JPS5849436A - 一酸化炭素を分離する方法 - Google Patents
一酸化炭素を分離する方法Info
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- JPS5849436A JPS5849436A JP56136526A JP13652681A JPS5849436A JP S5849436 A JPS5849436 A JP S5849436A JP 56136526 A JP56136526 A JP 56136526A JP 13652681 A JP13652681 A JP 13652681A JP S5849436 A JPS5849436 A JP S5849436A
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- carbon
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- Gas Separation By Absorption (AREA)
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、窒素、酸素、メタン、二酸化炭素および水素
などとともに一酸化炭素を含有する混合ガスから、−酸
化炭素を分離する方法に関する。
などとともに一酸化炭素を含有する混合ガスから、−酸
化炭素を分離する方法に関する。
−酸化炭素は合成化学の基礎原料であシ、コークスおよ
び石炭より発゛生炉、水性ガス炉、ウィンクラ−炉、ル
ルギ炉およびコツパース炉などを用いて製造される。ま
た、天然ガスおよび石油炭化水素から水蒸気改質法およ
び部分酸化法により製造される。これらの方法では、生
成物は、−学化炭素、水素、二酸化炭素、メタンおよび
窒素などの混合ガスとして得られる。たとえば、水性ガ
スの場合、−酸化炭素35〜40チ、水素45〜51チ
。
び石炭より発゛生炉、水性ガス炉、ウィンクラ−炉、ル
ルギ炉およびコツパース炉などを用いて製造される。ま
た、天然ガスおよび石油炭化水素から水蒸気改質法およ
び部分酸化法により製造される。これらの方法では、生
成物は、−学化炭素、水素、二酸化炭素、メタンおよび
窒素などの混合ガスとして得られる。たとえば、水性ガ
スの場合、−酸化炭素35〜40チ、水素45〜51チ
。
二酸化炭素4〜5チ、メタン0.5〜1.0%、窒素4
〜9チの組成をもつ。製鉄所や製油所あるいは石 ゛油
化学工場で副生ずる一酸化炭素も、同様に、混合ガスと
して得られる。
〜9チの組成をもつ。製鉄所や製油所あるいは石 ゛油
化学工場で副生ずる一酸化炭素も、同様に、混合ガスと
して得られる。
これらの−酸化炭素を合成化学原料に用いるためには、
混合ガスより一酸化炭素を分離することが必要である。
混合ガスより一酸化炭素を分離することが必要である。
水素は化学工業における重要な原料であり、前述の各種
混合ガスあるいは2石油化学工場の廃ガス、たとえば、
炭化水素の脱水素工程よりの廃ガスより分離されるが、
少量の一酸化炭素を含有することが多い。この−酸化炭
素は、水素を用いる反応の触媒に対して触媒毒となるの
で2分離除去する必要がある。
混合ガスあるいは2石油化学工場の廃ガス、たとえば、
炭化水素の脱水素工程よりの廃ガスより分離されるが、
少量の一酸化炭素を含有することが多い。この−酸化炭
素は、水素を用いる反応の触媒に対して触媒毒となるの
で2分離除去する必要がある。
混合ガスから一酸化炭素を分離除去するには。
通常、液体吸収剤が用いられる。調液洗浄法は。
ギ酸銅(1’)のアンモニア性水溶液や塩化銅(1)の
塩酸懸濁液に、混合ガスを室温で150〜200 at
mに加圧して吸収させて一酸化炭素を分離除去し。
塩酸懸濁液に、混合ガスを室温で150〜200 at
mに加圧して吸収させて一酸化炭素を分離除去し。
つぎに、この錆液を減圧下で加熱することにより一酸化
炭素を放出させて分離し、錆液を再生させる方法である
が、液体吸収剤取扱い操作の難しさ。
炭素を放出させて分離し、錆液を再生させる方法である
が、液体吸収剤取扱い操作の難しさ。
装置の腐蝕、溶液損失、沈殿物生成を防ぐための運転管
