JPWO2011052615A1 - 導電接続材料及びそれを用いた端子間の接続方法 - Google Patents

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    • H01L2224/831—Methods for connecting semiconductor or other solid state bodies using means for bonding being attached to, or being formed on, the surface to be connected using a layer connector the layer connector being supplied to the parts to be connected in the bonding apparatus
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Abstract

本発明は、樹脂組成物と半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔とから構成される積層構造を有する導電接続材料であって、前記導電接続材料における樹脂組成物（Ａ）と半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））が１〜４０又は２０〜５００であることを特徴とする導電接続材料及び該導電接続材料を用いた端子間の接続方法を提供する。本発明の導電接続材料は、電気、電子部品等において電子部材の接続端子間を電気的に接続するために好適に用いられる。

Description

本発明は、電気、電子部品において電子部材を電気的に接続するために用いられる導電接続材料及び該導電接続材料を用いた端子間の接続方法に関する。
近年、電子機器の高機能化及び小型化の要求に伴い、電子材料における接続端子間の狭ピッチ化がますます進む方向にある。これに伴い、微細な配線回路における端子間接続も高度化している。端子間の接続方法としては、例えば、ＩＣチップを回路基板に電気的に接続する際に異方性導電接着剤又は異方性導電フィルムを用いて多数の端子間を一括で接続するフリップチップ接続技術が知られている。異方性導電接着剤又は異方性導電フィルムは、熱硬化性樹脂を主成分とする接着剤に導電性粒子を分散させたフィルム又はペーストである（例えば、特開昭６１−２７６８７３号公報（特許文献１）及び特開２００４−２６０１３１号公報（特許文献２）参照）。これを接続すべき電子部材の間に配置して熱圧着することにより、対向する多数の端子間を一括で接続することができ、接着剤中の樹脂により隣接する端子間の絶縁性を確保することを可能にする。
しかし、導電性粒子の凝集を制御することは非常に難しく、（１）導電性粒子と端子、或いは、導電性粒子同士が十分に接触せずに対向する端子間の一部が導通しない場合や、（２）対向する端子間（導通性領域）以外の樹脂中（絶縁性領域）に導電性粒子が残存してリーク電流が発生し、隣接端子間の絶縁性が十分に確保できない場合があった。このため、従来の異方性導電接着剤や異方性導電フィルムでは、端子間の更なる狭ピッチ化に対応することが困難な状況である。
特開昭６１−２７６８７３号公報 特開２００４−２６０１３１号公報
このような状況の下、接続端子間において良好な電気的接続と隣接端子間において高い絶縁信頼性を得ることを可能にする導電接続材料及び端子間の接続方法の提供が求められている。
上記の課題を解決するべく、本発明者は鋭意検討した結果、導電性粒子に代えて半田箔又は錫箔を用いることで、半田又は錫の端子間への凝集が容易になり、樹脂中に半田又は錫が残存することを抑制できることを見出した。
さらに、本発明者は、接着面全体に端子が配置されたフルグリッド型の電子部材同士を接着する場合と、接着面の周辺にのみ端子が配置されたペリフェラル型の電子部材同士を接着する場合とでは、端子間の電気的接続に必要な金属箔の量及び導電性領域の周囲を取り囲んで隣接端子間の絶縁性を確保するために必要な樹脂組成物の量が異なることに着目した。本願発明者らは鋭意検討の結果、被着体の接着面において端子が占める面積の比率（面積占有率）に応じて樹脂組成物と金属箔の体積比を適切な範囲に設定することで、端子間の電気的接続及び絶縁信頼性がさらに良好なものとなることを見い出し、本発明を完成させるに至った。
すなわち、本発明は、以下に示した導電接続材料、該導電接続材料を用いた端子間の接続方法及び該導電接続材料を用いて電気的に接続されてなる電気、電子部品等を提供するものである。
［１］樹脂組成物（Ａ）と、半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔（Ｂ）とから構成される積層構造を有する導電接続材料であって、前記導電接続材料における樹脂組成物（Ａ）と半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））が１〜４０であることを特徴とする導電接続材料。
［２］対向する端子間を電気的に接続するための導電接続材料であって、前記端子を含む被着体の前記導電接続材料との接着面積に対する前記端子の面積占有率が３％以上５０％以下である場合に用いられるものである、［１］記載の導電接続材料。
［３］樹脂組成物（Ａ）と、半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔（Ｂ）とから構成される積層構造を有する導電接続材料であって、前記導電接続材料における樹脂組成物（Ａ）と半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））が２０〜５００であることを特徴とする導電接続材料。
［４］対向する端子間を電気的に接続するための導電接続材料であって、前記端子を含む被着体の前記導電接続材料との接着面積に対する前記端子の面積占有率が０．１％以上３％未満である場合に用いられるものである、［３］記載の導電接続材料。
［５］前記樹脂組成物（Ａ）が、重量平均分子量８，０００〜１，０００，０００の高分子成分を含む、［１］〜［４］のいずれか１項記載の導電接続材料。
［６］前記高分子成分が、フェノキシ樹脂、（メタ）アクリル系樹脂及びポリイミド樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種を含む、［５］記載の導電接続材料。
［７］前記高分子成分の配合量が、前記樹脂組成物（Ａ）の全重量に対して、５〜５０重量％である、［５］又は［６］記載の導電接続材料。
［８］前記樹脂組成物（Ａ）が、フェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物を含む、［１］〜［７］のいずれか１項記載の導電接続材料。
［９］前記フェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物が、下記一般式（１）で示される化合物を含む、［８］記載の導電接続材料。
ＨＯＯＣ−（ＣＨ2）ｎ−ＣＯＯＨ （１）
［式中、ｎは、１〜２０の整数である。］
［１０］前記フェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物が、下記一般式（２）及び／又は（３）で示される化合物を含む、［８］又は［９］記載の導電接続材料。
Figure 2011052615
 ［式中、Ｒ1〜Ｒ5は、それぞれ独立して、１価の有機基であり、但し、Ｒ1〜Ｒ5の少なくとも一つは水酸基である。］
Figure 2011052615
 ［式中、Ｒ6〜Ｒ20は、それぞれ独立して、１価の有機基であり、但し、Ｒ6〜Ｒ20の少なくとも一つは水酸基又はカルボキシル基である。］
［１１］前記金属箔の融点が１００℃〜３３０℃である、［１］〜［１０］のいずれか１項に記載の導電接続材料。
［１２］樹脂組成物層／金属箔層／樹脂組成物層からなる積層構造を含む、［１］〜［１１］のいずれか１項記載の導電接続材料。
［１３］樹脂組成物層／金属箔層からなる積層構造を含む、［１］〜［１１］のいずれか１項記載の導電接続材料。
［１４］［１］〜［１３］のいずれか１項記載の導電接続材料を対向する端子間に配置する配置工程と、前記金属箔の融点以上であり、且つ、前記樹脂組成物の硬化が完了しない温度で前記導電接続材料を加熱する加熱工程と、前記樹脂組成物を硬化させる硬化工程と、を含む端子間の接続方法。
上記接続方法において、前記端子を含む被着体の前記導電接続材料との接着面積に対する前記端子の面積占有率が３％以上５０％以下である場合、前記導電接続材料における樹脂組成物（Ａ）と半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））が１〜４０である導電接続材料を用いることが好ましい。
また、前記端子を含む被着体の前記導電接続材料との接着面積に対する前記端子の面積占有率が０．１％以上３％未満である場合、前記導電接続材料における樹脂組成物（Ａ）と半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））が２０〜５００である導電接続材料を用いることが好ましい。
［１５］［１］〜［１３］のいずれか１項記載の導電接続材料を対向する端子間に配置する配置工程と、前記金属箔の融点以上であり、且つ、前記樹脂組成物が軟化する温度で前記導電接続材料を加熱する加熱工程と、前記樹脂組成物を固化させる固化工程と、を含む端子間の接続方法。
上記接続方法において、前記端子を含む被着体の前記導電接続材料との接着面積に対する前記端子の面積占有率が３％以上５０％以下である場合、前記導電接続材料における樹脂組成物（Ａ）と半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））が１〜４０である導電接続材料を用いることが好ましい。
また、前記端子を含む被着体の前記導電接続材料との接着面積に対する前記端子の面積占有率が０．１％以上３％未満である場合、前記導電接続材料における樹脂組成物（Ａ）と半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））が２０〜５００である導電接続材料を用いることが好ましい。
［１６］電子部材間が、［１］〜［１３］のいずれか１項記載の導電接続材料を用いて電気的に接続されてなる、電気、電子部品。
本発明の導電接続材料を用いることで、対向する端子間に半田又は錫を凝集させることが容易になり、良好な電気的接続を得ることができる。また、金属箔を用いるため、絶縁性領域に導電性粒子が残存することを抑制することができ、高い絶縁信頼性を得ることができる。本発明の好ましい態様によれば、半導体装置などの微細な配線回路における多数の端子間を一括で接続することも可能である。また、本発明の導電接続材料を用いることで、電子部材の電極上に簡便な方法で接続端子を製造することができる。
本発明に用いる金属箔層の形状の一例を示す平面模式図である。 本発明の端子間の接続方法において、端子間に導電接続材料を配置した後の基板及び導電接続材料の状態の一例を概略的に示す断面図である。 本発明の端子間の接続方法において、端子間に配置した導電接続材料を加熱、硬化／固化した後の基板、導電性領域及び絶縁性領域の状態の一例を概略的に示す断面図である。 本発明の端子間の接続方法において、端子間に導電接続材料を配置した後の基板及び導電接続材料の状態の一例を概略的に示す断面図である。
以下、本発明の導電接続材料、該導電接続材料を用いた端子間の接続方法及び該導電接続材料を用いて電気的に接続されてなる電気、電子部品等についてそれぞれ具体的に説明する。
１．導電接続材料
