JPS61233969A - 蓄電池用電極 - Google Patents
蓄電池用電極Info
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- JPS61233969A JPS61233969A JP60075601A JP7560185A JPS61233969A JP S61233969 A JPS61233969 A JP S61233969A JP 60075601 A JP60075601 A JP 60075601A JP 7560185 A JP7560185 A JP 7560185A JP S61233969 A JPS61233969 A JP S61233969A
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- JP
- Japan
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- alloy
- electrode
- discharge capacity
- storage battery
- atomic ratio
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
- H01M4/38—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of elements or alloys
- H01M4/383—Hydrogen absorbing alloys
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、アルカリ蓄電池などの負極に用いる電気化学
的に水素の吸蔵・放出が可能な蓄電池用電極に関するも
のである。
的に水素の吸蔵・放出が可能な蓄電池用電極に関するも
のである。
従来の技術
従来、鉛蓄電池、ニッケルーカドミウム蓄電池がよく知
られているが、これらの蓄電池は重量または体積の単位
当りのエネルギー密度が比較的小さい欠点がある。そこ
で、電気化学的に水素を多量に吸蔵−放出が可能な合金
を負極とし、正極にはニッケル酸化物を用いたエネルギ
ー密度の大きいニッケルー水素蓄電池が提案されている
。負極には、L a N i sやLaNi4Cu、L
aNi4Co。
られているが、これらの蓄電池は重量または体積の単位
当りのエネルギー密度が比較的小さい欠点がある。そこ
で、電気化学的に水素を多量に吸蔵−放出が可能な合金
を負極とし、正極にはニッケル酸化物を用いたエネルギ
ー密度の大きいニッケルー水素蓄電池が提案されている
。負極には、L a N i sやLaNi4Cu、L
aNi4Co。
LaNi An 等の水素吸蔵合金が用いられ
4.7 0.3 ている(たとえば特公昭59−49671号公報)。
4.7 0.3 ている(たとえば特公昭59−49671号公報)。
しかし、これらの合金は高温(46℃)での放電容量が
小さい(50mAh/f 〜200mAh/7 )欠点
ためにLaNi4.2.Muo、7.krnt 、Sy
mp 、Hydr ideEnergy Storag
e p、4ss (1978) )が用いられている。
小さい(50mAh/f 〜200mAh/7 )欠点
ためにLaNi4.2.Muo、7.krnt 、Sy
mp 、Hydr ideEnergy Storag
e p、4ss (1978) )が用いられている。
発明が解決しようとする問題点
し75、し、L&Ni4.26Mn0.76 合金は数
十サイクルの充放電により放電容量が低下し、サイクル
寿命特性が非常に悪い。特に、高温(46℃)での充放
電にオイテは、L aN i 4.2.5Mno 、−
r6合金の’vyガンが電解液中に溶解し、10サイク
ル程度で放電容量が低下する問題があった。さらに、L
aNi4.265Mu0.7s合金は充放電の繰り返し
、すなわち水素の吸蔵・放出により微粉化が進み、電極
支持体より脱落するという問題があった。
十サイクルの充放電により放電容量が低下し、サイクル
寿命特性が非常に悪い。特に、高温(46℃)での充放