理の難しさ、ならびに、高圧のため建設費が高いなどの
短所を有している。
理の難しさ、ならびに、高圧のため建設費が高いなどの
短所を有している。
灸国特許第1,318,790号明細書によれば、銅ア
ルミニウム四塩化物(Cu(AlCl2))のトルエン
溶液は一25℃で一酸化炭素30mo1%をふくむ混合
ガスと接触させると、−酸化炭素を吸ヌし、これを80
℃に温めると、95チの一酸化炭素が回収されることが
記載されている。この吸収液は、混合ガス中に含まれる
水素、二酸化炭素、メタン、窒素および酸素の影響を受
けず、吸収圧力が低いなどの長所を有するが2回収した
一酸化炭素中にトルエン蒸気が混入することが不可避で
あり、このトルエンで除去する装置が必要であること、
および液体吸収剤を用いるだめにプロセス上の制約を受
けるなどの短所を有する。
ルミニウム四塩化物(Cu(AlCl2))のトルエン
溶液は一25℃で一酸化炭素30mo1%をふくむ混合
ガスと接触させると、−酸化炭素を吸ヌし、これを80
℃に温めると、95チの一酸化炭素が回収されることが
記載されている。この吸収液は、混合ガス中に含まれる
水素、二酸化炭素、メタン、窒素および酸素の影響を受
けず、吸収圧力が低いなどの長所を有するが2回収した
一酸化炭素中にトルエン蒸気が混入することが不可避で
あり、このトルエンで除去する装置が必要であること、
および液体吸収剤を用いるだめにプロセス上の制約を受
けるなどの短所を有する。
その他2種々の方法が提案されているが、混合ガスより
一酸化炭素を分離する方法には、まだ完全に満足すべき
ものはない。
一酸化炭素を分離する方法には、まだ完全に満足すべき
ものはない。
本発明は、ハロゲン化銅(1)、ハロゲン化アルミニウ
ム(1)およびポリスチレンあるいはポリスチレン誘導
体より構成される固体を一酸化炭素吸収剤として用いる
ことにより、混合ガスより一酸化炭素を有利に分離精製
あるいは分離除去することを可能とするものである。
ム(1)およびポリスチレンあるいはポリスチレン誘導
体より構成される固体を一酸化炭素吸収剤として用いる
ことにより、混合ガスより一酸化炭素を有利に分離精製
あるいは分離除去することを可能とするものである。
本発明に用いられる一酸化炭素吸収剤は、ポリスチレン
あるいはポリスチレン誘導体をハロゲン化銅(1)およ
びハロゲン化アルミニウム(I) ト、!:もに、溶媒
中で20℃9通常は40〜60℃に数時間保温、かくは
んしたのち、溶媒を減圧、留去などの方法で除くことに
より得られる固体である。
あるいはポリスチレン誘導体をハロゲン化銅(1)およ
びハロゲン化アルミニウム(I) ト、!:もに、溶媒
中で20℃9通常は40〜60℃に数時間保温、かくは
んしたのち、溶媒を減圧、留去などの方法で除くことに
より得られる固体である。
明細書に記述するポリスチレンおよびポリスチレン誘導
体は、たとえば、ポリスチレンおよびスチレンと1〜4
0mo1%のジビニルベンゼンとの共重合5体などのポ
リスチレン系樹脂テアル。
体は、たとえば、ポリスチレンおよびスチレンと1〜4
0mo1%のジビニルベンゼンとの共重合5体などのポ
リスチレン系樹脂テアル。
本発明に用いられるハロゲン化銅は、たとえば。
塩化銅(I)、フッ化銅(1)および臭化銅(1)など
である。本発明に使用されるハロゲン化アルミニウム(
厘)は、たとえば、塩化アルミニウム(I)。
である。本発明に使用されるハロゲン化アルミニウム(
厘)は、たとえば、塩化アルミニウム(I)。
ツク化アルミニウム(厘)および臭化アルミニウム(1
)などである。
)などである。
本発明における一酸化炭素吸収剤の調製に用いられる溶
媒は、たとえば、ベンゼンおよびトルエンな−どである
。
媒は、たとえば、ベンゼンおよびトルエンな−どである
。
本発明で用いられる一酸化炭素吸収剤の組成について述
べると、ポリスチレンおよびポリスチレン誘導体の単量
体残基とハロゲン化銅([)とのモル比は0.1〜30
.好ましくは1へ3であり、ハロゲン化銅(1)とハロ
ゲン化アルミニウム(I)とのモル比は0.01〜10
.好ましくは0.5〜1である。
べると、ポリスチレンおよびポリスチレン誘導体の単量
体残基とハロゲン化銅([)とのモル比は0.1〜30