本発明の導電接続材料は、樹脂組成物と半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔とから構成される。その形態は、樹脂組成物層と金属箔層とからなる多層構造を有する積層体であり、樹脂組成物層及び金属箔層は各々一層であっても複数層であってもよい。導電接続材料の積層構造は特に制限されなく、樹脂組成物層と金属箔層との二層構造（樹脂組成物層／金属箔層）でもよいし、樹脂組成物層あるいは金属箔層の何れか又は両方を複数含む三層構造又はそれ以上の多層構造でもよい。なお、樹脂組成物層又は金属箔層を複数用いる場合、各層の組成は同一でもよく、異なっていてもよい。
本発明の一実施形態では、金属箔の表面酸化膜を、フェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物で還元する観点から、金属箔層の上下層は樹脂組成物層であることが好ましい。例えば、三層構造（樹脂組成物層／金属箔層／樹脂組成物層）が好ましい。この場合、金属箔層の両側にある樹脂組成物層の厚みは、同一でもよく、異なっていてもよい。樹脂組成物層の厚みは、接続しようとする端子の導体厚みなどによって適宜調整すればよい。例えば、金属箔層の両側にある樹脂組成物層の厚みが異なる導電接続材料を用いて接続端子を製造する場合、厚みが薄い方を接続端子側（電極側）に配置することが好ましい。金属箔と接続端子との距離を短くすることで、接続端子部分への半田又は錫成分の凝集を制御しやすくなる。
本発明の第１実施態様では、導電接続材料における樹脂組成物（Ａ）と半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））は１〜４０である。この体積比（（Ａ）／（Ｂ））は２〜３０が好ましく、３〜２５がより好ましく、４〜２０がさらに好ましい。本発明の導電接続材料は、好ましくは、対向する端子間を電気的に接続するために用いられる。特に体積比（（Ａ）／（Ｂ））が１〜４０である導電接続材料は、端子を含む被着体の導電接続材料との接着面積に対する前記端子の面積占有率が３％以上５０％以下である場合に好適に用いられる。好ましくは、前記端子の面積占有率が４％以上４０％以下、より好ましくは５％以上３５％以下である場合に好適に用いられる。例えば、本発明の第１実施態様の導電接続材料は、接着面全体に端子が配置されたフルグリッド型の被着体同士の対向端子間を電気的に接続する場合に好適に用いられる。
本発明の第２実施態様では、導電接続材料における樹脂組成物（Ａ）と半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））は２０〜５００である。この体積比（（Ａ）／（Ｂ））は２５〜４００が好ましく、３０〜３００がより好ましく、３５〜２００がさらに好ましい。本発明の導電接続材料は、好ましくは、対向する端子間を電気的に接続するために用いられる。特に体積比（（Ａ）／（Ｂ））が２０〜５００である導電接続材料は、端子を含む被着体の導電接続材料との接着面積に対する前記端子の面積占有率が０．１％以上３％未満である場合に好適に用いられる。好ましくは、前記端子の面積占有率が０．２％以上２．８％以下、より好ましくは０．３％以上２．５％以下である場合に好適に用いられる。例えば、本発明の第２実施態様の導電接続材料は、接着面の周辺にのみ端子が配置されたペリフェラル型の被着体同士の対向端子間を電気的に接続する場合に好適に用いられる。
上記のように被着体の接着面積に対する端子の面積占有率に応じて導電接続材料における樹脂組成物（Ａ）と金属箔（Ｂ）の体積比を変えることで、接続端子間において良好な電気的接続と隣接端子間において高い絶縁信頼性を得ることができる。被着体の接着面積に対する端子の面積占有率に対して金属箔の含有量が少なすぎると半田又は錫不足により未接続の端子が増加する場合がある。他方、金属箔の含有量が多すぎると半田又は錫余剰により隣接端子間でブリッジを起こしやすくなる。なお、本明細書において、導電接続材料における樹脂組成物（Ａ）と半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））は、導電接続材料の比重から以下のようにして求めることができる。
体積比（（Ａ）／（Ｂ））＝（Ｓ（Ｂ）−Ｓ）／（Ｓ−Ｓ（Ａ））
Ｓ ：導電接続材料の比重
Ｓ（Ａ）：樹脂組成物の比重
Ｓ（Ｂ）：金属箔の比重
次に、本発明で用いる樹脂組成物及び金属箔についてそれぞれ説明する。
（１）樹脂組成物
本発明の導電接続材料に用いる樹脂組成物は、常温で液状又は固形状のいずれの形態であってもよい。ここで「常温で液状」とは、常温（２５℃）で一定の形態を持たない状態を意味する。ペースト状も液状に含まれる。
本発明の導電接続材料に用いる樹脂組成物は、硬化性樹脂組成物又は熱可塑性樹脂組成物のいずれであってもよい。本発明で用いる硬化性樹脂組成物としては、加熱又は化学線を照射することにより硬化するものなどが挙げられる。硬化後の線膨張率や弾性率等の機械特性に優れるという点では、熱硬化性樹脂組成物が好ましい。本発明で用いる熱可塑性樹脂組成物としては、所定の温度に加熱することにより、成形が可能な程度に柔軟性を有するものであれば、特に制限されない。
（ａ）硬化性樹脂組成物
本発明で用いる硬化性樹脂組成物には、硬化性樹脂のほか、必要に応じて、高分子成分、硬化剤、硬化促進剤、フェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物、シランカップリング剤などが含まれる。
（i）硬化性樹脂
本発明で用いる硬化性樹脂は、通常、半導体装置製造用の接着剤成分として使用できるものであれば特に限定されない。例えば、エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂、シリコーン樹脂、オキセタン樹脂、フェノール樹脂、（メタ）アクリレート樹脂、ポリエステル樹脂（不飽和ポリエステル樹脂）、ジアリルフタレート樹脂、マレイミド樹脂、ポリイミド樹脂（ポリイミド前駆体樹脂）、ビスマレイミド−トリアジン樹脂などが挙げられる。特に、エポキシ樹脂、（メタ）アクリレート樹脂、フェノキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリイミド樹脂、シリコーン樹脂、マレイミド樹脂、ビスマレイミド−トリアジン樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種を含む熱硬化性樹脂を用いることが好ましい。中でも、硬化性と保存性、硬化物の耐熱性、耐湿性、耐薬品性に優れるという観点からエポキシ樹脂を用いることが好ましい。これらの硬化性樹脂は１種単独で用いても、２種以上を併用してもよい。
硬化性樹脂の含有量は硬化性樹脂組成物の形態に応じて適宜設定することができる。
例えば、硬化性樹脂組成物が液状の場合、硬化性樹脂の含有量は、硬化性樹脂組成物の全重量に対して、１０重量％以上が好ましく、１５重量％以上がより好ましく、２０重量％以上がさらに好ましく、２５重量％以上がさらにより好ましく、３０重量％以上がなお好ましく、３５重量％以上が特に好ましい。また、１００重量％未満が好ましく、９５重量％以下がより好ましく、９０重量％以下がさらに好ましく、７５重量％以下がさらにより好ましく、６５重量％以下がなお好ましく、５５重量％以下が特に好ましい。
硬化性樹脂組成物が固形状の場合は、硬化性樹脂の含有量は、硬化性樹脂組成物の全重量に対して、５重量％以上が好ましく、１０重量％以上がより好ましく、１５重量％以上がさらに好ましく、２０重量％以上が特に好ましい。また、９０重量％以下が好ましく、８５重量％以下がより好ましく、８０重量％以下がさらに好ましく、７５重量％以下がさらにより好ましく、６５重量％以下がなお好ましく、５５重量％以下が特に好ましい。
硬化性樹脂の含有量が前記範囲内にあると端子間の電気的接続強度及び機械的接着強度を十分に確保することができる。
本発明では、室温で液状及び室温で固形状のいずれの硬化性樹脂を使用してもよい。室温で液状の硬化性樹脂と室温で固形状の硬化性樹脂とを併用してもよい。硬化性樹脂組成物が液状の場合には、室温で液状の硬化性樹脂を用いることが好ましく、硬化性樹脂組成物が固形状の場合には、液状及び固形状のいずれの硬化性樹脂を使用してもよいが、固形状の硬化性樹脂を使用する場合は高分子成分を適宜併用することが好ましい。
例えば、室温（２５℃）で液状のエポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂などが好ましく挙げられる。ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂とを併用してもよい。
室温で液状のエポキシ樹脂のエポキシ当量は、１５０〜３００ｇ／ｅｑが好ましく、１６０〜２５０ｇ／ｅｑがより好ましく、１７０〜２２０ｇ／ｅｑが特に好ましい。前記エポキシ当量が上記下限未満になると硬化物の収縮率が大きくなる傾向があり、反りが生じることがある。他方、前記上限を超えると、フィルム形成性樹脂を併用した場合に、フィルム形成性樹脂、特にポリイミド樹脂との反応性が低下する傾向にある。
室温（２５℃）で固形状のエポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、３官能エポキシ樹脂、４官能エポキシ樹脂などが挙げられる。中でも、固形３官能エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂などが好ましい。これらのエポキシ樹脂は１種単独で用いても、２種以上を併用してもよい。
室温で固形状のエポキシ樹脂のエポキシ当量は、１５０〜３０００ｇ／ｅｑが好ましく、１６０〜２５００ｇ／ｅｑがより好ましく、１７０〜２０００ｇ／ｅｑが特に好ましい。
室温で固形状のエポキシ樹脂の軟化点は、４０〜１２０℃が好ましく、５０〜１１０℃がより好ましく、６０〜１００℃が特に好ましい。前記軟化点が前記範囲内にあると、タック性を抑えることができ、容易に取り扱うことが可能となる。
（ii）高分子成分
固形状の硬化性樹脂組成物を使用する場合、前記硬化性樹脂と高分子成分とを併用することが好ましい。本発明で用いる高分子成分は、重量平均分子量が８，０００以上のものであることが好ましく、８，５００以上のものが好ましく、９，０００以上のものがより好ましい。また、高分子成分の重量平均分子量は１，０００，０００以下のものが好ましく、９５０，０００以下のものがより好ましく、９００，０００以下のものがさらに好ましい。硬化性樹脂と高分子成分とを併用することで、製膜性を向上させることができる。また、硬化前の導電接続材料の流動性を抑制することができる。なお、上記高分子成分の重量平均分子量は、ＧＰＣ（ゲル浸透クロマトグラフィー）により測定することができる。
本発明に用いることのできる高分子成分は熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂のいずれでもよく、また、これらを併用することもできる。具体的に、高分子成分としては、（メタ）アクリル系樹脂、フェノキシ樹脂、ポリエステル樹脂（飽和ポリエステル樹脂）、ポリウレタン樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、シロキサン変性ポリイミド樹脂、ポリブタジエン樹脂、ポリプロピレン樹脂、スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体、スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体、ポリアセタール樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、ブチルゴム、クロロプレンゴム、ポリアミド樹脂、アクリロニトリル−ブタジエン共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−アクリル酸共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体、ポリ酢酸ビニル、ナイロンなどが挙げられる。中でも、（メタ）アクリル系樹脂、フェノキシ樹脂及びポリイミド樹脂が好ましい。高分子成分は１種単独で用いても、２種以上を併用してもよい。
