JPWO2017222000A1 - 放射性廃棄物固化体の製造方法 - Google Patents
放射性廃棄物固化体の製造方法 Download PDFInfo
- Publication number
- JPWO2017222000A1 JPWO2017222000A1 JP2018524151A JP2018524151A JPWO2017222000A1 JP WO2017222000 A1 JPWO2017222000 A1 JP WO2017222000A1 JP 2018524151 A JP2018524151 A JP 2018524151A JP 2018524151 A JP2018524151 A JP 2018524151A JP WO2017222000 A1 JPWO2017222000 A1 JP WO2017222000A1
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- sio
- radioactive waste
- source
- radioactive
- solidified
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
Links
- 239000002901 radioactive waste Substances 0.000 title claims abstract description 29
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 title claims abstract description 15
- 229910004298 SiO 2 Inorganic materials 0.000 claims abstract description 68
- 239000000203 mixture Substances 0.000 claims abstract description 66
- 239000003463 adsorbent Substances 0.000 claims abstract description 39
- 239000010936 titanium Substances 0.000 claims abstract description 38
- RTAQQCXQSZGOHL-UHFFFAOYSA-N Titanium Chemical compound [Ti] RTAQQCXQSZGOHL-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 32
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 claims abstract description 32
- 229910052719 titanium Inorganic materials 0.000 claims abstract description 27
- 229910052783 alkali metal Inorganic materials 0.000 claims abstract description 11
- 239000003513 alkali Substances 0.000 claims abstract description 9
- 150000001340 alkali metals Chemical class 0.000 claims abstract description 9
- LLZRNZOLAXHGLL-UHFFFAOYSA-J titanic acid Chemical compound O[Ti](O)(O)O LLZRNZOLAXHGLL-UHFFFAOYSA-J 0.000 claims abstract description 6
- 239000011521 glass Substances 0.000 claims description 24
- 229910010413 TiO 2 Inorganic materials 0.000 claims description 15
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 claims description 14
- 229910044991 metal oxide Inorganic materials 0.000 claims description 13
- 150000004706 metal oxides Chemical class 0.000 claims description 13
- 238000002844 melting Methods 0.000 claims description 11
- 230000008018 melting Effects 0.000 claims description 11
- NTHWMYGWWRZVTN-UHFFFAOYSA-N sodium silicate Chemical group [Na+].[Na+].[O-][Si]([O-])=O NTHWMYGWWRZVTN-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 11
- 239000004115 Sodium Silicate Substances 0.000 claims description 10
- 229910052911 sodium silicate Inorganic materials 0.000 claims description 10
- 235000019795 sodium metasilicate Nutrition 0.000 claims description 8
- 229910052910 alkali metal silicate Inorganic materials 0.000 claims description 6
- 229910052792 caesium Inorganic materials 0.000 claims description 4
- 229910052712 strontium Inorganic materials 0.000 claims description 4
- 229910052782 aluminium Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 229910052758 niobium Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 229910052726 zirconium Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 150000008064 anhydrides Chemical class 0.000 claims description 2
- TVFDJXOCXUVLDH-UHFFFAOYSA-N caesium atom Chemical group [Cs] TVFDJXOCXUVLDH-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 2
- 229910052791 calcium Inorganic materials 0.000 claims description 2
- 229910052749 magnesium Inorganic materials 0.000 claims description 2
- 239000007787 solid Substances 0.000 claims description 2
- CIOAGBVUUVVLOB-UHFFFAOYSA-N strontium atom Chemical compound [Sr] CIOAGBVUUVVLOB-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 2
- 229910052725 zinc Inorganic materials 0.000 claims description 2
- 238000010828 elution Methods 0.000 abstract description 9
- 239000011734 sodium Substances 0.000 description 56
- 239000002994 raw material Substances 0.000 description 33
- 239000000047 product Substances 0.000 description 23
- 238000002441 X-ray diffraction Methods 0.000 description 22
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 description 19
- 238000001179 sorption measurement Methods 0.000 description 18
- BASFCYQUMIYNBI-UHFFFAOYSA-N platinum Chemical compound [Pt] BASFCYQUMIYNBI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 16
- VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N Silicium dioxide Chemical compound O=[Si]=O VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 15
- 238000001816 cooling Methods 0.000 description 14
- 238000002156 mixing Methods 0.000 description 14
- 238000000034 method Methods 0.000 description 12
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 12
- HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M Sodium hydroxide Chemical compound [OH-].[Na+] HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 9
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 9
- 239000007864 aqueous solution Substances 0.000 description 8
- 230000000052 comparative effect Effects 0.000 description 8
- 229910052697 platinum Inorganic materials 0.000 description 8
- CDBYLPFSWZWCQE-UHFFFAOYSA-L Sodium Carbonate Chemical compound [Na+].[Na+].[O-]C([O-])=O CDBYLPFSWZWCQE-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 6
- 239000005388 borosilicate glass Substances 0.000 description 6
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 6
- 239000000499 gel Substances 0.000 description 6
- 239000000156 glass melt Substances 0.000 description 6
- 229910052708 sodium Inorganic materials 0.000 description 6
- 238000003756 stirring Methods 0.000 description 6
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 6
- 238000004017 vitrification Methods 0.000 description 5
- 239000008187 granular material Substances 0.000 description 4
