JP5294298B2 - フィルム外装電気デバイスの製造方法及び製造装置 - Google Patents

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Description

本発明は、電池やキャパシタに代表される、電気デバイス要素をラミネートフィルムに収容したフィルム外装電気デバイスの製造方法及び製造装置に関する。
電解コンデンサや電池に代表される電気デバイスは、電気デバイス要素である電極群を入れた金属等からなるケースに電解液を充填し、その後ケースを閉塞して製造される。
従来、垂直に立てたケースに所定量の電解液を充填し、その後長時間静置することで電極群の隙間に徐々に電解液を浸透させていた。しかしながら、一般に、電極群は、電極板を密に積層してなるものであることから電極群の隙間に電解液を含浸させるには時間を要する。静置した電解液が自然に電極間の隙間に浸透するまで、たとえば一昼夜放置させておく必要があり、極めて生産効率が悪い。
また、電解液の含浸速度が極めて遅いことから、ケース内に必要な量の電解液を一度に供給すると電解液がケースから溢れてしまう。よって、ケースの開口部に水密にカバーを装着しておき、このカバー内に、所定量の電解液を充填しておく等の方法が採用されていた。しかしながら、この方法はケースに一つずつカバーを装着する手間がかかるため、製造効率を高めることを困難にしている。
特許文献１では、このような課題を解決すべく、電解液の充填方法を開示している。すなわち、ケースの開口部を気密に閉塞して減圧し、減圧したケースに電解液を充填して電極群の隙間に電解液を含浸させる。電解液を充填して減圧するのではなく、ケースの開口部を減圧した後に電解液を充填し、一端液溜まりを形成する。減圧したケースに電解液を充填して、電極群の隙間に電解液を浸透させた後、さらに、ケース内の圧力を上昇させて液溜まりの電解液を電極群の隙間に浸透させる。
この方法は、いったん減圧状態として、電極群の隙間にある、電解液の含浸を阻害する空気を排除し、隙間に電解液が浸透しやすい状態としてから電解液を充填し、その後、さらに加圧して液溜まりの電解液を充填する。このように減圧と加圧との組み合わせにより、電解液に含浸に要する時間の短縮化のみならず、加圧を開放した際に電解液の飛び散りも防止している。
一方、上述のような金属製のケースを用いた電気デバイスの他、外装体にアルミニウムなどの金属層と熱溶着性の樹脂層とを接着剤層を介して重ね合わせて薄いフィルムとなしたラミネート材を用いたフィルム外装電気デバイスが開発されている。ラミネート材は、一般に、アルミニウム等の薄い金属層の両表面を薄い樹脂層で被覆した構造をなしており、酸やアルカリに強く、かつ軽量で柔軟な性質を有するものである。
特許３４６７１３５号公報
フィルム外装電気デバイスのラミネートフィルムは、金属製のケースとは異なり柔軟性を有する。つまりラミネートフィルムは容易に変形するため、電解液の充填においても変形しにくい金属製のケースにはない課題を生じる。
まず、ラミネートフィルムの開口部に注入された電解液は、開口部に液だまりを形成することなく、電気デバイス要素の主面とラミネートフィルムとの間に流れ込んでしまう。このため液だまりによって電気デバイス要素を一時的に外部に対して封止し、電気デバイス要素と外部と間に圧力差を設けて液だまりを形成している電解液を電気デバイス要素に含浸させるという特許文献１に開示された方法をそのまま採用することはできない。
また、電解液は一様な速度で電極群内へと含浸するわけではなく、含浸させる部位によって含浸ムラを生じる。この電解液の含浸ムラはラミネートフィルムが柔軟性を有することでラミネートフィルムの表面にしわとして現れてしまう。
この電解液の含浸ムラは、正負極間のイオン伝導特性の低い領域を面内で部分的に生じさせ、その結果、電池の電気特性を低下させてしまうという不具合を生じる。また、前述のようにケースが変形しやすいため、電極各層の拘束力が弱く、これにより含浸ムラがセパレータのしわを引き起こす原因になることもある。
そこで、本発明は、電解液の含浸ムラを生じさせず、かつセパレータにしわを生じさせることなく、短時間で電解液を充填することが可能なフィルム外装電気デバイスの製造方法及び製造装置を提供することを目的とする。
上記目的を達成するため本発明のフィルム外装電気デバイスの製造方法は、真空容器内にて、セパレータを介して積層された正極と負極とを有する発電要素を収納した、開口部を有する袋状のラミネートフィルムを、発電要素の両主面の全面に対応する位置にて挟持する押さえ工程と、
真空容器内の圧力を減圧する工程と、
真空容器内の減圧状態を維持したまま、発電要素の全体が電解液により浸されるまで（液面が発電要素の上端面より上になるまで）開口部から袋状のラミネートフィルム内に電解液を注入する工程と、真空容器内の圧力を減圧状態から上昇させる工程と、を含み、電解液を注入する工程では、発電要素の両主面の全面を押さえて挟持した状態で電解液を注入する。
本発明によれば、セパレータにしわを生じさせることなく短時間で電解液を充填することが可能となる。
次に、図面を参照しながら本発明の実施形態について説明する。
図１は本発明のフィルム外装電池に電解液を充填するための充填装置の構成を示す模式図である。
（フィルム外装電池）
まず、本実施形態のフィルム外装電池１０の構成の概要を説明する。
