JPWO2021075271A1

JPWO2021075271A1 - 成形品の製造方法

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Abstract

熱硬化性プリプレグをダブルベルトプレス成形することにより得られる成形品の製造方法であって、成形時に前記熱硬化性プリプレグが離形フィルムにより被覆されており、前記プリプレグの幅が前記離形フィルムの幅より１〜２５ｍｍ小さいことを特徴とする成形品の製造方法を提供する。この製造方法は、バリの発生や繊維のヨレを抑制し、かつ、幅規制に優れることから、自動車部材、鉄道車両部材、航空宇宙機部材、船舶部材、住宅設備部材、スポーツ部材、軽車両部材、建築土木部材、ＯＡ機器等の筐体等に好適に用いることができる。

Description

本発明は、成形品の製造方法に関する。

炭素繊維やガラス繊維等の強化繊維にて強化した強化繊維複合材料は、軽量でありながら耐熱性や機械強度に優れる特徴が注目され、自動車や航空機の筐体或いは各種部材をはじめ、様々な構造体用途での利用が拡大している。繊維強化樹脂複合材は、強化繊維に熱硬化性樹脂を含浸させたプリプレグと呼ばれる中間材料を用いて、オートクレープ成形、プレス成形、ワィンディング成形により、硬化した成形品を得る方法や、繊維に熱硬化性樹脂を含浸させながら硬化する引抜成形により、成形品を得る方法が用いられる。

樹脂としては、一般には耐熱性や強度に優れるエポキシ樹脂組成物を始めとする熱硬化性樹脂が多用されている。中でも長尺の成形物を得るために、引抜成形が行なわれている。しかしながら、引抜成形では、生産性が低く、平板を成形する際の均一性や成形品の表面性に劣る課題がある。一方、長尺の平板成形物を得る方法として、ダブルベルトプレス成形が検討されている。

ダブルベルトプレスを用いてエポキシ樹脂組成物を始めとする熱硬化性樹脂を用いたプリプレグを成形した場合、高温にて硬化させる際、プリプレグが軟化し、容易に繊維やプリプレグ中の樹脂が横に押し広げられてしまう問題がある。そのため、上下左右面を４つのエンドレスベルトにより構成することにより、繊維や樹脂の流出の防止が提案されている（例えば、特許文献１参照。）。

しかしながら、この幅規制ベルトを用いた場合、わずかな隙間へ樹脂や繊維が流れ込み、硬化したバリが生じ、連続的に長尺成形品を成形する際にエンドレスベルトに残ったバリの成形品への混入や表面への異物跡の転写がでる問題があった。また、後工程として、バリの除去等の作業が必要となり、生産性に劣る問題があった。

特開平６−２１０７４５号公報

本発明が解決しようとする課題は、ダブルベルトプレス成形において、バリの発生や繊維のヨレを抑制し、幅規制に優れる成形品の製造方法を提供することである。

本発明者等は、離形フィルムにより被覆された熱硬化性プリプレグをダブルベルトプレス成形することを特徴とする成形品の製造方法が、成形性に優れることを見出し、本発明を完成した。

すなわち、熱硬化性プリプレグをダブルベルトプレス成形することにより得られる成形品の製造方法であって、成形時に前記熱硬化性プリプレグが離形フィルムにより被覆されており、前記プリプレグの幅が前記離形フィルムの幅より１〜２５ｍｍ小さいことを特徴とする成形品の製造方法に関する。

本発明の製造方法により得られる成形品は、成形性に優れることから、自動車部材、鉄道車両部材、航空宇宙機部材、船舶部材、住宅設備部材、スポーツ部材、軽車両部材、建築土木部材、ＯＡ機器等の筐体等に好適に用いることができる。

本発明の一実施形態のダブルベルトプレス成形における進行方向から見た際の熱硬化性プリプレグの離形フィルムによる被覆の態様を示す概略図（離形フィルム三つ折り）である。本発明の一実施形態のダブルベルトプレス成形における進行方向から見た際の熱硬化性プリプレグの離形フィルムによる被覆の態様を示す概略図（離形フィルム封止）である。

