JPS6017344A - センサ システムの信号読取り回路に取付ける一回使用の使い捨て電極ストリップ - Google Patents
センサ システムの信号読取り回路に取付ける一回使用の使い捨て電極ストリップInfo
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- JPS6017344A JPS6017344A JP59090832A JP9083284A JPS6017344A JP S6017344 A JPS6017344 A JP S6017344A JP 59090832 A JP59090832 A JP 59090832A JP 9083284 A JP9083284 A JP 9083284A JP S6017344 A JPS6017344 A JP S6017344A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明はセンサ電極：これと参照電極との組合せ；これ
らの電極の製造：これらの電極からなる装置；並びにこ
れらの電極を含む電気回路に関する。
らの電極の製造：これらの電極からなる装置；並びにこ
れらの電極を含む電気回路に関する。
本出願人が提出したヨーロッパ特許出願第３２３０５５
９７号明細書には触媒活性酵素およびメゾイエイタ化合
物混合物または層で被覆した、通常は更に保持透過膜で
被覆した導電電極からなるセンサの構造が記載されてい
る。かかる被覆電極を酵素が触媒作用を発揮する種（ｓ
ｐｅｃｉｅｓ） を含有する基質と接触する場合に、メ
ゾイエイタ化合物は電荷を電極に輸送し、この事は、酵
素が触媒作用において著しく選択作用を示すから他の種
が存在したとしても、上述する触媒作用を発揮する種の
濃度に関して標準電極に対して読取り信号を与えるよう
に用いることができる。
９７号明細書には触媒活性酵素およびメゾイエイタ化合
物混合物または層で被覆した、通常は更に保持透過膜で
被覆した導電電極からなるセンサの構造が記載されてい
る。かかる被覆電極を酵素が触媒作用を発揮する種（ｓ
ｐｅｃｉｅｓ） を含有する基質と接触する場合に、メ
ゾイエイタ化合物は電荷を電極に輸送し、この事は、酵
素が触媒作用において著しく選択作用を示すから他の種
が存在したとしても、上述する触媒作用を発揮する種の
濃度に関して標準電極に対して読取り信号を与えるよう
に用いることができる。
前記システムにおける研究および使用されている酵素に
ついては本明細に後で示す。
ついては本明細に後で示す。
それ故、多くのタイプの酵素被覆電極は生理学的または
他の基質の存在に対する各特異性を利用されており、こ
の場合、特定酵素は触媒として作用し、このためにこれ
らは生体内または試験管内において基質のレベルを検出
、測定またはモニターするように潜在的に作用でき、例
えば基質レベルを制御または作用する下層生理学的条件
と関連する読取りを与える。特に、適当な電子輸送メゾ
イエイタ化合物と関連する酵素としてグルコースオキシ
ダーゼまたは細菌性グルコース デヒドロゲナーゼを使
用することについては糖尿病性条件についての診断また
は測定具を与える広範囲にわたる試験管内血液グルコー
ス レベルと直線的に関連する読取り信号を与えること
だ知られている。また、電極は血漿、血清、間質性流体
（ｉｎ−ｔｅｒｓｔｉｔａｌ ｆｌｕｉｄ）、唾液また
は尿のグルコースレベルを測定することができる。
他の基質の存在に対する各特異性を利用されており、こ
の場合、特定酵素は触媒として作用し、このためにこれ
らは生体内または試験管内において基質のレベルを検出
、測定またはモニターするように潜在的に作用でき、例
えば基質レベルを制御または作用する下層生理学的条件
と関連する読取りを与える。特に、適当な電子輸送メゾ
イエイタ化合物と関連する酵素としてグルコースオキシ
ダーゼまたは細菌性グルコース デヒドロゲナーゼを使
用することについては糖尿病性条件についての診断また
は測定具を与える広範囲にわたる試験管内血液グルコー
ス レベルと直線的に関連する読取り信号を与えること
だ知られている。また、電極は血漿、血清、間質性流体
（ｉｎ−ｔｅｒｓｔｉｔａｌ ｆｌｕｉｄ）、唾液また
は尿のグルコースレベルを測定することができる。
本出願人の関連する上記特許出願に記載しているメゾイ
エイタ化合物としてはポリビオロゲン。
エイタ化合物としてはポリビオロゲン。
フルオラニルおよびクロラニルを包含している。
しかしながら、好ましいメゾイエイタ化合物はメタロセ
ン化合物、特にフェロセン（ビスシクロペンクジエニル
鉄およびその誘導体）である。
ン化合物、特にフェロセン（ビスシクロペンクジエニル
鉄およびその誘導体）である。
フェロセンの特別の利点としては、すなわち、（ａ）
シクロペンタデエニル環の置換を介して容易にしやすい
レドックス電位の広い範囲、（ｂ） 例えば、他の環ま
たは他のシステム成分に対する溶解度または化学結合性
を与える環の官能化、（ｃ） 電気化学的に可逆性の１
電子レドツクス特性、（ｃｌ）ｐＨ−独立レドックス電
位、および（ｅ） 還元形の遅い自己酸化である。
シクロペンタデエニル環の置換を介して容易にしやすい
レドックス電位の広い範囲、（ｂ） 例えば、他の環ま
たは他のシステム成分に対する溶解度または化学結合性
を与える環の官能化、（ｃ） 電気化学的に可逆性の１
電子レドツクス特性、（ｃｌ）ｐＨ−独立レドックス電
位、および（ｅ） 還元形の遅い自己酸化である。
フェロセン構造は環の置換により、および／または結合
または重合によって変えることができ、この変性は物理
的、化学的および選択挙動を示し、このために特定セン
サ電極材料の最適化を可能にする。一般的使用において
、化合物１，１′−ジメチルフェロセンは有効なメゾイ
エイタである。
または重合によって変えることができ、この変性は物理
的、化学的および選択挙動を示し、このために特定セン
サ電極材料の最適化を可能にする。一般的使用において
、化合物１，１′−ジメチルフェロセンは有効なメゾイ
エイタである。
「特異性結合剤を用いる分析技術」の名称の本出願人の
関連特許出願は特異性結合剤、すなわち、抗原／抗体お
よびその他の酵素および／またはメゾイエイタ電気化学
的有効性についての影響に関する。特別の電極について
実施することができる。
関連特許出願は特異性結合剤、すなわち、抗原／抗体お
よびその他の酵素および／またはメゾイエイタ電気化学
的有効性についての影響に関する。特別の電極について
実施することができる。
この電極は本発明の範囲に存在し、後で説明する。
上述する従来技術にはセンサ電極を使用する装置につい
て記載されている。一般に、研究または公共施設（病院
）において使用するのに適当である。本発明は患者（ｌ
ａｙ ｐｅｒｓｏｎｓ） によって、または広い技術指
導を受けることなく使用できるセンサ電極および装置に
関する。
て記載されている。一般に、研究または公共施設（病院
）において使用するのに適当である。本発明は患者（ｌ
ａｙ ｐｅｒｓｏｎｓ） によって、または広い技術指
導を受けることなく使用できるセンサ電極および装置に
関する。
このセンサ電極は、特に錯体混合物（ｃｏｍｐｌｅｘｍ
ｉｘｔｕｒｅ）に遭遇する化学工業、例えば食品化学ま
たは生物化学技術に用いることができる。しかし、かか
る電極は生物学的研究または人体または動物医薬におけ
る制御技術に特に有効である。
ｉｘｔｕｒｅ）に遭遇する化学工業、例えば食品化学ま
たは生物化学技術に用いることができる。しかし、かか
る電極は生物学的研究または人体または動物医薬におけ
る制御技術に特に有効である。
本発明においては患者にまたは臨床に用いるためのかか
る電極の応用においである設計標準を確立した。
る電極の応用においである設計標準を確立した。
電極はインバシブ プローベ（ｉｎｖａｓｉｖｅ ｐｒ
ｏｂｅ＞（例えば全血液または皮下組織流体のような体
液（ｂｏｄｙ ｆｌｕｉｄ）と接触する体組織に進入す
るプローベ）に、または抜取試料（注射器を使用する）
または圧搾試料（例えば針−突き刺し装置（ｎｅｅｄｌ
ｅ−ｐｒｉｃｋ ｄｅｖｉｃｅ） を使用する）につい
ての外部試験の一部として用いることができる。いずれ
の場合においても、電極は組織に進入する際または試料
の抜取において外傷の形成するのを避けるように実際的
に小さくする。進入させる場合には、交差汚染を避ける
ようにし、および長期間差し込むことにより生ずる線維
芽細胞による被包を抑制するようにする。電極は先端を
有する針（ｐｏｉｎｔｅｃｌｎｅｅｄｌｅ） 内に固定
するように長くするか、または装置に組立て、他の試料
と接触する電極として取扱いできるように長くする。ま
た、機敏に操作できるようにする。組立前または組立構
造において参照電極並びに感受性（ｓｅｎｓｉｔｉｖｅ
） 電極を離間した非接触関係に設ける。
ｏｂｅ＞（例えば全血液または皮下組織流体のような体
液（ｂｏｄｙ ｆｌｕｉｄ）と接触する体組織に進入す
るプローベ）に、または抜取試料（注射器を使用する）
または圧搾試料（例えば針−突き刺し装置（ｎｅｅｄｌ
ｅ−ｐｒｉｃｋ ｄｅｖｉｃｅ） を使用する）につい
ての外部試験の一部として用いることができる。いずれ
の場合においても、電極は組織に進入する際または試料
の抜取において外傷の形成するのを避けるように実際的
に小さくする。進入させる場合には、交差汚染を避ける
ようにし、および長期間差し込むことにより生ずる線維
芽細胞による被包を抑制するようにする。電極は先端を
有する針（ｐｏｉｎｔｅｃｌｎｅｅｄｌｅ） 内に固定
するように長くするか、または装置に組立て、他の試料
と接触する電極として取扱いできるように長くする。ま
た、機敏に操作できるようにする。組立前または組立構
造において参照電極並びに感受性（ｓｅｎｓｉｔｉｖｅ
） 電極を離間した非接触関係に設ける。
本発明の溶解基質の混合物において与えられた溶解基質
を選択的に検出、測定またはモニターするセンサ装置は
、 （ａ） 基質の触媒酵素および酵素が触媒的に作用する
場合に互いに接触しないで隣接する電極に電荷を輸送す
るメゾイエイタ化合物からなる第１電極材料区域；およ
び （ｂ） 参照電極材料区域からなり、これら電極は寸法
が小さく、細長い部材として延在するかまたは該部材上
に支持して生きている組織または少量の体液の抜取り試
料と接触前または接触中操作しやすくすることを特徴と
する。
を選択的に検出、測定またはモニターするセンサ装置は
、 （ａ） 基質の触媒酵素および酵素が触媒的に作用する
場合に互いに接触しないで隣接する電極に電荷を輸送す
るメゾイエイタ化合物からなる第１電極材料区域；およ
び （ｂ） 参照電極材料区域からなり、これら電極は寸法
が小さく、細長い部材として延在するかまたは該部材上
に支持して生きている組織または少量の体液の抜取り試
料と接触前または接触中操作しやすくすることを特徴と
する。
第１電極材料区域は（ａ） 抗体のようなりガント、（
ｂ）特異結合特性を有するハプテンの如きアンチリガン
ド、および（ｃ）、 （ａ） または（ｂ） にコンジ
ュケイトし、かつ（ａ） および（ｂ’） が特異的に
結合しない場合には電気化学的に作用するメゾイエイタ
からなる。かかる電極は（ａ） および（ｂ） が少な
くとも１部分語合しないシステムのアッセ（ａｓｓａｙ
）に利用し、これによって酵素／基質反応についてのメ
ゾイエイタを得ることができる。
ｂ）特異結合特性を有するハプテンの如きアンチリガン
ド、および（ｃ）、 （ａ） または（ｂ） にコンジ
ュケイトし、かつ（ａ） および（ｂ’） が特異的に
結合しない場合には電気化学的に作用するメゾイエイタ
からなる。かかる電極は（ａ） および（ｂ） が少な
くとも１部分語合しないシステムのアッセ（ａｓｓａｙ
）に利用し、これによって酵素／基質反応についてのメ
ゾイエイタを得ることができる。
あるいは、また第１電極区域は（ａ＞ 抗体の如きリガ
ンド、（ｂ） 該リガンドに特異結合特性を有するヘプ
タンの如きアンチリガンド、および（Ｃ） リガンドお
よびアンチリガンドが結合しない（ｂ） のみにコンジ
ュケイトするメゾイエイタからなる。
ンド、（ｂ） 該リガンドに特異結合特性を有するヘプ
タンの如きアンチリガンド、および（Ｃ） リガンドお
よびアンチリガンドが結合しない（ｂ） のみにコンジ
ュケイトするメゾイエイタからなる。
この電極はシステムに加える生物学的流体中のアンチリ
ガンドを電極上でメゾイエイタ コンシュケイテッド
アンチリガンドによりリガンドの結合位置を完成する。
ガンドを電極上でメゾイエイタ コンシュケイテッド
アンチリガンドによりリガンドの結合位置を完成する。
電極の精製電気化学的活性度は−Ｊｌｆ離リガンドを残
留するアンチリガンド／メジイエイタ コンジュケイト
の量の関数である。
留するアンチリガンド／メジイエイタ コンジュケイト
の量の関数である。
センサは、一般に外部センサ（ｅｘｔｅｒｎａｌ ５ｅ
ｎｓｏｒｓ）、差込みセンサ（ｉｎｖａｓｉｖｅ ５ｅ
ｎｓｏｒｓ）、二重コンデンサを有するセンサおよびそ
の場で組み立てるセンサに再分することができる。
ｎｓｏｒｓ）、差込みセンサ（ｉｎｖａｓｉｖｅ ５ｅ
ｎｓｏｒｓ）、二重コンデンサを有するセンサおよびそ
の場で組み立てるセンサに再分することができる。
Ａ、外部センサ
このセンサは主として両電極を液体基質、例えばグルコ
ースを含有する少量の血液試料または血液の割に浸漬ま
たは接触するのに用いられる。
ースを含有する少量の血液試料または血液の割に浸漬ま
たは接触するのに用いられる。
本発明の１つの観点において、本発明は酵素触媒反応を
受ける１または２種層」二の選択成分の存在を検出、分
量を測定および／またはレベルをモニターする成分の液
体混合物と接触させるセンタにおいて、 （ａ） 細長い支持部材、 （ｂ） 前記支持部材の一側面のその一端にもうけられ
た少なくとも外面における酵素、および該酵素が触媒温
に作用する場合に第１電極に電子を輸送するメゾイエイ
タ化合物の組合せからなる導電性材料の第１電極の区域
、 （ｃ） 前記細長い支持部材の一側面のその−☆；１：
に設けられた第２参照電極の区域、および（ｒｌ） 前
記支持部材を浸漬して両電極を接触する液体媒質中の１
または２種以上の選択成分の存在、分量またはモニター
レベルを示す読取り装置に取付ける各電極に対する分
離電気接続から構成する。
受ける１または２種層」二の選択成分の存在を検出、分
量を測定および／またはレベルをモニターする成分の液
体混合物と接触させるセンタにおいて、 （ａ） 細長い支持部材、 （ｂ） 前記支持部材の一側面のその一端にもうけられ
た少なくとも外面における酵素、および該酵素が触媒温
に作用する場合に第１電極に電子を輸送するメゾイエイ
タ化合物の組合せからなる導電性材料の第１電極の区域
、 （ｃ） 前記細長い支持部材の一側面のその−☆；１：
に設けられた第２参照電極の区域、および（ｒｌ） 前
記支持部材を浸漬して両電極を接触する液体媒質中の１
または２種以上の選択成分の存在、分量またはモニター
レベルを示す読取り装置に取付ける各電極に対する分
離電気接続から構成する。
細長い支持部材は棒または管体にすることができるが、
一般には平坦なス） ＩＪツブからなる。
一般には平坦なス） ＩＪツブからなる。
第１電極は炭素、例えば炭素を含有する濾紙から形成す