フィルム外装電池１０は、電池要素１１と、電池要素１１に設けられた正極集電部および負極集電部と、電池要素１１を電解液２０とともに収納する、１枚のラミネートフィルム１２からなる外装体と、正極集電部に接続された正極タブと、負極集電部に接続された負極タブとを有する。
電池要素１１は、複数の正極板と複数の負極板とを、セパレータを介して交互に積層して構成されている。
なお、本発明においては、図４に示すように、電池要素１１を、積層方向に見た面を主面１１ａとし、積層方向を横方向からみた面を積層側面１１ｂと呼称するものとする。
各正極板はアルミニウム箔に正極電極が塗布されており、負極は銅箔に負極電極が塗布されており、積層領域から延出している、電極材料が塗布されていない延出部は、正極板の延出同士、および負極板の延出部同士がそれぞれ一括して超音波溶接されて、中継部である正極集電部および負極集電部が形成される。これと同時に正極集電部への正極タブの接続、および負極集電部への負極タブの接続も超音波溶接がなされる。
ラミネートフィルム１２は、１枚のラミネートフィルム１２を２つ折りにして電池要素１１をその厚み方向両側から挟んで包囲している。ラミネートフィルム１２は、熱融着性を有する熱融着性樹脂層、金属層、および保護層を積層してなるものであり、ＰＰ（ポリプロピレン）からなる熱融着性樹脂層が電池の内側の層となるようにしてラミネートフィルム１２の熱融着部を熱融着することで、電池要素１１が封止される。
電解液２０は、１ｍｏｌ／リットルのＬｉＰＦ6を支持塩とし、プロピレンカーボネートとエチレンカーボネートの混合溶媒（質量比５０：５０）を溶媒とするものを用いた。
（充填装置）
次に、本実施形態の充填装置１の構成について説明する。
充填装置１は、真空容器２と、押さえ治具３と、電解液供給ライン４と、排気ライン５と、ガス導入ライン６と、制御部７とを有する。
制御部７は、押さえ治具３、排気ライン５に接続された真空ポンプ（不図示）、電解液供給ライン４に接続された送液装置４１の動作制御を行う。なお、制御部７により制御される各部の動作については、以下詳細に説明する。
真空容器２内には押さえ治具３が収納されており、真空容器２の壁面には電解液供給ライン４、排気ライン５及びガス導入ライン６が接続されている。
押さえ治具３は、電池要素１１を収納した袋状のラミネートフィルム１２内に電解液２０を充填する際に、袋状のラミネートフィルム１２を電池要素１１の厚み方向両側（両主面１１ａ側）から挟持して保持するものである。
ここで後述するように、電池要素１１の下側にも電解液２０を溜め込める空間（図６Ｃに示すＶＬ）が存在することが好ましいので、電池要素１１はラミネートフィルム１２の底面１２ｂから上方に離間した位置となっているのが好ましい。図６Ｂに示すように、電池要素１１に接続された正極タブ１０４ａと負極タブ１０４ｂとが互いに反対方向に向いており、かつ正負極タブがラミネートフィルム１２に予めシールされて位置固定された状態としておけば、正負極タブ経由で電池要素１１も支えられ、ラミネートフィルム１２の底面１２ｂと電池要素１１が離間された状態で位置決めされるので都合がよい。
しかしながら、フィルム外装電池１０のラミネートフィルム１２は柔軟である。このため、なんら保持することなく電解液２０を注入すると、電解液２０が電池要素１１の積層側面１１ｂ側に溜まることなく、電池要素１１の主面１１ａ側に廻り込んでしまう。また、電池要素への電解液２０の含浸にムラがある場合、この影響がセパレータのしわを引き起こす原因になることもある。
そこで押さえ治具３は、電池要素１１の主面１１ａに対応する位置にてラミネートフィルム１２を挟持するようにしている。これにより、注入された電解液２０が電池要素１１の主面１１ａ側に廻り込むのを防止し、電解液２０が電池要素１１の積層側面１１ｂを包囲するようにして一旦貯留させることが可能となる。また、電池要素への電解液２０の含浸にムラが生じたとしても、押さえ治具３が主面１１ａに対応する位置にてラミネートフィルム１２を介して電池要素１１を押さえつけていることでセパレータにしわが生じるのを防止することができる。
ここで、押さえ治具３の構成例及びラミネートフィルム１２及び電池要素１１の保持方法について、より具体的に説明する。
図２に押さえ治具３の一例を示す。図３に示す押さえ治具３Ａは、所定の間隔を設けて固定配置された複数の板部材３ａからなる。各板部材３ａの所定の間隔は差込部３ｂを形成しており、この差込部３ｂに電池要素１１を収納した袋状のラミネートフィルム１２を差し込むようになっている。
図３に押さえ治具３の他の例を示す。図３に示す押さえ治具３Ｂは、１枚の固定端板３ｄと所定の間隔を空けて配置された複数の可動板３ｅがベース３ｆ上に配置されている。固定端板３ｄ及び複数の可動板３ｅは、固定端板３ｄを一番端に配置し、この固定端板３ｄに対して並列に各可動板３ｅが配列されている。固定端板３ｄはベース３ｆに対して固定されているのに対して、各可動板３ｅはベース３ｆ上を移動可能に設けられている。また、固定端板３ｄが配置された側とは反対側にピストン３ｃが設けられている。このピストン３ｃは固定端板３ｄに対して反対側の端に配置された可動板３ｅを押圧するものである。
図３に示すように、電池要素１１を収納した袋状のラミネートフィルム１２は、固定端板３ｄと可動板３ｅとの間、各可動板３ｅ間に挟み込まれ、ピストン３ｃが可動板３ｅを押すことで押圧力が印加される構成となっている。すなわち、押さえ治具３Ｂは、電解液充填時のフィルム外装電池１０に対する押圧力を調整することができる。
なお、図１において、電池要素１１を収納した袋状のラミネートフィルム１２は、後述する正極タブ及び負極タブが紙面に垂直方向に向くようにして押さえ治具３に挟持されている。