電にオイテは、L aN i 4.2.5Mno 、−
r6合金の’vyガンが電解液中に溶解し、10サイク
ル程度で放電容量が低下する問題があった。さらに、L
aNi4.265Mu0.7s合金は充放電の繰り返し
、すなわち水素の吸蔵・放出により微粉化が進み、電極
支持体より脱落するという問題があった。
問題点を解決するための手段
本発明は、前記問題点を解決するために、一般式LnN
i!MnyM2(ただし、Lnはランタン単独又はラン
タンを含む希土類元素の混合物、Mはアルミニウム(A
fi)、 :lバルト(Co)、銅(Cu)、鉄(Fe
)。
i!MnyM2(ただし、Lnはランタン単独又はラン
タンを含む希土類元素の混合物、Mはアルミニウム(A
fi)、 :lバルト(Co)、銅(Cu)、鉄(Fe
)。
りOム(Cr)y亜鉛(Zn)、シリ:r y (S
i )tチタン(Ti)、ジA/ニア 7 (Zr)、
モリブデy (Mo)、 −qグネシウム(M(J)
から選ばれた少なくとも1種類の元素、4.6く(I+
y+z)く6.6.!〉3.6.oくyく1.5゜0(
z <2 、0 )で表わせる合金を備えた負極であり
、サイクル寿命特性の優れた蓄電池用電極を提供する。
i )tチタン(Ti)、ジA/ニア 7 (Zr)、
モリブデy (Mo)、 −qグネシウム(M(J)
から選ばれた少なくとも1種類の元素、4.6く(I+
y+z)く6.6.!〉3.6.oくyく1.5゜0(
z <2 、0 )で表わせる合金を備えた負極であり
、サイクル寿命特性の優れた蓄電池用電極を提供する。
作 用
本発明はNi の添加量が原子比で3.6以上のCaC
u6 型結晶構造をもつL n −N i−Mn系合金
に他元素を添加することにより、充放電サイクルの繰り
返しKよるマンガンの溶解および微粉化の進行をできる
だけ小さくすることにより、サイクル寿命特性の優れた
電極を得ることができる。
u6 型結晶構造をもつL n −N i−Mn系合金
に他元素を添加することにより、充放電サイクルの繰り
返しKよるマンガンの溶解および微粉化の進行をできる
だけ小さくすることにより、サイクル寿命特性の優れた
電極を得ることができる。
実施例
以下本発明をその実施例により説明する。市販のミツシ
ュメタルMm (希土類元素の混合物、たとえば064
5wt% 、La30wt%、Nd5wt%他)Vcf
、a、Ni、Mnの他に、MとしてAfi 、Co 、
Cu 、Fe。
ュメタルMm (希土類元素の混合物、たとえば064
5wt% 、La30wt%、Nd5wt%他)Vcf
、a、Ni、Mnの他に、MとしてAfi 、Co 、
Cu 、Fe。
Or、Zn、St、Ti、Zr、Mo、Mgを少なくと
も一種以上選択し、各試料を一定の組成比に秤量、混合
した。これらの試料をアーク溶解炉に入れて、1o−4
〜1o Torrまで真空状態にした後、アルゴンガ
ス雰囲気中でアーク放電し、加熱溶解させた。試料の均
質化を図るために数回反転させて合金を得た。さら忙均
質性を良好圧するため妃、これらの合金をアルゴン雰囲
気中にて1000℃で8時間熱処理を行った。次に、こ
れらの合金を粗粉砕後、ボールミルで38μm以下の微
粉末にし、ポリビニルアルコール5Wt 9G水溶液で
ペースト状にした後、発泡メタルに充填し、乾燥、加工
(2t o nA)後、リードを取り付は電極とした。
も一種以上選択し、各試料を一定の組成比に秤量、混合
した。これらの試料をアーク溶解炉に入れて、1o−4
〜1o Torrまで真空状態にした後、アルゴンガ
ス雰囲気中でアーク放電し、加熱溶解させた。試料の均
質化を図るために数回反転させて合金を得た。さら忙均
質性を良好圧するため妃、これらの合金をアルゴン雰囲
気中にて1000℃で8時間熱処理を行った。次に、こ
れらの合金を粗粉砕後、ボールミルで38μm以下の微
粉末にし、ポリビニルアルコール5Wt 9G水溶液で
ペースト状にした後、発泡メタルに充填し、乾燥、加工
(2t o nA)後、リードを取り付は電極とした。
実施例で用いた電極の合金組成を表に示す。
表、電極の組成式とその特性
これらの電極を負極(合金量的3y)とし、参照電極と
じで酸化水銀電極(Hg/I(gΩ)を用い、放電深度
