JPS61293253A - 低温衝撃耐性を有する熱可塑性ポリエステル成形材料 - Google Patents
低温衝撃耐性を有する熱可塑性ポリエステル成形材料Info
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- JPS61293253A JPS61293253A JP61136373A JP13637386A JPS61293253A JP S61293253 A JPS61293253 A JP S61293253A JP 61136373 A JP61136373 A JP 61136373A JP 13637386 A JP13637386 A JP 13637386A JP S61293253 A JPS61293253 A JP S61293253A
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-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L67/00—Compositions of polyesters obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers
- C08L67/02—Polyesters derived from dicarboxylic acids and dihydroxy compounds
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L69/00—Compositions of polycarbonates; Compositions of derivatives of polycarbonates
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
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- Polymers & Plastics (AREA)
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
（技術分野）
本発明は良好な低温衝撃耐性のほかに低温ドにおいて極
めて良好な穿孔衝撃強さをイ１゛シ、加熱歪み酎Ｈに秀
れた、熱可塑性ポリエステル成形材ｒ［に関するもので
ある。
めて良好な穿孔衝撃強さをイ１゛シ、加熱歪み酎Ｈに秀
れた、熱可塑性ポリエステル成形材ｒ［に関するもので
ある。
（従来技術）
熱可塑Ｕ：ポリエステル及びポリカルボリーートのポリ
マー混合物は、西独特許出願公開２４１７００２号公報
により公知である。この混合物は純粋なボリエステルに
対して改善された機械的特性レベルを示す。またポリエ
ステル／ポリカルボナート混合物の衝撃耐性をエラスト
マーの添加により改善するとともすでに公知である。こ
の場合の適当な変性剤は、西独特許２３４３６０９号明
細書によればポリブタジェンを主体とするグラフト共重
合体であり、その中でもヨーロッパ特許出願公開２０７
３７号公報においてポリアクリラートグラフトゴムが推
奨されている。またヨーロッパ特許出願公開２０７３７
号公報には、スチロール／ジエンのブロック共ｍ合体に
より変性されたポリエステル／ポリカルボナート混合物
が記θされている。西独特許出願公開２０２２８７０号
により、ポリカルボナートとエチレン共重合体との混合
物、或はポリエステルとエチレン共重合体との混０合物
は公知である。粘度改善のために共重合体添加が行われ
る。西独特許出願公開３２３４１７４号公報によれば、
ポリカルボリ−ト及びポリエステルの混合物に対するカ
ルボキシルキ含有エチレン共市合体の添加もすでに提案
されている。
マー混合物は、西独特許出願公開２４１７００２号公報
により公知である。この混合物は純粋なボリエステルに
対して改善された機械的特性レベルを示す。またポリエ
ステル／ポリカルボナート混合物の衝撃耐性をエラスト
マーの添加により改善するとともすでに公知である。こ
の場合の適当な変性剤は、西独特許２３４３６０９号明
細書によればポリブタジェンを主体とするグラフト共重
合体であり、その中でもヨーロッパ特許出願公開２０７
３７号公報においてポリアクリラートグラフトゴムが推
奨されている。またヨーロッパ特許出願公開２０７３７
号公報には、スチロール／ジエンのブロック共ｍ合体に
より変性されたポリエステル／ポリカルボナート混合物
が記θされている。西独特許出願公開２０２２８７０号
により、ポリカルボナートとエチレン共重合体との混合
物、或はポリエステルとエチレン共重合体との混０合物
は公知である。粘度改善のために共重合体添加が行われ
る。西独特許出願公開３２３４１７４号公報によれば、
ポリカルボリ−ト及びポリエステルの混合物に対するカ
ルボキシルキ含有エチレン共市合体の添加もすでに提案
されている。
これ等の公知の混合物は、しかしながら低温において耐
衝撃性が不十分であり、ことに低温時の衝撃耐性と加熱
歪み耐性との結合で総合的に不満足なものである。
衝撃性が不十分であり、ことに低温時の衝撃耐性と加熱
歪み耐性との結合で総合的に不満足なものである。
従って、この分野における技術的課題は、機械的諸特性
において秀れており、低温衝撃耐性と共に穿孔衝撃強さ
と加熱歪み耐性の両者を兼ね備えた耐衝撃性の熱可塑性
ポリエステル成形材料を提供することである。
において秀れており、低温衝撃耐性と共に穿孔衝撃強さ
と加熱歪み耐性の両者を兼ね備えた耐衝撃性の熱可塑性
ポリエステル成形材料を提供することである。
（発明の要約）
この技術的課題は、本質的に（＾）１．２乃至１．８の
相対粘度を有する、少くとも１！１類の芳香族ジカルボ
ン酸脂肪族ポリエステル２０乃至７９重量部と、 （ｎ
） １．２乃至１．５の相対粘度を存する、少くとも目
Ｉの芳香族ポリカルボナート２０乃至７９ｍ１ｔ部と、
（Ｃ）（１）（ａ） ４０乃至８９重ｆｆｉ％のエチレ
ン及び（ｂ）１乃至６０重量％の、カルボキシル基及び