押さえ治具３に挟持された電池要素１１を収納したラミネートフィルム１２は、袋状に形成されている。すなわち、ラミネートフィルム１２は、２つ折りにした辺以外の３辺が熱融着される。つまり、ラミネートフィルム１２は、正極タブ及び負極タブが延出する２辺は熱融着されているが、２つ折りにした辺と対向する辺はまだ熱融着されていない。これは、ラミネートフィルム１２を、熱融着されていない側を開口部１２ａとして、この開口部１２ａから電解液２０を注入可能な袋形状に形成するためである。すなわち、図１において、押さえ治具３は、袋状のラミネートフィルム１２を、熱融着されていない側を上方にし、かつ正極タブ及び負極タブが紙面に垂直方向に向くようにして、電池要素１１の厚み方向両側から挟持している。なお、本実施形態では１枚のラミネートフィルム１２を２つ折りにしたものを例示しているが、本発明はこれに限定されるものではなく、２枚のラミネートフィルムを用いてもよい。この場合、３辺をまず熱融着してラミネートフィルムを袋状に形成しておくこととなる。
電解液供給ライン４は、その一端は不図示の電解液を貯留するタンクに接続されており、他端は真空容器２の上壁に設けられている。電解液供給ライン４の他端側は、上方に向けて開口しているラミネートフィルム１２の開口部１２に対応するように配置されている。電解液供給ライン４から供給された電解液２０をこの開口部１２ａから注入するためである。
排気ライン５は、真空容器２内部を真空引きするものであり、バルブ５ａ及び真空ポンプ５ｂを有する。
ガス導入ライン６は、排気ライン５により真空引きされた真空容器２内部に乾燥空気・あるいは不活性ガスを導入することで、真空容器２の内圧を真空状態から上昇させるためのものである。このガス導入ライン６は、バルブ６ａ及び不図示のガス貯留タンクを有する。
（押圧力の圧力範囲）
次に、押さえ治具３による、電解液充填時のフィルム外装電池１０に対する押圧力の圧力範囲について説明する。
押さえ治具３による電池要素１１の主面１１ａへの印加圧力が大きすぎると、電池要素が極度に押し潰されることで電解液２０が電池要素内に浸入することができず電解液２０をセパレータや電極内の細孔内部に含浸させることができない。なぜなら、電解液はセパレータと電極の接触面に毛管作用によりしみこんでいくことが一つの大きな要因となって内部に入り込んでいくので、加圧しすぎるとその接触面に液が入りづらくなるためである。一方、印加圧力が小さすぎると、正極板、セパレータ、負極板の間に隙間が形成され、この隙間に電解液が浸入し、それが原因でセパレータがたるんだりしわが発生し、しわが電池完成後も残留したままになる場合がある。
ここで、主面押圧力をパラメータとした充填に要する時間と電解液の積算充填量との関係を図５に示す。
図５には、圧力差を利用した充填方式の測定結果と圧力差を利用しない充填方式の測定結果とが表示されている。圧力差を利用した充填方式とは、真空状態となっている電池要素１１内の負圧により積層側面１１ｂに面する位置に溜められた電解液２０を吸引させる方式をいう。なお、本方式は本発明の特徴部分であり、その詳細については後述する。一方、圧力差を利用しない充填方式は、電池要素１１の内外に圧力差を設けることなく、電解液２０は重力及び電極とセパレータの接触面での毛管作用やセパレータの細孔での毛管作用のみによって電池要素１１に電解液２０を含浸させる方式をいう。
圧力差を利用した充填方式については、押さえ治具３による押圧力が、０．２５ｋＰａと、０．５ｋＰａとの２パターンについて実験を行った。一方、圧力差を利用しない充填方式については、押さえ治具３による押圧力が、０．５ｋＰａの１パターンのみについて実験を行った。
０．２５ｋＰａの圧力を印加した場合のほうが、０．５ｋＰａの圧力を印加した場合に比べて規定の電解液量を充填するまでに要する時間が短いことがわかる。つまり、０．２５ｋＰａ及び０．５ｋＰａのいずれも途中までは同程度の速度で電解液は電池要素１１に含浸されているが、充填の終盤、すなわち、規定の電解液量付近になると圧力の高い０．５ｋＰａのほうは含浸速度が遅くなり、結果として、充填に時間を要することとなることがわかる。つまり、押さえ治具３による押圧力が大きすぎると充填に要する時間が長くなってしまう。
しかしながら、同じ０．５ｋＰａであっても、圧力差を利用しない充填方式に比べ、圧力差を利用した充填方式のほうが圧倒的に短時間で充填を終了させることができる。
上記の実験において、充填の終盤で含浸速度が遅くなることを防止するには、含浸初期段階から終盤へと進行するに伴い、押さえ治具押圧力を徐々に小さくなるように変化させてもよい。含浸の終盤で押さえ治具押圧力がほとんどゼロに近くなるように変化させてもよい。
（電解液の充填方法）
次に、本実施形態の充填装置１による電解液２０の充填方法について説明する。
本実施形態の電解液２０の充填方法は圧力差を用いて電解液２０を電池要素１１に充填する。そこで、以下の手順により電解液２０の充填が行われる。
まず、真空容器２内にて、押さえ治具３により電池要素１１を収納したラミネートフィルム１２を挟持し、電池要素１１の主面全面が押さえられた状態とする。押さえ治具３に挟持された電池要素１１を収納したラミネートフィルム１２の上方部分は熱融着されておらず開口部１２ａを形成した状態にしておく。
次に、バルブ５ａを開いた状態で排気ライン５の真空ポンプ５ｂを駆動して真空容器２内を減圧する。所定の真空度に達したならバルブ５ａを閉じる。この状態では、電池要素１１の内部を含む真空容器２の内部は等しく所定の圧力に減圧されている。
