JPWO2011136095A1 - 過硫酸塩および銀錯体を含む化学物質分解用処理剤及びそれを用いた化学物質の分解方法 - Google Patents
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Abstract
Description
アルカリ塩素法は、処理対象物をpH10以上のアルカリ性の状態にした後に、塩素、次亜塩素酸、過マンガン酸カリウム等の酸化剤を加えて、酸化分解する方法である(非特許文献1参照)。しかし、この方法は比較的分解しやすいシアン化物を分解できるものの、ヘキサシアノ鉄(II)酸イオンといった難分解性の金属シアノ錯体の分解は困難であった。
また、反応領域をpH5以上に保持しつつ過硫酸塩を100〜1000mg/Lの範囲内で添加して、化学物質によって汚染された汚染物を浄化する方法が特許文献4に開示されている。しかし、過硫酸塩の添加による浄化は、有機塩素化合物等の化学物質に対しては有効であるものの、難分解性の金属シアノ錯体の分解は困難であった。
<1> 本発明の一実施形態は、化学物質の分解に用いる処理剤であって、過硫酸塩および銀錯体を含むことを特徴とする化学物質分解用処理剤である。
<2> 本発明の好ましい態様は、前記銀錯体が、ピリジン環を有する化合物、ピリミジン環を有する化合物、エチレンジアミン構造を有する化合物、ヒドロキシカルボン酸類、アミノ酸類及びジアミノプロパンからなる群から選択される少なくとも一種を錯化剤として形成されていることを特徴とする上記<1>に記載の処理剤である。
<3> 本発明の別の好ましい態様は、前記銀錯体が、2,2’−ビピリジン、2−ピコリルアミン、ターピリジン、ピコリン酸、2−ピリジンエタノール、3−アミノピリジン、2−アミノピリミジン、エチレンジアミン、テトラメチルエチレンジアミン、エチレンジアミン四酢酸、乳酸、グリコール酸、1,2−ジアミノプロパン、1,3−ジアミノプロパン及びグリシンからなる群から選択される少なくとも一種を錯化剤として形成されていることを特徴とする上記<2>に記載の処理剤である。
<4> 本発明の別の一実施形態は、化学物質の分解に用いる処理剤であって、過硫酸塩、銀化合物および錯化剤を含むことを特徴とする化学物質分解用処理剤である。
<5> 本発明の好ましい態様は、前記錯化剤が、2,2’−ビピリジン、2−ピコリルアミン、ターピリジン、ピコリン酸、2−ピリジンエタノール、3−アミノピリジン、2−アミノピリミジン、エチレンジアミン、テトラメチルエチレンジアミン、エチレンジアミン四酢酸、乳酸、グリコール酸、1,2−ジアミノプロパン、1,3−ジアミノプロパン及びグリシンからなる群から選択される少なくとも一種である上記<4>に記載の処理剤である。
<6> 本発明の好ましい態様は、前記銀化合物が、硝酸銀、硫酸銀、亜硝酸銀、亜硫酸銀、炭酸銀、リン酸銀、ホウ酸銀、酢酸銀、シュウ酸銀、クエン酸銀及び酸化銀からなる群より選択される少なくとも一つである上記<4>または<5>に記載の処理剤である。
<7> 本発明の別の好ましい態様は、前記過硫酸塩がペルオキソ二硫酸塩である上記<1>〜<6>のいずれかに記載の処理剤である。
<8> 本発明の別の好ましい態様は、さらに硫酸塩を含む上記<1>〜<7>のいずれかに記載の処理剤である。
<9> 本発明の別の好ましい態様は、前記化学物質がシアン化物及び/又は金属シアノ錯体である上記<1>〜<8>のいずれかに記載の処理剤である。
<10> 本発明の別の一実施形態は、上記<1>〜<8>のいずれかに記載の処理剤と、揮発性有機化合物、原油由来物、シアン化物又は金属シアノ錯体の少なくとも一種を含む化学物質とを接触させることを特徴とする化学物質の分解方法である。
<11> 本発明の好ましい態様は、処理中の前記化学物質のpHを4〜11に保つことを特徴とする上記<10>に記載の分解方法である。