／或はカルボキシル基誘導体を含有する少くともｌｌｌ
類のコそツマ−から形成されるエチレン共重合体５乃至
０５重量％、及び（２＞（ａ）７０乃至０５ Ｊ７ｊ
Ｑ％の、−２０℃以下のガラス転位温度Ｔｇを有する、
架橋された基幹重合体及び（ｂ）５乃至３０重量％の、
２０℃以上のガラス転位温度Ｔｇを有する、少くとも１
種類のポリマーから成る公印重合体から形成された、乳
化小会により製造されるゴム弾性グラフト市会体９５乃
至５市量％から成るエラストマー混合物１乃至４０１Ｒ
量部と、（０）の場合により有効量の慣用添加剤とを含
有し、上記組成分（＾）乃至（Ｃ）の合計が１００重量
部となり、組成分、（ｌａ）及び（１ｂ）並びに（２ａ
及び（２ｂ）の合計がそれぞれ１００ｔｌ’を量％とな
るようになされた、本発明による低温衝撃耐性を有する
熱可塑性ポリエステル成形材料により解決される。
相対粘度を有する、少くとも１！１類の芳香族ジカルボ
ン酸脂肪族ポリエステル２０乃至７９重量部と、 （ｎ
） １．２乃至１．５の相対粘度を存する、少くとも目
Ｉの芳香族ポリカルボナート２０乃至７９ｍ１ｔ部と、
（Ｃ）（１）（ａ） ４０乃至８９重ｆｆｉ％のエチレ
ン及び（ｂ）１乃至６０重量％の、カルボキシル基及び
／或はカルボキシル基誘導体を含有する少くともｌｌｌ
類のコそツマ−から形成されるエチレン共重合体５乃至
０５重量％、及び（２＞（ａ）７０乃至０５ Ｊ７ｊ
Ｑ％の、−２０℃以下のガラス転位温度Ｔｇを有する、
架橋された基幹重合体及び（ｂ）５乃至３０重量％の、
２０℃以上のガラス転位温度Ｔｇを有する、少くとも１
種類のポリマーから成る公印重合体から形成された、乳
化小会により製造されるゴム弾性グラフト市会体９５乃
至５市量％から成るエラストマー混合物１乃至４０１Ｒ
量部と、（０）の場合により有効量の慣用添加剤とを含
有し、上記組成分（＾）乃至（Ｃ）の合計が１００重量
部となり、組成分、（ｌａ）及び（１ｂ）並びに（２ａ
及び（２ｂ）の合計がそれぞれ１００ｔｌ’を量％とな
るようになされた、本発明による低温衝撃耐性を有する
熱可塑性ポリエステル成形材料により解決される。
このｆｒ現な低温衝撃耐性を有する熱可塑性ポリエステ
ル成形材料は、良好な機械的特性のほかに、低温衝撃耐
性と、穿孔衝撃強さ及び高温歪み耐性の結合において秀
れている。
ル成形材料は、良好な機械的特性のほかに、低温衝撃耐
性と、穿孔衝撃強さ及び高温歪み耐性の結合において秀
れている。
（発明の構成）
本発明において使用されるポリエステル（組成分Ａ）は
、それ自体において公知である。これは場合により置換
された芳香族環をポリマー鎖中に有する連鎖単位から成
る。このような芳香族環置換は、例えば塩素、臭素のよ
うなハロゲン、メチル、エチル、プロピル、ブチルのよ
うなＣ＋乃至Ｃ４のアルキル基により行われる。適当な
ポリエステルは、例えば相当する芳香族ジカルボン酸、
そのエステル或はエステル形成誘導体をジヒドロキシ化
合物とそれ自体公知の方法で反応させて製造される。こ
のジヒドロキシ化合物として適当なものは、例えば２乃
至６個の炭素原子をイ丁するグリ；ｔ−ル、ことにエチ
レングリコール、１．４−ブタンジオール、１．６−ヘ
キサンジオール、１゜４−へキザンジオール、１，４−
シクロへ牛サンジオール、１．４−ビス−（ヒドロキシ
メチル）−シフＩＪへ↑−サン、ビスフェ／−ルＡ１ネ
オペンデルグリコール、或はこれ等の混合物である。
、それ自体において公知である。これは場合により置換
された芳香族環をポリマー鎖中に有する連鎖単位から成
る。このような芳香族環置換は、例えば塩素、臭素のよ
うなハロゲン、メチル、エチル、プロピル、ブチルのよ
うなＣ＋乃至Ｃ４のアルキル基により行われる。適当な
ポリエステルは、例えば相当する芳香族ジカルボン酸、
そのエステル或はエステル形成誘導体をジヒドロキシ化
合物とそれ自体公知の方法で反応させて製造される。こ
のジヒドロキシ化合物として適当なものは、例えば２乃
至６個の炭素原子をイ丁するグリ；ｔ−ル、ことにエチ
レングリコール、１．４−ブタンジオール、１．６−ヘ
キサンジオール、１゜４−へキザンジオール、１，４−
シクロへ牛サンジオール、１．４−ビス−（ヒドロキシ
メチル）−シフＩＪへ↑−サン、ビスフェ／−ルＡ１ネ
オペンデルグリコール、或はこれ等の混合物である。
ジカルボン酸として適当なものは、例えばナフタリンジ
カルボン酸、テレフタール酸、イソフタール酸、そのエ
ステル形成誘導体及びこれ等の混合物である。
カルボン酸、テレフタール酸、イソフタール酸、そのエ
ステル形成誘導体及びこれ等の混合物である。
ポリエステル中はおいて、芳香族ジカルボン酸は、部分
的に、例えば１０モル％まで他のジカルボン酸により代
替されることができる。変性剤として、脂肪族或は環式
脂肪族ジカルボン酸、例えばアジピン酸、セパチン酸、
ドデカン酸、シクロヘキサンジカルボン酸が挙げられる
。
的に、例えば１０モル％まで他のジカルボン酸により代
替されることができる。変性剤として、脂肪族或は環式
脂肪族ジカルボン酸、例えばアジピン酸、セパチン酸、
ドデカン酸、シクロヘキサンジカルボン酸が挙げられる
。
好ましいポリエステルは、２乃至６個の炭素原子を有す
るアルカ／ジオールから４かれるポリアルキレ／テレフ
タラートである。ことに好ましいものとしてはポリエス
テルテレフタラート、特に好ましいものとしてはポリブ
チレンテレフタラートが挙げられる。ポリエステル（組
成分Ａ）は、３：２の重量部におけるフェノール１０−
ジシクロベンゼン混合物の０．５重ｆｆ１％溶液中にお
いて２５℃で１１潤して、１．２乃至！、８の相対粘度
をイｒする点において特徴ずけられる。
るアルカ／ジオールから４かれるポリアルキレ／テレフ
タラートである。ことに好ましいものとしてはポリエス
テルテレフタラート、特に好ましいものとしてはポリブ
チレンテレフタラートが挙げられる。ポリエステル（組
成分Ａ）は、３：２の重量部におけるフェノール１０−
ジシクロベンゼン混合物の０．５重ｆｆ１％溶液中にお