次に、ラミネートフィルム１２の上方部分の開口部１２ａを介して電解液供給ライン４から電解液２０を注入する。電池要素１１は、その厚さ方向は押さえ部材３により主面全面で押さえられているので、主面１１ａ側には電解液２０が流れ込む隙間がない。また、押さえ部材３に押さえられていることで、正極板、セパレータ、負極板の間の隙間は小さく、正極板、セパレータ、負極板の間に電解液２０が流れ込むことは殆どない。さらには、電池要素１１の内部を含む真空容器２の内部は等しく所定の圧力に減圧されていることから電解液２０が電池要素１１内の負圧によって電池要素１１の内部に吸引されることもない。電解液２０は電池要素１１の外形の全てが電解液２０で浸される状態となるまで注入される。以上により、電解液２０は電池要素１１の積層側面１１ｂ側に貯留された状態となる。つまり、電池要素１１の６面のうち、両主面１１ａを除く上部、底部、両側面の４面が電解液２０で囲まれた状態となる。
次に、ガス導入ライン６のバルブ６ａを開き、真空容器２内にガスを導入し、真空容器２内の圧力を上げる。ガスの導入により真空容器２内の圧力は上昇するが、電解液２０で囲まれた状態の電池要素１１の内部は真空引きされて減圧された状態のままである。よって、電解液２０を挟んで電池要素１１の内部と真空容器２内との間で圧力差を生じることとなる。すなわち、電池要素１１の内部が真空状態であることから電解液２０がこの負圧によって電池要素１１内に急速に吸い込まれることとなり、電解液２０の急速充填が行われることとなる。
しかも、押さえ部材３により電池要素１１の主面の全面が押さえられた状態であるので主面からは電解液が入らず、積層側面１１ｂの４方向から電解液２０が入り込んでいくので、セパレータのしわの発生が抑制される。ところで、上記の例では押さえ部材３は電池要素１１の主面全面を押さえており、それが最も好ましいが、一部押さえない領域が存在しても本発明の作用効果は得られる。例えば、周縁部を押さえずに中央を含む大部分の主面領域を押さえても良い。
なお、積層側面１１ｂの周辺に溜めることができる電解液２０の量がフィルム外装電池１０として必要な量に満たない場合、上記工程をラミネートフィルムの上方から電解液を注入する工程から繰り返してもよい。また、電界液を注入する工程と真空容器２内の圧力を上昇させる工程を同時に行っても良く、片方を連続的に行いつつ、他方を断続的に行っても良い。
以上述べたように本発明の電解液２０の充填方法では、電池の外装材として柔軟なラミネートフィルムを使いつつも、積層面間がたるまず、電解液の充填時のセパレータのしわ発生を抑制し、かつ急速充填を行うことができる。
（電解液の貯留条件）
次に、本実施形態における電解液２０の貯留条件について図６Ａ〜図６Ｃを用いて説明する。
電解液２０は電池要素１１の積層側面１１ｂ側から電池要素１１に含浸させる。矩形形状の電池要素１１は４つの積層側面１１ｂを有することとなるがこれら４つの積層側面１１ｂの全てを有効に用いて電解液２０の充填を行うのが充填時間の短縮化及びラミネートフィルム１２へのしわ発生を防止する点で重要となる。
図６Ａは、本発明の適用例としてのフィルム外装電気デバイスの斜視図である。電池要素１１の各層の電極から、電流を取り出すための金属箔からなる延出部４３が延びており、正負極それぞれの延出部４３が正極集電部１０３ａ、負極集電部１０３ｂにおいてそれぞれ正極タブ１０４ａ、負極タブ１０４ｂに接続されている。図６Ａにはラミネートフィルム１２に電池要素１１を収納するための凹部１２ｅが形成されており、また、２枚のラミネートフィルム１２を対向させて４辺を封止するタイプを示している。
しかしながら、本発明ではこれに限らず、凹部を形成しない平坦なラミネートフィルムを用いてもよく、１枚のラミネートフィルムを折り返して３辺を封止するタイプに適用してもよく、その例の正面図を図６Ｂに示す。図６Ｂでは底面１２ｂは折り返し辺になっている。
図６Ｃは、電解液の貯留条件を説明するための、ラミネートフィルムに収納された電池要素を主面方向から見た模式図である。図６Ｃは、図６Ｂのうち辺１２ａ，１２ｂ，１２ｃ，１２ｄ（後者２つは封止内側境界）で囲まれた部分に対応する。なお、図６Ｃでは正極タブ１０４ａ、負極タブ１０４ｂ、延出部４３および正極集電部１０３ａ、負極集電部１０３ｂは省略している。
電池要素１１の寸法は長さＬ、幅Ｗである。ラミネートフィルム１２の内部空間の寸法は電池要素１１の寸法よりも大きい。この寸法差により生じた隙間に電解液が一時的に貯留する。この隙間の体積は、電池要素１１の積層側面１１ｂの一つと、その一つの積層側面に最も近い封止部１２ｆまたはラミネートフィルム折り曲げ部との間に形成される、上記積層側面とラミネートフィルムとで囲まれた空間の体積である。以下、この体積のことを貯留体積と称する。
図６Ｃでは、縦置きしたフィルム外装電池１０の両側部に位置する貯留体積をＶW、底部に位置する貯留体積をＶLとして表している。ただし、ＶWの上側の境界は電池要素１１の上端の高さの水平面とする。また、上記隙間の領域に、容積を占有する別の部材が存在する場合、その分の体積は差し引くものとする。ここでいう別の部材とは、例えば図６Ｂにおいては延出部４３、正極集電部１０３ａ、負極集電部１０３ｂであり、その他には例えば集電部を覆う絶縁性被覆部材などである。
開口部１２ａ側の積層側面１１ｂ、すなわち、上面部分に電解液２０を貯留するに必要な条件は、
０＜２ＶW＋ＶL＜ＶTOTAL ・・・（１）
