JPH11312603A - 希土類ボンド磁石、希土類ボンド磁石用組成物および希土類ボンド磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】分散性、取扱性、成形性に優れた希土類ボンド
磁石用組成物、熱的特性、機械的強度に優れた希土類ボ
ンド磁石および希土類ボンド磁石の製造方法を提供す
る。 【解決手段】主として希土類磁石粉末と結合樹脂とを含
む希土類ボンド磁石用組成物において結合樹脂としてナ
フタレン系エポキシ樹脂を用いる。前記ナフタレン系エ
ポキシ樹脂は、分子内にナフタレン環を１つ有するナフ
タレン系エポキシ樹脂（Ａ）と、分子内にナフタレン環
を２つ有するナフタレン系エポキシ樹脂（Ｂ）とを含む
ことが好ましい。硬化剤としてはイミダゾールまたはイ
ミダゾール誘導体を用いることが好ましい。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、希土類ボンド磁
石、希土類ボンド磁石用組成物および希土類ボンド磁石
の製造方法に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】希土類系永久磁石は、その優れた磁気特
性から一般家電製品や通信・音響機器、医療機器、一般
産業機器にいたる幅広い分野で応用されつつある。

【０００３】その中でも希土類ボンド磁石は、磁性粉と
結合樹脂とを含む磁石用組成物を用いて成形するため、
焼結タイプの磁石に比べ寸法精度が高く、複雑な形状に
成形することができ、品質や性能の均一性が高い。ま
た、歩留まりが良く、機械加工性が良好である等の利点
を有する。

【０００４】このような希土類ボンド磁石に用いられる
結合樹脂としては、熱硬化性、熱可塑性、ゴム系等が挙
げられるが、熱硬化性樹脂を用いた圧縮成形磁石は磁性
粉末の充填率を高くすることができるため、高い磁気特
性を得ることができる。熱硬化性樹脂の中でも特にエポ
キシ系樹脂は、強い接着力を有し、成形性、耐候性、耐
薬品性に優れる等の特性を有している。

【０００５】ところで、従来希土類ボンド磁石の結合樹
脂として一般的に用いられているビスフェノールＡ型や
ノボラック型エポキシ樹脂を用いた磁石は、実用上の磁
気特性を維持し得る使用限界温度が約１５０℃程度であ
り、高温環境下（１５０℃を超える高温）における減磁
率が大きく、熱的特性は十分なものではなかった。

【０００６】また、エポキシ系樹脂は取扱性の良さ等の
理由から常温（２５℃）で固体状の樹脂が用いられてい
た。しかし、固体状樹脂を用いる場合、磁石粉末や硬化
剤等、他の磁石用組成物と混合した場合、各成分が均一
に分散した磁石用組成物を調製することは困難である。
不均一な磁石用組成物から製造されたボンド磁石は、機
械的強度に劣り磁石特性も不安定であるという問題があ
った。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、磁性
の熱的特性および機械的強度に優れた希土類ボンド磁石
を提供すること、およびかかる希土類ボンド磁石を製造
することができるとともに取扱性に優れた希土類ボンド
磁石用組成物を提供すること、および希土類ボンド磁石
の製造方法を提供することにある。

【０００８】

【課題を解決するための手段】このような目的は、下記
（１）〜（16）の本発明により達成される。

【０００９】（１） 主として希土類磁石粉末と結合樹
脂とを含む希土類ボンド磁石用組成物において、前記結
合樹脂としてナフタレン系エポキシ樹脂を用いることを
特徴とする希土類ボンド磁石用組成物。

【００１０】（２） 前記ナフタレン系エポキシ樹脂は
分子内に有するナフタレン環の数が相異なる２種以上の
ナフタレン系エポキシ樹脂を含む上記（１）に記載の希
土類ボンド磁石用組成物。

【００１１】（３） 前記ナフタレン系エポキシ樹脂は
分子内にナフタレン環を１つ有するナフタレン系エポキ
シ樹脂（Ａ）と、分子内にナフタレン環を２つ有するナ
フタレン系エポキシ樹脂（Ｂ）とを含む上記（１）また
は（２）に記載の希土類ボンド磁石用組成物。

【００１２】（４） 前記ナフタレン系エポキシ樹脂は
前記ナフタレン系エポキシ樹脂（Ａ）を１〜３０wt％含
有する上記（１）ないし（３）のいずれかに記載の希土
類ボンド磁石用組成物。