いて２５℃で１１潤して、１．２乃至！、８の相対粘度
をイｒする点において特徴ずけられる。
本発明において使用される組成分（［Ｉ）は、それ１１
体公知である。これは例えば西独特許１３００２６０号
明細書の方法で界面ｍｆｉ合により、或は西独特許公開
１４９５７３０号公報の方法でジフェニルカルボナート
をビスフェノールＡと反応させることにより得られる。
体公知である。これは例えば西独特許１３００２６０号
明細書の方法で界面ｍｆｉ合により、或は西独特許公開
１４９５７３０号公報の方法でジフェニルカルボナート
をビスフェノールＡと反応させることにより得られる。
ビスフェノールＡの代りに、例えば３０モル％までその
他の芳香族ビス−ヒドロキシ化合物、ことにビス−（４
−ヒドロキシフェニル）−ペンタ７−２．２，２．ｅ−
ジヒドロキシナフタリン、ビス−（４−ヒドロキシフェ
ニル）−スルホン、ビス−（４−ヒドロキシフェニル）
−エーテル、ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−スル
フィド、ビス−（４−ヒドロキシフェ・ニル）−メタン
、ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−エタ／−１，１
或は４，４′−ジヒドロキシジフェニルを使用すること
ができる。
他の芳香族ビス−ヒドロキシ化合物、ことにビス−（４
−ヒドロキシフェニル）−ペンタ７−２．２，２．ｅ−
ジヒドロキシナフタリン、ビス−（４−ヒドロキシフェ
ニル）−スルホン、ビス−（４−ヒドロキシフェニル）
−エーテル、ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−スル
フィド、ビス−（４−ヒドロキシフェ・ニル）−メタン
、ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−エタ／−１，１
或は４，４′−ジヒドロキシジフェニルを使用すること
ができる。
本発明の目的からして適当なポリカルボナートは、■、
２乃至１．５ことに１．２８乃至１．４の相対粘度（０
，５重量％のメチレンクロリド溶液で２５℃において測
定）を存する。
２乃至１．５ことに１．２８乃至１．４の相対粘度（０
，５重量％のメチレンクロリド溶液で２５℃において測
定）を存する。
本発明による形成材料は、組成分（Ｃ）として２！１類
のエラストマーから成る混合物１乃至４０重量％、こと
に５乃至３０石量％を含有する。このエラストマー混合
物は、（１）（ａ） ４０乃至０９重量％、ことに６０
乃至９５重量％のエチレン及び（ｂ） １乃至６０重量
％、ことに５乃至４０重量％の少くとも１種類のカルボ
キシル基及び／或はカルボキシルＪ人誘ＪＱ体を含有す
るコモノマーから形成されるエチレンノｌ：重合体５乃
至０５ ｉｆ（ｆｉｔ％、ことに２０乃至８０重量％を
含イｒする。
のエラストマーから成る混合物１乃至４０重量％、こと
に５乃至３０石量％を含有する。このエラストマー混合
物は、（１）（ａ） ４０乃至０９重量％、ことに６０
乃至９５重量％のエチレン及び（ｂ） １乃至６０重量
％、ことに５乃至４０重量％の少くとも１種類のカルボ
キシル基及び／或はカルボキシルＪ人誘ＪＱ体を含有す
るコモノマーから形成されるエチレンノｌ：重合体５乃
至０５ ｉｆ（ｆｉｔ％、ことに２０乃至８０重量％を
含イｒする。
この組成分コモノマー（ｌｂ）としては、例えばアクリ
ル酸、メタクリル酸、フマール酸、無水マレイン酸、こ
れ等酸の誘導体、ＣＩ乃至ＣＢのアルキルエステル、ア
ミド基の窒素原子がＣ１乃至Ｃ８のアルキル基を有する
アミド、上記酸の塩、ことにアルカリ塩、更にアクリル
ニトリルが適当である。
ル酸、メタクリル酸、フマール酸、無水マレイン酸、こ
れ等酸の誘導体、ＣＩ乃至ＣＢのアルキルエステル、ア
ミド基の窒素原子がＣ１乃至Ｃ８のアルキル基を有する
アミド、上記酸の塩、ことにアルカリ塩、更にアクリル
ニトリルが適当である。
好ましいエチレン共重合体は、０℃以下、ことに−２０
℃以下のガラス転位温度を有する。これは一般に高い分
子量と、１乃至８０の熔融指数（メルトインデックス）
針１１９０／２．１０（ＤＩＮ ５３７３５）をイｆす
る。エチレン共重合体の製造は、それ自体公知の方法に
より、組成分を高温で高いエチレン圧下に重合すること
により行われる。エラストマー混合物（組成分Ｃ）は更
に以下の組成分から形成される。
℃以下のガラス転位温度を有する。これは一般に高い分
子量と、１乃至８０の熔融指数（メルトインデックス）
針１１９０／２．１０（ＤＩＮ ５３７３５）をイｆす
る。エチレン共重合体の製造は、それ自体公知の方法に
より、組成分を高温で高いエチレン圧下に重合すること
により行われる。エラストマー混合物（組成分Ｃ）は更
に以下の組成分から形成される。
すなわち、 （２＞（ａ）−２０℃以下のガラス転位温
度Ｔｇををする、７０乃至９．５重量％の、本質的に架
橋されたグラフト基幹重合体、及び（ｂ） ２０℃以上
のガラス転位温度Ｔｇ ｔ−＊する少（とも１種類のポ
リマーから成る、５乃至３０ｉｒ（量％の莢吠グラフト
重合体から形成された、乳化重合により製造されるグラ
フト共重合体５乃至９５市量％ことに２０乃至８０重量
％である。
度Ｔｇををする、７０乃至９．５重量％の、本質的に架
橋されたグラフト基幹重合体、及び（ｂ） ２０℃以上
のガラス転位温度Ｔｇ ｔ−＊する少（とも１種類のポ
リマーから成る、５乃至３０ｉｒ（量％の莢吠グラフト
重合体から形成された、乳化重合により製造されるグラ
フト共重合体５乃至９５市量％ことに２０乃至８０重量
％である。
本発明の目的から、鰯則的にあらゆるグラフト共重合体
が、ゴム弾性特性を有し、−２０℃以下、ことに−１５
０℃及び−２０℃間のガラス転位Ｔｇを有する限り使用
され得る。
が、ゴム弾性特性を有し、−２０℃以下、ことに−１５
０℃及び−２０℃間のガラス転位Ｔｇを有する限り使用
され得る。
このようなグラフト共重合体の例としては、例えば西独
特許１２５２９０２号明細書に記載されているようなポ
