JPH10330724A - 耐熱接着剤、耐熱接着剤層付き半導体チップ、耐熱接着剤層付きリードフレーム、耐熱接着剤層付きフィルム及び半導体装置 - Google Patents
耐熱接着剤、耐熱接着剤層付き半導体チップ、耐熱接着剤層付きリードフレーム、耐熱接着剤層付きフィルム及び半導体装置Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 チップとリードフレームとの接着性（特に熱
圧着性）とはんだリフロー時のパッケージクラックを防
止するのに十分な封止材との接着性とを兼ね備える耐熱
接着剤、耐熱接着剤層付き半導体チップ、耐熱接着剤層
付きリードフレーム、耐熱接着剤層付きフィルム及び半
導体装置を提供する。 【解決手段】 樹脂封止型半導体装置の半導体チップと
リードフレームを接着するための耐熱接着剤であり、封
止材の成形温度で封止材構成樹脂に溶解せず、さらに半
導体チップとリードフレームとのせん断接着力が１（Ｎ
／４ｍｍ2）以上である耐熱接着剤、耐熱接着剤層付き
半導体チップ、耐熱接着剤層付きリードフレーム、耐熱
接着剤層付きフィルム及び半導体装置。
圧着性）とはんだリフロー時のパッケージクラックを防
止するのに十分な封止材との接着性とを兼ね備える耐熱
接着剤、耐熱接着剤層付き半導体チップ、耐熱接着剤層
付きリードフレーム、耐熱接着剤層付きフィルム及び半
導体装置を提供する。 【解決手段】 樹脂封止型半導体装置の半導体チップと
リードフレームを接着するための耐熱接着剤であり、封
止材の成形温度で封止材構成樹脂に溶解せず、さらに半
導体チップとリードフレームとのせん断接着力が１（Ｎ
／４ｍｍ2）以上である耐熱接着剤、耐熱接着剤層付き
半導体チップ、耐熱接着剤層付きリードフレーム、耐熱
接着剤層付きフィルム及び半導体装置。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、耐熱接着剤、耐熱
接着剤層付き半導体チップ、耐熱接着剤層付きリードフ
レーム、耐熱接着剤層付きフィルム及び半導体装置に関
する。
接着剤層付き半導体チップ、耐熱接着剤層付きリードフ
レーム、耐熱接着剤層付きフィルム及び半導体装置に関
する。
【０００２】
【従来の技術】代表的な樹脂封止半導体装置は図１〜３
に示されるような構造をしており、耐熱接着剤の役割
は、図１の半導体装置では半導体チップとリードフレー
ムのインナーリードとの接着であり、図２の半導体装置
ではチップ表面でのバッファコート兼リードフレームの
インナーリードとの接着であり、図３の一般的な半導体
装置ではチップ裏面でのチップとリードフレームのタブ
（ダイパッド）との接着などに利用されている。図１、
図２に示される形式の半導体装置の構造はＬＯＣ（ｌｅ
ａｄ ｏｎ ｃｈｉｐ）と呼ばれており、これに用いる
耐熱接着剤にはチップとリードフレームとの接着性（特
に熱圧着性）とはんだリフロー時のパッケージクラック
を防止するのに十分な封止材との接着性とを両立するこ
とが要求される。
に示されるような構造をしており、耐熱接着剤の役割
は、図１の半導体装置では半導体チップとリードフレー
ムのインナーリードとの接着であり、図２の半導体装置
ではチップ表面でのバッファコート兼リードフレームの
インナーリードとの接着であり、図３の一般的な半導体
装置ではチップ裏面でのチップとリードフレームのタブ
（ダイパッド）との接着などに利用されている。図１、
図２に示される形式の半導体装置の構造はＬＯＣ（ｌｅ
ａｄ ｏｎ ｃｈｉｐ）と呼ばれており、これに用いる
耐熱接着剤にはチップとリードフレームとの接着性（特
に熱圧着性）とはんだリフロー時のパッケージクラック
を防止するのに十分な封止材との接着性とを両立するこ
とが要求される。
【０００３】近年、半導体装置の小型、薄型化が進み、
半導体装置に占めるチップの割合が多くなり、反対に半
導体装置に占める封止材の割合が少なくなるに伴い、耐
熱接着剤や封止材が吸湿した場合、はんだ接続（はんだ
リフロー）時の熱により吸湿された水分が気化、膨張
し、その結果パッケージにクラックが生じる現象が多発
するようになった。この現象を防止するために、耐熱接
着剤に関しては低吸湿化やガラス転移温度を高くするこ
とに加えて耐熱接着剤部材を複数の小片に分離すること
によってリフロー時の水蒸気を逃し、クラックを防止す
る（特開平３−１０９７５７号公報）ことなどが行われ
ているが、チップ、リードフレームとの接着性（特に熱
圧着性）とはんだリフロー時のパッケージクラックを防
止するのに十分な封止材との接着性とを両立するには未
だ十分ではなかった。
半導体装置に占めるチップの割合が多くなり、反対に半
導体装置に占める封止材の割合が少なくなるに伴い、耐
熱接着剤や封止材が吸湿した場合、はんだ接続（はんだ
リフロー）時の熱により吸湿された水分が気化、膨張
し、その結果パッケージにクラックが生じる現象が多発
するようになった。この現象を防止するために、耐熱接
着剤に関しては低吸湿化やガラス転移温度を高くするこ
とに加えて耐熱接着剤部材を複数の小片に分離すること
によってリフロー時の水蒸気を逃し、クラックを防止す
る（特開平３−１０９７５７号公報）ことなどが行われ
ているが、チップ、リードフレームとの接着性（特に熱
圧着性）とはんだリフロー時のパッケージクラックを防
止するのに十分な封止材との接着性とを両立するには未
だ十分ではなかった。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、上記
問題を解決し、チップとリードフレームとの接着性（特
に熱圧着性）とはんだリフロー時のパッケージクラック
を防止するのに十分な封止材との接着性とを兼ね備える
耐熱接着剤、耐熱接着剤層付き半導体チップ、耐熱接着
剤層付きリードフレーム、耐熱接着剤層付きフィルム及
び半導体装置を提供することにある。
問題を解決し、チップとリードフレームとの接着性（特
に熱圧着性）とはんだリフロー時のパッケージクラック
を防止するのに十分な封止材との接着性とを兼ね備える
耐熱接着剤、耐熱接着剤層付き半導体チップ、耐熱接着
剤層付きリードフレーム、耐熱接着剤層付きフィルム及
び半導体装置を提供することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、半導体装
置の吸湿後のはんだリフロー時のパッケージクラックと
耐熱接着剤の接着性との関係について鋭意検討した結
果、耐熱接着剤の吸湿率やガラス転移温度よりも、封止
材の成形温度における耐熱接着剤の封止材構成樹脂に対
する溶解性がパッケージクラックの主要な要因であり、
封止材の成形温度で封止材構成樹脂に溶解しない耐熱接
着剤を用いることによって改善できることを見出し、本
発明を完成するに至った。すなわち、封止材の成形温度
で封止材構成樹脂に溶解する耐熱接着剤を用いた場合
は、はんだリフロー工程以前にすでに耐熱接着剤と封止
材との界面で剥離が生じるため著しいパッケージクラッ
クが発生してしまう。さらに、このような封止材構成樹
脂に溶解する耐熱接着剤は、はんだリフロー時の高温
（２００℃以上）下で封止材との溶融流動体を形成して
パッケージのふくれ及びクラックを生じ易い。一方、封
止材構成樹脂に対する溶解性を低下させる手段として耐
熱接着剤に単に熱硬化性を付与するだけでは、パッケー
ジクラックは改善されるものの半導体チップ又はリード
フレームとの接着性（特に熱圧着性）が低下してしまう
問題がある。このように封止材の成形温度で封止材構成
樹脂に溶解せず、さらに半導体チップ又はリードフレー
ムとの接着性（特に熱圧着性）を兼ね備える耐熱接着剤
を用いることが半導体装置の耐パッケージクラック性向
上に有効であることはこれまで全く予想されていなかっ
た。
置の吸湿後のはんだリフロー時のパッケージクラックと
耐熱接着剤の接着性との関係について鋭意検討した結
果、耐熱接着剤の吸湿率やガラス転移温度よりも、封止
材の成形温度における耐熱接着剤の封止材構成樹脂に対
する溶解性がパッケージクラックの主要な要因であり、
封止材の成形温度で封止材構成樹脂に溶解しない耐熱接
着剤を用いることによって改善できることを見出し、本
発明を完成するに至った。すなわち、封止材の成形温度
で封止材構成樹脂に溶解する耐熱接着剤を用いた場合
は、はんだリフロー工程以前にすでに耐熱接着剤と封止
材との界面で剥離が生じるため著しいパッケージクラッ
クが発生してしまう。さらに、このような封止材構成樹
脂に溶解する耐熱接着剤は、はんだリフロー時の高温
（２００℃以上）下で封止材との溶融流動体を形成して
パッケージのふくれ及びクラックを生じ易い。一方、封
止材構成樹脂に対する溶解性を低下させる手段として耐
熱接着剤に単に熱硬化性を付与するだけでは、パッケー
ジクラックは改善されるものの半導体チップ又はリード
フレームとの接着性（特に熱圧着性）が低下してしまう
問題がある。このように封止材の成形温度で封止材構成
樹脂に溶解せず、さらに半導体チップ又はリードフレー
ムとの接着性（特に熱圧着性）を兼ね備える耐熱接着剤
を用いることが半導体装置の耐パッケージクラック性向
上に有効であることはこれまで全く予想されていなかっ
た。
【０００６】すなわち、本発明は、樹脂封止型半導体装
置の半導体チップとリードフレームを接着するための耐
熱接着剤であり、封止材の成形温度で封止材構成樹脂に
溶解せず、さらに半導体チップとリードフレームとのせ
ん断接着力が１（Ｎ／４ｍｍ 2）以上であることを特徴
とする耐熱接着剤に関する。
置の半導体チップとリードフレームを接着するための耐
熱接着剤であり、封止材の成形温度で封止材構成樹脂に
溶解せず、さらに半導体チップとリードフレームとのせ
ん断接着力が１（Ｎ／４ｍｍ 2）以上であることを特徴
とする耐熱接着剤に関する。
【０００７】ここで、封止材構成樹脂に溶解しないと
は、ガラス板（厚さ約２ｍｍ）上に厚さ２０μｍの耐熱
接着剤が付いた耐熱接着剤層付きガラス板を１８０℃に
加温し、この耐熱接着剤上に封止材構成樹脂のペレット
約０．１ｇを載せ、１２０〜２００℃で２分間放置した
のち、同温度で耐熱接着剤上に残った溶融封止材構成樹
脂を拭き取った後の耐熱接着剤上に、外観観察で、樹脂
ペレットの接触部分に痕跡が認められる程度かあるいは
全く溶解の形跡が認められないことを表す。一方、封止
材構成樹脂に溶解するとは耐熱接着剤が封止構成樹脂に
溶解して溶融流動体を形成し耐熱接着剤にへこみあるい
は穴が形成される状態を表す。なお、使用する構成樹脂
のそれぞれに溶解しないことが好ましいが、混合物とし
て使用するときはその混合物に対して溶解しなければよ
い。
は、ガラス板（厚さ約２ｍｍ）上に厚さ２０μｍの耐熱
接着剤が付いた耐熱接着剤層付きガラス板を１８０℃に
加温し、この耐熱接着剤上に封止材構成樹脂のペレット
約０．１ｇを載せ、１２０〜２００℃で２分間放置した
のち、同温度で耐熱接着剤上に残った溶融封止材構成樹
脂を拭き取った後の耐熱接着剤上に、外観観察で、樹脂
ペレットの接触部分に痕跡が認められる程度かあるいは
全く溶解の形跡が認められないことを表す。一方、封止
材構成樹脂に溶解するとは耐熱接着剤が封止構成樹脂に
溶解して溶融流動体を形成し耐熱接着剤にへこみあるい
は穴が形成される状態を表す。なお、使用する構成樹脂
のそれぞれに溶解しないことが好ましいが、混合物とし
て使用するときはその混合物に対して溶解しなければよ
い。
【０００８】耐熱性接着剤による半導体チップとリード
フレームとのせん断接着力は、厚さ２０μｍの耐熱接着
剤を介して温度３００℃、圧力０．２ＭＰａ、時間５秒
間の条件で圧着したものを試験片とし、測定温度２５
℃、引き剥し速度０．５ｍｍ／秒で測定する。
フレームとのせん断接着力は、厚さ２０μｍの耐熱接着
剤を介して温度３００℃、圧力０．２ＭＰａ、時間５秒
間の条件で圧着したものを試験片とし、測定温度２５
℃、引き剥し速度０．５ｍｍ／秒で測定する。
【０００９】半導体チップとしては、厚さが６７０μｍ
のシリコンウエハに電子回路を形成したもの又はこれか
ら切り取ったものが一般的であるが、これに限定される
ものではなく、その接着面は窒化珪素膜やポリイミド樹
脂等の耐熱樹脂からなるバッファーコート膜であっても
よい。リードフレームとしては鉄（Ｆｅ）−ニッケル
（Ｎｉ）合金（Ｎｉ含有率４２％の合金、以下４２合金
と略す）、厚さ約１５５μｍのものが一般的であるが、
これに限定されるものではない。また、せん断接着力の
測定は、Ｄａｇｅ社製自動接着力試験機マイクロテスタ
ＢＴ−２２型等市販の試験機を利用することができる。
のシリコンウエハに電子回路を形成したもの又はこれか
ら切り取ったものが一般的であるが、これに限定される
ものではなく、その接着面は窒化珪素膜やポリイミド樹
脂等の耐熱樹脂からなるバッファーコート膜であっても
よい。リードフレームとしては鉄（Ｆｅ）−ニッケル
（Ｎｉ）合金（Ｎｉ含有率４２％の合金、以下４２合金
と略す）、厚さ約１５５μｍのものが一般的であるが、
これに限定されるものではない。また、せん断接着力の
測定は、Ｄａｇｅ社製自動接着力試験機マイクロテスタ
ＢＴ−２２型等市販の試験機を利用することができる。
【００１０】また、本発明は、半導体チップの回路形成
面に前記耐熱接着剤の層を設けてなる耐熱接着剤層付き
半導体チップに関する。
面に前記耐熱接着剤の層を設けてなる耐熱接着剤層付き
半導体チップに関する。
【００１１】また、本発明は、リードフレームの半導体
搭載面に前記耐熱接着剤の層を設けてなる耐熱接着剤層
付きリードフレームに関する。
搭載面に前記耐熱接着剤の層を設けてなる耐熱接着剤層
付きリードフレームに関する。
【００１２】また、本発明は、支持フィルムの片面又は
両面に前記耐熱接着剤の層を設けてなる耐熱接着剤層付
きフィルムに関する。
両面に前記耐熱接着剤の層を設けてなる耐熱接着剤層付
きフィルムに関する。
【００１３】また、本発明は、半導体チップの回路形成
面上にリードフレームの複数のインナーリードが前記耐
熱接着剤を介して接着され、半導体チップとリードフレ
ームのインナーリードが各々ボンディングワイヤで電気
的に接続され、半導体チップが封止材で封止されてなる
半導体装置に関する。
面上にリードフレームの複数のインナーリードが前記耐
熱接着剤を介して接着され、半導体チップとリードフレ
ームのインナーリードが各々ボンディングワイヤで電気
的に接続され、半導体チップが封止材で封止されてなる
半導体装置に関する。
【００１４】また、本発明は、リードフレームの複数の
インナーリードが前記耐熱接着剤層付き半導体チップの
回路形成面上に前記の耐熱接着剤の層を介して接着さ
れ、半導体チップとリードフレームインナーリードが各
々ボンディングワイヤで電気的に接続され、半導体チッ
プが封止材で封止されてなる半導体装置に関する。
インナーリードが前記耐熱接着剤層付き半導体チップの
回路形成面上に前記の耐熱接着剤の層を介して接着さ
れ、半導体チップとリードフレームインナーリードが各
々ボンディングワイヤで電気的に接続され、半導体チッ
プが封止材で封止されてなる半導体装置に関する。
【００１５】また、本発明は、半導体チップの回路形成
面上に前記耐熱接着剤層付きリードフレームの複数のイ
ンナーリードが耐熱接着剤層を介して接着され、半導体
チップとリードフレームのインナーリードが各々ボンデ
ィングワイヤで電気的に接続され、半導体チップが封止
材で封止されてなる半導体装置に関する。
面上に前記耐熱接着剤層付きリードフレームの複数のイ
ンナーリードが耐熱接着剤層を介して接着され、半導体
チップとリードフレームのインナーリードが各々ボンデ
ィングワイヤで電気的に接続され、半導体チップが封止
材で封止されてなる半導体装置に関する。
【００１６】また、本発明は、半導体チップの回路形成
面上にリードフレームの複数のインナーリードが前記耐
熱接着剤層付きフィルムを介して接着され、半導体チッ
プとリードフレームのインナーリードが各々ボンディン
グワイヤで電気的に接続され、半導体チップが封止材で
封止されてなる半導体装置に関する。
面上にリードフレームの複数のインナーリードが前記耐
熱接着剤層付きフィルムを介して接着され、半導体チッ
プとリードフレームのインナーリードが各々ボンディン
グワイヤで電気的に接続され、半導体チップが封止材で
封止されてなる半導体装置に関する。
【００１７】
【発明の実施の形態】本発明における耐熱接着剤として
は、封止材の成形温度下で封止材構成樹脂に溶解しない
ものであり、さらに半導体チップとリードフレームとの
せん断接着力が１（Ｎ／４ｍｍ2）以上であるものが用
いられる。このような耐熱接着剤としては、耐熱性樹脂
を含有するものが使用される。ここでいう耐熱性とは封
止材の成形温度で分解しない程度の耐熱性、好ましくは
ワイヤボンディング時の加熱温度で分解しない程度の耐
熱性を意味する。このような耐熱性樹脂としては、例え
ばアミド結合、イミド結合、エステル結合又はエーテル
結合を有するものがある。さらに、具体的には、ポリイ
ミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポ
リエステル樹脂、ポリエーテル樹脂等がある。ポリイミ
ド樹脂及びポリアミドイミド樹脂については、その前駆
体であるポリアミド酸又はその一部イミド化樹脂を使用
してもよい。耐熱性樹脂を含有する耐熱接着剤は熱可塑
性でも熱硬化性でも良い。封止材の成形温度下で封止材
構成樹脂に溶解せず、かつ半導体チップ又はリードフレ
ームとの熱圧着性を有し、半導体チップとリードフレー
ムとをせん断接着力が１（Ｎ／４ｍｍ2）以上で接着す
る接着剤が得られるものであれば特に制限はない。
は、封止材の成形温度下で封止材構成樹脂に溶解しない
ものであり、さらに半導体チップとリードフレームとの
せん断接着力が１（Ｎ／４ｍｍ2）以上であるものが用
いられる。このような耐熱接着剤としては、耐熱性樹脂
を含有するものが使用される。ここでいう耐熱性とは封
止材の成形温度で分解しない程度の耐熱性、好ましくは
ワイヤボンディング時の加熱温度で分解しない程度の耐
熱性を意味する。このような耐熱性樹脂としては、例え
ばアミド結合、イミド結合、エステル結合又はエーテル
結合を有するものがある。さらに、具体的には、ポリイ
ミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポ
リエステル樹脂、ポリエーテル樹脂等がある。ポリイミ
ド樹脂及びポリアミドイミド樹脂については、その前駆
体であるポリアミド酸又はその一部イミド化樹脂を使用
してもよい。耐熱性樹脂を含有する耐熱接着剤は熱可塑
性でも熱硬化性でも良い。封止材の成形温度下で封止材
構成樹脂に溶解せず、かつ半導体チップ又はリードフレ
ームとの熱圧着性を有し、半導体チップとリードフレー
ムとをせん断接着力が１（Ｎ／４ｍｍ2）以上で接着す
る接着剤が得られるものであれば特に制限はない。
【００１８】ポリイミド樹脂は、芳香族テトラカルボン
酸二無水物と芳香族ジアミン化合物とを反応させて得る
ことができる。
酸二無水物と芳香族ジアミン化合物とを反応させて得る
ことができる。
【００１９】芳香族テトラカルボン酸二無水物として
は、例えば、ピロメリット酸二無水物、３，３′４，
４′−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、２，
２′，３，３′−ビフェニルテトラカルボン酸二無水
物、２，３，３′，４′−ビフェニルテトラカルボン酸
二無水物、２，２−ビス（３，４−ジカルボキシフェニ
ル）プロパン二無水物、２，２−ビス（２，３−ジカル
ボキシフェニル）プロパン二無水物、１，１−ビス
（２，３−ジカルボキシフェニル）エタン二無水物、
１，１−ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）エタン
二無水物、ビス（２，３−ジカルボキシフェニル）メタ
ン二無水物、ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）メ
タン二無水物、ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）
スルホン二無水物、３，４，９，１０−ペリレンテトラ
カルボン酸二無水物、ビス（３，４−ジカルボキシフェ
ニル）エーテル二無水物、ベンゼン−１，２，３，４−
テトラカルボン酸二無水物、３，４，３′，４′−ベン
ゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、２，３，２′，
３′−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、２，
３，３，′，４′−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二
無水物、１，２，５，６−ナフタレンテトラカルボン酸
二無水物、２，３，６，７−ナフタレンテトラカルボン
酸二無水物、１，２，４，５−ナフタレンテトラカルボ
ン酸二無水物、１，４，５，８−ナフタレンテトラカル
ボン酸二無水物、２，６−ジクロルナフタレン−１，
４，５，８−テトラカルボン酸二無水物、２，７−ジク
ロルナフタレン−１，４，５，８−テトラカルボン酸二
無水物、２，３，６，７−テトラクロルナフタレン−
１，４，５，８−テトラカルボン酸二無水物、フェナン
スレン−１，８，９，１０−テトラカルボン酸二無水
物、ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）ジメチルシ
ラン二無水物、ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）
メチルフェニルシラン二無水物、ビス（３，４−ジカル
ボキシフェニル）ジフェニルシラン二無水物、１，４−
ビス（３，４−ジカルボキシフェニルジメチルシリル）
ベンゼン二無水物、１，３−ビス（３，４−ジカルボキ
