JPH11236277A

JPH11236277A - 接着炭素材

Info

Publication number: JPH11236277A
Application number: JP10197198A
Authority: JP
Inventors: Masayuki Ito; 正之伊藤; Kimie Kamiide; 君恵上出; Katsuhide Nagaoka; 勝秀長岡
Original assignee: Toyo Tanso Co Ltd
Current assignee: Toyo Tanso Co Ltd
Priority date: 1997-12-15
Filing date: 1998-07-13
Publication date: 1999-08-31

Abstract

(57)【要約】【課題】大型又は複雑形状の黒鉛材を接着によって特
性を落とすこと無く、確実な接着で形成できる接着黒鉛
材を提供する。【解決手段】中心軸１１に対して等しい中心角αの放
射面１２でカットされた接着面１３を有する複数の同形
状の黒鉛材料製セグメント２を、前記接着面３同志をカ
ーボンセメントの接着層４を介して突き合わせて接着
し、円筒状のように中心軸１１の回りで点対称な形状を
有する部分を形成する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、大型或いは複雑形
状の黒鉛部材、例えば炉内構造物用トレイ、放電加工用
電極、半導体製造装置用等の接着で形成した接着炭素材
に関する。

【０００２】

【従来の技術】炭素材は、その物理的・化学的・熱的安
定性等から、各種シール材、ベアリング材、金属溶融用
ルツボ、放電加工用電極、シリコン単結晶引き上用装置
の如き半導体製造装置内のヒータ、ルツボ等の炉内部品
のように広範囲にわたって種々利用されている。このよ
うな炭素材は、必要に応じて粒度調整した人造黒鉛、コ
ークス、カーボンブラック等をフィラーとし、これらに
コールタールピッチ、石油ピッチ、フェノール樹脂等の
合成樹脂等のバインダーを添加して必要に応じて加熱し
ながら混合し、適度に粉砕後、金型或いはＣＩＰと呼ば
れる静水圧等方性プレス等にて成形、焼成更には必要に
応じてピッチ含浸、焼成或いは黒鉛化を行うことによっ
て、炭素材が得られる。このようにして得られた炭素材
は種々機械加工、樹脂含浸或いは必要に応じて純化処理
等を行って上述した各種用途に供される。

【０００３】この炭素材は、例えば、炉内構造物用トレ
イ、放電加工用電極、半導体製造装置用等の用途に使用
されるが、特にチョクラルスキー法（ＣＺ法）における
シリコン単結晶引き上げ用に使用される炭素材は、３倍
則と言われてシリコンウェハーのほぼ３倍の内径を持っ
たルツボが使用される。つまり次世代の１２インチ外径
のシリンコンウェハーに対しては３６インチの内径を持
ったルツボが必要になり、ルツボの外側に位置するヒー
ター、ヒートシールド等ではさらに大きな径になる。し
たがって、１２インチ外径のシリンコンウェハーに対応
する引き上げ装置には、千数百ｍｍの径を持った高密
度、高強度の大型炭素材料が必要となる。

【０００４】これらの大型炭素材の製造には、新たな設
備投資を必要としたり、また炭素材が大きくなればなる
ほど、熱処理時の中心部と外周部との温度差が大きくな
る等により、製造工程で割れを生じてしまう等により製
造することが極めて難しくなり、製造したとしても極め
て高価なものになってしまう。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】そこで、樹脂、溶剤及
び炭素粉末からなるカーボンセメントと呼ばれる接着剤
で炭素材を接着して大型の接着炭素材を製造することが
考えられる。しかしながら、大型になればなるほど、接
着しにくく、接着部の物性が母材の物性より劣って使用
できなくなるという問題点があった。

【０００６】接着性を高めるために、カーボンセメント
自体を改良することや、例えば特公平５−３１４６９号
公報のように、炭素材の接着面を処理して官能基を導入
し接着層の強度を向上させるものも提案されているが、
官能基を導入するための処理によって母材自体の劣化と
灰分増加を生じさせるという問題点があった。