である。ここでＶTOTALは、充填の際にラミネートフィルム１２内に注入する電解液２０の全液量である。
また、開口部１２ａ側の積層側面１１ｂだけでなく、両サイドの積層側面１１ｂ及び底部からもセパレータ内に電解液２０を充填するための条件は、
０＜ＶW、０＜ＶL ・・・（２）
である。４つの積層側面１１ｂの全てから電解液２０を充填するには上記条件式（１）及び（２）を満たすことが必要である。
次に、開口部１２ａ側の積層側面１１ｂ、両サイドの積層側面１１ｂ、底部の積層側面１１ｂの４方向からの電解液２０の吸収量を推定する。図７に電池要素を、４つの各積層側面から電解液２０がそれぞれ浸透してくる４つの領域に分割した模式図を示す。
領域ＳWは、両サイドの積層側面１１ｂからそれぞれ電解液２０が浸入してくる領域の面積を示す。領域ＳLは、開口部１２ａ側の積層側面１１ｂ及び底部の積層側面１１ｂからそれぞれ電解液２０が浸入してくる領域の面積を示す。領域ＳW、領域ＳLは、長さＬ、幅Ｗを用いて表すと、
ＳW＝１／２×Ｗ／２×Ｗ＝Ｗ2／４ ・・・（３）
ＳL＝ＷＬ／２−Ｗ2／４ ・・・（４）
となる。
単位時間当たりの各積層側面１１ｂから吸収される電解液２０の量の比は、
ＳW：ＳL＝Ｗ2／４：（Ｗ／２）・（Ｌ−Ｗ／２）＝Ｗ／２：Ｌ−Ｗ／２ ・・・（５）
４つの積層側面１１ｂの全てから電解液２０を吸収させる場合、これら４つの積層側面１１ｂからの吸収が全て同時に終了するのが理想的である。
なお、両サイドの積層側面１１ｂからの吸収が底部の積層側面１１ｂからの吸収よりも早く終了してしまうのは好ましくない。以下にその理由を図８（ａ）、（ｂ）を参照しながら説明する。
図８（ａ）の段階では４つの積層側面１１ｂの全てから電解液２０が充填されている。充填が進行し最終段階になり、開口部１２ａ側の積層側面１１ｂの上方に貯留していた電解液２０、及び両サイドの積層側面１１ｂの貯留体積ＶWに貯留されていた分の電解液２０は吸収されてしまう一方で底部の積層側面１１ｂの貯留体積ＶLに貯留されている電解液２０は未だ吸収されていない状況になったとする（図８（ｂ）参照）。この時点で残っている電解液２０は、底部の積層側面１１ｂ側から吸収させるしかなく、充填終了までの時間が長くなってしまう。
一方、同時に終了せずとも、底部の積層側面１１ｂからの吸収が両サイドの積層側面１１ｂからの吸収よりも早く終了する場合は、問題ない。以下にその理由を図８（ｃ）を参照しながら説明する。
充填が進行し最終段階になり、開口部１２ａ側の積層側面１１ｂの上方に貯留していた電解液２０、及び底部の積層側面１１ｂの貯留体積ＶLに貯留されていた分の電解液２０は吸収されてしまう一方で両サイドの積層側面１１ｂの貯留体積ＶWに貯留されていた分の電解液２０は未だ吸収されていない状況になったとする（図８（ｃ）参照）。この場合は、両サイドの貯留体積ＶWに貯留されていた分の電解液２０が重力により底部の積層側面１１ｂに流れ込み供給されることとなる。よって、貯留体積ＶLの電解液２０が全て底部の積層側面１１ｂから吸収された後も、両サイドの積層側面１１ｂから未だ吸収しきれていない電解液２０を吸収することができるので、電解液２０の充填時間を短縮化することができる。
ここで、少なくとも底部の積層側面１１ｂからの吸収が両サイドの積層側面１１ｂからの吸収よりも早く終了するための条件は、
ＶL／ＳL≦ＶW／ＳW
ＶL≦（ＳL／ＳW）・ＶW
ＶL≦（２／Ｗ）・（Ｌ−Ｗ／２）・ＶW ・・・（６）
を満たす必要がある。
以上より、電解液２０を短時間で充填させるための充填条件は上記条件式（１）、（２）（６）を満たす、ということになる。
（電解液供給方式）
次に、本実施形態の充填装置における電解液の供給方式について説明する。
図１においては、本発明の基本的な構成を説明するため、真空容器２内に１つのフィルム外装電池１０を収納し、これに対して１本の電解液供給ライン４を設けた構成を示した。
図９に、複数のフィルム外装電池に電解液を供給する方式の一例を示す。
図９に示す充填装置は、真空容器２内に、複数の押さえ治具３と、これら各押さえ治具３に対応して設けられた中継用容器３０と、電解液供給ライン４に接続されたニードル４ａとを有する。
ニードル４ａは、各押さえ治具３上を移動可能に設けられている。
中継用容器３０は、ニードル４ａから供給される電解液２０を受けるための開口３０ａと、電解液２０を一時的に貯留する本体部３０ｂと、本体部３０ｂに貯留された電解液２０を電池要素１１を収納した袋状のラミネートフィルム１２内へと供給するための供給口３０ｃとを有する。中継用容器３０は、各ラミネートフィルム１２の開口部１２ａの上方であって、ニードル４ａの下方に配置されている。
本構成においては、電解液２０は、直接、電池要素１１を収納した袋状のラミネートフィルム１２内に供給されるのではなく、ニードル４ａから供給される電解液２０を中継用容器３０に貯留しつつ、中継用容器３０を介して袋状のラミネートフィルム１２内に供給する。
本形態における電解液２０の供給方法は以下のとおりである。
まず、ニードル４ａは、１つの中継用容器３０内に電解液２０を供給する。電解液２０は、中継用容器３０内に貯留されつつ、袋状のラミネートフィルム１２内に供給される。この間にニードル４ａは、隣接する他の中継用容器３０内に電解液２０を供給する。他の中継用容器３０に電解液２０は、中継用容器３０内に貯留されつつ、袋状のラミネートフィルム１２内に供給される。このように、本形態は、電解液２０を一旦中継用容器３０を介して袋状のラミネートフィルム１２内へと供給する。