るのが好ましい。また、本発明においては炭素箔、例え
ば登録商標［グラホイル（ＧＲ八へＨ０−Ｉ［、）」ま
たハ「ハヒエックス（ＰＡＰＡＹＢｘ）テ入手しろる有
用な電極材料である。酵素としては任意の酵素、例えば
本出願人がすでに出願した上述するヨーロッパ特許出願
に記載している酵素をあげることができるが、グルコー
ス オキシダーゼまたはデヒドロゲナーゼ、例えばアシ
ネトハクター力）し：］ ７ セテカウス（八ｃｉｎｅ
ｔｏｂａｃｔｅｒ ｃａｌｃｏａｃｅ−ｔｉｃｕｓ）か
らの細菌グルコース デヒドロゲナーゼが特に有効であ
る。任意適当なメゾイエイタ化合物を用いることができ
るが、しかしフェロセンまたはその誘導体（特に１，１
′−ジメチルフェロセン）が特に好ましい。
るのが好ましい。また、本発明においては炭素箔、例え
ば登録商標［グラホイル（ＧＲ八へＨ０−Ｉ［、）」ま
たハ「ハヒエックス（ＰＡＰＡＹＢｘ）テ入手しろる有
用な電極材料である。酵素としては任意の酵素、例えば
本出願人がすでに出願した上述するヨーロッパ特許出願
に記載している酵素をあげることができるが、グルコー
ス オキシダーゼまたはデヒドロゲナーゼ、例えばアシ
ネトハクター力）し：］ ７ セテカウス（八ｃｉｎｅ
ｔｏｂａｃｔｅｒ ｃａｌｃｏａｃｅ−ｔｉｃｕｓ）か
らの細菌グルコース デヒドロゲナーゼが特に有効であ
る。任意適当なメゾイエイタ化合物を用いることができ
るが、しかしフェロセンまたはその誘導体（特に１，１
′−ジメチルフェロセン）が特に好ましい。
１例としては、炭素箔をストリップに接着でき、１．１
′−ジメチルフェロセン メゾイエイタをトルエン溶液
の蒸発によって箔の表面に堆積することができ；酵素は
１−シクロへキシル−３−（２−モリホリノエチル）カ
ルボジイミド メト−ｐ−トルエン スルホネート（以
下「カルボジイミド」と略称する）の使用によって表面
に結合することができる。
′−ジメチルフェロセン メゾイエイタをトルエン溶液
の蒸発によって箔の表面に堆積することができ；酵素は
１−シクロへキシル−３−（２−モリホリノエチル）カ
ルボジイミド メト−ｐ−トルエン スルホネート（以
下「カルボジイミド」と略称する）の使用によって表面
に結合することができる。
第２電極は任意の通常の参照電極にすることができる。
本発明においては第１電極に隣接させるが、しかし接触
させないように銀の平坦層を設け、その表面を塩化銀に
転化させてへｇ／へｇＣｅ参照電極を与えるようにする
ことが有利であることを確かめた。
させないように銀の平坦層を設け、その表面を塩化銀に
転化させてへｇ／へｇＣｅ参照電極を与えるようにする
ことが有利であることを確かめた。
電気接続としては、例えば非延伸性のワイヤを用いるこ
とができ、この接続はストップに粘着するのが好ましく
、かつその個々の電極と電気接点を形成する。
とができ、この接続はストップに粘着するのが好ましく
、かつその個々の電極と電気接点を形成する。
読取り装置は、例えばグルコース システムの場合には
＋１５０ｍＶ Ａｇ／ＡｇＣβで炭素電極電位を平衡さ
せるポテンシオスタットに適当に接続するディジクル表
示器が好ましい。次いで、電流をグルコース濃度に比例
させる。
＋１５０ｍＶ Ａｇ／ＡｇＣβで炭素電極電位を平衡さ
せるポテンシオスタットに適当に接続するディジクル表
示器が好ましい。次いで、電流をグルコース濃度に比例
させる。
このタイプのセンサの、特に効果的な変形構造は、（ａ
＞ 体の先端部分の針−突き刺しくｎｅｅｄｌｅ−ｐｒ
ｉｃｋ）から発生ずる血液の非圧振温から生ずる血液の
塗抹により完全に被覆するのに十分率さい知られた区域
の平坦な第１電極区域、（Ｉ〕）前記血液塗抹を参照電
極に達成させて電気的に連通ずる感受性電極区域から分
離するが、しかし十分に接近させる同じ表面上の参照電
極区域、および（ｃ）細長い支持部材の同じ表面に沿っ
て延在し、該支持部材の一端に取付ける信号読取り装置
に接続する各電極を互いに連通させる導電素子から構成
する。
＞ 体の先端部分の針−突き刺しくｎｅｅｄｌｅ−ｐｒ
ｉｃｋ）から発生ずる血液の非圧振温から生ずる血液の
塗抹により完全に被覆するのに十分率さい知られた区域
の平坦な第１電極区域、（Ｉ〕）前記血液塗抹を参照電
極に達成させて電気的に連通ずる感受性電極区域から分
離するが、しかし十分に接近させる同じ表面上の参照電
極区域、および（ｃ）細長い支持部材の同じ表面に沿っ
て延在し、該支持部材の一端に取付ける信号読取り装置
に接続する各電極を互いに連通させる導電素子から構成
する。
第１（すなわち、感受性（ｓｅｎｓｉｔｉｖｅ） 電極
の区域は、一般にほぼ正方形であり、また長方形にする
ことができ、または通常如何なる場合においてもエツジ
長さ５ ｍｍまたはこれ以下、例えば２〜４ｍｍの正方
形に相当するように形成することができる。
の区域は、一般にほぼ正方形であり、また長方形にする
ことができ、または通常如何なる場合においてもエツジ
長さ５ ｍｍまたはこれ以下、例えば２〜４ｍｍの正方
形に相当するように形成することができる。
Ｂ、インバシブ センサ
一般に、性質上、針状であり、中空針内に設ける。
この観点において、本発明は組織を通して血管のような
測定位置に配置し、先端近くに長さ方向に離間する２つ
の平坦くぼみを有する一般に円筒状の先端を有する針の
形状をし、剣半径に１１“１角の床および該床の各端に
保護肩部を有する各くぼみを設け、かかる１つのくぼみ
の床を酵素、および特異基質と接触し、接触的に作用す
る場合にメゾイエイタ化合物からなる接着層で被着し、
他のくぼみの床を接着参照電極層で被覆し、分離導電素
子を針の表面に沿って延在させ、針の外端に取イ１ける
信号読取り装置に接続するために各電極層を連通ずるよ
うに構成する。一般的な記載から明らかなように、１形
状では感受性および選択電極はメゾイエイタ化合物とし
てフェロセン等と関連するグルコース ヒドロゲナーゼ
（またはオキシダーゼ）からなる。参照電極は銀／塩化
銀にすることができる。肩部（くぼみの各端に１つ）は
、小さい長円形ブローベ サイズのために針を組織を通
して、例えば静脈に通す際、電極被覆を保護する。
測定位置に配置し、先端近くに長さ方向に離間する２つ
の平坦くぼみを有する一般に円筒状の先端を有する針の
形状をし、剣半径に１１“１角の床および該床の各端に
保護肩部を有する各くぼみを設け、かかる１つのくぼみ
の床を酵素、および特異基質と接触し、接触的に作用す
る場合にメゾイエイタ化合物からなる接着層で被着し、
他のくぼみの床を接着参照電極層で被覆し、分離導電素
子を針の表面に沿って延在させ、針の外端に取イ１ける
信号読取り装置に接続するために各電極層を連通ずるよ
うに構成する。一般的な記載から明らかなように、１形
状では感受性および選択電極はメゾイエイタ化合物とし
てフェロセン等と関連するグルコース ヒドロゲナーゼ
（またはオキシダーゼ）からなる。参照電極は銀／塩化
銀にすることができる。肩部（くぼみの各端に１つ）は
、小さい長円形ブローベ サイズのために針を組織を通
して、例えば静脈に通す際、電極被覆を保護する。
本発明の他の観点では、溶解基質の混合物における所定
溶解基質を選択的に検出、測定またはモニターするセン
サを形成することであり、このタンプのセンサは電極に
かかる基質の触媒酵素、および電荷を電極に輸送して参
照電極に対する読取り信号を生じさせるメゾイエイタ化
合物を被着して参照電極を感受性電極に対して適当な参
照電極材料で包囲、絶縁または被覆する金属針とする。
溶解基質を選択的に検出、測定またはモニターするセン
サを形成することであり、このタンプのセンサは電極に
かかる基質の触媒酵素、および電荷を電極に輸送して参
照電極に対する読取り信号を生じさせるメゾイエイタ化
合物を被着して参照電極を感受性電極に対して適当な参
照電極材料で包囲、絶縁または被覆する金属針とする。
例えば銀、金または銀／パラジウム合金を挙げることが
できる。
できる。
本発明のこの観点における特定形状では、感受性（第１
）電極を前記酵素およびメゾイエイタを含む被覆を有す
る炭素繊維である。
）電極を前記酵素およびメゾイエイタを含む被覆を有す
る炭素繊維である。
Ｃ１二重容量センサ（ｄｕａｌ ｃａｐａｃｉｔｙ ５
ｅｎｓｏｒｓ）ある種のセンサの構造は外部試料（ｅｘ
ｔｒａｎｅｏｕｓｓａｍｐｌｅ） に浸漬でき、または
針内に用いることができる。
ｅｎｓｏｒｓ）ある種のセンサの構造は外部試料（ｅｘ
ｔｒａｎｅｏｕｓｓａｍｐｌｅ） に浸漬でき、または
針内に用いることができる。
この１例としては、溶解基質を選択的に検出、測定また
はモニターするセンサであり、このタイプのセンサは電
極に基質の触媒酵素、および電荷を電極に輸送し参照電
極に対す読取り信号を生じさせるメゾイエイタ化合物を
被着し、感受性電極および参照電極を長方形断面の細長
い非導電性支持体の対向面に配置するように構成する。
はモニターするセンサであり、このタイプのセンサは電
極に基質の触媒酵素、および電荷を電極に輸送し参照電
極に対す読取り信号を生じさせるメゾイエイタ化合物を
被着し、感受性電極および参照電極を長方形断面の細長
い非導電性支持体の対向面に配置するように構成する。
この観点において、通常、断面を極めて小さく、例えば
０．５ｍ＋ｎＪ２１下のエツジ長さの正方形にし、この
ためにセンサを針の孔に位置することができる。また、
針／センサ組合せは本発明の１つの観点である。
０．５ｍ＋ｎＪ２１下のエツジ長さの正方形にし、この
ためにセンサを針の孔に位置することができる。また、
針／センサ組合せは本発明の１つの観点である。
本発明の他の観点は、上述する一般的なタイプのセンサ
を製造する方法にあり、この場合に感受性電極および参
照電極を分離しろる支持体に別々に形成し、これらの支
持体を最終的に一体にしてセンサに形成する。針を固定
するために極めて薄い長い支持体は実用的に有利である
。
を製造する方法にあり、この場合に感受性電極および参
照電極を分離しろる支持体に別々に形成し、これらの支
持体を最終的に一体にしてセンサに形成する。針を固定
するために極めて薄い長い支持体は実用的に有利である
。
このために、かかる電極は特に小型に形成することがで
きる。代表的には、電極はインシュリン注射糖尿病患者
に対してすでに知られている中空針、例えば２７−ゲー
ジ針に固定することができる。
きる。代表的には、電極はインシュリン注射糖尿病患者
に対してすでに知られている中空針、例えば２７−ゲー
ジ針に固定することができる。
このために、差込み部材が著しい不快感を与えないから
永久または反永久なモニター配置を達成することができ
る。
永久または反永久なモニター配置を達成することができ
る。
Ｄ９組立セセン
サ般的に、本発明は永久支持体ストリップに形Ｊｉｔし
たセンサに指向する。しかしながら、本発明の範囲では
１個の細長い電極に連通ずる細長いくぼみ、導電支持体
上の酵素および電荷輸送メゾイエイタからなる第１電極
および参照電極である第２電極を含む２部分セル組立体
の構成を包含し、上記部分は対向するくぼみで合体した
場合に離間して位置する電極間に液体チャネルを画成し
、これによって組合せがチャネルを通る酵素の基質に対
して敏感であるように構成する。
たセンサに指向する。しかしながら、本発明の範囲では
１個の細長い電極に連通ずる細長いくぼみ、導電支持体
上の酵素および電荷輸送メゾイエイタからなる第１電極
および参照電極である第２電極を含む２部分セル組立体
の構成を包含し、上記部分は対向するくぼみで合体した
場合に離間して位置する電極間に液体チャネルを画成し
、これによって組合せがチャネルを通る酵素の基質に対
して敏感であるように構成する。
更に、本発明は上記センサを使用する装置に関する。装
置は携帯用に、または卓上用（ｄｅｓｋ−ｔｏｐ）に形
成することができる。
置は携帯用に、または卓上用（ｄｅｓｋ−ｔｏｐ）に形
成することができる。
本発明のこの観点の１例として、上記電極を、医者また
は看護者によりまたは自己測定基準において患者により
人体または家畜用医薬に用いることのできる選択生理学
的パラメータに関連する与えられた視覚読取りに利用す
る装置を構成する。
は看護者によりまたは自己測定基準において患者により
人体または家畜用医薬に用いることのできる選択生理学
的パラメータに関連する与えられた視覚読取りに利用す
る装置を構成する。
便宜上、本明細書においては代表例として血液−グルコ
ース測定装置について説明するが、しかし本発明はこの
装置に制限するものではない。糖尿病患者においては、
しばしばそのグルコースレベルを測定する必要がある。
ース測定装置について説明するが、しかし本発明はこの
装置に制限するものではない。糖尿病患者においては、
しばしばそのグルコースレベルを測定する必要がある。
従来、個々の患者について行われている通常の方法は血
液または尿試料を用いる比色試験であり、この場合かか
る試料を比較区域に隣接する色反応検出器を含む表面区
域上に被着してグルコース レベルの概算値として色値
図表と視覚する色変化を与える。
液または尿試料を用いる比色試験であり、この場合かか
る試料を比較区域に隣接する色反応検出器を含む表面区
域上に被着してグルコース レベルの概算値として色値
図表と視覚する色変化を与える。
しかしながら、この方法では次の欠点がある。
第１に、特に患者が糖尿病状態のために弱くなった視力
を有する場合には、比色変化を評価するのに定量的に困
難である。実際上、この問題のために高価な自動比色装
置は試験結果の解釈のためにある患者にとって購入する
必要が生ずることである。第２に、尿試験より本来的に
正確さの要求される・血′液試験では試験表面をおおう
のに十分多量の試料を必要とすることである。第３に、
患者が発色時を正確に確認する必要があることである。
を有する場合には、比色変化を評価するのに定量的に困
難である。実際上、この問題のために高価な自動比色装
置は試験結果の解釈のためにある患者にとって購入する
必要が生ずることである。第２に、尿試験より本来的に
正確さの要求される・血′液試験では試験表面をおおう
のに十分多量の試料を必要とすることである。第３に、
患者が発色時を正確に確認する必要があることである。
自己−処理基準において、血液試料は体先端部分（指、
足指、耳たぶ）から採取するから、−ＦＩａ’＋ごこれ
らの試料は簡単な針突き刺しによってえる場合には十分
多くない、実際上、圧搾し、すなわら、絞り出しまたは
マツサージして大きし）滴（ごする。
足指、耳たぶ）から採取するから、−ＦＩａ’＋ごこれ
らの試料は簡単な針突き刺しによってえる場合には十分
多くない、実際上、圧搾し、すなわら、絞り出しまたは
マツサージして大きし）滴（ごする。
しだいに、先端部分の組織は斯かる処理（ごよっである
程度あらくなり、これによって問題を示す新しい試験位
置を見出す。
程度あらくなり、これによって問題を示す新しい試験位
置を見出す。
仮定診断基準において本発明を実施するために、本発明
においては小直径のインノくシブ ］゛ロローベ電して
、または組織マ・ソサージせずに金ト突き刺し試験体か
ら自然に生ずる小さし）血液小滴を１吏用できる外部試
験電極ストリ・ノブとして小スケールの非外傷試験体を
用いることができる。これらの例について以下に詳述す
る。
においては小直径のインノくシブ ］゛ロローベ電して
、または組織マ・ソサージせずに金ト突き刺し試験体か