【０００７】本発明者らは、従来の接着剤や接着面の改
良という視点を変え、接着しやすい炭素材はどのような
ものかという視点から試行錯誤を重ね、実用に供しうる
接着炭素材を得ることに成功したものであり、本発明の
目的とするところは、大型又は複雑形状の炭素材を接着
によって母材の特性を落とすこと無く、確実な接着で形
成できる接着炭素材を提供することにある。

【０００８】

【課題を解決するための手段】上記課題を解決する本発
明のうち請求項１にかかる発明は、複数のセグメントを
接着することにより、円筒状、多角錐筒状又は円板状の
ように中心軸の回りで点対称又は中心軸を通る面に対し
て線対称な形状を有する部分を形成した接着炭素材であ
って、複数の前記セグメントは同形状であるとともに、
前記中心軸に対して等しい中心角の放射面でカットされ
た接着面を有し、前記接着面同志をカーボンセメントを
介して突き合わせて接着したものである。複数の前記セ
グメントによる分割数は、２〜２４が適当である（請求
項２）。請求項３にかかる発明は、複数のセグメントを
接着することにより、円柱、多角柱、円錐柱のように中
心軸の回りで点対称又は中心軸を通る面に対して線対称
な形状を有する部分を形成した接着炭素材であって、複
数の前記セグメントは、前記中心軸の回りで点対称又は
前記中心軸を通る面に対して線対称な接着面を有し、前
記接着面同志をカーボンセメントを介して突き合わせて
接着したものである。請求項１，３において、前記カー
ボンセメントの接着層の厚みは、１００μｍ以下が適当
である（請求項４）。請求項１，３において、前記接着
後、更に純化処理を行ったものである（請求項５）。前
記純化処理後、前記接着層及び前記セグメントの全灰分
量が２０ｐｐｍ以下である（請求項６）。請求項１，３
において、熱分解炭素含浸、又は熱分解炭素コーティ
ング、又は熱分解炭素含浸及び熱分解炭素コーティン
グ、炭化珪素処理、又は炭化珪素コーティング、又は
炭化珪素処理及び炭化珪素コーティング、ガラス状炭
素含浸、又はガラス状炭素コーティング、又はガラス状
炭素含浸及びガラス状炭素コーティングののうち
のいずれかを行ったものである（請求項７）。請求項８
にかかる発明は、複数のセグメントを接着して形成した
接着炭素材であって、複数の前記セグメントの接着面は
カーボンセメントを介して突き合わせたものであり、前
記カーボンセメントによる接着層を硬化させた後、前記
接着層及び前記セグメントに対して焼成と純化処理の熱
処理を施したものであり、前記接着層の厚みが１００μ
ｍ以下であるとともに、前記接着層及び前記セグメント
の全灰分量が２０ｐｐｍ以下である接着炭素材である。
特に半導体製造装置用部品に用いられる請求項８記載の
接着炭素材である（請求項９）。

【０００９】以下本発明の詳細を説明する。請求項１に
かかる発明は、図１（Ａ）の如く、同形状の６個のセグ
メント２の両端の接着面３同志を突き合わせて６角筒柱
とし、内外周を加工して二点鎖線のような円筒柱を形成
する。６角筒柱又は円筒柱は中心軸１１の回りで点対称
な形状であり、中心軸１１に対して等しい中心角αとな
る放射面１２で６角柱又は円筒柱を切り出してセグメン
ト２とする。角筒柱の場合、セグメント２は二等辺台形
となり、等辺の傾斜角θは（１８０°−α）／２で決ま
る。６角筒柱の場合α＝６０°であるため、θ＝６０°
となる。図１（Ｂ）の如く、二等辺台形の傾斜角θが変
わるだけで、円筒に近い多角筒が得られる。分割数が多
くなるほど、各セグメントは小さくなり、炭素材の端材
を寄せ集めて大型部材を形成できる。しかし、傾斜角θ
に対する許容誤差は分割数が多くなるほど厳しくなるた
め、接着面３の傾斜角θの僅かな誤差が全体として大き
な誤差となる。そこで、傾斜角θの現実的な加工精度を
配慮すると、２４分割が限度となる。