シフェニル）−１，１，３，３−テトラメチルジシクロ
ヘキサン二無水物、ｐ−フェニレンビス（トリメリット
酸モノエステル酸無水物）、２，２−ビス（３，４−ジ
カルボキシフェニル）ヘキサフルオロプロパン二無水
物、２，２−ビス［４−（３，４−ジカルボキシフェノ
キシ）フェニル］ヘキサフルオロプロパン二無水物、
２，２−ビス［４−（３，４−ジカルボキシフェノキ
シ）フェニル］プロパン二無水物、４，４−ビス（３，
４−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルスルフィド二
無水物、１，４−ビス（２−ヒドロキシヘキサフルオロ
イソプロピル）ベンゼンビス（トリメリテート無水
物）、１，３−ビス（２−ヒドロキシヘキサフルオロイ
ソプロピル）ベンゼンビス（トリメリテート無水物）、
１，２−（エチレン）ビス（トリメリテート無水物）、
１，３−（トリメチレン）ビス（トリメリテート無水
物）、１，４−（テトラメチレン）ビス（トリメリテー
ト無水物）、１，５−（ペンタメチレン）ビス（トリメ
リテート無水物）、１，６−（ヘキサメチレン）ビス
（トリメリテート無水物）、１，７−（ヘプタメチレ
ン）ビス（トリメリテート無水物）、１，８−（オクタ
メチレン）ビス（トリメリテート無水物）、１，９−
（ノナメチレン）ビス（トリメリテート無水物）、１，
１０−（デカメチレン）ビス（トリメリテート無水
物）、１，１２−（ドデカメチレン）ビス（トリメリテ
ート無水物）、１，１６−（ヘキサデカメチレン）ビス
（トリメリテート無水物）、１，１８−（オクタデカメ
チレン）ビス（トリメリテート無水物）などがあり、こ
れら２種以上を併用してもよい。
は、例えば、ピロメリット酸二無水物、３，３′４，
４′−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、２，
２′，３，３′−ビフェニルテトラカルボン酸二無水
物、２，３，３′，４′−ビフェニルテトラカルボン酸
二無水物、２，２−ビス（３，４−ジカルボキシフェニ
ル）プロパン二無水物、２，２−ビス（２，３−ジカル
ボキシフェニル）プロパン二無水物、１，１−ビス
（２，３−ジカルボキシフェニル）エタン二無水物、
１，１−ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）エタン
二無水物、ビス（２，３−ジカルボキシフェニル）メタ
ン二無水物、ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）メ
タン二無水物、ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）
スルホン二無水物、３，４，９，１０−ペリレンテトラ
カルボン酸二無水物、ビス（３，４−ジカルボキシフェ
ニル）エーテル二無水物、ベンゼン−１，２，３，４−
テトラカルボン酸二無水物、３，４，３′，４′−ベン
ゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、２，３，２′，
３′−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、２，
３，３，′，４′−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二
無水物、１，２，５，６−ナフタレンテトラカルボン酸
二無水物、２，３，６，７−ナフタレンテトラカルボン
酸二無水物、１，２，４，５−ナフタレンテトラカルボ
ン酸二無水物、１，４，５，８−ナフタレンテトラカル
ボン酸二無水物、２，６−ジクロルナフタレン−１，
４，５，８−テトラカルボン酸二無水物、２，７−ジク
ロルナフタレン−１，４，５，８−テトラカルボン酸二
無水物、２，３，６，７−テトラクロルナフタレン−
１，４，５，８−テトラカルボン酸二無水物、フェナン
スレン−１，８，９，１０−テトラカルボン酸二無水
物、ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）ジメチルシ
ラン二無水物、ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）
メチルフェニルシラン二無水物、ビス（３，４−ジカル
ボキシフェニル）ジフェニルシラン二無水物、１，４−
ビス（３，４−ジカルボキシフェニルジメチルシリル）
ベンゼン二無水物、１，３−ビス（３，４−ジカルボキ
シフェニル）−１，１，３，３−テトラメチルジシクロ
ヘキサン二無水物、ｐ−フェニレンビス（トリメリット
酸モノエステル酸無水物）、２，２−ビス（３，４−ジ
カルボキシフェニル）ヘキサフルオロプロパン二無水
物、２，２−ビス［４−（３，４−ジカルボキシフェノ
キシ）フェニル］ヘキサフルオロプロパン二無水物、
２，２−ビス［４−（３，４−ジカルボキシフェノキ
シ）フェニル］プロパン二無水物、４，４−ビス（３，
４−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルスルフィド二
無水物、１，４−ビス（２−ヒドロキシヘキサフルオロ
イソプロピル）ベンゼンビス（トリメリテート無水
物）、１，３−ビス（２−ヒドロキシヘキサフルオロイ
ソプロピル）ベンゼンビス（トリメリテート無水物）、
１，２−（エチレン）ビス（トリメリテート無水物）、
１，３−（トリメチレン）ビス（トリメリテート無水
物）、１，４−（テトラメチレン）ビス（トリメリテー
ト無水物）、１，５−（ペンタメチレン）ビス（トリメ
リテート無水物）、１，６−（ヘキサメチレン）ビス
（トリメリテート無水物）、１，７−（ヘプタメチレ
ン）ビス（トリメリテート無水物）、１，８−（オクタ
メチレン）ビス（トリメリテート無水物）、１，９−
（ノナメチレン）ビス（トリメリテート無水物）、１，
１０−（デカメチレン）ビス（トリメリテート無水
物）、１，１２−（ドデカメチレン）ビス（トリメリテ
ート無水物）、１，１６−（ヘキサデカメチレン）ビス
（トリメリテート無水物）、１，１８−（オクタデカメ
チレン）ビス（トリメリテート無水物）などがあり、こ
れら２種以上を併用してもよい。
【００２０】上記芳香族テトラカルボン酸二無水物に
は、目的に応じて芳香族テトラカルボン酸二無水物以外
のテトラカルボン酸二無水物を芳香族テトラカルボン酸
二無水物の５０モル％を超えない範囲で用いることがで
きる。このようなテトラカルボン酸二無水物としては、
例えば、エチレンテトラカルボン酸二無水物、１，２，
３，４−ブタンテトラカルボン酸二無水物、ピラジン−
２，３，５，６−テトラカルボン酸二無水物、チオフェ
ン−２，３，４，５−テトラカルボン酸二無水物、デカ
ヒドロナフタレン−１，４，５，８−テトラカルボン酸
二無水物、４，８−ジメチル−１，２，３，５，６，７
−ヘキサヒドロナフタレン−１，２，５，６−テトラカ
ルボン酸二無水物、シクロペンタン−１，２，３，４−
テトラカルボン酸二無水物、ピロリジン−２，３，４，
５−テトラカルボン酸二無水物、１，２，３，４−シク
ロブタンテトラカルボン酸二無水物、ビス（エキソ−ビ
シクロ［２，２，１］ヘプタン−２，３−ジカルボン酸
無水物）スルホン、ビシクロ−（２，２，２）−オクト
（７）−エン−２，３，５，６−テトラカルボン酸二無
水物、５−（２，５−ジオキソテトラヒドロフリル）−
３−メチル−３−シクロヘキセン−１，２−ジカルボン
酸無水物、テトラヒドロフラン−２，３，４，５−テト
ラカルボン酸二無水物などが挙げられる。
は、目的に応じて芳香族テトラカルボン酸二無水物以外
のテトラカルボン酸二無水物を芳香族テトラカルボン酸
二無水物の５０モル％を超えない範囲で用いることがで
きる。このようなテトラカルボン酸二無水物としては、
例えば、エチレンテトラカルボン酸二無水物、１，２，
３，４−ブタンテトラカルボン酸二無水物、ピラジン−
２，３，５，６−テトラカルボン酸二無水物、チオフェ
ン−２，３，４，５−テトラカルボン酸二無水物、デカ
ヒドロナフタレン−１，４，５，８−テトラカルボン酸
二無水物、４，８−ジメチル−１，２，３，５，６，７
−ヘキサヒドロナフタレン−１，２，５，６−テトラカ
ルボン酸二無水物、シクロペンタン−１，２，３，４−
テトラカルボン酸二無水物、ピロリジン−２，３，４，
５−テトラカルボン酸二無水物、１，２，３，４−シク
ロブタンテトラカルボン酸二無水物、ビス（エキソ−ビ
シクロ［２，２，１］ヘプタン−２，３−ジカルボン酸
無水物）スルホン、ビシクロ−（２，２，２）−オクト
（７）−エン−２，３，５，６−テトラカルボン酸二無
水物、５−（２，５−ジオキソテトラヒドロフリル）−
３−メチル−３−シクロヘキセン−１，２−ジカルボン
酸無水物、テトラヒドロフラン−２，３，４，５−テト
ラカルボン酸二無水物などが挙げられる。
【００２１】芳香族ジアミン化合物としては、例えば、
ｏ−フェニレンジアミン、ｍ−フェニレンジアミン、ｐ
−フェニレンジアミン、３，３′−ジアミノジフェニル
エーテル、４，４′−ジアミノジフェニルエーテル、
３，４′−ジアミノジフェニルエーテル、３，３′−ジ
アミノジフェニルメタン、３，４′−ジアミノジフェニ
ルメタン、４，４′−ジアミノジフェニルメタン、３，
３′−ジアミノジフェニルジフルオロメタン、４，４′
−ジアミノジフェニルジフルオロメタン、３，３′−ジ
アミノジフェニルスルホン、３，４′−ジアミノジフェ
ニルスルホン、４，４′−ジアミノジフェニルスルホ
ン、３，３′−ジアミノジフェニルスルフィド、３，
４′−ジアミノジフェニルスルフィド、４，４′−ジア
ミノジフェニルスルフィド、３，３′−ジアミノジフェ
ニルケトン、３，４′−ジアミノジフェニルケトン、
４，４′−ジアミノジフェニルケトン、２，２−ビス
（３−アミノフェニル）プロパン、２，２−（３，４′
−ジアミノジフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−
アミノフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−アミノ
フェニル）ヘキサフルオロプロパン、２，２−（３，
４′−ジアミノジフェニル）ヘキサフルオロプロパン、
２，２−ビス（４−アミノフェニル）ヘキサフルオロプ
ロパン、１，３−ビス（３−アミノフェノキシ）ベンゼ
ン、１，４−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン、
３，３′−［１，４−フェニレンビス（１−メチルエチ
リデン）］ビスアニリン、３，４′−［１，４−フェニ
レンビス（１−メチルエチリデン）］ビスアニリン、
４，４′−［１，４−フェニレンビス（１−メチルエチ
リデン）］ビスアニリン、２，２−ビス［４−（３−ア
ミノフェノキシ）フェニル］プロパン、２，２−ビス
［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、
２，２−ビス［４−（３−アミノフェノキシ）フェニ
ル］ヘキサフルオロプロパン、２，２−ビス［４−（４
−アミノフェノキシ）フェニル］ヘキサフルオロプロパ
ン、ビス［４−（３−アミノフェノキシ）フェニル］ス
ルフィド、ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル］スルフィド、ビス［４−（３−アミノフェノキシ）
フェニル］スルホン、ビス［４−（４−アミノフェノキ
シ）フェニル］スルホンなどがあり、これら２種以上を
併用してもよい。
ｏ−フェニレンジアミン、ｍ−フェニレンジアミン、ｐ
−フェニレンジアミン、３，３′−ジアミノジフェニル
エーテル、４，４′−ジアミノジフェニルエーテル、
３，４′−ジアミノジフェニルエーテル、３，３′−ジ
アミノジフェニルメタン、３，４′−ジアミノジフェニ
ルメタン、４，４′−ジアミノジフェニルメタン、３，
３′−ジアミノジフェニルジフルオロメタン、４，４′
−ジアミノジフェニルジフルオロメタン、３，３′−ジ
アミノジフェニルスルホン、３，４′−ジアミノジフェ
ニルスルホン、４，４′−ジアミノジフェニルスルホ
ン、３，３′−ジアミノジフェニルスルフィド、３，
４′−ジアミノジフェニルスルフィド、４，４′−ジア
ミノジフェニルスルフィド、３，３′−ジアミノジフェ
ニルケトン、３，４′−ジアミノジフェニルケトン、
４，４′−ジアミノジフェニルケトン、２，２−ビス
（３−アミノフェニル）プロパン、２，２−（３，４′
−ジアミノジフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−
アミノフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−アミノ
フェニル）ヘキサフルオロプロパン、２，２−（３，
４′−ジアミノジフェニル）ヘキサフルオロプロパン、
２，２−ビス（４−アミノフェニル）ヘキサフルオロプ
ロパン、１，３−ビス（３−アミノフェノキシ）ベンゼ
ン、１，４−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン、
３，３′−［１，４−フェニレンビス（１−メチルエチ
リデン）］ビスアニリン、３，４′−［１，４−フェニ
レンビス（１−メチルエチリデン）］ビスアニリン、
４，４′−［１，４−フェニレンビス（１−メチルエチ
リデン）］ビスアニリン、２，２−ビス［４−（３−ア
ミノフェノキシ）フェニル］プロパン、２，２−ビス
［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、
２，２−ビス［４−（３−アミノフェノキシ）フェニ
ル］ヘキサフルオロプロパン、２，２−ビス［４−（４
−アミノフェノキシ）フェニル］ヘキサフルオロプロパ
ン、ビス［４−（３−アミノフェノキシ）フェニル］ス
ルフィド、ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル］スルフィド、ビス［４−（３−アミノフェノキシ）
フェニル］スルホン、ビス［４−（４−アミノフェノキ
シ）フェニル］スルホンなどがあり、これら２種以上を
併用してもよい。
【００２２】上記芳香族ジアミン化合物には、目的に応
じて芳香族ジアミン化合物以外のジアミン化合物を芳香
族ジアミン化合物の５０モル％を超えない範囲で用いる
ことができる。このようなジアミン化合物としては、例
えば、１，２−ジアミノエタン、１，３−ジアミノプロ
パン、１，４−ジアミノブタン、１，５−ジアミノペン
タン、１，６−ジアミノヘキサン、１，７−ジアミノヘ
プタン、１，８−ジアミノオクタン、１，９−ジアミノ
ノナン、１，１０−ジアミノデカン、１，１１−ジアミ
ノウンデカン、１，３−ビス（３−アミノプロピル）テ
トラメチルジシロキサン、１，３−ビス（３−アミノプ
ロピル）テトラメチルポリシロキサンなどが挙げられ
る。
じて芳香族ジアミン化合物以外のジアミン化合物を芳香
族ジアミン化合物の５０モル％を超えない範囲で用いる
ことができる。このようなジアミン化合物としては、例
えば、１，２−ジアミノエタン、１，３−ジアミノプロ
パン、１，４−ジアミノブタン、１，５−ジアミノペン
タン、１，６−ジアミノヘキサン、１，７−ジアミノヘ
プタン、１，８−ジアミノオクタン、１，９−ジアミノ
ノナン、１，１０−ジアミノデカン、１，１１−ジアミ
ノウンデカン、１，３−ビス（３−アミノプロピル）テ
トラメチルジシロキサン、１，３−ビス（３−アミノプ
ロピル）テトラメチルポリシロキサンなどが挙げられ
る。
【００２３】本発明における芳香族テトラカルボン酸二
無水物と芳香族ジアミン化合物とは、ほぼ等モルで反応
させることが膜特性の点で好ましい。
無水物と芳香族ジアミン化合物とは、ほぼ等モルで反応
させることが膜特性の点で好ましい。
【００２４】芳香族テトラカルボン酸二無水物と芳香族
ジアミン化合物の反応は、有機溶媒中で行う。有機溶媒
としては、例えば、Ｎ−メチルピロリドン、ジメチルア
セトアミド、ジメチルホルムアミド、１，３−ジメチル
−３，４，５，６−テトラヒドロ−２（１Ｈ）−ピリミ
ジノン、１，３−ジメチル−２−イミダゾリジノン等の
含窒素化合物、スルホラン、ジメチルスルホキシド等の
硫黄化合物、γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクト
ン、γ−カプロラクトン、γ−ヘプタラクトン、α−ア
セチル−γ−ブチロラクトン、ε−カプロラクトン等の
ラクトン類、ジオキサン、１，２−ジメトキシエタン、
ジエチレングリコールジメチル（又はジエチル、ジプロ
ピル、ジブチル）エーテル、トリエチレングリコール
（又はジエチル、ジプロピル、ジブチル）エーテル、テ
トラエチレングリコールジメチル（又はジエチル、ジプ
ロピル、ジブチル）エーテル等のエーテル類、メチルエ
チルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノ
ン、アセトフェノン等のケトン類、ブタノール、オクチ
ルアルコール、エチレングリコール、グリセリン、ジエ
チレングリコールモノメチル（又はモノエチル）エーテ
ル、トリエチレングリコールモノメチル（又はモノエチ
ル）エーテル、テトラエチレングリコールモノメチル
（又はモノエチル）エーテル等のアルコール類、フェノ
ール、クレゾール、キシレノール等のフェノール類、酢
酸エチル、酢酸ブチル、エチルセロソルブアセテート、
ブチルセロソルブアセテート等のエステル類、トルエ
ン、キシレン、ジエチルベンゼン、シクロヘキサン等の
炭化水素類、トリクロロエタン、テトラクロロエタン、
モノクロロベンゼン等のハロゲン化炭化水素類などが用
いられる。
ジアミン化合物の反応は、有機溶媒中で行う。有機溶媒
としては、例えば、Ｎ−メチルピロリドン、ジメチルア
セトアミド、ジメチルホルムアミド、１，３−ジメチル
−３，４，５，６−テトラヒドロ−２（１Ｈ）−ピリミ
ジノン、１，３−ジメチル−２−イミダゾリジノン等の
含窒素化合物、スルホラン、ジメチルスルホキシド等の
硫黄化合物、γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクト
ン、γ−カプロラクトン、γ−ヘプタラクトン、α−ア
セチル−γ−ブチロラクトン、ε−カプロラクトン等の
ラクトン類、ジオキサン、１，２−ジメトキシエタン、
ジエチレングリコールジメチル（又はジエチル、ジプロ
ピル、ジブチル）エーテル、トリエチレングリコール
（又はジエチル、ジプロピル、ジブチル）エーテル、テ
トラエチレングリコールジメチル（又はジエチル、ジプ
ロピル、ジブチル）エーテル等のエーテル類、メチルエ
チルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノ
ン、アセトフェノン等のケトン類、ブタノール、オクチ
ルアルコール、エチレングリコール、グリセリン、ジエ
チレングリコールモノメチル（又はモノエチル）エーテ
ル、トリエチレングリコールモノメチル（又はモノエチ
ル）エーテル、テトラエチレングリコールモノメチル
（又はモノエチル）エーテル等のアルコール類、フェノ
ール、クレゾール、キシレノール等のフェノール類、酢
酸エチル、酢酸ブチル、エチルセロソルブアセテート、
ブチルセロソルブアセテート等のエステル類、トルエ
ン、キシレン、ジエチルベンゼン、シクロヘキサン等の
炭化水素類、トリクロロエタン、テトラクロロエタン、
モノクロロベンゼン等のハロゲン化炭化水素類などが用
いられる。
【００２５】これらは単独又は混合して用いられる。溶
解性、低吸湿性、低温硬化性、環境安全性等を考慮する
とラクトン類、エーテル類、ケトン類等を用いることが
好ましい。
解性、低吸湿性、低温硬化性、環境安全性等を考慮する
とラクトン類、エーテル類、ケトン類等を用いることが
好ましい。
【００２６】反応温度は８０℃以下、好ましくは０〜５
０℃で行う。反応が進行するにつれ反応液は徐々に増粘
する。この場合、ポリイミド樹脂の前駆体であるポリア
ミド酸が生成する。このポリアミド酸を部分的にイミド
化してもよく、これもポリイミド樹脂の前駆体に含まれ
る。
０℃で行う。反応が進行するにつれ反応液は徐々に増粘
する。この場合、ポリイミド樹脂の前駆体であるポリア
ミド酸が生成する。このポリアミド酸を部分的にイミド
化してもよく、これもポリイミド樹脂の前駆体に含まれ
る。
【００２７】ポリイミド樹脂は、上記反応物（ポリアミ
ド酸）を脱水閉環して得られる。脱水閉環は、１２０℃
〜２５０℃で熱処理する方法（熱イミド化）や脱水剤を
用いて行う方法（化学イミド化）で行うことができる。
１２０℃〜２５０℃で熱処理する方法の場合、脱水反応
で生じる水を系外に除去しながら行うことが好ましい。
この際、ベンゼン、トルエン、キシレン等を用いて水を
共沸除去してもよい。
ド酸）を脱水閉環して得られる。脱水閉環は、１２０℃
〜２５０℃で熱処理する方法（熱イミド化）や脱水剤を
用いて行う方法（化学イミド化）で行うことができる。
１２０℃〜２５０℃で熱処理する方法の場合、脱水反応
で生じる水を系外に除去しながら行うことが好ましい。
この際、ベンゼン、トルエン、キシレン等を用いて水を
共沸除去してもよい。
【００２８】脱水剤を用いて脱水閉環を行う方法は、脱
水剤として無水酢酸、無水プロピオン酸、無水安息香酸
等の酸無水物、ジシクロヘキシルカルボジイミド等のカ
ルボジイミド化合物等を用いるのが好ましい。このとき
必要に応じてピリジン、イソキノリン、トリメチルアミ
ン、アミノピリジン、イミダゾール等の脱水触媒を用い
てもよい。脱水剤又は脱水触媒は、芳香族テトラカルボ
ン酸二無水物１モルに対し、それぞれ１〜８モルの範囲
で用いることが好ましい。
水剤として無水酢酸、無水プロピオン酸、無水安息香酸
等の酸無水物、ジシクロヘキシルカルボジイミド等のカ
ルボジイミド化合物等を用いるのが好ましい。このとき
必要に応じてピリジン、イソキノリン、トリメチルアミ