リブタジェンを主体とする材料、或は西独特許２４４４
５８４号明細書に紀αされているようなアクリラートを
主体とする材料が挙げられる。ことにポリブタジェンを
核として打するグラフト共重合体が適当である。
特許１２５２９０２号明細書に記載されているようなポ
リブタジェンを主体とする材料、或は西独特許２４４４
５８４号明細書に紀αされているようなアクリラートを
主体とする材料が挙げられる。ことにポリブタジェンを
核として打するグラフト共重合体が適当である。
このグラフト共重合体は、それ自体公知の方法で、例え
ばオルガニフシエン、ヘミー第ＸＩＶ １巻１９６１年
、３９６乃至３９９頁、ことに３９７頁に記載されてい
るホウベン／ワイル法で製造される。まずポリプタジエ
／ラテックスを調製し、軟粘性のグラフトゴム核を形成
する。この軟粘性核は更に架橋されたポリブタジェンを
含有する。核のゲル分は８０重量％以上であるのが好ま
しい。ブタジェン以外に２０市量％までの他のモノマー
及びグラフト基幹重合体を含有することができる。この
例としては、例えばスチロール、アクリルニトリル、Ｃ
Ｉ乃至Ｃ８のアルカノールを有するアクリル酸或はメタ
クリル酸のエステル、更にはイソプレン、り「１ルプレ
／のようなジエ／或はブタジェンとノＩ：重合可能なそ
の他のビニル化合物が挙げられる。ことに少くとも８０
重量％までがポリブタジェン単一体により構成される基
幹重合体が好ましい。
ばオルガニフシエン、ヘミー第ＸＩＶ １巻１９６１年
、３９６乃至３９９頁、ことに３９７頁に記載されてい
るホウベン／ワイル法で製造される。まずポリプタジエ
／ラテックスを調製し、軟粘性のグラフトゴム核を形成
する。この軟粘性核は更に架橋されたポリブタジェンを
含有する。核のゲル分は８０重量％以上であるのが好ま
しい。ブタジェン以外に２０市量％までの他のモノマー
及びグラフト基幹重合体を含有することができる。この
例としては、例えばスチロール、アクリルニトリル、Ｃ
Ｉ乃至Ｃ８のアルカノールを有するアクリル酸或はメタ
クリル酸のエステル、更にはイソプレン、り「１ルプレ
／のようなジエ／或はブタジェンとノＩ：重合可能なそ
の他のビニル化合物が挙げられる。ことに少くとも８０
重量％までがポリブタジェン単一体により構成される基
幹重合体が好ましい。
この基幹重合体に対し、２０°Ｃより高いガラス転位温
度を存する少くとも１［ＩＴの重合物より成る硬質の文
献グラフト重合体が結合される。場合により複数の又状
グラフト重合体が結合され得る。この莢状グラフト重合
体を構成するためのモノマーとしては、ｒｎｆｆｉ比３
．５ ： ０．５ 乃至２．５ ＋ １．５のスチロー
ル／アクリルニトリル混合物、さらにこの混合物とメチ
ル（メタ）アクリルとの混合物が特に好ましい。この莢
状グラフト重合体には、また少量のグラフト七ツマ−に
対し、例えば１０重量％までの、例えばＣＩ乃至Ｃｔｏ
のアルカノールのアクリル酸エステル、Ｃ２乃至Ｃ＋０
のアルカノールのメタクリル酸エステル、アリル（メタ
）アクリラート、マレイン酸無水物、イタコン酸のよう
な反応性基をイｒするビニル誘導体の如き、その他のモ
ノマーを添加することができる。
度を存する少くとも１［ＩＴの重合物より成る硬質の文
献グラフト重合体が結合される。場合により複数の又状
グラフト重合体が結合され得る。この莢状グラフト重合
体を構成するためのモノマーとしては、ｒｎｆｆｉ比３
．５ ： ０．５ 乃至２．５ ＋ １．５のスチロー
ル／アクリルニトリル混合物、さらにこの混合物とメチ
ル（メタ）アクリルとの混合物が特に好ましい。この莢
状グラフト重合体には、また少量のグラフト七ツマ−に
対し、例えば１０重量％までの、例えばＣＩ乃至Ｃｔｏ
のアルカノールのアクリル酸エステル、Ｃ２乃至Ｃ＋０
のアルカノールのメタクリル酸エステル、アリル（メタ
）アクリラート、マレイン酸無水物、イタコン酸のよう
な反応性基をイｒするビニル誘導体の如き、その他のモ
ノマーを添加することができる。
グラフ） ＪＩ４重合体粉末の粒度は、０．０５乃至０
．０μＩ径であることが好ましく、粉粒数の最低限８０
％が０．０５乃至０．２μ腸の粒度であることが好まし
い。
．０μＩ径であることが好ましく、粉粒数の最低限８０
％が０．０５乃至０．２μ腸の粒度であることが好まし
い。
本発明による成形材料は、場合によりイｒ効量の添加剤
を含イｆすることができる。慣用の添加剤としては、例
えば安定剤及び皺化遅延剤、対熱分解及び赤外線分解剤
、滑剤、離を剤、染ｒ−１、顔料の如きｎ色剤、機帷状
及び粉末状の充１＃１剤及び補強剤、結晶核形成剤、可
塑剤が挙げられる。このような添加剤はむτ用のイ「効
１１ｔにおいて使用される。
を含イｆすることができる。慣用の添加剤としては、例
えば安定剤及び皺化遅延剤、対熱分解及び赤外線分解剤
、滑剤、離を剤、染ｒ−１、顔料の如きｎ色剤、機帷状
及び粉末状の充１＃１剤及び補強剤、結晶核形成剤、可
塑剤が挙げられる。このような添加剤はむτ用のイ「効
１１ｔにおいて使用される。
安定剤は製造の各段階において熱可塑性材料に添加され
１１）る。成形材ｒ［を保護し得る１）１１にすでに分
解が開始することを防止するために、なるべく初期の段
階で安定剤を添加することが望ましい。
１１）る。成形材ｒ［を保護し得る１）１１にすでに分
解が開始することを防止するために、なるべく初期の段
階で安定剤を添加することが望ましい。
安定剤は成形材料に対し親和性のあるものでなければな
らない。
らない。
本発明により熱可塑性成形材料に添加され得る酸化防止
剤及び熱安定剤は、ポリマーに一般的に添加されている
ものであって、例えば周期律表第１族に属する金属のハ
ロゲン化物、ことに銅（厘）ハロゲン化物、すなわち塩
化物、臭化物、沃化物と結合したナトリウム、カリウム
、リチウムのハロゲン化物である。さらに適当な安定剤
は、混合物重量に対し１重量％までの濃度の、立体障害
フェノール、ヒドロキノン及び上記結合における上記バ
の種々の誘４体である。
剤及び熱安定剤は、ポリマーに一般的に添加されている