.好ましくは1へ3であり、ハロゲン化銅(1)とハロ
ゲン化アルミニウム(I)とのモル比は0.01〜10
.好ましくは0.5〜1である。
実施例1〜3に示す通り1本線明による一酸化炭素吸収
剤を0〜40℃で’latmの混合ガスと接触せしめる
と、迅速に一酸化炭素を吸収する。吸収した二酸化炭素
は、−酸化炭素吸収剤を70℃以上に昇温するか、減圧
にするか、あるいは−酢化炭素分圧を減少せしめること
により容易に放出させることができる。
剤を0〜40℃で’latmの混合ガスと接触せしめる
と、迅速に一酸化炭素を吸収する。吸収した二酸化炭素
は、−酸化炭素吸収剤を70℃以上に昇温するか、減圧
にするか、あるいは−酢化炭素分圧を減少せしめること
により容易に放出させることができる。
本発明による一酸化炭素吸収剤は固体であるので、充填
カラム形式、充填塔形式および流動層形式などの装置を
一酸化炭素の吸収および放出の装置として用いることが
できる。
カラム形式、充填塔形式および流動層形式などの装置を
一酸化炭素の吸収および放出の装置として用いることが
できる。
つぎに本発明を実施例によってさらに説明する。
〔実施例1〕
塩化アルミニウム(I[)は、キシダ化学工業株式会社
製の特級試薬を真空昇華法により脱水精製し。
製の特級試薬を真空昇華法により脱水精製し。
またトルエンは高橋藤吉商店製の一級試薬を金属ナトリ
ウムで脱水後、蒸留して使用した。塩化銅(1)は、小
宗化学薬品株式会社製の特級試薬を使用した。
ウムで脱水後、蒸留して使用した。塩化銅(1)は、小
宗化学薬品株式会社製の特級試薬を使用した。
ポリスチレン系樹脂は、 Bio−Rad Labo
ratories社製のBio−Beads 5M−2
(スチレン80mo1%とジビニルベンゼン20mo1
%の共重合体のヒース。
ratories社製のBio−Beads 5M−2
(スチレン80mo1%とジビニルベンゼン20mo1
%の共重合体のヒース。
20〜50メツ7ユ)を7N塩酸水溶液中で55℃。
2時JJI、IN水酸化ナトリウム水溶液中で55℃。
2時間、水中で55℃、2時間、メタノール中で25℃
、1時間、メタノール・塩化メチレン(1:3)混合溶
媒中で25℃、1時間、塩化メチレン中テ25℃、1時
間、およびトルエン中で25℃、1時間、それぞれ磁気
かくはん機を用いてかきまぜて逐次洗浄することにより
、不純物を除いた後。
、1時間、メタノール・塩化メチレン(1:3)混合溶
媒中で25℃、1時間、塩化メチレン中テ25℃、1時
間、およびトルエン中で25℃、1時間、それぞれ磁気
かくはん機を用いてかきまぜて逐次洗浄することにより
、不純物を除いた後。
100℃で12時間、真空乾燥して使用した。
−9酸化炭素ガスおよび窒素ガスは、それぞれ高千穂化
学株式会社製(純度99.95%)および株式会社鈴木
商館製(純度99.999%)のポンベガスを、使用直
前にモレキーラーシープ3A(日化精工株式会社製)の
充填塔を通過させて乾燥精製した。
学株式会社製(純度99.95%)および株式会社鈴木
商館製(純度99.999%)のポンベガスを、使用直
前にモレキーラーシープ3A(日化精工株式会社製)の
充填塔を通過させて乾燥精製した。
乾燥窒素下で、 200m1の二ロナスフラスコ中に
5.29 (39mmol )の塩化アルミニウム(厘
)、3.9fl (39mmol )の塩イビ銅(1)
お工゛び7.0gのポリスチレン系樹脂Bio−Bea
dii 5M−2(単量体残基あだり68mmol)を
入れ、トルエン201117を加えて。
5.29 (39mmol )の塩化アルミニウム(厘
)、3.9fl (39mmol )の塩イビ銅(1)
お工゛び7.0gのポリスチレン系樹脂Bio−Bea
dii 5M−2(単量体残基あだり68mmol)を
入れ、トルエン201117を加えて。
磁気かくはん機を用いてかきまぜつつ、50℃で5時間
加熱保温した。その後、室温で11時す。
加熱保温した。その後、室温で11時す。
磁気かくはん機を用いてかきまぜつつ減圧(4m’m)
1g)にしてトルエンを十分に除去して、黄土色〜橙色
の樹脂粒を得た。これが−酸化炭素吸収剤である。
1g)にしてトルエンを十分に除去して、黄土色〜橙色