ら自然に生ずる小さし）血液小滴を１吏用できる外部試
験電極ストリ・ノブとして小スケールの非外傷試験体を
用いることができる。これらの例について以下に詳述す
る。
これらの小スケール電極は１回の使Ｇ）捨て物品として
企てられ、着脱自在に電気回路および読取り装置と組合
せて利用することができる。これらの回路および読取り
装置は極めて小スケール１こ１−るのが好ましい。
企てられ、着脱自在に電気回路および読取り装置と組合
せて利用することができる。これらの回路および読取り
装置は極めて小スケール１こ１−るのが好ましい。
従って、本発明においては装置全体にある設計制限を与
える必要のあることを見出した。
える必要のあることを見出した。
本発明の目的は、例えば使用者自体がインノくシブブロ
ーベを用いるように物理的に、またわ使用者自体の外観
により心理的に、使用者に対して非外傷的に使用できる
装置を提供することである。
ーベを用いるように物理的に、またわ使用者自体の外観
により心理的に、使用者に対して非外傷的に使用できる
装置を提供することである。
また、本発明の目的は使い捨て電極および永久回路／読
取り構成部分の大きさが小さいにもかかわらず少年少女
または成人の患者によって組立および分解の容易な装置
を提供することである。
取り構成部分の大きさが小さいにもかかわらず少年少女
または成人の患者によって組立および分解の容易な装置
を提供することである。
また、本発明の他の目的は未熟達者でも観察でき、カッ
理解できる表示読取り（ｄｉｓｐｌａｙ ｒｅａｄｉｎ
ｇｓ）できる装置を提供することである。
理解できる表示読取り（ｄｉｓｐｌａｙ ｒｅａｄｉｎ
ｇｓ）できる装置を提供することである。
また、本発明の他の目的は回路／読取り構成部分をペン
／ディジタル時計に似ているハウジングに組立できる装
置を提供することである。
／ディジタル時計に似ているハウジングに組立できる装
置を提供することである。
本発明の１つの観点においては、人体または家畜医薬の
助けとなる診断として読取り値を生じさせるのに使用す
る回路−表示装置の組立体を形成し、細長いペン型の中
空ハウジングに収容し、（ａ）前記ハウジングの一端で
受ける導電性ソケツトおよび前記ハウジングの他端で受
ける生理学的試験液体と接触した場合に生理学的パラメ
ータに関連する電気信号を生ずることのできる少なく共
１つの着脱自在の試験部材および（ｂ） 前記パラメー
タに相当する数値を示す前記ハウジングの他端に向うデ
ィジクル読取り窓から構成する。また、サーミスタを温
度補償のために用いることができる。
助けとなる診断として読取り値を生じさせるのに使用す
る回路−表示装置の組立体を形成し、細長いペン型の中
空ハウジングに収容し、（ａ）前記ハウジングの一端で
受ける導電性ソケツトおよび前記ハウジングの他端で受
ける生理学的試験液体と接触した場合に生理学的パラメ
ータに関連する電気信号を生ずることのできる少なく共
１つの着脱自在の試験部材および（ｂ） 前記パラメー
タに相当する数値を示す前記ハウジングの他端に向うデ
ィジクル読取り窓から構成する。また、サーミスタを温
度補償のために用いることができる。
本発明が上述するようにペン型の組立体にのみに制限さ
れるものでないばかりか、この組立体を付属試験部材と
の組合せ、および組立体の互いに関係する部品とワン−
オフ使用（ｏｎｅ−ｏｆｆ ｕｓｅ） に適当な試験部
材とのキットとしての組合せにかんすることが製薬装置
の設計技術であれば容易に評価することができる。
れるものでないばかりか、この組立体を付属試験部材と
の組合せ、および組立体の互いに関係する部品とワン−
オフ使用（ｏｎｅ−ｏｆｆ ｕｓｅ） に適当な試験部
材とのキットとしての組合せにかんすることが製薬装置
の設計技術であれば容易に評価することができる。
本明細書に記載する「ペン型」とは大きさおよび形状に
おいての一般的な制限を意味する。機能条件において、
その特性は親指と隣接する１または２本の対向する指と
の間のソケット近くを人差し指上に載せる、人差し指を
超えて突出させ、親指および指でソケット端の細い制御
に害を５えないように細長い本体で保持できるようにす
る。数値条件においては長さ１０〜３０ｃｍとし、最大
横寸法を０．５〜３印とし、好ましくは長さ１２〜２０
ｃｍおよび幅０．８〜１．５ｃｍとする。一般的には円
形または多角形断面にすることができる。各着脱自在の
試験部材は上述するヨーロッパ特許出願に記載している
タイプの小スケール酵素−被覆センザ電極であり、特に
電極は酵素がグリコース−触媒作用し、これにより糖尿
病状態を調べることができる。例えば、糖尿病に対して
知られている２７−ゲージ釧に基因する小型目盛付イン
バシブ ブローベを用いることができる。あるいは、ま
た小型で非圧搾血液小滴に作用するような寸法にした平
坦な外部スケリップ電極を用いることができる。ソケッ
ト配置は種々変えることができる。
おいての一般的な制限を意味する。機能条件において、
その特性は親指と隣接する１または２本の対向する指と
の間のソケット近くを人差し指上に載せる、人差し指を
超えて突出させ、親指および指でソケット端の細い制御
に害を５えないように細長い本体で保持できるようにす
る。数値条件においては長さ１０〜３０ｃｍとし、最大
横寸法を０．５〜３印とし、好ましくは長さ１２〜２０
ｃｍおよび幅０．８〜１．５ｃｍとする。一般的には円
形または多角形断面にすることができる。各着脱自在の
試験部材は上述するヨーロッパ特許出願に記載している
タイプの小スケール酵素−被覆センザ電極であり、特に
電極は酵素がグリコース−触媒作用し、これにより糖尿
病状態を調べることができる。例えば、糖尿病に対して
知られている２７−ゲージ釧に基因する小型目盛付イン
バシブ ブローベを用いることができる。あるいは、ま
た小型で非圧搾血液小滴に作用するような寸法にした平
坦な外部スケリップ電極を用いることができる。ソケッ
ト配置は種々変えることができる。
本発明の１例では、２個または３個以上のセンサ電極を
単一試験部材に組み込むことができる。
単一試験部材に組み込むことができる。
また、ソケット配置を変えることができる。
一般に、読取り装置は普通のペン／時計形のような「ペ
ン」の後端部に設けられている通常の７セクメント表示
窓である。上述するマルチブルセンザの場合には、表示
を各センサの不連続回路間で切替えできるようにし、表
示および単一モニター回路をセンサ間で切替えるように
でき、また特定表示をセンサそれぞれに存在することが
できる。
ン」の後端部に設けられている通常の７セクメント表示
窓である。上述するマルチブルセンザの場合には、表示
を各センサの不連続回路間で切替えできるようにし、表
示および単一モニター回路をセンサ間で切替えるように
でき、また特定表示をセンサそれぞれに存在することが
できる。
勿論、かかる装置は上述する非インバシブ ストリップ
センサと使用するのに特に適応するが、また針・タイ
プ インバシブ センサと用いることができる。
センサと使用するのに特に適応するが、また針・タイ
プ インバシブ センサと用いることができる。
本発明の他の形の装置は、一般に、しかも一般の臨床に
使用される、いわゆる卓上用装置である。
使用される、いわゆる卓上用装置である。
この観点において、本発明においては「卓上用」スケー
ルで複雑な開業医用として適当な装置を設けることがで
きると共に、本発明においてかかる装置を代表的なグル
コース測定に便利な任意の酵素−触媒作用性化合物（適
当な電極システムによる）の使用に向けることができる
。
ルで複雑な開業医用として適当な装置を設けることがで
きると共に、本発明においてかかる装置を代表的なグル
コース測定に便利な任意の酵素−触媒作用性化合物（適
当な電極システムによる）の使用に向けることができる
。
この観点から、本発明は液体混合物の１または２種以上
の選択成分の存在を検出、分量を測定およびレベルをモ
ニターする分析装置において、小容積の液体チャンバー
と合体結合するセル部分、該セル部分の少なくとも１個
には液体入口およびかかる部分を組立てる場合に上記チ
ャンバーと連通ずる出口を設け； 前記液体混合物を入口装置に流し、かつ連続的にまたは
不連続的に出口装置から排出する選択的作動ポンプ； 導電性材料の細い区域の形状を有し、かつ少なくともそ
の外面の酵素および該酵素が触媒作用する場合に電子を
電極に輸送するメディエイク化合物の組合せからなる第
１電極； 導電性材料の細い区域の形状を有する第２（参照）電極
： 前記小容積の液体チャンバー内の作動表面を与える前記
各電極； 電極間の予定電圧差を平衡させるポテンシオスタット； 液体試料をチャンバーに導入する場合に、電極間の電流
を検出または測定する装置；および電流を測定する装置
に作動的に接続する信号蓄積および／または読取り装置
から構成する。
の選択成分の存在を検出、分量を測定およびレベルをモ
ニターする分析装置において、小容積の液体チャンバー
と合体結合するセル部分、該セル部分の少なくとも１個
には液体入口およびかかる部分を組立てる場合に上記チ
ャンバーと連通ずる出口を設け； 前記液体混合物を入口装置に流し、かつ連続的にまたは
不連続的に出口装置から排出する選択的作動ポンプ； 導電性材料の細い区域の形状を有し、かつ少なくともそ
の外面の酵素および該酵素が触媒作用する場合に電子を
電極に輸送するメディエイク化合物の組合せからなる第
１電極； 導電性材料の細い区域の形状を有する第２（参照）電極
： 前記小容積の液体チャンバー内の作動表面を与える前記
各電極； 電極間の予定電圧差を平衡させるポテンシオスタット； 液体試料をチャンバーに導入する場合に、電極間の電流
を検出または測定する装置；および電流を測定する装置
に作動的に接続する信号蓄積および／または読取り装置
から構成する。
セルは２部の「パースペックス（ＰｎＲ８ＰＩＥＸ）
Ｊ（登録商標）：硬質ポリメチルメツアクリレートかう
形成し、シリコン ゴム スペーシング ガスケットの
中間物とともに締着する。セルは２つの接触面を有し、
その一方または両者にくぼみを設けることができ、通常
液体流の方向に長くする適当なチャンバーを画成する必
要のある場合にはその容積は、例えば０．１〜１．０ｍ
１２の範囲で変えることができる。この事は±３％の
精度で約１分間連続的に流す代表的なグルコース含有液
体試料に対処することができる。液体入口および出口は
１つのセル部分または各セルに設けることができる。
Ｊ（登録商標）：硬質ポリメチルメツアクリレートかう
形成し、シリコン ゴム スペーシング ガスケットの
中間物とともに締着する。セルは２つの接触面を有し、
その一方または両者にくぼみを設けることができ、通常
液体流の方向に長くする適当なチャンバーを画成する必
要のある場合にはその容積は、例えば０．１〜１．０ｍ
１２の範囲で変えることができる。この事は±３％の
精度で約１分間連続的に流す代表的なグルコース含有液
体試料に対処することができる。液体入口および出口は
１つのセル部分または各セルに設けることができる。
測定すべき成分は開業医用としての卓上用グルコース分
析計に適用できるグルコースが好ましい。
析計に適用できるグルコースが好ましい。
それ故、使用する酵素としてはグルコース オキシダー
ゼが好ましく（グルコース デヒドロゲナーゼを用いる
ことができる）、この場合フェロセンまたは１，１′−
ジメチル フェロセンの如きフェロセン誘導体は好まし
いメディエイク化合物である。
ゼが好ましく（グルコース デヒドロゲナーゼを用いる
ことができる）、この場合フェロセンまたは１，１′−
ジメチル フェロセンの如きフェロセン誘導体は好まし
いメディエイク化合物である。
支持電極としては炭素または炭素含有混合物から形成さ
れるのが好ましい。登録商標［クラホイル（ＧＲＡＰＨ
ＤＩＬ） Ｊまタハｒ ハヒ、ｒ−ックス（ＰＡＰＡＹ
ＩｉＸ） Ｊで知られた炭素箔およびメツシュは、実際
上、良好な結果で使用することができる。
れるのが好ましい。登録商標［クラホイル（ＧＲＡＰＨ
ＤＩＬ） Ｊまタハｒ ハヒ、ｒ−ックス（ＰＡＰＡＹ
ＩｉＸ） Ｊで知られた炭素箔およびメツシュは、実際
上、良好な結果で使用することができる。
他の電極としては電着ΔｇＣ１層を有する銀箔から形成
するのが好ましい。
するのが好ましい。
ス）ＩＪツブ電極には各対向面に１個のくぼみを設ける
ことができる。
ことができる。
ポンプは一般にセルにおけるグルコースが触媒作用し、
このため読取りが減少するから、測定中連続的に作動す
る。必要に応じて、ポンプは液体流れを調整しまたは計
量する注入装置を作動することができる。
このため読取りが減少するから、測定中連続的に作動す
る。必要に応じて、ポンプは液体流れを調整しまたは計
量する注入装置を作動することができる。
ポシンシオスクッドは、例えば＋１５０ｍＶ 対Ａｇ／
ＡｇＣｊ？ （＋１５０ｍＶ ｖｓ へｇ／へｇＣ，ｉ
りで炭素電極を保持するようにできる。電流はすべての
予想範囲にわたるグルコース濃度に比例する。
ＡｇＣｊ？ （＋１５０ｍＶ ｖｓ へｇ／へｇＣ，ｉ
りで炭素電極を保持するようにできる。電流はすべての
予想範囲にわたるグルコース濃度に比例する。
グルコース センサの作動において、多くの関連する技
術的問題点および利点を考慮することができる。これら
の問題点は一般的に関連し、本発明の特定の要旨に制限
することを意味するものではなく、換言すれば一般に上
述する各側に適用でき、特にグルコース センシングに
ついての装置および方法に関する例に適用することを意
味する。
術的問題点および利点を考慮することができる。これら
の問題点は一般的に関連し、本発明の特定の要旨に制限
することを意味するものではなく、換言すれば一般に上
述する各側に適用でき、特にグルコース センシングに
ついての装置および方法に関する例に適用することを意
味する。
酵素電極は液体と電気的に接触させるけれども、センサ
を大きい分子または組織液体成分との妨害接触から排除
するのに効果的であることを確かめた。この事は電極幾
何学に影響されるが被覆または包囲膜によって達成でき
る。この膜としては熱収縮チューブを用いることができ
る。
を大きい分子または組織液体成分との妨害接触から排除
するのに効果的であることを確かめた。この事は電極幾
何学に影響されるが被覆または包囲膜によって達成でき
る。この膜としては熱収縮チューブを用いることができ
る。
膜はその場で重合することができる（例えばセルロース
アセテート）。特に効果的な膜はポルカルボネート、
特に登録商標「ニュクレオホーラ（ＮＩＪＣＬＢＯＰＯ
ＲＥ） Ｊ ｔタハｒステ！Ｊ ’Ｊ ７（ＳＴＢＲＩ
ＬＩＮ９） Ｊで販売されているポリカーボネートから
形成する。組織流体を調べる場合には、膜にはアスコル
ビン酸塩を含有することができる。
アセテート）。特に効果的な膜はポルカルボネート、
特に登録商標「ニュクレオホーラ（ＮＩＪＣＬＢＯＰＯ
ＲＥ） Ｊ ｔタハｒステ！Ｊ ’Ｊ ７（ＳＴＢＲＩ
ＬＩＮ９） Ｊで販売されているポリカーボネートから
形成する。組織流体を調べる場合には、膜にはアスコル
ビン酸塩を含有することができる。
ポリカーボネート膜はアスコルビン酸塩を通さないため
に、物質からの妨害を事実−１−除去することができる
。あるいは、またポリウレタン膜を使用することができ
る。