ン、アミノピリジン、イミダゾール等の脱水触媒を用い
てもよい。脱水剤又は脱水触媒は、芳香族テトラカルボ
ン酸二無水物１モルに対し、それぞれ１〜８モルの範囲
で用いることが好ましい。
【００２９】本発明におけるポリアミドイミド樹脂又は
その前駆体は、前記ポリイミド又はその前駆体の製造に
おいて、芳香族テトラカルボン酸二無水物の代わりに、
トリメリット酸無水物又はトリメリット酸無水物のクロ
ライド等のトリメリット酸無水物誘導体などの３価のト
リカルボン酸無水物又はその誘導体を使用することによ
り製造することができる。また、芳香族ジアミン化合物
及びその他のジアミン化合物の代わりにアミノ基以外の
残基がそのジアミン化合物に対応するジイソシアネート
化合物を使用して製造することもできる。使用できるジ
イソシアネート化合物としては、前記芳香族ジアミン化
合物又はその他のジアミン化合物とホスゲン又は塩化チ
オニルを反応させて得られるべきものがある。
その前駆体は、前記ポリイミド又はその前駆体の製造に
おいて、芳香族テトラカルボン酸二無水物の代わりに、
トリメリット酸無水物又はトリメリット酸無水物のクロ
ライド等のトリメリット酸無水物誘導体などの３価のト
リカルボン酸無水物又はその誘導体を使用することによ
り製造することができる。また、芳香族ジアミン化合物
及びその他のジアミン化合物の代わりにアミノ基以外の
残基がそのジアミン化合物に対応するジイソシアネート
化合物を使用して製造することもできる。使用できるジ
イソシアネート化合物としては、前記芳香族ジアミン化
合物又はその他のジアミン化合物とホスゲン又は塩化チ
オニルを反応させて得られるべきものがある。
【００３０】本発明におけるポリアミド樹脂は、テレフ
タル酸、イソフタル酸、フタル酸等の芳香族ジカルボン
酸、これらのジクロライド、酸無水物等の誘導体と前記
した芳香族ジアミン化合物又はこれと他のジアミン化合
物を反応させることにより製造することができる。
タル酸、イソフタル酸、フタル酸等の芳香族ジカルボン
酸、これらのジクロライド、酸無水物等の誘導体と前記
した芳香族ジアミン化合物又はこれと他のジアミン化合
物を反応させることにより製造することができる。
【００３１】本発明におけるポリエステル樹脂として
は、上記のテレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸等の
芳香族ジカルボン酸、これらのジクロライド、酸無水物
等の誘導体と、１，４−ジヒドロキシベンゼン、ビスフ
ェノールＦ、ビスフェノールＡ、４，４′−ジヒドロキ
シビフェニル等の芳香族ジオール化合物を反応させて得
られるものがある。
は、上記のテレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸等の
芳香族ジカルボン酸、これらのジクロライド、酸無水物
等の誘導体と、１，４−ジヒドロキシベンゼン、ビスフ
ェノールＦ、ビスフェノールＡ、４，４′−ジヒドロキ
シビフェニル等の芳香族ジオール化合物を反応させて得
られるものがある。
【００３２】また、本発明におけるポリアミドイミド樹
脂としては、芳香族テトラカルボン酸二無水物とイソフ
タル酸ジヒドラジドを必須成分として含有する芳香族ジ
アミン化合物とを反応させて得られるポリアミドイミド
樹脂が好ましく用いられる。芳香族テトラカルボン酸二
無水物及び芳香族ジアミン化合物としては前記のものが
用いられる。イソフタル酸ジヒドラジドの芳香族ジアミ
ン化合物中のモル比は１〜１００モル％とすることが好
ましい。１モル％未満では封止材構成樹脂に対する耐溶
解性が低下する傾向にあり、イソフタル酸ジヒドラジド
の含有量が多いと接着剤層の耐湿性が低下する傾向にあ
るので１０〜８０モル％がより好ましく、２０〜７０モ
ル％が特に好ましく用いられる。このポリアミドイミド
樹脂は芳香族テトラカルボン酸二無水物と芳香族ジアミ
ン化合物との配合比、使用有機溶媒、合成法などを前記
ポリイミド樹脂の合成と同様にして得ることができる。
脂としては、芳香族テトラカルボン酸二無水物とイソフ
タル酸ジヒドラジドを必須成分として含有する芳香族ジ
アミン化合物とを反応させて得られるポリアミドイミド
樹脂が好ましく用いられる。芳香族テトラカルボン酸二
無水物及び芳香族ジアミン化合物としては前記のものが
用いられる。イソフタル酸ジヒドラジドの芳香族ジアミ
ン化合物中のモル比は１〜１００モル％とすることが好
ましい。１モル％未満では封止材構成樹脂に対する耐溶
解性が低下する傾向にあり、イソフタル酸ジヒドラジド
の含有量が多いと接着剤層の耐湿性が低下する傾向にあ
るので１０〜８０モル％がより好ましく、２０〜７０モ
ル％が特に好ましく用いられる。このポリアミドイミド
樹脂は芳香族テトラカルボン酸二無水物と芳香族ジアミ
ン化合物との配合比、使用有機溶媒、合成法などを前記
ポリイミド樹脂の合成と同様にして得ることができる。
【００３３】本発明における耐熱接着剤は、有機溶剤に
溶解して耐熱接着剤液として使用してもよく、半導体チ
ップ、リードフレーム等の被着体のうち一方又は両方に
この耐熱接着剤液を塗布乾燥して予め接着剤層を形成し
て使用してもよく、また、接着テープ、接着フィルム又
は接着シートの形態に予め製膜して接着テープ、接着フ
ィルム又は接着シートとして用いてもよい。接着テー
プ、接着フィルム又は接着シートとしては、ガラス板、
ステンレス板等の基板に耐熱接着剤液を塗布又は流延
し、乾燥した後、引き剥して接着剤のみからなる接着テ
ープ、接着フィルム、接着シートとしたもの、プラスチ
ックフィルム等の基材の両面に耐熱接着剤液を塗布乾燥
して接着剤層を形成して接着テープ、接着フィルム又は
接着シートとしたものがある。また、耐熱接着剤液をガ
ラス繊維等の耐熱性に優れた繊維の薄布マットに含浸
し、乾燥して繊維強化型の接着シートとすることもでき
る。
溶解して耐熱接着剤液として使用してもよく、半導体チ
ップ、リードフレーム等の被着体のうち一方又は両方に
この耐熱接着剤液を塗布乾燥して予め接着剤層を形成し
て使用してもよく、また、接着テープ、接着フィルム又
は接着シートの形態に予め製膜して接着テープ、接着フ
ィルム又は接着シートとして用いてもよい。接着テー
プ、接着フィルム又は接着シートとしては、ガラス板、
ステンレス板等の基板に耐熱接着剤液を塗布又は流延
し、乾燥した後、引き剥して接着剤のみからなる接着テ
ープ、接着フィルム、接着シートとしたもの、プラスチ
ックフィルム等の基材の両面に耐熱接着剤液を塗布乾燥
して接着剤層を形成して接着テープ、接着フィルム又は
接着シートとしたものがある。また、耐熱接着剤液をガ
ラス繊維等の耐熱性に優れた繊維の薄布マットに含浸
し、乾燥して繊維強化型の接着シートとすることもでき
る。
【００３４】特に、耐熱接着剤液を用いて、半導体チッ
プ、リードフレーム等の被着体に塗布する場合、適度な
チキソトロピー性を付与することが好ましい。これは、
特に、スクリーン印刷する場合に有用である。
プ、リードフレーム等の被着体に塗布する場合、適度な
チキソトロピー性を付与することが好ましい。これは、
特に、スクリーン印刷する場合に有用である。
【００３５】適度なチキソトロピー性が付与された耐熱
接着剤液、すなわちチキソトロピー性耐熱接着剤として
は、前記した耐熱接着剤液に、さらに、無機微粒子又は
有機微粒子を含有させたものがある。無機微粒子又は有
機微粒子を含有させることにより、スクリーン印刷時に
必要なチキソトロピー性を付与することができる。無機
微粒子又は有機微粒子は、耐熱性樹脂３０〜９９重量部
に対し、無機微粒子又は有機微粒子１〜７０重量部を両
者の合計量が１００重量部になるよう配合することが好
ましい。無機微粒子又は有機微粒子が１重量部未満では
スクリーン印刷するに必要なチキソトロピー性が不十分
となり、解像性が得られにくくなる傾向がある。７０重
量部を超えるとスクリーン印刷での転写性と作業性が低
下する傾向にある。
接着剤液、すなわちチキソトロピー性耐熱接着剤として
は、前記した耐熱接着剤液に、さらに、無機微粒子又は
有機微粒子を含有させたものがある。無機微粒子又は有
機微粒子を含有させることにより、スクリーン印刷時に
必要なチキソトロピー性を付与することができる。無機
微粒子又は有機微粒子は、耐熱性樹脂３０〜９９重量部
に対し、無機微粒子又は有機微粒子１〜７０重量部を両
者の合計量が１００重量部になるよう配合することが好
ましい。無機微粒子又は有機微粒子が１重量部未満では
スクリーン印刷するに必要なチキソトロピー性が不十分
となり、解像性が得られにくくなる傾向がある。７０重
量部を超えるとスクリーン印刷での転写性と作業性が低
下する傾向にある。
【００３６】無機微粒子としては、例えば、シリカ、ア
ルミナ、チタニア、酸化タンタル、ジルコニア、窒化珪
素、チタン酸バリウム、炭酸バリウム、チタン酸鉛、チ
タン酸ジルコン酸鉛、チタン酸ジルコン酸ランタン鉛、
酸化ガリウム、スピネル、ムライト、コーディエライ
ト、タルク、チタン酸アルミニウム、イットリア含有ジ
ルコニア、硫酸バリウム、珪酸バリウム等の絶縁性無機
微粒子などが用いられる。
ルミナ、チタニア、酸化タンタル、ジルコニア、窒化珪
素、チタン酸バリウム、炭酸バリウム、チタン酸鉛、チ
タン酸ジルコン酸鉛、チタン酸ジルコン酸ランタン鉛、
酸化ガリウム、スピネル、ムライト、コーディエライ
ト、タルク、チタン酸アルミニウム、イットリア含有ジ
ルコニア、硫酸バリウム、珪酸バリウム等の絶縁性無機
微粒子などが用いられる。
【００３７】チキソトロピー性耐熱接着剤の主成分の耐
熱性樹脂は、耐熱接着剤液とするための有機溶剤に可溶
性のものが使用されるが、これに対して、前記有機微粒
子はその有機溶剤に加熱乾燥前には不溶性のものが使用
される。
熱性樹脂は、耐熱接着剤液とするための有機溶剤に可溶
性のものが使用されるが、これに対して、前記有機微粒
子はその有機溶剤に加熱乾燥前には不溶性のものが使用
される。
【００３８】有機微粒子としては、アミド結合、イミド
結合、エステル結合又はエーテル結合を有する耐熱性樹
脂の微粒子が好ましい。該耐熱性樹脂としては、耐熱性
と機械特性の観点から好ましくはポリイミド樹脂若しく
はその前駆体、ポリアミドイミド樹脂若しくはその前駆
体、又はポリアミド樹脂の微粒子が用いられる。
結合、エステル結合又はエーテル結合を有する耐熱性樹
脂の微粒子が好ましい。該耐熱性樹脂としては、耐熱性
と機械特性の観点から好ましくはポリイミド樹脂若しく
はその前駆体、ポリアミドイミド樹脂若しくはその前駆
体、又はポリアミド樹脂の微粒子が用いられる。
【００３９】上記ポリイミド樹脂若しくはその前駆体、
ポリアミドイミド樹脂若しくはその前駆体、又はポリア
ミド樹脂としては、前記に例示したヒドロキシル基、ア
ミノ基若しくはカルボキシル基を有するポリイミド樹脂
又はその前駆体、ポリアミドイミド樹脂又はその前駆
体、あるいはポリアミド樹脂の中から選択して使用され
るが、これらの樹脂においてジアミン化合物として、ジ
アミノヒドロキシ化合物、トリアミノ化合物、テトラア
ミノ化合物、ジアミノカルボキシ化合物は必ずしも必須
成分として用いる必要はない。
ポリアミドイミド樹脂若しくはその前駆体、又はポリア
ミド樹脂としては、前記に例示したヒドロキシル基、ア
ミノ基若しくはカルボキシル基を有するポリイミド樹脂
又はその前駆体、ポリアミドイミド樹脂又はその前駆
体、あるいはポリアミド樹脂の中から選択して使用され
るが、これらの樹脂においてジアミン化合物として、ジ
アミノヒドロキシ化合物、トリアミノ化合物、テトラア
ミノ化合物、ジアミノカルボキシ化合物は必ずしも必須
成分として用いる必要はない。
【００４０】このようにして例示される耐熱性樹脂の微
粒子は、微粒子の状態で耐熱接着剤液中の有機溶剤に加
熱乾燥前には不溶性のものが選択して使用される。
粒子は、微粒子の状態で耐熱接着剤液中の有機溶剤に加
熱乾燥前には不溶性のものが選択して使用される。
【００４１】微粒子化の方法としては、例えば、非水分
散重合法（特公昭６０−４８５３１号公報、特開昭５９
−２３００１８号公報）、沈澱重合法（特開昭５９−１
０８０３０号公報、特開昭６０−２２１４２５号公
報）、樹脂溶液から回収した粉末を機械粉砕する方法、
樹脂溶液を貧触媒に加えながら高せん断下に微粒子化す
る方法、樹脂溶液の噴霧溶液を乾燥して微粒子を得る方
法、溶剤又は樹脂溶液中で溶剤に対して溶解性の温度依
存性を持つ樹脂を析出微粒子化する方法などがある。
散重合法（特公昭６０−４８５３１号公報、特開昭５９
−２３００１８号公報）、沈澱重合法（特開昭５９−１
０８０３０号公報、特開昭６０−２２１４２５号公
報）、樹脂溶液から回収した粉末を機械粉砕する方法、
樹脂溶液を貧触媒に加えながら高せん断下に微粒子化す
る方法、樹脂溶液の噴霧溶液を乾燥して微粒子を得る方
法、溶剤又は樹脂溶液中で溶剤に対して溶解性の温度依
存性を持つ樹脂を析出微粒子化する方法などがある。
【００４２】有機微粒子の熱分解温度は、好ましくは２
５０℃以上であり、特に好ましくは３５０℃以上の耐熱
性樹脂微粒子が用いられる。
５０℃以上であり、特に好ましくは３５０℃以上の耐熱
性樹脂微粒子が用いられる。
【００４３】無機微粒子、有機微粒子は、それぞれ必要
に応じて２種以上用いられる。また、無機微粒子、有機
微粒子とを混合して用いても構わない。
に応じて２種以上用いられる。また、無機微粒子、有機
微粒子とを混合して用いても構わない。
【００４４】無機微粒子、有機微粒子は、平均粒子径が
４０μｍ以下のものが好ましく用いられる。チキソトロ
ピー性耐熱接着剤をスクリーン印刷塗布する際の半導体
チップへのダメージが少なく、かつイオン性不純物濃度
を低くできる平均粒子径が２０μｍ以下の前記アミド結
合、イミド結合、エステル結合又はエーテル結合を有す
る耐熱性樹脂の微粒子がより好ましく用いられる。好ま
しくは０．１〜１０μｍのものが用いられる。
４０μｍ以下のものが好ましく用いられる。チキソトロ
ピー性耐熱接着剤をスクリーン印刷塗布する際の半導体
チップへのダメージが少なく、かつイオン性不純物濃度
を低くできる平均粒子径が２０μｍ以下の前記アミド結
合、イミド結合、エステル結合又はエーテル結合を有す
る耐熱性樹脂の微粒子がより好ましく用いられる。好ま
しくは０．１〜１０μｍのものが用いられる。
【００４５】チキソトロピー性耐熱接着剤としては、加
熱乾燥前には耐熱性樹脂及び有機溶剤を含む均一層に対
して有機微粒子は不均一相として存在し、加熱乾燥後に
は耐熱性樹脂及び有機微粒子を必須成分として含む均一
相が形成するように配合したものが好ましく用いられ
る。前記したようにチキソトロピー性耐熱接着剤の主成
分の耐熱性樹脂は、耐熱接着剤液とするための有機溶剤
に可溶性のものが使用され、前記有機微粒子はその有機
溶剤に加熱乾燥前には不溶性のものが使用されるが、両
者とも加熱乾燥するときの温度ではその有機溶剤に溶解
する性質を有することが好ましい。ここで、加熱乾燥と
は、前記した被着体への接着剤層作製時の乾燥、前記し
た接着テープ、接着フィルム又は接着シート作製時の乾
燥を意味し、乾燥温度は５０〜３５０℃が好ましい。な
お、場合により、チキソトロピー性耐熱接着剤を被着体
に塗布して乾燥と同時に接着させてもよい。
熱乾燥前には耐熱性樹脂及び有機溶剤を含む均一層に対
して有機微粒子は不均一相として存在し、加熱乾燥後に
は耐熱性樹脂及び有機微粒子を必須成分として含む均一
相が形成するように配合したものが好ましく用いられ
る。前記したようにチキソトロピー性耐熱接着剤の主成
分の耐熱性樹脂は、耐熱接着剤液とするための有機溶剤
に可溶性のものが使用され、前記有機微粒子はその有機
溶剤に加熱乾燥前には不溶性のものが使用されるが、両
者とも加熱乾燥するときの温度ではその有機溶剤に溶解
する性質を有することが好ましい。ここで、加熱乾燥と
は、前記した被着体への接着剤層作製時の乾燥、前記し
た接着テープ、接着フィルム又は接着シート作製時の乾
燥を意味し、乾燥温度は５０〜３５０℃が好ましい。な
お、場合により、チキソトロピー性耐熱接着剤を被着体
に塗布して乾燥と同時に接着させてもよい。
【００４６】また、加熱乾燥後には耐熱性樹脂及び有機
微粒子を必須成分として含む均一相が形成されるように
するために耐熱性樹脂と有機微粒子は相溶性を有するも
のを使用することが好ましい。耐熱性樹脂と有機微粒子
とは相溶する性質をもつものが好ましく用いられる。具
体的には、好ましくは耐熱性樹脂と有機微粒子との溶解
性パラメータの差が２．０以下、より好ましくは１．５
以下である組合せのものが用いられる。ここで、溶解性
パラメータは、Ｐｏｌｙｍ．Ｅｎｇ．Ｓｃｉ．，Ｖｏ
ｌ．１４の１４７〜１５４頁に記載されているＦｅｄｏ
ｒｓの方法に準じて計算される値［単位：（ＭＪ／
ｍ3）1/2］である。このような有機微粒子を用いた耐熱
性樹脂組成物は、例えば特開平２−２８９６４６号公
報、特開平４−２４８８７１号公報、特開平４−８５３
７９号公報に記載されているものを用いることができ
る。有機微粒子は材質的には前記した耐熱性樹脂が使用
できるが、前記したように耐熱接着剤液とするための有
機溶剤に加熱乾燥前には不溶性のものが使用される。こ
のような有機微粒子を用いたチキソトロピー性耐熱接着
剤は室温においても加熱乾燥時においても有機溶剤に不
溶な無機微粒子、有機微粒子を用いたチキソトロピー性
耐熱接着剤に比べて、ピンホール、空隙などの欠陥がな
く均一で厚膜形成が可能であり、また機械強度、耐湿性
に著しく優れる乾燥膜を形成することができる。加熱乾
燥前は耐熱性樹脂及び有機溶剤を含む均一相に対して有
機微粒子は不均一相として存在し、加熱乾燥後には耐熱
性樹脂、有機微粒子及び橋架け剤を必須成分として含む
均一相が形成されるようにした耐熱接着剤はチップとリ
ードフレームとの接着性、封止材との接着性、はんだリ
フロー時の耐パッケージクラック性の点で特に好ましく
用いられる。橋架け剤は、加熱乾燥前には耐熱性樹脂及
び溶剤と共に均一相を形成していることが好ましい。橋
架け剤は、加熱乾燥前に、耐熱性樹脂と反応していても
よいが、加熱乾燥時に耐熱性樹脂と反応することが好ま
しい。
微粒子を必須成分として含む均一相が形成されるように
するために耐熱性樹脂と有機微粒子は相溶性を有するも
のを使用することが好ましい。耐熱性樹脂と有機微粒子
とは相溶する性質をもつものが好ましく用いられる。具
体的には、好ましくは耐熱性樹脂と有機微粒子との溶解
性パラメータの差が２．０以下、より好ましくは１．５
以下である組合せのものが用いられる。ここで、溶解性
パラメータは、Ｐｏｌｙｍ．Ｅｎｇ．Ｓｃｉ．，Ｖｏ
ｌ．１４の１４７〜１５４頁に記載されているＦｅｄｏ
ｒｓの方法に準じて計算される値［単位：（ＭＪ／
ｍ3）1/2］である。このような有機微粒子を用いた耐熱
性樹脂組成物は、例えば特開平２−２８９６４６号公
報、特開平４−２４８８７１号公報、特開平４−８５３
７９号公報に記載されているものを用いることができ
る。有機微粒子は材質的には前記した耐熱性樹脂が使用
できるが、前記したように耐熱接着剤液とするための有
機溶剤に加熱乾燥前には不溶性のものが使用される。こ
のような有機微粒子を用いたチキソトロピー性耐熱接着
剤は室温においても加熱乾燥時においても有機溶剤に不
溶な無機微粒子、有機微粒子を用いたチキソトロピー性
耐熱接着剤に比べて、ピンホール、空隙などの欠陥がな
く均一で厚膜形成が可能であり、また機械強度、耐湿性
に著しく優れる乾燥膜を形成することができる。加熱乾
燥前は耐熱性樹脂及び有機溶剤を含む均一相に対して有
機微粒子は不均一相として存在し、加熱乾燥後には耐熱
性樹脂、有機微粒子及び橋架け剤を必須成分として含む
均一相が形成されるようにした耐熱接着剤はチップとリ
ードフレームとの接着性、封止材との接着性、はんだリ
フロー時の耐パッケージクラック性の点で特に好ましく
用いられる。橋架け剤は、加熱乾燥前には耐熱性樹脂及
び溶剤と共に均一相を形成していることが好ましい。橋
架け剤は、加熱乾燥前に、耐熱性樹脂と反応していても
よいが、加熱乾燥時に耐熱性樹脂と反応することが好ま
しい。
【００４７】前記したいずれの均一相においても加熱乾
燥後に残存する有機溶剤を含んでいてもよい。
燥後に残存する有機溶剤を含んでいてもよい。
【００４８】耐熱接着剤液のための有機溶剤としては、
例えば「溶剤ハンドブック」（講談社、１９７６年刊
行）の１４３〜８５２頁に掲載されている溶剤が用いら
れる。例えばＮ−メチルピロリドン、ジメチルアセトア
ミド、ジメチルホルムアミド、１，３−ジメチル−３，
４，５，６−テトラヒドロ−２（１Ｈ）−ピリミジノ
ン、１，３−ジメチル−２−イミダゾリジノン等の含窒
素化合物、スルホラン、ジメチルスルホキシド等の硫黄
化合物、γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトン、γ
−カプロラクトン、γ−ヘプタラクトン、α−アセチル
−γ−ブチロラクトン、ε−カプロラクトン等のラクト
ン類、ジオキサン、１，２−ジメトキシエタン、ジエチ
レングリコールジメチル（又はジエチル、ジプロピル、
ジブチル）エーテル、トリエチレングリコールジメチル
（又はジエチル、ジプロピル、ジブチル）エーテル、テ
トラエチレングリコールジメチル（又はジエチル、ジプ
ロピル、ジブチル）エーテル等のエーテル類、メチルエ
チルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノ
ン、アセトフェノン等のケトン類、ブタノール、オクチ
ルアルコール、エチレングリコール、グリセリン、ジエ
チレングリコールモノメチル（又はモノエチル）エーテ
ル、トリエチレングリコールモノメチル（又はモノエチ
ル）エーテル、テトラエチレングリコールモノメチル
（又はモノエチル）エーテル等のアルコール類、フェノ
ール、クレゾール、キシレノール等のフェノール類、酢
酸エチル、酢酸ブチル、エチルセロソルブアセテート、