なお、本明細書において、「（メタ）アクリル系樹脂」とは、（メタ）アクリル酸及びその誘導体の重合体、又は（メタ）アクリル酸及びその誘導体と他の単量体との共重合体を意味する。「（メタ）アクリル酸」などと表記するときは、「アクリル酸又はメタクリル酸」などを意味する。
本発明で用いる（メタ）アクリル系樹脂としては、例えば、ポリアクリル酸、ポリメタクリル酸；ポリアクリル酸メチル、ポリアクリル酸エチル、ポリアクリル酸ブチル、ポリアクリル酸−２−エチルヘキシルなどのポリアクリル酸エステル；ポリメタクリル酸メチル、ポリメタクリル酸エチル、ポリメタクリル酸ブチルなどのポリメタクリル酸エステル；ポリアクリロニトリル、ポリメタクリロニトリル、ポリアクリルアミド、アクリル酸ブチル−アクリル酸エチル−アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−アクリル酸共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体、アクリロニトリル−スチレン共重合体、メタクリル酸メチル−スチレン共重合体、メタクリル酸メチル−アクリロニトリル共重合体、メタクリル酸メチル−α−メチルスチレン共重合体、アクリル酸ブチル−アクリル酸エチル−アクリロニトリル−２−ヒドロキシエチルメタクリレート−メタクリル酸共重合体、アクリル酸ブチル−アクリル酸エチル−アクリロニトリル−２−ヒドロキシエチルメタクリレート−アクリル酸共重合体、アクリル酸ブチル−アクリロニトリル−２−ヒドロキシエチルメタクリレート共重合体、アクリル酸ブチル−アクリロニトリル−アクリル酸共重合体、アクリル酸エチル−アクリロニトリル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド共重合体などが挙げられる。中でも、アクリル酸ブチル−アクリル酸エチル−アクリロニトリル共重合体、アクリル酸エチル−アクリロニトリル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド共重合体が好ましい。これらの（メタ）アクリル系樹脂は１種単独で用いても、２種以上を併用してもよい。
本発明で用いるフェノキシ樹脂の骨格は、特に制限されないが、ビスフェノールＡタイプ、ビスフェノールＦタイプ、ビフェニルタイプなどが好ましく挙げられる。
本発明で用いるポリイミド樹脂としては、繰り返し単位中にイミド結合を持つ樹脂であれば特に制限されない。例えば、ジアミンと酸二無水物を反応させ、得られたポリアミド酸を加熱、脱水閉環することにより得られるものが挙げられる。
前記ジアミンとしては、例えば、３，３'−ジメチル−４，４'−ジアミノジフェニル、４，６−ジメチル−ｍ−フェニレンジアミン、２，５−ジメチル−ｐ−フェニレンジアミンなどの芳香族ジアミン、１，３−ビス（３−アミノプロピル）―１，１，３，３―テトラメチルジシロキサンなどのシロキサンジアミンが挙げられる。ジアミンは１種単独で用いても、２種以上を併用してもよい。
また、前記酸二無水物としては、３，３'，４，４'−ビフェニルテトラカルボン酸、ピロメリット酸二無水物、４，４'−オキシジフタル酸二無水物などが挙げられる。酸二無水物は１種単独で用いても、２種以上を併用してもよい。
ポリイミド樹脂は、溶剤に可溶なものでも、不溶なものでもよいが、他の成分と混合する際のワニス化が容易であり、取扱性に優れている点で溶剤可溶性のものが好ましい。特に、様々な有機溶媒に溶解できる点でシロキサン変性ポリイミド樹脂を用いることが好ましい。
本発明においては、高分子成分として市販品を使用することができる。さらに、本発明の効果を損ねない範囲で、高分子成分に、可塑剤、安定剤、無機フィラー、帯電防止剤や顔料などの各種添加剤を配合したものを使用してもよい。
本発明に用いられる導電接続材料において、前記高分子成分の含有量は、使用する硬化性樹脂組成物の形態に応じて適宜設定することができる。
例えば、固形状の硬化性樹脂組成物の場合には、高分子成分の含有量は、硬化性樹脂組成物の全重量に対して、５重量％以上であることが好ましく、１０重量％以上であることがより好ましく、１５重量％以上であることが特に好ましい。また、５０重量％以下であることが好ましく、４５重量％以下であることがより好ましく、４０重量％以下であることが特に好ましい。高分子成分の含有量が前記範囲内にあると溶融前の硬化性樹脂組成物の流動性を抑制することができ、導電接続材料を容易に取り扱うことが可能となる。
（iii）硬化剤
本発明で用いる硬化剤としては、フェノール類、酸無水物及びアミン化合物が好ましく挙げられる。硬化剤は、硬化性樹脂の種類などに応じて適宜選択することができる。例えば、硬化性樹脂としてエポキシ樹脂を使用する場合、エポキシ樹脂との良好な反応性、硬化時の低寸法変化及び硬化後の適切な物性（例えば、耐熱性、耐湿性など）が得られる点で硬化剤としてフェノール類を用いることが好ましく、硬化性樹脂の硬化後の物性が優れている点で２官能以上のフェノール類がより好ましい。また、このような硬化剤は１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
フェノール類としては、例えば、ビスフェノールＡ、テトラメチルビスフェノールＡ、ジアリルビスフェノールＡ、ビフェノール、ビスフェノールＦ、ジアリルビスフェノールＦ、トリスフェノール、テトラキスフェノール、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂などが挙げられる。中でも、エポキシ樹脂との反応性が良好であり、硬化後の物性が優れている点でフェノールノボラック樹脂及びクレゾールノボラック樹脂が好ましい。
硬化剤の含有量は、使用する硬化性樹脂や硬化剤の種類及び後述するフェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物が硬化剤として機能する官能基を有する場合、その官能基の種類や使用量によって適宜選択することができる。
例えば、硬化性樹脂としてエポキシ樹脂を用いた場合、硬化剤の含有量は硬化性樹脂組成物の全重量に対して、０．１〜５０重量％が好ましく、０．２〜４０重量％がより好ましく、０．５〜３０重量％が特に好ましい。硬化剤の含有量が前記範囲内にあると端子間の電気的接続強度及び機械的接着強度を十分に確保することができる。
（iv）硬化促進剤
本発明で用いる硬化促進剤としては、イミダゾール、２−メチルイミダゾール、２−ウンデシルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール、１，２−ジメチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾール、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾール、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾリウムトリメリテイト、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾリウムトリメリテイト、２，４−ジアミノ−６−［２'−メチルイミダゾリル（１'）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２'−ウンデシルイミダゾリル（１'）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２'−エチル−４−メチルイミダゾリル（１'）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２'−メチルイミダゾリル（１'）］−エチル−ｓ−トリアジンのイソシアヌル酸付加物、２−フェニルイミダゾールのイソシアヌル酸付加物、２−メチルイミダゾールのイソシアヌル酸付加物、２−フェニル−４，５−ジヒドロキシジメチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾールなどのイミダゾール化合物が挙げられる。
硬化促進剤の含有量は、使用する硬化促進剤の種類に応じて適宜設定することができる。
例えば、イミダゾール化合物を使用する場合には、イミダゾール化合物の含有量は、硬化性樹脂組成物の全重量に対して、０．００１重量％以上が好ましく、０．００３重量％以上がより好ましく、０．００５重量％以上が特に好ましい。また、１．０重量％以下が好ましく、０．７重量％以下がより好ましく、０．５重量％以下が特に好ましい。イミダゾール化合物の含有量が前記下限未満になると硬化促進剤としての作用が十分に発揮されず、硬化性樹脂組成物を十分に硬化できない場合がある。他方、イミダゾール化合物の含有量が前記上限を超えると、硬化性樹脂組成物の硬化が完了する前に半田又は錫が端子表面に十分に移動せず、絶縁性領域に半田又は錫が残り絶縁性が十分に確保できない場合がある。また、導電接続材料の保存安定性が低下する場合がある。
（v）フェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物
本発明で用いるフェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物は、端子及び金属箔の表面酸化膜など金属酸化膜を還元する機能（フラックス機能）を有するものであることが好ましい。
フェノール性水酸基を有する化合物としては、例えば、フェノール、ｏ−クレゾール、２，６−キシレノール、ｐ−クレゾール、ｍ−クレゾール、ｏ−エチルフェノール、２，４−キシレノール、２，５−キシレノール、ｍ−エチルフェノール、２，３−キシレノール、メシトール、３，５−キシレノール、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、カテコール、ｐ−ｔｅｒｔ−アミルフェノール、レゾルシノール、ｐ−オクチルフェノール、ｐ−フェニルフェノール、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＦ、ビフェノール、ジアリルビスフェノールＦ、ジアリルビスフェノールＡ、トリスフェノール、テトラキスフェノールなどのフェノール性水酸基を含有するモノマー類、フェノールノボラック樹脂、ｏ−クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールＦノボラック樹脂、ビスフェノールＡノボラック樹脂などのフェノール性水酸基を含有する樹脂が挙げられる。