に、物質からの妨害を事実−１−除去することができる
。あるいは、またポリウレタン膜を使用することができ
る。
（ｂ） 炭素のタイプ
登録商標「グラホイル」および「パピエックス」で知ら
れている熱分解等級のストリップとしての炭素箔または
金網に付着した炭素はグルコース オキシダーゼと使用
する場合の炭素−フェロセン電極に好ましい。酸素妨害
は准気試料と好気試料との間の信金の変化を４％以下に
するように最小にする。また、これらの物理特性は、特
に小型装置の製造に極めて有利である。
れている熱分解等級のストリップとしての炭素箔または
金網に付着した炭素はグルコース オキシダーゼと使用
する場合の炭素−フェロセン電極に好ましい。酸素妨害
は准気試料と好気試料との間の信金の変化を４％以下に
するように最小にする。また、これらの物理特性は、特
に小型装置の製造に極めて有利である。
作動は、存在する他の化学種の酸化によって生ずる妨害
を減少するから、＋５０〜−１−２００ｍＶ対ＳＣＥに
相当する電位で行う必要がある。
を減少するから、＋５０〜−１−２００ｍＶ対ＳＣＥに
相当する電位で行う必要がある。
（ｂ）濃度範囲
炭素−フェロセン電極上に固定した場百には、グルコー
ス オキシダーゼは０〜４（ｌｌＴＩＭのグルコース濃
度をモニターするのに用いることができ、およびグルコ
ース デヒドロゲナーゼは０〜２０ｍＭの濃度をモニタ
ーするのに用いることができる。センサ応答は約４０ｍ
Ｍまで直線である。且応答時間 膜を設けないグルコース オキシダーゼ センサは９５
％の定常電流応答に対して高速応答時間、例えば約２０
秒を与えるように活動的に制限する。
ス オキシダーゼは０〜４（ｌｌＴＩＭのグルコース濃
度をモニターするのに用いることができ、およびグルコ
ース デヒドロゲナーゼは０〜２０ｍＭの濃度をモニタ
ーするのに用いることができる。センサ応答は約４０ｍ
Ｍまで直線である。且応答時間 膜を設けないグルコース オキシダーゼ センサは９５
％の定常電流応答に対して高速応答時間、例えば約２０
秒を与えるように活動的に制限する。
（ｄ）酸素感受性
グルコース／デヒドロゲナーゼ／フェロセン電極は完全
に酸素感受性である。
に酸素感受性である。
（ｅ）第三電極の使用
実際上、現実的な装置は後述するように参照対極として
Ａｇ／ＡｇＣＲを用いることによって第三電極を用いず
に良好な性能を達成する。
Ａｇ／ＡｇＣＲを用いることによって第三電極を用いず
に良好な性能を達成する。
（ｆ） ｐＨおよび温度
グルコース オキシダーゼ電極はｐ１１６とｐ１１９と
の範囲で電流出力の変化を示さず、このために比較的に
ｐＨ一非感受性である。また、これらの電極は４０℃ま
での温度に対して安定である。
の範囲で電流出力の変化を示さず、このために比較的に
ｐＨ一非感受性である。また、これらの電極は４０℃ま
での温度に対して安定である。
必要に応じて、温度補償をサーミスタを用いて行うこと
ができ、また恒温ジャケットを用いることができる。ま
た、電極で作動する場合には、拡散制限が温度作用を小
さくする。（ｇ） 電極の貯蔵 電極は湿気貯蔵することができる。幾月または幾年にわ
たる長期間貯蔵は凍結乾燥または空気乾燥によって達成
することができる。
ができ、また恒温ジャケットを用いることができる。ま
た、電極で作動する場合には、拡散制限が温度作用を小
さくする。（ｇ） 電極の貯蔵 電極は湿気貯蔵することができる。幾月または幾年にわ
たる長期間貯蔵は凍結乾燥または空気乾燥によって達成
することができる。
上述するように、本発明を使用装置について説明したけ
れども、本発明は他の特徴を包含している。装置は着脱
自在または使い捨てセルを包含ずことができる。それ故
、上述するセル自体本発明の１つの特徴であり、セル設
計の細部に関係なく電極および個々の電極の新規な配置
に組合せることができる。また、上述する装置セルまた
は電極セルを用いて液体混合物（例えば、組織流体また
はこれから誘導した液体）の１または２種以上の所望成
分（例えば、グルコース）の存在を検出、分量を測定ま
たはレベルをモニターする方法は本発明の１つの特徴で
ある。
れども、本発明は他の特徴を包含している。装置は着脱
自在または使い捨てセルを包含ずことができる。それ故
、上述するセル自体本発明の１つの特徴であり、セル設
計の細部に関係なく電極および個々の電極の新規な配置
に組合せることができる。また、上述する装置セルまた
は電極セルを用いて液体混合物（例えば、組織流体また
はこれから誘導した液体）の１または２種以上の所望成
分（例えば、グルコース）の存在を検出、分量を測定ま
たはレベルをモニターする方法は本発明の１つの特徴で
ある。
最後に、本発明は上述する装置を作動する電気回路に関
する。
する。
本発明のこの観点において、本発明は電極の電気出力を
電子基準と比較する装置および電極の電気出力に関する
信号を生じさせる装置からなる電子輸送電極と使用する
測定装置を提供する。
電子基準と比較する装置および電極の電気出力に関する
信号を生じさせる装置からなる電子輸送電極と使用する
測定装置を提供する。
参照電極のセルより、むしろ電子基準を使用することに
よって、電子輸送電極を含むセンサを用いる測定を基準
として分離電極を用いず行うことができる。
よって、電子輸送電極を含むセンサを用いる測定を基準
として分離電極を用いず行うことができる。
本発明の好適例においては、電子輸送電極は固定電位に
おいて参照電極と平衡し、電子輸送電極における電流を
測定することができる。
おいて参照電極と平衡し、電子輸送電極における電流を
測定することができる。
特定の電子輸送電極は次ぎに示す電極の範囲から選択す
ることができる： 酵 素 基 質 ピルビン酸塩オキシダーゼ ピルビン酸塩Ｌ−アミノ酸
オキシダーゼ し−アミノ酸アルデヒド オキシダー
ゼ アルデヒドキサンチン オキシダーゼ キサンチン
グルコース オキシダーゼ グルコースグリコレート
オキシダーゼ グリコレートザルコシン オキシダーゼ
ザルコシン乳酸塩 オキシダーゼ 乳酸塩 グルタチオン レダククーセ′ Ｎへ〇（Ｐ）１１リポ
アミド テ゛ヒドロゲプー−ゼ ＮへＤ１１ＰＱＱ酵素 グルコース デヒドロゲナーゼ グルコースメチルアミ
ン デヒドロゲナーゼ メチルアミン乳酸塩 デヒドロ
ゲナーゼ 乳酸塩 （酵素シトクロム Ｂ２） 酵素シトクロムＣ パーオキシダーゼ 過酸化水素 メクロフラポプロテイン 二酸化炭素 二酸化炭素 オキシド レダクターゼ キュプロプロティン ガラクトース オキシダーゼ ガラクトース次に、本発
明を添付図面について説明する。
ることができる： 酵 素 基 質 ピルビン酸塩オキシダーゼ ピルビン酸塩Ｌ−アミノ酸
オキシダーゼ し−アミノ酸アルデヒド オキシダー
ゼ アルデヒドキサンチン オキシダーゼ キサンチン
グルコース オキシダーゼ グルコースグリコレート
オキシダーゼ グリコレートザルコシン オキシダーゼ
ザルコシン乳酸塩 オキシダーゼ 乳酸塩 グルタチオン レダククーセ′ Ｎへ〇（Ｐ）１１リポ
アミド テ゛ヒドロゲプー−ゼ ＮへＤ１１ＰＱＱ酵素 グルコース デヒドロゲナーゼ グルコースメチルアミ
ン デヒドロゲナーゼ メチルアミン乳酸塩 デヒドロ
ゲナーゼ 乳酸塩 （酵素シトクロム Ｂ２） 酵素シトクロムＣ パーオキシダーゼ 過酸化水素 メクロフラポプロテイン 二酸化炭素 二酸化炭素 オキシド レダクターゼ キュプロプロティン ガラクトース オキシダーゼ ガラクトース次に、本発
明を添付図面について説明する。
９．５ Ｘ４．ＯＸｌ、６ ｍｍのエポキシ ガラス
ストリップ１にｌ ｍｍ直径の２個の孔２および３を設
番する。このス） ＩＪツブ１の一側面上においてその
☆窩部近くで孔２上に９ 、ｘ ９ ｍｍの黒鉛テープ
また（ま箔片４を、および孔３上に４ Ｘ ９ ｍｍの
銀箔ストリ・ツブ５を接着する。これらの各電極材料４
および５と電気的に接続するためにスト１川ノブ１の背
面１こ配置した引金６および７（第２図参照）を上記孔
２および３のそれぞれに入れ、導電性エポキシ樹脂８で
これらの答礼に接着する。エポキシ樹脂の安定化層９を
ストリップ１の背面の少なくとも１部分上に存在させて
針金６および７をその場に固定する。炭素電極４を１．
ビージメチルフェロセンおよびグルコース オキシダー
ゼで被棺する。
ストリップ１にｌ ｍｍ直径の２個の孔２および３を設
番する。このス） ＩＪツブ１の一側面上においてその
☆窩部近くで孔２上に９ 、ｘ ９ ｍｍの黒鉛テープ
また（ま箔片４を、および孔３上に４ Ｘ ９ ｍｍの
銀箔ストリ・ツブ５を接着する。これらの各電極材料４
および５と電気的に接続するためにスト１川ノブ１の背
面１こ配置した引金６および７（第２図参照）を上記孔
２および３のそれぞれに入れ、導電性エポキシ樹脂８で
これらの答礼に接着する。エポキシ樹脂の安定化層９を
ストリップ１の背面の少なくとも１部分上に存在させて
針金６および７をその場に固定する。炭素電極４を１．
ビージメチルフェロセンおよびグルコース オキシダー
ゼで被棺する。
銀電極５を塩化銀で被覆する。
ストリップは次のようにして作ることができる（ａ）
エポキシ ガラス ストリップ１に孔２および３を開け
、 （ｂ） 電極４および５上に登録商標［アラルブチ（Ａ
ＲＡＬＤＩＴＢ） ｊエポキシ樹脂を接着するが、しか
し孔２および３に入れないようにし、（Ｃ） 針金６お
よび７を導電性エポキシ８を設けて付着し、「アラルブ
チ」樹脂９を被着して各針金をその場に固定し、 （［］） 銀電極を５Ｍにおいて＋４００ｍＶ対ＳＣ＋
＋に１０〜１５秒間保持して薄いへｇＣ１層を堆積し、
（ｅ） １．１ ’−ジメチルフェロセン（４りをトル
エン（２０ｍｇ／ｍ） に溶解した溶液を黒鉛テープ４
に被着し、蒸発し、 （ｆ） フェロセン−被覆テープ５０μｐのカルボジイ
ミドｐｌ＋、４．５ アセテート緩衝剤において１〜１
７２ 時間にわたって被覆し、および（ｇ） （ｆ）
での被覆テープをゆすぎ、このテープをグルコース オ
キシダーゼ（１２，５ｍｇ／ｍ ｆｌ ）でρ１１５．
５ アセテート緩衝剤において２時間にわたって被覆す
る。
エポキシ ガラス ストリップ１に孔２および３を開け
、 （ｂ） 電極４および５上に登録商標［アラルブチ（Ａ
ＲＡＬＤＩＴＢ） ｊエポキシ樹脂を接着するが、しか
し孔２および３に入れないようにし、（Ｃ） 針金６お
よび７を導電性エポキシ８を設けて付着し、「アラルブ
チ」樹脂９を被着して各針金をその場に固定し、 （［］） 銀電極を５Ｍにおいて＋４００ｍＶ対ＳＣ＋
＋に１０〜１５秒間保持して薄いへｇＣ１層を堆積し、
（ｅ） １．１ ’−ジメチルフェロセン（４りをトル
エン（２０ｍｇ／ｍ） に溶解した溶液を黒鉛テープ４
に被着し、蒸発し、 （ｆ） フェロセン−被覆テープ５０μｐのカルボジイ
ミドｐｌ＋、４．５ アセテート緩衝剤において１〜１
７２ 時間にわたって被覆し、および（ｇ） （ｆ）
での被覆テープをゆすぎ、このテープをグルコース オ
キシダーゼ（１２，５ｍｇ／ｍ ｆｌ ）でρ１１５．
５ アセテート緩衝剤において２時間にわたって被覆す
る。
ス） ＩＪツブは、針金６および７を電極４における電
位を＋１．５０ ｍ Ｖ対Ａｇ／Ａｇ Ｃｊ！で平衡す
るポテンシオスタットに取付け、ストリップをグルコー
ス含有溶液に浸漬して使用することができ、このために
両電極４および５を被覆する。ス） ＩＪツブのこの形
は処理しやすい。電極はグルコース濃度に比例させる。
位を＋１．５０ ｍ Ｖ対Ａｇ／Ａｇ Ｃｊ！で平衡す
るポテンシオスタットに取付け、ストリップをグルコー
ス含有溶液に浸漬して使用することができ、このために
両電極４および５を被覆する。ス） ＩＪツブのこの形
は処理しやすい。電極はグルコース濃度に比例させる。
第３図は先端１１を有し、かつ図に示すように湾曲面か
らカットし、かつ針本体から絶縁した小区域１２および
大区域１３を有する２７ゲージ（０，３ｍｍ）針１０を
示している。区域１２は銀で被覆して基準銀−塩化銀電
位を形成する。区域１３は最初に炭素で被覆し、しかる
後フェロセンの如きメゾイエイタ化合物で、およびグル
コース−感受性酵素、例えば細菌グルコース デヒドロ
ゲナーゼでで被覆する。この被覆上に必要に応じて保護
膜を被覆することができる。くぼみ区域１３は正確に規
定された大きさの区域であり、針を組織に突き刺す際、
肩部１２ａ および１３ａ はこれらの間に位置するそ
れぞれの堆積物を保護する。
らカットし、かつ針本体から絶縁した小区域１２および
大区域１３を有する２７ゲージ（０，３ｍｍ）針１０を
示している。区域１２は銀で被覆して基準銀−塩化銀電
位を形成する。区域１３は最初に炭素で被覆し、しかる
後フェロセンの如きメゾイエイタ化合物で、およびグル
コース−感受性酵素、例えば細菌グルコース デヒドロ
ゲナーゼでで被覆する。この被覆上に必要に応じて保護
膜を被覆することができる。くぼみ区域１３は正確に規
定された大きさの区域であり、針を組織に突き刺す際、
肩部１２ａ および１３ａ はこれらの間に位置するそ
れぞれの堆積物を保護する。
付着導電線１４および１５は針１０に沿ってその端部に
わたり互いに分離して通し、これら導線の長さは正確に
する必要はないが、ただしこれら導線は互いに接触しな
いようにし、かつこれら導線はヘッド１６が第１３ａ
および１３ｂ図に示すように接続ソケット キャビイテ
に位置する場合に一通路のまわりで接触しないようにで
る。導線１４および１５は針本体から絶縁する。
わたり互いに分離して通し、これら導線の長さは正確に
する必要はないが、ただしこれら導線は互いに接触しな
いようにし、かつこれら導線はヘッド１６が第１３ａ
および１３ｂ図に示すように接続ソケット キャビイテ
に位置する場合に一通路のまわりで接触しないようにで
る。導線１４および１５は針本体から絶縁する。
第４図は、例えばセラミック材料または印刷回路ボード
積層体から形成したストリップ電極１７を示している。
積層体から形成したストリップ電極１７を示している。
この電極１７はコネクタ導線１９を有する正方形区域１
８を含んでおり、この区域１８は上述する酵素含有層で
被覆する。更に、電極】７は小さい参照電極区域２０お
よび分離コネクタ導線２１を含んでいる。電極１７の後
端２２は第１３８ および第１３ｂ図に示すようにソケ
ットに掛合する。金１１０と関連して、電極ストリップ
１７は小スケール装置である。
８を含んでおり、この区域１８は上述する酵素含有層で
被覆する。更に、電極】７は小さい参照電極区域２０お
よび分離コネクタ導線２１を含んでいる。電極１７の後
端２２は第１３８ および第１３ｂ図に示すようにソケ
ットに掛合する。金１１０と関連して、電極ストリップ
１７は小スケール装置である。
それ故、正方形区域１８は通常の診断試験の２つのシュ
ワレ（ｓｗｕａｒｅ） 比色試験区域のそれぞれの長さ
の約半分の横長さであり、正方形区域全体を覆うのに適
当であり、かつ参照電極区域２０と電気的に連通ずる針
突き刺し装置からの本来の非圧搾血液ビーズを用いるこ
とができる。
ワレ（ｓｗｕａｒｅ） 比色試験区域のそれぞれの長さ
の約半分の横長さであり、正方形区域全体を覆うのに適
当であり、かつ参照電極区域２０と電気的に連通ずる針
突き刺し装置からの本来の非圧搾血液ビーズを用いるこ
とができる。
第３および４図に示す構造の変形としては、例えば第４
図に示すストリップ電極を長くすることができ、これに