本発明の成形品の製造方法は、熱硬化性プリプレグをダブルベルトプレス成形することにより得られる成形品の製造方法であって、成形時に前記熱硬化性プリプレグが離形フィルムにより被覆されており、前記プリプレグの幅が前記離形フィルムの幅より１〜２５ｍｍ小さいことを特徴とする成形品の製造方法である。

本発明の成形方法は、成形時に熱硬化性プリプレグが離形フィルムで被覆されているため、成形時の熱によりプリプレグが軟化して、圧力がかかった場合でも樹脂や繊維が横に押し広げられることがなく、ベルトへのプリプレグの付着を防止できるため、バリの発生や繊維のヨレを抑制し、幅規制に優れる長尺（２ｍ以上）の成形品が得られる。

前記熱硬化性プリプレグは、熱硬化性樹脂組成物及び強化繊維を含有するものであるが、熱硬化性樹脂組成物としては、硬化性及び成形品の層間せん断強度がより向上することから、ラジカル重合性樹脂及び重合開始剤を含有するものが好ましい。

前記ラジカル重合性樹脂としては、例えば、エポキシ（メタ）アクリレート、ウレタン変性エポキシ（メタ）アクリレート、ウレタン（メタ）アクリレート、不飽和ポリエステル等が挙げられるが、硬化性及び成形品の層間せん断強度がより向上することから、ウレタン変性エポキシ（メタ）アクリレート又はウレタン（メタ）アクリレートが好ましい。これらのラジカル重合性樹脂は、単独で用いることも２種以上併用することもできる。

前記ウレタン変性エポキシ（メタ）アクリレートとしては、作業性及び成形品の層間せん断強度がより向上することから、１分子当たりの平均水酸基数１．８〜２．６のエポキシ（メタ）アクリレートと１分子当たりの平均イソシアネート基数２〜３のポリイソシアネートとの反応により得られたものが好ましい。

前記エポキシ（メタ）アクリレートは、エポキシ樹脂と（メタ）アクリル酸及び／又は（メタ）アクリル酸無水物とを反応させて得ることができる。１分子当たりの平均水酸基数１．８〜２．６とするための手法の例としては、エポキシ樹脂の平均エポキシ基数と平均水酸基数と、（メタ）アクリル酸及び／又は（メタ）アクリル酸無水物の反応時のモル数の設定により制御できる。

前記エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールフルオレン型エポキシ樹脂、ビスクレゾールフルオレン型等のビスフェノール型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂、オキゾドリドン変性エポキシ樹脂、これらの樹脂の臭素化エポキシ樹脂等のフェノールのグリシジルエーテル、ジプロピレングリコールジグリシジルエーテル、トリメチロールプロパントリグリシジルエーテル、ビスフェノールＡのアルキレンオキサイド付加物のジグリシジルエーテル、水素化ビスフェノールＡのジグリシジルエーテル等の多価アルコールのグリシジルエーテル、３，４−エポキシ−６−メチルシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシ−６−メチルシクロヘキサンカルボキシレート、１−エポシエチル−３，４−エポキシシクロヘキサン等の脂環式エポキシ樹脂、フタル酸ジグリシジルエステル、テトラヒドロフタル酸ジグリシジルエステル、ジグリシジル−ｐ−オキシ安息香酸、ダイマー酸グリシジルエステルなどのグリシジルエステル、テトラグリシジルジアミノジフェニルメタン、テトラグリシジル−ｍ−キシレンジアミン、トリグリシジル−ｐ一アミノフェノール、Ｎ，Ｎ−ジグリシジルアニリンなどのグリシジルアミン、１，３−ジグリシジル−５，５−ジメチルヒダントイン、トリグリシジルイソシアヌレートなどの複素環式エポキシ樹脂などが挙げられる。これらの中でも、より機械強度及び耐熱性に優れる成形品が得られることから、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂又はオキゾドリドン変性エポキシ樹脂がより好ましく、更に、層間せん断強度と機械強度とのバランスに優れる硬化物が得られることからビスフェノール型エポキシ樹脂又はオキゾドリドン変性エポキシ樹脂がより好ましい。エポキシ樹脂のエポキシ当量としては、１５０から４００までが耐熱性、硬化性の観点から好ましい。なお、これらのエポキシ樹脂は、単独で用いることも２種以上併用することもできる。