ものであって、例えば周期律表第１族に属する金属のハ
ロゲン化物、ことに銅（厘）ハロゲン化物、すなわち塩
化物、臭化物、沃化物と結合したナトリウム、カリウム
、リチウムのハロゲン化物である。さらに適当な安定剤
は、混合物重量に対し１重量％までの濃度の、立体障害
フェノール、ヒドロキノン及び上記結合における上記バ
の種々の誘４体である。
対紫外線安定剤として、混合物に対して２重量％までの
、一般にポリマーに添加されているものを使用すること
ができる。
、一般にポリマーに添加されているものを使用すること
ができる。
例えば熱可塑性成形材料に対し１重量％までの量におい
て添加されるべき適当な滑剤、ｒｎ型剤としては、ステ
アリン酸、スデアリルアルコール、ステアリン酸エステ
ル及びアミドを挙げることができる。なお、ニグロシン
の如き有機染料、二酸化チタン、カドミウムスルフィド
、カドミウムスルフィドセレン化物、フタロシアニン、
ウルトラマリ／ブルー、ススの如き顔料も使用し得る。
て添加されるべき適当な滑剤、ｒｎ型剤としては、ステ
アリン酸、スデアリルアルコール、ステアリン酸エステ
ル及びアミドを挙げることができる。なお、ニグロシン
の如き有機染料、二酸化チタン、カドミウムスルフィド
、カドミウムスルフィドセレン化物、フタロシアニン、
ウルトラマリ／ブルー、ススの如き顔料も使用し得る。
さらに、本発明の成形材料は、炭素ｍ維、ガラス繊維、
無定形珪酸、アスベスト、珪酸カルシウム、メタ珪酸カ
ルシウム、珪酸アルミニウム、炭酸マグネシウム、カオ
リン°、白亜、石英粉、雲母鉄鉱、長石の如き繊維伏、
粉末状の充填剤及び補強剤を、成形材料に対し５０重量
％までの量において含イ丁することができる。またタル
ク、弗化カルシウム、ナトリウムフェニルフォスフイナ
ート、酸化アルミニウム或はポリテトラフルオルエチレ
ン粉末の如き結晶核形成剤を、形成材料に対して例えば
５重量％までの量において含Ｔｉすることができる。フ
タール酸ジオクチルエステル、フタール酸ジベンジルエ
ステル、フタール酸ブチルベンジルエステル、Ｎ−ｎ−
ブチルベンゼンスルホンアミド、〇−及びｐ−）リオー
ルエチルスルホンアミドの如き可塑剤を形成材料に対し
約２０ｆｆｉ量％までの量において添加することが好ま
しい。また染料、顔料の如き着色剤を形成材料に対し約
５重量％までの量において添加することができる。
無定形珪酸、アスベスト、珪酸カルシウム、メタ珪酸カ
ルシウム、珪酸アルミニウム、炭酸マグネシウム、カオ
リン°、白亜、石英粉、雲母鉄鉱、長石の如き繊維伏、
粉末状の充填剤及び補強剤を、成形材料に対し５０重量
％までの量において含イ丁することができる。またタル
ク、弗化カルシウム、ナトリウムフェニルフォスフイナ
ート、酸化アルミニウム或はポリテトラフルオルエチレ
ン粉末の如き結晶核形成剤を、形成材料に対して例えば
５重量％までの量において含Ｔｉすることができる。フ
タール酸ジオクチルエステル、フタール酸ジベンジルエ
ステル、フタール酸ブチルベンジルエステル、Ｎ−ｎ−
ブチルベンゼンスルホンアミド、〇−及びｐ−）リオー
ルエチルスルホンアミドの如き可塑剤を形成材料に対し
約２０ｆｆｉ量％までの量において添加することが好ま
しい。また染料、顔料の如き着色剤を形成材料に対し約
５重量％までの量において添加することができる。
本発明による形成材料は、例えば、ポリエステル及びポ
リカルボナート、ならびにエチレン共重合体及び沈澱グ
ラフトゴムを混合し、スクリュー押出機、プラーぺ／ダ
−（０ｒａｂａｎｄｅｒ）ミル或はパンベリー（［１ａ
ｎｂｕｒｙ） ミルの如き慣用の混練機中において、ポ
リエステル及びポリカルポリ°−Ｆから成る溶融流動状
態の混合物にエラストマーを混和する、適当な処理条件
で、押出機中において、ポリエステル、ポリカルボナー
ト及びエチレン共重合体を溶融流動状態で混和し、押出
機の途中に設けられた装入口からグラフトゴム分散液を
添加し、溶融ポリマーと緊密に混合し、ガス放散口から
水及び揮発性成分を排出する。このようにして得られた
形成材料を押出し、冷却し圧縮する。混合温度は一般的
に２４０乃至２７０℃である。ことに好ましい処理条件
では、２０乃至７０重量％のグラフトゴムを含有する、
ポリエステル及び／或はポリカルボナート濃縮物をまず
調製する。このグラフトゴムは上述したようにポリエス
テル及び／或はポリカルボナート溶融物中に分散状態で
添加するのが好ましい。得られた成形材料は硬化させて
マスターバッチすなわち親練りを構成し、圧縮する。次
いでポリエステル、ポリカルボナート及びエチレン共重
合体を上記マスターバッチと共に溶融状態において押出
機中で緊密に混練し、索状にプレスし、冷却し、圧縮す
る。
リカルボナート、ならびにエチレン共重合体及び沈澱グ
ラフトゴムを混合し、スクリュー押出機、プラーぺ／ダ
−（０ｒａｂａｎｄｅｒ）ミル或はパンベリー（［１ａ
ｎｂｕｒｙ） ミルの如き慣用の混練機中において、ポ
リエステル及びポリカルポリ°−Ｆから成る溶融流動状
態の混合物にエラストマーを混和する、適当な処理条件
で、押出機中において、ポリエステル、ポリカルボナー
ト及びエチレン共重合体を溶融流動状態で混和し、押出
機の途中に設けられた装入口からグラフトゴム分散液を
添加し、溶融ポリマーと緊密に混合し、ガス放散口から
水及び揮発性成分を排出する。このようにして得られた
形成材料を押出し、冷却し圧縮する。混合温度は一般的
に２４０乃至２７０℃である。ことに好ましい処理条件
では、２０乃至７０重量％のグラフトゴムを含有する、
ポリエステル及び／或はポリカルボナート濃縮物をまず
調製する。このグラフトゴムは上述したようにポリエス
テル及び／或はポリカルボナート溶融物中に分散状態で
添加するのが好ましい。得られた成形材料は硬化させて
マスターバッチすなわち親練りを構成し、圧縮する。次
いでポリエステル、ポリカルボナート及びエチレン共重
合体を上記マスターバッチと共に溶融状態において押出
機中で緊密に混練し、索状にプレスし、冷却し、圧縮す
る。
本発明による成形材料は、射出成形法或は押出成形法に