【００１３】（５） 前記希土類ボンド磁石用組成物１
００wt％中前記ナフタレン系エポキシ樹脂の含有量が
０．５〜６wt％である上記（１）ないし（４）のいずれ
かに記載の希土類ボンド磁石用組成物。

【００１４】（６） 前記希土類ボンド磁石用組成物は
前記ナフタレン系エポキシ樹脂を硬化させる硬化剤を含
有する上記（１）ないし（５）のいずれかに記載の希土
類ボンド磁石用組成物。

【００１５】（７） 前記硬化剤は触媒型硬化剤である
上記（６）に記載の希土類ボンド磁石用組成物。

【００１６】（８） 前記硬化剤はイミダゾールまたは
イミダゾール誘導体である上記（６）または（７）に記
載の希土類ボンド磁石用組成物。

【００１７】（９） 前記硬化剤の添加量は前記ナフタ
レン系エポキシ樹脂１００wt％に対し１〜５wt％である
上記（６）ないし（８）のいずれかに記載の希土類ボン
ド磁石用組成物。

【００１８】（10） 前記希土類磁石粉末はＮｄ−Ｆｅ
−Ｂ系磁石粉末である上記（１）ないし（９）のいずれ
かに記載の希土類ボンド磁石用組成物。

【００１９】（11） 上記（１）ないし（10）のいずれ
かに記載の希土類ボンド磁石用組成物を用いて製造され
ることを特徴とする希土類ボンド磁石。

【００２０】（12） 日本電子材料工業会規格ＥＭＡＳ
−７００６による機械的強度が１００Ｎ／mm^２以上であ
る上記（11）に記載の希土類ボンド磁石。

【００２１】（13） １８０℃で１０００時間経過後に
おける不可逆減磁率が５％以下である上記（11）または
（12）に記載の希土類ボンド磁石。

【００２２】（14） 上記（１）ないし（10）のいずれ
かに記載の希土類ボンド磁石用組成物を調製する工程
と、前記組成物を磁石形状に成形する工程とを有するこ
とを特徴とする希土類ボンド磁石の製造方法。

【００２３】（15） 前記成形工程は前記磁石用組成物
を１００〜２５０℃に加熱し結合樹脂を硬化させる工程
を含む上記（14）に記載の希土類ボンド磁石の製造方
法。

【００２４】（16） 前記成形工程は圧縮成形による上
記（14）または（15）のいずれかに記載の希土類ボンド
磁石の製造方法。

【００２５】

【発明の実施の形態】以下、本発明の希土類ボンド磁
石、希土類ボンド磁石用組成物および希土類ボンド磁石
の製造方法について詳細に説明する。

【００２６】Ａ．希土類ボンド磁石用組成物 まず、本発明の希土類ボンド磁石用組成物について説明
する。

【００２７】本発明の希土類ボンド磁石用組成物は、主
として希土類磁石粉末と結合樹脂とを含むものであっ
て、結合樹脂としてナフタレン系エポキシ樹脂を用いる
ことを特徴とする。

【００２８】結合樹脂としてナフタレン系エポキシ樹脂
を用いることにより、ナフタレン骨格の剛直性やナフタ
レン骨格間に働く凝集力に起因して、その硬化物は機械
的特性、耐薬品性、耐候性、耐熱性等に優れるととも
に、磁性の熱的特性が安定した磁石を得ることができ
る。また、他のエポキシ樹脂に比べて高いガラス転移点
を有するため、特に耐熱性等に優れている。

【００２９】前記ナフタレン系エポキシ樹脂は分子内に
有するナフタレン環の数が相異なる２種以上のナフタレ
ン系エポキシ樹脂を含むものであることが好ましい。こ
のように異なる樹脂を組合わせて用いることにより、ナ
フタレン系エポキシ樹脂およびその硬化物の物理的・化
学的特性を任意に調節可能で、用途に応じた特性を得る
ことができる。また、磁石用組成物の分散性、取扱性等
を向上させることが可能となる。

【００３０】なお、ここで「ナフタレン系エポキシ樹
脂」とは、ナフタレンまたはナフタレン誘導体をベース
としたエポキシ樹脂であって、モノマー、プリポリマ
ー、ポリマーを含む固体、半固体、液体状の有機物質を
意味する。

【００３１】前記ナフタレン系エポキシ樹脂は、分子内
にナフタレン環を１つ有するナフタレン系エポキシ樹脂
（Ａ）と、分子内にナフタレン環を２つ有するナフタレ
ン系エポキシ樹脂（Ｂ）とを含むことがより好ましい。