カルボキシル基を有する化合物としては、例えば、脂肪族酸無水物、脂環式酸無水物、芳香族酸無水物、脂肪族カルボン酸、芳香族カルボン酸などが挙げられる。前記脂肪族酸無水物としては、無水コハク酸、ポリアジピン酸無水物、ポリアゼライン酸無水物、ポリセバシン酸無水物などが挙げられる。前記脂環式酸無水物としては、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、無水メチルハイミック酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、トリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルシクロヘキセンジカルボン酸無水物などが挙げられる。前記芳香族酸無水物としては、無水フタル酸、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸、ベンゾフェノンテトラカルボン酸無水物、エチレングリコールビストリメリテート、グリセロールトリストリメリテートなどが挙げられる。
前記脂肪族カルボン酸としては、蟻酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、吉草酸、ピバル酸、カプロン酸、カプリル酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、オレイン酸、フマル酸、マレイン酸、シュウ酸、マロン酸、琥珀酸、グルタル酸、アジピン酸、セバシン酸、ドデカンジオン酸、ピメリン酸などが挙げられる。中でも、下記式（１）：
ＨＯＯＣ−（ＣＨ2）n−ＣＯＯＨ （１）
（式（１）中、ｎは１〜２０の整数である。）
で表される脂肪族カルボン酸が好ましく、アジピン酸、セバシン酸、ドデカンジオン酸がより好ましい。
芳香族カルボン酸の構造は特に制限されないが、下記式（２）又は（３）で表される化合物が好ましい。
Figure 2011052615
 ［式中、Ｒ1〜Ｒ5は、それぞれ独立して、１価の有機基であり、Ｒ1〜Ｒ5の少なくとも一つは水酸基である。］
Figure 2011052615
 ［式中、Ｒ6〜Ｒ20は、それぞれ独立して、１価の有機基であり、Ｒ6〜Ｒ20の少なくとも一つは水酸基又はカルボキシル基である。］
芳香族カルボン酸としては、安息香酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ヘミメリット酸、トリメリット酸、トリメシン酸、メロファン酸、プレーニト酸、ピロメリット酸、メリット酸、キシリル酸、ヘメリト酸、メシチレン酸、プレーニチル酸、トルイル酸、ケイ皮酸、サリチル酸、２，３−ジヒドロキシ安息香酸、２，４−ジヒドロキシ安息香酸、ゲンチジン酸（２，５−ジヒドロキシ安息香酸）、２，６−ジヒドロキシ安息香酸、３，５−ジヒドロキシ安息香酸、没食子酸（３，４，５−トリヒドロキシ安息香酸）などの安息香酸誘導体；１，４−ジヒドロキシ−２−ナフトエ酸、３，５−ジヒドロキシ−２−ナフトエ酸、３，５−ジヒドロキシ−２−ナフトエ酸などのナフトエ酸誘導体；フェノールフタリン；ジフェノール酸などが挙げられる。
これらの中でも、本発明で用いるフェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物は、フラックス機能を有することに加えて、さらに硬化性樹脂の硬化剤として作用することが好ましい。すなわち、本発明で用いるフェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物としては、金属箔及び端子などの金属の表面酸化膜を還元する作用を示し、且つ、硬化性樹脂と反応可能な官能基を有する化合物を用いることが好ましい。該官能基は、硬化性樹脂の種類によって適宜選択する。例えば、硬化性樹脂としてエポキシ樹脂を用いる場合、該官能基は、カルボキシル基、水酸基及びアミノ基などのエポキシ基と反応可能な官能基が好ましい。フェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物が硬化剤としても作用することで、金属箔及び端子などの金属の表面酸化膜を還元して金属表面の濡れ性を高め、導電性領域の形成を容易にすると共に、導電性領域を形成した後は、硬化性樹脂に付加して樹脂の弾性率又はＴｇを高めることができる。また、フェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物が硬化剤として作用することで、フラックス洗浄が不要となり、フラックス成分が残存することによるイオンマイグレーションの発生を抑制することができるといった利点がある。
フェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物としては、カルボキシル基を少なくとも１つ有していることが好ましい。例えば、硬化性樹脂としてエポキシ樹脂を用いる場合、該化合物としては、脂肪族ジカルボン酸又はカルボキシル基とフェノール性水酸基とを有する化合物などが挙げら・BR>黷驕B
脂肪族ジカルボン酸としては、脂肪族炭化水素基にカルボキシル基が２個結合した化合物が好ましく挙げられる。脂肪族炭化水素基は、飽和又は不飽和の非環式であってもよいし、飽和又は不飽和の環式であってもよい。また、脂肪族炭化水素基が非環式の場合には直鎖状でも分岐状でもよい。
このような脂肪族ジカルボン酸としては、前記式（１）においてｎが１〜２０の整数である化合物が好ましく挙げられる。前記式（１）中のｎが上記範囲内であると、フラックス活性、接着時のアウトガス、導電接続材料が硬化した後の弾性率及びガラス転移温度のバランスが良好なものとなる。特に、導電接続材料の硬化後の弾性率の増加を抑制し、被接着物との接着性を向上させることができることから、ｎは３以上が好ましい。また、弾性率の低下を抑制し、接続信頼性をさらに向上させることができることから、ｎは１０以下が好ましい。
前記式（１）で示される脂肪族ジカルボン酸としては、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ウンデカン二酸、ドデカン二酸、トリデカン二酸、テトラデカン二酸、ペンタデカン二酸、オクタデカン二酸、ノナデカン二酸、エイコサン二酸などが挙げられる。中でも、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ドデンカン二酸が好ましく、セバシン酸が特に好ましい。
前記カルボキシル基とフェノール性水酸基とを有する化合物としては、サリチル酸、２，３−ジヒドロキシ安息香酸、２，４−ジヒドロキシ安息香酸、ゲンチジン酸（２，５−ジヒドロキシ安息香酸）、２，６−ジヒドロキシ安息香酸、３，４−ジヒドロキシ安息香酸、没食子酸（３，４，５−トリヒドロキシ安息香酸）などの安息香酸誘導体；１，４−ジヒドロキシ−２−ナフトエ酸、３，５−ジヒドロキシ−２−ナフトエ酸などのナフトエ酸誘導体；フェノールフタリン；ジフェノール酸などが挙げられる。中でも、フェノールフタリン、ゲンチジン酸、２，４−ジヒドロキシ安息香酸、２，６−ジヒドロキシ安息香酸が好ましく、フェノールフタリン、ゲンチジン酸が特に好ましい。
フェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物は、１種単独で用いても２種以上を併用してもよい。また、いずれの化合物も吸湿しやすく、ボイド発生の原因となるため、使用前に予め乾燥させておくことが好ましい。
フェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物の含有量は、使用する樹脂組成物の形態に応じて適宜設定することができる。
例えば、樹脂組成物が液状の場合、フェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物の含有量は、硬化性樹脂組成物の全重量に対して、１重量％以上が好ましく、２重量％以上がより好ましく、３重量％以上が特に好ましい。また、５０重量％以下が好ましく、４０重量％以下がより好ましく、３０重量％以下がさらに好ましく、２５重量％以下が特に好ましい。
固形状の樹脂組成物の場合には、フェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物の含有量は、硬化性樹脂組成物の全重量に対して、１重量％以上が好ましく、２重量％以上がより好ましく、３重量％以上が特に好ましい。また、５０重量％以下が好ましく、４０重量％以下がより好ましく、３０重量％以下がさらに好ましく、２５重量％以下が特に好ましい。
フェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物の含有量が上記範囲内であると、金属箔及び端子の表面酸化膜を電気的に接合できる程度に除去することができる。さらに、樹脂組成物が硬化性樹脂の場合、硬化時に、樹脂に効率よく付加して樹脂の弾性率又はＴｇを高めることができる。また、未反応のフェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物に起因するイオンマイグレーションの発生を抑制することができる。
（vi）シランカップリング剤
本発明で用いるシランカップリング剤としては、エポキシシランカップリング剤、芳香族含有アミノシランカップリング剤などが挙げられる。シランカップリング剤を添加することにより、接合部材と導電接続材料との密着性を高めることができる。シランカップリング剤は１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
シランカップリング剤の含有量は、接合部材や硬化性樹脂などの種類に応じて適宜選択することができる。例えば、シランカップリング剤の含有量は、硬化性樹脂組成物の全重量に対して、０．０１重量％以上が好ましく、０．０５重量％以上がより好ましく、０．１重量％以上が特に好ましく、また、２重量％以下が好ましく、１．５重量％以下がより好ましく、１重量％以下が特に好ましい。
本発明で用いる硬化性樹脂組成物には、本発明の効果を損ねない範囲で、可塑剤、安定剤、粘着付与剤、滑剤、酸化防止剤、無機フィラー、充填剤、帯電防止剤及び顔料などを配合してもよい。
本発明において、前記硬化性樹脂組成物は、上記各成分を混合・分散させることによって調製することができる。各成分の混合方法や分散方法は特に限定されず、従来公知の方法で混合、分散させることができる。
また、本発明においては、前記各成分を溶媒中で又は無溶媒下で混合して液状の硬化性樹脂組成物を調製してもよい。このとき用いられる溶媒としては、各成分に対して不活性なものであれば特に限定はないが、例えば、アセトン、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）、メチルイソブチルケトン（ＭＩＢＫ）、ジイソブチルケトン（ＤＩＢＫ）、シクロヘキサノン、ジアセトンアルコール（ＤＡＡ）などのケトン類；ベンゼン、キシレン、トルエンなどの芳香族炭化水素類、メチルアルコール、エチルアルコール、イソプロピルアルコール、ｎ−ブチルアルコールなどのアルコール類、メチルセロソルブ、エチルセロソルブ、ブチルセロソルブ、メチルセロソルブアセテート、エチルセロソルブアセテートなどのセロソルブ類、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）、ニ塩基酸エステル（ＤＢＥ）、３−エトキシプロピオン酸エチル（ＥＥＰ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）などが挙げられる。また、溶媒の使用量は、溶媒に混合した成分の固形分濃度が１０〜６０重量％となる量であることが好ましい。
（ｂ）熱可塑性樹脂組成物
本発明においては、樹脂組成物として熱可塑性樹脂組成物を用いることもできる。
本発明で用いる熱可塑性樹脂組成物は、熱可塑性樹脂のほか、必要に応じて、フェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物、シランカップリング剤などが含まれる。
（i）熱可塑性樹脂