前記したエポキシ樹脂と（メタ）アクリル酸との反応は、好ましくは、６０〜１４０℃において、エステル化触媒を用いて行われる。また、重合禁止剤等を使用することもできる。

前記ウレタン変性エポキシ（メタ）アクリレートの製造に用いられるポリイソシアネートとしては、１分子当たりの平均イソシアネート基数が２〜３のものが好ましいが、例えば、ジフェニルメタンジイソシアネート（４，４’−体、２，４’−体、又は２，２’−体、若しくはそれらの混合物）、ジフェニルメタンジイソシアネートのカルボジイミド変性体、ヌレート変性体、ビュレット変性体、ウレタンイミン変性体、ジエチレングリコールやジプロピレングリコール等の数平均分子量１，０００以下のポリオールで変性したポリオール変性体等のジフェニルメタンジイソシアネート変性体、トリレンジイソシアネート、トリジンジイソシアネート、ポリメチレンポリフェニルポリイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、１，５−ナフタレンジイソシアネート、テトラメチルキシレンジイソシアネート等の芳香族ポリイソシアネート；イソホロンジイソシアネート、水添ジフェニルメタンジイソシアネート、水添キシリレンジイソシアネート、ノルボルネンジイソシアネート等の脂環式ポリイソシアネート；ヘキサメチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネートのヌレート変性体、ビュレット変性体、アダクト体、ダイマー酸ジイソシアネート等の脂肪族ポリイソシアネートなどを用いることができる。また、これらのポリイソシアネートは、単独で用いることも２種以上併用することもできる。

前記ウレタン変性エポキシ（メタ）アクリレートの製造におけるポリイソシアネートのイソシアネート基（ＮＣＯ）と前記エポキシ（メタ）アクリレートの水酸基（ＯＨ）とのモル比（ＮＣＯ／ＯＨ）は、鎖伸張反応による高分子量化による作業性（タック性）と樹脂の流動性のバランスにより優れることから、０．６〜１．１の範囲が好ましく、０．７〜１．０の範囲がより好ましい。

前記ウレタン（メタ）アクリレートとしては、作業性及び成形性に優れ、層間せん断強度、耐熱性等の各種物性に優れる成形品を得られることから、ポリメチレンポリフェニルポリイソシアネートを必須原料としたポリイソシアネート化合物と、水酸基及び（メタ）アクリロイル基を有する化合物を必須原料とした水酸基を有する化合物との反応物であるウレタン（メタ）アクリレートであることが好ましい。

前記ポリメチレンポリフェニルポリイソシアネートは下記一般式（１）で表されるものである。

（式中、ｎは１以上の整数である。）

前記ウレタン（メタ）アクリレートの水酸基及び（メタ）アクリロイル基を有する化合物としては、例えば、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート、エポキシ（メタ）アクリレート等が挙げられる。なお、これらの水酸基及び（メタ）アクリロイル基を有する化合物は、単独で用いることも２種以上併用することもできる。

前記ウレタン（メタ）アクリレート（Ａ）の原料となる、イソシアネート化合物のイソシアネート基（ＮＣＯ）と水酸基を有する化合物（ａ２）の水酸基（ＯＨ）とのモル比（ＮＣＯ／ＯＨ）は、０．１〜１．５が好ましく、０．３〜１．２がより好ましい。

