단락시 순간적인 다량의 전류 통전을 억제할 수 있는 금속 산화물이 포함된 음극 및 상기 음극을 구비하여 내부 단락시 안전성이 향상된 리튬 이차 전지에 관한 것이다.
최근 전자 장비의 소형화 및 경량화가 실현되고 휴대용 전자 기기의 사용이 일반화됨에 따라, 고에너지 밀도를 갖는 리튬 이차 전지에 대한 연구가 활발히 이루어지고 있다. 리튬 이차 전지는 리튬 이온의 삽입 및 탈리가 가능한 물질을 음극 및 양극으로 사용하고, 상기 양극과 음극 사이에 유기 전해액 또는 폴리머 전해액을 충전시켜 제조하며, 리튬 이온이 상기 양극 및 음극에서 삽입 및 탈리될 때의 산화, 환원 반응에 의하여 전기적 에너지를 생성한다.
현재 리튬 이차 전지의 음극활물질로는 주로 탄소재를 사용한다. 이러한 탄소재는 전극활물질로서 기본적으로 충족되어야 하는 높은 전자 전도도를 가짐으로써, 리튬의 삽입 및 탈리시 일어나는 전하 전달 반응(charge transfer reaction) 을 원활히 발생하게 하여 전지의 제반 성능을 도모하게 된다. 그러나 이와 같이 탄소재를 음극재로 사용한 전지는 전지의 내부 단락시 전자 전도성이 높은 탄소재로 인해 순간적으로 다량의 전류를 통전하게 함으로써 전지의 발화 및 폭발 등을 일으키게 된다.
본 발명자들은 전술한 문제점을 해결하기 위해서, 상기 탄소재 보다 낮은 전도도를 가질 뿐만 아니라, 종래 통상적인 전극 첨가제와는 달리 리튬을 흡장 및 방출할 수 있는 전기화학적 가역성을 갖는 금속 산화물을 높은 전자 전도도를 갖는 탄소재와 더불어 음극의 구성 성분으로 사용하면, 전지의 내부 단락시 급격한 다량의 전류 통전 발생 및 이로 인한 전지의 열축적 현상을 최소화하여 전지의 안전성을 향상시킬 수 있으며, 이와 동시에 전극 첨가제 사용으로 인한 전지의 성능 저하가 방지된다는 것을 발견하였다.
이에, 본 발명은 상기 금속 산화물을 포함하는 음극 및 상기 음극을 포함하는 리튬 이차 전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 (a) 탄소재; 및 (b) 상기 탄소재 보다 전자 전도성이 낮으며 전기 화학적으로 가역성을 갖는 금속 산화물을 포함하며, 상기 금속 산화물이 탄소재 100 중량부 대비 1 ~ 50 중량부 범위로 함유된 것이 특징인 음극 및 상기 음극을 구비하는 리튬 이차 전지를 제공한다.
이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명한다.
본 발명은 탄소재에 비해 낮은 전자 전도성을 가질 뿐만 아니라, 종래 통상적인 전기화학적 비가역성 전극 첨가제와는 달리 리튬을 흡장 및 방출할 수 있는 전기화학적 가역성을 갖는 금속 산화물을 음극 첨가제로 사용하는 것을 특징으로 한다. 참고로, 종래 탄소재의 전자 전도성은 102S/cm 정도인데, 본 발명에서 전술한 탄소재와 병용하는 금속 산화물은 10-2 ~ 10-8 정도의 전자 전도성을 나타낸다.
이와 같이 탄소재에 비해 낮은 전자 전도성을 갖는 금속 산화물을 탄소재와 함께 음극 성분으로 혼용(混用)할 경우, 상기 금속 산화물로 인해 음극 전체의 전자 전도성이 유의적으로 감소하여 전극 저항 증가가 도모됨으로써 전지의 내부 단락시 발생하는 순간적인 다량의 전류 통전 현상을 현저히 완화시킬 뿐만 아니라, 다량의 전류 통전으로 인한 전지의 열축적 역시 감소되어 전지의 급격한 발화 및 폭발 등을 억제시킬 수 있다.
또한, 상기 금속 산화물은 종래 통상적인 전극 첨가제와는 달리 전기화학적 가역성, 예컨대 리튬을 흡장 및 방출하는 활물질과 동일한 전기화학적 물성을 가짐으로써, 종래 전지 반응에 관여하지 못하는 전극 첨가제의 사용으로 인해 발생되는 전지의 성능 저하 문제, 예컨대 용량, 수명 특성 등의 저하가 거의 발생되지 않는 다. 실제로, 전술한 바와 같이 전자 전도성이 낮은 금속 산화물을 이용하여 전지를 구성할 경우 특별한 전지의 성능 저하가 발생되지 않음을 확인할 수 있었다.