- 239000000377 silicon dioxide Substances 0.000 description 4
- XJDNKRIXUMDJCW-UHFFFAOYSA-J titanium tetrachloride Chemical compound Cl[Ti](Cl)(Cl)Cl XJDNKRIXUMDJCW-UHFFFAOYSA-J 0.000 description 4
- 238000004458 analytical method Methods 0.000 description 3
- 239000004570 mortar (masonry) Substances 0.000 description 3
- 239000010955 niobium Substances 0.000 description 3
- 229910052700 potassium Inorganic materials 0.000 description 3
- 238000010298 pulverizing process Methods 0.000 description 3
- 235000011121 sodium hydroxide Nutrition 0.000 description 3
- IVORCBKUUYGUOL-UHFFFAOYSA-N 1-ethynyl-2,4-dimethoxybenzene Chemical compound COC1=CC=C(C#C)C(OC)=C1 IVORCBKUUYGUOL-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910018072 Al 2 O 3 Inorganic materials 0.000 description 2
- BVKZGUZCCUSVTD-UHFFFAOYSA-L Carbonate Chemical compound [O-]C([O-])=O BVKZGUZCCUSVTD-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 2
- 229910002651 NO3 Inorganic materials 0.000 description 2
- NHNBFGGVMKEFGY-UHFFFAOYSA-N Nitrate Chemical compound [O-][N+]([O-])=O NHNBFGGVMKEFGY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910004283 SiO 4 Inorganic materials 0.000 description 2
- WNROFYMDJYEPJX-UHFFFAOYSA-K aluminium hydroxide Chemical compound [OH-].[OH-].[OH-].[Al+3] WNROFYMDJYEPJX-UHFFFAOYSA-K 0.000 description 2
- 229910001417 caesium ion Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000003795 chemical substances by application Substances 0.000 description 2
- 238000007796 conventional method Methods 0.000 description 2
- -1 diatom Chemical compound 0.000 description 2
- 238000001035 drying Methods 0.000 description 2
- 238000001914 filtration Methods 0.000 description 2
- 239000011361 granulated particle Substances 0.000 description 2
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-M hydroxide Chemical compound [OH-] XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 2
- 238000002354 inductively-coupled plasma atomic emission spectroscopy Methods 0.000 description 2
- 239000000463 material Substances 0.000 description 2
- 229910021645 metal ion Inorganic materials 0.000 description 2
- 230000002572 peristaltic effect Effects 0.000 description 2
- 239000000843 powder Substances 0.000 description 2
- 239000002002 slurry Substances 0.000 description 2
- 239000000243 solution Substances 0.000 description 2
- 238000005406 washing Methods 0.000 description 2
- 238000004876 x-ray fluorescence Methods 0.000 description 2
- DGAQECJNVWCQMB-PUAWFVPOSA-M Ilexoside XXIX Chemical compound C[C@@H]1CC[C@@]2(CC[C@@]3(C(=CC[C@H]4[C@]3(CC[C@@H]5[C@@]4(CC[C@@H](C5(C)C)OS(=O)(=O)[O-])C)C)[C@@H]2[C@]1(C)O)C)C(=O)O[C@H]6[C@@H]([C@H]([C@@H]([C@H](O6)CO)O)O)O.[Na+] DGAQECJNVWCQMB-PUAWFVPOSA-M 0.000 description 1
- BPQQTUXANYXVAA-UHFFFAOYSA-N Orthosilicate Chemical compound [O-][Si]([O-])([O-])[O-] BPQQTUXANYXVAA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910020617 PbO—B2O3—SiO2 Inorganic materials 0.000 description 1
- XUIMIQQOPSSXEZ-UHFFFAOYSA-N Silicon Chemical compound [Si] XUIMIQQOPSSXEZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000004809 Teflon Substances 0.000 description 1
- 229920006362 Teflon® Polymers 0.000 description 1
- 229910007472 ZnO—B2O3—SiO2 Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052787 antimony Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011575 calcium Substances 0.000 description 1
- 239000012141 concentrate Substances 0.000 description 1
- 238000007922 dissolution test Methods 0.000 description 1
- 239000000706 filtrate Substances 0.000 description 1
- 229910021485 fumed silica Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000005350 fused silica glass Substances 0.000 description 1
- 238000000227 grinding Methods 0.000 description 1
- 239000002927 high level radioactive waste Substances 0.000 description 1
- 239000011777 magnesium Substances 0.000 description 1
- GVALZJMUIHGIMD-UHFFFAOYSA-H magnesium phosphate Chemical compound [Mg+2].[Mg+2].[Mg+2].[O-]P([O-])([O-])=O.[O-]P([O-])([O-])=O GVALZJMUIHGIMD-UHFFFAOYSA-H 0.000 description 1
- 239000004137 magnesium phosphate Substances 0.000 description 1
- 229960002261 magnesium phosphate Drugs 0.000 description 1
- 229910000157 magnesium phosphate Inorganic materials 0.000 description 1
- 235000010994 magnesium phosphates Nutrition 0.000 description 1
- 239000000155 melt Substances 0.000 description 1
- 239000002184 metal Substances 0.000 description 1
- WPCMRGJTLPITMF-UHFFFAOYSA-I niobium(5+);pentahydroxide Chemical compound [OH-].[OH-].[OH-].[OH-].[OH-].[Nb+5] WPCMRGJTLPITMF-UHFFFAOYSA-I 0.000 description 1
- 235000019353 potassium silicate Nutrition 0.000 description 1
- 238000012958 reprocessing Methods 0.000 description 1
- 229910052707 ruthenium Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000004576 sand Substances 0.000 description 1
- 229920006395 saturated elastomer Polymers 0.000 description 1
- 229910002027 silica gel Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000000741 silica gel Substances 0.000 description 1
- RMAQACBXLXPBSY-UHFFFAOYSA-N silicic acid Chemical compound O[Si](O)(O)O RMAQACBXLXPBSY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052710 silicon Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000010703 silicon Substances 0.000 description 1
- GROMGGTZECPEKN-UHFFFAOYSA-N sodium metatitanate Chemical compound [Na+].[Na+].[O-][Ti](=O)O[Ti](=O)O[Ti]([O-])=O GROMGGTZECPEKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000002915 spent fuel radioactive waste Substances 0.000 description 1
- 239000002699 waste material Substances 0.000 description 1
- 238000004065 wastewater treatment Methods 0.000 description 1