本発明で用いる熱可塑性樹脂としては、例えば、酢酸ビニル系、ポリビニルアルコール樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、塩化ビニル樹脂、（メタ）アクリル樹脂、フェノキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、シロキサン変性ポリイミド樹脂、ポリブタジエン樹脂、アクリル樹脂、スチレン樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリアミド樹脂、セルロース樹脂、イソブチレン樹脂、ビニルエーテル樹脂、液晶ポリマー樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリエーテルサルフォン樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリウレタン樹脂、スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体、スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体、ポリアセタール樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、ブチルゴム、クロロプレンゴム、アクリロニトリル−ブタジエン共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−アクリル酸共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体、ポリ酢酸ビニル等が挙げられる。熱可塑性樹脂は、単一の重合体でもよく、上記熱可塑性樹脂の２種以上の共重合体でもよい。
熱可塑性樹脂の軟化点は、特に制限されないが、導電接続材料を構成する前記金属箔の融点より１０℃以上低いことが好ましく、２０℃以上低いことが特に好ましく、３０℃以上低いことがより好ましい。
また、熱可塑性樹脂の分解温度は、特に制限されないが、導電接続材料を構成する金属箔の融点よりも１０℃以上高いことが好ましく、２０℃以上高いことが特に好ましく、３０℃以上高いことがより好ましい。
熱可塑性樹脂の含有量は使用する熱可塑性樹脂組成物の形態に応じて適宜設定することができる。
例えば、熱可塑性樹脂組成物が液状の場合、熱可塑性樹脂の含有量は、熱可塑性樹脂組成物の全重量に対して、１０重量％以上が好ましく、１５重量％以上がより好ましく、２０重量％以上がさらに好ましく、２５重量％以上がさらにより好ましく、３０重量％以上がなお好ましく、３５重量％以上が特に好ましい。また、１００重量％以下が好ましく、９５重量％以下がより好ましく、９０重量％以下がさらに好ましく、７５重量％以下がさらにより好ましく、６５重量％以下がなお好ましく、５５重量％以下が特に好ましい。
熱可塑性樹脂組成物が固形状の場合は、熱可塑性樹脂の含有量は、熱可塑性樹脂組成物の全重量に対して、５重量％以上が好ましく、１０重量％以上がより好ましく、１５重量％以上がさらに好ましく、２０重量％以上が特に好ましい。また、９０重量％以下が好ましく、８５重量％以下がより好ましく、８０重量％以下がさらに好ましく、７５重量％以下がさらにより好ましく、６５重量％以下がなお好ましく、５５重量％以下が特に好ましい。
熱可塑性樹脂の含有量が上記の範囲内であると端子間の電気的接続強度及び機械的接着強度を十分に確保することができる。
（ii）その他の添加剤
本発明の熱可塑性樹脂組成物で用いるフェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物、シランカップリング剤、その他の添加剤は、前記「（ａ）硬化性樹脂組成物」において説明したものと同じものを用いることができる。各成分の含有量、好ましい化合物及び調製方法も硬化性樹脂組成物で説明したものと同様である。
本発明では、樹脂組成物として硬化性樹脂組成物を用いることが好ましい。中でも、樹脂組成物の全重量に対して、エポキシ樹脂１０〜９０重量％、硬化剤０．１〜５０重量％、高分子成分５〜５０重量％及びフェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物１〜５０重量％を含むものがより好ましい。また、樹脂組成物の全重量に対して、エポキシ樹脂２０〜８０重量％、硬化剤０．２〜４０重量％、高分子成分１０〜４５重量％及びフェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物２〜４０重量％を含むものがさらに好ましい。また、樹脂組成物の全重量に対して、エポキシ樹脂３５〜５５重量％、硬化剤０．５〜３０重量％、高分子成分１５〜４０重量％及びフェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物３〜２５重量％を含むものが特に好ましい。
本発明の導電接続材料において樹脂組成物層の各々の厚みは、特に制限されないが、１μｍ以上が好ましく、３μｍ以上がより好ましく、５μｍ以上が特に好ましい。また、樹脂組成物層の厚みは、２００μｍ以下が好ましく、１５０μｍ以下がより好ましく、１００μｍ以下が特に好ましい。樹脂組成物層の厚みが前記範囲内にあると、隣接する端子間の間隙に樹脂組成物を十分に充填することができ、樹脂組成物の硬化後、固化後の機械的接着強度及び対向する端子間の電気的接続を十分に確保することができ、接続端子の製造も可能にすることができる。
本発明の導電接続材料が樹脂組成物層を複数含む場合、各樹脂組成物層の組成は同一でもよいし、用いる樹脂成分の種類や配合処方の違いなどにより異なっていてもよい。樹脂組成物層の溶融粘度や軟化温度などの物性も同一でもよいし異なっていてもよい。例えば液状の樹脂組成物層と固形状の樹脂組成物層とを組み合わせて用いてもよい。
（２）金属箔
本発明において金属箔層は、半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔で構成される層である。金属箔層は平面視で樹脂組成物層の少なくとも一部に形成されていればよく、樹脂組成物層の全面に形成されていてもよい。
金属箔層の形状は特に制限されなく、一定の形状が繰り返しパターン状に形成されていてもよいし、形状が不規則であってもよい。規則的な形状と不規則な形状とが混在していてもよい。図１は、金属箔層の形状の一例を示す平面模式図である。樹脂組成物層１２０の上に様々な形状をもつ金属箔層１１０が形成されている。金属箔層の形状としては、例えば、図１に示されるような点線の抜き模様状（ａ）、縞模様状（ｂ）、水玉模様状（ｃ）、矩形模様状（ｄ）、チェッカー模様状（ｅ）、額縁状（ｆ）、格子模様状（ｇ）又は多重の額縁状（ｈ）などが挙げられる。これらの形状は一例であり、目的や用途に応じてこれらの形状を組み合せたり、変形させて用いることができる。
本発明の一実施態様において、接続しようとする電極が被着体の接着面全体に配置されているようなフルグリッド型の被着体同士を電気的に接続する場合、樹脂組成物の全面にシート状の金属箔を形成することが好ましい。
また、本発明の他の実施態様において、接続しようとする電極が被着体の接続面の周辺部に配置されるようなペリフェラル型の被着体同士を電気的に接続する場合、金属箔を有効に利用する観点、及び、隣接する電極間に金属箔を残存させないという観点から、樹脂組成物の少なくとも一部に繰り返しパターン状の金属箔を形成することが好ましい。このとき、金属箔の形状は電極のピッチや形態等によって適宜選択することができる。
本発明に使用する金属箔は、特に制限はないが、錫（Ｓｎ）、鉛（Ｐｂ）、銀（Ａｇ）、ビスマス（Ｂｉ）、インジウム（Ｉｎ）、亜鉛（Ｚｎ）、ニッケル（Ｎｉ）、アンチモン（Ｓｂ）、鉄（Ｆｅ）、アルミニウム（Ａｌ）、金（Ａｕ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）及び銅（Ｃｕ）からなる群から選択される少なくとも２種以上の金属の合金、又は錫単体からなることが好ましい。
これらのうち、溶融温度及び機械的物性を考慮すると、金属箔は、Ｓｎ−Ｐｂの合金、鉛フリー半田であるＳｎ−Ｂｉの合金、Ｓｎ−Ａｇ−Ｃｕの合金、Ｓｎ−Ｉｎの合金、Ｓｎ−Ａｇの合金などのＳｎを含む合金からなる半田箔がより好ましい。Ｓｎ−Ｐｂの合金を用いる場合、錫の含有率は、３０重量％以上１００重量％未満が好ましく、３５重量％以上１００重量％未満がより好ましく、４０重量％以上１００重量％未満が好ましい。また、鉛フリー半田の場合の錫の含有率は、１５重量％以上１００重量％未満が好ましく、２０重量％以上１００重量％未満がより好ましく、２５重量％以上１００重量％未満が特に好ましい。例えば、Ｓｎ−Ｐｂの合金としては、Ｓｎ６３−Ｐｂ（融点１８３℃）、鉛フリー半田としては、Ｓｎ−３．０Ａｇ−０．５Ｃｕ（融点２１７℃）、Ｓｎ−３．５Ａｇ（融点２２１℃）、Ｓｎ−５８Ｂｉ（融点１３９℃）、Ｓｎ−９．０Ｚｎ（融点１９９℃）、Ｓｎ−３．５Ａｇ−０．５Ｂｉ−３．０Ｉｎ（融点１９３℃）、Ａｕ−２０Ｓｎ（融点２８０℃）、等が好ましく挙げられる。
金属箔は、接続しようとする電子部材や半導体装置の耐熱性に応じて適宜選択すればよい。例えば、半導体装置における端子間接続においては、半導体装置の部材が熱履歴により損傷するのを防止するため、融点が３３０℃以下（より好ましくは３００℃以下、特に好ましくは２８０℃以下、さらに好ましくは２６０℃以下）である金属箔を用いることが好ましい。また、端子間接続後の半導体装置の耐熱性を確保するためには、融点が１００℃以上（より好ましくは１１０℃以上、特に好ましくは１２０℃以上）である金属箔を用いることが好ましい。なお、金属箔の融点は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）により測定することができる。
金属箔の厚みは、対向する端子間のギャップ、隣接する端子間の離隔距離などに応じて適宜選択することができる。例えば、半導体装置における半導体チップ、基板、半導体ウエハなどの各接続端子間の接続の場合、金属箔の厚みは、０．５μｍ以上が好ましく、３μｍ以上がより好ましく、５μｍ以上が特に好ましく、また、１００μｍ以下が好ましく、５０μｍ以下がより好ましく、２０μｍ以下が特に好ましい。金属箔の厚みが前記下限未満になると半田又は錫不足により未接続の端子が増加する傾向にあり、他方、前記上限を超えると半田又は錫余剰により隣接端子間でブリッジを起こし、ショートしやすくなる傾向にある。
金属箔の作製方法としては、例えば、インゴットなどの塊から圧延により作製する方法、樹脂組成物層へ直接蒸着、スパッタ、めっきなどにより金属箔層を形成する方法が挙げられる。また、繰り返しパターン状の金属箔の作製方法としては、例えば、金属箔を所定のパターンに打抜く方法、エッチングなどにより所定のパターンを形成する方法、また、遮蔽板やマスクなどを使用することにより蒸着、スパッタ、めっきなどで形成する方法が挙げられる。
本発明において導電接続材料の形態は、樹脂組成物の形態などに応じて適宜選択することができる。例えば、樹脂組成物が液状の場合は、金属箔の両面に樹脂組成物を塗布したもの、ポリエステルシート等の剥離基材上に樹脂組成物を塗布し、所定温度で半硬化（Ｂステージ化）等の目的で乾燥、製膜させた後に金属箔を張り合わせてフィルム状にしたもの等を導電接続材料として供することができる。樹脂組成物が固形状の場合は、有機溶剤に溶解した樹脂組成物のワニスをポリエステルシート等の剥離基材上に塗布し、所定の温度で乾燥させた後に金属箔を張り合わせ、又は、蒸着などの手法を使いフィルム状に形成したものを導電接続材料として供することができる。
また、本発明の導電接続材料及びこれに用いられる金属箔は、端子との接触を高めるためにエンボス加工を施したものを用いることもできる。