즉, 전술한 금속 산화물은 전지(cell) 내에서 단지 저항을 증가시키는 역할로 작용하게 되며, 내부 단락시 전압 강하를 막고, 급격한 단락 전류를 감소시켜 전지가 발화할 수 있는 확률을 현저히 낮추게 된다.
본 발명에 따른 음극의 구성 성분 중 하나는 탄소재 보다 낮은 전도성을 갖는 물질로서, 리튬의 흡장 및 방출 등의 전기 화학적 가역성을 갖는 금속 산화물이라면 특별한 제한 없이 사용 가능하다. 특히 리튬 전위(Li/Li+) 대비 0 내지 2 V 범위에서 가역적 용량을 갖는 금속 산화물이 바람직한데, 이는 전하 프로파일(charge profile)상 탄소재 보다 먼저 충전되어 전류를 보유하고 있다가, 이후 방전시 탄소재 보다 늦게 전자를 내놓게 됨으로써 순간적인 과전류 발생을 방지할 수 있기 때문이다. 이때, 상기 금속 산화물은 탄소재의 리튬 전위(Li/Li+), 예컨대 0.3V~ 0.5V 보다 높은 것이 적절하며, 통상적으로 1.0 내지 1.5V 범위의 전위를 가질 수 있다.
사용 가능한 금속 산화물의 비제한적인 예로는 리튬 티타늄 복합 산화물, WO2, Fe2O3, LiFe5O8, SnO2 등이 있으며, 특히 리튬 티타늄 복합 산화물(LTO)가 바람직하다. 리튬 티타늄 복합 산화물(LTO)은 고율 특성이 우수하므로 고속 충전시 탄소계의 흑연 보다 먼저 진행될 뿐만 아니라, 과부하에 의한 흑연계 층상 구조의 붕괴를 억제할 수 있어 전지의 장수명 특성에도 기여할 수 있다는 장점이 있다.
본 발명에서는 전지에 부가되는 특정 전류 수치까지 수명 특성이 저하 되지 않으면서, 이와 동시에 전지에 내부 단락 발생시 통전 전류의 양을 크게 줄일 수 있는 한도까지 금속 산화물을 전극 성분으로 첨가하는 특징으로 한다.
따라서, 상기 금속 산화물의 함량은 전술한 전지의 안전성 향상 효과를 도모하는 범위 내에서 적절히 조절 가능하나, 가능하면 탄소재 100 중량부 대비 1 내지 50 중량부 범위인 것이 바람직하다. 상기 금속 산화물의 함량이 1 중량부 미만인 경우 원하는 전지의 안전성 향상 효과가 미미하게 되며, 50 중량부를 초과하는 경우 음극의 전도성이 현저하게 저하되어 전지의 제반 성능 저하가 초래될 수 있다.
상기 전극 첨가제와 함께 구성될 음극은 당 업계에 알려진 통상적인 전극 성분, 예컨대 음극활물질을 포함한다.
음극활물질로는 종래 이차 전지의 음극에 사용될 수 있는 통상적인 음극활물질이 사용 가능하며, 이의 비제한적인 예로는 리튬 금속 또는 리튬 합금, 탄소, 석유코크(petroleum coke), 활성화 탄소(activated carbon), 그래파이트(graphite) 또는 기타 탄소류 등의 리튬 흡착물질 등이 있다.
본 발명에 따라 음극을 제조하는 방법은 특별히 제한되지 않으나, 일 실시예로서 당 업계에 알려진 통상적인 방법 즉, 음극활물질을 포함하는 음극 슬러리를 전류 집전체 상에 도포 및 건조하여 제조된다. 이때 선택적으로 도전제 및/또는 바인더를 소량 첨가할 수 있다.
음극 전류집전체의 비제한적인 예로는 구리, 금, 니켈 또는 구리 합금 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일 등이 있다.
바인더로는 통상적인 결합제를 사용할 수 있으며, 이의 비제한적인 예로는 PVDF(polyvinylidene fluoride) 또는 SBR(styrene butadiene rubber) 등이 있다.
본 발명은 양극, 전술한 전극 첨가제가 첨가된 음극, 전해액 및 분리막을 포함하는 리튬 이차 전지를 제공한다. 상기 리튬 이차 전지의 비제한적인 예로는 리튬 금속 이차 전지, 리튬 이온 이차 전지, 리튬 폴리머 이차 전지 또는 리튬 이온 폴리머 이차 전지 등이 있다.
본 발명의 리튬 이차 전지는 당 기술 분야에 알려져 있는 통상적인 방법으로 양극과 음극 사이에 다공성의 분리막을 넣고 상기 전해액을 투입하여 제조될 수 있다.