- 230000004580 weight loss Effects 0.000 description 1
- 239000011701 zinc Substances 0.000 description 1
Images
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/28—Treating solids
- G21F9/30—Processing
- G21F9/301—Processing by fixation in stable solid media
- G21F9/302—Processing by fixation in stable solid media in an inorganic matrix
- G21F9/305—Glass or glass like matrix
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/04—Treating liquids
- G21F9/06—Processing
- G21F9/12—Processing by absorption; by adsorption; by ion-exchange
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J20/00—Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof
- B01J20/02—Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof comprising inorganic material
- B01J20/0203—Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof comprising inorganic material comprising compounds of metals not provided for in B01J20/04
- B01J20/0211—Compounds of Ti, Zr, Hf
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J20/00—Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof
- B01J20/02—Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof comprising inorganic material
- B01J20/04—Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof comprising inorganic material comprising compounds of alkali metals, alkaline earth metals or magnesium
- B01J20/041—Oxides or hydroxides
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J20/00—Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof
- B01J20/02—Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof comprising inorganic material
- B01J20/10—Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof comprising inorganic material comprising silica or silicate
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/28—Treating solids
- G21F9/30—Processing
- G21F9/308—Processing by melting the waste
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J2220/00—Aspects relating to sorbent materials
- B01J2220/40—Aspects relating to the composition of sorbent or filter aid materials
- B01J2220/42—Materials comprising a mixture of inorganic materials
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Analytical Chemistry (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
- Silicates, Zeolites, And Molecular Sieves (AREA)
- Glass Compositions (AREA)
Abstract
本発明は、放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤をガラス化し、多くの放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤を封じ込めることができ、更に、放射性元素の溶出を抑制した放射性廃棄物固化体を提供する。
本発明の放射性廃棄物固化体の製造方法は、放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤、ＳｉＯ２源及びＭ２Ｏ源（Ｍは、アルカリ金属元素を示す。）を含む混合物を加熱溶融してガラス固化体とすることを特徴とし、前記チタンを含む吸着剤が、シリコチタネート、９チタン酸アルカリ及び水酸化チタンから選ばれる１種又は２種以上であることが好ましい。
本発明の放射性廃棄物固化体の製造方法は、放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤、ＳｉＯ２源及びＭ２Ｏ源（Ｍは、アルカリ金属元素を示す。）を含む混合物を加熱溶融してガラス固化体とすることを特徴とし、前記チタンを含む吸着剤が、シリコチタネート、９チタン酸アルカリ及び水酸化チタンから選ばれる１種又は２種以上であることが好ましい。
Description
本発明は、放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤をガラス化する放射性廃棄物固化体の製造方法に関するものである。
福島第一原子力施設から排出される放射性元素を含む汚染水は、多くの場合は、吸着剤を用いて処理されているが、現在、処理済み吸着剤の処理も問題になっている。
放射性廃棄物をガラス化する方法は、原子力発電所の使用済み燃料や再処理施設において発生した放射性廃棄物を長時間安定的に保管する観点から、検討が進められている。
放射性廃棄物をガラス化する方法は、原子力発電所の使用済み燃料や再処理施設において発生した放射性廃棄物を長時間安定的に保管する観点から、検討が進められている。
放射性廃棄物ガラス固化体としては、例えば、ホウケイ酸塩ガラスを用いる方法（例えば、特許文献１〜２参照。）、ＰｂＯ−Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯやＰｂＯ−Ｂ２Ｏ３−ＳｉＯ２系ガラスを用いる方法（例えば、特許文献３参照。）、リン酸マグネシウム系ガラスを用いる方法（例えば、特許文献４参照。）、Ｆｅ２Ｏ３−Ｐ２Ｏ３系ガラスを用いる方法（例えば、特許文献５参照。）等が提案されている。
現在、高レベル放射性廃棄物はホウケイ酸ガラスによりガラス化されている。
結晶性シリコチタネートは、セシウム、更にはストロンチウムに対して優れた吸着能を有することから原子力発電所の排水処理の吸着剤として使用されている。しかしながら、放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤をホウケイ酸ガラスでガラス化する場合には、１５００℃以上の高温を必要とし、また、ガラス中に封じ込める放射性元素を含む吸着剤は、ガラス組成的に多くても２５質量％程度にする必要がある。このため、放射性廃棄物を保管するのに必要なスペースの確保も、これまで以上に必要になる。
結晶性シリコチタネートは、セシウム、更にはストロンチウムに対して優れた吸着能を有することから原子力発電所の排水処理の吸着剤として使用されている。しかしながら、放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤をホウケイ酸ガラスでガラス化する場合には、１５００℃以上の高温を必要とし、また、ガラス中に封じ込める放射性元素を含む吸着剤は、ガラス組成的に多くても２５質量％程度にする必要がある。このため、放射性廃棄物を保管するのに必要なスペースの確保も、これまで以上に必要になる。
従って、本発明の目的は、放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤をガラス化し、多くの放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤を封じ込めることができ、更に、放射性元素の溶出を抑制した放射性廃棄物固化体を提供することにある。
本発明者らは、前記課題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤を主たるＴｉＯ２源として、更にＳｉＯ２源及びＭ２Ｏ源（Ｍは、アルカリ金属元素を示す。）を添加して得られる混合物を加熱溶融するとＭ２Ｏ−ＳｉＯ２−ＴｉＯ２系のガラス固化体が得られること。また、該ガラス固化体は、ホウケイ酸ガラスを用いた場合に比べて、低温で、且つ多くの使用済みのチタンを含む吸着剤をガラス中に封じ込めることができること。また、該ガラス固化体は放射性元素の溶出が抑制された放射性廃棄物固化体となることを見出し、本発明を完成するに到った。
即ち、本発明が提供しようとする発明は、放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤、ＳｉＯ２源及びＭ２Ｏ源（Ｍは、アルカリ金属元素を示す。）を含む混合物を加熱溶融してガラス固化体とすることを特徴とする放射性廃棄物固化体の製造方法である。
本発明の放射性廃棄物固化体の製造方法によれば、放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤をガラス化し、多くの放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤を封じ込めることができ、また、放射性元素の溶出を抑制した放射性廃棄物固化体を提供することができる。
以下、本発明を好ましい実施形態に基づいて説明する。
本発明の放射性廃棄物固化体の製造方法は、放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤、ＳｉＯ２源及びＭ２Ｏ源（Ｍは、アルカリ金属元素を示す。）を含む混合物を加熱溶融してガラス固化体とすることを特徴とするものである。
即ち、本発明は、基本的に下記の（ａ）〜（ｃ）の工程を有するものである。
（ａ）原料混合工程
（ｂ）溶融化工程
（ｃ）冷却工程
本発明の放射性廃棄物固化体の製造方法は、放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤、ＳｉＯ２源及びＭ２Ｏ源（Ｍは、アルカリ金属元素を示す。）を含む混合物を加熱溶融してガラス固化体とすることを特徴とするものである。
即ち、本発明は、基本的に下記の（ａ）〜（ｃ）の工程を有するものである。
（ａ）原料混合工程
（ｂ）溶融化工程
（ｃ）冷却工程
（ａ）原料混合工程
原料混合工程は、各原料を混合処理して均一な原料混合物を調製する工程である。
原料混合工程は、各原料を混合処理して均一な原料混合物を調製する工程である。
原料混合工程に係る放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤は、チタンを含む吸着剤に放射性元素を吸着させたものである。
チタンを含む吸着剤が吸着する放射性元素としては、例えばＣｓ、Ｓｒ、Ｒｕ、Ｓｂ等の金属イオン元素が挙げられ、これらは１種又は２以上の金属イオンが吸着されているものであってもよい。これらの中、特にＣｓ、Ｓｒが好ましい。
チタンを含む吸着剤としては、例えば、シリコチタネート、９チタン酸アルカリ及び水酸化チタン等が挙げられ、これらは１種又は２種以上で用いられたものであってもよい。また、チタンを含む吸着剤は、結晶質のものであっても非晶質のものであってもよい。