上述のように、本形態では、ニードル４ａを移動させつつ各袋状のラミネートフィルム１２内に電解液２０を供給する。ところが、電池要素１１による電解液２０の吸収量は、移動しながらのニードル４ａによる電解液２０の供給量を上回ってしまうため、供給量が追いつかない。このため、１本のニードル４ａを移動させながら、複数の袋状のラミネートフィルム１２に対して電解液２０を供給する本方式においては、中継用容器３０に貯留させつつ、その間にニードル４ａを移動させて順次袋状のラミネートフィルム１２に電解液２０を供給する方式としている。
図１０に、複数の、電池要素１１を収納した袋状のラミネートフィルム１２内に電解液を供給する方式の他の例を示す。
図１０に示す構成は、中継用容器３０の供給口３０ｃにバルブ３０ｄが設けられている点が異なる以外は図９の構成と同じである。本構成の場合、バルブ３０ｄを閉じた状態の中継用容器３０に電解液２０を一旦貯留し、全ての中継用容器３０に電解液２０が溜められた後、全てのバルブ３０ｄを一斉に開き一括して電解液２０を各袋状のラミネートフィルム１２内に供給することができる。これにより、ニードル４ａの移動速度、ニードル４ａの電解液２０の供給速度、中継用容器３０からの電解液２０の供給速度等に影響されることなく、各袋状のラミネートフィルム１２内に均等に電解液２０を供給することができる。
図１１に、複数の、電池要素を収納した袋状のラミネートフィルム内に電解液を供給する方式の他の例を示す。
図１１に示す構成は、中継用容器３０が真空容器２外に設けられている点以外は図１０の構成と同じである。より詳細には、中継用容器３０の開口３０ａ、本体部３０ｂ及びバルブ３０ｄは真空容器２外に配置され、供給口３０ｃの先端部は真空容器２内に配置されている。
図９及び図１０の構成は中継用容器３０は真空容器２内に設けられているので、中継用容器３０からの電解液２０の吐出は重力に依存するものである。これに対して本構成の場合、重力に加えて圧力差を用いることができるので、電解液２０を袋状のラミネートフィルム１２内に急速に供給することができる。すなわち、図１１の構成とすることで、中継用容器３０側は大気圧に曝されており、一方、供給口３０ｃの先端部は真空状態に曝されていることとなるので、電解液２０を負圧により真空容器２内に吸引することができる。
図１２に、複数の、電池要素を収納した袋状のラミネートフィルム内に電解液を供給する方式の他の例を示す。
図１２に示す充填装置は、電解液供給ライン４が、電解液２０を貯留する電解液タンク４２と、電解液タンク４２の電解液２０を真空容器２側へと送る送液装置４１と、複数の供給管４ｂと、送液装置４１と複数の供給管４ｂとの間に設けられた切り替えバルブ４０とを有する。
すなわち、図１、図９〜図１１に示した充填装置は、電解液供給ライン４が一本の供給管及びこれに接続された１つのニードルを有するものであった。そして、図９〜図１１の構成の場合、１本のニードルを移動させることで複数の、電池要素を収納した袋状のラミネートフィルム内に電解液を供給する構成となっていた。これに対して、図１２の構成は、複数の供給管４ｂ及びニードル４ａは固定されており、切り替えバルブ４０を切り替えて各供給管４ｂ及びニードル４ａに順次電解液２０を供給するものである。よって、図１２の構成は、供給管４ｂ及びニードル４ａを移動させる機構が不要であるため装置構成を簡素化することができる。
（ラミネートフィルムの開口状態の維持機構）
図１３に本実施形態におけるラミネートフィルム１２の開口状態を維持するための機構の一例を示す。
１組の吸引装置５０は、開口部１２ａにおけるラミネートフィルム１２を外側から真空吸引して引っ張ることにより、ラミネートフィルム１２の開口状態を維持することができる。
次に、吸引装置５０を備えた充填装置における開口状態の維持方法について説明する。
まず大気中にてラミネートフィルム１２を真空吸引する。次に、ラミネートフィルム１２が広がったところで、電解液供給ライン４のニードルをこの開口部１２ａに差し込む。あるいは、開口部１２ａに枠部材を差し込んでも良い。ニードルや枠部材を差し込んだ後は吸引装置５０による吸引動作を停止してもよい。その後、真空引きした環境下において電解液２０を注入する。
次に、図１４に本実施形態におけるラミネートフィルム１２の開口状態を維持するための機構の他の例を示す。
図１４に示す開口状態維持機構は、図１４（ａ）に示すように、先端部が鈎型となった爪先６１を備えた複数の爪６０を有する。複数の爪６０は、図１４（ａ）、図１４（ｂ）に示すように、矢印ａ方向に移動可能な爪６０と、矢印ａ方向とは反対方向の矢印ｂ方向に移動可能な爪６０とが交互に配置されている。
次に、爪６０を備えた充填装置における開口状態の維持方法について説明する。
各爪６０の爪先６１をラミネートフィルム１２の開口部１２ａに差し込む。次に、各爪６０をａ方向及びｂ方向にそれぞれ移動させることでラミネートフィルム１２の開口状態を維持する。
次に、図１５に本実施形態におけるラミネートフィルム１２の開口状態を維持するための機構の他の例を示す。図１５（ａ）に示す構成も爪先７１を備えた爪７０により開口状態を維持するものであるが、図１４の爪６０と異なり、ａ方向に移動する爪とｂ方向に移動する爪が交互に配列されておらず、図１５（ｂ）に示すように、ａ方向に移動する爪７０とｂ方向に移動する爪７０とが左右に１つずつ設けられている。また、爪先７１はラミネートフィルム１２の熱融着部を全体的に覆う形状となっている。このため、ニードル４ａから吐出された電解液２０が飛散しても液滴２０ａがラミネートフィルム１２の熱融着される部分に付着するのを防止することができる。このように、図１５に示す構成の爪７０は、ラミネートフィルム１２の開口状態を維持するのみならず、電解液２０の液滴２０ａがラミネートフィルム１２に付着するのを防止し、確実なる熱融着を可能とすることができる。