の樹脂粒を得た。これが−酸化炭素吸収剤である。
200m1のニロナスフラスコに一酸化炭素吸収剤を入
れ、latmの一酸化炭素と窒素の混合ガス(−酸化炭
素分圧0.8atm、窒素分圧0.2 atm )1g
を入れた容器と結合し、磁気かくはん機を用いてかきま
ぜつつ、30℃で一酸化炭素を吸収せしめた。吸収の初
期の10分間は2株式会社イヮキ製BA−106T型エ
アーポンプを用いて、混合測定した。
れ、latmの一酸化炭素と窒素の混合ガス(−酸化炭
素分圧0.8atm、窒素分圧0.2 atm )1g
を入れた容器と結合し、磁気かくはん機を用いてかきま
ぜつつ、30℃で一酸化炭素を吸収せしめた。吸収の初
期の10分間は2株式会社イヮキ製BA−106T型エ
アーポンプを用いて、混合測定した。
一酸化炭素の吸収は迅速で、3分後には22.9mmo
lの一酸化炭素を吸収し、60分後の一酸化炭素吸収量
は31.5 mmolとなシ、はぼ平衡吸収量に達した
。
lの一酸化炭素を吸収し、60分後の一酸化炭素吸収量
は31.5 mmolとなシ、はぼ平衡吸収量に達した
。
次に、真空ポンプを用いてこのニロナスフラスコ中を1
0分間、30℃で減圧(7mmHg)にして。
0分間、30℃で減圧(7mmHg)にして。
吸収°した一酸化炭素を放出させた。
その後、この三日ナスフラスコを1 stmの一酸化炭
素と窒素の混合ガス(−酸化炭素分圧0.8atm。
素と窒素の混合ガス(−酸化炭素分圧0.8atm。
窒素分圧0.2atm)11を入れた容器と結合し、磁
気かくはん機を用いてかきまぜながら、エアーポンプを
用いて吸収剤の上に混合ガスを循環させて。
気かくはん機を用いてかきまぜながら、エアーポンプを
用いて吸収剤の上に混合ガスを循環させて。
30℃で一酸化炭素を吸収させ泥。
−酸化炭素の吸収は迅速で、3分後に19.1 mmo
lの一酸化炭素を吸収し、60分後の一酸化炭素吸収量
は21.3mmolとなり、はぼ平衡吸収量に達した。
lの一酸化炭素を吸収し、60分後の一酸化炭素吸収量
は21.3mmolとなり、はぼ平衡吸収量に達した。
−
その後、さらに、真空ポンプを用やてこの二ロナスフラ
スコ内を10分間、30℃、で減圧(7mmHg)にし
て吸収した一酸化炭素を放出させた。
スコ内を10分間、30℃、で減圧(7mmHg)にし
て吸収した一酸化炭素を放出させた。
その後、再度、ニロナスフラスコに1 atmの一酸化
炭素と窒素の混合゛ガス(−酸°化炭素分圧0.8at
m、窒素分圧0.2atm)flを循環して、−酸化炭
素を吸収させた。吸収剤は速やかに一酸化炭素を吸収’
L、6o分後の一酸化炭素吸収量は21.4 mmol
となり、はぼ平衡吸収量に達した。
炭素と窒素の混合゛ガス(−酸°化炭素分圧0.8at
m、窒素分圧0.2atm)flを循環して、−酸化炭
素を吸収させた。吸収剤は速やかに一酸化炭素を吸収’
L、6o分後の一酸化炭素吸収量は21.4 mmol
となり、はぼ平衡吸収量に達した。
以後、この操作を繰返しても、−酸化炭素吸収速度およ
び吸収量には変化は見られなかった。
び吸収量には変化は見られなかった。
〔実施例2〕
実施例1に記載した7、0gのポリスチレン系樹脂Bi
o−Beads 5M−2の代わりに、7.0.9のE
ast−man Kodak社製のスチレン98mol
チとジビニルベンゼン2mo1%との共重合体のビーズ
(200〜400メツシー)を使用した以外は、実施例
1と同様の操作を行った。ここで得られた一酸化炭素吸
収剤はうぐいす色の樹脂粒である。
o−Beads 5M−2の代わりに、7.0.9のE
ast−man Kodak社製のスチレン98mol
チとジビニルベンゼン2mo1%との共重合体のビーズ
(200〜400メツシー)を使用した以外は、実施例
1と同様の操作を行った。ここで得られた一酸化炭素吸
収剤はうぐいす色の樹脂粒である。
−酸化炭素吸収剤を入れた200m1の三日ナスフラス
コに1 atmの一酸化炭素と窒素の混合ガス(−酸化
炭素分圧0.8atm、窒素分圧0.2 atm )
11を30℃で循環して、−酸化炭素を吸収させた。
コに1 atmの一酸化炭素と窒素の混合ガス(−酸化
炭素分圧0.8atm、窒素分圧0.2 atm )