本発明の導電接続材料の厚みは、特に制限されないが、１μｍ以上が好ましく、３μｍ以上がより好ましく、５μｍ以上が特に好ましく、また、２００μｍ以下が好ましく、１５０μｍ以下がより好ましく、１００μｍ以下が特に好ましい。導電接続材料の厚みが前記範囲内にあると隣接する端子間の間隙に樹脂組成物を十分に充填することができる。また、樹脂成分の硬化後又は固化後の機械的接着強度及び対向する端子間の電気的接続を十分に確保することができる。また、目的や用途に応じた接続端子の製造も可能にすることができる。
次に、導電接続材料の製造方法について説明する。
本発明で用いる樹脂組成物が２５℃で液状の場合、例えば、金属箔を液状の樹脂組成物に浸漬させ、金属箔の両面に液状の樹脂組成物を付着させて、本発明の導電接続材料を製造することができる。樹脂組成物の厚み制御が必要な場合は、液状の樹脂組成物に浸漬させた金属箔を一定の間隙を有するバーコーターを通過させる方法や液状の樹脂組成物をスプレーコーター等により吹き付ける方法により作製することができる。
また、本発明で用いる樹脂組成物が２５℃でフィルム状の場合は、例えば、次のようにして導電接続材料を製造することができる。まず、有機溶剤に溶解した樹脂組成物のワニスをポリエステルシート等の剥離基材上に塗布し、所定の温度で乾燥させ製膜させてフィルム状の樹脂組成物を作製する。次に、剥離基材上に製膜させた樹脂組成物を２枚準備し金属箔を挟んで熱ロールでラミネートすることで、金属箔の上下に樹脂組成物を配置した時樹脂組成物／金属箔／樹脂組成物からなる３層の導電接続材料を作製することができる。また、上述のラミネート方式により、金属箔の片面に樹脂組成物を配置することで樹脂組成物／金属箔からなる２層の導電接続材料を作製することができる。
また、巻重状の金属箔を使用する場合は、金属箔をベース基材として、金属箔の上下又は片側に前記フィルム状の樹脂組成物を熱ロールでラミネートすることで、巻重状の導電接続材料を得ることもできる。さらに、巻重状の金属箔を使用する場合、金属箔の上下又は片側に、ワニス状の樹脂組成物を直接塗布し、溶剤を揮散させることにより巻重状の導電接続材料を作製することができる。
パターン状の金属箔を使用して導電接続材料を作製する場合、剥離基材上に金属箔を配置し、金属箔側から金型で金属箔をハーフカットし、余分な金属箔を除去することによりパターン状の金属箔を作製し、前記フィルム状の樹脂組成物を熱ロールでラミネートすればよい。パターン状の金属箔の両面に樹脂組成物を設ける場合は、前記剥離基材を剥がし、樹脂組成物が形成された面とは反対側のパターン状の金属箔の面に、フィルム状の樹脂組成物をさらにラミネートすればよい。
なお、導電接続材料の製造方法は上記方法に制限されない。導電接続材料の製造方法は、目的や用途に応じて当業者が適宜選択することができる。
２．端子間の接続方法
次に、本発明の端子間の接続方法について説明する。
本発明の接続方法は前記導電接続材料を用いて端子間を接続する方法にかかるものであり、導電接続材料を対向する端子間に配置する配置工程と、前記導電接続材料を加熱する加熱工程と、前記樹脂組成物を硬化又は固化させる硬化／固化工程とを含む。本発明の接続方法は、例えば、半導体ウエハ、半導体チップ、リジッド基板、フレキシブル基板、その他の電気、電子部品に形成されている端子同士を接続する際などに用いることができる。
本発明の接続方法において、端子を含む被着体の導電接続材料との接着面積に対する前記端子の面積占有率が３％以上５０％以下である場合、導電接続材料における樹脂組成物（Ａ）と半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））が１〜４０、好ましくは２〜３０、より好ましくは３〜２５、さらに好ましくは４〜２０である導電接続材料を用いることが好ましい。他方、端子を含む被着体の導電接続材料との接着面積に対する前記端子の面積占有率が０．１％以上３％未満である場合、上記体積比（（Ａ）／（Ｂ））が２０〜５００、好ましくは２５〜４００、より好ましくは３０〜３００、さらに好ましくは３５〜２００である導電接続材料を用いることが好ましい。本発明においては、被着体の接着面積に対する端子の面積占有率に応じて導電接続材料における樹脂組成物（Ａ）と金属箔（Ｂ）の体積比を変えることで、接続端子間において良好な電気的接続と隣接端子間において高い絶縁信頼性を得ることができる。
本発明の接続方法は、前記導電接続材料の樹脂組成物が硬化性樹脂組成物である場合と、熱可塑性樹脂組成物である場合とで接続方法の工程が若干異なる。以下、それぞれの場合について説明する。
（１）樹脂組成物が硬化性樹脂組成物である場合
導電接続材料に用いる樹脂組成物が硬化性樹脂組成物である場合、本発明の端子間の接続方法は、前記硬化性樹脂組成物と金属箔とを含む導電接続材料を対向する端子間に配置する配置工程と、前記金属箔の融点以上であり、且つ、前記硬化性樹脂組成物の硬化が完了しない温度で前記導電接続材料を加熱する加熱工程と、前記硬化性樹脂組成物を硬化させる硬化工程と、を含む。
この接続方法では、加熱溶融した半田又は錫を選択的に端子間で凝集させて導電性領域を形成し、その周囲に硬化性樹脂組成物による絶縁性領域を形成することができる。その結果、隣接する端子間の絶縁性を確保してリーク電流を防ぐことができるので、端子間の接続の接続信頼性を高めることができる。また、微細な配線回路においても多数の端子間の電気的接続を一括で実施することが可能となる。さらに硬化性樹脂組成物を硬化させることによって導電性領域又は絶縁性領域の機械的強度を高めることができる。
以下、図面を参照しながら、導電接続材料の樹脂組成物が硬化性樹脂組成物である場合の端子間の接続方法の好適な実施形態について詳細に説明するが、本発明の接続方法はこれらの図面に限定されるものではない。
（ａ）配置工程
先ず、図２に示すように、端子１１が設けられた基板１０と端子２１が設けられた基板２０とを、端子１１と端子２１とが対向するように位置あわせし、これらの端子間に、金属箔１１０と金属箔１１０の両面に設けられた硬化性樹脂組成物１２０とからなる導電接続材料３０を配置する。この時、導電接続材料３０はロールラミネータ又はプレス等の装置を使用し、図４に示すように、あらかじめ基板１０又は基板２０の片側、あるいは、基板１０及び基板２０の双方に熱圧着されていてもよい。また、前記端子１１及び２１の表面は、電気的な接続を良好にするために、必要により、洗浄、研磨、めっき及び表面活性化などの処理を施してもよい。
（ｂ）加熱工程
加熱工程では、前記配置工程において端子間に配置した導電接続材料を、金属箔の融点以上で加熱する。加熱温度は、金属箔の融点以上であればよく、例えば加熱時間を短くするなど、加熱時間を調整することによって、半田又は錫が硬化性樹脂中を移動できる範囲すなわち「硬化性樹脂組成物の硬化が完了しない」範囲であれば、その上限は特に制限されない。加熱温度は、金属箔の融点より５℃以上高い温度が好ましく、１０℃以上高い温度がより好ましく、２０℃以上高い温度がさらに好ましく、３０℃以上高い温度が特に好ましい。
加熱温度は、使用する金属箔及び硬化性樹脂組成物の組成などによって適宜選択することができるが、１００℃以上が好ましく、１３０℃以上がより好ましく、１４０℃以上が特に好ましく、１５０℃以上が最も好ましい。接続しようとする基板などの熱劣化を防止するためには、加熱温度は２６０℃以下が好ましく、２５０℃以下がより好ましく、２４０℃以下が特に好ましい。
このような温度で前記導電接続材料を加熱すると、金属箔１１０が溶融し、溶融した半田又は錫が硬化性樹脂組成物１２０中を移動できるようになる。硬化性樹脂組成物がフェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物を含む場合、硬化性樹脂組成物に含まれるフェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物の還元作用により、半田又は錫の表面酸化膜が除去されるため、半田又は錫は濡れ性が高められた状態であり、金属結合が促されて対向する端子間に凝集しやすくなる。他方、フェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物の還元作用により端子１１及び２１の表面酸化膜も除去されて濡れ性が高められているため、半田又は錫との金属結合が容易になる。その結果、図３に示すように、前記端子間には導電性領域１３０が形成され、端子１１と端子２１とが電気的に接続される。他方、導電性領域の周囲には硬化性樹脂組成物が充填されて絶縁性領域１４０が形成される。その結果、隣接する端子間の絶縁性が確保され、隣接する端子間のショートを防止することが可能となる。
本発明の接続方法においては、対向する端子間の距離を近づけるように加圧して加熱してもよい。例えば、図２中の基板１０及び２０が対向する方向に公知の熱圧着装置などの手段を用いて加熱及び加圧することにより、対向する各端子間の距離を一定に制御することができ、対向する端子間の電気的な接続信頼性を高めることが可能となる。
さらに、加圧又は加熱する際に超音波や電場などを加えたり、レーザーや電磁誘導などの特殊加熱を適用してもよい。
（ｃ）硬化工程
本発明の接続方法においては、前記加熱工程で導電性領域１３０と絶縁性領域１４０とを形成した後、硬化性樹脂組成物を硬化させて絶縁性領域１４０を固定する。これにより、前記端子間の電気的信頼性及び機械的接続強度を十分に確保することができる。特に本発明の接続方法においては、高絶縁抵抗値を有する硬化性樹脂組成物を使用しているため、絶縁性領域の絶縁性をより十分に確保することができる。
硬化性樹脂組成物の硬化は、導電接続材料を加熱することなどによって実施することができる。導電接続材料の硬化温度は、硬化性樹脂組成物の組成に応じて適宜設定することができるが、前記加熱工程での加熱温度より少なくとも５℃低い温度であることが好ましく、少なくとも１０℃低い温度であることが特に好ましい。具体的には、１００℃以上であることが好ましく、１２０℃以上であることがより好ましく、１３０℃以上であることが特に好ましく、１５０℃以上であることが最も好ましい。また、３００℃以下であることが好ましく、２６０℃以下であることがより好ましく、２５０℃以下であることが特に好ましく、２４０℃以下であることが最も好ましい。硬化温度が前記範囲内にあると、導電接続材料が熱分解せず、硬化性樹脂組成物を十分に硬化させることができる。
（２）樹脂組成物が熱可塑性樹脂組成物である場合
次に、導電接続材料に用いる樹脂組成物が熱可塑性樹脂組成物である場合について説明する。導電接続材料に用いる樹脂組成物が熱可塑性樹脂組成物である場合、本発明の端子間の接続方法は、前記熱可塑性樹脂組成物と金属箔とを含む導電接続材料を対向する端子間に配置する配置工程と、前記金属箔の融点以上であり、且つ、前記熱可塑性樹脂組成物が軟化する温度で前記導電接続材料を加熱する加熱工程と、前記熱可塑性樹脂組成物を固化させる固化工程と、を含む。以下、各工程について説明する。
（ａ）配置工程
熱可塑性樹脂組成物と金属箔とを含む導電接続材料を使用した場合も、前記硬化性樹脂組成物と金属箔とを含む導電接続材料を使用した場合と同様に導電接続材料を配置することができる。
（ｂ）加熱工程
加熱工程は、特に制限されないが、前記配置工程において端子間に配置した導電接続材料を、金属箔の融点以上で加熱する。加熱温度は、金属箔の融点より５℃以上高い温度が好ましく、１０℃以上高い温度がより好ましく、２０℃以上高い温度がさらに好ましく、３０℃以上高い温度が特に好ましい。加熱温度は、金属箔の融点以上であり、熱可塑性樹脂組成物が軟化して半田又は錫が熱可塑性樹脂中を移動できる範囲すなわち「熱可塑性樹脂組成物が軟化する」範囲であれば、その上限は特に制限されない。