<12> 本発明の別の好ましい態様は、さらにpH調整剤を添加することを特徴とする上記<10>又は<11>に記載の分解方法である。
<13> 本発明の別の好ましい態様は、前記pH調整剤が酢酸系緩衝剤である上記<12>に記載の分解方法である。
<14> 本発明の別の好ましい態様は、前記酢酸系緩衝剤が酢酸および/または酢酸ナトリウムである上記<13>に記載の分解方法である。
<15> 本発明の別の好ましい態様は、処理中の前記化学物質の温度を高くとも70℃とすることを特徴とする上記<10>〜<14>のいずれかに記載の分解方法である。
<16> 本発明の別の好ましい態様は、前記化学物質が土壌、地下水、排水及び廃棄物からなる群から選択される一種又は二種以上の組み合わせである上記<10>〜<15>のいずれかに記載の分解方法である。
<17> 本発明の別の好ましい態様は、前記化学物質がシアン化物及び/又は金属シアノ錯体を含む場合に、前記化学物質中のシアン化合物1.0mgCNあたり少なくとも0.1gの過硫酸塩を含有する処理剤を用いることを特徴とする上記<10>〜<16>のいずれかに記載の分解方法である。
<18> 本発明の別の好ましい態様は、前記処理剤と前記化学物質とを攪拌混合することを特徴とする上記<10>〜<17>のいずれかに記載の分解方法である。
(1)極めて高い酸化力を有し、酸化分解が困難なシアン化物、金属シアノ錯体、ジクロロメタンなどの化学物質を安全に、かつ効果的に分解することができる。
(2)対象物である化学物質のpHを中性付近に保ちつつシアンを分解するため、シアン化水素を発生させることなく、かつ重金属成分を溶出させることなく、シアン化物や金属シアノ錯体を分解することができる。
(3)対象物である化学物質がシアン化物、金属シアノ錯体などで汚染された土壌および/または地下水の場合は、原位置で酸化分解することが可能である。
したがって、本発明によれば、汚染原因となるシアン化物、金属シアノ錯体などの化学物質を安全に、かつ効果的に分解することが可能である。
本発明の一実施形態は、化学物質の分解に用いる処理剤であって、過硫酸塩および銀錯体を含むことを特徴とする化学物質分解用処理剤である。上記銀錯体の代わりに、銀化合物および錯化剤を含んでいて、処理剤の使用時に銀錯体が形成されるものであってもよい。
ピリジン環を有する化合物としては、例えば、2,2’−ビピリジン、2−ピコリルアミン、ターピリジン、ピコリン酸、2−ピリジンエタノール、3−アミノピリジン、2−アミノピリミジン、2−(アミノメチル)ピリジン等が挙げられる。
ピリミジン環を有する化合物としては、例えば、2−アミノピリミジン、2−アミノ−4−メチルピリミジン、2−アミノ−4,6−ジメチルピリミジン、2,4−ジメチルアミノピリミジン等が挙げられる。
エチレンジアミン構造を有する化合物としては、例えば、エチレンジアミン、テトラメチルエチレンジアミン、エチレンジアミン四酢酸、1,2−ジアミノプロパン、ヒドロキシエチルエチレンジアミン三酢酸、ジエチレントリアミン五酢酸、トリエチレンテトラミン六酢酸等が挙げられる。
ヒドロキシカルボン酸類としては、例えば、乳酸、リンゴ酸、グリコール酸、酒石酸、クエン酸、グルコン酸、グルカル酸等が挙げられる。
アミノ酸類としては、例えば、グリシン、アラニン、アスパラギン酸、ニトリロ三酢酸、1,3−プロパンジアミン四酢酸等が挙げられる。
純水にヘキサシアノ鉄(II)酸カリウム(小宗化学薬品(株)製特級試薬)を溶解させて、濃度が10mgCN/Lの模擬汚染水を調製した。錯化剤として2,2’−ビピリジン(和光純薬工業(株)製特級試薬)を硫酸水溶液に溶解し、0.16重量%硫酸酸性2,2’−ビピリジン水溶液を調製した。銀化合物として硝酸銀(小宗化学薬品(株)製特級試薬)を純水に溶解し硝酸銀水溶液を調製し、上記硫酸酸性2,2’−ビピリジン水溶液を混合し、銀錯体として銀−2,2’−ビピリジン錯体水溶液を調製した。ガラス製サンプル管に模擬汚染水50.0gを入れ、pH調整剤として酢酸ナトリウム三水和物(小宗化学薬品(株)製特級試薬)1.36gおよび過硫酸塩として過硫酸ナトリウム(小宗化学薬品(株)製ペルオキソ二硫酸ナトリウム、一級試薬)を溶解させたのちに、上記銀−2,2’−ビピリジン錯体水溶液を混合して、室温下、暗所にて6日間静置した。静置前後の過硫酸塩濃度および全シアン濃度を下記方法により測定した。結果を表1に示す。