より各種の工業目的のための広く需要のある熱可塑性の
耐衝撃性成形材料の製造に適する。
より各種の工業目的のための広く需要のある熱可塑性の
耐衝撃性成形材料の製造に適する。
本発明を以下の実験例により更に詳細１１つ具体的に説
明する。
明する。
実験例１乃至１２
ポリブチレンテレフタラート（ＰＢＴ）を、ポリカルポ
リ・−）（ＰＣ）及び衝撃耐性化変性剤と緊密に混合し
、ウェルネル、ラント、プフライデレル社のＺＳＫ ３
０型２軸スクリユ一押出機において、２５０℃で溶融し
、均質化し、水浴中に押出す。
リ・−）（ＰＣ）及び衝撃耐性化変性剤と緊密に混合し
、ウェルネル、ラント、プフライデレル社のＺＳＫ ３
０型２軸スクリユ一押出機において、２５０℃で溶融し
、均質化し、水浴中に押出す。
粒吠化し乾燥した後、この混合物を射出成形機により試
料成形体に形成し、後処理することなく、被検体とした
。
料成形体に形成し、後処理することなく、被検体とした
。
添加されたポリブチレンテレフタラートは、２５℃で１
：ｌのフェノール１０−ジシクロベンゼン申における０
、５％溶液中において測定した所、１．６０の相対粘度
を有するものであった。
：ｌのフェノール１０−ジシクロベンゼン申における０
、５％溶液中において測定した所、１．６０の相対粘度
を有するものであった。
対比実験例１及び３においては、西独特許２４４４５８
４号明細書においてタイプＡとして記載されているアク
リラートグラフトゴムが使用された。対比実験例２にお
いては、西独特許２３４３００９号によるポリブタジェ
ンゴムが使用された。本発明実験例６−１２において添
加された共重合体は１９０’Ｃ、２，１０ｋｇ 重量で
測定して以下の如きメルトインデックスにより特徴ずけ
られるものであった。
４号明細書においてタイプＡとして記載されているアク
リラートグラフトゴムが使用された。対比実験例２にお
いては、西独特許２３４３００９号によるポリブタジェ
ンゴムが使用された。本発明実験例６−１２において添
加された共重合体は１９０’Ｃ、２，１０ｋｇ 重量で
測定して以下の如きメルトインデックスにより特徴ずけ
られるものであった。
第１表
１、 ５． ７ Ｅ−ｎｌｌＡ−八
Ｓ （（１４−３１−５） １７
０、９．１０．１２ Ｅ−ｎｌｌＡ−ＡＳ （ＧＯ
−３０−４） １５ＩＩ Ｅ−ＡＳ
（９２−８） ？８
Ｅ−ｎ１１＾−１１１ｓ八 （０
２−３５−３） ：１５（酸化
５０） Ｅ ＝エチレン ｎＢ＾＝ｎ−ブチルアクリラート 邸＾＝無水マレイン酸 届 ＝アクリル酸 本発明による共重合体の組成は、上記第１表において相
当するモノマーの重量％で示されている。実験例８の共
重合体中における無水マレイン酸の含イｒ量は、ｔｇの
共重合体を中和するに必要なｆｆｌ （ｎ ）のに０１
１の酸価（Ｓｚ）によ、ても特徴ずけられる。
Ｓ （（１４−３１−５） １７
０、９．１０．１２ Ｅ−ｎｌｌＡ−ＡＳ （ＧＯ
−３０−４） １５ＩＩ Ｅ−ＡＳ
（９２−８） ？８
Ｅ−ｎ１１＾−１１１ｓ八 （０
２−３５−３） ：１５（酸化
５０） Ｅ ＝エチレン ｎＢ＾＝ｎ−ブチルアクリラート 邸＾＝無水マレイン酸 届 ＝アクリル酸 本発明による共重合体の組成は、上記第１表において相
当するモノマーの重量％で示されている。実験例８の共
重合体中における無水マレイン酸の含イｒ量は、ｔｇの
共重合体を中和するに必要なｆｆｌ （ｎ ）のに０１
１の酸価（Ｓｚ）によ、ても特徴ずけられる。
以下（７１１２表より、低温における衝撃耐性がアクリ
ラートゴムにより改善されることは明瞭である（対比実
験例１参照）。この耐衝撃性はアクリラートとエチレン
共重合体との結合により僅かだけ改善される（対比実験
例参照）、ポリブタジェンゴムは耐衝撃性を向上するが
同様に穿孔衝撃強さを改善することはない（対実験例２
及び４参照）、共重合体のみでは満足な結果をもたらさ
ない（対比実験例５参照）。
ラートゴムにより改善されることは明瞭である（対比実
験例１参照）。この耐衝撃性はアクリラートとエチレン
共重合体との結合により僅かだけ改善される（対比実験
例参照）、ポリブタジェンゴムは耐衝撃性を向上するが
同様に穿孔衝撃強さを改善することはない（対実験例２
及び４参照）、共重合体のみでは満足な結果をもたらさ
ない（対比実験例５参照）。
本発明の実験例６乃至１２は、ブタジェンゴム及びエチ
レン共重合体を添加することにより高い加熱歪み耐性及
び低温における良好な耐衝撃性と共に、低温における極
めて良好な穿孔衝撃強さが併せもたらされることを示し
ている。
レン共重合体を添加することにより高い加熱歪み耐性及
び低温における良好な耐衝撃性と共に、低温における極
めて良好な穿孔衝撃強さが併せもたらされることを示し
ている。
第２表註記
耐衝撃性は旧Ｎ ５３４５３により測定穿孔耐衝撃性は
ＤＩＮ ５３７５３により測定ポリブタジェンＩ スチロール１０％、メチルメタクリラート被覆体（ロー
ム、ラント、リース社のＰａｒａｌｏ！ｄ ＫＭ０５３
） ２０％を任し、ポリブタジェンを主体とするグラフ
ト共重合体 ポリブタジェン■ スチロール／アクリルニトリル（３：ｌ）から形成され
る被覆体２０％を存し、ポリブタジェンを主体とするグ
ラフト共重合体 ゲル分８０％、粒度０．１−０．３μ■混練：約５０％
の固体分を含有する水性ゴム分散液をＰＯＴ溶融物中に
混入する。得られる混合物（ゴム分５０％）を粒吠とし
て、 ｌ’ｃ、 ＰＢＴ及びエチレン共重合体の粒体と
混合し、押出す。
ＤＩＮ ５３７５３により測定ポリブタジェンＩ スチロール１０％、メチルメタクリラート被覆体（ロー
ム、ラント、リース社のＰａｒａｌｏ！ｄ ＫＭ０５３
） ２０％を任し、ポリブタジェンを主体とするグラフ
ト共重合体 ポリブタジェン■ スチロール／アクリルニトリル（３：ｌ）から形成され
る被覆体２０％を存し、ポリブタジェンを主体とするグ
ラフト共重合体 ゲル分８０％、粒度０．１−０．３μ■混練：約５０％
の固体分を含有する水性ゴム分散液をＰＯＴ溶融物中に
混入する。得られる混合物（ゴム分５０％）を粒吠とし