よって電極１８および２０をストリップに沿い部分の−
の部分にだけ位置させて遊端２２ａを残留させ、電極に
損傷を与えることなく、また触れることなく患者が容易
に取扱うことができるようにする。また、電極ストリッ
プは２個の対向接触体または弾性締付体３１内にクリッ
プすることができ、これによって導線１９および２１の
通路を互いに変える。
図に示すストリップ電極を長くすることができ、これに
よって電極１８および２０をストリップに沿い部分の−
の部分にだけ位置させて遊端２２ａを残留させ、電極に
損傷を与えることなく、また触れることなく患者が容易
に取扱うことができるようにする。また、電極ストリッ
プは２個の対向接触体または弾性締付体３１内にクリッ
プすることができ、これによって導線１９および２１の
通路を互いに変える。
第５図は長いストリップを示しており、第６図は２個の
弾性金属接触ス） ＩＪツブ間に保持するストリップの
内端を示している。
弾性金属接触ス） ＩＪツブ間に保持するストリップの
内端を示している。
第７図には２叩長さおよび０．３ｍｍ２横断面の電気絶
縁性重合体、例えば「マイラー」または「テフロン」本
体を示しており、この正面にパラジウム−銀導電性電極
３１および背面に点線で示す小さい第２電線３２を設け
る。いずれの場合においても、導線３３および３４のそ
れぞれは電極と同時に形成する。
縁性重合体、例えば「マイラー」または「テフロン」本
体を示しており、この正面にパラジウム−銀導電性電極
３１および背面に点線で示す小さい第２電線３２を設け
る。いずれの場合においても、導線３３および３４のそ
れぞれは電極と同時に形成する。
正面電極３１上には、トルエンおよび１．ビージメチル
フェロセンの溶液とトルエンおよび黒鉛のスラリーと
を混合して作ったトルエン、■、ヒージメチル フェロ
センおよび黒鉛の混合物をプリントする。フェロセンは
黒鉛粒子に吸着される。乾燥後、混合物は層３５を形成
する。次いで、この黒鉛表面上にグルコース オキシダ
ーゼ層３６を既知のカルボンジイミド固定によって固定
する（また、酵素吸着を用いることができる）。次いで
、電極の両側面に図面に示していないセルロース アセ
テート（まはたポリウレタン）の半゛透過性膜を被覆し
て種が電極との接触により著しく妨害されないようにす
る。
フェロセンの溶液とトルエンおよび黒鉛のスラリーと
を混合して作ったトルエン、■、ヒージメチル フェロ
センおよび黒鉛の混合物をプリントする。フェロセンは
黒鉛粒子に吸着される。乾燥後、混合物は層３５を形成
する。次いで、この黒鉛表面上にグルコース オキシダ
ーゼ層３６を既知のカルボンジイミド固定によって固定
する（また、酵素吸着を用いることができる）。次いで
、電極の両側面に図面に示していないセルロース アセ
テート（まはたポリウレタン）の半゛透過性膜を被覆し
て種が電極との接触により著しく妨害されないようにす
る。
かように形成された小スケールの電極はそれ自体で使用
することができるが、しかし終局の注射の場合と同様に
インバシブ部材を用いて血液−グルコース読取りを与え
る標準ゲージ針に組合せて用いるのが特に効果的である
。
することができるが、しかし終局の注射の場合と同様に
インバシブ部材を用いて血液−グルコース読取りを与え
る標準ゲージ針に組合せて用いるのが特に効果的である
。
かかる小スケールの針を作る場合には、工程の正確な順
序を変えることができる。例えば、先づ黒鉛を塗布し、
次いでこの黒鉛にメゾイエイタ（フェロセンなど）をト
ルエンに溶解した溶液を浸漬により被着する。また、酵
素を吸着のために溶液に加えることができる。この場合
、参照電極、例えば銀／パラジウムが使用する溶剤また
は溶質により悪影響を受ける危険がある。
序を変えることができる。例えば、先づ黒鉛を塗布し、
次いでこの黒鉛にメゾイエイタ（フェロセンなど）をト
ルエンに溶解した溶液を浸漬により被着する。また、酵
素を吸着のために溶液に加えることができる。この場合
、参照電極、例えば銀／パラジウムが使用する溶剤また
は溶質により悪影響を受ける危険がある。
第８図はこれらの微小電極の製造に有利に使用できる手
順の基本ステップを示している。
順の基本ステップを示している。
参照電極３７およびその導電性リード ストリップ３８
をテフロン ベース３９上の銀／パラジウムに成形する
。同様に、電極支持体４ｏおよびリードストリップ４１
をテフロン ベース４２上の銀／パラジウムに形成する
。次いで、このベース４２およびその電極支持体だけに
は（ａ）トルエンの黒鉛スラリーにプリントし、（ｂ）
トルエンの１．ビージメチルフェロセン溶液に浸漬し、
および（、Ｃ） 酵素と接触させて活性層４３に例えば
グルコースオキシダーゼを吸着させる。しかる後、ベー
ス３９および４２を平衡にならべて接着または保持する
。一般に、ベースを矩形断面にする場合には、ベースを
正確に配置しやすい。
をテフロン ベース３９上の銀／パラジウムに成形する
。同様に、電極支持体４ｏおよびリードストリップ４１
をテフロン ベース４２上の銀／パラジウムに形成する
。次いで、このベース４２およびその電極支持体だけに
は（ａ）トルエンの黒鉛スラリーにプリントし、（ｂ）
トルエンの１．ビージメチルフェロセン溶液に浸漬し、
および（、Ｃ） 酵素と接触させて活性層４３に例えば
グルコースオキシダーゼを吸着させる。しかる後、ベー
ス３９および４２を平衡にならべて接着または保持する
。一般に、ベースを矩形断面にする場合には、ベースを
正確に配置しやすい。
上述するように、完成組立体は、例えば電極平面近くの
特別の接近部分により針孔の内側に配置することができ
る。
特別の接近部分により針孔の内側に配置することができ
る。
このようにして電極を分離することは、第９図に示すよ
うなさらに他の配置状態にすることができる。この場合
においては、ベース４２及びその付着導電性支持体４０
ｉ１ｔびに活性層４３を針４５の穿孔４４内に、絶縁性
接着剤により４６及び４７の箇所で、電気絶縁状態に取
り付ける。ベース４２の末端の非被覆自由空間４２ａ
によりこのような取付を容易とするので有利である。ま
た、液体流通に悪影響を及ぼさない任意の電気′絶縁性
固定手段を同様に用いることができる。
うなさらに他の配置状態にすることができる。この場合
においては、ベース４２及びその付着導電性支持体４０
ｉ１ｔびに活性層４３を針４５の穿孔４４内に、絶縁性
接着剤により４６及び４７の箇所で、電気絶縁状態に取
り付ける。ベース４２の末端の非被覆自由空間４２ａ
によりこのような取付を容易とするので有利である。ま
た、液体流通に悪影響を及ぼさない任意の電気′絶縁性
固定手段を同様に用いることができる。
この例における針４５は、参照電極として作用するから
適当な参照物質、例えば銀／バラジュウム、銀、金など
で作るか、または被覆するようにする。
適当な参照物質、例えば銀／バラジュウム、銀、金など
で作るか、または被覆するようにする。
銀被覆は塩化物イオンと電気化学めっきして八ｇ／Ａｇ
Ｃｌ 参照電極を作ることができる。
Ｃｌ 参照電極を作ることができる。
電極は針に対し長手方向に固定する必要はない。
すなわち、電極は挿入巾計４５内に位置することができ
、針４５の部分的引出により例えば（突出）電極部分で
間質流体に曝されることになる。
、針４５の部分的引出により例えば（突出）電極部分で
間質流体に曝されることになる。
針金は直径５０μｎのものが典型的である。針金は次に
記載するように浸漬被覆処理などにより、表面被覆する
ことができる： １、 有機溶剤（例えばアセトン）の混合液中にコロイ
ド状炭素、フェロセンおよび緩衝剤中のグルコースオキ
シダーゼを懸濁したコロイド状懸濁液を用いて針金を浸
漬被覆する。
記載するように浸漬被覆処理などにより、表面被覆する
ことができる： １、 有機溶剤（例えばアセトン）の混合液中にコロイ
ド状炭素、フェロセンおよび緩衝剤中のグルコースオキ
シダーゼを懸濁したコロイド状懸濁液を用いて針金を浸
漬被覆する。
■、セルロースアセテート、ポリウレタンまたは他の適
当な溶剤のような膜を用いて釧金を浸漬被覆する。
当な溶剤のような膜を用いて釧金を浸漬被覆する。
或いはまた、炭素物質を全く使用しないでフェロセンを
金表面に直接結合することができる。この処理の場合に
は、適当なフェロセンをチオール置換する。次いで、交
差結合したグルコースオキシダーゼのマトリックスを緩
衝剤中のグルコースオキシダーゼおよびグルタルアルデ
ヒドの溶液中に電極を浸漬し、上記処理Ｈに記載すると
同様に行って形成することができる。
金表面に直接結合することができる。この処理の場合に
は、適当なフェロセンをチオール置換する。次いで、交
差結合したグルコースオキシダーゼのマトリックスを緩
衝剤中のグルコースオキシダーゼおよびグルタルアルデ
ヒドの溶液中に電極を浸漬し、上記処理Ｈに記載すると
同様に行って形成することができる。
第１０図は上記第９図の他の変形の構造例について示し
ている。炭素繊維４８を、＜ａ） フェロセンのトルエ
ン溶液中に浸漬し：（ｂ）所定溶液に浸漬し、カルボジ
イミドを用いてその表面上にグルコースオキシダーゼを
不動化し；および（ｃ） 再び部分４９でセルロースア
セテート中に浸漬する。また、ポリウレタン膜または酵
素吸着を用いることもできる。再び、第９図に示すよう
に、炭素繊維４Ｂは、例えば絶縁性支持体５０上に、場
合によっては血管接近ポートとして適当なポート５１を
用いて参照電極針４５内に装着することができる。
ている。炭素繊維４８を、＜ａ） フェロセンのトルエ
ン溶液中に浸漬し：（ｂ）所定溶液に浸漬し、カルボジ
イミドを用いてその表面上にグルコースオキシダーゼを
不動化し；および（ｃ） 再び部分４９でセルロースア
セテート中に浸漬する。また、ポリウレタン膜または酵
素吸着を用いることもできる。再び、第９図に示すよう
に、炭素繊維４Ｂは、例えば絶縁性支持体５０上に、場
合によっては血管接近ポートとして適当なポート５１を
用いて参照電極針４５内に装着することができる。
第１１図は後に第１５図によってさらに詳述する貫通流
セル（ｔｈｒｏｕｇｈｆｌｏｗ ｃｅｌｌ）を２分した
各部分を示している。この図面に示す装置に付している
符号は第１５図に示すと同じ符号を示し、これについて
次に説明する。セルは各はんんぶの部分６１ａ および
６１ｂ 上に細長い浅いくぼみ６４および６８を設け、
両くぼみ６４および６８はセルを組み立てたときにスペ
ーサ６３と共に作動質を画成する。
セル（ｔｈｒｏｕｇｈｆｌｏｗ ｃｅｌｌ）を２分した
各部分を示している。この図面に示す装置に付している
符号は第１５図に示すと同じ符号を示し、これについて
次に説明する。セルは各はんんぶの部分６１ａ および
６１ｂ 上に細長い浅いくぼみ６４および６８を設け、
両くぼみ６４および６８はセルを組み立てたときにスペ
ーサ６３と共に作動質を画成する。
くぼみ６４内には、登録商標「グラホイル」で市販され
ているカーボンのストリップ６５を配設する。
ているカーボンのストリップ６５を配設する。
炭素ス） ＩＪツブ６５は、部分６５ａ でトルエン溶
液から堆積した１、１′−ジメチルフェロセン層により
被覆され、部分６５ｂでカルボジイミドにより一合され
た酵素グルコースオキシダーゼにより彼復されている。
液から堆積した１、１′−ジメチルフェロセン層により
被覆され、部分６５ｂでカルボジイミドにより一合され
た酵素グルコースオキシダーゼにより彼復されている。
くぼみ６４は炭素ス）ＩＪツブ６５を、くぼみ６８内に
保持した銀箔ス）ＩＪツブ７２に対向して保持する。こ
の銀箔ストリップ７２は表面に塩化銀層７３を有してい
る。かようにして、活性電極と参照電極が別個の分離し
た部材上に存在しても、成る所定の相、射的電極構成を
最小長さのセンサ電極によって達、成することができる
。
保持した銀箔ス）ＩＪツブ７２に対向して保持する。こ
の銀箔ストリップ７２は表面に塩化銀層７３を有してい
る。かようにして、活性電極と参照電極が別個の分離し
た部材上に存在しても、成る所定の相、射的電極構成を
最小長さのセンサ電極によって達、成することができる
。
セル６１のその他の説明と使用時の環境状態については
第１４〜１５図について説明する。
第１４〜１５図について説明する。
第１２図は第７図に示す０．３平方ｍｍの基本的電極の
電気化学的特性を示す曲線を示し、一般に他の電極も同
様の特性を有する。
電気化学的特性を示す曲線を示し、一般に他の電極も同
様の特性を有する。
最初に、黒鉛粉末と結合剤とのトルエン溶液を「フエラ
ンティ（Ｆｅｒｒ’ａｎｔｉ）により供給された」白金
−銀合金導体３１に塗布し、乾燥する。曲線（ａ）は１
．００ ｍ Ｍ燐酸塩−過塩素酸塩電解液中のｐｌ＋７
．０ における電極の直流サイクリックポルタモグラム
を示している。電極は一３０’ＯｍＶ 〜＋ ５００ｍ
Ｖ （対Ｓｔ’：Ｂ） （７）範囲の電位を表示する。
ンティ（Ｆｅｒｒ’ａｎｔｉ）により供給された」白金
−銀合金導体３１に塗布し、乾燥する。曲線（ａ）は１
．００ ｍ Ｍ燐酸塩−過塩素酸塩電解液中のｐｌ＋７
．０ における電極の直流サイクリックポルタモグラム
を示している。電極は一３０’ＯｍＶ 〜＋ ５００ｍ
Ｖ （対Ｓｔ’：Ｂ） （７）範囲の電位を表示する。
この挙動は従来の黒鉛電極に類似している。電極表面は
機械的に十分な強度を有し、応答に悪影響を与えること
なくアルミナ−水スラリで磨くことができた。
機械的に十分な強度を有し、応答に悪影響を与えること
なくアルミナ−水スラリで磨くことができた。
参 照 電 極
飽和カロメル電極（ＳＣＢ） を用いて予め検量してお
いた電気化学システムを使用して、（ストリップ内に組
込まれた）パラジウム−銀参照電極３２の基準電位を定
めた。この基準電位はＳＣＢ に対して一６０ｍＶ で
あったので、グルコース センサは１６０＋２００ｍＶ
（対Ａｇ／Ｐｔ）で作動させる必要がある。この基準
電位は安定であり、すなわち４８時間にわたる作動の間
、変動を生じなかった。
いた電気化学システムを使用して、（ストリップ内に組
込まれた）パラジウム−銀参照電極３２の基準電位を定
めた。この基準電位はＳＣＢ に対して一６０ｍＶ で
あったので、グルコース センサは１６０＋２００ｍＶ
（対Ａｇ／Ｐｔ）で作動させる必要がある。この基準
電位は安定であり、すなわち４８時間にわたる作動の間
、変動を生じなかった。
黒鉛電極の電気化学的応答
曲線（ｂ） は黒鉛電極により記録さたフェロセンモノ
カルボン酸の直流ポルタモグラムを示している。
カルボン酸の直流ポルタモグラムを示している。
曲線（Ｃ） はグルコース及びグルコースオキシダーゼ
をフェロセンモノカルボン酸溶液に添加した時に生ずる
グルコースの電解酸化を示している。
をフェロセンモノカルボン酸溶液に添加した時に生ずる
グルコースの電解酸化を示している。
更に、これらの曲線は、この黒鉛電極がタルコース セ
ンサ装置の基本となることを示している。
ンサ装置の基本となることを示している。
１．１′−ジメチルフェロセンの電極への添加１．１′
−ジメチルフェロセンのトルエン溶液を黒鉛粉末のトル
エン・ベースド スラリーと混合し、この混合物を基本
導体３１に塗布し、３５で乾燥した。
−ジメチルフェロセンのトルエン溶液を黒鉛粉末のトル
エン・ベースド スラリーと混合し、この混合物を基本
導体３１に塗布し、３５で乾燥した。