静置前後の過硫酸塩濃度から過硫酸塩の残存率を算出した。過硫酸塩濃度は以下に記載した逆滴定によって測定した。
(1)ビーカーに硫酸アンモニウム鉄(II)水溶液を取り、硫酸水溶液を適量添加したのち、過マンガン酸カリウム水溶液で滴定することで、硫酸アンモニウム鉄(II)水溶液の濃度を測定した。
(2)ビーカーに硫酸アンモニウム鉄(II)水溶液、および過硫酸塩を含有する試料を取った。この時、過硫酸塩に対し硫酸アンモニウム鉄(II)が過剰となるように採取した。
(3)硫酸水溶液を適量添加した。
(4)過マンガン酸カリウム水溶液で滴定した。
静置前後の全シアン濃度を測定した。全シアン濃度は以下の方法で測定した。静置後の処理液に沈殿が含まれる場合は、沈殿および上澄液に含まれる全シアン量の合計を処理液量で除した値を全シアン濃度とした。
(1)サンプルをビーカーに取り、必要に応じて純水で希釈した。
(2)サンプルに含有される過硫酸塩の10倍当量のアスコルビン酸を10重量%アスコルビン酸水溶液として加えて、過硫酸塩を除去した。
(3)過硫酸塩を除去したサンプルに含まれる全シアン濃度を、JIS K0102:2008の「38.1.2 全シアン」および「38.3 4−ピリジンカルボン酸−ピラゾロン吸光光度法」に従って測定した。なお、前記JISに準拠した測定において、全シアン濃度の定量限界は0.1mgCN/Lである。
錯化剤として2,2’−ビピリジンの代わりに、2−ピコリルアミン(東京化成工業(株)製試薬)、エチレンジアミン(和光純薬工業(株)製特級試薬)、またはテトラメチルエチレンジアミン(シグマ アルドリッチ(株)製試薬)を用いたほかは、実施例1と同様に実験をおこなった。その結果を表1に示す。
銀錯体である銀−2,2’−ビピリジン錯体水溶液を加えなかったほかは、実施例1と同様に実験をおこなった。結果を表1に示す。
錯化剤である硫酸酸性2,2’−ビピリジン水溶液を使用せずに、銀錯体の代わりに硝酸銀水溶液を汚染水に混合したほかは、実施例1と同様に実験をおこなった。結果を表1に示す。
硫酸第一鉄七水和物(和光純薬工業(株)製特級試薬)および硫酸酸性2,2’−ビピリジン水溶液を混合して、鉄錯体水溶液を調製した。また、過マンガン酸カリウム(和光純薬工業(株)製精密分析用試薬)および硫酸酸性2,2’−ビピリジン水溶液を混合して、マンガン錯体水溶液を調製した。そして、実施例1の銀錯体水溶液の代わりに、前記鉄錯体水溶液または前記マンガン錯体水溶液を用い、静置時間を5日としたほかは、実施例1と同様に実験を行った。結果を表2に示す。
pH調整剤として酢酸ナトリウム三水和物の代わりに、クエン酸三ナトリウム二水和物(小宗化学薬品(株)製特級試薬)、リン酸二ナトリウム二水和物、または炭酸水素ナトリウム(小宗化学薬品(株)製特級試薬)を用い、静置時間を2日、6日、または4日としたほかは、実施例1と同様に実験を行った。結果を表3に示す。
銀錯体の添加量を変更したほかは、実施例1と同様に実験を行った。結果を表4に示す。
模擬汚染水の濃度、過硫酸ナトリウム、銀錯体およびpH調整剤の添加量を変更したほかは、実施例1と同様に実験を行った。結果を表4に示す。
過硫酸塩である過硫酸ナトリウムの添加量およびpH調整剤である酢酸ナトリウム三水和物の添加量を変えたほかは、実施例1と同様に実験を行った。結果を表5に示す。