を酸化水銀電極に対し−(17Vとし充放電サイクルを
繰り返した。充放電条件は、充電o、sAx+hr 、
放電0.2Aである。電解液温度を20℃と46℃に設
定し、充放電サイクルを調べた結果を表に示した。表か
ら明らかなように、従来例の電極A (LaNi、25
Mn0.76)は、20℃では116サイクル、46℃
では10サイクルで放C寛容量が低下する。46℃で充
放電サイクルを行った場合、電解液中にマンガンが溶解
し電屏液が褐色になった。20℃でも同様な現象が観察
された。また、充放電サイクルの繰り返しにより、すな
わち、合金の膨張、収縮により微粉化が進み電極支持体
から合金粉末が脱落した。以上のようにLaNi4.2
E?4xL0.7es合金は、電解液中にマンガンが溶
解し水素吸蔵に有効な合金相が減少し、さらに電極支持
体から合金が脱落する結果、放電容量が低下する。
じで酸化水銀電極(Hg/I(gΩ)を用い、放電深度
を酸化水銀電極に対し−(17Vとし充放電サイクルを
繰り返した。充放電条件は、充電o、sAx+hr 、
放電0.2Aである。電解液温度を20℃と46℃に設
定し、充放電サイクルを調べた結果を表に示した。表か
ら明らかなように、従来例の電極A (LaNi、25
Mn0.76)は、20℃では116サイクル、46℃
では10サイクルで放C寛容量が低下する。46℃で充
放電サイクルを行った場合、電解液中にマンガンが溶解
し電屏液が褐色になった。20℃でも同様な現象が観察
された。また、充放電サイクルの繰り返しにより、すな
わち、合金の膨張、収縮により微粉化が進み電極支持体
から合金粉末が脱落した。以上のようにLaNi4.2
E?4xL0.7es合金は、電解液中にマンガンが溶
解し水素吸蔵に有効な合金相が減少し、さらに電極支持
体から合金が脱落する結果、放電容量が低下する。
これに対し、本発明の合金を用いた電極B−Wは20℃
と45℃で充放電サイクルを200サイクル継続しても
、放電容量はほとんど低下しない。
と45℃で充放電サイクルを200サイクル継続しても
、放電容量はほとんど低下しない。
電極B−Wの放電容量は、0.28〜0.31 (Ah
/jE )であり、電極Aと同じ容量を示す。
/jE )であり、電極Aと同じ容量を示す。
電極EはN1 を原子比で3.6添加したもので放電
容量は0.28 (Ah/y )であるが、Niを3.
6以下であるMmNi3Mno、8001.2合金を用
いた電極は、サイクル寿命は電極Eと同程度であるが、
放電容量は0.23 (Ah/y)と電極Eに比較して
小さくなる。したがって、Ni は原子比で3.5以上
が好ましい。電極TはMnを原子比で1.5添加したも
のであり、充放電サイクルを200サイクル繰り返して
も放電容量は低下しないが、1.6以上添加したMmN
l 3. sMn 1 、 a S l o 、 1
合金を用いた電極は、160サイクルで放電容量が低
下した。
容量は0.28 (Ah/y )であるが、Niを3.
6以下であるMmNi3Mno、8001.2合金を用
いた電極は、サイクル寿命は電極Eと同程度であるが、
放電容量は0.23 (Ah/y)と電極Eに比較して
小さくなる。したがって、Ni は原子比で3.5以上
が好ましい。電極TはMnを原子比で1.5添加したも
のであり、充放電サイクルを200サイクル繰り返して
も放電容量は低下しないが、1.6以上添加したMmN
l 3. sMn 1 、 a S l o 、 1
合金を用いた電極は、160サイクルで放電容量が低
下した。
放電容量低下の原因はMnが原子比で1.5以上である
ため、MとしてSi を添加してもMnが電解液中に
溶解するためである。したがって、Mnは原子比で1.
5以下が好ましい。Co、Cu、Feの添加量は原子比
で2.0以下Aj! 、Cr 、Znはそれぞれ0.9
,1.0,0.5以下が良い。2.0 以上になると
、Co、Cu、Feが充放電の繰り返しにより電解液中
に溶解しサイクル寿命特性が悪くなる。また、放電容量
がo、2s(Ah/p ) ト小す< fxルtvテ、
Co。
ため、MとしてSi を添加してもMnが電解液中に
溶解するためである。したがって、Mnは原子比で1.