この形成した電極表面はグルコースオキシダーゼに対し
て電気的に活性であった。
て電気的に活性であった。
結 論
以上の実験から次の事がわかる。すなわち、「厚い層」
、換言すればスクリーン印刷技術によれば、安定な黒鉛
表面を容易に被覆できるベースストリップを形成するこ
とができ、さらに被覆混合物にフェロセンを直接吸着さ
せることによって電極表面をグルコースに対して電気的
に活性にすることができる。更に、この参照電極は緩衝
溶液中で満足に作動する。
、換言すればスクリーン印刷技術によれば、安定な黒鉛
表面を容易に被覆できるベースストリップを形成するこ
とができ、さらに被覆混合物にフェロセンを直接吸着さ
せることによって電極表面をグルコースに対して電気的
に活性にすることができる。更に、この参照電極は緩衝
溶液中で満足に作動する。
第１３ａ および１３ｂ図は、第４，５および第６図に
示す電極を使用するのに適したホルダーを示しているが
、必要に応じて第１．２．３．７および８図に示す電極
を使用することもできる。
示す電極を使用するのに適したホルダーを示しているが
、必要に応じて第１．２．３．７および８図に示す電極
を使用することもできる。
上述するように、ホルダー８１はできるだけ従来のペン
／ウォッチに類似させる。ホルダー８１の前方端部８２
内には平坦なソケットキャビティ８３を設け、この壁に
コネクタ端子を回転自在に緊定しうるようにする。中心
接合部、クリップ８４および押しボタン８５をすべて従
来のペンおよび押しボタンに類似させ、ディジタル読取
り窓８６もペン／ウォッチに用いられる公知のタイプに
よる。
／ウォッチに類似させる。ホルダー８１の前方端部８２
内には平坦なソケットキャビティ８３を設け、この壁に
コネクタ端子を回転自在に緊定しうるようにする。中心
接合部、クリップ８４および押しボタン８５をすべて従
来のペンおよび押しボタンに類似させ、ディジタル読取
り窓８６もペン／ウォッチに用いられる公知のタイプに
よる。
ホルダーの内部には点線で示すように、できればその場
に印刷した接続回路８７を設け、その背後に電池８８お
よび演算回路８９を一体に取りつけ、更に表示窓８６を
とりつける。必要に応じて表示装置には、ボタン８５を
押した時だけ作動し、特別な照明が得られる様にするこ
とができる。
に印刷した接続回路８７を設け、その背後に電池８８お
よび演算回路８９を一体に取りつけ、更に表示窓８６を
とりつける。必要に応じて表示装置には、ボタン８５を
押した時だけ作動し、特別な照明が得られる様にするこ
とができる。
第１３ａ および１３ｂ図に示す例は、第４−６ 図に
示す電極と共に使用した時に、この様な携帯様装置に対
して上記した設計基準を満足する。
示す電極と共に使用した時に、この様な携帯様装置に対
して上記した設計基準を満足する。
ペングリップによりこまかい操作ができることは第４，
５および６図に示す小型電極を容易にソケットに装着し
たり、またはソケットがら取り外すこととができること
を意味する。使用者は、常にホルダーの窓８６が見える
ように位置し、ソケット８３を常に一定の相対的位置に
保つようにし、弱い電極の後方端部を破損しないように
嵌合させることができる。
５および６図に示す小型電極を容易にソケットに装着し
たり、またはソケットがら取り外すこととができること
を意味する。使用者は、常にホルダーの窓８６が見える
ように位置し、ソケット８３を常に一定の相対的位置に
保つようにし、弱い電極の後方端部を破損しないように
嵌合させることができる。
この「ペン」型装置は使用後、他のいがなる小型装置よ
りも安全にポケットに入れて携帯することができる。そ
れ故、装置の大部分は安全に保護することができる。更
に従来のタイマー回路をこの装置に組み込むことができ
、その結果、ペン型装置の実際の機能を行わせ、読み取
りを行うべき時刻を指示する音の信号または目に見える
信号を発生するようにできる。
りも安全にポケットに入れて携帯することができる。そ
れ故、装置の大部分は安全に保護することができる。更
に従来のタイマー回路をこの装置に組み込むことができ
、その結果、ペン型装置の実際の機能を行わせ、読み取
りを行うべき時刻を指示する音の信号または目に見える
信号を発生するようにできる。
最後に、表示は数字により、はっきりと目に見えるよう
に表示でき、必要に応じて照明電源により不足を補うこ
とができる。
に表示でき、必要に応じて照明電源により不足を補うこ
とができる。
第１４および１５図は電極の配置を示す第１１図と密接
に関係する。２分したセル６１は、例えばコーナ一部分
６２でボルト締め（図示せず）している部分６１ａ お
よび６１ｂ からなり、部分６１ａ および６］、ｂは
シリコーンゴム スペーサ６３により離間する。
に関係する。２分したセル６１は、例えばコーナ一部分
６２でボルト締め（図示せず）している部分６１ａ お
よび６１ｂ からなり、部分６１ａ および６］、ｂは
シリコーンゴム スペーサ６３により離間する。
部分６１ｂ には、細長い浅いくぼみ６４を内部の面に
設け、その底部に「グラホイル」炭素箔のストトリップ
６５を配置する。このストリップ６５の外側面には（ト
ルエン溶液から沈積させた）１．１′−ジメチルフエロ
センを被覆し、更にカルボジイミドにより結合された酵
素グルコースオキシダーゼを被覆する。このス） ＩＪ
ツブの背面の中点は導線６６に接続し、この導線６６は
部分６１ａ を気密に貫通する。
設け、その底部に「グラホイル」炭素箔のストトリップ
６５を配置する。このストリップ６５の外側面には（ト
ルエン溶液から沈積させた）１．１′−ジメチルフエロ
センを被覆し、更にカルボジイミドにより結合された酵
素グルコースオキシダーゼを被覆する。このス） ＩＪ
ツブの背面の中点は導線６６に接続し、この導線６６は
部分６１ａ を気密に貫通する。
スペーサ６３の中央に細長い穴６７を設け、この穴の周
囲はくぼみ６４の周囲と一致させる。
囲はくぼみ６４の周囲と一致させる。
半部６１ｂ には浅い細長いくぼみ６Ｂを設け、この周
囲を孔７に一致させる。このくぼみの底部に、予め薄い
塩化銀層７３を電着した銀箔電極７２を配置する。この
背面の中点に導線６９を接続し、導線６９を半部６Ｉｂ
中を気密に貫通させる。
囲を孔７に一致させる。このくぼみの底部に、予め薄い
塩化銀層７３を電着した銀箔電極７２を配置する。この
背面の中点に導線６９を接続し、導線６９を半部６Ｉｂ
中を気密に貫通させる。
部分６１ｂには更に貫通孔７０を設け、くぼみの底部と
連通させ、貫通孔７１をくぼみの頂部と連通させる。
連通させ、貫通孔７１をくぼみの頂部と連通させる。
セルはボルト６２により組立て、くぼみ６４および６８
とスペーサ６３の孔６７とを合体させ、対向電極によっ
て漏れ止めチャンバーを画成する。セルはポンプ７３に
より加圧される注入装置７２（すなち試料採取用３方弁
）に孔７０で接続し１、液体試料は孔７０でセルに圧入
され、チャンバー６４．’６７および６８を経て孔７１
でセルから排出される。電気的には導線６６および６９
をポテンシオスクッド７４に接続し、黒鉛電極を＋１５
（ＩｍＶ（対人ｇ／醜Ｃ１）に保ち、試料中のグリコー
ス量に比例する電流値を７５に表示する。
とスペーサ６３の孔６７とを合体させ、対向電極によっ
て漏れ止めチャンバーを画成する。セルはポンプ７３に
より加圧される注入装置７２（すなち試料採取用３方弁
）に孔７０で接続し１、液体試料は孔７０でセルに圧入
され、チャンバー６４．’６７および６８を経て孔７１
でセルから排出される。電気的には導線６６および６９
をポテンシオスクッド７４に接続し、黒鉛電極を＋１５
（ＩｍＶ（対人ｇ／醜Ｃ１）に保ち、試料中のグリコー
ス量に比例する電流値を７５に表示する。
第１６図においてセンサ１０１ を電圧バッファ１０２
と電流増幅器として用いる演算増幅器１０４ の反転入
力端子１０３ との間に配置する。演算増幅器の非反転
入力端子１０６ に接続された基準電位（ｅｌｅｃｌ：
ｒｎ−ｎｉｃ ｒｅｆｅｒｅｎｃｅＨＯ５の電圧は低域
フィルタ１０７ に供給し、ここでノイズ、アース ハ
ムまたはその他の混信源による信号の急激な変動を除去
し、演算増幅器１０４ の濾過出力をディジクル電圧計
（ｒｌ、 Ｖ。
と電流増幅器として用いる演算増幅器１０４ の反転入
力端子１０３ との間に配置する。演算増幅器の非反転
入力端子１０６ に接続された基準電位（ｅｌｅｃｌ：
ｒｎ−ｎｉｃ ｒｅｆｅｒｅｎｃｅＨＯ５の電圧は低域
フィルタ１０７ に供給し、ここでノイズ、アース ハ
ムまたはその他の混信源による信号の急激な変動を除去
し、演算増幅器１０４ の濾過出力をディジクル電圧計
（ｒｌ、 Ｖ。
Ｍ、）に送る。
ディジタル電圧計には、タイマ１１１ からディバイダ
１０９ を経てクロックパルスを供給する。ディジタル
電圧計は液晶表示１１２を駆動する。基準電位源１０５
の電圧は予め選択した値にすることができ、または特
殊な電子移動電極に対して選択できるようにすることが
できる。
１０９ を経てクロックパルスを供給する。ディジタル
電圧計は液晶表示１１２を駆動する。基準電位源１０５
の電圧は予め選択した値にすることができ、または特
殊な電子移動電極に対して選択できるようにすることが
できる。
上述した電極の各側では、センサは１種以上の酵素を表
面に固定したメディエイク担持表面からなる。センサは
更にｔａ／塩化銀（＾ｇ／ＡｇＣＩ）内部参照電極を含
む。グルコース−オキシダーゼ含有電極の場合のように
、例えば＋２００ｍＶの電圧を電極間で選択的に降下さ
せる時は、基準電圧１０５をこれに従って選択する。
面に固定したメディエイク担持表面からなる。センサは
更にｔａ／塩化銀（＾ｇ／ＡｇＣＩ）内部参照電極を含
む。グルコース−オキシダーゼ含有電極の場合のように
、例えば＋２００ｍＶの電圧を電極間で選択的に降下さ
せる時は、基準電圧１０５をこれに従って選択する。
第１７図において歯、基準電位源は抵抗器１５２．１５
３および１５４ とダイオード１５１ とから成る。１
５２゜１５３、１５４ の抵抗値を適当に選択して電圧
を０．３ｖに定める。抵抗器１５３ に加わる電圧は１
ｖであり、これにより１００Ａの電極電流が液晶表示１
０９ に９９９のフルスケール読みを与える。
３および１５４ とダイオード１５１ とから成る。１
５２゜１５３、１５４ の抵抗値を適当に選択して電圧
を０．３ｖに定める。抵抗器１５３ に加わる電圧は１
ｖであり、これにより１００Ａの電極電流が液晶表示１
０９ に９９９のフルスケール読みを与える。
非反転バッファ１０２ は端子１０１Ａにかかる電圧を
ほぼ一定に保つように作用する。センサ１（第１図）を
端子１０１八と１０１Ｂとの間に接続する。
ほぼ一定に保つように作用する。センサ１（第１図）を
端子１０１八と１０１Ｂとの間に接続する。
演算増幅器１０４ は、その反転入力端子１０４を端子
１０１Ｂとフィードバック抵抗器１４１ とに接続し、
その非反転入力端子１０６ を基準電位源に接続する。
１０１Ｂとフィードバック抵抗器１４１ とに接続し、
その非反転入力端子１０６ を基準電位源に接続する。
第１次低域フィルタ１７１ および１７２をフィードバ
ック抵抗器１４１ に接続し、アナログ信号をＤυ９Ｍ
。
ック抵抗器１４１ に接続し、アナログ信号をＤυ９Ｍ
。
１０８ に供給する。ビン バリューは（モトローラ製
の）７］１６ チップによって定められた値とする。
の）７］１６ チップによって定められた値とする。
このり、 Ｖ、 Ｍ、は液晶表示１１２ を駆動する。
クロックパルスは、タイマ１１１（これのビン バリュ
ーは５５５ チップによりきまっている）から、ディバ
イダ１９１（これのピン バＩＪ ニー ＬｉＭ［’：
１４０２０Ｂによりきまっている）および１９２（これ
のビンバリ＋Ｌ −１ｔＭｃ１４０１６Ｂ ｌ：よりき
ッテイル）を経テ＋１．Ｖ、Ｍ。
ーは５５５ チップによりきまっている）から、ディバ
イダ１９１（これのピン バＩＪ ニー ＬｉＭ［’：
１４０２０Ｂによりきまっている）および１９２（これ
のビンバリ＋Ｌ −１ｔＭｃ１４０１６Ｂ ｌ：よりき
ッテイル）を経テ＋１．Ｖ、Ｍ。
に与えられる。ディバイダ１９１ は、そのピン１１へ
の接続１９３ によってパワーアップ リセットされる
。
の接続１９３ によってパワーアップ リセットされる
。
第１８図は非反転電圧バッファ１０２を使用しないが、
演算増幅器１０４ と大地との間に接続されたセンザ１
０１ を有する回路を示している。順８図に示す例では
、第１７図に示す回路とことなる回路によって生じる固
定基準電圧を使用する。
演算増幅器１０４ と大地との間に接続されたセンザ１
０１ を有する回路を示している。順８図に示す例では
、第１７図に示す回路とことなる回路によって生じる固
定基準電圧を使用する。
この例では、ダイオード１５５が電圧基準ダイオードと
して作用し、ダイオードに向かう電圧に等しいその端を
横切る基準電圧降下を生ずる。
して作用し、ダイオードに向かう電圧に等しいその端を
横切る基準電圧降下を生ずる。
抵抗器１５６．１５７および１５８ の値を適当に選択
することによって正確な電圧を電極間に与えることがで
きる。この例においては、センサは基準としてＡｇＺ八
ｇへＩ カップルを使用し、電子輸送電極としてメゾイ
エイタ化合物の存在下でグルコースオキシダーゼを固定
する。
することによって正確な電圧を電極間に与えることがで
きる。この例においては、センサは基準としてＡｇＺ八
ｇへＩ カップルを使用し、電子輸送電極としてメゾイ
エイタ化合物の存在下でグルコースオキシダーゼを固定
する。
第１９図は本発明の第３の例を示しており、この例では
任意のタイプの電子輸送電極にも適応させることができ
る連続可変基準電圧を生じさせることができ、すなわち
、本明細書に記載した任意の酵素またはそれらの組合せ
を使用することができる。ＬＢＤ表示は第４図には示し
ていない。
任意のタイプの電子輸送電極にも適応させることができ
る連続可変基準電圧を生じさせることができ、すなわち
、本明細書に記載した任意の酵素またはそれらの組合せ
を使用することができる。ＬＢＤ表示は第４図には示し
ていない。
第１９図において、回路内のフィード バック抵抗器１
４１ はスイッチ５Ｗ２ａによって如何なる時でも抵抗
器１４］ａ、 １４１ｂおよび１４１Ｃから選択できる
。スイッチＳｌ！１２ａはスイッチ！Ｊ２ｂに連動し、
センサ１０１の電流出力を３種類の範囲、例えばＩＡ、
１（ｌ＾および１００八フルスケール（ｆｕｌｌ ５ａ
ｌｅ） で表示する。更に、この範囲は可変抵抗器４２
ａ および４２ｂを使用することにより変えることがで
きる。
４１ はスイッチ５Ｗ２ａによって如何なる時でも抵抗
器１４］ａ、 １４１ｂおよび１４１Ｃから選択できる
。スイッチＳｌ！１２ａはスイッチ！Ｊ２ｂに連動し、
センサ１０１の電流出力を３種類の範囲、例えばＩＡ、
１（ｌ＾および１００八フルスケール（ｆｕｌｌ ５ａ
ｌｅ） で表示する。更に、この範囲は可変抵抗器４２
ａ および４２ｂを使用することにより変えることがで
きる。
第１９図に示す例は、第１７図に示す例における非反転
バッファー１０２ を有している。
バッファー１０２ を有している。
第１９図に示す例における基準電圧は回路素子５０１−
５０５ から取り出す。この回路素子５０１−５０５
にはセンサ１０１を横切る可変電圧を与える電位差計５