【００３２】分子内にナフタレン環を１つ有するナフタ
レン系エポキシ樹脂（Ａ）（以下、「樹脂（Ａ）」とい
う。）は、磁石用組成物の粘度を低下させる傾向がある
ため作業性が向上する。また磁石粉末、硬化剤および添
加剤等と混合して磁石用組成物を調製する場合、分散性
を向上させ、均一な組成物を容易に得ることができるた
め、機械的強度に優れたボンド磁石を製造することがで
きる。

【００３３】具体的には、下記一般式（Ｉ）で表される
もの等が挙げられる。

【００３４】

【化１】

【００３５】（式中、Ｒ_１ 〜Ｒ_８ のうち、任意の６つ
については特に限定されず、例えば水素原子、非環状炭
化水素基、環状炭化水素基、飽和炭化水素基、不飽和炭
化水素基、各種ハロゲン原子、ハロゲン化炭化水素基、
水酸基等の酸素原子を含む置換基、アミン等の窒素原子
を含む置換基、チオール等の硫黄原子を含む置換基等が
挙げられ、各置換基は全て異なるものでもよく、同じ置
換基を２つ以上有するものであってもよい。なお、他の
２つはグリシジルエーテルと結合する。） なかでもＲ_１ 〜Ｒ_８ のうち６つが水素原子であり、他
の２つはグリシジルエーテルである樹脂がより好まし
く、下記式（II）に示すようにナフタレン環の１，６−
位または１，５−位にグリシジルエーテルが付加したも
のがさらに好ましい。

【００３６】

【化２】

【００３７】これにより、ナフタレン系エポキシ樹脂お
よび磁石用組成物の調製や磁石成形作業においてより適
した特性を得ることができる。

【００３８】また、樹脂（Ａ）は室温付近で液状の樹脂
であるものがより好ましい。これにより、磁石用組成物
の分散性がより向上するため成形性もよく、結合樹脂の
比率を低減させることができる。したがって、磁石の磁
気特性および機械的強度の向上等、上記効果を一層顕著
に発揮させることができる。

【００３９】上記ナフタレン系エポキシ樹脂は、分子内
にナフタレン環を２つ有するナフタレン系エポキシ樹脂
（Ｂ）（以下、「樹脂（Ｂ）」という。）を含むことが
好ましい。

【００４０】樹脂（Ｂ）は、上記のナフタレン骨格の剛
直性や凝集力による硬化物の接着強度、機械的特性、耐
薬品性、耐候性、耐熱性等をより一層向上させることに
寄与する。

【００４１】樹脂（Ｂ）としては、例えば下記一般式
（III）で表されるものが挙げられる。

【００４２】

【化３】

【００４３】（式中、Ｒ_９ 〜Ｒ_２４のうち任意の１２
の置換基については、例えば水素原子、非環状炭化水素
基、環状炭化水素基、飽和炭化水素基、不飽和炭化水素
基、各種ハロゲン原子、ハロゲン化炭化水素基、カルボ
キシル基、水酸基等の酸素原子を含む置換基、アミン等
の窒素原子を含む置換基、チオール等の硫黄原子を含む
置換基等が挙げられ、１２個の各置換基は全て異なるも
のであってもよく、２つ以上同じ置換基を有するもので
あってもよい。他の２つはグリシジルエーテルと結合
し、残りの２つはもう一方のナフタレン環との結合鎖Ｚ
と結合する。Ｚは特に限定されずメチレン鎖等の任意の
炭化水素基を表す。さらに、２つのナフタレン環間の結
合は、α位−α位結合、α位−β位結合、β位−β位結
合のいずれであってもよい。） なかでも、樹脂（Ｂ）は、下記式（IV）で示すものがよ
り好ましい。

【００４４】

【化４】

【００４５】樹脂（Ｂ）は、一般に樹脂（Ａ）よりも高
分子量であって高粘性樹脂であるため、樹脂（Ａ）と組
み合わせて用いることが好ましい。これにより、磁石用
組成物は均一性により優れるとともに、取扱性、成形性
に優れたものとすることができる。

【００４６】樹脂（Ａ）の含有量はナフタレン系エポキ
シ樹脂中１〜３０wt％であることが好ましく、１０〜２
０wt％がより好ましい。樹脂（Ａ）が１wt％未満である
場合、磁石用組成物の分散性・均一性が十分に得られな
い場合があり、このような組成物から製造される磁石の
熱的特性は不十分である。一方、３０wt％を超えると磁
石用組成物の流動性が大きくなり過ぎて成形性が悪くな
り、磁石の熱的特性を低下させるおそれがある。