ブチルセロソルブアセテート等のエステル類、トルエ
ン、キシレン、ジエチルベンゼン、シクロヘキサン等の
炭化水素類、トリクロロエタン、テトラクロロエタン、
モノクロロベンゼン等のハロゲン化炭化水素類、エチレ
ンカーボネート、プロピレンカーボネート等のカーボネ
ート類などが用いられる。
例えば「溶剤ハンドブック」（講談社、１９７６年刊
行）の１４３〜８５２頁に掲載されている溶剤が用いら
れる。例えばＮ−メチルピロリドン、ジメチルアセトア
ミド、ジメチルホルムアミド、１，３−ジメチル−３，
４，５，６−テトラヒドロ−２（１Ｈ）−ピリミジノ
ン、１，３−ジメチル−２−イミダゾリジノン等の含窒
素化合物、スルホラン、ジメチルスルホキシド等の硫黄
化合物、γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトン、γ
−カプロラクトン、γ−ヘプタラクトン、α−アセチル
−γ−ブチロラクトン、ε−カプロラクトン等のラクト
ン類、ジオキサン、１，２−ジメトキシエタン、ジエチ
レングリコールジメチル（又はジエチル、ジプロピル、
ジブチル）エーテル、トリエチレングリコールジメチル
（又はジエチル、ジプロピル、ジブチル）エーテル、テ
トラエチレングリコールジメチル（又はジエチル、ジプ
ロピル、ジブチル）エーテル等のエーテル類、メチルエ
チルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノ
ン、アセトフェノン等のケトン類、ブタノール、オクチ
ルアルコール、エチレングリコール、グリセリン、ジエ
チレングリコールモノメチル（又はモノエチル）エーテ
ル、トリエチレングリコールモノメチル（又はモノエチ
ル）エーテル、テトラエチレングリコールモノメチル
（又はモノエチル）エーテル等のアルコール類、フェノ
ール、クレゾール、キシレノール等のフェノール類、酢
酸エチル、酢酸ブチル、エチルセロソルブアセテート、
ブチルセロソルブアセテート等のエステル類、トルエ
ン、キシレン、ジエチルベンゼン、シクロヘキサン等の
炭化水素類、トリクロロエタン、テトラクロロエタン、
モノクロロベンゼン等のハロゲン化炭化水素類、エチレ
ンカーボネート、プロピレンカーボネート等のカーボネ
ート類などが用いられる。
【００４９】溶剤の沸点はスクリーン印刷時のペースト
の可使時間を考慮すると１００℃以上、特に１５０〜３
００℃であることが好ましい。また、溶剤はペーストの
吸湿安定性を考慮すると非含窒素系溶剤、例えば、γ−
ブチロラクトン、γ−バレロラクトン、γ−カプロラク
トン、γ−ヘプタラクトン、α−アセチル−γ−ブチロ
ラクトン、ε−カプロラクトン等のラクトン類、エチレ
ンカーボネート、プロピレンカーボネート等のカーボネ
ート類を用いることが好ましい。
の可使時間を考慮すると１００℃以上、特に１５０〜３
００℃であることが好ましい。また、溶剤はペーストの
吸湿安定性を考慮すると非含窒素系溶剤、例えば、γ−
ブチロラクトン、γ−バレロラクトン、γ−カプロラク
トン、γ−ヘプタラクトン、α−アセチル−γ−ブチロ
ラクトン、ε−カプロラクトン等のラクトン類、エチレ
ンカーボネート、プロピレンカーボネート等のカーボネ
ート類を用いることが好ましい。
【００５０】無機微粒子又は有機微粒子を耐熱性樹脂中
に分散させる方法としては、通常、塗料分野で行われて
いるロール練り、ボールミル練りなどが適用され、十分
な分散がなされる方法であればよく特に制限はない。分
散工程中に汚染するイオン性不純物濃度を低くでき、低
コスト化できる方法として、前記耐熱性樹脂溶液中で有
機微粒子を直接析出微粒子化させる混練操作を必要とし
ない分散法が特に好ましく用いられる。
に分散させる方法としては、通常、塗料分野で行われて
いるロール練り、ボールミル練りなどが適用され、十分
な分散がなされる方法であればよく特に制限はない。分
散工程中に汚染するイオン性不純物濃度を低くでき、低
コスト化できる方法として、前記耐熱性樹脂溶液中で有
機微粒子を直接析出微粒子化させる混練操作を必要とし
ない分散法が特に好ましく用いられる。
【００５１】本発明におけるチキソトロピー性耐熱接着
剤は、スクリーン印刷するためにチキソトロピー係数を
１．５以上にすることが好ましい。１．５未満であると
十分な解像性が得られにくく、２．０〜５．０がより好
ましい。また、粘度は１０Ｐａ・ｓ〜５００Ｐａ・ｓが
好ましい。１０Ｐａ・ｓ未満では十分な解像性が得られ
にくく、５００Ｐａ・ｓを超えると転写性、印刷作業性
が低下する傾向にある。５０Ｐａ・ｓ〜４００Ｐａ・ｓ
がより好ましく、１００Ｐａ・ｓ〜４００Ｐａ・ｓが特
に好ましい。ここで、チキソトロピー係数はＥ型粘度計
（東京計器社製、ＥＨＤ−Ｕ型）を用いて試料量０．４
ｇ、測定温度２５℃で測定した、回転数１ｒｐｍと１０
ｒｐｍのみかけ粘度η1とη10の比、η1／η10として表
される。粘度は、回転数０．５ｒｐｍのみかけ粘度η
0.5で表される。
剤は、スクリーン印刷するためにチキソトロピー係数を
１．５以上にすることが好ましい。１．５未満であると
十分な解像性が得られにくく、２．０〜５．０がより好
ましい。また、粘度は１０Ｐａ・ｓ〜５００Ｐａ・ｓが
好ましい。１０Ｐａ・ｓ未満では十分な解像性が得られ
にくく、５００Ｐａ・ｓを超えると転写性、印刷作業性
が低下する傾向にある。５０Ｐａ・ｓ〜４００Ｐａ・ｓ
がより好ましく、１００Ｐａ・ｓ〜４００Ｐａ・ｓが特
に好ましい。ここで、チキソトロピー係数はＥ型粘度計
（東京計器社製、ＥＨＤ−Ｕ型）を用いて試料量０．４
ｇ、測定温度２５℃で測定した、回転数１ｒｐｍと１０
ｒｐｍのみかけ粘度η1とη10の比、η1／η10として表
される。粘度は、回転数０．５ｒｐｍのみかけ粘度η
0.5で表される。
【００５２】前記した耐熱性樹脂として、ヒドロキシル
基、アミノ基又はカルボキシル基等の官能基を有するも
のを用いることができる。これらの基は、前記した耐熱
性樹脂においてその樹脂分子の末端に存在する場合もあ
るが、少なくとも末端でない分子中に存在するものを用
いることが好ましい。このように樹脂が官能基を有する
場合、それらの官能基と反応性の官能基を有する橋架け
剤を含有させることが好ましい。
基、アミノ基又はカルボキシル基等の官能基を有するも
のを用いることができる。これらの基は、前記した耐熱
性樹脂においてその樹脂分子の末端に存在する場合もあ
るが、少なくとも末端でない分子中に存在するものを用
いることが好ましい。このように樹脂が官能基を有する
場合、それらの官能基と反応性の官能基を有する橋架け
剤を含有させることが好ましい。
【００５３】橋架け剤としては、例えばエポキシ基、ヒ
ドロキシル基、アミノ基、カルボキシル基、メチロール
基、マレイミド基、オキサゾリン基、ビニル基、メタク
リロイル基、メトキシシラン基、エトキシシラン基の１
種又は２種以上を分子内に少なくとも２個以上有する化
合物がある。前記耐熱性樹脂と橋架け剤は両者の合計量
を１００重量部としたとき、前者７０〜９９．９重量部
に対して後者０．１〜３０重量部用いることが好まし
い。橋架け剤が０．１重量部未満であると、耐熱性樹脂
の橋架け度が不充分となるので封止材の成形温度下で封
止材構成樹脂に溶解し易くなり、はんだリフロー時のパ
ッケージクラックが生じ易くなる傾向がある。また、橋
架け剤が３０重量部を超えると、耐熱性樹脂の橋架け度
が過多になり半導体チップ又はリードフレームとの熱圧
着性が低下するため、せん断接着力が低下する傾向があ
る。すなわちゆるやかな橋架け度をもつものが好ましく
用いられる。橋架け剤としては、特に制約はないが好ま
しくはカップリング剤が用いられる。
ドロキシル基、アミノ基、カルボキシル基、メチロール
基、マレイミド基、オキサゾリン基、ビニル基、メタク
リロイル基、メトキシシラン基、エトキシシラン基の１
種又は２種以上を分子内に少なくとも２個以上有する化
合物がある。前記耐熱性樹脂と橋架け剤は両者の合計量
を１００重量部としたとき、前者７０〜９９．９重量部
に対して後者０．１〜３０重量部用いることが好まし
い。橋架け剤が０．１重量部未満であると、耐熱性樹脂
の橋架け度が不充分となるので封止材の成形温度下で封
止材構成樹脂に溶解し易くなり、はんだリフロー時のパ
ッケージクラックが生じ易くなる傾向がある。また、橋
架け剤が３０重量部を超えると、耐熱性樹脂の橋架け度
が過多になり半導体チップ又はリードフレームとの熱圧
着性が低下するため、せん断接着力が低下する傾向があ
る。すなわちゆるやかな橋架け度をもつものが好ましく
用いられる。橋架け剤としては、特に制約はないが好ま
しくはカップリング剤が用いられる。
【００５４】ヒドロキシル基を分子中に有する耐熱性樹
脂としては、前記したポリイミド樹脂又はその前駆体、
ポリアミドイミド樹脂又はその前駆体、ポリアミド樹脂
の合成において、ジアミン成分の一部としてヒドロキシ
ル基を有するジアミノヒドロキシ化合物を使用すること
により製造することができる。
脂としては、前記したポリイミド樹脂又はその前駆体、
ポリアミドイミド樹脂又はその前駆体、ポリアミド樹脂
の合成において、ジアミン成分の一部としてヒドロキシ
ル基を有するジアミノヒドロキシ化合物を使用すること
により製造することができる。
【００５５】ジアミノヒドロキシ化合物としては、例え
ば１，２−ジアミノ−４−ヒドロキシベンゼン、１，３
−ジアミノ−５−ヒドロキシベンゼン、１，３−ジアミ
ノ−４−ヒドロキシベンゼン、１，４−ジアミノ−６−
ヒドロキシベンゼン、１，５−ジアミノ−６−ヒドロキ
シベンゼン、１，３−ジアミノ−４，６−ジヒドロキシ
ベンゼン、１，２−ジアミノ−３，５−ジヒドロキシベ
ンゼン、４−（３，５−ジアミノフェノキシ）フェノー
ル、３−（３，５−ジアミノフェノキシ）フェノール、
２−（３，５−ジアミノフェノキシ）フェノール、３，
３′−ジヒドロキシ−４，４′−ジアミノビフェニル、
３，３′−ジアミノ−４，４′−ジヒドロキシビフェニ
ル、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−アミノフェニ
ル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−ア
ミノフェニル）ヘキサフルオロプロパン、ビス（４−ヒ
ドロキシ−３−アミノフェニル）ケトン、２，２−ビス
（４−ヒドロキシ−３−アミノフェニル）スルフィド、
２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−アミノフェニル）
エーテル、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−アミノ
フェニル）スルホン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−
３−アミノフェニル）メタン、４−［（２，４−ジアミ
ノ−５−ピリミジニル）メチル］フェノール、ｐ−
（３，６−ジアミノ−ｓ−トリアジン−２−イル）フェ
ノール、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−アミノフ
ェニル）ジフルオロメタン、２，２−ビス（４−アミノ
−３−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス
（４−アミノ−３−ヒドロキシフェニル）ヘキサフルオ
ロプロパン、ビス（４−アミノ−３−ヒドロキシフェニ
ル）ケトン、２，２−ビス（４−アミノ−３−ヒドロキ
シフェニル）スルフィド、２，２−ビス（４−アミノ−
３−ヒドロキシフェニル）エーテル、２，２−ビス（４
−アミノ−３−ヒドロキシフェニル）スルホン、２，２
−ビス（４−アミノ−３−ヒドロキシフェニル）メタ
ン、２，２−ビス（４−アミノ−３−ヒドロキシフェニ
ル）ジフルオロメタン、
ば１，２−ジアミノ−４−ヒドロキシベンゼン、１，３
−ジアミノ−５−ヒドロキシベンゼン、１，３−ジアミ
ノ−４−ヒドロキシベンゼン、１，４−ジアミノ−６−
ヒドロキシベンゼン、１，５−ジアミノ−６−ヒドロキ
シベンゼン、１，３−ジアミノ−４，６−ジヒドロキシ
ベンゼン、１，２−ジアミノ−３，５−ジヒドロキシベ
ンゼン、４−（３，５−ジアミノフェノキシ）フェノー
ル、３−（３，５−ジアミノフェノキシ）フェノール、
２−（３，５−ジアミノフェノキシ）フェノール、３，
３′−ジヒドロキシ−４，４′−ジアミノビフェニル、
３，３′−ジアミノ−４，４′−ジヒドロキシビフェニ
ル、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−アミノフェニ
ル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−ア
ミノフェニル）ヘキサフルオロプロパン、ビス（４−ヒ
ドロキシ−３−アミノフェニル）ケトン、２，２−ビス
（４−ヒドロキシ−３−アミノフェニル）スルフィド、
２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−アミノフェニル）
エーテル、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−アミノ
フェニル）スルホン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−
３−アミノフェニル）メタン、４−［（２，４−ジアミ
ノ−５−ピリミジニル）メチル］フェノール、ｐ−
（３，６−ジアミノ−ｓ−トリアジン−２−イル）フェ
ノール、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−アミノフ
ェニル）ジフルオロメタン、２，２−ビス（４−アミノ
−３−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス
（４−アミノ−３−ヒドロキシフェニル）ヘキサフルオ
ロプロパン、ビス（４−アミノ−３−ヒドロキシフェニ
ル）ケトン、２，２−ビス（４−アミノ−３−ヒドロキ
シフェニル）スルフィド、２，２−ビス（４−アミノ−
３−ヒドロキシフェニル）エーテル、２，２−ビス（４
−アミノ−３−ヒドロキシフェニル）スルホン、２，２
−ビス（４−アミノ−３−ヒドロキシフェニル）メタ
ン、２，２−ビス（４−アミノ−３−ヒドロキシフェニ
ル）ジフルオロメタン、
【００５６】
【化１】 などが用いられる。溶解性及びヒドロキシル基濃度を高
めることができ、経済性に優れる２，２−ビス（４−ヒ
ドロキシ−３−アミノフェニル）プロパン、２，２−ビ
ス（４−ヒドロキシ−３−アミノフェニル）ヘキサフル
オロプロパン、３，３′−ジヒドロキシ−４，４′−ジ
アミノビフェニルが好ましく用いられる。
めることができ、経済性に優れる２，２−ビス（４−ヒ
ドロキシ−３−アミノフェニル）プロパン、２，２−ビ
ス（４−ヒドロキシ−３−アミノフェニル）ヘキサフル
オロプロパン、３，３′−ジヒドロキシ−４，４′−ジ
アミノビフェニルが好ましく用いられる。
【００５７】ジアミノヒドロキシ化合物の芳香族ジアミ
ン化合物中のモル比は１〜１００モル％とすることが好
ましい。１モル％未満では封止材構成樹脂に対する耐溶
解性が低下する傾向にあり、ジアミノヒドロキシ化合物
の含有量が多いと乾燥膜の吸湿率が大きくなる傾向にあ
るので５〜８０モル％がより好ましく、１０〜５０モル
％が特に好ましく用いられる。
ン化合物中のモル比は１〜１００モル％とすることが好
ましい。１モル％未満では封止材構成樹脂に対する耐溶
解性が低下する傾向にあり、ジアミノヒドロキシ化合物
の含有量が多いと乾燥膜の吸湿率が大きくなる傾向にあ
るので５〜８０モル％がより好ましく、１０〜５０モル
％が特に好ましく用いられる。
【００５８】カルボキシル基を分子中に有する耐熱性樹
脂としては、前記したポリイミド樹脂又はその前駆体、
ポリアミドイミド樹脂又はその前駆体、ポリアミド樹脂
の合成において、ジアミン成分の一部として、カルボキ
シル基を有するジアミン化合物を使用することにより製
造することができる。
脂としては、前記したポリイミド樹脂又はその前駆体、
ポリアミドイミド樹脂又はその前駆体、ポリアミド樹脂
の合成において、ジアミン成分の一部として、カルボキ
シル基を有するジアミン化合物を使用することにより製
造することができる。
【００５９】カルボキシル基を有するジアミン化合物と
しては、１分子内に少なくとも一つ以上のカルボキシル
基を有するジアミン化合物を用いることが好ましい、例
えば、１，２−ジアミノ−４−カルボキシベンゼン、
１，３−ジアミノ−５−カルボキシベンゼン、１，３−
ジアミノ−４−カルボキシベンゼン、１，４−ジアミノ
−６−カルボキシベンゼン、１，５−ジアミノ−６−カ
ルボキシベンゼン、１，３−ジアミノ−４，６−ジカル
ボキシベンゼン、１，２−ジアミノ−３，５−ジカルボ
キシベンゼン、４−（３，５−ジアミノフェノキシ）安
息香酸、３−（３，５−ジアミノフェノキシ）安息香
酸、２−（３，５−ジアミノフェノキシ）安息香酸、
３，３′−ジカルボキシ−４，４′−ジアミノビフェニ
ル、３，３′−ジカルボキシ−４，４′−ジカルボキシ
ビフェニル、２，２−ビス（４−カルボキシ−３−アミ
ノフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−カルボキシ
−３−アミノフェニル）ヘキサフルオロプロパン、ビス
（４−カルボキシ−３−アミノフェニル）ケトン、２，
２−ビス（４−カルボキシ−３−アミノフェニル）スル
フィド、２，２−ビス（４−カルボキシ−３−アミノフ
ェニル）エーテル、２，２−ビス（４−カルボキシ−３
−アミノフェニル）スルホン、２，２−ビス（４−カル
ボキシ−３−アミノフェニル）メタン、４−［（２，４
−ジアミノ−５−ピリミジニル）メチル］安息香酸、ｐ
−（３，６−ジアミノ−ｓ−トリアジン−２−イル）安
息香酸、２，２−ビス（４−カルボキシ−３−アミノフ
ェニル）ジフルオロメタン、２，２−ビス（４−アミノ
−３−カルボキシフェニル）プロパン、２，２−ビス
（４−アミノ−３−カルボキシフェニル）ヘキサフルオ
ロプロパン、ビス（４−アミノ−３−カルボキシフェニ
ル）ケトン、２，２−ビス（４−アミノ−３−カルボキ
シフェニル）スルフィド、２，２−ビス（４−アミノ−
３−カルボキシフェニル）エーテル、２，２−ビス（４
−アミノ−３−カルボキシフェニル）スルホン、２，２
−ビス（４−アミノ−３−カルボキシフェニル）メタ
ン、２，２−ビス（４−アミノ−３−カルボキシフェニ
ル）ジフルオロメタンなどが挙げられる。耐熱性、汎用
性、経済性に優れる１，３−ジアミノ−５−カルボキシ
ベンゼンが好ましく用いられる。芳香族テトラカルボン
酸二無水物とカルボキシル基を有するジアミン化合物を
必須成分として含有する芳香族ジアミン化合物とは、ほ
ぼ等モルで反応させることが膜特性の点で好ましい。カ
ルボキシル基を有するジアミン化合物の芳香族ジアミン
化合物中のモル比は１〜１００モル％とすることが好ま
しい。１モル％未満では乾燥膜の橋架け度が不十分にな
り易く封止材構成樹脂に対する耐溶解性及びはんだリフ
ロー性が低下する傾向にあり、カルボキシル基を有する
ジアミン化合物の含有量が多いと乾燥膜の耐湿性が低下
する傾向にあるので５〜８０モル％がより好ましく、１
０〜５０モル％が特に好ましく用いられる。
しては、１分子内に少なくとも一つ以上のカルボキシル
基を有するジアミン化合物を用いることが好ましい、例
えば、１，２−ジアミノ−４−カルボキシベンゼン、
１，３−ジアミノ−５−カルボキシベンゼン、１，３−
ジアミノ−４−カルボキシベンゼン、１，４−ジアミノ
−６−カルボキシベンゼン、１，５−ジアミノ−６−カ
ルボキシベンゼン、１，３−ジアミノ−４，６−ジカル
ボキシベンゼン、１，２−ジアミノ−３，５−ジカルボ
キシベンゼン、４−（３，５−ジアミノフェノキシ）安
息香酸、３−（３，５−ジアミノフェノキシ）安息香
酸、２−（３，５−ジアミノフェノキシ）安息香酸、
３，３′−ジカルボキシ−４，４′−ジアミノビフェニ
ル、３，３′−ジカルボキシ−４，４′−ジカルボキシ
ビフェニル、２，２−ビス（４−カルボキシ−３−アミ
ノフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−カルボキシ
−３−アミノフェニル）ヘキサフルオロプロパン、ビス
（４−カルボキシ−３−アミノフェニル）ケトン、２，
２−ビス（４−カルボキシ−３−アミノフェニル）スル
フィド、２，２−ビス（４−カルボキシ−３−アミノフ
ェニル）エーテル、２，２−ビス（４−カルボキシ−３
−アミノフェニル）スルホン、２，２−ビス（４−カル
ボキシ−３−アミノフェニル）メタン、４−［（２，４
−ジアミノ−５−ピリミジニル）メチル］安息香酸、ｐ
−（３，６−ジアミノ−ｓ−トリアジン−２−イル）安
息香酸、２，２−ビス（４−カルボキシ−３−アミノフ
ェニル）ジフルオロメタン、２，２−ビス（４−アミノ
−３−カルボキシフェニル）プロパン、２，２−ビス
（４−アミノ−３−カルボキシフェニル）ヘキサフルオ
ロプロパン、ビス（４−アミノ−３−カルボキシフェニ
ル）ケトン、２，２−ビス（４−アミノ−３−カルボキ
シフェニル）スルフィド、２，２−ビス（４−アミノ−
３−カルボキシフェニル）エーテル、２，２−ビス（４
−アミノ−３−カルボキシフェニル）スルホン、２，２
−ビス（４−アミノ−３−カルボキシフェニル）メタ
ン、２，２−ビス（４−アミノ−３−カルボキシフェニ
ル）ジフルオロメタンなどが挙げられる。耐熱性、汎用
性、経済性に優れる１，３−ジアミノ−５−カルボキシ
ベンゼンが好ましく用いられる。芳香族テトラカルボン
酸二無水物とカルボキシル基を有するジアミン化合物を
必須成分として含有する芳香族ジアミン化合物とは、ほ
ぼ等モルで反応させることが膜特性の点で好ましい。カ
ルボキシル基を有するジアミン化合物の芳香族ジアミン
化合物中のモル比は１〜１００モル％とすることが好ま