０３および５０２を内臓しており、これにより任意の種
類の電子輸送電極にも適応することができる。
５０５ から取り出す。この回路素子５０１−５０５
にはセンサ１０１を横切る可変電圧を与える電位差計５
０３および５０２を内臓しており、これにより任意の種
類の電子輸送電極にも適応することができる。
連続式可変抵抗器１４２ａおよび１４２ｈを階段的抵抗
切換え装置で置き換えることができ、また特殊のタイプ
の電極に使用できるようにセットすることができる。
切換え装置で置き換えることができ、また特殊のタイプ
の電極に使用できるようにセットすることができる。
上述する回路は種々変えることができる。例えば、液晶
表示をプロッターまたは計量制御装置（ｄｏｓａｇｅ
ｃｏｎｔｒｏｌ ｄｅｖｉｃｅ） と置き換えることが
でき、また温度安定回路を加えることができる。
表示をプロッターまたは計量制御装置（ｄｏｓａｇｅ
ｃｏｎｔｒｏｌ ｄｅｖｉｃｅ） と置き換えることが
でき、また温度安定回路を加えることができる。
電極の製造において、構造的技術を種々変えることがで
きる。
きる。
電極は、例えばスクリーン印刷法、例えば次に示すよう
な多段手順によって製造することができる。
な多段手順によって製造することができる。
１、 Ａｇ／ＡｇＣｌ基準電極およびメタル トレーシ
ングのスクリーン印刷。
ングのスクリーン印刷。
■、ココロイド炭素、バッファーにおけるグルコース
オキシダーゼおよび有機ポリマーを含む印刷インキによ
る活性電極のスクリーン印刷。および ■１組立体上に膜を設けるスクリーン印刷、噴霧または
浸漬被覆。
オキシダーゼおよび有機ポリマーを含む印刷インキによ
る活性電極のスクリーン印刷。および ■１組立体上に膜を設けるスクリーン印刷、噴霧または
浸漬被覆。
この方法の利点は大量生産の自動化が容易であり、かつ
再現性が高いことである。
再現性が高いことである。
上述するこきから、液体媒質に炭素よ共に、（ａ）酵素
および／または酵素が触媒的に作用する場合に酵素から
上記炭素に電荷を輸送しうるメゾイエイタ化合物を懸濁
した懸沈物を提供することができ、上述するように電極
の製造に使用するために印刷可能で、かつ導電性インキ
として製造する上記懸濁物は本発明の１つの特徴である
。特に、酵素（例えば、グルコ−口 オキシダーゼ）お
よびメゾイエイタ化合物（例えば、フェロセンまたはフ
ェロセン誘導体）は上記インキの配合物に存在させるの
が好ましい。
および／または酵素が触媒的に作用する場合に酵素から
上記炭素に電荷を輸送しうるメゾイエイタ化合物を懸濁
した懸沈物を提供することができ、上述するように電極
の製造に使用するために印刷可能で、かつ導電性インキ
として製造する上記懸濁物は本発明の１つの特徴である
。特に、酵素（例えば、グルコ−口 オキシダーゼ）お
よびメゾイエイタ化合物（例えば、フェロセンまたはフ
ェロセン誘導体）は上記インキの配合物に存在させるの
が好ましい。
メディエイクはメゾイエイタ／ハプテン コンジュゲー
トの形態にすることができ、例えばリガンド材料に結合
することができ、このためにその電荷輸送特性における
その活性を特定インキの被着した電極が接触する特異結
合剤との競合結合反応の尺度である。１つの特定例とし
ては本発明と関連する名称が「特異結合剤を使用する分
析システム（ａｓｓａｙ ｓｙｓｔｅｍｓ） Ｊの特許
出願に記載されているテオフィリン／フェロセン コン
ジュゲートである。また、他のメゾイエイタ化合物／
リガンド システムも特定インキに使用することができ
る。
トの形態にすることができ、例えばリガンド材料に結合
することができ、このためにその電荷輸送特性における
その活性を特定インキの被着した電極が接触する特異結
合剤との競合結合反応の尺度である。１つの特定例とし
ては本発明と関連する名称が「特異結合剤を使用する分
析システム（ａｓｓａｙ ｓｙｓｔｅｍｓ） Ｊの特許
出願に記載されているテオフィリン／フェロセン コン
ジュゲートである。また、他のメゾイエイタ化合物／
リガンド システムも特定インキに使用することができ
る。
上記共願の発明には電極処理の変形例を示しており、こ
の変形例には金のような金属を硫黄含有結合基を含むフ
ェロセンのようなメデイエイク化合物で予め処理してい
る。また、モノチオール、低級アルキレン−オメガ−モ
ノチオール（Ｃ，〜Ｃ６）化合物Ｐｃ−Ｃｌ１２−ＣＨ
２−Ｃ１１２−ＣＨ２−ＣＩＩ２−３ｌｌ ： または
硫黄原子の鎖がフェロセン環システムと連結する化合物
の如き材料の製造例については本発明との共願の発明に
記載されている。
の変形例には金のような金属を硫黄含有結合基を含むフ
ェロセンのようなメデイエイク化合物で予め処理してい
る。また、モノチオール、低級アルキレン−オメガ−モ
ノチオール（Ｃ，〜Ｃ６）化合物Ｐｃ−Ｃｌ１２−ＣＨ
２−Ｃ１１２−ＣＨ２−ＣＩＩ２−３ｌｌ ： または
硫黄原子の鎖がフェロセン環システムと連結する化合物
の如き材料の製造例については本発明との共願の発明に
記載されている。
この場合、金のよような貴金属電極用の電極浸漬または
接触溶液は硫黄結合性フェロセンを含有させて生成し、
フェロセン−タイプの層を被着して被覆電極を形成して
いる。
接触溶液は硫黄結合性フェロセンを含有させて生成し、
フェロセン−タイプの層を被着して被覆電極を形成して
いる。
第１図はストリップ支持電極構造の正面図、第２図は第
１図に示す電極構造の背面図、第３図はインバシブ ブ
ローベ電極の斜視図、第４図は変形構造のストリップ支
持電極の斜視図、 第５図は第４図に示す電極の変形構造のストリップ支持
電極の斜視図、 第６図は第４および第５図に示すストリップ電極の変形
構造の構成部分を分離して示した接続状態を示す説明用
線図、 第７図は他の変形構造の支持電極を示す説明用線図、 第８図は２個の電極支持体の組合せ状態を示す説明用線
図、 第９図は参照電極きとして作用する第８図に示す構成部
分の１個を針内に配置した状態を示す説明用線図、 第１０図は電極を形成し、かつ第９図に示すように配置
するのに構成する炭素繊維を示す説明用線図、 第１１図は離間関係に保持するが、別々に着脱できる２
個の細長い電極の組合せ体を示す説明用線図、 第１２図は第７〜１０図 に示す電極に対し特定基準に
より測定した電極の電気性能を示す曲線図、第１３ａお
よび１３１１図は回路組立および読み取り窓を有する第
４，５および６図に示す電極に特別使用するペン型ＩＪ
３帯用ホルダーを示す説明用線図、第１４図は第１１図
に示す電極組立体を用いて液体試料中のクルコースの如
き基質を測定する「卓上用」分析装置の各構成部分を示
すブロック図、第１５図は第１４図に示す分析装置の１
部の構成分を分離して示す説明用線図、 第１６図は本発明の電極および装置を使用して電気回路
を形成するブロック図、 第１７図は第１６図のブロック回路を用いて形成した電
気回路図、 第１８図は第１６図の変形例を示すブロック図、および 第１９図は本発明の他の変形例を示す電気回路図である
。 １・・・エポキシガラスストリップ ２．３・・孔゛ ４ ・・黒鉛テープまたは箔片（電極）５・・・銀箔ス
トリップ（電極） ６．７・・・針金 ８・・・導電性エポキシ樹脂 ９・・・エポキシ樹脂安定化層 １０、４５・・・針 １１・・・先端 １２、．１３・・・区域 １２ａ、 １３ａ・・・肩部
１４、１５．１９．２１．３３．３４．６６、６９・・
・導線１６・・・ヘッド １７・・・ストリップ電極１
８・・・正方形区域（電極） ２０・・・参照電極区域 ２２・・・遊端３１・・・弾
性締付体 ３２、３７ ・・・第２電極（参照電極）３５・・・層 ３６・・・グルコース オキシダーゼ ３８、４１ ・・導電性リードストリップ３９、４２・
・・テフロンベース ４０・・・電極支持体 ４２ａ・・・非被覆自由空間４
３・・・活性層 ４４・・・孔 ４８・・・炭素繊維 ５０・・・絶縁性支持体６１・・
・セル ６１ａ、６１ｂ・・・部分６２・・・コーナ一
部分（ボルト） ６３・・・スペーサ ６５・・・炭素ストリップ６７・
・・細良い穴 ７０．７１ ・・・貫通孔７２・・・銀
箔ス） ＋Ｊツブ（銀箔電極）７３・・・塩化銀層 ７
４・・・ボテンシオスクッド７５・・・表示 ８１・・
・ホルダー ８２・・・前方り１１１部 ８３・・・ソケットキャビ
ティ８４・・・クリップ ８５・・・押しボタン８６・
・・読み取り窓（表示窓） ８７・・・接続回路 ８８・・・電池 ８９・・・演算回路 １０１ ・・・センサ１．０１Ａ
、１０１８・・・端子 １．０２・・・電圧バッファ１
０３・・・反転入力端子 １０４・・・演算増幅器１０
５・・・基準電位源 １．０６・・・非反転入力☆：１
（子１０７、１７１．１７２ ・・・低域フィルタ１０
９、１９１．１９２・・・ディバイダ１１１ ・・・タ
イマ １１２・・・表示１４１ ・・・フィードバック
抵抗器 １４１ａ、 １４１ｂ、 １４］、ｃ、 ］、４２ａ、
１４２ｂ、 １５２．１５３．１５４．１５６．１５
７゜１５８ ・・・抵抗器 １５５・・・ダイオード ５０１．〜５０５・・・回路
素子５０２．５０３ ・−電位差計 ５ｌｔ１２ａ、
５Ｗ２ｂ ・・・７．イッチ。 ＦＩＧ 、１６゜ ＦＩＧ、１８゜ （ＧＢ）■８３１２２６２ ■１９８３年９月６日■イギリス （ＧＢ）■８３２３７９９ ＠１９８３年１２月１６日■イギリス （ＧＢ）■８３３３６４４ ＠１９８４年１月１１日■イギリス （ＧＢ）■８４００６５０ ＠１９８４年２月２９日＠イギリス （ＧＢ）■８４０５２６２ ９１９８４年２月２９日Φイギリス （ＧＢ）■８４０５２６３ ０発 明 者 グラハム・ディビス イギリス国ベッドフォード・シ ャー・ゴールディントン・グリ ーン・ヘロン・ハイツ６ ＠発明者 ヒユー・アレン・オリバー・ヒル イギリス国オックスフォード・ オーエックス２９ジエイエツ チ・クロバー・クローズ９ Ｍ 明 者 ロン・ツヮンジガー アメリカ合衆国マサチューセッ ツ州０２１４６ブルツクライン・ロ ングウッド・アベニュー６０８−４ ＠発明者ヘルンハード・ルドウィング・トレイドル アメリカ合衆国マサチューセラ ツ州ボストン・メトフィールド ・ストリート（番地なし） ０発 明 者 ナイジエル・ノーマン・ビルケラト イギリス国ケンブリッジシャー ・シイ・ビー６２ピー・ジー ・イーリ・サラトン・アストレ イクローズ２ ０発 明 者 エリオツド・ベルヌ・プロトキン イギリス国ベッドフォード・エ ムケイ４３ニス・ジー・ジョージ ・ストリート１４ 手 続 補 正 書く方式） ％式％ １、事件の表示 昭和５９年特許願第 ９０８３２号 ２、発明の名称 所定溶解基質を選択的に検出、測定ま
たはモニターするセンサ装置 ３、補正をする者 事件との関係 特許出願人
１図に示す電極構造の背面図、第３図はインバシブ ブ
ローベ電極の斜視図、第４図は変形構造のストリップ支
持電極の斜視図、 第５図は第４図に示す電極の変形構造のストリップ支持
電極の斜視図、 第６図は第４および第５図に示すストリップ電極の変形
構造の構成部分を分離して示した接続状態を示す説明用
線図、 第７図は他の変形構造の支持電極を示す説明用線図、 第８図は２個の電極支持体の組合せ状態を示す説明用線
図、 第９図は参照電極きとして作用する第８図に示す構成部
分の１個を針内に配置した状態を示す説明用線図、 第１０図は電極を形成し、かつ第９図に示すように配置
するのに構成する炭素繊維を示す説明用線図、 第１１図は離間関係に保持するが、別々に着脱できる２
個の細長い電極の組合せ体を示す説明用線図、 第１２図は第７〜１０図 に示す電極に対し特定基準に
より測定した電極の電気性能を示す曲線図、第１３ａお
よび１３１１図は回路組立および読み取り窓を有する第
４，５および６図に示す電極に特別使用するペン型ＩＪ
３帯用ホルダーを示す説明用線図、第１４図は第１１図
に示す電極組立体を用いて液体試料中のクルコースの如
き基質を測定する「卓上用」分析装置の各構成部分を示
すブロック図、第１５図は第１４図に示す分析装置の１
部の構成分を分離して示す説明用線図、 第１６図は本発明の電極および装置を使用して電気回路
を形成するブロック図、 第１７図は第１６図のブロック回路を用いて形成した電
気回路図、 第１８図は第１６図の変形例を示すブロック図、および 第１９図は本発明の他の変形例を示す電気回路図である
。 １・・・エポキシガラスストリップ ２．３・・孔゛ ４ ・・黒鉛テープまたは箔片（電極）５・・・銀箔ス
トリップ（電極） ６．７・・・針金 ８・・・導電性エポキシ樹脂 ９・・・エポキシ樹脂安定化層 １０、４５・・・針 １１・・・先端 １２、．１３・・・区域 １２ａ、 １３ａ・・・肩部
１４、１５．１９．２１．３３．３４．６６、６９・・
・導線１６・・・ヘッド １７・・・ストリップ電極１
８・・・正方形区域（電極） ２０・・・参照電極区域 ２２・・・遊端３１・・・弾
性締付体 ３２、３７ ・・・第２電極（参照電極）３５・・・層 ３６・・・グルコース オキシダーゼ ３８、４１ ・・導電性リードストリップ３９、４２・
・・テフロンベース ４０・・・電極支持体 ４２ａ・・・非被覆自由空間４
３・・・活性層 ４４・・・孔 ４８・・・炭素繊維 ５０・・・絶縁性支持体６１・・
・セル ６１ａ、６１ｂ・・・部分６２・・・コーナ一
部分（ボルト） ６３・・・スペーサ ６５・・・炭素ストリップ６７・
・・細良い穴 ７０．７１ ・・・貫通孔７２・・・銀
箔ス） ＋Ｊツブ（銀箔電極）７３・・・塩化銀層 ７
４・・・ボテンシオスクッド７５・・・表示 ８１・・
・ホルダー ８２・・・前方り１１１部 ８３・・・ソケットキャビ
ティ８４・・・クリップ ８５・・・押しボタン８６・
・・読み取り窓（表示窓） ８７・・・接続回路 ８８・・・電池 ８９・・・演算回路 １０１ ・・・センサ１．０１Ａ
、１０１８・・・端子 １．０２・・・電圧バッファ１
０３・・・反転入力端子 １０４・・・演算増幅器１０
５・・・基準電位源 １．０６・・・非反転入力☆：１
（子１０７、１７１．１７２ ・・・低域フィルタ１０
９、１９１．１９２・・・ディバイダ１１１ ・・・タ
イマ １１２・・・表示１４１ ・・・フィードバック
抵抗器 １４１ａ、 １４１ｂ、 １４］、ｃ、 ］、４２ａ、
１４２ｂ、 １５２．１５３．１５４．１５６．１５
７゜１５８ ・・・抵抗器 １５５・・・ダイオード ５０１．〜５０５・・・回路
素子５０２．５０３ ・−電位差計 ５ｌｔ１２ａ、
５Ｗ２ｂ ・・・７．イッチ。 ＦＩＧ 、１６゜ ＦＩＧ、１８゜ （ＧＢ）■８３１２２６２ ■１９８３年９月６日■イギリス （ＧＢ）■８３２３７９９ ＠１９８３年１２月１６日■イギリス （ＧＢ）■８３３３６４４ ＠１９８４年１月１１日■イギリス （ＧＢ）■８４００６５０ ＠１９８４年２月２９日＠イギリス （ＧＢ）■８４０５２６２ ９１９８４年２月２９日Φイギリス （ＧＢ）■８４０５２６３ ０発 明 者 グラハム・ディビス イギリス国ベッドフォード・シ ャー・ゴールディントン・グリ ーン・ヘロン・ハイツ６ ＠発明者 ヒユー・アレン・オリバー・ヒル イギリス国オックスフォード・ オーエックス２９ジエイエツ チ・クロバー・クローズ９ Ｍ 明 者 ロン・ツヮンジガー アメリカ合衆国マサチューセッ ツ州０２１４６ブルツクライン・ロ ングウッド・アベニュー６０８−４ ＠発明者ヘルンハード・ルドウィング・トレイドル アメリカ合衆国マサチューセラ ツ州ボストン・メトフィールド ・ストリート（番地なし） ０発 明 者 ナイジエル・ノーマン・ビルケラト イギリス国ケンブリッジシャー ・シイ・ビー６２ピー・ジー ・イーリ・サラトン・アストレ イクローズ２ ０発 明 者 エリオツド・ベルヌ・プロトキン イギリス国ベッドフォード・エ ムケイ４３ニス・ジー・ジョージ ・ストリート１４ 手 続 補 正 書く方式） ％式％ １、事件の表示 昭和５９年特許願第 ９０８３２号 ２、発明の名称 所定溶解基質を選択的に検出、測定ま