【００４７】ナフタレン系エポキシ樹脂の含有量は磁石
用組成物中０．５〜６wt％であることが好ましく、１．
５〜５wt％がより好ましい。樹脂量が少なすぎる場合、
磁石の機械的強度が十分に得られないおそれがあり、多
すぎる場合には磁石粉末の含有量が相対的に減少し磁気
特性が低下するおそれがある。

【００４８】本発明の磁石用組成物は結合樹脂を硬化さ
せるための硬化剤を含有することが好ましい。これによ
り速やかに硬化反応を進行させることができる。また、
硬化剤の選択により硬化物(ボンド磁石)の機械的特性、
耐熱性等を任意に調節することができる。

【００４９】本発明で使用される硬化剤としては特に限
定されず、重付加型硬化剤、触媒型硬化剤、縮合型硬化
剤等が挙げられるが、なかでも触媒型硬化剤が特に好ま
しい。触媒型硬化剤は少量の添加で樹脂の硬化反応を促
進させることができるため、硬化剤の添加によって磁石
の磁気特性、機械的強度等が低下するおそれがない。

【００５０】本発明の磁石用組成物において用い得る触
媒型硬化剤には、３級アミン系触媒、イミダゾール系触
媒、ルイス酸系触媒等が挙げられるが、イミダゾール系
（イミダゾールおよびイミダゾール誘導体）触媒がとく
に好ましい。

【００５１】イミダゾール誘導体として使用し得る代表
的なものとしては、例えば２−メチルイミダゾール、２
−ウンデシルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾ
ール、１，２−ジメチルイミダゾール、２−エチル−４
−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２
−フェニル−４−メチルイミダゾール、２−メチルイミ
ダゾリン、２−フェニルイミダゾリン等が挙げられる。

【００５２】また、これらのイミダゾール誘導体のシア
ノエチル誘導体として、例えば１−シアノエチル−２−
メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−エチル−
４−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−ウン
デシルイミダゾール、１−シアノエチル−２−フェニル
イミダゾール等が挙げられる。イミダゾール誘導体のト
リアジン誘導体としては、例えば２，４−ジアミノ−６
−［２’−メチルイミダゾリル−（１’）］−エチル−
ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−（２’−ウン
デシルイミダゾリル）−エチル−ｓ−トリアジン、２，
４−ジアミノ−６−［２’−エチル−４−メチルイミダ
ゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４
−ジアミノ−６−メタクリロイルオキシ−ｓ−トリアジ
ン、２，４−ジアミノ−６−ビニル−ｓ−トリアジン等
が挙げられる。イミダゾール誘導体のヒドロキシ誘導体
としては、例えば２−フェニル−４，５−ジヒドロキシ
メチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチル−５−
ヒドロキシメチルイミダゾール、１−シアノエチル−２
−フェニル−４，５−ジ（２−シアノエトキシ）メチル
イミダゾール等が挙げられる。

【００５３】さらに、イミダゾール誘導体のイソシアヌ
ル酸付加物、トリメリテイト付加物、クロライド化合
物、塩酸塩、水和物、金属塩等が挙げられる。

【００５４】これらのイミダゾール系硬化剤を用いた硬
化物は、良好な耐熱性および耐薬品性を有し、したがっ
てボンド磁石の熱的特性、耐薬品性を向上させることが
できる。

【００５５】イミダゾール系硬化剤は、磁石粉末の触媒
作用と相俟ってエポキシ系樹脂の硬化反応を促進させる
硬化促進剤としても働くため、硬化がより速やかに進行
する。

【００５６】また、イミダゾール系硬化剤は低温下では
反応が遅く、加熱により急速に硬化する潜在性硬化剤と
して作用する。このためエポキシ樹脂の可使時間が長く
なり、磁石粉末とエポキシ樹脂との混練物を大量に製造
・保存することが可能となる利点がある。ここで、「可
使時間」とは磁石粉末と結合樹脂とを混練した場合に、
樹脂が硬化せずに混練時の状態をそのまま維持可能な時
間を意味する。