しい。１モル％未満では乾燥膜の橋架け度が不十分にな
り易く封止材構成樹脂に対する耐溶解性及びはんだリフ
ロー性が低下する傾向にあり、カルボキシル基を有する
ジアミン化合物の含有量が多いと乾燥膜の耐湿性が低下
する傾向にあるので５〜８０モル％がより好ましく、１
０〜５０モル％が特に好ましく用いられる。
【００６０】アミノ基を分子中に有する耐熱性樹脂とし
ては、前記したポリイミド樹脂若しくはその前駆体、ポ
リアミドイミド樹脂若しくはその前駆体、ポリアミド樹
脂の合成においてジアミン成分の一部として、トリアミ
ノ化合物、テトラアミノ化合物を使用することにより製
造することができる。
ては、前記したポリイミド樹脂若しくはその前駆体、ポ
リアミドイミド樹脂若しくはその前駆体、ポリアミド樹
脂の合成においてジアミン成分の一部として、トリアミ
ノ化合物、テトラアミノ化合物を使用することにより製
造することができる。
【００６１】トリアミノ化合物としては、例えば、１，
３，５−トリアミノベンゼン、３，４，４′−トリアミ
ノビフェニル、３，５，４′−トリアミノビフェニル、
３，４，４′−トリアミノジフェニルエーテル、３，
５，４′−トリアミノジフェニルエーテル等が挙げられ
る。
３，５−トリアミノベンゼン、３，４，４′−トリアミ
ノビフェニル、３，５，４′−トリアミノビフェニル、
３，４，４′−トリアミノジフェニルエーテル、３，
５，４′−トリアミノジフェニルエーテル等が挙げられ
る。
【００６２】テトラアミノ化合物としては、例えば、
３，３′，４，４′−テトラアミノビフェニル、３，
３′，４，４′−テトラアミノジフェニルエーテル等が
挙げられる。
３，３′，４，４′−テトラアミノビフェニル、３，
３′，４，４′−テトラアミノジフェニルエーテル等が
挙げられる。
【００６３】全アミン成分中、ジアミノ化合物９９〜７
５モル％に対して、トリアミノ化合物及びテトラアミノ
化合物の総量を１〜２５モル％とすることが好ましい。
トリアミノ化合物及びテトラアミノ化合物の総量が１モ
ル％未満では乾燥膜の橋架け度が不十分になり易く、封
止材構成樹脂に対する耐溶解性及びはんだリフロー性が
低下する傾向にあり、２５モル％を超えると樹脂合成時
にゲル化が生じ易い傾向にある。このゲル化を抑制する
方法として、アミン成分１モルに対して酸成分を０．５
〜１．０モル使用することが好ましく、膜の強度を考慮
すると０．８〜０．９８モル使用することがより好まし
い。
５モル％に対して、トリアミノ化合物及びテトラアミノ
化合物の総量を１〜２５モル％とすることが好ましい。
トリアミノ化合物及びテトラアミノ化合物の総量が１モ
ル％未満では乾燥膜の橋架け度が不十分になり易く、封
止材構成樹脂に対する耐溶解性及びはんだリフロー性が
低下する傾向にあり、２５モル％を超えると樹脂合成時
にゲル化が生じ易い傾向にある。このゲル化を抑制する
方法として、アミン成分１モルに対して酸成分を０．５
〜１．０モル使用することが好ましく、膜の強度を考慮
すると０．８〜０．９８モル使用することがより好まし
い。
【００６４】カルボキシル基又はアミノ基を有するポリ
イミド樹脂又はその前駆体は、テトラカルボン酸無水物
とジアミン化合物の反応によって得られ、分子末端にの
みカルボキシル基又はアミノ基を有するものを使用して
もよい。カルボキシル基とアミノ基の量は、上記原料の
配合比により調整できる。
イミド樹脂又はその前駆体は、テトラカルボン酸無水物
とジアミン化合物の反応によって得られ、分子末端にの
みカルボキシル基又はアミノ基を有するものを使用して
もよい。カルボキシル基とアミノ基の量は、上記原料の
配合比により調整できる。
【００６５】本発明におけるカップリング剤は、その化
合物分子中に２個以上の官能基を有し、そのうちの少な
くとも１個は前記分子中にヒドロキシル基、アミノ基又
はカルボキシル基を有するポリイミド樹脂、ポリアミド
イミド樹脂、これらの前駆体あるいはポリアミド樹脂と
反応し、残りの官能基は前記分子主鎖内にヒドロキシル
基、アミノ基又はカルボキシル基を有するポリイミド樹
脂、ポリアミドイミド樹脂、これらの前駆体あるいはポ
リアミド樹脂と反応するか官能基同士で反応する必要が
ある。かかる２個以上の官能基を有する限り、その分子
構造、分子量などに特に制限はない。このようなカップ
リング剤としてシランカップリング剤、チタネートカッ
プリング剤、アルミニウム系カップリング剤等がある。
前記分子主鎖内にヒドロキシル基、アミノ基又はカルボ
キシル基を有するポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹
脂、これらの前駆体あるいはポリアミド樹脂と反応する
官能基としては、エポキシ基、アミノ基、ビニル基、メ
タクリロイル基等がある。また、カップリング剤中の官
能基と自己反応する官能基としては、メトキシ基、エト
キシ基などが挙げられる。
合物分子中に２個以上の官能基を有し、そのうちの少な
くとも１個は前記分子中にヒドロキシル基、アミノ基又
はカルボキシル基を有するポリイミド樹脂、ポリアミド
イミド樹脂、これらの前駆体あるいはポリアミド樹脂と
反応し、残りの官能基は前記分子主鎖内にヒドロキシル
基、アミノ基又はカルボキシル基を有するポリイミド樹
脂、ポリアミドイミド樹脂、これらの前駆体あるいはポ
リアミド樹脂と反応するか官能基同士で反応する必要が
ある。かかる２個以上の官能基を有する限り、その分子
構造、分子量などに特に制限はない。このようなカップ
リング剤としてシランカップリング剤、チタネートカッ
プリング剤、アルミニウム系カップリング剤等がある。
前記分子主鎖内にヒドロキシル基、アミノ基又はカルボ
キシル基を有するポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹
脂、これらの前駆体あるいはポリアミド樹脂と反応する
官能基としては、エポキシ基、アミノ基、ビニル基、メ
タクリロイル基等がある。また、カップリング剤中の官
能基と自己反応する官能基としては、メトキシ基、エト
キシ基などが挙げられる。
【００６６】本発明におけるカップリング剤として好ま
しいのは、シランカップリング剤であり、例えばγ−
（２−アミノエチル）アミノプロピルトリメトキシシラ
ン、γ−（２−アミノエチル）アミノプロピルメチルジ
メトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメト
キシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシ
ラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、ビ
ニルトリアセトキシシラン、γ−アニリノプロピルトリ
メトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、γ−メル
カプトプロピルメチルジメトキシシラン、γ−グリシド
キシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−ウレイドプ
ロピルトリエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピ
ルメチレンジメトキシシラン等が挙げられる。
しいのは、シランカップリング剤であり、例えばγ−
（２−アミノエチル）アミノプロピルトリメトキシシラ
ン、γ−（２−アミノエチル）アミノプロピルメチルジ
メトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメト
キシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシ
ラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、ビ
ニルトリアセトキシシラン、γ−アニリノプロピルトリ
メトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、γ−メル
カプトプロピルメチルジメトキシシラン、γ−グリシド
キシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−ウレイドプ
ロピルトリエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピ
ルメチレンジメトキシシラン等が挙げられる。
【００６７】分子中にヒドロキシル基、アミノ基又はカ
ルボキシル基を有するポリイミド樹脂、ポリアミドイミ
ド樹脂、これらの前駆体あるいはポリアミド樹脂に対し
て分子内にエポキシ基とメトキシシラン基を持つシラン
カップリング剤を用いることが好ましく、γ−グリシド
キシプロピルトリメトキシシランを用いることがより好
ましい。このようなカップリング剤を配合した耐熱性樹
脂組成物を加熱乾燥して得られる耐熱接着剤は、ゆるや
かな橋架け構造を持つため、封止材の成形温度下で封止
材構成樹脂に溶解せず、さらに半導体チップ又はリード
フレームとの高度な接着性（特に熱圧着性）を兼ね備え
たものを得ることが容易である。
ルボキシル基を有するポリイミド樹脂、ポリアミドイミ
ド樹脂、これらの前駆体あるいはポリアミド樹脂に対し
て分子内にエポキシ基とメトキシシラン基を持つシラン
カップリング剤を用いることが好ましく、γ−グリシド
キシプロピルトリメトキシシランを用いることがより好
ましい。このようなカップリング剤を配合した耐熱性樹
脂組成物を加熱乾燥して得られる耐熱接着剤は、ゆるや
かな橋架け構造を持つため、封止材の成形温度下で封止
材構成樹脂に溶解せず、さらに半導体チップ又はリード
フレームとの高度な接着性（特に熱圧着性）を兼ね備え
たものを得ることが容易である。
【００６８】本発明における耐熱接着剤は半導体チップ
とリードフレームのインナーリードとの接着温度よりも
低いガラス転移温度を有することが好ましい。半導体チ
ップ及びリードフレームのインナーリードとの接着性を
考慮すると接着温度よりも２０〜５０℃低いことがより
好ましい。
とリードフレームのインナーリードとの接着温度よりも
低いガラス転移温度を有することが好ましい。半導体チ
ップ及びリードフレームのインナーリードとの接着性を
考慮すると接着温度よりも２０〜５０℃低いことがより
好ましい。
【００６９】本発明における耐熱接着剤は、加熱乾燥後
に１％熱重量減少温度が好ましくは３５０℃以上、より
好ましくは３８０℃以上のものが用いられる。３５０℃
未満では、高温での熱処理工程時、例えばワイヤーボン
ディング時にアウトガスが発生し易く、半導体装置の信
頼性が得にくい。熱重量減少温度は、セイコー電子工業
株式会社製ＴＧ−ＤＴＡ３００型を用いて試料量１０ｍ
ｇ、空気中、昇温速度１０℃／ｍｉｎで測定することが
できる。
に１％熱重量減少温度が好ましくは３５０℃以上、より
好ましくは３８０℃以上のものが用いられる。３５０℃
未満では、高温での熱処理工程時、例えばワイヤーボン
ディング時にアウトガスが発生し易く、半導体装置の信
頼性が得にくい。熱重量減少温度は、セイコー電子工業
株式会社製ＴＧ−ＤＴＡ３００型を用いて試料量１０ｍ
ｇ、空気中、昇温速度１０℃／ｍｉｎで測定することが
できる。
【００７０】本発明における封止材構成樹脂は、封止材
の構成材料である主剤樹脂、硬化剤樹脂、硬化促進剤、
変性剤、有機質又は無機質充填剤のうち主に主剤樹脂、
硬化剤樹脂を対象とする。このような主剤樹脂、硬化剤
樹脂としては例えばエポキシ樹脂、フェノール樹脂、ビ
スマレイミド樹脂、エポキシシリコン樹脂、フェノール
シリコン樹脂、シリコン樹脂、ジアリルフタレート樹
脂、アルキッド樹脂、ジシクロペンタジエン−フェノー
ル付加化合物、ジシクロペンタジエン−フェノール付加
化合物にエピクロルヒドリンを反応させたジシクロ系エ
ポキシ樹脂、フェノール−アミノ基含有化合物−ホルマ
リン付加化合物などが挙げられる。成形性、成形品物性
及び経済性に優れ当業界で多用されているエポキシ樹脂
又はフェノール樹脂が好ましい対象となる。
の構成材料である主剤樹脂、硬化剤樹脂、硬化促進剤、
変性剤、有機質又は無機質充填剤のうち主に主剤樹脂、
硬化剤樹脂を対象とする。このような主剤樹脂、硬化剤
樹脂としては例えばエポキシ樹脂、フェノール樹脂、ビ
スマレイミド樹脂、エポキシシリコン樹脂、フェノール
シリコン樹脂、シリコン樹脂、ジアリルフタレート樹
脂、アルキッド樹脂、ジシクロペンタジエン−フェノー
ル付加化合物、ジシクロペンタジエン−フェノール付加
化合物にエピクロルヒドリンを反応させたジシクロ系エ
ポキシ樹脂、フェノール−アミノ基含有化合物−ホルマ
リン付加化合物などが挙げられる。成形性、成形品物性
及び経済性に優れ当業界で多用されているエポキシ樹脂
又はフェノール樹脂が好ましい対象となる。
【００７１】エポキシ樹脂としては、分子内に少なくと
も２個のエポキシ基を含むものであれば特に制限はな
く、例えばビスフェノールΑ、ビスフェノールΑＤ、ビ
スフェノールＳ、ビスフェノールＦもしくはハロゲン化
ビスフェノールΑとエピクロルヒドリンの縮合物等のエ
ピビス型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、オ
ルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノール
ノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールΑノボラッ
ク型エポキシ樹脂、又はこれらエポキシ樹脂のハロゲン
化物、例えば臭素化フェノールノボラック型エポキシ樹
脂、臭素化エピビス型エポキシ樹脂などが挙げられる。
も２個のエポキシ基を含むものであれば特に制限はな
く、例えばビスフェノールΑ、ビスフェノールΑＤ、ビ
スフェノールＳ、ビスフェノールＦもしくはハロゲン化
ビスフェノールΑとエピクロルヒドリンの縮合物等のエ
ピビス型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、オ
ルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノール
ノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールΑノボラッ
ク型エポキシ樹脂、又はこれらエポキシ樹脂のハロゲン
化物、例えば臭素化フェノールノボラック型エポキシ樹
脂、臭素化エピビス型エポキシ樹脂などが挙げられる。
【００７２】フェノール樹脂としては、分子内に少なく
とも２個のフェノール性ヒドロキシル基を含むものであ
れば特に制限はなく例えばフェノールノボラック樹脂、
クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールΑノボラッ
ク型、ポリ−ｐ−ビニルフェノール、フェノールアラル
キル樹脂、キシリレン型フェノールノボラック樹脂等が
挙げられる。
とも２個のフェノール性ヒドロキシル基を含むものであ
れば特に制限はなく例えばフェノールノボラック樹脂、
クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールΑノボラッ
ク型、ポリ−ｐ−ビニルフェノール、フェノールアラル
キル樹脂、キシリレン型フェノールノボラック樹脂等が
挙げられる。
【００７３】本発明におけるエポキシ樹脂としては、エ
ピビス型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、オ
ルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、臭素化フェ
ノールノボラック型エポキシ樹脂、臭素化エピビス型エ
ポキシ樹脂が成形性、成形品物性及び経済性に優れ、当
業界で多用されている点でより好ましい対象である。
ピビス型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、オ
ルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、臭素化フェ
ノールノボラック型エポキシ樹脂、臭素化エピビス型エ
ポキシ樹脂が成形性、成形品物性及び経済性に優れ、当
業界で多用されている点でより好ましい対象である。
【００７４】本発明における耐熱接着剤は、封止材の成
形温度下で封止材構成樹脂に溶解しないものであり、当
然封止材構成樹脂を含む封止材そのものにも成形温度下
で溶解しない。
形温度下で封止材構成樹脂に溶解しないものであり、当
然封止材構成樹脂を含む封止材そのものにも成形温度下
で溶解しない。
【００７５】本発明における封止材の成形温度としては
１２０〜２００℃が前記封止材構成樹脂に多用されてい
る点で好ましい条件である。本発明における耐熱接着剤
はこの成形温度下で封止材構成樹脂に溶解しない。耐熱
接着剤を成形温度下で封止材構成樹脂に接触させる時間
は、封止材の実際の成形時間である３〜１５０秒とする
のが好ましい。
１２０〜２００℃が前記封止材構成樹脂に多用されてい
る点で好ましい条件である。本発明における耐熱接着剤
はこの成形温度下で封止材構成樹脂に溶解しない。耐熱
接着剤を成形温度下で封止材構成樹脂に接触させる時間
は、封止材の実際の成形時間である３〜１５０秒とする
のが好ましい。
【００７６】本発明における耐熱接着剤は、半導体チッ
プとリードフレームとをせん断接着力が１（Ｎ／４ｍｍ
2）以上で接着できるものである。得られる半導体装置
の信頼性を考慮すると５（Ｎ／４ｍｍ2）以上がより好
ましく、１０（Ｎ／４ｍｍ2）以上が特に好ましい。せ
ん断接着力は大きければ大きい程よいが、本発明におい
て６０（Ｎ／４ｍｍ2）以上とすることも可能であり、
最大では２００（Ｎ／４ｍｍ2）程度にすることもでき
る。
プとリードフレームとをせん断接着力が１（Ｎ／４ｍｍ
2）以上で接着できるものである。得られる半導体装置
の信頼性を考慮すると５（Ｎ／４ｍｍ2）以上がより好
ましく、１０（Ｎ／４ｍｍ2）以上が特に好ましい。せ
ん断接着力は大きければ大きい程よいが、本発明におい
て６０（Ｎ／４ｍｍ2）以上とすることも可能であり、
最大では２００（Ｎ／４ｍｍ2）程度にすることもでき
る。
【００７７】本発明における耐熱接着剤液を半導体チッ
プに塗布し、乾燥させて耐熱接着剤層付き半導体チップ
を得ることができる。
プに塗布し、乾燥させて耐熱接着剤層付き半導体チップ
を得ることができる。
【００７８】本発明における耐熱接着剤液をリードフレ
ームに塗布し、乾燥させて耐熱接着剤層付きリードフレ
ームを得ることができる。
ームに塗布し、乾燥させて耐熱接着剤層付きリードフレ
ームを得ることができる。
【００７９】本発明における耐熱接着剤液をポリイミド
フィルム、ポリエステルフィルム、ポリカーボネートフ
ィルム等の支持フィルムの片面又は両面に塗布し、乾燥
させて耐熱接着剤層付きフィルムを得ることができる。
フィルム、ポリエステルフィルム、ポリカーボネートフ
ィルム等の支持フィルムの片面又は両面に塗布し、乾燥
させて耐熱接着剤層付きフィルムを得ることができる。
【００８０】本発明における耐熱接着剤液の塗布方法
は、スピンコート法、ディスペンス法、ポッティング
法、印刷法などが好ましい。特に、粘度が１００〜４０
０Ｐａ・ｓ、チキソトロピー係数が２．０〜５．０であ
る耐熱性樹脂組成物を印刷塗布し、乾燥させることによ
って１回の塗工で厚膜の高精細パターンを低コストで生
産性よく製造できる。印刷法はスクリーン印刷法が好ま
しい。
は、スピンコート法、ディスペンス法、ポッティング
法、印刷法などが好ましい。特に、粘度が１００〜４０
０Ｐａ・ｓ、チキソトロピー係数が２．０〜５．０であ
る耐熱性樹脂組成物を印刷塗布し、乾燥させることによ
って１回の塗工で厚膜の高精細パターンを低コストで生
産性よく製造できる。印刷法はスクリーン印刷法が好ま
しい。
【００８１】本発明における耐熱接着剤液の加熱乾燥時
の温度は３５０℃以下とすることが好ましい。３００℃
以下がより好ましく、２８０℃以下が特に好ましい。３
５０℃を超えると耐熱性樹脂の分子間反応が進み、溶融
性が低下し、接着性（熱圧着性）が低下する傾向があ
る。乾燥は概ね５０〜３５０℃で１〜１５０分行えばよ
い。
の温度は３５０℃以下とすることが好ましい。３００℃
以下がより好ましく、２８０℃以下が特に好ましい。３
５０℃を超えると耐熱性樹脂の分子間反応が進み、溶融
性が低下し、接着性（熱圧着性）が低下する傾向があ
る。乾燥は概ね５０〜３５０℃で１〜１５０分行えばよ
い。
【００８２】前記したポリイミド樹脂の前駆体又はポリ
アミドイミド樹脂の前駆体は加熱乾燥時に閉環反応させ
てイミド化を行うことが好ましい。
アミドイミド樹脂の前駆体は加熱乾燥時に閉環反応させ
てイミド化を行うことが好ましい。
【００８３】本発明における耐熱接着剤は、前記した加
熱乾燥後に接着温度で溶融し、熱圧着できるものであ
る。そのためには、加熱乾燥後の耐熱接着剤全体で溶融
し、熱圧着できるものであればよいが、加熱乾燥後の耐
熱接着剤に含まれる耐熱性樹脂、その反応物又はそれと
他の成分との反応物及び場合により使用される有機微粒
子の成分が接着温度で溶融するものであることが特に好
ましい。
熱乾燥後に接着温度で溶融し、熱圧着できるものであ
る。そのためには、加熱乾燥後の耐熱接着剤全体で溶融
し、熱圧着できるものであればよいが、加熱乾燥後の耐
熱接着剤に含まれる耐熱性樹脂、その反応物又はそれと
他の成分との反応物及び場合により使用される有機微粒
子の成分が接着温度で溶融するものであることが特に好
ましい。
【００８４】このようにして得られた耐熱接着剤層付き
半導体チップ又は耐熱接着剤層付きリードフレームはそ
れぞれリードフレーム又は半導体チップと接着（熱圧
着）される。接着（熱圧着）は通常接着温度２００〜４
００℃、荷重０．１〜１０ＭＰａ、接着時間０．１〜１