양극 역시 당 분야에 통상적인 방법, 예컨대 양극활물질을 포함하는 양극 슬러리를 전류 집전체 상에 도포 및 건조하여 제조된다. 이때 양극활물질은 종래 이차 전지의 양극에 사용될 수 있는 통상적인 양극활물질이 사용 가능하며, 이의 비제한적인 예로는 LiMxOy(M = Co, Ni, Mn, CoaNibMnc)와 같은 리튬 전이금속 복합산화물(예를 들면, LiMn2O4 등의 리튬 망간 복합산화물, LiNiO2 등의 리튬 니켈 산화물, LiCoO2 등의 리튬 코발트 산화물 및 이들 산화물의 망간, 니켈, 코발트의 일부를 다른 전이금속 등으로 치환한 것 또는 리튬을 함유한 산화바나듐 등) 또는 칼코겐 화합물(예를 들면, 이산화망간, 이황화티탄, 이황화몰리브덴 등) 등이 있다. 바람직하게는 LiCoO2, LiNiO2, LiMnO2, LiMn2O4, Li(NiaCobMnc)O2(0＜a＜1, 0＜b＜1, 0＜c＜1, a+b+c=1), LiNi1-YCoYO2, LiCo1-YMnYO2, LiNi1-YMnYO2 (여기에서, 0≤Y＜1), Li(NiaCobMnc)O4(0＜a＜2, 0＜b＜2, 0＜c＜2, a+b+c=2), LiMn2-zNizO4, LiMn2-zCozO4(여기에서, 0＜Z＜2), LiCoPO4, LiFePO4 또는 이들의 혼합물 등이 있다.
상기 화합물이 함께 첨가될 전지용 전해액은 당 업계에 알려진 통상적인 전해액 성분, 예컨대 전해질 염과 유기용매를 포함한다.
사용 가능한 전해질 염은 A+B-와 같은 구조의 염으로서, A+는 Li+, Na+, K+와 같은 알칼리 금속 양이온 또는 이들의 조합으로 이루어진 이온을 포함하고 B-는 PF6 -, BF4 -, Cl-, Br-, I-, ClO4 -, AsF6 -, CH3CO2 -, CF3SO3 -, N(CF3SO2)2 -, C(CF2SO2)3 -와 같은 음이온 또는 이들의 조합으로 이루어진 이온을 포함하는 염이다. 특히, 리튬염이 바람직하다.
유기 용매는 당 업계에 알려진 통상적인 용매, 예컨대 환형 카보네이트 및/또는 선형 카보네이트가 사용 가능하며, 이의 비제한적인 예로는 프로필렌 카보네이트(PC), 에틸렌 카보네이트(EC), 디에틸카보네이트(DEC), 디메틸카보네이트(DMC), 디프로필카보네이트(DPC), 디메틸설폭사이드, 아세토니트릴, 디메톡시에탄, 디에톡시에탄, 테트라하이드로퓨란, N-메틸-2-피롤리돈(NMP), 에틸메틸카보네이트(EMC), 감마 부티로락톤(GBL), 플루오르에틸렌 카보네이트(FEC), 포름산 메틸, 포름산 에틸, 포름산 프로필, 초산 메틸, 초산 에틸, 초산 프로필, 초산 펜틸, 프로피온산 메틸, 프로피온산 에틸, 프로피온산 에틸, 프로피온산 부틸 또는 이들의 혼합물 등이 있다. 또한, 상기 유기 용매의 할로겐 유도체도 사용 가능하다.
본 발명에서 사용될 수 있는 분리막은 특별한 제한이 없으나, 다공성 분리막이 사용 가능하며, 예를 들면 폴리프로필렌계, 폴리에틸렌계, 폴리올레핀계 다공성 분리막 등이 있다. 또는 무기물 입자가 도입된 다공성 분리막도 사용 가능하다.
상기의 방법으로 제작된 이차 전지의 외형은 제한이 없으나, 캔을 사용한 원통형, 각형, 파우치(pouch)형 또는 코인(coin)형 등이 될 수 있다.
이하, 실시예 및 비교예를 통하여 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 다만, 하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것이며, 이들에 의하여 본 발명의 범위가 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
1-1. 음극 제조
(음극 제조)
음극활물질로는 인조흑연 90 중량부 및 LTO 10 중량부를 사용하였으며, 결합제를 NMP에 첨가하여 음극 슬러리를 제조한 후, 구리(Cu) 집전체 상에 코팅하여 음극을 제조하였다.
1-2. 리튬 이차 전지 제조
(양극 제조)
양극활물질로 LiCoO2를 사용하였고, 도전제와 결합제를 NMP (N-methyl-2-pyrrolidone)에 첨가하여 양극 슬러리를 제조한 후, 이를 알루미늄(Al) 집전체 상에 코팅하여 양극을 제조하였다.
(전해액)
전해액으로는 1M LiPF6에 EC/EMC/DEC (1:2:1 부피비)계 용액을 사용하였다.