前記熱硬化性樹脂組成物に含有される前記重合開始剤としては、有機過酸化物が好ましく、例えば、ジアシルパーオキサイド化合物、パーオキシエステル化合物、ハイドロパーオキサイド化合物、ケトンパーオキサイド化合物、アルキルパーエステル化合物、パーカーボネート化合物、パーオキシケタール等が挙げられ、成形条件に応じて適宜選択できる。これらの重合開始剤は、単独で用いることも２種以上併用することもできる。

また、これらの中でも、プリプレグの常温でのライフが長く、また加熱により短時間で硬化が進行することから、１０時間半減期を得るための温度が７０℃以上１００℃以下の重合開始剤が好ましい。これらの重合開始剤を使用することにより、優れた層間せん断強度を有する成形品を短時間で得ることができる。このような重合開始剤としては、例えば、１，６−ビス（ｔ−ブチルパーオキシカルボニロキシ）ヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−アミルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）シクロヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシジエチルアセテート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、ｔ−アミルパーオキシイソプロピルカーボネート、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルカーボネート、ジーｔｅｒｔ−ブチルパーオキシヘキサハイドロテレフタレート、ｔ−アミルパーオキシトリメチルヘキサノエート、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート等が挙げられる。

また、前記熱硬化性樹脂組成物には、硬化性及び成形品の層間せん断強度がより向上することから、エチレン性不飽和単量体を含有するものが好ましい。

前記エチレン性不飽和単量体としては、例えば、スチレン、メチルスチレン、ハロゲン化スチレン、ジビニルベンゼン等のスチレン化合物；メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、２−エチルへキシル（メタ）アクリレート、シクロへキシル（メタ）アクリレート、イソボロニル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、メチルベンジル（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレート、メチルフェノキシエチル（メタ）アクリレート、モルホリン（メタ）アクリレート、フェニルフェノキシエチルアクリレート、フェニルベンジル（メタ）アクリレート、フェニルメタクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニルメタクリレート等の単官能（メタ）アクリレート化合物；ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等の水酸基含有（メタ）アクリレート化合物；エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールジ（メタ）アクリレート、１，４−シクロヘキサンジメタノールジ（メタ）アクリレート等のジ（メタ）アクリレート化合物等が挙げられる。これらは単独で用いることも、２種以上併用することもできる。

これらの中でも、作業環境時の臭気及び危険物の取り扱い上、成形体の機械強度及び耐熱性から、分子量１５０〜２５０の単官能（メタ）アクリレートが好ましく、フェノキシエチル（メタ）アクリレート、メチルフェノキシエチル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、メチルベンジル（メタ）アクリレートがより好ましく、フェノキシエチル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレートがさらに好ましい。

前記強化繊維としては、炭素繊維、ガラス繊維、炭化ケイ素繊維、アルミナ繊維、ボロン繊維、金属繊維、アラミド繊維、ビニロン繊維、テトロン繊維等の有機繊維などが挙げられるが、より高強度、高弾性の成形品が得られることから、炭素繊維又はガラス繊維が好ましく、炭素繊維がより好ましい。これらの強化繊維は単独で用いることも、２種以上併用することもできる。

前記熱硬化性プリプレグは、公知の方法で製造することができるが、例えば、前記熱硬化性樹脂に前記強化繊維を含侵させ、離型ＰＥＴフィルムではさみこみ、加圧ロールによって加圧することにより得られる。

前記熱硬化性プリプレグとしては、強化繊維トウを一方向に引き揃えた一方向材や一方向材を積層したもの、製織した織物又は短く裁断した強化繊維からなる不織布等を用いることができる。

前記強化繊維の目付け（繊維１ｍ^２当たりの重さ）としては特に制限されるものではないが、１０ｇ／ｍ^２〜６５０ｇ／ｍ^２が好ましい。１０ｇ／ｍ^２以上の目付けになると繊維幅のムラが少なく機械物性が良好になるので好ましい。６５０ｇ／ｍ^２以下の目付けであれば樹脂の含浸が良好になるので好ましい。この目付けは、更には５０〜５００ｇ／ｍ^２がより好ましく、５０〜３００ｇ／ｍ^２が特に好ましい。