【００５７】さらに、イミダゾール系は脂肪族アミン系
に比べて揮発性が低く、毒性も低いため作業時の安全性
を向上させることができる。

【００５８】前記硬化剤の添加量は、ナフタレン系エポ
キシ樹脂１００wt％に対し１〜５wt％であることが好ま
しい。硬化剤の添加量が１wt％未満であるとボンド磁石
の熱的特性、耐薬品性、機械的強度が十分に得られない
場合があり、一方、５wt％を超えると成形時に樹脂の浸
出し等の問題を生じ、さらに磁石の密度が低下して十分
な機械的強度が得られないおそれがある。

【００５９】本発明で使用し得る希土類磁石粉末として
は特に限定されず、いかなるものも使用することができ
る。例えば、Ｎｄ_２ Ｆｅ_１４Ｂ等のようなＮｄ−Ｆｅ
−Ｂ系、Ｎｄ−Ｎｂ−Ｆｅ−Ｂ系、Ｎｄ−Ｄｙ−Ｆｅ−
Ｂ系、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ系等の希土類−Ｆｅ−Ｂ
系、ＳｍＣｏ_５等の希土類−コバルト系、その他Ｓｍ−
Ｆｅ−Ｎ系、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｔｉ−Ｎ系、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｖ
−Ｎ系、Ｐｒ−Ｆｅ−Ｂ系、Ｎｄ−Ｐｒ−Ｆｅ−Ｂ系、
Ｃｅ−Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系、Ｃｅ−Ｐｒ−Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ
系等の磁石粉末が挙げられ、これらを単独または２種以
上を混合して用いることができるが、耐熱性等の点から
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系またはＮｄ−Ｎｂ−Ｆｅ−Ｂ系がとく
に好ましい。

【００６０】さらに、上記の他、使用し得る希土類元素
としてはＹ、Ｌａ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔ
ｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、ミッシュメタル等が挙げられ、これら
を１種または２種以上含むことができる。

【００６１】遷移金属としては上記の他、Ｎｉ等を使用
することができる。さらに、磁石の磁気特性を向上させ
るために、磁石粉末中には、必要に応じ、Ｂ、Ａｌ、Ｍ
ｏ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｔａ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ａ
ｇ、Ｚｎ等を含有させることも可能である。

【００６２】希土類磁石粉末が、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂまたは
Ｎｄ−Ｎｂ−Ｆｅ−Ｂ系等の希土類−Ｆｅ−Ｂ系の場
合、液体急冷法による合金粉末の使用が特に好ましい。
液体急冷法は、所定組成の合金を高周波溶解炉等を用い
て溶解し、得られた溶湯を高速回転する銅またはアルミ
製のロールに吹き付けて急冷し、厚さ数十μｍのリボン
を作製する。このリボンに容体化処理および時効処理等
の適当な熱処理を施した後、例えばスタンプミル、ボー
ルミル等による乾式あるいは湿式粉砕を行って磁石粉末
を作製する方法である。この方法により得られる磁石粉
末の平均粒径は０．５〜３００μｍ程度が好ましい。

【００６３】本発明の磁石用組成物は、上記の磁石粉
末、結合樹脂の他に必要に応じてＳｉ系、Ｔｉ系等のカ
ップリング剤、３級アミン類、イミダゾール類、有機金
属化合物、有機過酸化物等の硬化促進剤、共硬化剤、希
土類磁石粉末の酸化を防止する酸化防止剤、老化防止
剤、可塑剤、軟化剤、無機または有機充填剤、補強剤を
含有してもよく、これらを１種または２種以上を組合わ
せて添加することができる。

【００６４】Ｂ．希土類ボンド磁石の製造方法 本発明の希土類ボンド磁石の製造方法は、主として希土
類磁石粉末と結合樹脂とを含む希土類ボンド磁石用組成
物を調製する工程と、該組成物を磁石形状に成形する工
程とを有する。

【００６５】磁石用組成物については上述の通りであ
る。

【００６６】[磁石用組成物の調製]上述したナフタレン
系エポキシ樹脂（結合樹脂）、希土類磁石粉末、硬化
剤、添加剤等を混合することにより磁石用組成物を調製
する。

【００６７】混合方法は特に限定されず、まず、例えば
メチルエチルケトンなどの有機溶媒にナフタレン系エポ
キシ樹脂、硬化剤、酸化防止剤等の添加剤を溶解する。
次に磁石粉末と混合した後乾燥して組成物を得る湿式法
や、リボンブレンダー、タンブラー、ナウターミキサ
ー、ヘンシェルミキサー、スーパーミキサー等の混合機
中で所定組成物成分を一括混合する乾式法等が挙げられ
る。このようにして得られる磁石用組成物は適度な流動
性を有し、取扱性に優れている。