前記シリコチタネートとしては、一般式；Ａ４Ｔｉ４Ｓｉ３Ｏ１６・ｎＨ２Ｏ（式中、ＡはＮａ及びＫから選ばれる１種又は２種のアルカリ金属を示し、ｎは０〜８の数を示す。）で表されるＴｉ／Ｓｉのモル比が４／３のシリコチタネート（以下、「ＧＴＳ」と呼ぶことがある）及びＡ’２Ｔｉ２Ｏ３（ＳｉＯ４）・ｎＨ２Ｏ（式中、Ａは、Ｎａ及びＫから選ばれる１種又は２種のアルカリ金属元素を示す。ｘはｎは０〜２を示す。）で表されるＴｉ／Ｓｉのモル比が２／１のシリコチタネート（以下、「ＣＳＴ」と呼ぶことがある）が挙げられる。
また、シリコチタネートは、Ｎｂ、Ａｌ、Ｚｒ等を０．１〜２０質量％含有するものであってもよい。
また、シリコチタネートは、Ｎｂ、Ａｌ、Ｚｒ等を０．１〜２０質量％含有するものであってもよい。
前記９チタン酸アルカリは、一般式；Ａ”４Ｔｉ９Ｏ２０・ｍＨ２Ｏ（式中、Ａ”はＮａ及びＫから選ばれる１種又は２種のアルカリ金属を示し、ｍは０〜１０の数を示す。）で表される９チタン酸アルカリ（以下、「ＳＮＴ」と呼ぶことがある）が挙げられる。
前記水酸化チタンは、例えば、特開２０１４−１４２３３６号公報、特開２０１３−７８７２５号公報に記載された水酸化チタンが挙げられる。
本発明において、放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤は、１種又は２種以上で原料混合物に含有させることができる。
また、放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤は、有機及び／又は無機バンダーを含有するものであってもよい。
本発明において、放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤は、１種又は２種以上で原料混合物に含有させることができる。
また、放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤は、有機及び／又は無機バンダーを含有するものであってもよい。
放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤は、多くの場合、粒径が３００〜２０００μｍの大きな粒状の造粒粒子として用いられる場合があるが、これらの造粒粒子は、原料混合物中への分散性をよくするため、本発明において、各原料を混合する前に、予め所望により粉砕や解砕処理を施すことができる。
原料混合工程に係るＳｉＯ２源としては、ホワイトカーボン、シリカゾル、ヒュームドシリカ、シリカゲル、溶融シリカ等の化学合成シリカ、珪砂、珪藻、珪石等の天然シリカ等を用いることが出来る。
原料混合工程に係るＭ２Ｏ源（Ｍは、アルカリ金属元素を示す。）としては、Ｍ元素を含む酸化物、水酸化物、炭酸塩、硝酸塩等を用いることが出来る。本発明において、原料混合物に含有させるアルカリ金属元素（Ｍ）としてはＮａが特にガラス化した場合にＭ2Ｏ−ＳｉＯ2の結合力が他のアルカリ金属元素よりも強いという観点から好ましい。
また、本発明において、ＳｉＯ２源及びＭ２Ｏ源は、ＳｉＯ２源とＭ２Ｏ源を含む化合物であってもよい。ＳｉＯ２源とＭ２Ｏ源を含む化合物としては、ケイ酸アルカリが挙げられる。
前記ケイ酸アルカリとしては、例えばメタケイ酸アルカリ、オルトケイ酸アルカリ、二ケイ酸アルカリ、四ケイ酸アルカリ、水ガラス等が挙げられる。
前記ケイ酸アルカリとしては、例えばメタケイ酸アルカリ、オルトケイ酸アルカリ、二ケイ酸アルカリ、四ケイ酸アルカリ、水ガラス等が挙げられる。
本発明において、ＳｉＯ２源及びＭ２Ｏ源は、ＳｉＯ２とＭ２Ｏを含む化合物であるケイ酸アルカリが好ましく、特に、メタケイ酸ナトリウムがＮａ2Ｏ：ＳｉＯ2モル比が1：1であり、組成調整が容易となる観点から特に好ましい。
本発明において、ＳｉＯ２源及びＭ２Ｏ源は含水物であっても無水物であってもよいが、溶融・ガラス化する際に重量減少が少なく、溶融効率が良いという観点から、無水物が特に好ましい。
各原料の配合量は、原料混合物の組成が少なくとも下記組成となるように調製することが、多くの放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤をガラス固化体中に封じ込めつつ、放射性元素の溶出を抑えた放射性廃棄物固化体を得る観点から好ましい。
Ｍ２Ｏ；１５〜３５質量％、好ましくは１５〜３０質量％、
ＴｉＯ２；２５〜５０質量％、好ましくは２８〜４５質量％、
ＳｉＯ２；１５〜３５質量％、好ましくは１５〜３０質量％
Ｍ２Ｏ；１５〜３５質量％、好ましくは１５〜３０質量％、
ＴｉＯ２；２５〜５０質量％、好ましくは２８〜４５質量％、
ＳｉＯ２；１５〜３５質量％、好ましくは１５〜３０質量％
また、原料混合物中のＭ２Ｏ／ＳｉＯ２のモル比は、０．８０〜１．２０、好ましくは０．８５〜１．１５とすることが１２００℃以下の温度でガラス化できるという観点から好ましい。
また、原料混合物中のＴｉＯ２／ＳｉＯ２のモル比は、０．８０〜１．３０、好ましくは０．８５〜１．２５とすることが１２００℃以下の温度でガラス化できるという観点から好ましい。
また、原料混合物中のＴｉＯ２／ＳｉＯ２のモル比は、０．８０〜１．３０、好ましくは０．８５〜１．２５とすることが１２００℃以下の温度でガラス化できるという観点から好ましい。
放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤の原料混合物の配合量は，５０〜７５質量％，好ましくは６５〜７２質量％として、原料混合物の組成を前記範囲に調製することが、多くの放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤を封じ込めることができ、また、放射性元素の溶出を抑制した放射性廃棄物固化体を得る観点から好ましい。
本発明では、更に原料混合物に、Ｚｒ、Ａｌ、Ｎｂ、Ｚｎ、Ｃａ及びＭｇから選ばれる１種又は２種以上の金属元素（Ａ）を含有する金属酸化物源を添加することにより、よりいっそう放射性元素の溶出を抑えた放射性廃棄物固化体を得ることが出来る。
用いることが出来る金属酸化物源としては、金属元素（Ａ）を含む酸化物、水酸化物、炭酸塩、硝酸塩等を用いることが出来る。
また、本発明において金属酸化物源として、（１）金属酸化物源とＳｉＯ２源を含む化合物、（２）金属酸化物源とＭ２Ｏ源を含む化合物、（３）金属酸化物源、ＳｉＯ２源及びＭ２Ｏ源を含む化合物を用いても差し付けえない。
また、本発明において金属酸化物源として、（１）金属酸化物源とＳｉＯ２源を含む化合物、（２）金属酸化物源とＭ２Ｏ源を含む化合物、（３）金属酸化物源、ＳｉＯ２源及びＭ２Ｏ源を含む化合物を用いても差し付けえない。
金属酸化物源の添加量は、原料混合物中に金属酸化物換算で１〜１０質量％、好ましくは３〜１０質量％含有させることが、よりいっそう放射性元素の溶出を抑えた放射性廃棄物固化体を得る観点で好ましい。なお、金属酸化物源として、前記（１）〜（３）のものを使用する場合は、原料混合物中のＭ２Ｏ、ＳｉＯ２、ＴｉＯ２及び金属酸化物源に由来する金属酸化物の量が、それぞれ上記範囲となるように金属酸化物源を添加すればよい。
原料混合工程に係る各原料の混合手段は、特に制限されるものではなく、上記各原料が均一に分散した混合物となるように、乾式法にて行うことが好ましい。
均一混合操作で用いる装置としては、例えばハイスピードミキサー、スーパーミキサー、ターボスフェアミキサー、ヘンシェルミキサー、ナウターミキサー及びリボンブレンダー、Ｖ型混合機等の装置を用いることができる。なお、これら均一混合操作は、例示した機械的手段に限定されるものではない。また、所望によりジェットミル等で粉砕処理して粒度調整を行っても差し支えない。また、実験室レベルでは、家庭用ミキサー或いは手作業での混合でも十分である。
かくして得られる各原料が均一に混合された原料混合物は、次工程の（ｂ）溶融化工程に付される。
かくして得られる各原料が均一に混合された原料混合物は、次工程の（ｂ）溶融化工程に付される。
（ｂ）溶融化工程
溶融化工程は、上記で得られた各原料が均一に混合された原料混合物を加熱溶融する工程である。
溶融化工程は、上記で得られた各原料が均一に混合された原料混合物を加熱溶融する工程である。
加熱溶融する温度は、１０００℃以上である。この理由は、加熱溶融する温度が１０００℃未満では、該混合物の溶融が困難であり、均質なガラス融液が得られに難い傾向があるからである。なお、本発明において、ホウケイ酸ガラスを用いる方法に比べて、低温でのガラス化が可能であることから、この利点を生かす観点から加熱溶融する温度は、１１００〜１３００℃、特に１１００〜１２５０℃とすることが好ましい。
また、本発明において加熱溶融する時間は、臨界的ではなく、均質なガラス融液が得られるように行えばよい。一般に１時間以上、好ましくは２〜５時間加熱処理すれば、均質なガラス融液を得ることができる。
かくして得られる均質なガラス融液は、次工程の（ｃ）冷却工程に付される。
かくして得られる均質なガラス融液は、次工程の（ｃ）冷却工程に付される。
（ｃ）冷却工程
冷却工程は、上記で得られた均質なガラス融液を冷却してガラス固化体として放射性廃棄物固化体を得る工程である。
冷却工程は、上記で得られた均質なガラス融液を冷却してガラス固化体として放射性廃棄物固化体を得る工程である。
冷却条件については急冷、徐冷を問わず、いずれにしても容易にガラス固化体を得ることが出来るが、より放射性元素の溶出を抑えた放射性廃棄物固化体を得る観点から急冷で行うことが好ましい。
ガラス融液を急冷する方法としては、急冷できる方法であれば特に制限されるものではなく、公知の水冷、空冷により行うことが出来る。
かくして、ガラス固化体とした本発明の放射性廃棄物固化体が得られるが、更に必要に応じて粉砕、分級等を行って粒度調整を行ってもよい。
以下、本発明を実施例で説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
＜Ｃｓを吸着した吸着剤の調製＞
１．Ｃｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料:
＜吸着剤（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）の調製＞
（１）第一工程
３号ケイ酸ソーダ９０ｇ、苛性ソーダ水溶液６６７．４９ｇ及び純水８４．３８ｇを混合し撹拌して混合水溶液を得た。この混合水溶液に、四塩化チタン水溶液４４３．９０ｇをペリスタポンプで１時間２０分にわたって連続的に添加して混合ゲルを製造した。当該混合ゲルは、四塩化チタン水溶液の添加後、１時間にわたり室温で静置熟成した。
（２）第二工程
第一工程で得られた混合ゲルをオートクレーブに入れ、１時間かけて１７０℃に昇温したのち、この温度を維持しながら撹拌下に２４時間反応を行った。反応後のスラリーをろ過、洗浄、乾燥して塊状の結晶性シリコチタネートと９チタン酸ナトリウムの混合物を得た。得られた塊状の吸着剤を乳鉢粉砕および１００μｍのフルイによる分級によりフルイ下の粉末を、吸着剤（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料とした。
得られた粒状物をＸ線回折構造した。その結果を図１に示す。図１に示すように、得られた粒状物は主相Ｎａ4Ｔｉ4Ｓｉ3Ｏ16・ｎＨ2Ｏであり、Ｎａ4Ｔｉ9Ｏ20・ｍＨ2Ｏが検出され、前記結晶性シリコチタネート及び前記９チタン酸ナトリウムの混合物であることが確認された。また粒状物は２θ＝１０〜１３°の範囲に観察されるＮａ4Ｔｉ4Ｓｉ3Ｏ16・６Ｈ2Ｏに由来するメーンピーク（M.P.）の高さに対して、２θ＝８〜１０°に範囲に観察されるＮａ4Ｔｉ9Ｏ20・５〜７Ｈ2Ｏに由来するM.P.の高さの比が３８．５％であった。
＜Ｃｓを吸着した吸着剤の調製＞
１．Ｃｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料:
＜吸着剤（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）の調製＞
（１）第一工程
３号ケイ酸ソーダ９０ｇ、苛性ソーダ水溶液６６７．４９ｇ及び純水８４．３８ｇを混合し撹拌して混合水溶液を得た。この混合水溶液に、四塩化チタン水溶液４４３．９０ｇをペリスタポンプで１時間２０分にわたって連続的に添加して混合ゲルを製造した。当該混合ゲルは、四塩化チタン水溶液の添加後、１時間にわたり室温で静置熟成した。
（２）第二工程
第一工程で得られた混合ゲルをオートクレーブに入れ、１時間かけて１７０℃に昇温したのち、この温度を維持しながら撹拌下に２４時間反応を行った。反応後のスラリーをろ過、洗浄、乾燥して塊状の結晶性シリコチタネートと９チタン酸ナトリウムの混合物を得た。得られた塊状の吸着剤を乳鉢粉砕および１００μｍのフルイによる分級によりフルイ下の粉末を、吸着剤（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料とした。