前記熱硬化性プリプレグ中の、前記強化繊維の含有率は、得られる成形品の機械強度がより向上することから、１５〜８５質量％の範囲が好ましく、３５〜８０質量％の範囲がより好ましい。

また、前記熱硬化性プリプレグの厚さは、０．０２〜１ｍｍの範囲が好ましく、０．０５〜０．５ｍｍがより好ましい。

前記熱硬化性プリプレグの幅は、１０〜５００ｍｍの範囲が好ましく、５０〜３００ｍｍの範囲がより好ましい。

前記熱硬化性プリプレグは、生産性がより向上することから、１５０℃におけるゲルタイムが、１０〜９０秒の範囲が好ましく、１５〜６０秒の範囲がより好ましい。

本発明におけるプリプレグのゲルタイム及びキュアタイムは、キュラストメーター７ＴＹＰＥＰ（ＪＳＲトレーディング株式会社製）で測定したものである。

本発明の製造方法は、成形時に前記熱硬化性プリプレグが離形フィルムにより被覆されているものであるが、前記離形フィルムとしては、例えば、ＰＥＴ基材、ナイロン基材、ポリ塩化ビニリデン基材、離型紙等が挙げられるが、耐熱性、離型性、フィルム強度から、ＰＥＴ基材であることが好ましい。

また、前記離形フィルムは、高温でのフィルム強度が優れることから、耐熱性を有するフィルムであることが好ましく、熱変形温度（１８．５ｋｇ／ｃｍ^２）が、６０℃以上が好ましく、８０℃以上がより好ましく、１００℃以上がさらに好ましい。なお、本発明において、熱変形温度はＪＩＳＫ７１９１に規定される荷重たわみ温度であり、測定荷重（１８．５ｋｇ／ｃｍ^２）での規定たわみに至った際の温度である。

前記離形フィルムの厚さは、高温でのフィルム強度保持及びコストの点から、１５〜１５０μｍが好ましく、２５〜１００μｍがより好ましく、３５〜７５μｍがさらに好ましい。

次に、前記離形フィルムによる前記熱硬化性プリプレグの被覆の態様について説明する。図１及び図２は、本発明の一実施形態における、ダブルベルトプレス成形における進行方向から見た際の熱硬化性プリプレグ１の離形フィルム２による被覆の態様を示す概略図である。なお、図面の寸法比と実際の寸法比とは、必ずしも一致していない。

前記離形フィルムによる前記熱硬化性プリプレグの被覆の態様としては、熱硬化性プリプレグの進行方向から見て上下左右の面が離形フィルムにより被覆されているものであるが、長尺品の連続加工性から、三つ折りにした離形フィルムにより被覆していること（図１）や、プリプレグの上下を挟み込んだ離型フィルムを熱や超音波シール処理により規定幅に封止して被膜していること（図２）が好ましい。

前記離形フィルムで規制する幅は、目標とする成形幅と同じ幅が好ましい。

前記離形フィルムに被覆される前記熱硬化性プリプレグは、複数枚積層したものが好ましく、品質の安定性から、２〜６枚のプリプレグを積層したものが好ましい。

ダブルベルトプレス機で成形する際の熱硬化性プリプレグの幅Ｄ_１は、熱と圧力によるプリプレグの流動を抑制するため、離形フィルムの幅Ｄ_２より１〜２５ｍｍ小さいものであるが、繊維のヨレの発生をより低減できることから、１〜２０ｍｍ小さいことが好ましい。なお、熱硬化性プリプレグの幅Ｄ_１及び離形フィルムの幅Ｄ_２は、ダブルベルトプレス成形における進行方法から見た際の左右方向の長さであり、離形フィルムの幅Ｄ_２は、封止や折り込みにより、包まれた範囲の長さである。