加熱温度は、使用する金属箔及び熱可塑性樹脂組成物の組成などによって適宜選択することができる。例えば、硬化性樹脂組成物と金属箔とを含む導電接続材料と同様の加熱温度で加熱することができる。
上記の温度で前記導電接続材料を加熱すると、金属箔１１０が溶融し、溶融した半田又は錫が熱可塑性樹脂組成物１２０中を移動できるようになる。熱可塑性樹脂組成物がフェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物を含む場合、熱可塑性樹脂組成物に含まれるフェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物の還元作用により、半田又は錫の表面酸化膜は除去されるため、半田又は錫は濡れ性が高められた状態であり、金属結合が促されて対向する端子間に凝集しやすくなる。他方、フェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物の還元作用により端子１１及び２１の表面酸化膜も除去されて濡れ性が高められているため、半田又は錫との金属結合が容易になる。その結果、図３に示すように、前記端子間には導電性領域１３０が形成され、端子１１と端子２１とが電気的に接続される。他方、導電性領域の周囲には熱可塑性樹脂組成物が充填されて絶縁性領域１４０が形成される。その結果、隣接する端子間の絶縁性が確保され、隣接する端子間のショートを防止することが可能となる。
（ｃ）固化工程
本発明の接続方法においては、前記加熱工程で導電性領域１３０と絶縁性領域１４０とを形成した後、熱可塑性樹脂組成物を固化させて絶縁性領域１４０領域を固定する。これにより、前記端子間の電気的信頼性及び機械的接続強度を十分に確保することができる。
熱可塑性樹脂組成物の固化は、前記加熱工程で加熱溶融した導電接続材料を冷却・固化することによって実施することができる。導電接続材料の冷却・固化は、熱可塑性樹脂組成物の組成に応じて適宜設定することができるものであり、特に制限されないが、自然冷却による方法でもよく、また、冷気を吹きつけるなどの方法でもよい。
前記熱可塑性樹脂組成物の固化温度は、特に制限されないが、金属箔の融点より低いことが好ましい。より具体的には、前記熱可塑性樹脂組成物の固化温度は、金属箔の融点より１０℃以上低いことが好ましく、２０℃以上低いことが特に好ましい。また、前記熱可塑性樹脂組成物の固化温度は、５０℃以上であることが好ましく、６０℃以上であることが特に好ましく、１００℃以上であることがさらに好ましい。前記熱可塑性樹脂組成物の固化温度が前記範囲内にあると、導電性領域１３０を確実に形成することができ、また、絶縁性領域１４０が所望の耐熱性を有することができる。このため、隣接する端子間の絶縁性が確保され、隣接する端子間のショートをより確実に防止することができる。
本発明の好ましい態様によれば、特定の樹脂成分及びフェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物を含有する樹脂組成物と金属箔とからなる導電接続材料を用いることによって、半田又は錫を選択的に対向する端子間に凝集させることができ、端子間を電気的に接続するとともに、隣接する端子間の絶縁性を確保することができる。さらに、多数の端子間を一括で導通させることが可能であり、信頼性に優れた端子間接続を実施することができる。
３．導電接続材料付き電子部材及び電気、電子部品
本発明は、電子部材の電気的接続面に本発明の導電接続材料が接着してなる導電接続材料付き電子部材をも包含する。本発明の導電接続材料付き電子部材において、導電接続材料の電子部材の電気的接続面との接着面は樹脂組成物層であることが好ましい。該樹脂組成物層は、電子部材の電気的接続面に直接接着されていてもよいし、接着剤層を介して接着されていてもよい。本発明の導電接続材料付き電子部材を互いに貼り合わせ、あるいは、本発明の導電接続材料付き電子部材を他の電子部材の電気的接続面と貼り合わせて熱圧着させることで、電子部材間を電気的に接続することができる。
本発明では、このようにして得られた本発明の導電接続材料を用いて電子部材間が電気的に接続されてなる半導体ウエハ、半導体チップ、リジッド基板及びフレキシブル基板、その他の電気、電子部品をも包含する。
以下、本発明を実施例に基づいて説明するが、本発明は、下記の実施例に制限されるも
のではない。
［実施例１〜４］
（１）硬化性樹脂組成物の調製
表１に示した各成分を、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）に溶解して樹脂固形分４０％の樹脂組成物のワニスを得た。得られたワニスを、コンマコーターを用いて、ポリエステルシートに塗布し、９０℃で５分間乾燥させて、表１記載の厚みを有するフィルム状の硬化性樹脂組成物を２枚得た。
（２）導電接続材料の製造
得られたフィルム状の硬化性樹脂組成物を６０℃、０．３ＭＰａ、０．３ｍ／ｍｉｎの条件で、表１に示した厚みを有する半田箔の両面にラミネートし、導電接続材料を製造した。
次のようにして、樹脂組成物（Ａ）と金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））を求め、表１に示した。
体積比（（Ａ）／（Ｂ））＝（Ｓ（Ｂ）−Ｓ）／（Ｓ−Ｓ（Ａ））
Ｓ ：導電接続材料の比重
Ｓ（Ａ）：樹脂組成物の比重
Ｓ（Ｂ）：金属箔の比重
比重は、それぞれ、空気中での重量と水中での重量から以下のようにして求めた。
比重Ｓ＝Ｗ／（Ｗ−Ｗ１）
Ｗ ：空気中での重量（ｇ）
Ｗ１：水中での重量（ｇ）
（３）端子間接続
次に、得られた導電接続材料を用いて基板の端子間接続を行った。基板として、ＦＲ−４基材（厚み０．１ｍｍ）と回路層（銅回路、厚み１２μｍ）からなり、銅回路上にＮｉ／Ａｕメッキ（厚み３μｍ）を施して形成される接続端子（端子径及び隣接する端子間の中心距離は表１記載のとおり）を有するものを使用した。基板間のギャップ及び樹脂組成物と金属箔の接着面積に対する電極（パッド）の面積占有率（％）は、表１に示したとおりである。
このような接続端子を有する基板間に、前記導電接続材料を配置し、熱圧着装置（（株）筑波メカニクス製「ＴＭＶ１−２００ＡＳＢ」）を用いて表１に示した条件で熱圧着を施し、端子間を接続・BR>オた。その後、１８０℃で１時間加熱して硬化性樹脂組成物を硬化させて、積層体を得た。
［実施例５］
実施例１〜４と同様にして硬化性樹脂組成物を調製し、表１記載の厚みを有する硬化性樹脂組成物を得た。得られたフィルム状の硬化性樹脂組成物を６０℃、０．３ＭＰａ、０．３ｍ／ｍｉｎの条件で、表１に示した厚みを有し、内寸８ｍｍ×８ｍｍ、外寸１０ｍｍ×１０ｍｍの額縁状に加工された半田箔の両面にラミネートし、導電接続材料を製造した。
上述した方法で樹脂組成物（Ａ）と金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））を求め、表１に示した。さらに、基板として、ＦＲ−４基材（厚み０．１ｍｍ）と回路層（銅回路、厚み１２μｍ）からなり、銅回路上にＮｉ／Ａｕメッキ（厚み３μｍ）を施して形成される接続端子（端子径及び隣接する端子間の中心距離は表１記載のとおり）を外縁部に１列有するものを使用した以外は、上記実施例１〜４と同様の方法（前記「（３）端子間接続」記載の方法）で、得られた導電接続材料を用いて基板の端子間接続を行った。基板の端子径、隣接する端子間の中心距離、基板間のギャップ、基板の接着面積に対する電極（パッド）の面積占有率（％）を表１に示した。
［実施例６］
実施例１〜４と同様にして硬化性樹脂組成物を調製し、表１記載の厚みを有する硬化性樹脂組成物を得た。得られたフィルム状の硬化性樹脂組成物を６０℃、０．３ＭＰａ、０．３ｍ／ｍｉｎの条件で、表１に示した厚みを有し、内寸９ｍｍ×９ｍｍ、外寸１０ｍｍ×１０ｍｍの額縁状に加工された半田箔の両面にラミネートし、導電接続材料を製造した。上述した方法で樹脂組成物（Ａ）と金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））を求め、表１に示した。さらに、基板として、ＦＲ−４基材（厚み０．１ｍｍ）と回路層（銅回路、厚み１２μｍ）からなり、銅回路上にＮｉ／Ａｕメッキ（厚み３μｍ）を施して形成される接続端子（端子径及び隣接する端子間の中心距離は表１記載のとおり）を外縁部に２列有するものを使用した以外は、上記実施例１〜４と同様の方法（前記「（３）端子間接続」記載の方法）で、得られた導電接続材料を用いて基板の端子間接続を行った。基板の端子径、隣接する端子間の中心距離、基板間のギャップ、基板の接着面積に対する電極（パッド）の面積占有率（％）を表１に示した。
［比較例１］
上記実施例１〜４と同様にして硬化性樹脂組成物を調製し、表２記載の厚みを有する硬化性樹脂組成物を得た。得られたフィルム状の硬化性樹脂組成物を６０℃、０．３ＭＰａ、０．３ｍ／ｍｉｎの条件で、表２に示した厚みを有する半田箔の両面にラミネートし、導電接続材料を製造した。上述した方法で樹脂組成物（Ａ）と金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））を求め、表２に示した。さらに、上記実施例１〜４と同様の方法（前記「（３）端子間接続」記載の方法）で、得られた導電接続材料を用いて基板の端子間接続を行った。基板の端子径、隣接する端子間の中心距離、基板間のギャップ、基板の接着面積に対する電極（パッド）の面積占有率（％）を表２に示した。
［比較例２］
実施例１〜４と同様にして硬化性樹脂組成物を調製し、表２記載の厚みを有する硬化性樹脂組成物を得た。得られたフィルム状の硬化性樹脂組成物を６０℃、０．３ＭＰａ、０．３ｍ／ｍｉｎの条件で、表１に示した厚みを有し、内寸９ｍｍ×９ｍｍ、外寸１０ｍｍ×１０ｍｍの額縁状に加工された半田箔の両面にラミネートし、導電接続材料を製造した。上述した方法で樹脂組成物（Ａ）と金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））を求め、表１に示した。さらに、基板として、ＦＲ−４基材（厚み０．１ｍｍ）と回路層（銅回路、厚み１２μｍ）からなり、銅回路上にＮｉ／Ａｕメッキ（厚み３μｍ）を施して形成される接続端子（端子径及び隣接する端子間の中心距離は表１記載のとおり）を外縁部に１列有するものを使用した以外は、上記実施例１〜４と同様の方法（前記「（３）端子間接続」記載の方法）で、得られた導電接続材料を用いて基板の端子間接続を行った。基板の端子径、隣接する端子間の中心距離、基板間のギャップ、基板の接着面積に対する電極（パッド）の面積占有率（％）を表１に示した。
［参考例１］
上記実施例１〜４と同様にして硬化性樹脂組成物を調製し、表２記載の厚みを有する硬化性樹脂組成物を得た。得られたフィルム状の硬化性樹脂組成物を６０℃、０．３ＭＰａ、０．３ｍ／ｍｉｎの条件で、表２に示した厚みを有する半田箔の両面にラミネートし、導電接続材料を製造した。上述した方法で樹脂組成物（Ａ）と金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））を求め、表２に示した。さらに、上記実施例１〜４と同様の方法（前記「（３）端子間接続」記載の方法）で、得られた導電接続材料を用いて基板の端子間接続を行った。基板の端子径、隣接する端子間の中心距離、基板間のギャップ、基板の接着面積に対する電極（パッド）の面積占有率（％）を表２に示した。
［参考例２］