（ラミネートフィルムの熱融着部の清掃機構）
本発明では、電解液２０をニードル４ａから吐出してラミネートフィルム１２の積層側面１１ｂに一旦貯留するという工程がある。この際に、ラミネートフィルム１２の熱融着がなされる領域に、吐出された際に電解液２０が飛散して付着する場合がある。付着した電解液２０は確実なる熱融着を阻害する場合があると考えられる。よって、熱融着がなされる領域に付着した電解液２０は拭き取ることが好ましい。
図１６にラミネートフィルムの熱融着部の清掃機構の一例を示す。
図１６に示す清掃機構８５は、軸８０の先端部分に拭き取り部材８１を有する。拭き取り部材８１は例えば、不織布やスポンジといった電解液２０を含浸可能な材質のものが好ましい。清掃機構８５は、電解液２０の注入後であって、熱融着の前にラミネートフィルム１２の開口部１２ａに差し込まれ、拭き取り部材８１をラミネートフィルム１２の熱融着がなされる領域に接触させた状態で図１６において紙面垂直方向への移動がなされる。これにより、拭き取り部材８１がラミネートフィルム１２の熱融着がなされる領域に付着した電解液２０を除去することができる。
図１７にラミネートフィルムの熱融着部の清掃機構の他の例を示す。
図１７に示す清掃機構９５は、２つのプーリ９０と、これらプーリ９０に掛け渡された拭き取り用ベルト９１とを有する。プーリ９０は不図示の駆動手段により回転可能である。プーリ９０を回転駆動させることで拭き取り用ベルト９１のベルト駆動がなされる。
本清掃機構９５による清掃方法の概要は以下のとおりである。
清掃機構９５の一方のプーリ９０側が電解液２０の注入後であって、熱融着の前にラミネートフィルム１２の開口部１２ａに差し込まれる。
そして、拭き取り用ベルト９１がラミネートフィルム１２の熱融着がなされる領域に接触させた状態で、清掃機構９５は、図１７において紙面垂直方向への移動がなされる。これにより、拭き取り用ベルト９１がラミネートフィルム１２の熱融着がなされる領域に付着した電解液２０を除去する。続いて、他のラミネートフィルム１２を清掃する際には、他のラミネートフィルム１２を清掃する前にプーリ９０を所定の量だけ回転させる。すなわち、清掃に用いて汚れた拭き取り用ベルト９１を退避させ、汚れていない部分をラミネートフィルム１２の熱融着がなされる領域に接触可能な位置までプーリ９０を回転させる。
このように、清掃機構９５は、常に、拭き取り用ベルト９１の新しい拭き取り面でラミネートフィルム１２の熱融着がなされる領域を清掃することができる。よって、清掃をより確実なものとし、さらに確実なる熱融着を可能とする。
（ラミネートフィルムの熱融着部の熱融着方法）
本発明においては、真空容器２内にて電解液２０の充填がなされる。よって、真空容器２内を真空引きした状態でラミネートフィルム１２の熱融着を行えば、再度真空引きをする工程を省略することができる。
本発明のフィルム外装電池に電解液を充填するための充填装置の構成を示す模式図である。 本発明の押さえ治具の一例を示す断面図である。 本発明の押さえ治具の他の例を示す斜視図である。 電池要素の主面及び積層側面を説明するための電池要素の模式的な斜視図である。 主面押圧力をパラメータとした充填に要する時間と電解液の積算充填量との関係を示すグラフである。 本発明に適用可能な一例としてのフィルム外装電気デバイスの斜視図である。 本発明に適用可能な他の例としてのフィルム外装電気デバイスの正面図である。 電解液の貯留条件を説明するための、ラミネートフィルムに収納された電池要素を主面方向から見た模式図である。 電池要素を、４つの各積層側面から電解液がそれぞれ浸透してくる４つの領域に分割した模式図である。 充填の最終段階における、積層側面からの電解液の吸収のされ方を説明するための模式図である。 複数の、電池要素を収納した袋状のラミネートフィルム内に電解液を供給する方式の一例を示す模式図である。 複数の、電池要素を収納した袋状のラミネートフィルム内に電解液を供給する方式の他の例を示す模式図である。 複数の、電池要素を収納した袋状のラミネートフィルム内に電解液を供給する方式の他の例を示す模式図である。 複数の、電池要素を収納した袋状のラミネートフィルム内に電解液を供給する方式の他の例を示す模式図である。 ラミネートフィルムの開口状態を維持するための機構の一例を示す模式図である。 ラミネートフィルムの開口状態を維持するための機構の他の例を示す模式図である。 ラミネートフィルムの開口状態を維持するための機構の他の例を示す模式図である。 ラミネートフィルムの熱融着部の清掃機構の一例を示す模式図である。 ラミネートフィルムの熱融着部の清掃機構の他の例を示す模式図である。
符号の説明
１ 充填装置
２ 真空容器
３、３Ａ、３Ｂ 押さえ治具
３ａ 板部材
３ｂ 差込部
３ｃ ピストン
３ｄ 固定端板
３ｅ 可動板
３ｆ ベース
４ 電解液供給ライン
４ａ ニードル
４ｂ 供給管
５ 排気ライン
５ａ バルブ
５ｂ 真空ポンプ
６ ガス導入ライン
６ａ バルブ
７ 制御部
１０ フィルム外装電池
１１ 電池要素
１１ａ 主面
１１ｂ 積層側面
１２ ラミネートフィルム
１２ａ 開口部
１２ｅ 凹部
１２ｆ 封止部
２０ 電解液
２０ａ 液滴
３０ 中継用容器