本発明の製造方法は、離形フィルムに被覆された熱硬化性プリプレグを、ダブルベルトプレス装置に挿入し、成形品を得る方法である。

前記ダブルベルトプレス装置は、公知のものを使用することができるが、側面に幅規制装置が付いていても、付いていなくても構わないが、圧力一定でプリプレグ基材に均一に圧力を掛けられるアイソバリック方式が好ましい。また、ダブルベルトプレス機の出口に成形品を冷却する機構を有するものが好ましい。

ダブルベルトプレス成形のプレス圧力は、成形品の層間せん断強度がより向上することから、０．１〜２ＭＰａであることが好ましい。

ダブルベルトプレス成形のプレス温度は、生産性の観点から、８０〜２２０℃が好ましい。

以下に本発明を具体的な実施例を挙げてより詳細に説明する。なお、使用したＰＥＴ巻きもの（離形フィルム）の熱変形温度（１８．５ｋｇ／ｃｍ^２）は２４０℃であった。

（製造例１：熱硬化性プリプレグ（１）の作製）
ポリメチレンポリフェニルポリイソシアネートとＭＤＩとの混合物（東ソー株式会社製「ミリオネートＭＲ−２００」）５０質量部と、４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート５０質量部と、ヒドロキシエチルメタクリレート６６質量部と、ビスフェノールＡのＥＯ付加物（三洋化成株式会社製「ニューポールＢＰＥ−２０」、水酸基当量；２０４ｇ／ｅｑ）３１質量部と、フェノキシエチルメタアクリレート４０質量部と、重合開始剤（化薬アクゾ株式会社製「トリゴノックス１２２−Ｃ８０」、有機過酸化物）３質量部とを混合し、熱硬化性樹脂組成物を得た。
上記で得られた熱硬化性樹脂組成物を、プリプレグ製造装置を用いて、炭素繊維（東レ株式会社製「Ｔ７００ＳＣ」）に炭素繊維の目付け量１００ｇ／ｍ^２に対し、体積含有率５０％となるように含浸させ、熱硬化性プリプレグ（１）を得た。この熱硬化性プリプレグ（１）の厚さは０．１５ｍｍであった。

（実施例１）
製造例１で得た熱硬化性プリプレグ（１）を長さ１．５ｍ×幅５８ｍｍで４枚積層し、６０ｍｍの幅に三つ折りした５０μｍ厚のＰＥＴ巻きもの１２ｍ長に挿入し、加熱加圧ブロック３０ｃｍのダブルベルトプレス機に送り速度０．１ｍ／分、ベルト温度１６０℃、圧力０．８ＭＰａで３分間加熱加圧成形することにより、１０ｍ長の長尺の成形品（１）を得た。

（実施例２）
製造例１で得た熱硬化性プリプレグ（１）を長さ１．５ｍ×幅５８ｍｍで４枚積層し、６０ｍｍの幅に三つ折りした５０μｍ厚のＰＥＴ巻きもの１２ｍ長に挿入し、加熱加圧ブロック３０ｃｍのダブルベルトプレス機に送り速度０．６ｍ／分、ベルト温度１９０℃、圧力０．３ＭＰａで０．５分間加熱加圧成形することにより、１０ｍ長の長尺の成形品（２）を得た。

（実施例３）
製造例１で得た熱硬化性プリプレグ（１）を長さ１．５ｍ×幅５０ｍｍで４枚積層し、６０ｍｍの幅に三つ折りした５０μｍ厚のＰＥＴ巻きもの１２ｍ長に挿入し、加熱加圧ブロック３０ｃｍのダブルベルトプレス機に送り速度０．１ｍ／分、ベルト温度１６０℃、圧力０．８ＭＰａで３分間加熱加圧成形することにより、１０ｍ長の長尺の成形品（３）を得た。