０秒間で行われる。半導体チップへのダメージ（電気回
路の断線等）を少なくするためには、できる限り接着温
度は低く、荷重は小さく、接着時間は短くすることが好
ましい（以下同様）。
半導体チップ又は耐熱接着剤層付きリードフレームはそ
れぞれリードフレーム又は半導体チップと接着（熱圧
着）される。接着（熱圧着）は通常接着温度２００〜４
００℃、荷重０．１〜１０ＭＰａ、接着時間０．１〜１
０秒間で行われる。半導体チップへのダメージ（電気回
路の断線等）を少なくするためには、できる限り接着温
度は低く、荷重は小さく、接着時間は短くすることが好
ましい（以下同様）。
【００８５】本発明における接着テープ、接着フィルム
又は接着シートを用いる接着方法としては、これらの接
着剤面に被着体を圧接することにより行われ、半導体チ
ップとリードフレームを同時に、又は任意の順序で接着
することができる。なお、基材の片面にのみ接着剤を有
する接着テープ、接着フィルム又は接着シートを用いる
ときは、接着剤面に半導体チップ又はリードフレームを
接着し、接着剤を有していない基材面に接着剤付リード
フレーム又は接着剤層付半導体チップの接着剤層を接着
するようにし、また、接着剤を有していない基材面には
耐熱接着剤のみからなる接着テープ、接着フィルム又は
接着シートを介してリードフレーム又は半導体チップを
接着することができる。
又は接着シートを用いる接着方法としては、これらの接
着剤面に被着体を圧接することにより行われ、半導体チ
ップとリードフレームを同時に、又は任意の順序で接着
することができる。なお、基材の片面にのみ接着剤を有
する接着テープ、接着フィルム又は接着シートを用いる
ときは、接着剤面に半導体チップ又はリードフレームを
接着し、接着剤を有していない基材面に接着剤付リード
フレーム又は接着剤層付半導体チップの接着剤層を接着
するようにし、また、接着剤を有していない基材面には
耐熱接着剤のみからなる接着テープ、接着フィルム又は
接着シートを介してリードフレーム又は半導体チップを
接着することができる。
【００８６】本発明における耐熱接着剤による接着は、
２００〜４００℃で行うことが好ましく、接着時の荷重
を０．１〜１０ＭＰａとすることが好ましく、接着時間
は適宜決定されるが、０．１〜１０秒で十分である。
２００〜４００℃で行うことが好ましく、接着時の荷重
を０．１〜１０ＭＰａとすることが好ましく、接着時間
は適宜決定されるが、０．１〜１０秒で十分である。
【００８７】本発明における耐熱接着剤液、耐熱接着剤
層付きフィルム、耐熱接着剤層付き半導体チップ、耐熱
接着剤層付きリードフレームを用いれば高容量で信頼性
の優れた半導体装置を簡略なプロセスで歩留まりよく低
コストで製造できる。例えば、半導体チップの回路形成
面上にリードフレームの複数のインナーリードを半導体
チップと電気的に絶縁する本発明の耐熱接着剤を介して
接着し、半導体チップとリードフレームのインナーリー
ドを各々ボンディングワイヤで電気的に接続し、封止材
で封止することによって半導体装置を製造できる。
層付きフィルム、耐熱接着剤層付き半導体チップ、耐熱
接着剤層付きリードフレームを用いれば高容量で信頼性
の優れた半導体装置を簡略なプロセスで歩留まりよく低
コストで製造できる。例えば、半導体チップの回路形成
面上にリードフレームの複数のインナーリードを半導体
チップと電気的に絶縁する本発明の耐熱接着剤を介して
接着し、半導体チップとリードフレームのインナーリー
ドを各々ボンディングワイヤで電気的に接続し、封止材
で封止することによって半導体装置を製造できる。
【００８８】また、リードフレームの複数のインナーリ
ードを本発明の耐熱接着剤層付き半導体チップの回路形
成面上に耐熱接着剤層を介して接着し、半導体チップと
リードフレームのインナーリードを各々ボンディングワ
イヤで電気的に接続し、封止材で封止することによって
半導体装置を製造できる。
ードを本発明の耐熱接着剤層付き半導体チップの回路形
成面上に耐熱接着剤層を介して接着し、半導体チップと
リードフレームのインナーリードを各々ボンディングワ
イヤで電気的に接続し、封止材で封止することによって
半導体装置を製造できる。
【００８９】また、半導体チップの回路形成面上に本発
明の耐熱接着剤層付きリードフレームの複数のインナリ
ードを耐熱接着剤層を介して接着し、半導体チップとリ
ードフレームのインナーリードを各々ボンディングワイ
ヤで電気的に接続し、封止材で封止することによって半
導体装置を製造できる。
明の耐熱接着剤層付きリードフレームの複数のインナリ
ードを耐熱接着剤層を介して接着し、半導体チップとリ
ードフレームのインナーリードを各々ボンディングワイ
ヤで電気的に接続し、封止材で封止することによって半
導体装置を製造できる。
【００９０】また、半導体チップの回路形成面上にリー
ドフレームの複数のインナーリードを本発明の耐熱接着
剤層付きフィルムを介して接着し、半導体チップとリー
ドフレームのインナーリードを各々ボンディングワイヤ
で電気的に接続し、封止材で封止することによって半導
体装置を製造できる。
ドフレームの複数のインナーリードを本発明の耐熱接着
剤層付きフィルムを介して接着し、半導体チップとリー
ドフレームのインナーリードを各々ボンディングワイヤ
で電気的に接続し、封止材で封止することによって半導
体装置を製造できる。
【００９１】本発明の半導体装置において、前記半導体
チップのボンディングパッド又はヒューズ回路以外の回
路形成領域全域にポリイミド樹脂などの耐熱性樹脂膜が
被覆されていることが好ましい。この耐熱性樹脂膜は回
路の保護膜又はα線遮蔽膜として機能する。また、本発
明の無機微粒子又は有機微粒子を含む耐熱性樹脂組成物
を半導体チップにスクリーン印刷塗布する際のチップダ
メージ（電気回路の断線等）を緩和する。
チップのボンディングパッド又はヒューズ回路以外の回
路形成領域全域にポリイミド樹脂などの耐熱性樹脂膜が
被覆されていることが好ましい。この耐熱性樹脂膜は回
路の保護膜又はα線遮蔽膜として機能する。また、本発
明の無機微粒子又は有機微粒子を含む耐熱性樹脂組成物
を半導体チップにスクリーン印刷塗布する際のチップダ
メージ（電気回路の断線等）を緩和する。
【００９２】本発明における半導体チップは、半導体ウ
エハに弾性率が２ＧＰａ以上の孔開けされた粘着材付き
金属又は樹脂のフィルムを貼り付け、前記耐熱性樹脂又
は耐熱性樹脂組成物をディスペンサなどで孔に塗布注入
してからスキージにより埋め込み、必要により乾燥して
からフィルムを剥離しダイシングして得られる耐熱接着
剤層付き半導体チップが好ましく用いられる。この方法
によればチップダメージ（電気回路の断線等）を少なく
して耐熱接着剤層を形成できる。
エハに弾性率が２ＧＰａ以上の孔開けされた粘着材付き
金属又は樹脂のフィルムを貼り付け、前記耐熱性樹脂又
は耐熱性樹脂組成物をディスペンサなどで孔に塗布注入
してからスキージにより埋め込み、必要により乾燥して
からフィルムを剥離しダイシングして得られる耐熱接着
剤層付き半導体チップが好ましく用いられる。この方法
によればチップダメージ（電気回路の断線等）を少なく
して耐熱接着剤層を形成できる。
【００９３】本発明におけるボンディングワイヤとして
は、例えば金（Ａｕ）ワイヤ、アルミニウム（Ａｌ）ワ
イヤ、銅（Ｃｕ）ワイヤなどが用いられる。
は、例えば金（Ａｕ）ワイヤ、アルミニウム（Ａｌ）ワ
イヤ、銅（Ｃｕ）ワイヤなどが用いられる。
【００９４】本発明におけるリードフレームとしては、
例えば鉄（Ｆｅ）−ニッケル（Ｎｉ）合金（例えばＮｉ
含有率４２％又は５０％の合金）、銅（Ｃｕ）で作られ
たもの等が用いられる。
例えば鉄（Ｆｅ）−ニッケル（Ｎｉ）合金（例えばＮｉ
含有率４２％又は５０％の合金）、銅（Ｃｕ）で作られ
たもの等が用いられる。
【００９５】本発明における半導体装置は、例えば図１
〜図３に示す構造を持つものである。図１はリードフレ
ーム接着部分のみに形成した耐熱接着剤１の層を介して
半導体チップ２とリードフレーム３を接着し、半導体チ
ップ２、半導体チップ２とリードフレーム３との接着部
及びボンディングワイヤ５部を封止材４で封止して製造
された半導体装置において、半導体チップ２がリードフ
レーム３に対して下側に位置する場合の断面模式図であ
る。図２は半導体チップ２のボンディングパッド又はヒ
ューズ回路以外の回路形成領域全域に形成した耐熱接着
剤１の層を介して半導体チップ２とリードフレーム３を
接着し、半導体チップ２、半導体チップ２とリードフレ
ーム３との接着部及びボンディングワイヤ５部を封止材
４で封止して製造された半導体装置において、半導体チ
ップ２がリードフレーム３に対して下側に位置する場合
の断面模式図である。図３はバッファコート膜として半
導体チップ２のボンディングパッド又はヒューズ回路以
外の回路形成領域全域に耐熱接着剤１の層を形成し、半
導体チップ２の裏面全域に形成した耐熱接着剤１の層を
介して半導体チップ２とリードフレーム３を接着し、半
導体チップ２、半導体チップ２とリードフレーム３との
接着部及びボンディングワイヤ５部を封止材４で封止し
て製造された半導体装置において、半導体チップ２がリ
ードフレーム３に対して上側に位置する場合の断面模式
図である。
〜図３に示す構造を持つものである。図１はリードフレ
ーム接着部分のみに形成した耐熱接着剤１の層を介して
半導体チップ２とリードフレーム３を接着し、半導体チ
ップ２、半導体チップ２とリードフレーム３との接着部
及びボンディングワイヤ５部を封止材４で封止して製造
された半導体装置において、半導体チップ２がリードフ
レーム３に対して下側に位置する場合の断面模式図であ
る。図２は半導体チップ２のボンディングパッド又はヒ
ューズ回路以外の回路形成領域全域に形成した耐熱接着
剤１の層を介して半導体チップ２とリードフレーム３を
接着し、半導体チップ２、半導体チップ２とリードフレ
ーム３との接着部及びボンディングワイヤ５部を封止材
４で封止して製造された半導体装置において、半導体チ
ップ２がリードフレーム３に対して下側に位置する場合
の断面模式図である。図３はバッファコート膜として半
導体チップ２のボンディングパッド又はヒューズ回路以
外の回路形成領域全域に耐熱接着剤１の層を形成し、半
導体チップ２の裏面全域に形成した耐熱接着剤１の層を
介して半導体チップ２とリードフレーム３を接着し、半
導体チップ２、半導体チップ２とリードフレーム３との
接着部及びボンディングワイヤ５部を封止材４で封止し
て製造された半導体装置において、半導体チップ２がリ
ードフレーム３に対して上側に位置する場合の断面模式
図である。
【００９６】このような半導体装置の製造方法に関して
好ましい態様のひとつは、半導体チップのワイヤーボン
ディングパッド以外の全面又はリードフレーム接着部分
に耐熱性樹脂又は耐熱性樹脂組成物をスクリーン印刷塗
布し加熱処理して形成した耐熱接着剤層付き半導体チッ
プの耐熱接着剤層面にリードフレームを加圧接着させ、
その後リードフレームと半導体チップとを金（Ａｕ）ワ
イヤ等で接合し、エポキシ樹脂系封止材でトランスファ
ー成形して封止し、半導体装置を製造する方法である。
好ましい態様のひとつは、半導体チップのワイヤーボン
ディングパッド以外の全面又はリードフレーム接着部分
に耐熱性樹脂又は耐熱性樹脂組成物をスクリーン印刷塗
布し加熱処理して形成した耐熱接着剤層付き半導体チッ
プの耐熱接着剤層面にリードフレームを加圧接着させ、
その後リードフレームと半導体チップとを金（Ａｕ）ワ
イヤ等で接合し、エポキシ樹脂系封止材でトランスファ
ー成形して封止し、半導体装置を製造する方法である。
【００９７】
【実施例】以下、本発明の実施例及びその比較例によっ
て本発明を更に具体的に説明するが、本発明はこれらの
実施例に限定されるものではない。
て本発明を更に具体的に説明するが、本発明はこれらの
実施例に限定されるものではない。
【００９８】実施例１ 撹拌機、温度計、窒素ガス導入管及び油水分離器付き冷
却管を備えた１０００ｍＬの四つ口フラスコに４，４′
−ジアミノジフェニルエーテル（以下、ＤＤＥと略す）
３６．００ｇ（０．１８モル）、２，２−ビス［４−
（４−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン（以下、
ＢΑＰＰと略す）７３．９０ｇ（０．１８モル）、１，
３−ビス−（アミノプロピル）テトラメチルジシロキサ
ン９．９３ｇ（０．０４モル）、３，４，３′，４′−
ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物（以下、ＢＴ
ＤΑと略す）１２８．８ｇ（０．４０モル）及びγ−ブ
チロラクトン（以下、ＢＬと略す）３７３ｇを窒素ガス
を通しながら仕込んだ。攪拌下、５０〜６０℃で５時間
反応を進めて樹脂分濃度４０重量％のポリアミド酸樹脂
溶液を得た。
却管を備えた１０００ｍＬの四つ口フラスコに４，４′
−ジアミノジフェニルエーテル（以下、ＤＤＥと略す）
３６．００ｇ（０．１８モル）、２，２−ビス［４−
（４−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン（以下、
ＢΑＰＰと略す）７３．９０ｇ（０．１８モル）、１，
３−ビス−（アミノプロピル）テトラメチルジシロキサ
ン９．９３ｇ（０．０４モル）、３，４，３′，４′−
ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物（以下、ＢＴ
ＤΑと略す）１２８．８ｇ（０．４０モル）及びγ−ブ
チロラクトン（以下、ＢＬと略す）３７３ｇを窒素ガス
を通しながら仕込んだ。攪拌下、５０〜６０℃で５時間
反応を進めて樹脂分濃度４０重量％のポリアミド酸樹脂
溶液を得た。
【００９９】上記ポリアミド酸樹脂溶液をガラス板（厚
さ約２ｍｍ）上に加熱乾燥後の厚さが２０μｍになるよ
うにバーコータ塗布し、１４０℃で１５分間、２００℃
で１５分間、更に３００℃で６０分間加熱処理してポリ
アミド酸をイミド化させたポリイミド樹脂膜付きガラス
板を得た。このポリイミド樹脂膜付きガラス板を１８０
℃に加温し、ポリイミド樹脂膜上に封止材構成樹脂であ
るビフェニル型エポキシ樹脂ＹＸ−４０００Ｈ（油化シ
ェル株式会社製、商品名、以下同様）、オルソクレゾー
ルノボラック型エポキシ樹脂ＥＳＣＮ−１９０（住友化
学工業株式会社製、商品名、以下同様）、フェノールノ
ボラック樹脂ＨＰ−８５０Ｎ（日立化成工業株式会社
製、商品名、以下同様）、キシリレン型フェノールノボ
ラック樹脂ＸＬ−２２５（三井東圧株式会社製、商品
名、以下同様）のペレット約０．１ｇをそれぞれ別々に
載せ、１８０℃で２分間放置したのち、同温度でポリイ
ミド樹脂膜上に残ったものの溶融した樹脂を拭き取っ
た。ポリイミド樹脂膜の上記樹脂に対する溶解状態を観
察することによって溶解性試験を行った。その結果、オ
ルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂ＥＳＣＮ−１
９０については外観上全く変化がなくこの樹脂に溶解し
ないことを示した。また、ビフェニル型エポキシ樹脂Ｙ
Ｘ−４０００Ｈ、フェノールノボラック樹脂ＨＰ−８５
０Ｎ、キシリレン型フェノールノボラック樹脂ＸＬ−２
２５については樹脂ペレットの接触部分に痕跡が認めら
れたが、これらの樹脂に溶解して溶融流動体を形成しポ
リイミド樹脂膜にへこみあるいは穴が形成される状態は
全く認められず、これらの樹脂に溶解しないことを示し
た。
さ約２ｍｍ）上に加熱乾燥後の厚さが２０μｍになるよ
うにバーコータ塗布し、１４０℃で１５分間、２００℃
で１５分間、更に３００℃で６０分間加熱処理してポリ
アミド酸をイミド化させたポリイミド樹脂膜付きガラス
板を得た。このポリイミド樹脂膜付きガラス板を１８０
℃に加温し、ポリイミド樹脂膜上に封止材構成樹脂であ
るビフェニル型エポキシ樹脂ＹＸ−４０００Ｈ（油化シ
ェル株式会社製、商品名、以下同様）、オルソクレゾー
ルノボラック型エポキシ樹脂ＥＳＣＮ−１９０（住友化
学工業株式会社製、商品名、以下同様）、フェノールノ
ボラック樹脂ＨＰ−８５０Ｎ（日立化成工業株式会社
製、商品名、以下同様）、キシリレン型フェノールノボ
ラック樹脂ＸＬ−２２５（三井東圧株式会社製、商品
名、以下同様）のペレット約０．１ｇをそれぞれ別々に
載せ、１８０℃で２分間放置したのち、同温度でポリイ
ミド樹脂膜上に残ったものの溶融した樹脂を拭き取っ
た。ポリイミド樹脂膜の上記樹脂に対する溶解状態を観
察することによって溶解性試験を行った。その結果、オ
ルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂ＥＳＣＮ−１
９０については外観上全く変化がなくこの樹脂に溶解し
ないことを示した。また、ビフェニル型エポキシ樹脂Ｙ
Ｘ−４０００Ｈ、フェノールノボラック樹脂ＨＰ−８５
０Ｎ、キシリレン型フェノールノボラック樹脂ＸＬ−２
２５については樹脂ペレットの接触部分に痕跡が認めら
れたが、これらの樹脂に溶解して溶融流動体を形成しポ
リイミド樹脂膜にへこみあるいは穴が形成される状態は
全く認められず、これらの樹脂に溶解しないことを示し
た。
【０１００】上記ポリイミド樹脂膜付きガラス板からポ
リイミド樹脂膜を剥がしたフィルムについて、セイコー
電子工業株式会社製熱物理試験機ＴＭＡ１２０型により
試料寸法３ｍｍ×２０ｍｍ、荷重８ｇ、昇温速度５℃／
ｍｉｎでガラス転移温度（以下、Ｔｇと略す）を測定し
たところ２３５℃であった。
リイミド樹脂膜を剥がしたフィルムについて、セイコー
電子工業株式会社製熱物理試験機ＴＭＡ１２０型により
試料寸法３ｍｍ×２０ｍｍ、荷重８ｇ、昇温速度５℃／
ｍｉｎでガラス転移温度（以下、Ｔｇと略す）を測定し
たところ２３５℃であった。
【０１０１】上記ポリアミド酸樹脂溶液をシリコンウエ
ハ（厚さ約０．６５ｍｍ）上に加熱乾燥後の厚さが２０
μｍになるようにバーコータ塗布し、１４０℃で１５分
間、２００℃で１５分間、更に３００℃で６０分間加熱
処理してポリアミド酸をイミド化させたポリイミド樹脂
膜付きシリコンウエハを得た。得られたポリイミド樹脂
膜付きシリコンウエハをダイシングして寸法２ｍｍ×２
ｍｍのポリイミド樹脂膜付きシリコンチップを得た。リ
ードフレーム用の鉄（Ｆｅ）−ニッケル（Ｎｉ）合金
（Ｎｉ含有率４２％の合金、以下、４２合金と略す）板
に上記ポリイミド樹脂膜付きシリコンチップをポリイミ
ド樹脂膜を接着層として温度：３００℃、圧力：０．２
ＭＰａ、時間：５秒の条件で圧着させたのち、Ｄａｇｅ
社製自動接着力試験機マイクロテスタＢＴ−２２型によ
りせん断接着力を測定（測定温度：２５℃、試験速度：
０．５ｍｍ／Ｓ）したところ、２．５（Ｎ／２×２ｍｍ
2）であった。
ハ（厚さ約０．６５ｍｍ）上に加熱乾燥後の厚さが２０
μｍになるようにバーコータ塗布し、１４０℃で１５分
間、２００℃で１５分間、更に３００℃で６０分間加熱
処理してポリアミド酸をイミド化させたポリイミド樹脂
膜付きシリコンウエハを得た。得られたポリイミド樹脂
膜付きシリコンウエハをダイシングして寸法２ｍｍ×２
ｍｍのポリイミド樹脂膜付きシリコンチップを得た。リ
ードフレーム用の鉄（Ｆｅ）−ニッケル（Ｎｉ）合金
（Ｎｉ含有率４２％の合金、以下、４２合金と略す）板
に上記ポリイミド樹脂膜付きシリコンチップをポリイミ
ド樹脂膜を接着層として温度：３００℃、圧力：０．２
ＭＰａ、時間：５秒の条件で圧着させたのち、Ｄａｇｅ
社製自動接着力試験機マイクロテスタＢＴ−２２型によ
りせん断接着力を測定（測定温度：２５℃、試験速度：
０．５ｍｍ／Ｓ）したところ、２．５（Ｎ／２×２ｍｍ
2）であった。
【０１０２】上記ポリアミド樹脂溶液をＢＬで希釈して
粘度１０Ｐａ・ｓとし、半導体基板（ウエハ）上にコー
ター（大日本スクリーン製造株式会社製、ＳＣ−Ｗ８０
Α）を用いて塗布した後、ホットプレートで９０℃で１
２０秒間熱処理（プリベーク）し、１９μｍ厚のプリベ
ーク膜を得た。次に、このプリベーク膜上にフェノール
ノボラック樹脂系の感光性樹脂（ポジ型フォトソルダレ
ジスト、商品名ＯＦＰＲ−５０００、東京応化工業株式
会社製）を上記コーターを用いて塗布し、ポジレジスト
層を形成した。次に、ボンディングパッド部及びスクラ
イブラインのみを選択的に除去するため、ボンディング
パッド寸法１００μｍ角及びスクライブライン幅寸法７
０μｍを写真食刻技術により露光して照射面を溶解した
後、水酸化テトラメチルアンモニウム水溶液系の現像液
（商品名ＮＭＤ−３、東京応化工業株式会社製）を食刻
液に用いて２３℃で１６０秒、ポジレジスト層の現像と
プリベーク膜のエッチングを連続して行い、ボンディン
グパッド部を露光させた。次に、ポジレジスト層のみを
食刻するレジスト剥離液（酢酸−ｎ−ブチル）を、ウエ
ハ全面にスプレーノズルにより滴下し、室温下で９０秒
間処理してポジレジスト層を完全に除去した。次に、温
風式乾燥器に投入し、２００℃で１５分間、２５０℃で
１５分間、更に３００℃で６０分間加熱処理してポリア
ミド酸をイミド化させたボンディングパッド部が形成さ
れた膜厚１５μｍのポリイミド樹脂膜付きウエハを得
た。得られたポリイミド樹脂膜付きウエハ（厚さ０．６
５ｍｍ）をダイシングしてポリイミド樹脂膜付き半導体
チップを得た。この半導体チップのポリイミド樹脂膜に
図２に示すように４２合金製リードフレーム３を温度：
３００℃、圧力：０．１ＭＰａ、時間：５秒の条件で圧
着させた。その後、リードフレームと半導体チップを金
（Ａｕ）製ボンディングワイヤ５で接合して、上記の封
止材構成樹脂４種を含有するビフェニル型エポキシ樹脂
封止材ＣＥＬ−９２００（日立化成工業株式会社製、商
品名）４でトランスファ成形し封止した。得られた図２
に示す構造を持つ半導体装置（パッケージ）のポリイミ
ド樹脂膜層と封止材層との接着界面を超音波探傷装置で
調べたが界面での剥離は０／３０（３０個のうち０個）
と観察されず優れていた。また得られた半導体装置（パ