３０ａ 開口
３０ｂ 本体部
３０ｃ 供給口
３０ｄ、４０ バルブ
４１ 送液装置
４２ 電解液タンク
４３ 延出部
５０ 吸引装置
６０、７０ 爪
６１、７１ 爪先
８０ 軸
８１ 拭き取り部材
８５ 清掃機構
９０ プーリ
９１ 拭き取り用ベルト
９５ 清掃機構
正極集電部 １０３ａ
負極集電部 １０３ｂ
正極タブ １０４ａ
負極タブ １０４ｂ

Claims (15)

  1. 真空容器内にて、セパレータを介して積層された正極と負極とを有する発電要素を収納した、開口部を有する袋状のラミネートフィルムを、前記発電要素の両主面の全面に対応する位置にて挟持する押さえ工程と、
    前記真空容器内の圧力を減圧する工程と、
    前記真空容器内の減圧状態を維持したまま、液面が前記発電要素の上端面より上になるまで前記開口部から前記袋状の前記ラミネートフィルム内に電解液を注入する工程と、
    前記真空容器内の圧力を前記減圧状態から上昇させる工程と、を含み、
    前記電解液を注入する工程では、前記発電要素の両主面の全面を押さえて挟持した状態で前記電解液を注入する
    フィルム外装電気デバイスの製造方法。
  2. 前記押さえ工程は、前記発電要素の両主面の全面を押さえ、前記発電要素の側面は開放しておく請求項１に記載のフィルム外装電気デバイスの製造方法。
  3. 前記電解液を、中継用容器を介してから前記袋状の前記ラミネートフィルム内に注入する工程を含む、請求項１または２に記載のフィルム外装電気デバイスの製造方法。
  4. 前記真空容器内に、前記発電要素の両主面に対応する位置にて挟持された、前記発電要素を収納した前記袋状の前記ラミネートフィルムを複数収納しておき、これら前記袋状の前記ラミネートフィルム内に、前記中継用容器を介して順次または一括して前記電解液を注入する工程を含む、請求項３に記載のフィルム外装電気デバイスの製造方法。
  5. 前記中継用容器は、大気圧と前記真空容器内の減圧された圧力との圧力差により前記中継用容器内の前記電解液を前記袋状の前記ラミネートフィルム内に注入する、請求項３または４に記載のフィルム外装電気デバイスの製造方法。
  6. 移動可能に設けられた電解液供給手段により前記電解液が供給される、請求項３ないし５のいずれか１項に記載のフィルム外装電気デバイスの製造方法。
  7. 前記電解液供給手段が、前記電解液を貯留する貯留手段と、前記貯留手段から供給された前記電解液を吐出する複数のニードルとを有し、前記各ニードルのうち、前記貯留手段からの前記電解液の供給先として選択された一の前記ニードルから前記電解液を供給する請求項６に記載のフィルム外装電気デバイスの製造方法。
  8. 前記電解液の注入の開始前から注入が終了するまでの間、前記開口部の開口状態を維持しておく、請求項１ないし７のいずれか１項に記載のフィルム外装電気デバイスの製造方法。
  9. 前記開口部を吸引して前記開口状態を維持する、請求項８に記載のフィルム外装電気デバイスの製造方法。
  10. 前記開口部内に差し込んだ１対の爪部材を互いに離間する方向に移動させて前記開口状態を維持する、請求項８に記載のフィルム外装電気デバイスの製造方法。
  11. 前記１対の爪部材が、前記開口部であって前記熱融着がなされる部分を覆った状態で前記開口状態を維持する、請求項１０に記載のフィルム外装電気デバイスの製造方法。
  12. 前記開口部に付着した前記電解液を除去する工程を含む、請求項１ないし１１のいずれか１項に記載のフィルム外装電気デバイスの製造方法。
  13. 前記発電要素の長さをＬ、幅をＷとし、
    前記発電要素の前記側面のうち、前記開口部に位置する前記側面に対して反対側となる底部の前記側面と前記ラミネートフィルムとの間に形成される体積をＶLとし、
    前記発電要素の前記側面のうち、前記開口部に位置する前記側面と、前記底部の前記側面とを繋ぐ位置の前記側面と前記ラミネートフィルムとの間に形成される体積をＶWとし、
    前記袋状の前記ラミネートフィルム内に注入する前記電解液の全液量をＶTOTALとしたとき、
    ０＜２ＶW＋ＶL＜ＶTOTAL
    ０＜ＶW、０＜ＶL
    を満たす条件下にて前記電解液の注入を行う、請求項１ないし１２のいずれか１項に記載のフィルム外装電気デバイスの製造方法。
  14. ＶL≦（２／Ｗ）・（Ｌ−Ｗ／２）・ＶW
    を満たす条件下にて前記電解液の注入を行う、請求項１３に記載のフィルム外装電気デバイスの製造方法。
  15. 真空容器内にて、セパレータを介して積層された正極と負極とを有する発電要素を収納した、開口部を有する袋状のラミネートフィルムを、前記発電要素の両主面の全面に対応する位置にて挟持する押さえ手段と、
    前記真空容器内の圧力を調整する圧力調整手段と、
    前記開口部から前記袋状の前記ラミネートフィルム内に電解液を注入する注入手段と、
    前記押さえ手段によって前記発電要素の両主面の全面が押さえられて挟持された状態の前記真空容器内を前記圧力調整手段により減圧状態にさせ、前記発電要素の両主面の全面が押さえられて挟持された状態かつ前記減圧状態を維持したまま、前記注入手段により液面が前記発電要素の上端面より上になるまで前記電解液を注入させ、前記電解液の注入後、前記圧力調整手段により前記真空容器内の圧力を前記減圧状態から上昇させる制御手段と、を有するフィルム外装電気デバイスの製造装置。
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