【００６８】また、有機溶媒として使用し得る代表的な
ものとしては、上記メチルエチルケトンの他、アセト
ン、メチルイソブチルケトン、ブタノンなどのケトン化
合物、アセトニトリル、ベンゾニトリル等のシアン化炭
化水素化合物、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタ
ン等の直鎖状および分枝状炭化水素化合物、およびこれ
らのアルキル置換誘導体、シクロペンタン、シクロヘキ
サン、シクロヘプタン等の脂環式炭化水素およびこれら
のアルキル置換誘導体、ベンゼン、トルエン、キシレ
ン、ナフタレン等の芳香族化合物およびこれらのアルキ
ル置換誘導体、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル
等の脂肪酸カルボン酸エステル類、クロロホルム、ジク
ロロメタン、四塩化炭素等のハロゲン化炭化水素等が挙
げられる。

【００６９】[組成物の成形]磁石形状への成形方法は特
に限定されず、例えば圧縮成形、射出成形、押出成形等
が挙げられるが、圧縮成形によることが好ましい。圧縮
成形は他の方法に比べて少ない量の結合樹脂で成形する
ことができるため、得られた磁石中の磁石粉末量がそれ
だけ多くなり、より優れた磁気特性を得ることが可能と
なる。

【００７０】圧縮成形による成形の場合、調製された磁
石用組成物を例えば各種の圧縮成形装置によりプレス成
形した後溶媒を除去し、加熱処理を施して結合樹脂を硬
化させる。その後磁場中で着磁することによりボンド磁
石が得られる。このときのプレス圧は１０〜３００kgf/
cm^２程度とし、ナフタレン系エポキシ樹脂の硬化は１０
０〜２５０℃程度の温度で、０．５時間〜１０時間程度
加熱することにより行うことが好ましい。

【００７１】Ｃ．希土類ボンド磁石 以上のように、本発明の希土類ボンド磁石は、上述の本
発明の磁石用組成物を用いて本発明の方法により製造す
ることができる。このような希土類ボンド磁石は、熱的
特性および機械的特性に優れている。

【００７２】本発明の希土類ボンド磁石は、日本電子材
料工業会規格ＥＭＡＳ−７００６による機械的強度が６
０Ｎ／mm^２以上であることが好ましい。これにより、磁
気特性と機械的強度との相反する磁石特性がともに優れ
た磁石とすることができる。したがって、このようなボ
ンド磁石は組立ての際、割れや欠けを生じることがな
く、とくに小型化の要請の大きい用途、例えば小型モー
ター、音響機器、ＯＡ機器等において広く用いることが
できる。

【００７３】なお、日本電子材料工業会規格ＥＭＡＳ−
７００６による機械的強度とは、厚さ３mm、一辺１０mm
の正方形または直径１０mmの円板を、内径φ３．０mmの
開孔を有するダイで挟み、φ２．９７mmのポンチで１mm
／minの速度で荷重をかけたときのせん断強さを意味す
る。

【００７４】また、本発明の希土類ボンド磁石は、１８
０℃で１０００時間経過後における不可逆減磁率が５％
以下であることが好ましい。これにより、磁石の熱的特
性が優れたものとなる。このような性質により高性能高
耐熱性磁石として各種モーター、デバイス等の用途にお
いて高い信頼性を実現することができる。

【００７５】

【実施例】以下、本発明の具体的実施例について説明す
る。

【００７６】（実施例１） １．希土類ボンド磁石の作製 磁石粉末：Ｎｄ_２ Ｆｅ_１４Ｂの組成の合金粉末：９７wt％ （商品名：「ＭＱＰ−Ｏ」ＭＱＩ社製、平均粒径８０μｍ） 結合樹脂：ナフタレン系エポキシ樹脂：３wt％ 樹脂（Ａ）（２５℃で液状）：１０wt％（Ａ／Ａ＋Ｂ） 樹脂（Ｂ）（２５℃で固体）：９０wt％（Ｂ／Ａ＋Ｂ） なお、樹脂（Ａ）および樹脂（Ｂ）は、各々表１に示す
ものを使用した。

【００７７】

【表１】

【００７８】硬化剤：１−シアノエチル−２−エチル−
４−メチルイミダゾール（イミダゾール誘導体）：２．
０wt％（ナフタレン系エポキシ樹脂に対する割合） [磁石用組成物の調製］メチルエチルケトンに上記結合
樹脂と硬化剤との混合物を溶解し、バインダー溶液を作
製した。そこに磁石粉末を添加・混合し、攪拌しながら
メチルエチルケトンを揮発させ、磁石用組成物を調製し
た。