得られた粒状物をＸ線回折構造した。その結果を図１に示す。図１に示すように、得られた粒状物は主相Ｎａ4Ｔｉ4Ｓｉ3Ｏ16・ｎＨ2Ｏであり、Ｎａ4Ｔｉ9Ｏ20・ｍＨ2Ｏが検出され、前記結晶性シリコチタネート及び前記９チタン酸ナトリウムの混合物であることが確認された。また粒状物は２θ＝１０〜１３°の範囲に観察されるＮａ4Ｔｉ4Ｓｉ3Ｏ16・６Ｈ2Ｏに由来するメーンピーク（M.P.）の高さに対して、２θ＝８〜１０°に範囲に観察されるＮａ4Ｔｉ9Ｏ20・５〜７Ｈ2Ｏに由来するM.P.の高さの比が３８．５％であった。
＜Ｃｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料の調製＞
ＣｓＮＯ３３．７７ｇをイオン交換水１０００ｍｌに溶解して、ここに上記で調製した吸着剤（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）５０ｇを添加して、室温（２５℃）で２４時間撹拌を行い、Ｃｓを飽和吸着させた。攪拌終了後、常法によりろ過、リパルプ洗浄したのち、乾燥、卓上ミルにより解砕を行いＣｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料を得た。
Ｃｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料を蛍光Ｘ線分析を行った結果、Ｃｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料は下記の組成を有していた。
Ｎａ２Ｏ；１０．４ｗｔ％
ＳｉＯ２；１３．８ｗｔ％
ＴｉＯ２；５０．８ｗｔ％
Ｃｓ２Ｏ；７．０ｗｔ％
ＣｓＮＯ３３．７７ｇをイオン交換水１０００ｍｌに溶解して、ここに上記で調製した吸着剤（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）５０ｇを添加して、室温（２５℃）で２４時間撹拌を行い、Ｃｓを飽和吸着させた。攪拌終了後、常法によりろ過、リパルプ洗浄したのち、乾燥、卓上ミルにより解砕を行いＣｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料を得た。
Ｃｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料を蛍光Ｘ線分析を行った結果、Ｃｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料は下記の組成を有していた。
Ｎａ２Ｏ；１０．４ｗｔ％
ＳｉＯ２；１３．８ｗｔ％
ＴｉＯ２；５０．８ｗｔ％
Ｃｓ２Ｏ；７．０ｗｔ％
２．Ｃｓ吸着Ｎｂ−ＣＳＴ試料:
＜吸着剤（Ｎｂ−ＣＳＴ）の調製＞
（１）第一工程
３号ケイ酸ソーダ１１５ｇ、苛性ソーダ水溶液６７０．９ｇ、及びイオン交換水３５９．１ｇを混合し撹拌して混合水溶液を得た。この混合水溶液に、水酸化ニオブ２５．５ｇ（Ｎｂ２Ｏ５：７６．５質量％）を加えて撹拌混合した後、四塩化チタン水溶液４１２．３ｇをペリスタポンプで０．５時間にわたり連続的に添加して混合ゲルを製造した。当該ゲルは、四塩化チタン水溶液の添加後、１時間にわたり室温（２５℃）で静置熟成した。
（２）第二工程
第一工程で得られた混合ゲルをオートクレーブに入れ、１時間かけて１６０℃に昇温したのち、この温度を維持しながら撹拌下に１８時間反応を行った。
反応後のスラリーをろ過、洗浄、乾燥して塊状の結晶性シリコチタネートを得た。得られた塊状の吸着剤を乳鉢粉砕および１００μｍのフルイによる分級によりフルイ下の粉末を、Ｃｓ吸着Ｎｂ−ＣＳＴ試料とした。
得られた粒状物をＸ線回折測定した。その結果を図２に示す。また、ＩＣＰ−ＡＥＳによる組成分析を行った結果、Ｎｂを１２．２質量％含有するＮａ２Ｔｉ２Ｏ３（ＳｉＯ４）・２Ｈ２Ｏで表されるＴｉ／Ｓｉのモル比が２／１の結晶性シリコチタネートであることを確認した。
＜吸着剤（Ｎｂ−ＣＳＴ）の調製＞
（１）第一工程
３号ケイ酸ソーダ１１５ｇ、苛性ソーダ水溶液６７０．９ｇ、及びイオン交換水３５９．１ｇを混合し撹拌して混合水溶液を得た。この混合水溶液に、水酸化ニオブ２５．５ｇ（Ｎｂ２Ｏ５：７６．５質量％）を加えて撹拌混合した後、四塩化チタン水溶液４１２．３ｇをペリスタポンプで０．５時間にわたり連続的に添加して混合ゲルを製造した。当該ゲルは、四塩化チタン水溶液の添加後、１時間にわたり室温（２５℃）で静置熟成した。
（２）第二工程
第一工程で得られた混合ゲルをオートクレーブに入れ、１時間かけて１６０℃に昇温したのち、この温度を維持しながら撹拌下に１８時間反応を行った。
反応後のスラリーをろ過、洗浄、乾燥して塊状の結晶性シリコチタネートを得た。得られた塊状の吸着剤を乳鉢粉砕および１００μｍのフルイによる分級によりフルイ下の粉末を、Ｃｓ吸着Ｎｂ−ＣＳＴ試料とした。
得られた粒状物をＸ線回折測定した。その結果を図２に示す。また、ＩＣＰ−ＡＥＳによる組成分析を行った結果、Ｎｂを１２．２質量％含有するＮａ２Ｔｉ２Ｏ３（ＳｉＯ４）・２Ｈ２Ｏで表されるＴｉ／Ｓｉのモル比が２／１の結晶性シリコチタネートであることを確認した。
＜Ｃｓ吸着Ｎｂ−ＣＳＴの調製＞
ＣｓＮＯ３３．７７ｇをイオン交換水１０００ｍｌに溶解して、ここに上記で調製した吸着（Ｎｂ−ＣＳＴ）５０ｇを添加して、室温（２５℃）で２４時間撹拌を行い、Ｃｓを飽和吸着させた。攪拌終了後、常法によりろ過、リパルプ洗浄したのち、乾燥、卓上ミルにより解砕を行いＣｓ吸着Ｎｂ−ＣＳＴ試料を得た。
Ｃｓ吸着Ｎｂ−ＣＳＴ試料を蛍光Ｘ線分析を行った結果、Ｃｓ吸着Ｎｂ−ＣＳＴ試料は下記の組成を有していた。
Ｎａ２Ｏ；１１．３ｗｔ％
ＳｉＯ２；１６．４ｗｔ％
ＴｉＯ２；３４．９ｗｔ％
Ｎｂ２Ｏ５；９．２ｗｔ％
Ｃｓ２Ｏ；５．７ｗｔ％
ＣｓＮＯ３３．７７ｇをイオン交換水１０００ｍｌに溶解して、ここに上記で調製した吸着（Ｎｂ−ＣＳＴ）５０ｇを添加して、室温（２５℃）で２４時間撹拌を行い、Ｃｓを飽和吸着させた。攪拌終了後、常法によりろ過、リパルプ洗浄したのち、乾燥、卓上ミルにより解砕を行いＣｓ吸着Ｎｂ−ＣＳＴ試料を得た。
Ｃｓ吸着Ｎｂ−ＣＳＴ試料を蛍光Ｘ線分析を行った結果、Ｃｓ吸着Ｎｂ−ＣＳＴ試料は下記の組成を有していた。
Ｎａ２Ｏ；１１．３ｗｔ％
ＳｉＯ２；１６．４ｗｔ％
ＴｉＯ２；３４．９ｗｔ％
Ｎｂ２Ｏ５；９．２ｗｔ％
Ｃｓ２Ｏ；５．７ｗｔ％
｛実施例１｝
＜Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分の調製＞
２５％苛性ソーダ１６０ｇに非晶質シリカ（ホワイトカーボン）３１．５ｇを添加して、９０℃で２時間加熱反応を行い、更に乾燥機で濃縮したのち電気炉で３００℃に加熱して蒸発乾固させた。冷却後、乳鉢にて粉砕してＮａ２Ｏ・ＳｉＯ２（Ｎａ２Ｏ；５０．８質量％、ＳｉＯ２；４９．２質量％、Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比＝１．０）を得た。
＜ガラス固化体の調製＞
上記で調製したＣｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料１０ｇと、上記で調製したＮａ２Ｏ・ＳｉＯ２ ３．８４ｇを混合して、少なくとも下記の組成の原料混合物を得た。
Ｎａ２Ｏ；２３．５ｗｔ％
ＳｉＯ２；２７．２ｗｔ％
ＴｉＯ２；４２．２ｗｔ％
Ｃｓ２Ｏ；５．８ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；０．８８
次いで、該混合物を白金ルツボに入れ、１１００℃で２時間加熱溶融した。
次いで、水を張ったＳＵＳ槽にルツボを傾斜させて、加熱溶融物を流出して水砕（急冷）した。
水砕品は乾燥後、粉砕して、０．５〜１ｍｍに粒度調製した後、ＸＲＤ分析を行った。得られた水砕品試料のＸ線回折図を図３に示す。また、図３に原料混合物のＸ線回折図も併記した。
図３の結果より、明確な回折ピークが確認できず、完全にガラス化されていることが確認できた。
＜Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分の調製＞
２５％苛性ソーダ１６０ｇに非晶質シリカ（ホワイトカーボン）３１．５ｇを添加して、９０℃で２時間加熱反応を行い、更に乾燥機で濃縮したのち電気炉で３００℃に加熱して蒸発乾固させた。冷却後、乳鉢にて粉砕してＮａ２Ｏ・ＳｉＯ２（Ｎａ２Ｏ；５０．８質量％、ＳｉＯ２；４９．２質量％、Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比＝１．０）を得た。
＜ガラス固化体の調製＞
上記で調製したＣｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料１０ｇと、上記で調製したＮａ２Ｏ・ＳｉＯ２ ３．８４ｇを混合して、少なくとも下記の組成の原料混合物を得た。
Ｎａ２Ｏ；２３．５ｗｔ％
ＳｉＯ２；２７．２ｗｔ％
ＴｉＯ２；４２．２ｗｔ％
Ｃｓ２Ｏ；５．８ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；０．８８
次いで、該混合物を白金ルツボに入れ、１１００℃で２時間加熱溶融した。
次いで、水を張ったＳＵＳ槽にルツボを傾斜させて、加熱溶融物を流出して水砕（急冷）した。
水砕品は乾燥後、粉砕して、０．５〜１ｍｍに粒度調製した後、ＸＲＤ分析を行った。得られた水砕品試料のＸ線回折図を図３に示す。また、図３に原料混合物のＸ線回折図も併記した。
図３の結果より、明確な回折ピークが確認できず、完全にガラス化されていることが確認できた。
｛比較例１｝
ＺｎＯ６０部、Ｂ２Ｏ３２０部にＣｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料２０部を混合して、原料混合物を白金ルツボに入れ、１１００℃で２時間加熱溶融した。
次いで、水を張ったＳＵＳ槽にルツボを傾斜させて、加熱溶融物を流出して水砕（急冷）した。
水砕品は乾燥後、粉砕して、０．５〜１ｍｍに粒度調製した後、ＸＲＤ分析を行った。得られた水砕品試料のＸ線回折図を図４に示す。また、図４に原料混合物のＸ線回折図も併記した。
図４の結果より、明確な回折ピークが確認でき、完全にガラス化を行うことは出来なかった。
ＺｎＯ６０部、Ｂ２Ｏ３２０部にＣｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料２０部を混合して、原料混合物を白金ルツボに入れ、１１００℃で２時間加熱溶融した。
次いで、水を張ったＳＵＳ槽にルツボを傾斜させて、加熱溶融物を流出して水砕（急冷）した。
水砕品は乾燥後、粉砕して、０．５〜１ｍｍに粒度調製した後、ＸＲＤ分析を行った。得られた水砕品試料のＸ線回折図を図４に示す。また、図４に原料混合物のＸ線回折図も併記した。
図４の結果より、明確な回折ピークが確認でき、完全にガラス化を行うことは出来なかった。
｛比較例２｝
Ｃｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料の添加量を２６．７部とした以外は比較例１と同様な条件で水砕品を得た。水砕品は乾燥後、粉砕して、０．５〜１ｍｍに粒度調製した後、ＸＲＤ分析を行った。得られた水砕品試料のＸ線回折図を図４に示す。
図４の結果より、明確な回折ピークが確認でき、完全にガラス化を行うことは出来なかった。
Ｃｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料の添加量を２６．７部とした以外は比較例１と同様な条件で水砕品を得た。水砕品は乾燥後、粉砕して、０．５〜１ｍｍに粒度調製した後、ＸＲＤ分析を行った。得られた水砕品試料のＸ線回折図を図４に示す。
図４の結果より、明確な回折ピークが確認でき、完全にガラス化を行うことは出来なかった。
図３、図４及び表１から明らかなように、比較例１及び比較例２のホウケイ酸ガラスを用いる方法では、１１００℃の加熱温度では、完全にガラス化したものが得られなかったのに対して、本発明の方法によれば、比較例１及び比較例２に比べ原料混合物中の吸着剤の含有量（７２ｗｔ％）が多いにも拘わらず完全にガラス化したガラス固化体が得られていることが分かる。
｛実施例２｝
＜Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分の調製＞
Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分として下記組成の市販の無水メタ珪酸ソーダ（日本化学工業社製）を使用した。
Ｎａ２Ｏ；５０．９３ｗｔ％
ＳｉＯ２；４５．９３ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；１．０７２
＜ガラス固化体の調製＞