11を30℃で循環して、−酸化炭素を吸収させた。
吸収剤は速やかに一酸化炭素を吸収し、30分後の一酸
化炭素吸収量は21.8 mmolとなり、はぼ平衡吸
収量に達した。
化炭素吸収量は21.8 mmolとなり、はぼ平衡吸
収量に達した。
次に、ニロナスフラスコ内を真空ポンプを用いて10分
間、30℃で減圧(7mmHg)にして、吸1 収ピた一酸化炭素を放出させた。
間、30℃で減圧(7mmHg)にして、吸1 収ピた一酸化炭素を放出させた。
次に、この三日ナスフラスコに1 stmの一酸化炭素
と窒素の混合ガス(−酸化炭素分圧0.8atm。
と窒素の混合ガス(−酸化炭素分圧0.8atm。
窒素分圧0.2 atm ) 11を30℃で循環させ
て、−酸化炭素を吸収させた。吸収剤は速やかに一酸化
炭素を吸収し、30分後の一酸化炭素吸収量は11、0
mmolとなシ、はぼ平衡吸収量に達した。
て、−酸化炭素を吸収させた。吸収剤は速やかに一酸化
炭素を吸収し、30分後の一酸化炭素吸収量は11、0
mmolとなシ、はぼ平衡吸収量に達した。
その後、ニロナスフラスコ内を真空ポンプを用いて一1
0分間、30℃で減圧(7mmI(g)にして。
0分間、30℃で減圧(7mmI(g)にして。
吸収した一酸化炭素を放出させた。
次式、この三日ナスフラスコを1 atmの一酸化炭素
と窒素の混合ガス(−酸化炭素分圧0.8atm。
と窒素の混合ガス(−酸化炭素分圧0.8atm。
窒素分圧0.2 atm ) 1 lを30℃で循環さ
せて、−酸化炭素を吸収させた。吸収剤は速やかに一酸
化炭素を吸収し、30分後の一酸化炭素吸収量は11、
0 mmolとなり、はぼ平衡吸取量に達した。
せて、−酸化炭素を吸収させた。吸収剤は速やかに一酸
化炭素を吸収し、30分後の一酸化炭素吸収量は11、
0 mmolとなり、はぼ平衡吸取量に達した。
以後、この操作を繰返しても、−酸化炭素吸収速度およ
び吸収量には変化は見られなかった。
び吸収量には変化は見られなかった。
ぼ平衡吸収量に達した。
〔実施例3〕
実施例1と同様に調製した一酸化炭素吸収量番200m
1の三日ナスフラスコに入れ、30℃で磁気かくはん機
を用いてかきまぜながら、latmの一酸化炭素と窒素
の混合ガス(−酸化炭素分圧0.8atm、窒素分圧0
;2 atm ) 11を循環させて、−酸化炭素を吸
収させた。吸収剤は速やかに一酸化炭素を吸収し、30
分後の一酸化炭素吸収量は31.5mmo+となり、は
ぼ平衡吸収量に達した。この吸収剤を1 atmで90
℃に加熱すると、−酸化炭素が迅速に放出され、放出量
は5分後に27.8 mmolに達した。放出ガスをガ
スクロマトグラフで分析した結果、放出ガスは一酸化炭
素であり、トルエンは検出されなかった。
1の三日ナスフラスコに入れ、30℃で磁気かくはん機
を用いてかきまぜながら、latmの一酸化炭素と窒素
の混合ガス(−酸化炭素分圧0.8atm、窒素分圧0
;2 atm ) 11を循環させて、−酸化炭素を吸
収させた。吸収剤は速やかに一酸化炭素を吸収し、30
分後の一酸化炭素吸収量は31.5mmo+となり、は
ぼ平衡吸収量に達した。この吸収剤を1 atmで90
℃に加熱すると、−酸化炭素が迅速に放出され、放出量
は5分後に27.8 mmolに達した。放出ガスをガ
スクロマトグラフで分析した結果、放出ガスは一酸化炭
素であり、トルエンは検出されなかった。
Claims (1)
- ハロケン化銅(1)、ハロゲン化アルミニウム([1゜
およびポリスチレンまたは、ポリスチレン誘導体より構
成される固体吸収剤を用いることを特徴とする。混合ガ
スから一酸化炭素を分離する方法。
Priority Applications (5)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP56136526A JPS5849436A (ja) | 1981-08-31 | 1981-08-31 | 一酸化炭素を分離する方法 |
US06/411,000 US4470829A (en) | 1981-08-31 | 1982-08-24 | Solid adsorbent for carbon monoxide and process for separation from gas mixture |