ッケージ）を８５℃、８５％ＲＨで１６８時間吸湿させ
たのち、赤外線リフロー（温度：２４０℃、時間：１０
秒）を行ったがパッケージクラックは０／３０（３０個
のうち０個）と優れていた。
粘度１０Ｐａ・ｓとし、半導体基板（ウエハ）上にコー
ター（大日本スクリーン製造株式会社製、ＳＣ−Ｗ８０
Α）を用いて塗布した後、ホットプレートで９０℃で１
２０秒間熱処理（プリベーク）し、１９μｍ厚のプリベ
ーク膜を得た。次に、このプリベーク膜上にフェノール
ノボラック樹脂系の感光性樹脂（ポジ型フォトソルダレ
ジスト、商品名ＯＦＰＲ−５０００、東京応化工業株式
会社製）を上記コーターを用いて塗布し、ポジレジスト
層を形成した。次に、ボンディングパッド部及びスクラ
イブラインのみを選択的に除去するため、ボンディング
パッド寸法１００μｍ角及びスクライブライン幅寸法７
０μｍを写真食刻技術により露光して照射面を溶解した
後、水酸化テトラメチルアンモニウム水溶液系の現像液
（商品名ＮＭＤ−３、東京応化工業株式会社製）を食刻
液に用いて２３℃で１６０秒、ポジレジスト層の現像と
プリベーク膜のエッチングを連続して行い、ボンディン
グパッド部を露光させた。次に、ポジレジスト層のみを
食刻するレジスト剥離液（酢酸−ｎ−ブチル）を、ウエ
ハ全面にスプレーノズルにより滴下し、室温下で９０秒
間処理してポジレジスト層を完全に除去した。次に、温
風式乾燥器に投入し、２００℃で１５分間、２５０℃で
１５分間、更に３００℃で６０分間加熱処理してポリア
ミド酸をイミド化させたボンディングパッド部が形成さ
れた膜厚１５μｍのポリイミド樹脂膜付きウエハを得
た。得られたポリイミド樹脂膜付きウエハ（厚さ０．６
５ｍｍ）をダイシングしてポリイミド樹脂膜付き半導体
チップを得た。この半導体チップのポリイミド樹脂膜に
図２に示すように４２合金製リードフレーム３を温度：
３００℃、圧力：０．１ＭＰａ、時間：５秒の条件で圧
着させた。その後、リードフレームと半導体チップを金
（Ａｕ）製ボンディングワイヤ５で接合して、上記の封
止材構成樹脂４種を含有するビフェニル型エポキシ樹脂
封止材ＣＥＬ−９２００（日立化成工業株式会社製、商
品名）４でトランスファ成形し封止した。得られた図２
に示す構造を持つ半導体装置（パッケージ）のポリイミ
ド樹脂膜層と封止材層との接着界面を超音波探傷装置で
調べたが界面での剥離は０／３０（３０個のうち０個）
と観察されず優れていた。また得られた半導体装置（パ
ッケージ）を８５℃、８５％ＲＨで１６８時間吸湿させ
たのち、赤外線リフロー（温度：２４０℃、時間：１０
秒）を行ったがパッケージクラックは０／３０（３０個
のうち０個）と優れていた。
【０１０３】実施例２ 撹拌機、温度計、窒素ガス導入管及び油水分離器付き冷
却管を備えた１０００ｍＬの四つ口フラスコにＢΑＰＰ
６５．６９ｇ（０．１６モル）、ビス（３，４−ジカル
ボキシフェニル）スルホン二無水物（以下、ＤＳＤΑと
略す）１４３．２２ｇ（０．４０モル）、イソフタル酸
ジヒドラジド（以下、ＩＰＤＨと略す）３８．８４ｇ
（０．２０モル）、１，３−ビス（アミノプロピル）テ
トラメチルジシロキサン９．９３ｇ（０．０４モル）及
びＢＬ４７８ｇを窒素ガスを通しながら仕込んだ。攪拌
下、５０〜６０℃で１時間反応を進めた後、１９５℃に
昇温し、同温度で６時間反応を進めた。途中、留出する
水を反応系外に速やかに除去した。得られた溶液をＢＬ
で希釈して樹脂分濃度３０重量％のポリアミドイミド樹
脂溶液を得た。
却管を備えた１０００ｍＬの四つ口フラスコにＢΑＰＰ
６５．６９ｇ（０．１６モル）、ビス（３，４−ジカル
ボキシフェニル）スルホン二無水物（以下、ＤＳＤΑと
略す）１４３．２２ｇ（０．４０モル）、イソフタル酸
ジヒドラジド（以下、ＩＰＤＨと略す）３８．８４ｇ
（０．２０モル）、１，３−ビス（アミノプロピル）テ
トラメチルジシロキサン９．９３ｇ（０．０４モル）及
びＢＬ４７８ｇを窒素ガスを通しながら仕込んだ。攪拌
下、５０〜６０℃で１時間反応を進めた後、１９５℃に
昇温し、同温度で６時間反応を進めた。途中、留出する
水を反応系外に速やかに除去した。得られた溶液をＢＬ
で希釈して樹脂分濃度３０重量％のポリアミドイミド樹
脂溶液を得た。
【０１０４】撹拌機、温度計、窒素ガス導入管及び油水
分離器付き冷却管を備えた１０００ｍＬの四つ口フラス
コにＢΑＰＰ１０２．６４ｇ（０．２５モル）、ビス
（３，４−ジカルボキシフェニル）エーテル二無水物
（以下、ＯＤＰＡと略す）７７．５５ｇ（０．２５モ
ル）及びＢＬ３３５ｇを窒素ガスを通しながら仕込ん
だ。撹拌下、５０〜６０℃で１時間反応を進めた後、１
９５℃に昇温し、同温度で５時間反応を進めた。途中、
留出する水を反応系外に速やかに除去した。得られた溶
液をＢＬで希釈して樹脂分濃度３０重量％とし、引き続
き２３℃で１ケ月放置したところ溶剤を含む固形のフィ
ラー用ポリイミド樹脂を得た。
分離器付き冷却管を備えた１０００ｍＬの四つ口フラス
コにＢΑＰＰ１０２．６４ｇ（０．２５モル）、ビス
（３，４−ジカルボキシフェニル）エーテル二無水物
（以下、ＯＤＰＡと略す）７７．５５ｇ（０．２５モ
ル）及びＢＬ３３５ｇを窒素ガスを通しながら仕込ん
だ。撹拌下、５０〜６０℃で１時間反応を進めた後、１
９５℃に昇温し、同温度で５時間反応を進めた。途中、
留出する水を反応系外に速やかに除去した。得られた溶
液をＢＬで希釈して樹脂分濃度３０重量％とし、引き続
き２３℃で１ケ月放置したところ溶剤を含む固形のフィ
ラー用ポリイミド樹脂を得た。
【０１０５】撹拌機、温度計、窒素ガス導入管及び冷却
管を備えた１０００ｍＬの四つ口フラスコに上記の溶剤
を含む固形のフィラー用ポリイミド樹脂（樹脂分濃度３
０重量％）２００ｇを砕いて入れ１８０℃に昇温した。
同温度で１時間撹拌して均一な溶液とした後、これに上
記のポリアミドイミド樹脂溶液（樹脂分濃度３０重量
％）４６６．６７ｇを加えて更に１８０℃で１時間撹拌
を続けた。約１時間で２３℃に冷却したものをそのまま
２３℃で１ケ月放置したところ溶液中にポリイミド樹脂
微粒子が析出、分散した粘度３８０Ｐａ・ｓ、チキソト
ロピー係数（以下、ＴＩ値と呼ぶ）２．９のポリイミド
樹脂ペーストを得た。回収したポリイミド樹脂微粒子は
最大粒子径２０μｍ以下、ＢＬに室温では不溶で１５０
℃では可溶であった。
管を備えた１０００ｍＬの四つ口フラスコに上記の溶剤
を含む固形のフィラー用ポリイミド樹脂（樹脂分濃度３
０重量％）２００ｇを砕いて入れ１８０℃に昇温した。
同温度で１時間撹拌して均一な溶液とした後、これに上
記のポリアミドイミド樹脂溶液（樹脂分濃度３０重量
％）４６６．６７ｇを加えて更に１８０℃で１時間撹拌
を続けた。約１時間で２３℃に冷却したものをそのまま
２３℃で１ケ月放置したところ溶液中にポリイミド樹脂
微粒子が析出、分散した粘度３８０Ｐａ・ｓ、チキソト
ロピー係数（以下、ＴＩ値と呼ぶ）２．９のポリイミド
樹脂ペーストを得た。回収したポリイミド樹脂微粒子は
最大粒子径２０μｍ以下、ＢＬに室温では不溶で１５０
℃では可溶であった。
【０１０６】上記ポリイミド樹脂ペーストを用いて実施
例１と同様にしてポリイミド樹脂膜付きガラス板を得
た。この膜は均一透明であり、ポリイミド樹脂ペースト
中のポリイミド樹脂微粒子が硬化過程でＢＬに溶解し、
更にポリアミドイミド樹脂と十分相溶していることを示
した。このポリイミド樹脂膜について封止材構成樹脂に
対する溶解性を実施例１と同様にして調べた結果、オル
ソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂ＥＳＣＮ−１９
０については外観上全く変化がなくこの樹脂に溶解しな
いことを示した。また、ビフェニル型エポキシ樹脂ＹＸ
−４０００Ｈ、フェノールノボラック樹脂ＨＰ−８５０
Ｎ、キシリレン型フェノールノボラック樹脂ＸＬ−２２
５については樹脂ペレットの接触部分に痕跡が認められ
たが、これらの樹脂に溶解して溶融流動体を形成しポリ
イミド樹脂膜にへこみあるいは穴が形成される状態は全
く認められず、これらの樹脂に溶解しないことを示し
た。また、実施例１と同様にして測定したＴｇは２５６
℃であった。上記ポリイミド樹脂ペーストを用いてシリ
コンウエハ（厚さ約０．６５ｍｍ）上へのバーコータ塗
布をスクリーン印刷塗布に変えた以外は実施例１と同様
にして４２合金板に対するせん断接着力を測定したとこ
ろ、５．０（Ｎ／２×２ｍｍ2）であった。
例１と同様にしてポリイミド樹脂膜付きガラス板を得
た。この膜は均一透明であり、ポリイミド樹脂ペースト
中のポリイミド樹脂微粒子が硬化過程でＢＬに溶解し、
更にポリアミドイミド樹脂と十分相溶していることを示
した。このポリイミド樹脂膜について封止材構成樹脂に
対する溶解性を実施例１と同様にして調べた結果、オル
ソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂ＥＳＣＮ−１９
０については外観上全く変化がなくこの樹脂に溶解しな
いことを示した。また、ビフェニル型エポキシ樹脂ＹＸ
−４０００Ｈ、フェノールノボラック樹脂ＨＰ−８５０
Ｎ、キシリレン型フェノールノボラック樹脂ＸＬ−２２
５については樹脂ペレットの接触部分に痕跡が認められ
たが、これらの樹脂に溶解して溶融流動体を形成しポリ
イミド樹脂膜にへこみあるいは穴が形成される状態は全
く認められず、これらの樹脂に溶解しないことを示し
た。また、実施例１と同様にして測定したＴｇは２５６
℃であった。上記ポリイミド樹脂ペーストを用いてシリ
コンウエハ（厚さ約０．６５ｍｍ）上へのバーコータ塗
布をスクリーン印刷塗布に変えた以外は実施例１と同様
にして４２合金板に対するせん断接着力を測定したとこ
ろ、５．０（Ｎ／２×２ｍｍ2）であった。
【０１０７】上記ポリイミド樹脂ペーストを半導体基板
（ウエハ）上にスクリーン印刷機（ニューロング精密工
業株式会社製、アライメント装置付きＬＳ−３４ＧＸ）
を用いてボンディングパッド部以外のチップ表面に塗布
した後、１４０℃で１５分間、２００℃で１５分間、更
に３００℃で６０分間加熱処理して膜厚１８μｍのポリ
イミド樹脂膜付き半導体ウエハを得た。これを用いて実
施例１と同様にして得た半導体装置（パッケージ）につ
いて、ポリイミド樹脂膜と封止材層との接着界面を超音
波探傷装置で調べたが界面での剥離は０／３０（３０個
のうち０個）と観察されず優れていた。また得られた半
導体装置（パッケージ）を８５℃、８５％ＲＨで１６８
時間吸湿させた後、赤外線リフロー（温度：２４０℃、
時間：１０秒）を行ったがパッケージクラックは０／３
０（３０個のうち０個）と優れていた。
（ウエハ）上にスクリーン印刷機（ニューロング精密工
業株式会社製、アライメント装置付きＬＳ−３４ＧＸ）
を用いてボンディングパッド部以外のチップ表面に塗布
した後、１４０℃で１５分間、２００℃で１５分間、更
に３００℃で６０分間加熱処理して膜厚１８μｍのポリ
イミド樹脂膜付き半導体ウエハを得た。これを用いて実
施例１と同様にして得た半導体装置（パッケージ）につ
いて、ポリイミド樹脂膜と封止材層との接着界面を超音
波探傷装置で調べたが界面での剥離は０／３０（３０個
のうち０個）と観察されず優れていた。また得られた半
導体装置（パッケージ）を８５℃、８５％ＲＨで１６８
時間吸湿させた後、赤外線リフロー（温度：２４０℃、
時間：１０秒）を行ったがパッケージクラックは０／３
０（３０個のうち０個）と優れていた。
【０１０８】実施例３ 撹拌機、温度計、窒素ガス導入管及び油水分離器付き冷
却管を備えた１０００ｍＬの四つ口フラスコに、ＢΑＰ
Ｐ１０２．６４ｇ（０．２５モル）、ＤＳＤΑ１２７．
８３ｇ（０．３５７モル）、２，２−ビス（４−ヒドロ
キシ−３−アミノフェニル）プロパン（以下、ＨΑＢと
略す）２３．１３ｇ（０．１０７モル）及びＮ−メチル
ピロリドン（以下、ＮＭＰと略す）３８０ｇを窒素ガス
を通しながら仕込んだ。撹拌下、５０〜６０℃で１時間
反応を進めた後、１９５℃に昇温し、同温度で５時間反
応を進めた。途中、留出する水を反応系外に速やかに除
去した。得られた溶液をＮＭＰで希釈して樹脂分濃度４
０重量％のポリイミド樹脂溶液を得た。
却管を備えた１０００ｍＬの四つ口フラスコに、ＢΑＰ
Ｐ１０２．６４ｇ（０．２５モル）、ＤＳＤΑ１２７．
８３ｇ（０．３５７モル）、２，２−ビス（４−ヒドロ
キシ−３−アミノフェニル）プロパン（以下、ＨΑＢと
略す）２３．１３ｇ（０．１０７モル）及びＮ−メチル
ピロリドン（以下、ＮＭＰと略す）３８０ｇを窒素ガス
を通しながら仕込んだ。撹拌下、５０〜６０℃で１時間
反応を進めた後、１９５℃に昇温し、同温度で５時間反
応を進めた。途中、留出する水を反応系外に速やかに除
去した。得られた溶液をＮＭＰで希釈して樹脂分濃度４
０重量％のポリイミド樹脂溶液を得た。
【０１０９】上記ポリイミド樹脂溶液の２００ｇにγ−
グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（以下、ＧＰ
Ｓと略す）８ｇを加え、室温で充分に混合してポリイミ
ド樹脂組成物を得た。
グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（以下、ＧＰ
Ｓと略す）８ｇを加え、室温で充分に混合してポリイミ
ド樹脂組成物を得た。
【０１１０】上記ポリイミド樹脂組成物を用いて実施例
１と同様にしてポリイミド樹脂組成物膜付きガラス板を
得た。このポリイミド樹脂組成物膜について封止材構成
樹脂に対する溶解性を実施例１と同様にして調べた結
果、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂ＥＳＣ
Ｎ−１９０については外観上全く変化がなくこの樹脂に
溶解しないことを示した。また、ビフェニル型エポキシ
樹脂ＹＸ−４０００Ｈ、フェノールノボラック樹脂ＨＰ
−８５０Ｎ、キシリレン型フェノールノボラック樹脂Ｘ
Ｌ−２２５については樹脂ペレットの接触部分に痕跡が
認められたが、これらの樹脂に溶解して溶融流動体を形
成しポリイミド樹脂組成物膜にへこみあるいは穴が形成
される状態は全く認められず、これらの樹脂に溶解しな
いことを示した。また、実施例１と同様にして測定した
Ｔｇは２６２℃であった。上記ポリイミド樹脂組成物を
用いて実施例１と同様にして４２合金板に対するせん断
接着力を測定したところ、１１（Ｎ／２×２ｍｍ2）で
あった。
１と同様にしてポリイミド樹脂組成物膜付きガラス板を
得た。このポリイミド樹脂組成物膜について封止材構成
樹脂に対する溶解性を実施例１と同様にして調べた結
果、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂ＥＳＣ
Ｎ−１９０については外観上全く変化がなくこの樹脂に
溶解しないことを示した。また、ビフェニル型エポキシ
樹脂ＹＸ−４０００Ｈ、フェノールノボラック樹脂ＨＰ
−８５０Ｎ、キシリレン型フェノールノボラック樹脂Ｘ
Ｌ−２２５については樹脂ペレットの接触部分に痕跡が
認められたが、これらの樹脂に溶解して溶融流動体を形
成しポリイミド樹脂組成物膜にへこみあるいは穴が形成
される状態は全く認められず、これらの樹脂に溶解しな
いことを示した。また、実施例１と同様にして測定した
Ｔｇは２６２℃であった。上記ポリイミド樹脂組成物を
用いて実施例１と同様にして４２合金板に対するせん断
接着力を測定したところ、１１（Ｎ／２×２ｍｍ2）で
あった。
【０１１１】上記ポリイミド樹脂組成物を５０μｍ厚の
ポリイミドフィルム（宇部興産（株）製、ユーピレック
スＳ）の両面にそれぞれの加熱乾燥後の厚さが２５μｍ
になるように塗布し、１４０℃で１５分間、２００℃で
１５分間、更に３００℃で６０分間加熱処理してポリイ
ミド樹脂組成物膜付きフィルムを得た。得られたポリイ
ミド樹脂組成物膜付きフィルムを１．５ｍｍ×１０ｍｍ
の大きさに切断し、これを図１に示すように４２合金製
リードフレーム３と半導体チップ２の間に挟み、温度：
３００℃、圧力０．２ＭＰａ、時間：５秒の条件で圧着
させた。その後、リードフレームと半導体チップを金
（Ａｕ）製ボンディングワイヤ５で接合しビフェニル型
エポキシ樹脂封止材ＣＥＬ−９２００（日立化成工業株
式会社製、商品名）４でトランスファー成形し封止し
た。得られた半導体装置（パッケージ）のポリイミド樹
脂組成物膜と封止材層との接着界面を超音波探傷装置で
調べたが界面での剥離は０／３０（３０個のうち０個）
と観察されず優れていた。また得られた半導体装置（パ
ッケージ）を８５℃、８５％ＲＨで１６８時間吸湿させ
た後、赤外線リフロー（温度：２４０℃、時間：１０
秒）を行ったがパッケージクラックは０／３０（３０個
のうち０個）と優れていた。
ポリイミドフィルム（宇部興産（株）製、ユーピレック
スＳ）の両面にそれぞれの加熱乾燥後の厚さが２５μｍ
になるように塗布し、１４０℃で１５分間、２００℃で
１５分間、更に３００℃で６０分間加熱処理してポリイ
ミド樹脂組成物膜付きフィルムを得た。得られたポリイ
ミド樹脂組成物膜付きフィルムを１．５ｍｍ×１０ｍｍ
の大きさに切断し、これを図１に示すように４２合金製
リードフレーム３と半導体チップ２の間に挟み、温度：
３００℃、圧力０．２ＭＰａ、時間：５秒の条件で圧着
させた。その後、リードフレームと半導体チップを金
（Ａｕ）製ボンディングワイヤ５で接合しビフェニル型
エポキシ樹脂封止材ＣＥＬ−９２００（日立化成工業株
式会社製、商品名）４でトランスファー成形し封止し
た。得られた半導体装置（パッケージ）のポリイミド樹
脂組成物膜と封止材層との接着界面を超音波探傷装置で
調べたが界面での剥離は０／３０（３０個のうち０個）
と観察されず優れていた。また得られた半導体装置（パ
ッケージ）を８５℃、８５％ＲＨで１６８時間吸湿させ
た後、赤外線リフロー（温度：２４０℃、時間：１０
秒）を行ったがパッケージクラックは０／３０（３０個
のうち０個）と優れていた。
【０１１２】実施例４ 撹拌機、温度計、窒素ガス導入管及び油水分離器付き冷
却管を備えた１０００ｍＬの四つ口フラスコにＢΑＰＰ
８９．０９ｇ（０．２１７モル）、ＤＳＤＡ１１９．５
９ｇ（０．３３４モル）、２，２−ビス（４−ヒドロキ
シ−３−アミノフェニル）ヘキサフルオロプロパン（以
下、ＨＡＢ−６Ｆと略す）４２．８５ｇ（０．１１７モ
ル）、ＢＬ３７７ｇを窒素ガスを通しながら仕込んだ。
撹拌下、５０〜６０℃で１時間反応を進めた後。１９５
℃に昇温し、同温度で５時間反応を進めた。途中、留出
する水を反応系外に速やかに除去した。得られた溶液を
ＢＬで希釈して樹脂分濃度４０重量％のポリイミド樹脂
溶液を得た。
却管を備えた１０００ｍＬの四つ口フラスコにＢΑＰＰ
８９．０９ｇ（０．２１７モル）、ＤＳＤＡ１１９．５
９ｇ（０．３３４モル）、２，２−ビス（４−ヒドロキ
シ−３−アミノフェニル）ヘキサフルオロプロパン（以
下、ＨＡＢ−６Ｆと略す）４２．８５ｇ（０．１１７モ
ル）、ＢＬ３７７ｇを窒素ガスを通しながら仕込んだ。
撹拌下、５０〜６０℃で１時間反応を進めた後。１９５
℃に昇温し、同温度で５時間反応を進めた。途中、留出
する水を反応系外に速やかに除去した。得られた溶液を
ＢＬで希釈して樹脂分濃度４０重量％のポリイミド樹脂
溶液を得た。
【０１１３】撹拌機、温度計、窒素ガス導入管及び冷却
管を備えた１０００ｍＬの四つ口フラスコに実施例２の
溶剤を含む固形のフィラー用ポリイミド樹脂（樹脂分濃
度３０重量％）４００ｇを砕いて入れ１８０℃に昇温し
た。同温度で１時間撹拌して均一な溶液とした後、これ
に上記のポリイミド樹脂溶液（樹脂分濃度４０重量％）
３００ｇを加えて更に１８０℃で１時間撹拌を続けた。
約１時間で２３℃に冷却したものをそのまま２３℃で１
ケ月放置したところ溶液中にポリイミド樹脂微粒子が析
出、分散したペーストを得た。このペーストにＧＰＳ４
８ｇを加え、室温で充分に混合した後、ＢＬで希釈して
樹脂分濃度３６重量％とした。得られたポリイミド樹脂
ペーストの粘度は２８０Ｐａ・ｓ、ＴＩ値は３．３であ
った。回収したポリイミド樹脂微粒子は最大粒子径２０
μｍ以下、ＢＬに室温では不溶で１５０℃では可溶であ
った。
管を備えた１０００ｍＬの四つ口フラスコに実施例２の
溶剤を含む固形のフィラー用ポリイミド樹脂（樹脂分濃
度３０重量％）４００ｇを砕いて入れ１８０℃に昇温し
た。同温度で１時間撹拌して均一な溶液とした後、これ
に上記のポリイミド樹脂溶液（樹脂分濃度４０重量％）
３００ｇを加えて更に１８０℃で１時間撹拌を続けた。
約１時間で２３℃に冷却したものをそのまま２３℃で１
ケ月放置したところ溶液中にポリイミド樹脂微粒子が析
出、分散したペーストを得た。このペーストにＧＰＳ４
８ｇを加え、室温で充分に混合した後、ＢＬで希釈して
樹脂分濃度３６重量％とした。得られたポリイミド樹脂
ペーストの粘度は２８０Ｐａ・ｓ、ＴＩ値は３．３であ
った。回収したポリイミド樹脂微粒子は最大粒子径２０
μｍ以下、ＢＬに室温では不溶で１５０℃では可溶であ
った。
【０１１４】上記ポリイミド樹脂ペーストを用いて実施
例１と同様にしてポリイミド樹脂膜付きガラス板を得
た。この膜は均一透明であり、ポリイミド樹脂ペースト
中のポリイミド樹脂微粒子が乾燥過程でＢＬに溶解し、
更にポリイミド樹脂と十分相溶していることを示した。
このポリイミド樹脂膜について封止材構成樹脂に対する
溶解性を実施例１と同様にして調べた結果、オルソクレ
ゾールノボラック型エポキシ樹脂ＥＳＣＮ−１９０につ
いては外観上全く変化がなくこの樹脂に溶解しないこと
を示した。また、ビフェニル型エポキシ樹脂ＹＸ−４０
００Ｈ、フェノールノボラック樹脂ＨＰ−８５０Ｎ、キ
シリレン型フェノールノボラック樹脂ＸＬ−２２５につ
いては樹脂ペレットの接触部分に痕跡が認められたが、
これらの樹脂に溶解して溶融流動体を形成しポリイミド
樹脂膜にへこみあるいは穴が形成される状態は全く認め
られず、これらの樹脂に溶解しないことを示した。ま
た、実施例１と同様にして測定したＴｇは２５６℃であ
った。上記ポリイミド樹脂ペーストを用いてシリコンウ