上記で調製したＣｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料１０ｇと、上記で調製した無水メタ珪酸ソーダ ３．８４ｇを混合して、少なくとも下記の組成の混合物を得た。
Ｎａ２Ｏ；２１．７ｗｔ％
ＳｉＯ２；２２．７ｗｔ％
ＴｉＯ２；３６．７ｗｔ％
Ｃｓ２Ｏ；５．０ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；０．９３
次いで、該混合物を白金ルツボに入れ、１１００℃で２時間加熱溶融した。
次いで、融液を板状のＳＵＳに流し入れ、そのまま空冷してガラス固化体を得た。
空冷品は冷却後、粉砕して、０．５〜１ｍｍに粒度調製した後、ＸＲＤ分析を行った。得られた空冷品試料のＸＲＤ分析したところ、明確な回折ピークが確認できず、完全にガラス化されていることが確認できた。
＜Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分の調製＞
Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分として下記組成の市販の無水メタ珪酸ソーダ（日本化学工業社製）を使用した。
Ｎａ２Ｏ；５０．９３ｗｔ％
ＳｉＯ２；４５．９３ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；１．０７２
＜ガラス固化体の調製＞
上記で調製したＣｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料１０ｇと、上記で調製した無水メタ珪酸ソーダ ３．８４ｇを混合して、少なくとも下記の組成の混合物を得た。
Ｎａ２Ｏ；２１．７ｗｔ％
ＳｉＯ２；２２．７ｗｔ％
ＴｉＯ２；３６．７ｗｔ％
Ｃｓ２Ｏ；５．０ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；０．９３
次いで、該混合物を白金ルツボに入れ、１１００℃で２時間加熱溶融した。
次いで、融液を板状のＳＵＳに流し入れ、そのまま空冷してガラス固化体を得た。
空冷品は冷却後、粉砕して、０．５〜１ｍｍに粒度調製した後、ＸＲＤ分析を行った。得られた空冷品試料のＸＲＤ分析したところ、明確な回折ピークが確認できず、完全にガラス化されていることが確認できた。
｛実施例３｝
＜Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分の調製＞
Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分として下記組成の市販の無水メタ珪酸ソーダ（日本化学工業社製）を使用した。
Ｎａ２Ｏ；５０．９３ｗｔ％
ＳｉＯ２；４５．９３ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；１．０７２
＜ガラス固化体の調製＞
上記で調製したＣｓ吸着Ｎｂ−ＣＳＴ試料１０ｇと、上記で調製した無水メタ珪酸ソーダ ３．８４ｇを混合して、少なくとも下記の組成の混合物を得た。
Ｎａ２Ｏ；２２．３ｗｔ％
ＳｉＯ２；２４．６ｗｔ％
ＴｉＯ２；２５．２ｗｔ％
Ｎｂ2Ｏ５；６．６ｗｔ％
Ｃｓ２Ｏ；４．１ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；０．８８
次いで、該混合物を白金ルツボに入れ、１１００℃で２時間加熱溶融した。
次いで、加熱溶融物を板状のＳＵＳに流し入れ、そのまま空冷してガラス固化体を得た。
空冷品は冷却後、粉砕して、０．５〜１ｍｍに粒度調製した後、ＸＲＤ分析を行った。その結果、明確な回折ピークが観察されず、完全にガラス化していることを確認した。
＜Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分の調製＞
Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分として下記組成の市販の無水メタ珪酸ソーダ（日本化学工業社製）を使用した。
Ｎａ２Ｏ；５０．９３ｗｔ％
ＳｉＯ２；４５．９３ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；１．０７２
＜ガラス固化体の調製＞
上記で調製したＣｓ吸着Ｎｂ−ＣＳＴ試料１０ｇと、上記で調製した無水メタ珪酸ソーダ ３．８４ｇを混合して、少なくとも下記の組成の混合物を得た。
Ｎａ２Ｏ；２２．３ｗｔ％
ＳｉＯ２；２４．６ｗｔ％
ＴｉＯ２；２５．２ｗｔ％
Ｎｂ2Ｏ５；６．６ｗｔ％
Ｃｓ２Ｏ；４．１ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；０．８８
次いで、該混合物を白金ルツボに入れ、１１００℃で２時間加熱溶融した。
次いで、加熱溶融物を板状のＳＵＳに流し入れ、そのまま空冷してガラス固化体を得た。
空冷品は冷却後、粉砕して、０．５〜１ｍｍに粒度調製した後、ＸＲＤ分析を行った。その結果、明確な回折ピークが観察されず、完全にガラス化していることを確認した。
｛実施例４｝
＜Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分の調製＞
Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分として下記組成の市販の無水メタ珪酸ソーダ（日本化学工業社製）を使用した。
Ｎａ２Ｏ；５０．９３ｗｔ％
ＳｉＯ２；４５．９３ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；１．０７２
＜ガラス固化体の調製＞
上記で調製したＣｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料１５ｇと、上記で調製した無水メタ珪酸ソーダ５．７６ｇ、水酸化アルミニウム２．２２ｇを混合して、少なくとも下記の組成の混合物を得た。
Ｎａ２Ｏ；１９．５ｗｔ％
ＳｉＯ２；２０．５ｗｔ％
ＴｉＯ２；３３．２ｗｔ％
Ｃｓ２Ｏ；４．６ｗｔ％
Ａｌ２Ｏ３；６．３ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；０．９２
次いで、該混合物を白金ルツボに入れ、１１４０℃で２．５時間加熱溶融した。
次いで、加熱溶融物を板状のＳＵＳに流し入れ、そのまま空冷してガラス固化体を得た。
空冷品は冷却後、粉砕して、０．５〜１ｍｍに粒度調製した後、ＸＲＤ分析を行った。得られた空冷品試料のＸＲＤを図５に示す。図５の結果、明確な回折ピークが観察されず、完全にガラス化していることを確認した。
＜Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分の調製＞
Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分として下記組成の市販の無水メタ珪酸ソーダ（日本化学工業社製）を使用した。
Ｎａ２Ｏ；５０．９３ｗｔ％
ＳｉＯ２；４５．９３ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；１．０７２
＜ガラス固化体の調製＞
上記で調製したＣｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料１５ｇと、上記で調製した無水メタ珪酸ソーダ５．７６ｇ、水酸化アルミニウム２．２２ｇを混合して、少なくとも下記の組成の混合物を得た。
Ｎａ２Ｏ；１９．５ｗｔ％
ＳｉＯ２；２０．５ｗｔ％
ＴｉＯ２；３３．２ｗｔ％
Ｃｓ２Ｏ；４．６ｗｔ％
Ａｌ２Ｏ３；６．３ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；０．９２
次いで、該混合物を白金ルツボに入れ、１１４０℃で２．５時間加熱溶融した。
次いで、加熱溶融物を板状のＳＵＳに流し入れ、そのまま空冷してガラス固化体を得た。
空冷品は冷却後、粉砕して、０．５〜１ｍｍに粒度調製した後、ＸＲＤ分析を行った。得られた空冷品試料のＸＲＤを図５に示す。図５の結果、明確な回折ピークが観察されず、完全にガラス化していることを確認した。
｛実施例５｝
＜Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分の調製＞
Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分として下記組成の市販の無水メタ珪酸ソーダ（日本化学工業社製）を使用した。
Ｎａ２Ｏ；５０．９３ｗｔ％
ＳｉＯ２；４５．９３ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；１．０７２
＜ガラス固化体の調製＞
上記で調製したＣｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料１５ｇと、上記で調製した無水メタ珪酸ソーダ５．７６ｇ、水酸化アルミニウム３．１７ｇを混合して、少なくとも下記の組成の混合物を得た。
Ｎａ２Ｏ；１８．８ｗｔ％
ＳｉＯ２；１９．７ｗｔ％
ＴｉＯ２；３１．８ｗｔ％
Ｃｓ２Ｏ；４．４ｗｔ％
Ａｌ２Ｏ３；８．７ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；０．９２
次いで、該混合物を白金ルツボに入れ、１１４０℃で３時間加熱溶融した。
次いで、加熱溶融物を板状のＳＵＳに流し入れ、そのまま空冷してガラス固化体を得た。
空冷品は冷却後、粉砕して、０．５〜１ｍｍに粒度調製した後、ＸＲＤ分析を行った。
得られた空冷品試料のＸＲＤを図５に示す。図５の結果、明確な回折ピークが観察されず、完全にガラス化していることを確認した。
＜Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分の調製＞
Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分として下記組成の市販の無水メタ珪酸ソーダ（日本化学工業社製）を使用した。
Ｎａ２Ｏ；５０．９３ｗｔ％
ＳｉＯ２；４５．９３ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；１．０７２
＜ガラス固化体の調製＞
上記で調製したＣｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料１５ｇと、上記で調製した無水メタ珪酸ソーダ５．７６ｇ、水酸化アルミニウム３．１７ｇを混合して、少なくとも下記の組成の混合物を得た。
Ｎａ２Ｏ；１８．８ｗｔ％
ＳｉＯ２；１９．７ｗｔ％
ＴｉＯ２；３１．８ｗｔ％
Ｃｓ２Ｏ；４．４ｗｔ％
Ａｌ２Ｏ３；８．７ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；０．９２
次いで、該混合物を白金ルツボに入れ、１１４０℃で３時間加熱溶融した。
次いで、加熱溶融物を板状のＳＵＳに流し入れ、そのまま空冷してガラス固化体を得た。
空冷品は冷却後、粉砕して、０．５〜１ｍｍに粒度調製した後、ＸＲＤ分析を行った。
得られた空冷品試料のＸＲＤを図５に示す。図５の結果、明確な回折ピークが観察されず、完全にガラス化していることを確認した。
｛実施例６｝
＜Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分の調製＞
Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分として下記組成の市販の無水メタ珪酸ソーダ（日本化学工業社製）を使用した。
Ｎａ２Ｏ；５０．９３ｗｔ％
ＳｉＯ２；４５．９３ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；１．０７２
＜ガラス固化体の調製＞
上記で調製したＣｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料１５ｇと、上記で調製した無水メタ珪酸ソーダ５．７６ｇ、水酸化ジルコニウム３．４８ｇを混合して、少なくとも下記の組成の混合物を得た。
Ｎａ２Ｏ；１８．５ｗｔ％
ＳｉＯ２；１９．４ｗｔ％
ＴｉＯ２；３１．４ｗｔ％
Ｃｓ２Ｏ；４．３ｗｔ％
ＺｒＯ２；４．３ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；０．９２
次いで、該混合物を白金ルツボに入れ、１１４０℃で２時間加熱溶融した。
次いで、加熱溶融物を板状のＳＵＳに流し入れ、そのまま空冷してガラス固化体を得た。
空冷品は冷却後、粉砕して、０．５〜１ｍに粒度調製した後、ＸＲＤ分析を行った。得られた空冷品試料のＸＲＤを図５に示す。図５の結果、明確な回折ピークが観察されず、完全にガラス化していることを確認した。
＜Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分の調製＞
Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分として下記組成の市販の無水メタ珪酸ソーダ（日本化学工業社製）を使用した。