(전지 제조)
제조된 양극과 음극 사이에 폴리올레핀 계열 분리막을 개재시킨 후 전술한 전해액 첨가제가 첨가된 전해액을 주입하여 전지를 제작하였다.
비교예 1
음극활물질로서 LTO를 사용하지 않고 인조흑연만을 단독 사용한 것을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일한 방법을 수행하여 리튬 이차 전지를 제조한다.
실험예 1. 전지의 안전성 평가
본 발명에 따른 전지의 안전성 평가를 수행하기 위해, 하기와 같은 실험을 수행하였다.
전자 전도성이 낮은 금속 산화물이 음극 성분으로 혼용된 실시예 1의 리튬 이차 전지를 사용하였으며, 대조군으로 전술한 금속 산화물의 혼용 없이 음극활물질만으로 구성된 비교예 1의 리튬 이차 전지를 사용하였다.
전지의 안전성 평가는 용량의 2400mAh 전지를 1.175A(0.5C)로 4.2V까지 만충전시킨 후, 못 관통(nail penetration) 실험을 진행하였다. 이때 사용된 못은 직경이 2.5mm이고 하강 속도는 초당 0.1m로 하여 실험을 진행하였다.
도 1은 실시예 1에 조립되어진 리튬 전지의 못 관통 실험 결과도이며, 도2는 비교예1과 같이 조립된 전지의 못관통 실험을 진행하여 얻어진 전압과 셀 표면 온 도를 측정한 결과이다.
실험 결과, 인조 흑연만을 사용한 비교예 1의 전지에서는 다량의 전류가 단락이 이루어진 부위에 집중되기 때문에 급격한 열을 발생시키며 전지의 발화가 초래되는 반면(도 2 참조), 음극에 전도성이 낮은 금속 산화물이 혼용되어 구성된 실시예 1의 전지는 내부 단락시 순간적으로 흐르는 전류의 양이 현저히 감소하며 전지의 열 축적이 감소하는 현상을 보여주었다(도 1 참조). 이로서, 본 발명의 리튬 이차 전지는 탁월한 안전성을 보유함을 확인할 수 있었다.
본 발명에 따른 리튬 이차 전지는 탄소재 보다 전자 전도성이 낮으며 전기화학적 가역성을 갖는 금속 산화물을 음극의 일 구성 성분으로 사용함으로써, 전지의 내부 단락시 순간적인 다량의 전류 통전 최소화 및 전지의 열축적 감소를 통해 전지의 안전성 향상을 제공할 수 있다.

Claims (8)

  1. (a) 탄소재; 및
    (b) 상기 탄소재 보다 전자 전도성이 낮으며 전기 화학적으로 가역성을 갖는 금속 산화물
    을 포함하며, 상기 금속 산화물이 탄소재 100 중량부 대비 1 ~ 50 중량부 함유된 것이 특징인 음극.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 금속 산화물은 전자 전도성은 10-2 내지 10-8 S/cm 범위인 음극.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 금속 산화물은 리튬 전위(Li/Li+) 대비 0 내지 2 V 범위에서 가역적 용량을 갖는 것이 특징인 음극.
  4. 제 3항에 있어서, 상기 금속 산화물은 탄소재의 리튬 전위(Li/Li+) 보다 높은 것이 특징인 음극.
  5. 제 1항에 있어서, 상기 금속 산화물은 리튬 함유 티타늄 복합 산화물(LTO), WO2, Fe2O3, LiFe5O8 및 SnO2로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상인 음극.
  6. 양극, 음극, 전해액 및 분리막을 포함하는 리튬 이차 전지에 있어서, 상기 음극은 제 1항 내지 제5항 중 어느 한 항의 음극인 것이 특징인 리튬 이차 전지.
  7. 제 6항에 있어서, 상기 리튬 이차 전지는 내부 단락시 음극의 전자 전도성을 감소시켜 전극 저항 증가를 통해 다량의 전류 통전이 방지되는 것이 특징인 전지.
  8. 제 6항에 있어서, 상기 리튬 이차 전지는 음극에 포함된 금속 산화물이 탄소재 보다 나중에 전자를 방출함으로써 순간적인 과전류 발생이 방지되는 것이 특징인 전지.
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KR101155919B1 (ko) * 2010-08-06 2012-06-20 삼성에스디아이 주식회사 리튬 이차 전지용 음극 활물질 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지
KR20170031337A (ko) 2015-09-11 2017-03-21 주식회사 엘지화학 코어-쉘 실리콘 복합체, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 리튬이차전지용 음극 활물질
US9997773B2 (en) 2014-09-30 2018-06-12 Lg Chem, Ltd. Negative active material for rechargeable lithium battery, method for preparing same, and rechargeable lithium battery comprising same

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