て、 ｌ’ｃ、 ＰＢＴ及びエチレン共重合体の粒体と
混合し、押出す。
Claims (1)
- 本質的に（Ａ）１．２乃至１．８の相対粘度を有する、
少くとも１種類の芳香族ジカルボン酸脂肪族ポリエステ
ル２０乃至７０重量部と、（Ｂ）１．２乃至１．５の相
対粘度を有する、少くとも１種類の芳香族ポリカルボナ
ート２０乃至７９重量部と、（Ｃ）（１）（ａ）４０乃
至９９重量％のエチレン及び（ｂ）１乃至６０重量％の
、カルボキシル基及び／或はカルボキシル基誘導体を含
有する少くとも１種類のコモノマーから形成されるエチ
レン共重合体５乃至９５重量％、及び（２）（ａ）７０
乃至９５重量％の、−２０℃以下のガラス転位温度Ｔｇ
を有する、架橋された基幹重合体及び（ｂ）５乃至３０
重量％の、２０℃以上のガラス転位温度Ｔｇを有する、
少くとも１種類のポリマーから成る莢状グラフト重合体
から形成された、乳化重合により製造されるゴム弾性グ
ラフト重合体５乃至９５重量％から成るエラストマー混
合物１乃至４０重量部と、（Ｄ）の場合により有効量の
慣用添加剤とを含有し、上記組成分（Ａ）乃至（Ｃ）の
合計が１００重量部となり、組成分（１ａ）及び（１ｂ
）並びに（２ａ）及び（２ｂ）の合計がそれぞれ１００
重量％となるようになされた低温衝撃耐性を有する熱可
塑性ポリエステル成形材料。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE19853521957 DE3521957A1 (de) | 1985-06-20 | 1985-06-20 | Kaelteschlagzaehe thermoplastische polyesterformmassen |
| DE3521957.2 | 1985-06-20 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61293253A true JPS61293253A (ja) | 1986-12-24 |
Family
ID=6273661
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61136373A Pending JPS61293253A (ja) | 1985-06-20 | 1986-06-13 | 低温衝撃耐性を有する熱可塑性ポリエステル成形材料 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4880876A (ja) |
| EP (1) | EP0207388B1 (ja) |
| JP (1) | JPS61293253A (ja) |
| DE (2) | DE3521957A1 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01289856A (ja) * | 1988-05-16 | 1989-11-21 | Sumitomo Naugatuck Co Ltd | 耐候性樹脂組成物 |
| JP2001181485A (ja) * | 1999-11-26 | 2001-07-03 | Atofina | 耐衝撃性が改良された熱可塑性ポリエステル組成物 |
| JP4768947B2 (ja) * | 1999-11-26 | 2011-09-07 | アルケマ フランス | 耐衝撃性が改良された熱可塑性ポリエステルおよび衝撃改質剤組成物 |
Families Citing this family (17)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE3827568A1 (de) * | 1988-08-13 | 1990-02-15 | Basf Ag | Kaelteschlagzaehe thermoplastische polyesterformmassen |
| JPH02167355A (ja) * | 1988-12-21 | 1990-06-27 | Denki Kagaku Kogyo Kk | 樹脂組成物及びその成形品 |
| US5055523A (en) * | 1989-03-20 | 1991-10-08 | Ce Plastics Japan Limited | Aromatic polycarbonate resin composition |
| US5187230A (en) * | 1989-12-15 | 1993-02-16 | Monsanto Company | Rubber-modified polymer blends of polycarbonate and PETG |
| JPH04214759A (ja) * | 1990-02-15 | 1992-08-05 | Monsanto Co | ポリカ−ボネ−トとｐｅｔｇのゴム改質ポリマ−ブレンド |
| DE4121975A1 (de) * | 1991-07-03 | 1993-01-07 | Basf Ag | Thermoplastische formmassen auf der basis von polycarbonaten, styrol/acrylnitril-polymerisaten und polyolefinen |
| EP0573680A1 (en) * | 1992-06-05 | 1993-12-15 | General Electric Company | Impact modified polyester and/or polycarbonate |
| DE4221934A1 (de) * | 1992-07-03 | 1994-01-05 | Bayer Ag | Thermoplastische Formmassen |
| GB9519381D0 (en) | 1995-09-22 | 1995-11-22 | Exxon Chemical Patents Inc | Rubber toughened blends |