【００１０】図１（Ａ）のように等しい中心角αを有
し、この中心角αの放射面１２でカットされた接着面３
を有するセグメントを突き合わせて、多角筒柱又は円筒
柱にすると、多角筒柱又は円筒柱の周囲を熱収縮テープ
等で緊縛すればするほど、接着面３同志が強固且つ均一
に押し合わされ、接着面３間の接着層４であるカーボン
セメントの厚みが薄くて均一な接着が行える。このよう
なセグメント構成の筒柱の周囲から内側に向かって加圧
することによって容易に行え、これにより接着面３の接
着層４の厚みは、大型になってもかなり薄い１００μｍ
以下とすることが可能になる。

【００１１】セグメント２を構成する炭素材は、加工が
容易であって大型部分に対する所定の機械的強度を有す
る等方性高密度黒鉛が用いられる。かさ比重が１．７０
以上で好ましくは１．９０以下であり、曲げ強度が３５
ＭＰａ以上で好ましくは６０ＭＰａ以下であり、引っ張
り強度が２０ＭＰａ以上で好ましくは４０ＭＰａ以下の
汎用材が使用される場合が大部分である。ＣＺ法用の装
置に使用される炭素材はこの範囲に入る炭素材であれば
良く、これを接着炭素材で代用できると特に大型品につ
いてメリットが大きい。

【００１２】接着層４を形成するカーボンセメントは、
樹脂、溶剤、炭素粉末を主成分としたものを硬化させた
後、焼成等の熱処理を行ったものである。熱処理は７０
０℃以上１５００℃以下の温度範囲で行われる。熱処理
温度が７００℃未満であると、高温下の使用中に接着層
からガスが発生する。セグメント２を構成する炭素材に
匹敵する接着層４とするためには、曲げ強度が３５ＭＰ
ａ以上、引っ張り強度が２０ＭＰａ以上の特性を有する
接着層４にする。

【００１３】このような特性を満足するために、焼成後
には緻密な非晶質炭素となるように少なくとも炭素粉末
と合成樹脂を主成分としたカーボンセメントを用いる。
バインダーとして加えられる合成樹脂は、液状熱硬化性
樹脂プレポリマー、具体的にはタール相溶性フェノール
樹脂が好ましい。このような液状熱硬化性樹脂プレポリ
マーを用いる場合、ピッチ粉末を加えて均一に分散さ
せ、その後の加熱段階で相溶させピッチ変成熱硬化樹脂
にして炭化率を向上させることが好ましい。前記ピッチ
粉末は５００μｍ以下のものを前記樹脂の不揮発分１０
０重量部に対して５〜２０重量部加える。つぎに、フィ
ラーとして加えられる炭素粉末は５μｍ以下のものを前
記樹脂の不揮発分１００重量部に対して３０〜６０重量
部加える。タール相溶性フェノール樹脂とピッチ粉末か
ら中間段階としてのピッチ変成熱硬化樹脂のバインダー
が形成され、フィラーとしての炭素粉末とともに焼成後
には緻密な非晶質炭素が形成され、曲げ強度が３５ＭＰ
ａ以上、引っ張り強度が２０ＭＰａ以上の特性を有する
接着層４が確保できる。

【００１４】接合炭素材が通電部品として使用される場
合、接触電気抵抗を０．２ｍΩｃｍ ²以下にすると、実
用上差し支えない。特に上述したようなピッチ粉末、炭
素粉末、液状熱硬化性樹脂プリポリマーによる接着層を
少なくとも９００℃以上で焼成すると、接触電気抵抗が
０．２ｍΩｃｍ²以下になる。

【００１５】ＣＺ法用の装置のように、高純度のものが
要求される部分にあっては、接着炭素材そのものを純化
処理し、カーボンセメントによる接着層及びセグメント
部分の母材を合わせた全体の全灰分量が２０ｐｐｍ以下
にすることが好ましい。この純化処理は１０〜４０Ｔｏ
ｒｒの減圧下で８００〜１０００℃に１〜１０時間好ま
しくは３〜５時間保ったのち、徐々に昇温し、ハロゲン
ガスに置換しつつ１８００〜２５００℃で５〜２４時間
好ましくは７〜１５時間保持して行う。純化処理を上記
範囲で適切に選択すると、接着層を含む全体が５ｐｐｍ
以下まで純化可能である。また、前記純化行程の引き続
き、１０^-2〜１０^-4Ｔｏｒｒの強減圧下で冷却すると、
アウトガスを少なくすることができる。