銀錯体水溶液を調製する際に、銀化合物である硝酸銀水溶液および錯化剤である硫酸酸性2,2’−ビピリジン水溶液の濃度を変えたほかは、実施例1と同様に実験を行った。結果を表6に示す。
過硫酸塩として過硫酸ナトリウムの代わりに過硫酸アンモニウム(関東化学(株)製特級試薬)を用いたほかは、実施例13と同様に実験を行った。その結果を表7に示す。
純水にジクロロメタン(小宗化学薬品(株)製特級試薬)を溶解させて、濃度が19mg/Lの模擬汚染水を調製した。錯化剤として2,2’−ビピリジン(和光純薬工業(株)製特級試薬)を硫酸水溶液に溶解し、0.16重量%硫酸酸性2,2’−ビピリジン水溶液を調製した。銀化合物として硝酸銀(小宗化学薬品(株)製特級試薬)を純水に溶解し硝酸銀水溶液を調製し、上記硫酸酸性2,2’−ビピリジン水溶液を混合し、銀錯体として銀−2,2’−ビピリジン錯体水溶液を調製した。
ガラス製耐圧ネジ口瓶(攪拌子を除く容積:131mL)に、pH調整剤として炭酸水素ナトリウム(小宗化学薬品(株)製特級試薬)水溶液を0.1Mとなるように加え、過硫酸塩として過硫酸ナトリウム(小宗化学薬品(株)製ペルオキソ二硫酸ナトリウム、一級試薬)を溶解させたのちに、模擬汚染水を100mL入れ、上記銀−2,2’−ビピリジン錯体水溶液を混合して、さらに純水を瓶の口いっぱいまで入れ密栓し、室温下、2日間攪拌した。静置前後の過硫酸塩濃度およびジクロロメタン濃度を測定した。ジクロロメタン濃度はヘッドスペース・ガスクロマトグラフ法により測定した。結果を表8に示す。なお、各濃度は全系(131mL)中で所定濃度となるように調整した。
錯化剤として2,2’−ビピリジンの代わりに表8に示した錯化剤を用いた以外は実施例19と同様に実験を行った。結果を表8に示す。
銀錯体である銀−2,2’−ビピリジン錯体水溶液を用いなかった以外は実施例19と同様に実験を行った。結果を表8に示す。
銀錯体である銀−2,2’−ビピリジン錯体水溶液を用いず代わりに硝酸銀水溶液を用いた以外は実施例19と同様に実験を行った。結果を表8に示す。
pH調整剤として酢酸ナトリウム三水和物1.36gを溶解させる代わりに酢酸ナトリウム三水和物3.40gを溶解させ、静置時間を6日間とする代わりに2日間としたほかは、実施例1と同様に実験をおこなった。その結果を表9に示す。
pH調整剤である酢酸ナトリウム三水和物および過硫酸塩である過硫酸ナトリウムを溶解させたのちに、銀錯体である銀−2,2’−ビピリジン錯体水溶液を混合する代わりに、酢酸ナトリウム三水和物を溶解させたのちに、銀−2,2’−ビピリジン錯体水溶液を混合し、さらに過硫酸ナトリウムを溶解させたほかは、実施例32と同様に実験をおこなった。その結果を表9に示す。
純水にヘキサシアノ鉄(II)酸カリウムを溶解させて、濃度が20mgCN/Lの模擬汚染水を調製した。錯化剤として2,2’−ビピリジンを硫酸水溶液に溶解し、0.16重量%硫酸酸性2,2’−ビピリジン水溶液を調製した。銀化合物として硝酸銀を純水に溶解し硝酸銀水溶液を調製し、上記硫酸酸性2,2’−ビピリジン水溶液を混合し、銀錯体として銀−2,2’−ビピリジン錯体水溶液を調製した。ガラス製サンプル管に模擬汚染水25.0gを入れ、pH調整剤として酢酸ナトリウム三水和物(小宗化学薬品(株)製特級試薬)1.36gを溶解させた。過硫酸塩として過硫酸ナトリウム(小宗化学薬品(株)製ペルオキソ二硫酸ナトリウム、一級試薬)を純水25.0gに溶解させた過硫酸ナトリウム水溶液に上記銀−2,2’−ビピリジン錯体水溶液を混合したのち、全量を速やかに酢酸ナトリウム三水和物を溶解させた模擬汚染水に混合した。室温下、暗所にて2日間静置した。静置前後の過硫酸塩濃度および全シアン濃度を上記方法により測定した。結果を表9に示す。
錯化剤として2,2’−ビピリジンの代わりに2−ピコリルアミンを用いた以外は実施例32と同様に実験を行った。結果を表9に示す。