5以下が好ましい。Co、Cu、Feの添加量は原子比
で2.0以下Aj! 、Cr 、Znはそれぞれ0.9
,1.0,0.5以下が良い。2.0 以上になると
、Co、Cu、Feが充放電の繰り返しにより電解液中
に溶解しサイクル寿命特性が悪くなる。また、放電容量
がo、2s(Ah/p ) ト小す< fxルtvテ、
Co。
Cu、Feの添加量は原子比で2.0以下が良い。Al
l。
l。
Cr、Znの場合もCo、Cu、Feと同様な現象が認
められた。TLとZrの添加量が原子比で0.3以上に
なると、放電容量がo、2(Ah/7)以下になり負極
としては好ましくない。したがって、TtとZrの添加
量は原子比で0.3 以下が良い。またJも。
められた。TLとZrの添加量が原子比で0.3以上に
なると、放電容量がo、2(Ah/7)以下になり負極
としては好ましくない。したがって、TtとZrの添加
量は原子比で0.3 以下が良い。またJも。
Si、Mgもそれぞれ原子比で0.3.0.5.0.3
以上添加すると、水素吸蔵に有効な合金相が減少し放
電容量がo、1s (Ah/7 )と小さくなり、Mo
。
以上添加すると、水素吸蔵に有効な合金相が減少し放
電容量がo、1s (Ah/7 )と小さくなり、Mo
。
S i 、Mg4)−屯加量はそれぞれ0.3.0.5
.0.3以下が好ましい。以上のように、Niの添加量
を原子比で3.5以上とすることにより、Mn添加量お
よびMの添加量はCaCu5型結晶構造を形成するため
には1<:(Mn+M)く2の範囲が好ましく、この条
件範囲にある合金は20℃や46℃の温度でサイクル寿
命特性も良好で、放電容量も0.28〜のものを用いた
が、ランタンの含有量が多いほど充放電初期、の放電容
量が大きく、ランタン含有量が少ないもの程初期の放電
容量が小さく、一定の放電容量に達するまでには1oプ
サイル以上の充放電サイクルの繰り返しが必要である。
.0.3以下が好ましい。以上のように、Niの添加量
を原子比で3.5以上とすることにより、Mn添加量お
よびMの添加量はCaCu5型結晶構造を形成するため
には1<:(Mn+M)く2の範囲が好ましく、この条
件範囲にある合金は20℃や46℃の温度でサイクル寿
命特性も良好で、放電容量も0.28〜のものを用いた
が、ランタンの含有量が多いほど充放電初期、の放電容
量が大きく、ランタン含有量が少ないもの程初期の放電
容量が小さく、一定の放電容量に達するまでには1oプ
サイル以上の充放電サイクルの繰り返しが必要である。
また、ランタン含有量が多い程合金コストは増加する。
したがって、ランタン含有量は30〜75 wt% が
好ましい。
好ましい。
発明の効果
以上のように、本発明は特定の水素吸蔵合金蓄電池用電
極として用いることにより、放電容量が大きく、幅広い
温度範囲にわたってサイクル寿命に優れた、信頼性の高
い、工業的価値のある蓄電池を得るものである。
極として用いることにより、放電容量が大きく、幅広い
温度範囲にわたってサイクル寿命に優れた、信頼性の高
い、工業的価値のある蓄電池を得るものである。
代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 ほか1名
Claims (2)
- (1)一般式LnNi_xMn_yM_z(ただし、L
nはランタン単独又はランタンを含む希土類元素の混合
物、MはCo、Cu、Fe、Al、Cr、Zn、Ti、
Zr、Mo、Si、Mgから選ばれた少なくとも1種類
の元素、4.5≦x+y+z≦5.5、x≧3.5、0
<y≦1.5、各元素のzの範囲はCo:0〜2、Cu
:0〜2、Fe:0〜2、Al:0〜0.9、Cr:0
〜1、Zn:0〜0.5、Ti:0〜0.3、Zr:0
〜0.3、Mo:0〜0.3、Si:0〜0.5、Mg
:0〜0.3)で表わせる水素吸蔵合金を備えたことを
特徴とする蓄電池用電極。 - (2)Ln中のランタン含有量が30〜75wt.%で
ある合金を備えたことを特徴とする特許請求の範囲第1
項記載の蓄電池用電極。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP60075601A JPH0719599B2 (ja) | 1985-04-10 | 1985-04-10 | 蓄電池用電極 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP60075601A JPH0719599B2 (ja) | 1985-04-10 | 1985-04-10 | 蓄電池用電極 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS61233969A true JPS61233969A (ja) | 1986-10-18 |
JPH0719599B2 JPH0719599B2 (ja) | 1995-03-06 |
Family
ID=13580884
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP60075601A Expired - Lifetime JPH0719599B2 (ja) | 1985-04-10 | 1985-04-10 | 蓄電池用電極 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH0719599B2 (ja) |
Cited By (11)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
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WO2000051195A1 (fr) * | 1999-02-24 | 2000-08-31 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Electrode a alliage absorbant l'hydrogene, procede de fabrication d'electrodes et pile alcaline |
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JP2014088619A (ja) * | 1997-06-17 | 2014-05-15 | Gs Yuasa Corp | 水素吸蔵合金及び二次電池 |
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-
1985
- 1985-04-10 JP JP60075601A patent/JPH0719599B2/ja not_active Expired - Lifetime
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Cited By (16)
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JP2014088619A (ja) * | 1997-06-17 | 2014-05-15 | Gs Yuasa Corp | 水素吸蔵合金及び二次電池 |
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Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPH0719599B2 (ja) | 1995-03-06 |
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
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EXPY | Cancellation because of completion of term |