【００１６】更に、熱分解炭素含浸、又は熱分解炭素
コーティング、又は熱分解炭素含浸及び熱分解炭素コー
ティング、炭化珪素処理、又は炭化珪素コーティン
グ、又は炭化珪素処理及び炭化珪素コーティング、ガ
ラス状炭素含浸、又はガラス状炭素コーティング、又は
ガラス状炭素含浸及びガラス状炭素コーティングの
のうちのいずれかを施して表面特性を向上させたもの
が好ましい。ここで、の処理は純化処理後に行い、
処理後製品とする。また、の処理は純化処理前あるい
は純化処理後に行い、含浸、被覆処理後、純化処理をせ
ずに製品とする場合や、用途によって純化処理を行い製
品化する場合とがある。

【００１７】上述した接着炭素材の製造方法を図２によ
り説明する。図示例は１２分割されたセグメント２を用
いて円筒柱状の接着炭素材１を得る場合を示す。まず、
図２（Ａ）のように、所定寸法（Ｗ高さ×Ｌ幅×Ｈ長さ
で傾斜角θが７５°のもの）の台形断面板状のセグメン
ト２を高密度炭素材の端板から加工する。つぎに、ピッ
チ粉末と炭素粉末と液状熱硬化性プレポリマーを室温で
混合攪拌してカーボンセメントの接着剤を調合し、セグ
メント２の接着面３にヘラ等を使って薄く均一に塗布す
る。

【００１８】１２個のセグメント２の接着面同志を突き
合わせて、図２（Ｂ）のような１２角筒柱にする。この
とき、１２角筒柱の周囲を熱収縮テープ等で緊迫するこ
とにより、周囲から中心に向かって均一で強力な力を作
用させ、接着面同志を均一に強く押し当てることが重要
である。８０℃から２００℃へと徐々に時間を掛けて昇
温することにより、接着層を乾燥硬化させる。セグメン
ト１２の周囲に熱収縮性テープ等を使うと、接着層の硬
化時に強力な締めつけ力が発生し、接着面が薄く均一に
なって硬化し、焼成により炭化率の高い接着層が得られ
る。接着層の熱硬化が終わると、真空又は不活性ガス中
で接着層の焼成を行う。

【００１９】得られた１２角筒柱の内外周と両端を加工
して、所定寸法の円筒柱１を得る。円筒柱の所定寸法
は、セグメント２の寸法で決まり、小さな部品を組み合
わせ大きな部分を作ることができる。この円筒柱１を高
純化炉１５内に入れて高純化処理すると、全配分量が２
０ｐｐｍ以下、好ましくは５ｐｐｍ以下の接着炭素材が
得られる。

【００２０】なお、接着炭素材としては、円筒状に限ら
ず、中心軸に対して点対称であれば円板状や円錐筒状で
あってもよい。図３のようなルツボ２０の場合、円筒部
２１と皿状底部２２とからなっており、円筒部２１を８
分割セグメント２３で形成し、皿状底部２２も８分割セ
グメント２４で形成し、両者をＡ線で更に接着すること
ができる。皿状底部２２には穴２５があって、８分割セ
グメント２４の周囲からの均等な締め込み力が作用する
ようになっている。また、Ａ線で分割することなく、セ
グメント２３、２４が一体になった変形セグメントを炭
素材の端材から作成して合わせることもできる。

【００２１】また図１（Ａ）おいて、中心軸１１を通る
面に対して対称な円筒状、多角錐筒状又は円板状であっ
てもよい。この場合、セグメントの分割数は偶数に限ら
ず、３分割、５分割等の奇数にすることもできる。偶数
の場合と同様に、各セグメントの接着面を突き合わせて
外周から熱収縮フィルム等で締め付けると、各セグメン
トの接着面に対して強力な圧着力を発生させることがで
き、大型品であっても１００μｍ以下の接着層とするこ
とが可能になる。

【００２２】また、図４に示されるように、四角柱３０
の中心軸３１を通る面３２に対して線対称な形状を有す
る部分となるようにセグメント３０ａ，３０ｂを接着面
３０ｃで突き合わせた形状であっても、四角柱３０の外
周を熱収縮フィルム等で締め付けると接着面３０ｃに強
力な圧着力が作用する。なお、図面の厚み方向も同様に
分割されていてもよい。