Ｎａ２Ｏ；５０．９３ｗｔ％
ＳｉＯ２；４５．９３ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；１．０７２
＜ガラス固化体の調製＞
上記で調製したＣｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料１５ｇと、上記で調製した無水メタ珪酸ソーダ５．７６ｇ、水酸化ジルコニウム３．４８ｇを混合して、少なくとも下記の組成の混合物を得た。
Ｎａ２Ｏ；１８．５ｗｔ％
ＳｉＯ２；１９．４ｗｔ％
ＴｉＯ２；３１．４ｗｔ％
Ｃｓ２Ｏ；４．３ｗｔ％
ＺｒＯ２；４．３ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；０．９２
次いで、該混合物を白金ルツボに入れ、１１４０℃で２時間加熱溶融した。
次いで、加熱溶融物を板状のＳＵＳに流し入れ、そのまま空冷してガラス固化体を得た。
空冷品は冷却後、粉砕して、０．５〜１ｍに粒度調製した後、ＸＲＤ分析を行った。得られた空冷品試料のＸＲＤを図５に示す。図５の結果、明確な回折ピークが観察されず、完全にガラス化していることを確認した。
｛実施例７｝
＜Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分の調製＞
Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分として下記組成の市販の無水メタ珪酸ソーダ（日本化学工業社製）を使用した。
Ｎａ２Ｏ；５０．９３ｗｔ％
ＳｉＯ２；４５．９３ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；１．０７２
＜ガラス固化体の調製＞
上記で調製したＣｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料１５ｇと、上記で調製した無水メタ珪酸ソーダ５．７６ｇ、水酸化ジルコニウム４．８７ｇを混合して、少なくとも下記の組成の混合物を得た。
Ｎａ２Ｏ；１７．５ｗｔ％
ＳｉＯ２；１８．４ｗｔ％
ＴｉＯ２；２９．７ｗｔ％
Ｃｓ２Ｏ；４．１ｗｔ％
ＺｒＯ２；５．７ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；０．９２
次いで、該混合物を白金ルツボに入れ、１１４０℃で３時間加熱溶融した。
次いで、加熱溶融物を板状のＳＵＳに流し入れ、そのまま空冷してガラス固化体を得た。
空冷品は冷却後、粉砕して、０．５〜１ｍｍに粒度調製した後、ＸＲＤ分析を行った。
得られた空冷品試料のＸＲＤを図５に示す。図５の結果、明確な回折ピークが観察されず完全にガラス化していることを確認した。
＜Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分の調製＞
Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２成分として下記組成の市販の無水メタ珪酸ソーダ（日本化学工業社製）を使用した。
Ｎａ２Ｏ；５０．９３ｗｔ％
ＳｉＯ２；４５．９３ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；１．０７２
＜ガラス固化体の調製＞
上記で調製したＣｓ吸着（ＧＴＳ＋ＳＮＴ）試料１５ｇと、上記で調製した無水メタ珪酸ソーダ５．７６ｇ、水酸化ジルコニウム４．８７ｇを混合して、少なくとも下記の組成の混合物を得た。
Ｎａ２Ｏ；１７．５ｗｔ％
ＳｉＯ２；１８．４ｗｔ％
ＴｉＯ２；２９．７ｗｔ％
Ｃｓ２Ｏ；４．１ｗｔ％
ＺｒＯ２；５．７ｗｔ％
Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２モル比；０．９２
次いで、該混合物を白金ルツボに入れ、１１４０℃で３時間加熱溶融した。
次いで、加熱溶融物を板状のＳＵＳに流し入れ、そのまま空冷してガラス固化体を得た。
空冷品は冷却後、粉砕して、０．５〜１ｍｍに粒度調製した後、ＸＲＤ分析を行った。
得られた空冷品試料のＸＲＤを図５に示す。図５の結果、明確な回折ピークが観察されず完全にガラス化していることを確認した。
＜Ｃｓ溶出試験＞
実施例で得られた水砕品試料又は空冷品試料２．５ｇをそれぞれ５０ｍｌのイオン交換水とともにテフロン（登録商標）性圧力容器に入れ、２気圧（１２１℃）、４８時間でＰＣＴ試験（プレッシャークッカーテスト）を行った。ＰＣＴ試験後、濾過し、ろ液中のＣｓイオン濃度をＩＣＰ−ＡＥＳで分析した。また、水砕品試料からのＣｓイオン溶出率を下記計算式により求めた。その結果を表３に示した。
実施例で得られた水砕品試料又は空冷品試料２．５ｇをそれぞれ５０ｍｌのイオン交換水とともにテフロン（登録商標）性圧力容器に入れ、２気圧（１２１℃）、４８時間でＰＣＴ試験（プレッシャークッカーテスト）を行った。ＰＣＴ試験後、濾過し、ろ液中のＣｓイオン濃度をＩＣＰ−ＡＥＳで分析した。また、水砕品試料からのＣｓイオン溶出率を下記計算式により求めた。その結果を表３に示した。
Claims (9)
- 放射性元素を吸着したチタンを含む吸着剤、ＳｉＯ２源及びＭ２Ｏ源（Ｍは、アルカリ金属元素を示す。）を含む混合物を加熱溶融してガラス固化体とすることを特徴とする放射性廃棄物固化体の製造方法。
- チタンを含む吸着剤が、シリコチタネート、９チタン酸アルカリ及び水酸化チタンから選ばれる１種又は２種以上であることを特徴とする請求項１記載の放射性廃棄物固化体の製造方法。
- 放射性元素が、セシウム及び／又はストロンチウムであることを特徴とする請求項１又は２の何れか一項に記載の放射性廃棄物固化体の製造方法。
- ＳｉＯ２源及びＭ２Ｏ源が、ケイ酸アルカリであることを特徴とする請求項１乃至３の何れか一項に記載の放射性廃棄物固化体の製造方法。
- ケイ酸アルカリが、無水物であることを特徴とする請求項４に記載の放射性廃棄物固化体の製造方法。
- ケイ酸アルカリが、メタケイ酸ソーダであることを特徴とする請求項４又は５の何れか一項に記載の放射性廃棄物固化体の製造方法。
- 混合物は、少なくともＭ２Ｏ；１５〜３５質量％、ＴｉＯ２：２５〜５０質量％及びＳｉＯ２：１５〜３５質量％を含むことを特徴とする請求項１乃至６の何れか一項に記載の放射性廃棄物固化体の製造方法。
- 加熱溶融温度が、１０００℃以上であることを特徴とする請求項１乃至７の何れか一項に記載の放射性廃棄物固化体の製造方法。
- 混合物は、更にＺｒ、Ａｌ、Ｎｂ、Ｚｎ、Ｃａ及びＭｇから選ばれる１種又は２種以上の金属元素を含有する金属酸化物源を含むことを特徴とする請求項１乃至８の何れか一項に記載の放射性廃棄物固化体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2019111207A JP6989568B2 (ja) | 2016-06-23 | 2019-06-14 | 放射性廃棄物固化体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2016124309 | 2016-06-23 | ||
| JP2016124309 | 2016-06-23 | ||
| PCT/JP2017/022939 WO2017222000A1 (ja) | 2016-06-23 | 2017-06-22 | 放射性廃棄物固化体の製造方法 |
Related Child Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2019111207A Division JP6989568B2 (ja) | 2016-06-23 | 2019-06-14 | 放射性廃棄物固化体の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPWO2017222000A1 true JPWO2017222000A1 (ja) | 2019-01-17 |
| JP6557416B2 JP6557416B2 (ja) | 2019-08-07 |
Family
ID=60784669
Family Applications (2)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2018524151A Active JP6557416B2 (ja) | 2016-06-23 | 2017-06-22 | 放射性廃棄物固化体の製造方法 |
| JP2019111207A Active JP6989568B2 (ja) | 2016-06-23 | 2019-06-14 | 放射性廃棄物固化体の製造方法 |
Family Applications After (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2019111207A Active JP6989568B2 (ja) | 2016-06-23 | 2019-06-14 | 放射性廃棄物固化体の製造方法 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US11120922B2 (ja) |
| JP (2) | JP6557416B2 (ja) |
| CA (1) | CA3027528C (ja) |
| GB (1) | GB2570971A (ja) |
| WO (1) | WO2017222000A1 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2020018971A (ja) * | 2018-07-31 | 2020-02-06 | Dic株式会社 | 吸着材造粒体、吸着材造粒体の製造方法、及び放射性ストロンチウムを含む水溶液の浄化方法 |
| CN113484401B (zh) * | 2021-07-07 | 2022-01-11 | 中国科学院地质与地球物理研究所 | 一种在轨标校质谱仪基础参数的方法 |
Citations (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5694299A (en) * | 1979-12-28 | 1981-07-30 | Mitsui Mining & Smelting Co | Solidified radioactive waste * its manufacture |
| JPS58184598A (ja) * | 1982-04-23 | 1983-10-28 | 株式会社日立製作所 | 放射性廃液の固定化方法 |
| US5340372A (en) * | 1991-08-07 | 1994-08-23 | Pedro Buarque de Macedo | Process for vitrifying asbestos containing waste, infectious waste, toxic materials and radioactive waste |
| JP2001133594A (ja) * | 1999-11-05 | 2001-05-18 | Jgc Corp | 原子炉冷却水からの放射性核種の除去方法 |
| JP2014134463A (ja) * | 2013-01-10 | 2014-07-24 | Toshiba Corp | 放射性廃棄物の固化処理方法およびその固化処理装置 |
| JP2015175726A (ja) * | 2014-03-14 | 2015-10-05 | 日立Ｇｅニュークリア・エナジー株式会社 | 放射性廃棄物の固化処理方法 |
Family Cites Families (12)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS57117341A (en) | 1981-01-12 | 1982-07-21 | Natl Inst For Res In Inorg Mater | Adsorbing and ion exchange material for strontium in aqueous solution and method for fixing strontium |
| JPS5824338A (ja) | 1982-03-01 | 1983-02-14 | Masaharu Kaneko | 吸着剤 |
| JPS6056299A (ja) | 1983-09-08 | 1985-04-01 | 水澤化学工業株式会社 | 粒状放射性廃棄物の固化方法 |
| JPS60100100A (ja) | 1983-11-04 | 1985-06-03 | 日立造船株式会社 | 炭化ケイ素の固化処理方法 |
| JPS60137854A (ja) | 1983-12-26 | 1985-07-22 | Toshinori Kokubu | チタン酸多孔質ガラス及びその製造方法 |