たはモニターするセンサ装置 ３、補正をする者 事件との関係 特許出願人
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、 溶解基質の混合物中の所定溶解基質を選択的に検
出、測定またはモニターするセンサ装置において、 （ａ＞ 前記基質の触媒酵素および酵素が触媒作用する
場合に互いに接触しないで隣接する電極に電荷を輸送す
るメゾイエイタ化合物からなる第１電極材料区域、およ
び （ｂ） 参照電極材料の区域からなり、これら両電極は
寸法が小さく、細長い部材として菟罪するか、または該
部材上に支持してい生ている組織まはた少量の体液の抜
取り試料と接触前または接触中操作しやすくするように
構成したことを特徴とする所定溶解基質を選択的に検出
、測定またはモニターするセンサ装置。 ２、 第１電極材料の区域は（ａ） 抗体の如きリガン
ド、（ｂ） 該リガンドに特異結合特性を有するヘプタ
ンの如きアンチリガンド、および（ｃ） 、（ａ） ま
たは（ｂ） にコンジュヶイトし、かつ（ａ＞ および
（ｂ） が特異的に結合しない場合には電気化学的に作
用するメゾイエイタ化合物からなる特許請求の範囲第１
項記載のセンサ装置。 ３、 酵素触媒反応を受ける１または２種以上の選択成
分の惣菜を検出、分量を測定および／またはレベルをモ
ニターする成分の液体混合物と接触させるセンサにおい
て、 （ａ）細長い支持部材； （ｂ） 前記支持部材の−１（ｔ１１面のその一端に設
けられた、少なくとも外面における酵素および該酵素が
触媒的に作用する場合に第１電極に電子を輸送するメゾ
イエイタ化合物の組合せからなる電気的導電性材料の第
１電極の区域、（Ｃ） 前記細長い支持部材の一側面の
その一端に設けられた第２（参照）電極の区域、および （ｄ） 前記支持部材を浸漬して両電極を接触する液体
媒質中の１または２種以上の選択成分の存在、分量また
はモニターレベルを表示する読み取り装置に取付ける各
電極に対する分離電気接続から構成したことを特徴とす
る液体混合物と接触させるセンサ。 ４、 （ａ） 体の先端部分の針−突き刺しから発生す
る血液の非圧振温から生ずる血液の塗抹により完全に被
覆するのに十分小さい知られた区域の平坦な第１電極区
域、 （ｂ） 前記血液塗抹を参照電極に達成させて電気的に
連通ずる感受性電極から分離するが、しかし十分に接近
する同じ表面上の参照電極区域、および （Ｃ） 細長い支持部材の同じ表面に沿って延在し、該
部材の一端に取付ける信号読取り装置に接続する各電極
を互いに連通させる分離導電素子から構成したことを特
徴とするセンサ装置。 ５、 第１区域を正方形にした特許請求の範囲第４項記
載のセンサ装置。 ６、 第１区域を２５ｍｍ２ 以下にした特許請求の範
囲第４項記載のセンサ装置。 ７、 組織を通して血管のような測定位置に配置し、先
ＱＨＩ、Ｈ，近くに長さ方向に離間する２つの平坦くぼ
みを有する一般に円筒状の先端を有する針の形状をし、
針半径に直角の床および該床の各端に保護肩部を有する
各くぼみを設け、かかる１つのくぼみの床を酵素、およ
び特異基質と接触し、触媒的に作用する場合に電荷を酵
素から輸送するメゾイエイタ化合物からなる接着層で被
着し、他のくぼみの床を接着参照電極層で被覆し、分離
導電素子を針の表面に沿って延在させ、針の外端に取付
ける信号読取り装置に接続するために各電極層を連通ず
るように構成したことを特徴とする針ブローベ電極キャ
リヤー。 ８、 溶解基質の混合物中の所定溶解基質を選択的に検
出、測定またはモニターするセンサにおいて、電極に前
記基質の触媒酵素、および電荷を電極に輸送し参照電極
に対する読取り信号を生じさせるメゾイエイタ化合物を
被着し、前記参照電極を感受性電極に対して適当な参照
電極材料で包囲、絶縁または被覆したことを特徴とする
所定溶解基質を選択的に検出、測定またはモニターする
センサ。 ９、 電極および針を比較的に長さ方向に移動させるよ
うにした特許請求の範囲第８項記載のセンサ。 １０、感受性電極を酵素およびメゾイエイタを含む被覆
を有する炭素繊維とする特許請求の範囲第８項記載のセ
ンサ。 １１、参照電極材料を銀、金または銀／パラジウムとし
た特許請求の範囲第８，９または１０項記載のセンサ。 １２、溶解基質の混合物中の所定溶解基質を選択的に検
出、測定またはモニターするセンサにおいて、電極に前
記基質の触媒酵素、および電荷を電極に輸送し参照電極
に対する読取り信号を生じさせるメゾイエイタ化合物を
被着し、感受性電極および参照電極を矩形断面の細長い
非導電性支持体の対向面上に配置して構成したことを特
徴とする所定溶解基質を選択的に検出、測定またはモニ
ターするセンサ。 １３、支持体は０．５ｍｍ２以下の正方形断面を有する
特許請求の範囲第１２項記載のセンサ。 １４、中空針と組合せた特許請求の範囲第１２項記載の
センサ。 １５、感受性電極および参照電極を別々の支持体上に別
々に形成し、これらの支持体を合体させて成形した特許
請求の範囲第１２項記載のセンサ。 １６．１つの細長い電極に連通ずる細長いくぼみ、導電
性支持体上の酵素および電荷輸送メゾイエイタからなる
第１電極、および参照電極である第２電極からなり、対
向するくぼみで組合せた場合に各構成部分が離間して配
置する電極間に液体チャネルを画成し、これにより組合
せ体がチャネルを通る酵素の基質に敏感であるように構
成したことを特徴とする特許分・セル組立体。 １７．医薬に役立つ診断としての読取り値を生じさせる
のに用いる回路および表示装置組立体において、 （ａ） ペン型細長い中空外部ハウジング；（ｂ） 前
記ハウジングの一端で受ける導電性ソケットおよび前記
ハウジングの他端で受ける生理学的試験液体と接触した
場合に生理学的パラメータに関連する電気信号を生ずる
ことのできる少なくとも１個の使い捨て試験部材および （ｃ） 前記バラメークに相当する数値を示す前記ハウ
ジングの他端に向うデジタル読取り窓から構成したこと
を特徴とする回路および表示装置組立体。 １８、長さ１２〜２０ｃｍおよび最大横寸法０．８〜１
．５Ｃｍである特許請求の範囲第１７項記載の組立体。 １９、試験部材としてインバシブ針ブローベと組合せた
特許請求の範囲第１７項記載の組立体。 ２０、血液滴のための外部−非インバシブ試験部材とし
て平坦ストリップ電極と組合せた特許請求の範囲第１７
項記載の組立体。 ２１、（ａ） ペン型細長い中空ハウジング；（ｂ）
使い捨てストリップ電極を受けるのに適当な前記ハウジ
ングの一端の導電性ソケット；および （Ｃ） グルコースレベルに相当する数値を示す前記ソ
ケットに接続する前記ハウジングの他端のディジクル読
取り窓からなる糖尿病の治療まはた制御における診断酸
として血液グルコースレベルの読取り値を生じさせるの
に用いる回路および表示装置組立体（１） と、（ａ）
グルコース触媒酵素およびメタロセンメディエイクから
なり血液グルコースレベルに敏感である２５ｍｍ２以下
の区域の平坦電極；（ｂ） 互いに接触しないが、前記
感受性電極に隣接する参照電極；および （Ｃ） ソケットに接続するために各電極と互いに連通
ずるストリップ沿ってに延在する分離導電部材からなる
ソケットの一端に保持したストリップ試験電極キャリヤ
ー（旧 とから構成したことを特徴とする表示装置およ
び試験電極キャリヤーの作動組合せ体。 ２２、液体混合物の１または２種以上の選択成分の存在
を検出、公事を測定およびレベルをモニターする分析装
置において、 小容積の液体チャンバーと合体するセル部分、該セル部
分の少なくとも１個には液体人口およびかかる部分を組
立てる場合に上記チャンバーと連通ずる出口を設け； 前記液体混合物を入口装置に流し、かつ連続的にまたは
不連続的に出口装置から排出する選択的作動ポヅプ； 導電性材料の細い区域の形状を有し、かつ少なくとも外
面の酵素、および該酵素が接触作用する場合に電子を電
極に輸送するメジイエイタ化合物の組合せからなる第１
電極；導電性材料の細い区域の形状を有する第２（参照
）電極； 前記小容積の液体チャンバー内の作動表面を与える前記
各電極； 電極間の予定電圧差を平衡させるポテンシオスタット； 液体試料をチャンバーに導入する場合に、電極間の電流
を検出または測定する装置：および 電流を測定する装置に作動的に接続する信号蓄積および
／または読取り装置吉から構成したことを特徴とする分
析装置。 ２３、電極の電気出力を電子基準と比較する装置、およ
び電極の電気出力に関する信号を生じさせる装置から構
成したことを特徴とする電子輸送電極と用いる測定装置
。 ２４、電子輸送電極を参照電極に対する固定電位で平衡
させ、電子輸送電極における電流を測定する特許請求の
範囲第２３項記載の測定装置。 ２５、参照電極・をＡｇ／ＡｇＣ１２電極とした特許請
求の範囲第１．２．３．４．７．１２．１６ および２
２項のいずれか一つの項記載のセンサ。 ２６、酵素をグルコース酵素とした特許請求の範間第１
．２．３．４．７．８．１０． １２． １６および２
２項のいずれか一つの項記載のセンサ。 ２７、メゾイエイタをフェロセンとした特許請求の範囲
第１．２．３．４．７．８．１０．１２．．１６および
２２項のいずれか一つの項記載のセンサ。 ２８、メゾイエイタを１．１′−ジメチルフェロセンと
した特許請求の範囲第１．２．３．４．７．８、１０．
１２．１６および２２項のいずれか−いの項記載のセン
サ。 ２９、第１電極材料は（ａ）抗体の如きリガンド、（ｂ
） 該リガンドに対して特異結合特性を有するヘプタン
の如きアンチリガンド、および（Ｃ） 、 （ａ） ま
たは（ｂ） にコンジュヶイトし、かつ（ａ） および
（ｂ） が特異的に結合しない場合には電気化学的に作
用するメゾイエイタからなる特許請求の範囲第３．４．
７．８．１０．１２゜１６および２２項のいずれか一つ
の項記載のセンサ。 ３０、（ａ） 酵素および／または（ｂ） 該酵素が触
媒的に作用する場合に酵素から炭素に電荷を輸送するメ
ゾイエイタ化合物と共に炭素の液体媒質中に懸濁し、電
極の製造に使用する場合に印刷性で導電性インキとして
形成できる炭素液体媒質懸濁物。 ３１、酵素およびメゾイエイタを存在させた特許請求の
範囲第３０項記載の炭素液体媒質懸濁物。 ３２、酵素をグリコースオキシダーゼとし、メゾイエイ
タをフェロセンとした特許請求の範囲第３０項記載の炭
素液体媒質懸濁物。 ３３、メゾイエイタ／ヘプタンコンシュケータ−からな
る特許請求の範囲第３０．３１または３２項記載の炭素
液体媒質懸濁物。 ３４、テオフィリン／フェロセンコンシュケータ−から
なる特許請求の範囲第３１．３２または３２項記載の炭
素液体媒質懸濁物。 ３５、貴金属電極に適当であり、硫黄含有フェロセン誘
導体からなり、フェロセン化合物を貴金属に直接に結合
させるのに用いる電極浸漬または接触溶液。 ３６、前記誘導体をフェロセン環に直接に、または介在
アルキレン鎮によりフェロセン環に結合したチオール基
を有する硫黄−結合フェロセン誘導体とし、金電極用と
して用いる特許請求の範囲第３５項記載の電極浸漬また
は接触溶液。
Applications Claiming Priority (14)
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|---|---|---|---|
| GB838312261A GB8312261D0 (en) | 1983-05-05 | 1983-05-05 | Electrode in elongate form |
| GB838312262A GB8312262D0 (en) | 1983-05-05 | 1983-05-05 | Analytical equipment |
| GB838323799A GB8323799D0 (en) | 1983-09-06 | 1983-09-06 | Chemical sensor system |
| GB08333644A GB2154003B (en) | 1983-12-16 | 1983-12-16 | Diagnostic aid |
| GB848400650A GB8400650D0 (en) | 1984-01-11 | 1984-01-11 | Miniaturised sensors |
| GB8312261 | 1984-02-29 | ||
| GB8400650 | 1984-02-29 | ||
| GB8405262 | 1984-02-29 | ||
| GB848405263A GB8405263D0 (en) | 1984-02-29 | 1984-02-29 | Electrode systems |
| GB8333644 | 1984-02-29 | ||
| GB8312262 | 1984-02-29 | ||
| GB848405262A GB8405262D0 (en) | 1984-02-29 | 1984-02-29 | Electrode systems |
| GB8405263 | 1984-02-29 | ||
| GB8323799 | 1984-02-29 |
Related Child Applications (1)
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|---|---|---|---|
| JP9036786A Expired - Fee Related JP3026430B2 (ja) | 1983-05-05 | 1997-02-20 | センサ システムの信号読取り回路に取付ける一回使用の使い捨て電極ストリップ |
| JP11238347A Expired - Lifetime JP3103813B2 (ja) | 1983-05-05 | 1999-08-25 | センサシステムの信号読取り回路に取付ける一回使用の使い捨て電極ストリップ |
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| JP (3) | JPH0772727B2 (ja) |
| AU (1) | AU572138B2 (ja) |
| CA (1) | CA1226036A (ja) |
| DE (2) | DE3485554D1 (ja) |
Cited By (14)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS60242361A (ja) * | 1984-01-26 | 1985-12-02 | セロノ・デイアグノスチツクス・リミテツド | 酸化還元酵素を用いる化学的分析法 |
| JPS61262652A (ja) * | 1985-05-17 | 1986-11-20 | Nok Corp | グルコースセンサー |
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