【００２３】さらに、図５に示されるように、四角柱４
０の中心軸４１を通る面４２に対して線対称な形状を有
する部分となるようにセグメント４０ａ，４０ｂ，４０
ｃ，４ｄを接着面４０ｅ，４０ｆ，４０ｇ，４０ｈで突
き合わせた形状であっても、四角柱４０の外周を熱収縮
フィルム等で締め付けると接着面４０ｅ，４０ｆ，４０
ｇ，４０ｈに強力な圧着力が作用する。なお、図面の厚
み方向も同様に分割されていてもよい。

【００２４】このように、大型品の接着炭素材であって
も、分割形状を適切にして熱収縮フィルム等で外周から
均一に加圧すると、接着層の厚みが１００μｍ以下にす
ることができる。この接着層とセグメントの全体を７０
０℃以上で焼成することにより高温下使用時での接着層
からのガス発生を抑えることができる。更に、接着後に
接着層とセグメントの全体を純化処理すると、接着層及
びセグメントの全灰分量が２０ｐｐｍ以下好ましくは５
ｐｐｍ以下となり、ＣＺ法などの単結晶引き上げ用半導
体製造装置内のルツボ、ヒートシールド、ヒータ等の部
品に適した接着炭素材とすることができる。また、本発
明は前記半導体製造用装置部材への適用以外に、大型
化、複雑化できることから、炉内構造物用トレイや放電
加工用電極等へも適用できる。

【００２５】

【実施例】以下本発明の実施例を説明する。セグメント
のもとになる炭素材として東洋炭素製ＩＧ−１１、ＩＧ
−１２、ＩＳＯ−６３の３種類を用いた。カーボンセメ
ントは、ピッチ粉末、炭素粉末及びタール相溶性フェノ
ール樹脂の混合物による市販品を用いた。炭素材を１０
×１０×３０（ｍｍ）の２枚に加工し、１０×１０（ｍ
ｍ）の面同志を接着厚さが約１０μｍになるまで強く突
き合わせて接着したのち硬化・焼成して１０×１０×６
０（ｍｍ）の接着炭素材を得た。この接着炭素材につい
て、曲げ強度、引っ張り強度、接着電気抵抗値を測定し
た。なお、曲げ強さは支点間距離４０ｍｍの３点曲げ試
験治具を用い、毎秒３ｋｇｆの均一荷重で負荷し破壊荷
重を求め、Ｂｓ＝（３×Ｐ×Ｌ）／（２×ｗ×ｈ²）で
曲げ強度を求めた。ここで、Ｐは破壊荷重、Ｌは支点間
距離、ｗは試験片の幅、ｈは試験片の厚みである。引っ
張り強度はＪＩＳに準拠して測定した。

【００２６】東洋炭素製ＩＧ−１１、ＩＧ−１２による
接着炭素材の特性が表１に示される。符号１、５は非接
着の比較例であり、符号２、６は９００℃で焼成した本
発明例であり、符号３、７は１２００℃で焼成した本発
明例であり、符号４、８は２０００°Ｃで焼成した本発
明例である。

【００２７】

【表１】

【００２８】ＩＧ−１１及びＩＧ−１２の接着品を９０
０℃又は１２００℃で熱処理したものは、母材のＩＧ−
１１と同等の曲げ強度及び引っ張り強度を有しており、
熱処理温度が上がる程、接着電気抵抗値が低下している
事が判る。接着品の熱処理温度が２０００℃に上昇する
と、やや曲げ強度及び引っ張り強度が低下するが、接着
電気抵抗値がゼロになる。このことから、接着面が薄く
なるように均一に突き合わせると、接着層の強度は、曲
げ強度４２ＭＰａ以上、引っ張り強度２６ＭＰａ以上と
母材の炭素材以上の強度を有することが判る。