| GB9617507D0 (en) | 1996-08-21 | 1996-10-02 | Exxon Chemical Patents Inc | Chemically modified elastomeres and blends thereof |
| DE19746049A1 (de) * | 1997-10-17 | 1999-04-22 | Basf Ag | Polyester und Polycarbonate enthaltende thermoplastische Formmassen |
| FR2801599A1 (fr) * | 2000-03-22 | 2001-06-01 | Atofina | Compositions de polyesters thermoplastiques a proprietes choc ameliorees |
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| CN101649107B (zh) * | 2004-06-08 | 2013-01-23 | 朗盛德国有限责任公司 | 具有更好流动能力的基于热塑性聚酯的模塑料 |
| US7375167B2 (en) | 2005-05-09 | 2008-05-20 | Basf Se | Hydrolysis-resistance composition |
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| US4172859A (en) * | 1975-05-23 | 1979-10-30 | E. I. Du Pont De Nemours And Company | Tough thermoplastic polyester compositions |
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| US4220735A (en) * | 1978-12-18 | 1980-09-02 | General Electric Company | Modified polyester compositions |
| DE3118526A1 (de) * | 1981-05-09 | 1982-12-02 | Bayer Ag, 5090 Leverkusen | "thermoplastische formmassen aus polycarbonat, polyalkylenterephthalat und pfropfpolymerisat" |
| US4481330A (en) * | 1981-12-08 | 1984-11-06 | Teijin Chemicals, Ltd. | Polycarbonate resin composition |
| DE3234174A1 (de) * | 1982-09-15 | 1984-03-15 | Basf Ag, 6700 Ludwigshafen | Schlagzaehe thermoplastische formmassen mit hoher waermeformbestaendigkeit |
| US4520164A (en) * | 1982-12-22 | 1985-05-28 | General Electric Company | Blends of aromatic polycarbonate resins, polyolefins and olefin copolymers, and acrylate interpolymer resins |
| DE3339001A1 (de) * | 1983-07-06 | 1985-01-17 | Bayer Ag, 5090 Leverkusen | Thermoplastische polyester-formmassen mit hoher zaehigkeit |
-
1985
- 1985-06-20 DE DE19853521957 patent/DE3521957A1/de not_active Withdrawn
-
1986
- 1986-06-13 JP JP61136373A patent/JPS61293253A/ja active Pending
- 1986-06-19 DE DE8686108392T patent/DE3669520D1/de not_active Expired - Lifetime
- 1986-06-19 EP EP86108392A patent/EP0207388B1/de not_active Expired - Lifetime
-
1988
- 1988-05-02 US US07/188,763 patent/US4880876A/en not_active Expired - Fee Related
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|---|---|---|---|---|
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| JP4768947B2 (ja) * | 1999-11-26 | 2011-09-07 | アルケマ フランス | 耐衝撃性が改良された熱可塑性ポリエステルおよび衝撃改質剤組成物 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| DE3669520D1 (de) | 1990-04-19 |
| DE3521957A1 (de) | 1987-01-02 |
| EP0207388B1 (de) | 1990-03-14 |
| EP0207388A3 (en) | 1987-11-19 |
| EP0207388A2 (de) | 1987-01-07 |
| US4880876A (en) | 1989-11-14 |
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