錯化剤として2,2’−ビピリジンの代わりに2−ピコリルアミンを用いた以外は実施例33と同様に実験を行った。結果を表9に示す。
錯化剤として2,2’−ビピリジンの代わりに2−ピコリルアミンを用いた以外は実施例34と同様に実験を行った。結果を表9に示す。
錯化剤である硫酸酸性2,2’−ビピリジン水溶液を使用せずに、銀錯体の代わりに硝酸銀水溶液を用いたほかは、実施例32と同様に実験をおこなった。結果を表9に示す。
Claims (18)
- 化学物質の分解に用いる処理剤であって、過硫酸塩および銀錯体を含むことを特徴とする化学物質分解用処理剤。
- 前記銀錯体が、ピリジン環を有する化合物、ピリミジン環を有する化合物、エチレンジアミン構造を有する化合物、ヒドロキシカルボン酸類、アミノ酸類及びジアミノプロパンからなる群から選択される少なくとも一種を錯化剤として形成されていることを特徴とする請求項1に記載の処理剤。
- 前記銀錯体が、2,2’−ビピリジン、2−ピコリルアミン、ターピリジン、ピコリン酸、2−ピリジンエタノール、3−アミノピリジン、2−アミノピリミジン、エチレンジアミン、テトラメチルエチレンジアミン、エチレンジアミン四酢酸、乳酸、グリコール酸、1,2−ジアミノプロパン、1,3−ジアミノプロパン及びグリシンからなる群から選択される少なくとも一種を錯化剤として形成されていることを特徴とする請求項2に記載の処理剤。
- 化学物質の分解に用いる処理剤であって、過硫酸塩、銀化合物および錯化剤を含むことを特徴とする化学物質分解用処理剤。
- 前記錯化剤が、2,2’−ビピリジン、2−ピコリルアミン、ターピリジン、ピコリン酸、2−ピリジンエタノール、3−アミノピリジン、2−アミノピリミジン、エチレンジアミン、テトラメチルエチレンジアミン、エチレンジアミン四酢酸、乳酸、グリコール酸、1,2−ジアミノプロパン、1,3−ジアミノプロパン及びグリシンからなる群から選択される少なくとも一種である請求項4に記載の処理剤。
- 前記銀化合物が、硝酸銀、硫酸銀、亜硝酸銀、亜硫酸銀、炭酸銀、リン酸銀、ホウ酸銀、酢酸銀、シュウ酸銀、クエン酸銀及び酸化銀からなる群より選択される少なくとも一つである請求項4または5に記載の処理剤。
- 前記過硫酸塩がペルオキソ二硫酸塩である請求項1〜6のいずれかに記載の処理剤。
- さらに硫酸塩を含む請求項1〜7のいずれか一項に記載の処理剤。
- 前記化学物質がシアン化物及び/又は金属シアノ錯体である請求項1〜8のいずれかに記載の処理剤。
- 請求項1〜8のいずれか一項に記載の処理剤と、揮発性有機化合物、原油由来物、シアン化物又は金属シアノ錯体の少なくとも一種を含む化学物質とを接触させることを特徴とする化学物質の分解方法。
- 処理中の前記化学物質のpHを4〜11に保つことを特徴とする請求項10に記載の分解方法。
- さらにpH調整剤を添加することを特徴とする請求項10又は11に記載の分解方法。
- 前記pH調整剤が酢酸系緩衝剤である請求項12に記載の分解方法。
- 前記酢酸系緩衝剤が酢酸および/または酢酸ナトリウムである請求項13に記載の分解方法。
- 処理中の前記化学物質の温度を高くとも70℃とすることを特徴とする請求項10〜14のいずれか一項に記載の分解方法。
- 前記化学物質が土壌、地下水、排水及び廃棄物からなる群から選択される一種又は二種以上の組み合わせである請求項10〜15のいずれか一項に記載の分解方法。
- 前記化学物質がシアン化物及び/又は金属シアノ錯体を含む場合に、前記化学物質中のシアン化合物1.0mgCNあたり少なくとも0.1gの過硫酸塩を含有する処理剤を用いることを特徴とする請求項10〜16のいずれか一項に記載の分解方法。
- 前記処理剤と前記化学物質とを攪拌混合することを特徴とする請求項10〜17のいずれか一項に記載の分解方法。
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