（実施例４）
製造例１で得た熱硬化性プリプレグ（１）を長さ１．５ｍ×幅４０ｍｍで４枚積層し、６０ｍｍの幅に三つ折りした５０μｍ厚のＰＥＴ巻きもの１２ｍ長に挿入し、加熱加圧ブロック３０ｃｍのダブルベルトプレス機に送り速度０．１ｍ／分、ベルト温度１６０℃、圧力０．８ＭＰａで３分間加熱加圧成形することにより、１０ｍ長の長尺の成形品（４）を得た。

（比較例１）
製造例１で得た熱硬化性プリプレグ（１）を長さ１．５ｍ×幅５８ｍｍで４枚積層し、上下を５０μｍ厚の離形ＰＥＴフィルム１２ｍ長で挟み、加熱加圧ブロック３０ｃｍのダブルベルトプレス機に送り速度０．１ｍ／分、ベルト温度１６０℃、圧力０．８ＭＰａで３分間加熱加圧成形することにより、１０ｍ長の長尺の成形品（Ｒ１）を得た。

（比較例２）
製造例１で得た熱硬化性プリプレグ（１）を長さ１．５ｍ×幅５８ｍｍで４枚積層し、上下を５０μｍ厚の離形ＰＥＴフィルム１２ｍ長で挟み、左右をシリコンゴムシートで幅を６０ｍｍに規制し、加熱加圧ブロック３０ｃｍのダブルベルトプレス機に送り速度０．１ｍ／分、ベルト温度１６０℃、圧力０．８ＭＰａで３分間加熱加圧成形することにより、１０ｍ長の長尺の成形品（Ｒ２）を得た。

［成形性（バリ）の評価］
上記で得られた成形品の成形性（バリ）を、下記の基準に従い評価した。
○：バリ無し
×：バリ有り

［成形性（幅）の評価］
得られた成形品の成形性（幅）を下記の基準に従い評価した。
○：目標とする成形幅（６０ｍｍ）±２ｍｍ未満
×：目標とする成形幅（６０ｍｍ）±２ｍｍ以上

［成形性（繊維のヨレ）の評価］
得られた成形品の成形性（繊維のヨレ）を下記の基準に従い評価した。
○：繊維のヨレ無し
△：繊維のヨレ一部有り
×：繊維のヨレ有り

上記で得られた成形品（１）〜（４）の評価結果を表１に示す。

上記で得られた成形品（Ｒ１）〜（Ｒ３）の評価結果を表２に示す。

実施例１〜４の本発明の成形品の製造方法は成形性に優れることが確認された。

一方、比較例１は、成形時に熱硬化性プリプレグの左右が離型フィルムで被覆されていない例であるが、樹脂や繊維が横に押し広げられ、成形性（バリ、幅、繊維のヨレ）に劣ることが確認された。

比較例２は、成形時に熱硬化性プリプレグの左右を離型フィルムの代わりにシリコンシートで挟んだ例であるが、圧力によりシリコンゴムシートが動き、成形性（幅、繊維のヨレ）に劣ることが確認された。

１：熱硬化性プリプレグ
２：離形フィルム
３：離形フィルムの封止部
Ｄ_１：熱硬化性プリプレグの幅
Ｄ_２：離形フィルムの幅

Claims

熱硬化性プリプレグをダブルベルトプレス成形することにより得られる成形品の製造方法であって、成形時に、前記熱硬化性プリプレグの進行方向から見て上下左右の面が離形フィルムにより被覆されており、前記プリプレグの幅が前記離形フィルムの幅より１〜２５ｍｍ小さいことを特徴とする成形品の製造方法。
前記離形フィルムの熱変形温度（１８．５ｋｇ／ｃｍ^２）が６０℃以上である請求項１記載の成形品の製造方法。
前記ダブルベルトプレス成形のプレス圧力が、０．１〜２ＭＰａである請求項１又は２記載の成形品の製造方法。
前記ダブルベルトプレス成形のプレス温度が８０〜２２０℃である請求項１〜３いずれか１項記載の成形品の製造方法。