実施例１〜４と同様にして硬化性樹脂組成物を調製し、表２記載の厚みを有する硬化性樹脂組成物を得た。得られたフィルム状の硬化性樹脂組成物を６０℃、０．３ＭＰａ、０．３ｍ／ｍｉｎの条件で、表２に示した厚みを有する半田箔の両面にラミネートし、導電接続材料を製造した。上述した方法で樹脂組成物（Ａ）と金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））を求め、表２に示した。さらに、基板として、ＦＲ−４基材（厚み０．１ｍｍ）と回路層（銅回路、厚み１２μｍ）からなり、銅回路上にＮｉ／Ａｕメッキ（厚み３μｍ）を施して形成される接続端子（端子径及び隣接する端子間の中心距離は表１記載のとおり）を外縁部に２列有するものを使用した以外は、上記実施例１〜４と同様の方法（前記「（３）端子間接続」記載の方法）で、得られた導電接続材料を用いて基板の端子間接続を行った。基板の端子径、隣接する端子間の中心距離、基板間のギャップ、基板の接着面積に対する電極（パッド）の面積占有率（％）を表２に示した。
実施例、比較例及び参考例で得られた積層体において対向する端子間の接続抵抗、導通路形成性及び導通路以外の領域に残存する半田粒子の有無を後述する方法により評価した。
［１］接続抵抗
接続抵抗は、積層体において対向する端子間の抵抗を４端子法（抵抗計：岩崎通信機（株）製「デジタルマルチメータＶＯＡ７５１０」、測定プローブ：日置電機(株)製「ピン型リード９７７１」）により１２点測定した。その平均値が３０ｍΩ未満の場合を「Ａ」、３０ｍΩ以上の場合を「Ｂ」と判定した。
［２］導通路形成性
積層体において対向する端子１０組について、その端子間の断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）（日本電子（株）製「ＪＳＭ−７４０１Ｆ」）で観察し、１０組全てにおいて半田により円柱状の導通路が形成されている場合を「Ａ」、１組でも導通路が形成されていない端子が存在する場合を「Ｂ」、隣接している端子とショート接触している場合を「Ｃ」と判定した。
［３］残存半田の有無
積層体の断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）（日本電子（株）製、型番「ＪＳＭ−７４０１Ｆ」）で観察し、全ての半田が対向する端子間の導通路形成に寄与している場合を「Ａ」、導通路形成に寄与せずに対向する端子間（導電性領域）以外の樹脂（絶縁性領域）中に半田が残存している場合を「Ｂ」と判定した。
結果を表１及び２に示す。
Figure 2011052615
Figure 2011052615
表１及び２における樹脂組成物の成分及び半田箔は以下に示したものを用いた。
（１）エポキシ樹脂：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、大日本インキ化学工業（株）製「ＥＰＩＣＬＯＮ−８４０Ｓ」、エポキシ当量１８５ｇ／ｅｑ
（２）硬化剤：フェノールノボラック 住友ベークライト（株）製「ＰＲ−５３６４７」
（３）高分子成分：変性ビフェノール型エポキシ樹脂、ジャパンエポキシレジン（株）製
「ＹＸ−６９５４」、重量平均分子量３９，０００
（４）フェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物：セバシン酸、東京化成工業（株）製「セバシン酸」
（５）シランカップリング剤：２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、信越化学工業（株）製「ＫＢＭ−３０３」
（６）イミダゾール：２−フェニル−４−メチルイミダゾール、四国化成工業（株）製「キュアゾール２Ｐ４ＭＺ」
（７）半田箔Ａ：Ｓｎ／Ｐｂ＝６３／３７（融点：１８３℃）、１０μｍ
（８）半田箔Ｂ：Ｓｎ／Ｐｂ＝６３／３７（融点：１８３℃）、５μｍ
（９）半田箔Ｃ：Ｓｎ／Ｐｂ＝６３／３７（融点：１８３℃）、５０μｍ
（１０）半田箔Ｄ：Ｓｎ／Ａｇ／Ｃｕｉ＝９６．５／３．０／０．５（融点：２１７℃）、１０μｍ
（１１）半田箔Ｅ：Ｓｎ／Ｐｂ＝６３／３７（融点：１８３℃）、２μｍ
表１から明らかなように、本願実施例では、樹脂組成物（Ａ）と金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））が所望の範囲である導電接続材料を用いることで良好な電気的接続が得られ、絶縁性領域中に半田が残存せず、高い絶縁信頼性が得られることが確認された。しかし、表２の比較例の結果に示されたように、上記体積比が小さすぎたり、大きすぎたりすると、端子間の一部が導通しなかったり、絶縁性領域中に半田が残存する場合が見られた。また、参考例の結果に示されたように、樹脂組成物（Ａ）と金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））が所望の範囲であっても、被着体の接着面積における電極の面積占有率によっては、良好な電気的接続と絶縁信頼性が得られない場合があった。これらの結果から、被着体の接着面積における電極の面積占有率に応じて樹脂組成物（Ａ）と金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））を所望の範囲に調整することが望ましいといえる。
本発明の導電接続材料は、電気、電子部品において電子部材間を電気的に接続したり、基板上に接続端子を製造したりする際に好適に用いることができる。本発明の導電接続材料を用いることで、電子部材間の良好な電気的接続と高い絶縁信頼性とを両立させることができる。本発明の導電接続材料を用いることで微細な配線回路における端子間接続も可能である。本発明の導電接続材料を用いることで、電子機器の高機能化及び小型化の要求にも対応することが可能である。
１０、２０ …基板
１１、２１ …端子
１１０ …金属箔
１２０ …樹脂組成物
１３０ …導電性領域
１４０ …絶縁性領域

Claims (16)

  1. 樹脂組成物（Ａ）と、半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔（Ｂ）とから構成される積層構造を有する導電接続材料であって、前記導電接続材料における樹脂組成物（Ａ）と半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））が１〜４０であることを特徴とする導電接続材料。
  2. 対向する端子間を電気的に接続するための導電接続材料であって、前記端子を含む被着体の前記導電接続材料との接着面積に対する前記端子の面積占有率が３％以上５０％以下である場合に用いられるものである、請求項１記載の導電接続材料。
  3. 樹脂組成物（Ａ）と、半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔（Ｂ）とから構成される積層構造を有する導電接続材料であって、前記導電接続材料における樹脂組成物（Ａ）と半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））が２０〜５００であることを特徴とする導電接続材料。
  4. 対向する端子間を電気的に接続するための導電接続材料であって、前記端子を含む被着体の前記導電接続材料との接着面積に対する前記端子の面積占有率が０．１％以上３％未満である場合に用いられるものである、請求項３記載の導電接続材料。
  5. 前記樹脂組成物（Ａ）が、重量平均分子量８，０００〜１，０００，０００の高分子成分を含む、請求項１〜４のいずれか１項記載の導電接続材料。
  6. 前記高分子成分が、フェノキシ樹脂、（メタ）アクリル系樹脂及びポリイミド樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種を含む、請求項５記載の導電接続材料。
  7. 前記高分子成分の配合量が、前記樹脂組成物（Ａ）の全重量に対して、５〜５０重量％である、請求項５又は６記載の導電接続材料。
  8. 前記樹脂組成物（Ａ）が、フェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物を含む、請求項１〜７のいずれか１項記載の導電接続材料。
  9. 前記フェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物が、下記一般式（１）で示される化合物を含む、請求項８記載の導電接続材料。
    ＨＯＯＣ−（ＣＨ2）ｎ−ＣＯＯＨ （１）
    ［式中、ｎは、１〜２０の整数である。］
  10. 前記フェノール性水酸基及び／又はカルボキシル基を有する化合物が、下記一般式（２）及び／又は（３）で示される化合物を含む、請求項８又は９記載の導電接続材料。
    Figure 2011052615
     ［式中、Ｒ1〜Ｒ5は、それぞれ独立して、１価の有機基であり、但し、Ｒ1〜Ｒ5の少なくとも一つは水酸基である。］
    Figure 2011052615
     ［式中、Ｒ6〜Ｒ20は、それぞれ独立して、１価の有機基であり、但し、Ｒ6〜Ｒ20の少なくとも一つは水酸基又はカルボキシル基である。］
  11. 前記金属箔の融点が１００℃〜３３０℃である、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の導電接続材料。
  12. 樹脂組成物層／金属箔層／樹脂組成物層からなる積層構造を含む、請求項１〜１１のいずれか１項記載の導電接続材料。
  13. 樹脂組成物層／金属箔層からなる積層構造を含む、請求項１〜１１のいずれか１項記載の導電接続材料。
  14. 請求項１〜１３のいずれか１項記載の導電接続材料を対向する端子間に配置する配置工程と、前記金属箔の融点以上であり、且つ、前記樹脂組成物の硬化が完了しない温度で前記導電接続材料を加熱する加熱工程と、前記樹脂組成物を硬化させる硬化工程と、を含む端子間の接続方法であって、
    前記端子を含む被着体の前記導電接続材料との接着面積に対する前記端子の面積占有率が３％以上５０％以下である場合、前記導電接続材料における樹脂組成物（Ａ）と半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））が１〜４０である導電接続材料を用い、前記端子を含む被着体の前記導電接続材料との接着面積に対する前記端子の面積占有率が０．１％以上３％未満である場合、前記導電接続材料における樹脂組成物（Ａ）と半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））が２０〜５００である導電接続材料を用いる端子間の接続方法。
  15. 請求項１〜１３のいずれか１項記載の導電接続材料を対向する端子間に配置する配置工程と、前記金属箔の融点以上であり、且つ、前記樹脂組成物が軟化する温度で前記導電接続材料を加熱する加熱工程と、前記樹脂組成物を固化させる固化工程と、を含む端子間の接続方法であって、
    前記端子を含む被着体の前記導電接続材料との接着面積に対する前記端子の面積占有率が３％以上５０％以下である場合、前記導電接続材料における樹脂組成物（Ａ）と半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））が１〜４０である導電接続材料を用い、前記端子を含む被着体の前記導電接続材料との接着面積に対する前記端子の面積占有率が０．１％以上３％未満である場合、前記導電接続材料における樹脂組成物（Ａ）と半田箔又は錫箔から選ばれる金属箔（Ｂ）との体積比（（Ａ）／（Ｂ））が２０〜５００である導電接続材料を用いる端子間の接続方法。
  16. 電子部材間が、請求項１〜１３のいずれか１項記載の導電接続材料を用いて電気的に接続されてなる、電気、電子部品。
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