GB08224329A GB2109699B (en) | 1981-08-31 | 1982-08-25 | Solid adsorbent for carbon monoxide and process for separation from gas mixture |
DE19823232236 DE3232236A1 (de) | 1981-08-31 | 1982-08-30 | Festes adsorbens fuer kohlenmonoxid und verfahren zu dessen abtrennung aus einer gasmischung |
US06/587,674 US4696682A (en) | 1981-08-31 | 1984-03-08 | Solid adsorbent for carbon monoxide and process for separation from gas mixture |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP56136526A JPS5849436A (ja) | 1981-08-31 | 1981-08-31 | 一酸化炭素を分離する方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS5849436A true JPS5849436A (ja) | 1983-03-23 |
JPS6126417B2 JPS6126417B2 (ja) | 1986-06-20 |
Family
ID=15177236
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP56136526A Granted JPS5849436A (ja) | 1981-08-31 | 1981-08-31 | 一酸化炭素を分離する方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS5849436A (ja) |
Cited By (7)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
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JPS6197119A (ja) * | 1984-10-18 | 1986-05-15 | Chiyoda Chem Eng & Constr Co Ltd | 混合ガスから高純度の一酸化炭素を分離する方法 |
JPS61146705A (ja) * | 1984-12-18 | 1986-07-04 | Kansai Coke & Chem Co Ltd | 一酸化炭素を含む混合ガスから高純度一酸化炭素を分離回収する方法 |
JPS61164644A (ja) * | 1985-01-18 | 1986-07-25 | Hidefumi Hirai | 一酸化炭素吸収剤 |
JPS6230550A (ja) * | 1985-04-22 | 1987-02-09 | Hidefumi Hirai | ガスの選択的吸着分離用吸着剤及びその製造方法 |
US6303092B1 (en) * | 1995-04-10 | 2001-10-16 | Air Products And Chemicals, Inc. | Process for operating equilibrium controlled reactions |
JP2005277293A (ja) * | 2004-03-26 | 2005-10-06 | Hitachi High-Technologies Corp | 電子線装置 |
-
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- 1981-08-31 JP JP56136526A patent/JPS5849436A/ja active Granted
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