【００７９】［磁石形状への成形]得られた成形用組成
物を金型内において約１００kgf/cm^２の圧力で磁場中圧
縮成形を行った。

【００８０】金型から取出した成形体を窒素雰囲気中１
８０℃×１hr加熱することによりナフタレン系エポキシ
樹脂を硬化させ希土類ボンド磁石を得た。

【００８１】比較のために結合樹脂として、フェノール
ノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エ
ポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を用いて
同様にボンド磁石を作製した。

【００８２】２．磁石の熱的特性の評価上記で作製した
各ボンド磁石を１８０℃の恒温槽において１０００時間
経過後の不可逆減磁率を測定した。

【００８３】１８０℃の不可逆減磁率とは、パーミアン
ス係数が２の形状のボンド磁石を１８０℃に加熱した
後、２５℃に冷却したときの表面磁束の減少率を意味す
る。

【００８４】これらの結果を図１に示す。

【００８５】実施例１の結果から、ナフタレン系エポキ
シ樹脂（−●−）は、１８０℃で１０００時間経過した
後であっても不可逆減磁率が５％以下であり、優れた熱
的特性を示すことがわかった。

【００８６】一方、フェノールノボラック型エポキシ樹
脂（―△―）、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂
（―□―）、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（―×
―）は、いずれも５０時間を経過すると不可逆減磁率が
５％を超え、１０００時間経過後においては２０％を大
きく上回る結果となった。

【００８７】したがって、結合樹脂としてナフタレン系
エポキシ樹脂を用いることにより、従来のエポキシ系樹
脂を用いたものにはない優れた熱的特性をもつ希土類ボ
ンド磁石が得られることがわかった。

【００８８】（実施例２） １．希土類ボンド磁石の作製 結合樹脂に対する樹脂（Ａ）の割合（wt％）を、０、
１、５、１０、２０、３０、４０、５０、７０、１００
と変化させた以外は実施例１と同様にして希土類ボンド
磁石を作製した。

【００８９】２．希土類ボンド磁石の熱的特性および機
械的強度の評価 実施例２で得られた各ボンド磁石の機械的強度を測定し
た。

【００９０】測定は日本電子材料工業会規格ＥＭＡＳ−
７００６に準拠した打抜きせん断試験により行った。

【００９１】熱的特性の評価は、実施例１と同様に１８
０℃×１０００時間経過後の不可逆減磁率の測定により
行った。

【００９２】これらの結果を表２に示す。

【００９３】

【表２】

【００９４】これらの結果から、樹脂（Ａ）の比率が１
〜１００wt％の範囲にある場合、いずれも測定値は６０
Ｎ／mm^２を超えており、機械的強度に優れるものである
ことがわかった。

【００９５】また、樹脂（Ａ）の比率が１〜３０wt％の
範囲にあるとき、不可逆減磁率はいずれも５％以下であ
り、特に樹脂（Ａ）の比率が１０〜２０wt％の場合には
４％以下であり、機械的強度に優れるのに加え、さらに
不可逆減磁率も低く抑えられることがわかった。

【００９６】（実施例３） １．希土類ボンド磁石の作製 硬化剤として１−シアノエチル−２−エチル−４−メチ
ルイミダゾールを使用し、その添加量を種々変えた以外
は実施例1と同様にして希土類ボンド磁石を作製した。

【００９７】２．希土類ボンド磁石の機械的強度の評価 実施例３で得られた各希土類ボンド磁石の機械的強度を
実施例２と同様にして測定した。

【００９８】結果を図２に示す。

【００９９】（実施例４）硬化剤としてノボラックフェ
ノール系硬化剤（非触媒型硬化剤）を用い、その添加量
を種々変えて実施例３と同様に希土類ボンド磁石を作製
した。各磁石の機械的強度について実施例３と同様に評
価した。

【０１００】結果を図２に示す。

【０１０１】実施例３および実施例４の結果から、触媒
型のイミダゾール系硬化剤は、非触媒型硬化剤であるノ
ボラックフェノール系に比べ、ナフタレン系エポキシ樹
脂に対して少量の添加量（２wt％程度）で樹脂を強固に
硬化させ、機械的強度に優れた磁石が得られることがわ
かった。