| US5662579A (en) | 1995-03-21 | 1997-09-02 | The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy | Vitrification of organics-containing wastes |
| JP2002087842A (ja) | 2000-07-10 | 2002-03-27 | Toagosei Co Ltd | 抗菌剤及び抗菌性人工大理石 |
| JP4623697B2 (ja) | 2001-08-06 | 2011-02-02 | 日揮株式会社 | 放射性廃棄物処理方法 |
| JP4129237B2 (ja) | 2004-01-22 | 2008-08-06 | 利典 大倉 | 放射性廃棄物の固化処理用ガラス |
| EP1722867A4 (en) | 2004-02-23 | 2010-12-15 | Geomatrix Solutions Inc | METHOD AND COMPOSITION FOR THE IMMOBILIZATION OF WASTE IN BORSILICATE GLASS |
| US7550645B2 (en) | 2004-02-23 | 2009-06-23 | Geomatrix Solutions, Inc. | Process and composition for the immobilization of radioactive and hazardous wastes in borosilicate glass |
| JP6292854B2 (ja) | 2012-12-25 | 2018-03-14 | セントラル硝子株式会社 | 放射性廃棄物のガラス固化体及びその形成方法 |
-
2017
- 2017-06-22 WO PCT/JP2017/022939 patent/WO2017222000A1/ja active Application Filing
- 2017-06-22 US US16/308,619 patent/US11120922B2/en active Active
- 2017-06-22 CA CA3027528A patent/CA3027528C/en active Active
- 2017-06-22 GB GB1819549.5A patent/GB2570971A/en not_active Withdrawn
- 2017-06-22 JP JP2018524151A patent/JP6557416B2/ja active Active
-
2019
- 2019-06-14 JP JP2019111207A patent/JP6989568B2/ja active Active
Patent Citations (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5694299A (en) * | 1979-12-28 | 1981-07-30 | Mitsui Mining & Smelting Co | Solidified radioactive waste * its manufacture |
| JPS58184598A (ja) * | 1982-04-23 | 1983-10-28 | 株式会社日立製作所 | 放射性廃液の固定化方法 |
| US5340372A (en) * | 1991-08-07 | 1994-08-23 | Pedro Buarque de Macedo | Process for vitrifying asbestos containing waste, infectious waste, toxic materials and radioactive waste |
| JP2001133594A (ja) * | 1999-11-05 | 2001-05-18 | Jgc Corp | 原子炉冷却水からの放射性核種の除去方法 |
| JP2014134463A (ja) * | 2013-01-10 | 2014-07-24 | Toshiba Corp | 放射性廃棄物の固化処理方法およびその固化処理装置 |
| JP2015175726A (ja) * | 2014-03-14 | 2015-10-05 | 日立Ｇｅニュークリア・エナジー株式会社 | 放射性廃棄物の固化処理方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| US11120922B2 (en) | 2021-09-14 |
| CA3027528C (en) | 2023-11-28 |
| JP2019174482A (ja) | 2019-10-10 |
| JP6989568B2 (ja) | 2022-01-05 |
| WO2017222000A1 (ja) | 2017-12-28 |
| CA3027528A1 (en) | 2017-12-28 |
| GB2570971A (en) | 2019-08-14 |
| GB201819549D0 (en) | 2019-01-16 |
| US20190156964A1 (en) | 2019-05-23 |
| JP6557416B2 (ja) | 2019-08-07 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| JP6645202B2 (ja) | シチナカイト構造を有するシリコチタネートを含む組成物およびその製造方法 | |
| US11471855B2 (en) | Adsorption method for at least one of cesium and strontium employing silicotitanate having sitinakite structure | |
| JP6645203B2 (ja) | シチナカイト構造を有するシリコチタネートを含む組成物およびその製造方法 | |
| JP6989568B2 (ja) | 放射性廃棄物固化体の製造方法 | |
| JP7129989B2 (ja) | 危険なスラッジおよびイオン交換媒体の処理のための組成物 | |
| JP6689671B2 (ja) | イオン交換材料、イオン交換体、イオン吸着装置、水処理システム、イオン交換材料の製造方法、及びイオン交換体の製造方法 | |
| JP3662966B2 (ja) | 非晶質珪酸ナトリウム・金属硫酸塩複合粉末及びその製造方法 | |
| JP4296414B2 (ja) | 金属元素固定化方法 | |
| Pilania et al. | Synthesis of the chemically durable glass-ceramic matrix for radioactive waste immobilisation | |
| JPS61256922A (ja) | 水溶液中のストロンチウムの固定化法 | |
| JP2019189516A (ja) | シリコチタネート組成物およびその製造方法 | |
| JP7556686B2 (ja) | アルコキシ基を含む原料を使用しないチタノシリケートゼオライトの製造方法 | |
| JP6580085B2 (ja) | シチナカイト構造を有するシリコチタネートを用いるセシウム又はストロンチウムの少なくともいずれかの吸着方法 | |
| JPH07108178A (ja) | 粒状無機イオン交換体の製造方法 | |
| JP2021193355A (ja) | 放射性物質吸着剤及びその製造方法 | |
| JP2021090896A (ja) | 吸着剤、その製造方法及び水処理方法 | |
| JP2021104910A (ja) | アルコキシ基を含む原料を使用しないチタノシリケートゼオライトの製造方法 | |
| Morgan et al. | Interactions of simulated high level waste (HLW) calcine with alkali borosilicate glass | |
| Liu et al. | Kinetics Studies on a Novel Decomposition Method of Zircon Sand | |
| JP2023154630A (ja) | 高耐摩耗性シリコチタネート成形体およびその製造方法 | |
| KR20180032336A (ko) | 4가 양이온이 도입된 방사성 핵종 제거용 티타노실리케이트의 제조방법 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| RD02 | Notification of acceptance of power of attorney |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A7422 Effective date: 20181023 |
|
| A521 | Request for written amendment filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20181105 |
|
| A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20181105 |
|
| A871 | Explanation of circumstances concerning accelerated examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A871 Effective date: 20181105 |
|
| A975 | Report on accelerated examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971005 Effective date: 20181126 |
|
| A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20181204 |
|
| A521 | Request for written amendment filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20181221 |
|
| A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20190129 |
|
| A521 | Request for written amendment filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20190225 |
|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20190319 |
|
| A521 | Request for written amendment filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20190510 |
|
| A911 | Transfer to examiner for re-examination before appeal (zenchi) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A911 Effective date: 20190521 |
|
| A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20190618 |
|
| A521 | Request for written amendment filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20190618 |
|
| TRDD | Decision of grant or rejection written | ||
| A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20190702 |
|
| A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20190711 |
|
| R150 | Certificate of patent or registration of utility model |
Ref document number: 6557416 Country of ref document: JP Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |