JPWO2013118804A1 - フィルム外装電気デバイスの製造方法及び製造装置 - Google Patents

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Abstract

セパレータを介して積層された正極と負極とを有する電極群（２１’）を収納した開口部（２９ａ）を有する袋状ラミネートフィルム外装材（２９）が設置された注液チャンバ（２）内を、大気圧より低い圧力まで減圧し、開口部（２９ａ）から外装材（２９）内に所定注液量の電解液（２０）の一部を注液する第１注液工程と、第１注液工程の後、注液チャンバ（２）内を上記圧力よりも高い圧力に昇圧し、電解液（２０）の所定注液量の残部を注液する第２注液工程と、を含むフィルム外装電気デバイスの製造方法。

Description

本発明は、電池やキャパシタに代表される、電気デバイス要素をラミネートフィルムに収容したフィルム外装電気デバイスの製造方法及び製造装置に関する。
電解コンデンサや電池に代表される電気デバイスは、電極群を入れた金属等からなるケースに電解液を注液して電気デバイス要素を得、その後ケースを閉塞して製造される。なお、本明細書における説明では、セパレータを介して積層された正極と負極とを有し、電解液の一連の注液工程が完了する前の状態（段階）のものを「電極群」と称し、電解液の一連の注液工程が完了した状態（段階）のものを「電気デバイス要素」として区別している。
従来、垂直に立てたケースに所定量の電解液を注液し、その後長時間静置することで電極群の隙間に徐々に電解液を浸透させていた。しかしながら、一般に、電極群は、電極板を密に積層してなるものであることから電極群の隙間に電解液を含浸させるには時間を要する。静置した電解液が自然に電極間の隙間に浸透するまで、たとえば一昼夜放置させておく必要があり、極めて生産効率が悪い。
また、電解液の含浸速度が極めて遅いことから、ケース内に必要な量の電解液を一度に供給すると電解液がケースから溢れてしまう。よって、ケースの開口部に水密にカバーを装着しておき、このカバー内に、所定量の電解液を注液しておく等の方法が採用されていた。しかしながら、この方法はケースに一つずつカバーを装着する手間がかかるため、製造効率を高めることを困難にしている。
特許文献１では、このような課題を解決すべく、電解液の注液・含浸方法を開示している。すなわち、ケースの開口部を気密に閉塞して減圧し、減圧したケースに電解液を注液して電極群の隙間に電解液を含浸させる。電解液を注液して減圧するのではなく、ケースの開口部を減圧した後に電解液を注液し、一端液溜まりを形成する。減圧したケースに電解液を注液して、電極群の隙間に電解液を浸透させた後、さらに、ケース内の圧力を上昇させて液溜まりの電解液を電極群の隙間に浸透させる。
この方法は、いったん減圧状態として、電極群の隙間にある、電解液の含浸を阻害する空気を排除し、隙間に電解液が浸透しやすい状態としてから電解液を注液し、その後、さらに加圧して液溜まりの電解液を注液する。このように減圧と加圧との組み合わせにより、電解液に含浸に要する時間の短縮化のみならず、加圧を開放した際に電解液の飛び散りも防止している。
一方、上述のような金属製のケースを用いた電気デバイスの他、外装体にアルミニウムなどの金属層と熱溶着性の樹脂層とを接着剤層を介して重ね合わせて薄いフィルムとなしたラミネートフィルム外装材を用いたフィルム外装電気デバイスが開発されている。ラミネートフィルム外装材は、一般に、アルミニウム等の薄い金属層の両表面を薄い樹脂層で被覆した構造をなしており、酸やアルカリに強く、かつ軽量で柔軟な性質を有するものである。
特許３４６７１３５号公報
フィルム外装電気デバイスのラミネートフィルム外装材は、金属製のケースとは異なり柔軟性を有する。つまりラミネートフィルム外装材は容易に変形するため、電解液の注液においても変形しにくい金属製のケースにはない課題を生じる。
まず、袋状ラミネートフィルム外装材の開口部に注入された電解液は、開口部に液だまりを形成することなく、電極群の主面とラミネートフィルムとの間に流れ込んでしまう。このため液だまりによって電極群を一時的に外部に対して封止し、電極群と外部と間に圧力差を設けて液だまりを形成している電解液を電極群に含浸させるという特許文献１に開示された方法をそのまま採用することはできない。そのため、ラミネートフィルム外装材を用いてなるフィルム外装電気デバイスでは、上記したように、電極群の隙間に電解液を含浸させるには時間を要する。静置した電解液が自然に電極間の隙間に浸透するまで、たとえば一昼夜放置させておく必要があり、極めて生産効率が悪い。
また、電解液は一様な速度で電極群内へと含浸するわけではなく、含浸させる部位、特に電極群の中央部において、電解液が十分に含浸し得ない現象（含浸ムラ）を生しやすいという問題がある。この電解液の含浸ムラは、ラミネートフィルムが柔軟性を有することでラミネートフィルムの表面にしわとして現れてことにもなり得る。
また、この電極群内での電解液の含浸ムラは、正負極間のイオン伝導特性の低い領域を面内で部分的に生じさせ、その結果、電池の電気特性を低下させてしまうという不具合を生じる。
そこで、本発明は、電極群内での電解液の含浸ムラを生じさせ難く、短時間で電解液を注液することが可能なフィルム外装電気デバイスの製造方法及びその装置を提供することを目的とする。
上記目的を達成するため、本発明のフィルム外装電気デバイスの製造方法は、以下の（１）〜（３）の各工程を含む。
（１）セパレータを介して積層された正極と負極とを有する電極群を収納した開口部を有する袋状ラミネートフィルム外装材が設置された注液チャンバ内を、大気圧より低い圧力まで減圧する。
（２）上記開口部から外装材内に所定注液量の電解液の一部を注液する第１注液工程を有する。
（３）第１注液工程の後、上記注液チャンバ内を上記圧力よりも高い圧力に昇圧し、電解液の所定注液量の残部を注液する第２注液工程を有する。
また、上記目的を達成するため、本発明のフィルム外装電気デバイスの製造装置は、以下の（１）〜（３）の各要素を含む。
（１）セパレータを介して積層された正極と負極とを有する電極群を収納した開口部を有する袋状ラミネートフィルム外装材が設置された注液チャンバ内の圧力を調整する圧力調整装置を有する。
（２）上記開口部から外装材内に電解液を注入する注入装置を有する。
（３）圧力調整装置により、注液チャンバ内を大気圧より低い圧力まで減圧させ、注入装置により、外装材内に所定注液量の電解液の一部を注液させる制御部を有する。さらに、圧力調整装置により、注液チャンバ内を減圧後の圧力よりも高い圧力に昇圧させ、注入装置により、外装材内に電解液の所定注液量の残部を注液させる制御部を有する。
図１は、本発明の第１実施形態にかかるフィルム外装電池の構成を模式的に表した断面図である。 図２Ａは、第１実施形態にかかるフィルム外装電池を模式的に表した完成斜視図である。 図２Ｂは、図２Ａのフィルム外装電池を各構成要件ごとに分解した状態を模式的に表した分解斜視図である。 図３は、第１実施形態にかかるフィルム外装電池内の発電要素の主面および積層側面を説明するための発電要素の模式的な斜視図である。 図４は、本発明のフィルム外装電気デバイス製造装置の代表的な一実施形態（第１実施形態）として、電極群を収納した開口部を有する袋状ラミネートフィルム外装材内（電池セル）に電解液を注液・含浸するための注液・含浸装置の構成を示す模式図である。 図５は、本実施形態の注液・含浸装置による電解液の注液・含浸方法による、注液プロファイルと含浸状態を表す図面である。 図６は、本実施形態の注液・含浸装置による電解液の注液・含浸方法による、各注液ステップによる注液量と圧力を表す図面である。 図７は、注液時の泡発生の様子を示す図である。
以下、図面を参照しながら、本発明の実施形態を説明する。なお、図面の説明において同一の要素には同一の符号を付し、重複する説明を省略する。また、図面の寸法比率は、説明の都合上誇張されており、実際の比率とは異なる場合がある。
図１は、第１実施形態のフィルム外装電池１０の構成を模式的に表した断面図である。図２は、第１実施形態のフィルム外装電池を模式的に表した斜視図であり、図２Ａはフィルム外装電池の完成斜視図、図２Ｂは、図２Ａの第１実施形態のフィルム外装電池を各構成要件ごとに分解した状態を模式的に表した分解斜視図である。
＜フィルム外装電池＞
まず、第１実施形態のフィルム外装電池１０（フィルム外装電気デバイスの一例）の構成の概要を説明する。
本実施形態のフィルム外装電池１０は、図１に示すように、実際に充放電反応が進行する略矩形の発電要素２１が、外装材２９である袋状ラミネートフィルムの内部に封止された構造を有する。詳しくは、発電要素２１と、発電要素２１に設けられた正極集電部１２ｂおよび負極集電部１１ｂとを、ともに収納する袋状ラミネートフィルムからなる外装材２９とを有する。更にフィルム外装電池１０は、正極集電部１２ｂに接続された正極タブ２７と、負極集電部１１ｂに接続された負極タブ２５とを有する。
ここで、本実施形態では、セパレータを介して積層された正極板（正極）１６と負極板（負極）１４とを有し、電解液２０の一連の注液工程が完了する前の状態（段階）のものを「電極群」と称し、電解液２０の一連の注液工程が完了した状態（段階）のものを「発電要素」として区別している。電解液２０は、主に発電要素２１を構成する電解質層１７に用いられる。詳しくは、セパレータに電解液２０を含浸することで電解質層１７を形成することができる。但し、電解液２０は、必ずしも全量がセパレータのみに含浸されている必要はなく、電極活物質層１３、１５にも含浸されているのが望ましく、さらに発電要素２１と外装材２９との隙間（空隙部）にも存在していてもよい。
図２Ａ、図２Ｂに示すように、発電要素２１の各層の電極（の集電体１１、１２）から電流を取り出すために、金属板（または金属箔）からなる電極集電部１１ｂ、１２ｂの延出部１１ａ、１２ａが延びている。各層の電極（の集電体１１、１２）それぞれの延出部１１ａ、１２ａが正極集電部１２ｂ、負極集電部１１ｂにおいて、それぞれ負極タブ２５、正極タブ２７に接続されている。詳しくは、それぞれの負極集電体１１および正極集電体１２に延出部１１ａ、１２ａの一端がそれぞれ接続されており、各延出部１１ａ、１２ａの他端には各集電部１１ｂ、１２ｂが設置ないし接続されている。また、負極タブ２５及び正極タブ２７は、袋状ラミネートフィルムからなる外装材２９の端部（封止部ないしシール部２９ｆ）に挟まれるようにして、該外装材２９の外部に導出される構造を有している。負極タブ２５および正極タブ２７、電極集電部１１ｂ、１２ｂの延出部１１ａ、１２ａ、各電極の負極集電体１１および正極集電体１２の間のそれぞれの接続は、超音波溶接や抵抗溶接等により取り付けるのが望ましい。
図２Ａ、図２Ｂには、袋状ラミネートフィルムからなる外装材２９に発電要素２１を収納するための凹部２９ｅが形成されており、また、外装材２９には２枚のラミネートフィルムを対向させて４辺を封止するタイプを示している。ただし、本実施形態ではこれに限らず、凹部を形成しない平坦なラミネートフィルムを外装材２９として用いてもよく、１枚のラミネートフィルムを折り返して３辺を封止するタイプに適用してもよい。あるいは、凹部を形成しない２枚の平坦なラミネートフィルムを外装材２９として用いてもよく、２枚のラミネートフィルムを重ね合せて４辺を封止するタイプに適用してもよいなど、特に制限されるものではない。
図１に示すように、発電要素２１は、いずれも略矩形の複数の負極板（負極）１４と複数の正極板（正極）１６とを、いずれも略矩形の電解質層１７を介して交互に複数積層して構成されている。負極板（負極）１４は、負極集電体１１と該負極集電体１１の両面に形成された負極活物質層１３とからなる。正極板（正極）１６は、正極集電体１２と該正極集電体１２の両面に形成された正極活物質層１５とからなる。また電解質層１７は、多孔質のセパレータ（不織布セパレータを含む）に電解液２０を含浸してなるものである。即ち、負極板（負極）１４、電解質層１７および正極板（正極）１６がこの順に複数積層されており、負極板１４の１つの負極活物質層１３とこれに隣接する正極板１６の１つの正極活物質層１５とが、電解質層１７を介して対向するようにして、１つの単電池層１９を構成する。したがって、本実施形態のフィルム外装電池１０は、単電池層１９が複数積層されることで、電気的に並列接続されてなる構成を有するともいえる。なお、発電要素２１の両最外層に位置する最外層負極集電体には、いずれも片面のみに負極活物質層１３が配置されているが、両面に負極活物質層１３が設けられてもよい。すなわち、片面にのみ活物質層を設けた最外層専用の集電体とするのではなく、両面に活物質層がある集電体をそのまま最外層の集電体として用いてもよい。また、図１とは正極および負極の配置を逆にすることで、発電要素２１の両最外層に最外層正極集電体が位置するようにし、該最外層正極集電体の片面または両面に正極活物質層１５が配置されているようにしてもよい。以下、本実施形態においては、図３に示すように、発電要素２１を、積層方向に見た面を主面２１ａとし、積層方向を横方向からみた面を積層側面２１ｂと呼称するものとする。
図１に示すように、各負極板１４は、負極集電体１１（例えば、銅箔）の両面に負極活物質層（負極電極）１３が塗布、形成されており、各正極板（正極）１６は、正極集電体１２（例えば、アルミニウム箔）の両面に正極活物質層（正極電極）１５が塗布、形成されている。負極集電体１１及び正極集電体１２は、積層領域から延出している。詳しくは、図１、図２Ｂに示すように各集電体１１、１２の電極材料が塗布されていない延出部は、負極板側の延出部１１ａ同士及び正極板側の延出部１２ａ同士がそれぞれ一括して超音波溶接されている。これにより、中継部である正極集電部１２ｂおよび負極集電部１１ｂが形成される。これと同時に負極集電部１１ｂへの負極タブ２５の接続、および正極集電部１２ｂへの正極タブ２７の接続も超音波溶接がなされる。
ラミネートフィルム外装材２９は、１例として、上記したように１枚の矩形状のラミネートフィルムを２つ折りにして発電要素２１をその厚み方向両側から挟んで包囲している。外装材２９に用いるラミネートフィルムは、熱融着性を有する熱融着性樹脂層、金属層（例えばアルミニウム箔）および（絶縁性）保護層を積層してなるものである。１例を挙げれば、ＰＰ（ポリプロピレン）からなる熱融着性樹脂層が本実施形態のフィルム外装電池１０の内側の層となるようにして、ラミネートフィルム外装材２９の外周部（外縁部）の熱融着部を熱融着することで封止部（シール部）２９ｆが形成される。これにより、収納されている発電要素２１が封止（密封ないし絶縁シール）される。ただし、本実施形態のラミネートフィルム外装材２９に関しては、上記構成に何ら制限されるものではなく、従来公知の各種ラミネートフィルム外装材を適宜用いることができる。
電解液２０としては、１ｍｏｌ／リットルのＬｉＰＦ６を支持塩とし、プロピレンカーボネートとエチレンカーボネートの混合溶媒（質量比５０：５０）を溶媒とするものなどを用いることができる。ただし、本実施形態では、これらに何ら制限されるものではない。即ち、電解液２０は、溶媒に支持塩が適量溶解した形態を有する。溶媒としては、例えば、上記したエチレンカーボネート（ＥＣ）及びプロピレンカーボネート（ＰＣ）のほか、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）等のカーボネート類などを用いることができる。これらは１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用して用いてもよい。また、支持塩としては、上記したＬｉＰＦ６、のほか、Ｌｉ（ＣＦ３ＳＯ２）２Ｎ、Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎ、ＬｉＢＦ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＴａＦ６、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＣＦ３ＳＯ３等を用いることができる。これらは１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用して用いてもよい。また、支持塩の濃度も０．５〜２ｍｏｌ／リットル程度の範囲で適宜決定すればよいが、かかる範囲に何ら制限されるものではない。
＜フィルム外装電池の製造装置＞
以下に、フィルム外装電池セルに電解液を注液・含浸するための本実施形態における注液・含浸装置の構成について図面を用いて説明する。
図４は、本発明のフィルム外装電気デバイス製造方法の代表的な一実施形態（第１実施形態）として、フィルム外装電池セルに電解液を注液・含浸するための注液・含浸装置の構成を示す模式図である。
図４に示すように、本実施形態の注液・含浸装置１は、注液チャンバ２と、押さえ治具３ａを有する注液マガジン３と、電解液供給ライン４と、排気ライン５と、ガス導入ライン６と、制御部７とを有する。
制御部７は、押さえ治具３ａ、排気ライン５に接続された真空ポンプ５ｂ、電解液供給ライン４に接続された電解液の貯蔵タンク４ａの動作制御を行う。なお、制御部７により制御される各部の動作については、以下詳細に説明する。
注液チャンバ２内には電解液２０が未注液状態の電池セル１０ａを多数収納する押さえ治具３ａを有する注液マガジン３が設置されており、注液チャンバ２の壁面には電解液供給ライン４、排気ライン５及びガス導入ライン６がそれぞれ接続されている。
注液マガジン３に備え付けの押さえ治具３ａは、電解液未注液状態の多数の電池セル１０ａを安定して保持するように設置された板状治具（板部材）である。かかる押さえ治具３ａにより、電極群２１’を収納した袋状ラミネートフィルム外装材２９内に、その開口部２９ａより電解液２０を注液する際に、外装材２９を電極群２１’の厚み方向両側（両主面２１ａ側；図３参照）から挟持して保持し得るものである。
押さえ治具３ａに挟持された電極群２１’を収納したラミネートフィルム外装材２９は、袋状に形成されている。すなわち、袋状ラミネートフィルム外装材２９は、上方の開口部２９ａ以外の辺において熱融着されており、開口部２９ａだけが開口されている。これは、開口部２９ａから、電極群２１’を収納した袋状ラミネートフィルム外装材２９内に電解液２０を注入可能な袋形状とするためである。
注入装置を構成する電解液供給ライン４は、その一端が電解液を貯留する貯蔵タンク４ａに接続されている。電解液供給ライン４の他端は、途中で複数系統に分割され、各系統ごとに、電解液移送ポンプ４ｃに接続されている。電解液移送ポンプ４ｃは、バルブ４ｄに接続されている。バルブ４ｄは、制御部７により開閉が制御され、また開度が調節されて、各系統ごとに少量ずつ数回に分けて注液を可能とする。電解液移送ポンプ４ｃおよびバルブ４ｄは、注液チャンバ２の外部に設置され、注液チャンバ２内に設けられた各注液ノズル４ｂと連結されている。電解液供給ライン４の他端側の注液ノズル４ｂは、上方に向けて開口しているラミネートフィルム外装材２９の開口部２９ａに対応するように配置されている。電解液供給ライン４から供給された電解液２０をこの開口部２９ａから注入するためである。
本実施形態では、注液ノズル４ｂは、互いに並置された複数の電池セル１０ａの開口部２９ａ上方に所定の順序で移動可能である。したがって、１つの注液ノズル４ｂにより複数の電池セル１０ａに、繰り返して電解液２０を供給できる。注液ノズル４ｂを移動可能にする構成としては、例えば、注液チャンバ２内に設けられた走行レール（図示せず）が考えられる。このレールを、注液ノズル４ｂの移動経路に沿って形成することで、所望の経路に沿って注液ノズル４ｂを移動させることができる。
圧力調整装置（主に減圧側の調整装置）を構成する排気ライン５は、主にバルブ５ａ及び真空ポンプ５ｂを有し、注液チャンバ２内部を真空引きして減圧することができるように制御部７に接続されている。
圧力調整装置（主に加圧側の調整装置）を構成するガス導入ライン６は、排気ライン５により真空引きされた注液チャンバ２内部に乾燥空気・あるいは不活性ガスを導入することで、注液チャンバ２の内圧を真空状態ないし減圧状態から上昇させるためのものである。このガス導入ライン６は、主に、バルブ６ａ及びガス貯蔵タンク６ｂを有し、注液チャンバ２内部を真空状態ないし減圧状態から上昇（加圧・昇圧）させることができるようにバルブ６ａなどが制御部７に接続されている。
＜フィルム外装電池の製造方法＞
次に本実施形態のフィルム外装電池の製造方法に含まれる工程について説明する。
＜電解液の注液・含浸方法＞
以下に、フィルム外装電池セルに電解液を注液・含浸するための本実施形態の注液・含浸装置１による電解液２０の注液・含浸方法について図面を用いて説明する。図５は、本実施形態の注液・含浸装置１による電解液２０の注液・含浸方法による、注液プロファイルと含浸状態を表す図面である。図６は、本実施形態の注液・含浸装置１による電解液２０の注液・含浸方法による、各注液ステップによる注液量と圧力を表す図面である。図７は、注液時の泡の発生の様子を示す図である。
なお、図５中の（ａ）から（ｊ）は、注液初期から終盤、更には注液後の圧力操作による、注液マガジンの左端の電池表面に電解液が含浸する様子を表した図面である。図中、白色で表されている部分は、電池表面に設けた最外層のセパレータが電解液を含浸する前の未注液の部分である。一方、黒色で表されている部分は、電池表面に設けた最外層のセパレータが電解液を含浸した部分である。図１に示すように、通常の電池表面には電極が位置するが、本図では、セパレータへの電解液の含浸状態のモニタリングを容易にするために、電池表面にセパレータを更に設置したものである。このように、本実施形態のフィルム外装電池においては、電極群の最外層にセパレータを設置する形態を何ら排除するものではない。
図５、６に示すグラフは、図４の注液ノズル４ｂにより注液される、電池セル１０ａについての注液量および時間の関係を示す。
図７（ａ）は、電解液の含浸を阻害する空気膨張が起こる圧力まで注液時の減圧度を高めて（高真空度として）、泡発生が生じて電解液の飛び散りが起こっている既存の注液状態を示す図面である。図７（ｂ）は、電解液の含浸を阻害する空気膨張が起こらない圧力にて、注液時の減圧度を抑えて、泡発生を抑えることで電解液の飛び散りを抑えた本実施形態による注液状態を示す図面である。
本実施形態の電解液２０の注液・含浸方法は、電極群２１’を収納した袋状ラミネートフィルム外装材２９の開口部２９ａに電解液２０を注液中に、圧力（減圧）を大気圧側（大気圧未満）に戻し、一定時間保持する。詳しくは、図５、６に示すように注液ステップ＃４とステップ＃５の間に圧力（減圧）を大気圧側（大気圧未満）に昇圧し、その圧力を注液ステップ＃５〜＃７の間の一定時間保持する。そこで、以下の手順により電解液２０の注液が行われる。
＜減圧工程＞
図４に示すように、注液チャンバ２内に、複数の電池セル１０ａが整列される。制御部７を通じて、バルブ５ａを開いた状態で排気ライン５の真空ポンプ５ｂを駆動して注液チャンバ２内を大気圧より低い圧力まで減圧する。所定の真空度に達したならバルブ５ａを閉じる。この状態では、電極群２１’の内部を含む注液チャンバ２の内部は、等しく所定の圧力に減圧されている。なお、図５に示すように、注液段階（例えば、図５の時刻Ｔ１まで）では、注液完了後に圧力操作する際の減圧度（例えば、図５の時刻Ｔ４、Ｔ５、Ｔ６、Ｔ７における圧力ＰＣ）よりも高い圧力（例えば、図５の圧力ＰＡまたはＰＢ）に設定することが望ましい。こうすることで、注液段階で電解液２０がセパレータなどに含浸する間に、発泡して飛び散ったりするのを有効に防止することができる（図７（ｂ）と図７（ａ）とを対比参照のこと）。また、図５、６に示すように、注液チャンバ２内の減圧度は、大気圧より低い圧力であればよいが、好ましくは電解液２０が沸騰して激しく発泡する状態にならない範囲内で、より真空に近い圧力まで減圧するのが好ましい。これにより、電池セル１０ａ内の余分な空気（ガス）を追い出し、ガス溜まりの発生を防止し、電解液を十分に含浸できるようにすることができる。当該圧力は、好ましくは５ｋＰａ以下、より好ましくは３ｋＰａ以下、特に好ましくは１．５〜２ｋＰａ程度の範囲内である。但し、本実施形態では、かかる範囲に何ら制限されるものではない。
減圧工程完了時では、図５の（ａ）に示されるように、セパレータへの電解液の含浸はなく、全面が白色である。
＜第１注液工程＞
次に、注液チャンバ２内を上記減圧工程により達成した圧力（大気圧より低い圧力、例えば、図５の圧力ＰＡ）に維持したまま、開口部２９ａから外装材２９内に所定注液量（規定の電解液量）の電解液の一部を注液する。
詳しくは、外装材２９の上方部分の開口部２９ａを介して電解液供給ライン４から注液ノズル４ｂを通じて少量ずつ数回（図５、６では４回）に分けて、所定注液量（規定の電解液量）の電解液２０の一部を注入する。たとえば、図５、６の注液プロファイルに示すように、所定注液量（規定の電解液量）の電解液２０の約６０％が注液される。
電極群２１’は、押さえ冶具３ａの板部材の主面全面により、厚さ方向に適度に押さえられているので、電極群２１’の主面２１ａ側の中央部まで電解液２０が流れ込む隙間は形成されていない。また、押さえ冶具３ａに押さえられていることで、電極群２１’を構成する複数の正極板、セパレータ、負極板の間の隙間も小さく、複数の正極板、セパレータ、負極板の間に電解液２０が流れ込むことも殆どない。さらには、電極群２１’の内部を含む注液チャンバ２の内部は等しく所定の圧力（例えば、圧力ＰＡ）に減圧されていることから、電解液２０が電極群２１’内の負圧によって電極群２１’の内部に吸引されることもない。そのため、第１注液工程では、所定注液量（規定の電解液量）の電解液２０の一部（図５、６では全体の約６割）を少量ずつ数回に分け、電極群２１’の外周部が電解液２０で浸される状態となるまで注入する（図５（ｂ）参照）。
詳しくは、図５（ｂ）の含浸状態に示すように、第１注液工程完了時点では、電極群２１’の主面２１ａ側の中央部までは電解液２０が含浸しておらず、セパレータの含浸状態も中央部は白色のままであり、未含浸である。なお、図５、６に示すように、本工程で電解液２０を少量ずつ数回に分けて注液するのは、電解液が外装材２９から溢れ出て、飛散するのを防止するためである。電極群２１’に電解液が含浸するには時間がかかる。最終的には含浸される量の電解液でも、含浸しきれていない状態のまま一度に注液してしまうと、外装材２９から溢れてしまう可能性がある。ただし、本工程で電解液２０を、たとえ少量ずつに分けて注液した場合であっても、電解液２０が素早く流れ込む隙間はない。そのため電解液２０は、電極群２１’の上部側で若干泡立ちながら（図７（ｂ）参照）、徐々に電極群２１’の比較的含浸しやすい（即ち、若干隙間があり押圧力が印加されにくい）外周部から浸透（含浸）されていく（図５の（ｂ）参照）。なお、本工程中の圧力は、図５、６に示すように、前工程で大気圧より低い圧力（例えば、圧力ＰＡ）に減圧した後、その状態を維持したまま、一定に保持されている。
また、本工程では、注液ノズル４ｂを通じて電池セル１０ａに少量ずつ数回に分けて所定注液量（規定の電解液量）の電解液２０の一部を注入している。具体的には、図５、６に示す注液プロファイルのグラフに示すように、注液ステップ＃１〜＃４まで４回に分けて所定注液量（規定の電解液量）の６０％程度まで、徐々に注液している。
図５、６に示す注液プロファイルでは、一の注液ステップにおいて、一の電池セル１０ａに注液し、その後、次の注液ステップで、再度その電池セル１０ａに注液を行う。一の電池セル１０ａが注液された後、次にその電池セル１０ａが注液されるまでの間は、その一の電池セル１０ａに並置された他の電池セル１０ａが注液される。他の電池セル１０ａが注液されている間は、一の電池セル１０ａは、注液されずに状態が維持され、その間（各回の注液後の一定時間中）に電解液の含浸が進む。但し、本実施形態では、上記に何ら制限されるものではなく、注液回数、注液量、注液時間、減圧度などは、電池サイズや形状、電解液濃度などに応じて適宜決定すればよい。例えば、注液回数は、大量に電解液を注液して吹き出したり、飛び散ったりしない範囲内で、できるだけ少なくすることで、電解液を無駄なく有効に注液し、注液時間を短縮することが望ましい。圧力条件により注液回数を増やす方が電解液の注液時間を短縮することができる場合には、注液回数を増やすのが望ましい。
また、以上のように、各種条件を最適化する過程で、最適な注液回数等を決定すればよい。注液量は、図６に示すように、注液工程内において注液ステップの番号が増えるに従って減少する傾向にある。このことから、大気圧より低い圧力を維持した状態で注液する量は、所定注液量（規定の電解液量）の概ね５０〜７０％程度とするのが望ましい。これにより、電解液の飛散を防止しつつ電解液の注液時間を短縮することができる。注液時間は、真空度や電極群への含浸速度から適宜決定できる。減圧度は、上記したように電解液が沸騰して激しく泡立ち、飛散するのを抑えることができる範囲内で、より高真空度とするのが望ましい。これは、電池セル１０ａ内部に空気が残存すると、注液段階でも当該残存する空気部分に電解液が浸透できず、ガス溜まりを生じる恐れがあるためである。
また、電池セル数や注液ノズル数も適宜決定すればよい。例えば、電池セル１０ａと注液ノズル４ｂを同数として、固定式のノズルを用いて、可動式の機構やこれを制御するシステムなどを省略することで、システムトラブルを低減するようにしてもよい。また、注液チャンバ２の大きさにもよるが、複数の注液マガジンを平面内に設置してもよいし、複数の注液マガジンを適当な間隔をあけて立体的に積み重ねるようにして設置してもよいし、これらを組み合わせてもよい。注液マガジン３も、図４に示すように複数の電池セル１０ａを１列に並べる形態であってもよいし、複数の電池セル１０ａを複数列に並べる形態であってもよい。また、注液マガジン３は、図４に示すように箱型であってもよいし、円型であってもよい。円形の場合には、複数の電池セル１０ａは半径方向に順に並べればよい。
上記したように、注液ステップ＃１〜＃４まで、各ステップの注液量が徐々に減っているのは、注液ステップが進むにつれて電解液２０は電極群２１’の周辺部からより中央部に向けて含浸していく必要があり、含浸し得る電解液２０の量も徐々に少なくなるためである。そのため、注液開始から注液完了（例えば、図５の丸印Ａの点）まで注液チャンバ２内の圧力を変えない注液方法では、所定注液量（規定の電解液量）を注液後・含浸するまでに時間を要するほか、注液後も電極群２１’のセパレータの中央部のかなりの部分が未注液状態のままとなっていた（図５の（ａ）→（ｂ）→（ｄ）’参照）。一方、本実施形態の注液工程では、本工程の第１注液工程後に、次工程の第２注液工程を実施することで、所定注液量（規定の電解液量）を注液・含浸させるまでの時間を大幅に短縮できる。さらに、電極群２１’のセパレータの中央部までほぼ完全に注液した状態とすることができる（図５の（ｄ）と図５の（ｄ）’とを対比参照のこと）。
＜第２注液工程＞
本工程では、注液チャンバ２内を上記圧力（大気圧より低い圧力、例えば、圧力ＰＡ）よりも高い圧力（例えば、圧力ＰＢ）に昇圧した後、当該圧力（昇圧後の圧力）を一定時間保持して前記電解液の所定注液量（規定の電解液量）の残部を注液する（図５、６参照）。
具体的には、制御部７を通じて、ガス導入ライン６のバルブ６ａを開き、注液チャンバ２内にガスを導入し、注液チャンバ２内の上記圧力（大気圧より低い圧力、例えば、圧力ＰＡ）よりも高い圧力（例えば、圧力ＰＢ）に昇圧する（詳しくは、図５、６の注液プロファイルに示す、時刻Ｔａから時刻Ｔｂまでの昇圧段階を参照のこと）。かかる操作により、電極群２１’の主面２１ａ側の含浸状態は、図５の（ｂ）から図５（ｃ）のようになるが、上記昇圧前後でセパレータの含浸状態に大きな変化は認められず、中央部は白色のままである。これは、昇圧操作の間、電解液２０が注液されておらず、中央部まで含浸させるのに必要な電解液量がないためである。
次に、前記圧力（大気圧より低い圧力、例えば、圧力ＰＡ）よりも高い圧力（例えば、圧力ＰＢ）に昇圧した後、ガス導入ライン６のバルブ６ａを閉じて当該圧力（昇圧後の圧力）を一定時間保持する。この間、外装材２９の上方部分の開口部２９ａを介して電解液供給ライン４から注液ノズル４ｂを通じて電解液２０の所定注液量（規定の電解液量）の残部を少量ずつ数回（図５、６では３回）に分けて注液する。具体的には、図５、６の注液プロファイルに示すように、所定注液量（規定の電解液量）の電解液２０の残り約４０％を注液する。こうした操作により、電極群２１’の主面２１ａ側の中央部まで電解液２０を含浸させることができる。また、所定注液量（規定の電解液量）を全て注液することで、電解液２０は、その液面が電極群２１’の上端面より上になるまで注入されることになる。なお、所定注液量（規定の電解液量）を全て注液しても、液面が電極群２１’の上端面より下にある状態だと注液不足で、充放電過程において電極やセパレータの一部が乾いた状態になり、電池性能が低下する恐れがある。注液不足が生じるのは、注液中に電解液の一部が飛散することで所望の電解液量全量が電池セル１０ａ内に注液されないことなどが原因として考えられる。そのため、こうした場合には、更に電解液２０の注液を行うことで、液面が電極群２１’の上端面より上になる状態まで注入するのが望ましい。
本工程完了時点では、図５の（ｄ）に示すように、電極群２１’の主面２１ａ側の中央部まで電解液２０が含浸しており、セパレータの含浸状態も中央部の一部だけが白色のままであり、十分に含浸できることがわかる。これは、次のような理由によると推察される。すなわち、ガスの導入により注液チャンバ２内の圧力は瞬時に、例えば、前記圧力（例えば、圧力ＰＡ）よりも高い圧力（例えば、圧力ＰＢ）まで上昇するが、電極群２１’の内部は、真空引きされて減圧された状態のままである。よって、電池セル１０ａの電極群２１’の内部と注液チャンバ２内との間で圧力差を生じることとなる。つまり、電極群２１’の内部がより高真空状態（減圧状態）であることから、電解液２０を少量ずつ数回に分けて（図５、６では３回に分けて）注液すると、その負圧によって電極群２１’の中央部にまで電解液が速やかに含浸される（吸い込まれる）ことになる。その結果、電解液の含浸性が向上し、注液時間を短縮することができる。一方、第１注液工程時の減圧度のまま（その時点の圧力（例えば、圧力ＰＡ）よりも高い圧力（例えば、圧力ＰＢ）まで昇圧させることなく）、図５に示す丸印Ａの点（時刻Ｔ１’）まで、電解液２０を少量ずつ数回（図５では全部で７回）に分けて注液した場合には、図５の（ｄ’）の含浸状態のように、中央部への含浸はほとんど進行せず、中央部に大きな未含浸部分が残る結果となる。
なお、電解液２０の量がフィルム外装電池１０として必要な量に満たない場合、本工程をさらに少量ずつ数回に分けて注液する操作として繰り返してもよい。
本工程において、注液チャンバ２内の圧力を一定時間保持する際の圧力（例えば、圧力ＰＢ）は、第１注液工程における圧力（例えば、圧力ＰＡ）と大気圧との半値（平均値）よりも低いことが望ましい（図５及び図６参照のこと）。このようにすることで、当該保持する圧力（例えば、圧力ＰＢ）と第１注液工程時の圧力（例えば、圧力ＰＡ）との圧力差が大きくなりすぎず、電解液の飛び散りを防止できる（図７（ｂ）参照のこと）。ただし、当該保持する圧力（例えば、圧力ＰＢ）とその前工程の圧力（例えば、圧力ＰＡ）との圧力差が小さすぎても、図５の（ｄ’）のように十分な含浸性向上効果が得られない恐れがあるため、好ましくは、図６に示すように、ΔＰ（＝｜ＰＡ−ＰＢ｜）の圧力差を設けるのがとても好ましい。この圧力差ΔＰは、少なくとも１ｋＰａ以上、好ましくは１０ｋＰａ以上、より好ましくは１５〜２０ｋＰａ程度とすることが望ましい。但し、本実施形態では、かかる範囲に何ら制限されるものではない。
また、本工程において、注液チャンバ２内の圧力を段階的に高めつつ、各段階で一定時間圧力を保持しながら電解液２０を注液してもよい。この場合にも、注液チャンバ２内の圧力は、上記した条件を満足するのがより望ましい。かかる操作により、段階的に含浸（速度）を促進することができ、注液時間を短縮することができる。かかる操作は、図示していないが、例えば、図６を参酌すれば、注液チャンバ２内の圧力を、例えば、前工程の圧力ＰＡから（１）１５ｋＰａ→（２）２０ｋＰａ→（３）２５ｋＰａのように段階的に高めつつ、各段階で一定時間圧力を保持して電解液２０を注液してもよい。ここで、例えば、前記（１）段階では、５分間１５ｋＰａの圧力を保持して、この間に電解液２０を少量ずつ２回に分けて注液を行い、その後１分間で前記（２）の段階の圧力まで昇圧する。同様にして、前記（２）段階では、５分間２０ｋＰａの圧力を保持して、この間に電解液２０を少量ずつ２回に分けて注液を行い、その後１分間で前記（３）の段階の圧力まで昇圧する。最後に、前記（３）段階では、５分間２５ｋＰａの圧力を保持して、この間に電解液２０を少量ずつ２回に分けて注液を行うようにしてよい。但し、本実施形態ではこれらに何ら制限されるものではない。圧力を段階的に高めることで、段階的に含浸（速度）を促進し得る観点からは、前記（３）段階（＝前工程との圧力差が最大となる段階）での保持時間及び注液量（及び注液回数）を他の段階よりも多くするのがより効果的といえる。
また図５、６に示すように、第１注液工程と第２注液工程の両工程で（少量ずつ）数回に分けて注液を行うと共に、第２注液工程での各回の注液量を、第１注液工程の最終回の注液量よりも多くすることが望ましい。具体的には図５、６に示すように、本工程での各回（注液ステップ＃５〜＃７）の注液量を、前工程の最終回（注液ステップ＃４）の注液量よりも多くすることが望ましい。前工程と本工程とで圧力が変わって本工程で電解液が含浸しやすくなった分、注液量を多くすることができるので、かかる操作により注液時間を短縮できる。当該効果は、本工程の１〜３回目（注液ステップ＃５〜＃７）の注液まで認められる。最後に、注液ノズル４ｂによる電解液２０の注液を停止する。具体的には、制御部７を通じて、各電解液移送ポンプ４ｃ、バルブ４ｄ及び注液ノズル４ｂの駆動モータを停止させる。これにより第２注液工程を終えることができ、本実施形態の電解液の注液・含浸方法を達成することができる。
以上述べたように、本実施形態の電解液の注液・含浸方法では、高い圧力で一定時間保持するので、圧力差を利用した含浸を促進でき、注液時間を短縮することができる。加えて、フィルム外装電池の外装材として柔軟なラミネートフィルムを使いつつも、積層面間がたるまず、電解液の注液時のセパレータのしわ発生を抑制することもできる。
＜注液工程以降の操作＞
＜後処理（１）＞
上記第２注液工程後の後処理（１）として、開口部２９ａを封止する封止工程を行った後、注液チャンバ２内の圧力を大気圧に戻す昇圧工程を行う。これにより、電解液が注液されたフィルム外装電池１０を得ることができる。封止工程および昇圧工程を説明する。
＜封止工程＞
封止工程では、前記した注液工程後に、当該圧力を保持したままで（例えば、図５の（ｄ）時の圧力ＰＢを維持したままで）、あるいは電解液が沸騰しない範囲内でより低い圧力（高真空状態）まで減圧した状態で、開口部２９ａを熱融着により封止（密封・シール）する。後者の場合、制御部７を通じて、バルブ５ａを開いた状態で排気ライン５の真空ポンプ５ｂを駆動して注液チャンバ２内を電解液が沸騰しない範囲内でより低い圧力（高真空状態）まで減圧する。所定の真空度に達したならバルブ５ａを閉じる。次に、注液チャンバ２内に設けられた熱圧着（融着）装置（図示せず）を用いて、開口部２９ａを熱融着することにより封止（密封・シール）すればよい。
但し、その後の初回充放電時にフィルム外装電池１０内に比較的多くのガスが発生する特有の現象があり、２回目以降の充放電時には特にそうしたガス発生は殆ど認められない。そのため、当該封止工程では、開口部の一部を残して熱融着して封止し、残された開口部を適当なクリップ等の着脱自在な封止部材を用いて開閉自在な状態にて封止（仮止め）しておくのが望ましい。そして、後工程で初回充放電を行った後に当該クリップ等の封止部材を外して開口し、電池１０内に発生した比較的多くのガスをフィルム外装電池１０外に取り除いた後（例えば、減圧除去した後）、当該開口部を最終的に熱融着により確実に封止（密封、シール）するのが望ましい。
＜昇圧工程＞
封止工程後、注液チャンバ２内の圧力を大気圧に戻す昇圧工程を行うことで、電解液２０が注液され、含浸されたフィルム外装電池１０を得る（取り出す）ことができる。詳しくは、制御部７を通じて、ガス導入ライン６のバルブ６ａを開き、注液チャンバ２内にガスを導入し、注液チャンバ２内の圧力を大気圧に戻す。これにより本実施形態の注液・含浸装置１による電解液２０の注液・含浸方法を達成することができる。
＜後処理（２）＞
また、本実施形態では、図５、６に示すように、後処理（２）として、前記注液工程後、前記開口部を封止する前に、注液チャンバ内の圧力を、前記注液工程時よりも加圧し、さらに減圧する加減圧工程を繰り返してもよい。その後、上記後処理（１）と同様の封止工程、昇圧工程を順に行うことで、電解液が注液され、より含浸されたフィルム外装電池１０を得ることができる。加減圧工程について、説明する。
＜加減圧工程＞
加減圧工程では、前記注液工程後、開口部２９ａを封止する前に、注液チャンバ２内の圧力を、前記注液工程時（第１および第２注液工程時）よりも加圧し、さらに減圧する加減圧工程を行う。これにより、注液完了後封止前に加減圧を行うので、含浸を促進できる。注液後なので、セパレータに電解液２０が保持されており、加減圧しても、飛び散りが起こらない点で優れている。
例えば、図５、６に示すように、前記注液工程後（図５（ｄ）参照）、開口部２９ａを封止する前に、注液チャンバ２内の圧力を、前記注液工程時（第１および第２注液工程時）よりも加圧する。具体的には、制御部７を通じて、ガス導入ライン６のバルブ６ａを開き、注液チャンバ２内にガスを導入し、注液チャンバ２内を注液工程時よりも高い圧力に加圧する（図５、６の時刻Ｔ１から時刻Ｔ２までの昇圧段階を参照のこと）。加圧する際には、図５、６に示すように、大気圧まで加圧するのが望ましい。大気圧まで加圧することによって、注液時から大きく圧力差が得られ、含浸を促進できるためである。加えて、大気圧に戻すには真空引きを停止するだけでよいので簡単な構成で実現できる点でも優れている。かかる操作により、電極群２１’の主面２１ａ側の含浸状態は向上し、図５の（ｄ）から図５（ｅ）のように、中央部での含浸が促進される。加えて、図５（ｅ）のように、注液した電解液２０は電極群２１’内部に含浸されており、図５、６に示す急激な加圧（昇圧）によっても、含浸された電解液２０の飛び散りもなく、短時間で大気圧に戻すことができ、注液工程が短縮される。
なお、図５に示す丸印Ａの点まで、注液チャンバ２内の圧力を大気圧より低い圧力（例えば、圧力ＰＡ）としたままで電解液２０を注液し、その後、注液チャンバ２内の圧力を図５に示す丸印Ｂの点の大気圧まで戻した場合は、含浸状態は、図５の（ｅ’）のようになる。即ち、図５に示す丸印Ａの点での含浸状態（図５の（ｄ’））から大きな変化は生じず、中央部への含浸は十分に促進されず、中央部に大きな未含浸部分が残る結果となる。
加圧する時には、図５、６に示すように、一定時間圧力を保持するのが望ましい（図５、６の時刻Ｔ２から時刻Ｔ３までの時間ΔＴｃの間、大気圧を保持する段階を参照のこと）。加圧時に一定時間圧力を保持することで含浸を促進できる。かかる操作により、電極群２１’の主面２１ａ側の含浸状態は、図５の（ｅ）から図５（ｆ）のようになり、中央部での含浸がさらに促進される。この間、電極群２１’内が加圧されることで、注液工程時よりもさらに大きな圧力差が得られ、注液された電解液２０がさらに中央部へ含浸する。
本工程においては、前記加圧後に、さらに注液チャンバ２内の圧力を減圧する。減圧する際には、注液工程（詳しくは第１および第２注液工程の双方）の注液時よりも低い圧力（例えば、圧力ＰＣ）まで減圧するのが望ましい。かかる操作は、制御部７を通じて、バルブ５ａを開いた状態で排気ライン５の真空ポンプ５ｂを駆動して注液チャンバ２内を、好ましくは、注液工程の注液時よりも低い圧力まで減圧する。そして、所定の真空度に達してからバルブ５ａを閉じる。本工程では、注液時よりも減圧するので、注液時よりも電解液２０を凝縮してより浸透させることができる。このとき、図５の（ｇ）の含浸状態のように、電解液２０は、電極群２１’内部に凝縮してより浸透（含浸）させられて、セパレータの中央部まで含浸が進む。そして、中央部の未含浸の白色部分は更に減少する（図５の（ｇ）参照）。また、図５に示すように、注液時よりも低い圧力（例えば、圧力ＰＣ）まで急激に減圧しても、含浸された電解液２０の沸騰は抑えられるため、電解液の飛び散りもなく、短時間で減圧することができる。すなわち、本実施形態における加減圧工程により、電解液を注液後、含浸させるのに要する時間を大幅に短縮することができる。
また、本工程において、加圧および減圧する時には、それぞれ一定時間圧力を保持し、加圧時の圧力の保持時間の方を減圧時の圧力の保持時間よりも長くすることが望ましい。加圧時の方がより含浸が進みやすいので、その時間を長くすることで含浸を促進できるためである。具体的には、例えば、図５、６に示すように、加圧時は、時刻Ｔ２から時刻Ｔ３までの時間ΔＴｃの間、大気圧を保持し、減圧時は、時刻Ｔ４から時刻Ｔ５までの時間ΔＴｄ（ΔＴｃ＞ΔＴｄ）の間、注液時よりも低い圧力ＰＣを保持する。
さらに、本工程において、加圧および減圧のサイクルを複数回繰り返すことが望ましい（図５、６は、３サイクル繰り返した例を示している）。複数サイクル行うことで、より含浸を促進できる。１サイクル目の加圧時の図５（ｅ）、加圧後一定時間圧力を保持した後の図５（ｆ）、１サイクル目の減圧時の図５（ｇ）、２サイクル目の加圧時の図５（ｈ）、および３サイクル目の加圧時の図５（ｉ）の各含浸状態から、加圧および減圧のサイクルを複数回繰り返すことでより含浸が促進されていることがわかる。
上記後処理（２）の工程・操作では、上述した加減圧工程後、上記後処理（１）と同様の封止工程、昇圧工程を順に行うことで、電解液が注液され、含浸されたフィルム外装電池１０を得る（取り出す）ことができる。ただし、後処理（２）の場合、注液後の圧力ではなく、加減圧工程後の圧力を保持した状態か、電解液が沸騰しない範囲内でより低い圧力（高真空状態）まで減圧した状態で、開口部２９ａを熱融着により封止（密封・シール）する。その後、昇圧すると、図５の（ｉ）から図５（ｊ）の含浸状態になった電池セルが得られる。
＜後処理（３）＞
さらに、本実施形態では、図５、６に示すように、後処理（３）として、前記注液工程後、注液チャンバ２内の圧力を、前記注液工程時よりも低い圧力（例えば、圧力ＰＣ）まで減圧する注液後の減圧工程を行ってもよい。その後、必要に応じて後処理（２）と同様の加減圧工程を行い、後処理（１）と同様の封止工程、昇圧工程を行うことで、より含浸されたフィルム外装電池１０を得ることもできる。
＜注液後の減圧工程＞
注液後の減圧工程では、前記注液工程後、注液チャンバ２内の圧力を、前記注液時（第１および第２注液工程時）よりも低い圧力まで減圧する。注液チャンバ２内の圧力を注液時よりも低い圧力に減圧するので、注液時よりも電解液を凝縮してより浸透させることができる。具体的には、図５中、白抜きの太い矢印で示すように、図５（ｂ）での圧力（注液時の最大負圧ＰＡ）よりも図５（ｇ）での圧力（注液後の最大負圧ＰＣ）の方がより低い値となるように減圧する。この際、図５（ｄ）から図５（ｇ）への最短（太破線）ルートをたどって、注液工程時よりも低い圧力（例えば、圧力ＰＣ）まで減圧してもよい。好ましくは、図５（ｄ）→図５（ｅ）→図５（ｆ）→図５（ｇ）の実線ルートにより、注液工程時よりも低い圧力（例えば、圧力ＰＣ）まで減圧するのが望ましい。
本工程では、前記注液工程での圧力は、前記電極群への電解液の含浸を阻害する空気膨脹が起こらない圧力とし、前記注液後の減圧工程での圧力は、電解液が沸騰しない圧力とするのが望ましい。これは、注液完了前は、電極群２１’中に残存する空気が多いため減圧しすぎると泡が発生して含浸が進まないので（図７（ａ）参照）、これを考慮した圧力とし、注液完了後は残存空気ではなく電解液の沸点が作業温度とならないように考慮した圧力とする。なお、電解液の含浸を阻害する空気膨脹が起こらない圧力としては、図７（ｂ）に示すように、泡発生を抑え、電解液の含浸が進行し得る圧力であればよい。当該圧力を超えた場合には、図７（ａ）に示すように激しく泡が発生し、電解液が飛散するなどして電解液の含浸を阻害する空気膨脹が起こる圧力とみなすことができる。また、注液中から注液完了後の注液チャンバ内の温度は特に管理する必要はなく、室温（概ね０〜４０℃の範囲）状態で実施可能である。そのため、注液完了後の作業温度である、電解液の沸点を超えない作業温度となるように考慮した圧力とは、図５の丸印Ｃの圧力（高真空状態）であってもよい。図５の丸印Ｃの時点における含浸状態（図５（ｇ））においても、電解液の沸騰は認められておらず、上記要件を満足することがわかる。即ち、図５、６に示す大気圧から最大負圧（図５の丸印Ｃ等の注液後の減圧時の圧力）の範囲内の圧力であれば、上記要件を満足するものといえる。
また、本工程では、図５、６に示すように、前記注液工程（として第１及び第２注液工程）後、本工程を行う前に、注液チャンバ２内の圧力は、事前に加圧されていてもよい。加圧する際には、大気圧まで加圧するのが望ましい。大気圧まで加圧することによって、注液時から大きく圧力差が得られ、含浸を促進できるためである。加えて、大気圧に戻すには真空引きを停止するだけでよいので簡単な構成で実現できる点でも優れている。かかる操作により、電極群２１’の主面２１ａ側の含浸状態は向上し、図５の（ｄ）から図５（ｅ）のように、中央部での含浸が促進される。この間、電極群２１’内が加圧されることで、注液工程時よりもさらに大きな圧力差が得られ、注液された電解液２０がさらに中央部へ含浸する。加えて、図５（ｅ）のように、注液した電解液２０は電極群２１’内部に含浸されており、図５、６に示す急激な加圧（昇圧）によっても、含浸された電解液２０の飛び散りもなく、短時間で大気圧に戻すことができ、注液工程が短縮される。
さらに、注液工程後、事前に加圧（昇圧）する時には、図５、６に示すように、一定時間圧力を保持するのが望ましい（図５、６の時刻Ｔ２から時刻Ｔ３までの時間ΔＴｃの間、大気圧を保持する段階を参照のこと）。加圧時に一定時間圧力を保持することで、含浸を促進できる。かかる操作により、電極群２１’の主面２１ａ側の含浸状態は、図５（ｅ）から図５（ｆ）のようになり、中央部で含浸がさらに促進されていることが認められる。この間、電極群２１’内が加圧されることで、注液工程時よりもさらに大きな圧力差が得られ、注液された電解液２０がさらに中央部へ含浸する。
本実施形態における注液後の減圧工程においては、上記したように必要に応じて加圧後に、注液チャンバ２内の圧力を、前記注液工程時よりも低い圧力まで減圧するものである。ただし、注液後、加圧することなく、注液チャンバ内の圧力を、前記注液工程時よりも低い圧力まで減圧してもよいことはいうまでもない。
＜電解液の注液の改良＞
次に、本実施形態における電解液２０の注液・含浸方法について、図４を用いて説明する。電解液２０は電極群２１’の積層側面２１ｂ側から発電要素２１に含浸されている。矩形形状の発電要素２１は４つの積層側面２１ｂを有することとなるが、これら４つの積層側面２１ｂの全てを有効に用いて電解液２０の注液を行うのが注液時間の短縮化及びラミネートフィルム外装材２９へのしわ発生を防止する点で重要となる。そのため、注液ノズル４ｂは、１回の注液ごとに、開口部２９ａの一端から他端まで走行しながら、所定量の電解液２０を開口部２９ａの一端から他端まで均一に分布するように注液してもよい。さらに、注液ノズル４ｂの先端が直下から左右に４５°程度上方まで傾ける（可動する）ことができるものを用い、１回の注液ごとに、開口部２９ａの一端から他端まで均一に分布するように、所定量の電解液２０を注液してもよい。ただし、本実施形態ではこれらに何ら特に制限されるものではなく、均一に注液可能な既存の注液・含浸方法を適宜選択することができる。
以上述べたように本実施形態のフィルム外装電池の製造方法及びその装置、なかでもフィルム外装電池セルへの電解液の注液・含浸方法及びその装置では、以下の作用効果を奏し得るものである。（１）注液チャンバ内を大気圧より低い圧力に維持したまま注液し、その後、前記圧力よりも高い圧力で一定時間保持して注液するので、圧力差を利用して含浸を促進できる。また、（２）前記一定時間保持する圧力を第１注液工程時の減圧と大気圧との半値よりも低くすることで、前の圧力との圧力差が大きくなり過ぎず、飛び散りを防止できる。（３）圧力を段階的に高めつつ、各段階で一定時間圧力を保持して注液することで、段階的に含浸を促進することができる。（４）前記大気圧より低い圧力よりも高い圧力での各回の液量を、大気圧より低い圧力での最終回の注液量よりも多くすることで、圧力が変わって含浸しやすくなった分、注液量を多くすることができ、注液時間を短縮できる。
以上、本発明の実施形態について説明したが、これらの実施形態は本発明の理解を容易にするために記載された単なる例示に過ぎず、本発明は当該実施形態に限定されるものではない。本発明の技術的範囲は、上記実施形態で開示した具体的な技術事項に限らず、そこから容易に導きうる様々な変形、変更、代替技術なども含むものである。
本出願は、２０１２年２月７日に出願された日本国特許願第２０１２−０２４４２６号に基づく優先権を主張しており、この出願の全内容が参照により本明細書に組み込まれる。
本発明によれば、注液チャンバ内を大気圧より低い圧力まで減圧し、外装材内に所定注液量の電解液の一部を注液する工程の後、注液チャンバ内を上記圧力よりも高い圧力に昇圧し、電解液の所定注液量の残部を注液するので、圧力差を利用した含浸を促進することができる。その結果、電解液の含浸ムラを生じさせず、短時間で電解液を注液することが可能なフィルム外装電気デバイスの製造方法及びその装置を提供することが可能となる。
１ 電解液の注液・含浸装置
２ 注液チャンバ
３ 注液マガジン
３ａ 押さえ治具
４ 電解液供給ライン
４ａ 電解液の貯蔵タンク
４ｂ 注液ノズル
４ｃ 電解液供給ライン上の電解液移送ポンプ
４ｄ 電解液供給ライン上の開閉ないし液流量調整バルブ
５ 排気ライン
５ａ 排気用開閉バルブ
５ｂ 排気用の真空ポンプ
６ ガス導入ライン
６ａ ガス導入ライン上の開閉ないしガス流量調整バルブ
６ｂ ガスの貯蔵タンク
７ 制御部
１０ フィルム外装電池（フィルム外装電気デバイス）
１０ａ フィルム外装電池セル
１１ 負極集電体
１１ａ 負極（集電体からの）延出部
１１ｂ 負極集電部
１２ 正極集電体
１２ａ 正極（集電体からの）延出部
１２ｂ 正極集電部
１３ 負極活物質層
１４ 負極板（＝負極）
１５ 正極活物質層
１６ 正極板（＝正極）
１７ 電解質層（電解液が含浸したセパレータ）
１９ 単電池層
２０ 電解液
２０ａ 電解液の液滴
２１ 発電要素
２１ａ 発電要素の主面
２１ｂ 発電要素の積層側面
２５ 負極タブ
２７ 正極タブ
２９ ラミネートフィルム外装材
２９ａ ラミネートフィルム外装材の開口部
２９ｂ ラミネートフィルム外装材の底部
２９ｅ ラミネートフィルム外装材の凹部
２９ｆ ラミネートフィルム外装材の封止部ないしシール部

Claims (5)

  1. セパレータを介して積層された正極と負極とを有する電極群を収納した開口部を有する袋状ラミネートフィルム外装材が設置された注液チャンバ内を、大気圧より低い圧力まで減圧し、前記開口部から前記外装材内に所定注液量の電解液の一部を注液する第１注液工程と、
    前記第１注液工程の後、前記注液チャンバ内を前記圧力よりも高い圧力に昇圧し、前記電解液の所定注液量の残部を注液する第２注液工程と、を含むフィルム外装電気デバイスの製造方法。
  2. 前記第２注液工程における圧力は、前記第１注液工程における圧力と大気圧との半値よりも低いことを特徴とする請求項１に記載のフィルム外装電気デバイスの製造方法。
  3. 前記第２注液工程において、前記注液チャンバ内の圧力を、段階的に高めつつ、各段階で一定時間圧力を保持して前記電解液を注液することを特徴とする請求項１または２に記載のフィルム外装電気デバイスの製造方法。
  4. 前記第１注液工程と前記第２注液工程の両工程で数回に分けて注液を行うと共に、
    前記第２注液工程での各回の注液量を、前記第１注液工程の最終回の注液量よりも多くすることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載のフィルム外装電気デバイスの製造方法。
  5. セパレータを介して積層された正極と負極とを有する電極群を収納した開口部を有する袋状ラミネートフィルム外装材が設置された注液チャンバ内の圧力を調整する圧力調整装置と、
    前記開口部から前記外装材内に電解液を注入する注入装置と、
    前記圧力調整装置により、前記注液チャンバ内を大気圧より低い圧力まで減圧させ、前記注入装置により、前記外装材内に所定注液量の電解液の一部を注液させ、さらに前記圧力調整装置により、前記注液チャンバ内を前記減圧後の圧力よりも高い圧力に昇圧させ、前記注入装置により、前記外装材内に前記電解液の所定注液量の残部を注液させる制御部と、
    を有することを特徴とするフィルム外装電気デバイスの製造装置。
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