【０１０２】一方、ノボラックフェノール系硬化剤は、
ナフタレン系エポキシ樹脂に対し５０wt％添加したとき
磁石は最大の機械的強度を示したが、その添加量が多い
ため、磁石の機械的強度はイミダゾール系硬化剤を用い
た場合の最大値の約８０％程度にすぎなかった。

【０１０３】

【発明の効果】以上述べたように、本発明の希土類ボン
ド磁石用組成物によれば、優れた機械的強度および温度
特性をもった高性能高耐熱性希土類ボンド磁石を製造す
ることができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】希土類ボンド磁石用組成物に用いられる結合樹
脂と製造されたボンド磁石の不可逆減磁率との関係を示
すグラフである。

【図２】希土類ボンド磁石用組成物に用いられる硬化剤
の種類および添加量と製造されたボンド磁石の機械的強
度との関係を示すグラフである。

Claims (16)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 主として希土類磁石粉末と結合樹脂とを
   含む希土類ボンド磁石用組成物において、 前記結合樹脂としてナフタレン系エポキシ樹脂を用いる
   ことを特徴とする希土類ボンド磁石用組成物。
2. 【請求項２】 前記ナフタレン系エポキシ樹脂は分子内
   に有するナフタレン環の数が相異なる２種以上のナフタ
   レン系エポキシ樹脂を含む請求項１に記載の希土類ボン
   ド磁石用組成物。
3. 【請求項３】 前記ナフタレン系エポキシ樹脂は分子内
   にナフタレン環を１つ有するナフタレン系エポキシ樹脂
   （Ａ）と、分子内にナフタレン環を２つ有するナフタレ
   ン系エポキシ樹脂（Ｂ）とを含む請求項１または２に記
   載の希土類ボンド磁石用組成物。
4. 【請求項４】 前記ナフタレン系エポキシ樹脂は前記ナ
   フタレン系エポキシ樹脂（Ａ）を１〜３０wt％含有する
   請求項１ないし３のいずれかに記載の希土類ボンド磁石
   用組成物。
5. 【請求項５】 前記希土類ボンド磁石用組成物１００wt
   ％中前記ナフタレン系エポキシ樹脂の含有量が０．５〜
   ６wt％である請求項１ないし４のいずれかに記載の希土
   類ボンド磁石用組成物。
6. 【請求項６】 前記希土類ボンド磁石用組成物は前記ナ
   フタレン系エポキシ樹脂を硬化させる硬化剤を含有する
   請求項１ないし５のいずれかに記載の希土類ボンド磁石
   用組成物。
7. 【請求項７】 前記硬化剤は触媒型硬化剤である請求項
   ６に記載の希土類ボンド磁石用組成物。
8. 【請求項８】 前記硬化剤はイミダゾールまたはイミダ
   ゾール誘導体である請求項６または７に記載の希土類ボ
   ンド磁石用組成物。
9. 【請求項９】 前記硬化剤の添加量は前記ナフタレン系
   エポキシ樹脂１００wt％に対し１〜５wt％である請求項
   ６ないし８のいずれかに記載の希土類ボンド磁石用組成
   物。
10. 【請求項１０】 前記希土類磁石粉末はＮｄ−Ｆｅ−Ｂ
    系磁石粉末である請求項１ないし９のいずれかに記載の
    希土類ボンド磁石用組成物。
11. 【請求項１１】 請求項１ないし１０のいずれかに記載
    の希土類ボンド磁石用組成物を用いて製造されることを
    特徴とする希土類ボンド磁石。
12. 【請求項１２】 日本電子材料工業会規格ＥＭＡＳ−７
    ００６による機械的強度が１００Ｎ／mm^２以上である請
    求項１１に記載の希土類ボンド磁石。
13. 【請求項１３】 １８０℃で１０００時間経過後におけ
    る不可逆減磁率が５％以下である請求項１１または１２
    に記載の希土類ボンド磁石。
14. 【請求項１４】 請求項１ないし１０のいずれかに記載
    の希土類ボンド磁石用組成物を調製する工程と、 前記組成物を磁石形状に成形する工程とを有することを
    特徴とする希土類ボンド磁石の製造方法。
15. 【請求項１５】 前記成形工程は前記磁石用組成物を１
    ００〜２５０℃に加熱し結合樹脂を硬化させる工程を含
    む請求項１４に記載の希土類ボンド磁石の製造方法。
16. 【請求項１６】 前記成形工程は圧縮成形による請求項
    １４または１５のいずれかに記載の希土類ボンド磁石の
    製造方法。