【００２９】

【表２】

【００３０】接着層の強度を推定するために、強度のあ
る炭素材にＩＳＯ−６３を用いて、同様の曲げ強さ測定
を行った。母材である符号１１の曲げ強度は５７ＭＰａ
であるのに対して、接着されたものは、４０ＭＰａ前後
の曲げ強度になっている。このことから、熱処理でガス
発生を抑える処理を行っても、接着層は４０ＭＰａ前後
の曲げ強度を有してることが判る。このことから、炭素
材の大部分の用途をカバーする曲げ強度が３５ＭＰａ以
上且つ引っ張り強度が２０ＭＰａ以上の接着炭素材が、
組み合わせ方を適切にし、接着層の厚みを適正に管理す
ることで簡単に得られることが判る。

【００３１】１２インチ外径のシリンコンウェハー用
に、外径が１２００ｍｍ用のヒーターを１２分割で製造
した。一体で製造する場合に比較して、２／３のコスト
で同様の機械的特性を有するものを製造することができ
た。

【００３２】

【発明の効果】上述したように、中心軸に対して適切な
形状の接着面を形成するように複数のセグメントの前記
接着層が薄くなるように突き合わせると、普通の炭素材
の母材と同等の強度を有する接着層を得ることが出来、
接着に起因して母材の強度を低下させることもなく、そ
の結果大型品や複雑形状品を端材を組み合わせて安価に
製造することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の接合炭素材を構成するセグメントを示
す図である。

【図２】本発明の接合炭素材の製造工程を示す図であ
る。

【図３】本発明の接合炭素材によるルツボの断面図であ
る。

【図４】本発明の他の接合炭素材を構成するセグメント
の分割状態を示す図である。

【図５】本発明の他の接合炭素材を構成するセグメント
の分割状態を示す図である。

【符号の説明】

１接着炭素材２セグメント３接着面１１中心軸１２放射面３１，４１中心線３２，４２中心線を通る面

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】複数のセグメントを接着することによ
り、円筒状、多角錐筒状又は円板状のように中心軸の回
りで点対称又は中心軸を通る面に対して線対称な形状を
有する部分を形成した接着炭素材であって、複数の前記セグメントは同形状であるとともに、前記中
心軸に対して等しい中心角の放射面でカットされた接着
面を有し、前記接着面同志をカーボンセメントを介して突き合わせ
て接着したものである接着炭素材。
【請求項２】複数の前記セグメントによる分割数は、
２〜２４である請求項１記載の接着炭素材。
【請求項３】複数のセグメントを接着することによ
り、円柱、多角柱、円錐柱のように中心軸の回りで点対
称又は中心軸を通る面に対して線対称な形状を有する部
分を形成した接着炭素材であって、複数の前記セグメントは、前記中心軸の回りで点対称又
は前記中心軸を通る面に対して線対称な接着面を有し、前記接着面同志をカーボンセメントを介して突き合わせ
て接着したものである接着炭素材。
【請求項４】前記カーボンセメントの接着層の厚み
は、１００μｍ以下である請求項１又は３記載の接着炭
素材。
【請求項５】前記接着後、更に純化処理を行ったもの
である請求項１又は３記載の接着炭素材。
【請求項６】前記純化処理後、前記接着層及び前記セ
グメントの全灰分量が２０ｐｐｍ以下である請求項５記
載の接着炭素材。
【請求項７】下記ののうちいずれかを行った請
求項１又は３記載の接着炭素材。熱分解炭素含浸、又は熱分解炭素コーティング、又は
熱分解炭素含浸及び熱分解炭素コーティング炭化珪素処理、又は炭化珪素コーティング、又は炭化
珪素処理及び炭化珪素コーティングガラス状炭素含浸、又はガラス状炭素コーティング、
又はガラス状炭素含浸及びガラス状炭素コーティング
【請求項８】複数のセグメントを接着して形成した接
着炭素材であって、複数の前記セグメントの接着面はカ
ーボンセメントを介して突き合わせたものであり、前記
カーボンセメントによる接着層を硬化させた後、前記接
着層及び前記セグメントに対して焼成と純化処理の熱処
理を施したものであり、前記接着層の厚みが１００μｍ
以下であるとともに、前記接着層及び前記セグメントの
全灰分量が２０ｐｐｍ以下である接着炭素材。
【請求項９】半導体製造装置用部品として用いられる
請求項８記載の接着炭素材。