エハ（厚さ約０．６５ｍｍ）上へのバーコータ塗布をス
クリーン印刷塗布に変えた以外は実施例１と同様にして
４２合金板に対するせん断接着力を測定したところ、１
２（Ｎ／２×２ｍｍ2）であった。
例１と同様にしてポリイミド樹脂膜付きガラス板を得
た。この膜は均一透明であり、ポリイミド樹脂ペースト
中のポリイミド樹脂微粒子が乾燥過程でＢＬに溶解し、
更にポリイミド樹脂と十分相溶していることを示した。
このポリイミド樹脂膜について封止材構成樹脂に対する
溶解性を実施例１と同様にして調べた結果、オルソクレ
ゾールノボラック型エポキシ樹脂ＥＳＣＮ−１９０につ
いては外観上全く変化がなくこの樹脂に溶解しないこと
を示した。また、ビフェニル型エポキシ樹脂ＹＸ−４０
００Ｈ、フェノールノボラック樹脂ＨＰ−８５０Ｎ、キ
シリレン型フェノールノボラック樹脂ＸＬ−２２５につ
いては樹脂ペレットの接触部分に痕跡が認められたが、
これらの樹脂に溶解して溶融流動体を形成しポリイミド
樹脂膜にへこみあるいは穴が形成される状態は全く認め
られず、これらの樹脂に溶解しないことを示した。ま
た、実施例１と同様にして測定したＴｇは２５６℃であ
った。上記ポリイミド樹脂ペーストを用いてシリコンウ
エハ（厚さ約０．６５ｍｍ）上へのバーコータ塗布をス
クリーン印刷塗布に変えた以外は実施例１と同様にして
４２合金板に対するせん断接着力を測定したところ、１
２（Ｎ／２×２ｍｍ2）であった。
【０１１５】上記ポリイミド樹脂ペーストを用いてボン
ディングパッド部以外のチップ表面への印刷塗布をボン
ディングパッド部以外の部分であってリードフレームが
接着される部分のチップ表面にペーストを印刷塗布する
以外は実施例２と同様にして得た半導体装置（パッケー
ジ）について、ポリイミド樹脂膜と封止材層との接着界
面を超音波探傷層装置で調べたが界面での剥離は０／３
０（３０個のうち０個）と観察されず優れていた。また
得られた半導体装置（パッケージ）を８５℃、８５％Ｒ
Ｈで１６８時間吸湿させたのち、赤外線リフロー（温
度：２４０℃、時間１０秒）を行ったがパッケージクラ
ックは０／３０（３０個のうち０個）と優れていた。
ディングパッド部以外のチップ表面への印刷塗布をボン
ディングパッド部以外の部分であってリードフレームが
接着される部分のチップ表面にペーストを印刷塗布する
以外は実施例２と同様にして得た半導体装置（パッケー
ジ）について、ポリイミド樹脂膜と封止材層との接着界
面を超音波探傷層装置で調べたが界面での剥離は０／３
０（３０個のうち０個）と観察されず優れていた。また
得られた半導体装置（パッケージ）を８５℃、８５％Ｒ
Ｈで１６８時間吸湿させたのち、赤外線リフロー（温
度：２４０℃、時間１０秒）を行ったがパッケージクラ
ックは０／３０（３０個のうち０個）と優れていた。
【０１１６】実施例５ 実施例４のポリイミド樹脂ペーストを４２合金製リード
フレームにスクリーン印刷機（ニューロング精密工業株
式会社製、アライメント装置付きＬＳ−３４ＧＸ）を用
いてリードフレームの半導体チップ接着部分に印刷塗布
した後、１４０℃で１５分間、２００℃で１５分間、更
に３００℃で６０分間加熱処理して膜厚１８μｍのポリ
イミド樹脂膜付きリードフレームを得た。これを図１に
示すように半導体チップ２に、温度：３００℃、圧力：
０．２ＭＰａ、時間：５秒の条件で圧着させた。その
後、リードフレームと半導体チップを金（Ａｕ）製ボン
ディングワイヤ５で接合し、オルソクレゾールノボラッ
ク型エポキシ樹脂封止材ＣＥＬ７７００ＳＸ（日立化成
工業株式会社製、商品名）４でトランスファ成形し封止
した。得られた半導体装置（パッケージ）のポリイミド
樹脂膜と封止材層との接着界面を超音波探傷装置で調べ
たが界面での剥離は０／３０（３０個のうち０個）と観
察されず優れていた。また得られた半導体装置（パッケ
ージ）を８５℃、８５％ＲＨで１６８時間吸湿させたの
ち、赤外線リフロー（温度：２４０℃、時間：１０秒）
を行ったがパッケージクラックは０／３０（３０個のう
ち０個）と優れていた。
フレームにスクリーン印刷機（ニューロング精密工業株
式会社製、アライメント装置付きＬＳ−３４ＧＸ）を用
いてリードフレームの半導体チップ接着部分に印刷塗布
した後、１４０℃で１５分間、２００℃で１５分間、更
に３００℃で６０分間加熱処理して膜厚１８μｍのポリ
イミド樹脂膜付きリードフレームを得た。これを図１に
示すように半導体チップ２に、温度：３００℃、圧力：
０．２ＭＰａ、時間：５秒の条件で圧着させた。その
後、リードフレームと半導体チップを金（Ａｕ）製ボン
ディングワイヤ５で接合し、オルソクレゾールノボラッ
ク型エポキシ樹脂封止材ＣＥＬ７７００ＳＸ（日立化成
工業株式会社製、商品名）４でトランスファ成形し封止
した。得られた半導体装置（パッケージ）のポリイミド
樹脂膜と封止材層との接着界面を超音波探傷装置で調べ
たが界面での剥離は０／３０（３０個のうち０個）と観
察されず優れていた。また得られた半導体装置（パッケ
ージ）を８５℃、８５％ＲＨで１６８時間吸湿させたの
ち、赤外線リフロー（温度：２４０℃、時間：１０秒）
を行ったがパッケージクラックは０／３０（３０個のう
ち０個）と優れていた。
【０１１７】比較例１ 実施例１において、ジアミン成分のＤＤＥとＢΑＰＰと
の混合物をＤＤＥ７２．３６ｇ（０．３６モル）の単独
に、酸二無水物のＢＴＤΑをＢＴＤΑ６４．４８ｇ
（０．２０モル）及びピロメリット酸二無水物４３．６
４ｇ（０．２０モル）との混合物に、溶媒のＢＬをＮＭ
Ｐ４４９ｇに変えた以外は、実施例１と同様にして合成
してポリアミド酸樹脂溶液を得た。
の混合物をＤＤＥ７２．３６ｇ（０．３６モル）の単独
に、酸二無水物のＢＴＤΑをＢＴＤΑ６４．４８ｇ
（０．２０モル）及びピロメリット酸二無水物４３．６
４ｇ（０．２０モル）との混合物に、溶媒のＢＬをＮＭ
Ｐ４４９ｇに変えた以外は、実施例１と同様にして合成
してポリアミド酸樹脂溶液を得た。
【０１１８】このポリアミド酸樹脂溶液を用いて実施例
１と同様にしてポリイミド樹脂膜付きガラス板を得た。
このポリイミド樹脂膜について封止材構成樹脂に対する
溶解性を実施例１と同様に調べた結果、ビフェニル型エ
ポキシ樹脂ＹＸ−４０００Ｈ、オルソクレゾールノボラ
ック型エポキシ樹脂ＥＳＣＮ−１９０、フェノールノボ
ラック樹脂ＨＰ−８５０Ｎ、キシリレン型フェノールノ
ボラック樹脂ＸＬ−２２５のいずれについても外観上全
く変化がなくこの樹脂に全く溶解しないことを示した。
また、実施例１と同様にして測定したＴｇは３０５℃で
あった。しかし、上記ポリアミド酸樹脂溶液を用いて実
施例１と同様にして４２合金板に対するせん断接着力を
測定したところ、４２合金板はポリイミド樹脂膜に全く
接着しなかったため接着力を測定できなかった。
１と同様にしてポリイミド樹脂膜付きガラス板を得た。
このポリイミド樹脂膜について封止材構成樹脂に対する
溶解性を実施例１と同様に調べた結果、ビフェニル型エ
ポキシ樹脂ＹＸ−４０００Ｈ、オルソクレゾールノボラ
ック型エポキシ樹脂ＥＳＣＮ−１９０、フェノールノボ
ラック樹脂ＨＰ−８５０Ｎ、キシリレン型フェノールノ
ボラック樹脂ＸＬ−２２５のいずれについても外観上全
く変化がなくこの樹脂に全く溶解しないことを示した。
また、実施例１と同様にして測定したＴｇは３０５℃で
あった。しかし、上記ポリアミド酸樹脂溶液を用いて実
施例１と同様にして４２合金板に対するせん断接着力を
測定したところ、４２合金板はポリイミド樹脂膜に全く
接着しなかったため接着力を測定できなかった。
【０１１９】この溶液をＢＬで希釈して粘度１０Ｐａ・
ｓとしたポリアミド酸樹脂溶液を用いて実施例１と同様
にしてボンディングパッド部が形成された膜厚１６μｍ
のポリイミド樹脂膜付き半導体チップを得た。この半導
体チップを用いて実施例１と同様にして半導体装置（パ
ッケージ）を得ようとしたが、４２合金製リードフレー
ムが半導体チップのポリイミド樹脂膜に全く接着しなか
ったため半導体装置の製造及び評価はできなかった。
ｓとしたポリアミド酸樹脂溶液を用いて実施例１と同様
にしてボンディングパッド部が形成された膜厚１６μｍ
のポリイミド樹脂膜付き半導体チップを得た。この半導
体チップを用いて実施例１と同様にして半導体装置（パ
ッケージ）を得ようとしたが、４２合金製リードフレー
ムが半導体チップのポリイミド樹脂膜に全く接着しなか
ったため半導体装置の製造及び評価はできなかった。
【０１２０】比較例２ 実施例２において、ジアミン成分のＢΑＰＰとＩＰＤＨ
との混合物をＩＰＤＨを使用しないＢＡＰＰ１４７．８
ｇ（０．３６モル）単独に変えた以外は、実施例２と同
様にして合成してポリイミド樹脂溶液を得た。このポリ
イミド樹脂溶液と実施例２の溶剤を含む固形のフィラー
用ポリイミド樹脂を用いる以外は実施例２と同様にして
粘度２３０Ｐａ・ｓ、ＴＩ値２．８のポリイミド樹脂ペ
ーストを得た。回収したポリイミド樹脂微粒子は最大粒
子径２０μｍ以下、ＢＬに室温では不溶で１５０℃では
可溶であった。
との混合物をＩＰＤＨを使用しないＢＡＰＰ１４７．８
ｇ（０．３６モル）単独に変えた以外は、実施例２と同
様にして合成してポリイミド樹脂溶液を得た。このポリ
イミド樹脂溶液と実施例２の溶剤を含む固形のフィラー
用ポリイミド樹脂を用いる以外は実施例２と同様にして
粘度２３０Ｐａ・ｓ、ＴＩ値２．８のポリイミド樹脂ペ
ーストを得た。回収したポリイミド樹脂微粒子は最大粒
子径２０μｍ以下、ＢＬに室温では不溶で１５０℃では
可溶であった。
【０１２１】このポリイミド樹脂ペーストを用いて実施
例１と同様にしてポリイミド樹脂膜付きガラス板を得
た。この膜は均一透明であった。このポリイミド樹脂膜
について封止材構成樹脂に対する溶解性を実施例１と同
様にして調べた結果、ビフェニル型エポキシ樹脂ＹＸ−
４０００Ｈ、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹
脂ＥＳＣＮ−１９０、フェノールノボラック樹脂ＨＰ−
８５０Ｎ、キシリレン型フェノールノボラック樹脂ＸＬ
−２２５のいずれにも溶解して溶融流動体を形成し、基
材のガラス板に達する直径約５ｍｍの穴がポリイミド樹
脂膜に形成された。また、実施例１と同様にして測定し
たＴｇは２２０℃であった。上記ポリイミド樹脂ペース
トを用いて実施例１と同様にして４２合金板に対するせ
ん断接着力を測定したところ１６（Ｎ／２×２ｍｍ2）
であった。
例１と同様にしてポリイミド樹脂膜付きガラス板を得
た。この膜は均一透明であった。このポリイミド樹脂膜
について封止材構成樹脂に対する溶解性を実施例１と同
様にして調べた結果、ビフェニル型エポキシ樹脂ＹＸ−
４０００Ｈ、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹
脂ＥＳＣＮ−１９０、フェノールノボラック樹脂ＨＰ−
８５０Ｎ、キシリレン型フェノールノボラック樹脂ＸＬ
−２２５のいずれにも溶解して溶融流動体を形成し、基
材のガラス板に達する直径約５ｍｍの穴がポリイミド樹
脂膜に形成された。また、実施例１と同様にして測定し
たＴｇは２２０℃であった。上記ポリイミド樹脂ペース
トを用いて実施例１と同様にして４２合金板に対するせ
ん断接着力を測定したところ１６（Ｎ／２×２ｍｍ2）
であった。
【０１２２】上記ポリイミド樹脂ペーストを用いて実施
例２と同様にしてボンディングパッド部以外のチップ表
面にポリイミド樹脂ペーストを塗布したポリイミド樹脂
膜付き半導体ウエハを得た。これを用いて実施例２と同
様にして得た半導体装置（パッケージ）について、ポリ
イミド樹脂膜と封止材層との接着界面を超音波探傷装置
で調べたところ、界面での剥離は３０／３０（３０個の
うち３０個）と全数観察され劣るものであった。また得
られた半導体装置（パッケージ）を８５℃、８５％ＲＨ
で１６８時間吸湿させたのち、赤外線リフロー（温度：
２４０℃、時間：１０秒）を行ったところ、パッケージ
クラックは３０／３０（３０個のうち３０個）と全数に
発生し著しく劣るものであった。
例２と同様にしてボンディングパッド部以外のチップ表
面にポリイミド樹脂ペーストを塗布したポリイミド樹脂
膜付き半導体ウエハを得た。これを用いて実施例２と同
様にして得た半導体装置（パッケージ）について、ポリ
イミド樹脂膜と封止材層との接着界面を超音波探傷装置
で調べたところ、界面での剥離は３０／３０（３０個の
うち３０個）と全数観察され劣るものであった。また得
られた半導体装置（パッケージ）を８５℃、８５％ＲＨ
で１６８時間吸湿させたのち、赤外線リフロー（温度：
２４０℃、時間：１０秒）を行ったところ、パッケージ
クラックは３０／３０（３０個のうち３０個）と全数に
発生し著しく劣るものであった。
【０１２３】比較例３ 実施例４において、ジアミン成分のＢＡＰＰとＨＡＢ−
６Ｆとの混合物をＨＡＢ−６Ｆを使用しないＢＡＰＰ１
３７．１２ｇ（０．３３４モル）単独に変えた以外は、
実施例４と同様にして合成してポリイミド樹脂溶液を得
た。このポリイミド樹脂溶液と実施例２の溶剤を含む固
形のフィラー用ポリイミド樹脂を用いる以外は実施例４
と同様にして粘度３３０Ｐａ・ｓ、ＴＩ値３．２のポリ
イミド樹脂ペーストを得た。回収したポリイミド樹脂微
粒子は最大粒子径２０μｍ以下、ＢＬに室温では不溶で
１５０℃では可溶であった。
６Ｆとの混合物をＨＡＢ−６Ｆを使用しないＢＡＰＰ１
３７．１２ｇ（０．３３４モル）単独に変えた以外は、
実施例４と同様にして合成してポリイミド樹脂溶液を得
た。このポリイミド樹脂溶液と実施例２の溶剤を含む固
形のフィラー用ポリイミド樹脂を用いる以外は実施例４
と同様にして粘度３３０Ｐａ・ｓ、ＴＩ値３．２のポリ
イミド樹脂ペーストを得た。回収したポリイミド樹脂微
粒子は最大粒子径２０μｍ以下、ＢＬに室温では不溶で
１５０℃では可溶であった。
【０１２４】このポリイミド樹脂ペーストを用いて実施
例１と同様にしてポリイミド樹脂膜付きガラス板を得
た。この膜は均一透明であった。このポリイミド樹脂膜
について封止材構成樹脂に対する溶解性を実施例１と同
様にして調べた結果、ビフェニル型エポキシ樹脂ＹＸ−
４０００Ｈ、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹
脂ＥＳＣＮ−１９０、フェノールノボラック樹脂ＨＰ−
８５０Ｎ、キシリレン型フェノールノボラック樹脂ＸＬ
−２２５のいずれにも溶解して溶融流動体を形成し、基
材のガラス板に達する直径５ｍｍの穴がポリイミド樹脂
膜に形成された。また、実施例１と同様にして測定した
Ｔｇは２３５℃であった。上記ポリイミド樹脂ペースト
を用いて実施例１と同様にして４２合金板に対するせん
断接着力を測定したところ、１５（Ｎ／２×２ｍｍ2）
であった。
例１と同様にしてポリイミド樹脂膜付きガラス板を得
た。この膜は均一透明であった。このポリイミド樹脂膜
について封止材構成樹脂に対する溶解性を実施例１と同
様にして調べた結果、ビフェニル型エポキシ樹脂ＹＸ−
４０００Ｈ、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹
脂ＥＳＣＮ−１９０、フェノールノボラック樹脂ＨＰ−
８５０Ｎ、キシリレン型フェノールノボラック樹脂ＸＬ
−２２５のいずれにも溶解して溶融流動体を形成し、基
材のガラス板に達する直径５ｍｍの穴がポリイミド樹脂
膜に形成された。また、実施例１と同様にして測定した
Ｔｇは２３５℃であった。上記ポリイミド樹脂ペースト
を用いて実施例１と同様にして４２合金板に対するせん
断接着力を測定したところ、１５（Ｎ／２×２ｍｍ2）
であった。
【０１２５】上記ポリイミド樹脂ペーストを用いてボン
ディングパッド部以外のチップ表面への印刷塗布をボン
ディングパッド部以外の部分であってリードフレームが
接着される部分のチップ表面にペーストを印刷塗布する
以外は実施例２と同様にして得た半導体装置（パッケー
ジ）について、ポリイミド樹脂膜と封止材層との接着界
面を超音波探傷装置で調べたところ、界面での剥離は３
０／３０（３０個のうち３０個）と全数観察され劣るも
のであった。また得られた半導体装置（パッケージ）を
８５℃、８５％ＲＨで１６８時間吸湿させたのち、赤外
線リフロー（温度：２４０℃、時間１０秒）を行ったと
ころ、パッケージクラックは３０／３０（３０個のうち
３０個）と全数に発生し著しく劣るものであった。
ディングパッド部以外のチップ表面への印刷塗布をボン
ディングパッド部以外の部分であってリードフレームが
接着される部分のチップ表面にペーストを印刷塗布する
以外は実施例２と同様にして得た半導体装置（パッケー
ジ）について、ポリイミド樹脂膜と封止材層との接着界
面を超音波探傷装置で調べたところ、界面での剥離は３
０／３０（３０個のうち３０個）と全数観察され劣るも
のであった。また得られた半導体装置（パッケージ）を
８５℃、８５％ＲＨで１６８時間吸湿させたのち、赤外
線リフロー（温度：２４０℃、時間１０秒）を行ったと
ころ、パッケージクラックは３０／３０（３０個のうち
３０個）と全数に発生し著しく劣るものであった。
【０１２６】比較例４ 実施例４において、ポリイミド樹脂ペーストにＧＰＳを
加えない以外は実施例４と同様にして粘度３６０Ｐａ・
ｓ、ＴＩ値３．５のポリイミド樹脂ペーストを得た。
加えない以外は実施例４と同様にして粘度３６０Ｐａ・
ｓ、ＴＩ値３．５のポリイミド樹脂ペーストを得た。
【０１２７】このポリイミド樹脂ペーストを用いて実施
例１と同様にしてポリイミド樹脂膜付きガラス板を得
た。この膜は均一透明であった。このポリイミド樹脂膜
について封止材構成樹脂に対する溶解性を実施例１と同
様にして調べた結果、ビフェニル型エポキシ樹脂ＹＸ−
４０００Ｈ、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹
脂ＥＳＣＮ−１９０、フェノールノボラック樹脂ＨＰ−
８５０Ｎ、キシリレン型フェノールノボラック樹脂ＸＬ
−２２５のいずれにも溶解して溶融流動体を形成し、基
材のガラス板に達する直径約５ｍｍの穴がポリイミド樹
脂膜に形成された。また、実施例１と同様にして測定し
たＴｇは２３５℃であった。上記ポリイミド樹脂ペース
トを用いて実施例１と同様にして４２合金板に対するせ
ん断接着力を測定したところ１５（Ｎ／２×２ｍｍ2）
であった。
例１と同様にしてポリイミド樹脂膜付きガラス板を得
た。この膜は均一透明であった。このポリイミド樹脂膜
について封止材構成樹脂に対する溶解性を実施例１と同
様にして調べた結果、ビフェニル型エポキシ樹脂ＹＸ−
４０００Ｈ、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹
脂ＥＳＣＮ−１９０、フェノールノボラック樹脂ＨＰ−
８５０Ｎ、キシリレン型フェノールノボラック樹脂ＸＬ
−２２５のいずれにも溶解して溶融流動体を形成し、基
材のガラス板に達する直径約５ｍｍの穴がポリイミド樹
脂膜に形成された。また、実施例１と同様にして測定し
たＴｇは２３５℃であった。上記ポリイミド樹脂ペース
トを用いて実施例１と同様にして４２合金板に対するせ
ん断接着力を測定したところ１５（Ｎ／２×２ｍｍ2）
であった。
【０１２８】上記ポリイミド樹脂ペーストを用いてボン
ディングパッド部以外のチップ表面への印刷塗布をボン
ディングパッド部以外の部分であってリードフレームが
接着される部分のチップ表面にペーストを印刷塗布する
以外は実施例２と同様にして得た半導体装置（パッケー
ジ）について、ポリイミド樹脂膜と封止材層との接着界
面を超音波探傷装置で調べたところ、界面での剥離は１
８／３０（３０個のうち１８個）と劣るものであった。
また得られた半導体装置（パッケージ）を８５℃、８５
％ＲＨで１６８時間吸湿させたのち、赤外線リフロー
（温度：２４０℃、時間：１０秒）を行ったところ、パ
ッケージクラックは１１／３０（３０個のうち１個）と
劣るものであった。
ディングパッド部以外のチップ表面への印刷塗布をボン
ディングパッド部以外の部分であってリードフレームが
接着される部分のチップ表面にペーストを印刷塗布する
以外は実施例２と同様にして得た半導体装置（パッケー
ジ）について、ポリイミド樹脂膜と封止材層との接着界
面を超音波探傷装置で調べたところ、界面での剥離は１
８／３０（３０個のうち１８個）と劣るものであった。
また得られた半導体装置（パッケージ）を８５℃、８５
％ＲＨで１６８時間吸湿させたのち、赤外線リフロー
（温度：２４０℃、時間：１０秒）を行ったところ、パ
ッケージクラックは１１／３０（３０個のうち１個）と
劣るものであった。
【０１２９】比較例５ 実施例４において、ポリイミド樹脂ペーストに加えるＧ
ＰＳをオルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂ＥＳ
ＣＮ−１９０に変える以外は実施例４と同様にして粘度
３８０Ｐａ・ｓ、ＴＩ値３．６のポリイミド樹脂ペース
トを得た。
ＰＳをオルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂ＥＳ
ＣＮ−１９０に変える以外は実施例４と同様にして粘度
３８０Ｐａ・ｓ、ＴＩ値３．６のポリイミド樹脂ペース
トを得た。
【０１３０】このポリイミド樹脂ペーストを用いて実施
例１と同様にしてポリイミド樹脂膜付きガラス板を得
た。この膜は均一透明であった。このポリイミド樹脂膜
について封止材構成樹脂に対する溶解性を実施例１と同
様にして調べた結果、ビフェニル型エポキシ樹脂ＹＸ−
４０００Ｈ、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹
脂ＥＳＣＮ−１９０については外観上全く変化がなく、
これらの樹脂に溶解しないことを示した。また、フェノ
ールノボラック樹脂ＨＰ−８５０Ｎ、キシリレン型フェ
ノールノボラック樹脂ＸＬ−２２５については樹脂ペレ
ットの接触部分に痕跡が認められたが、これらの樹脂に
溶解して溶融流動体を形成しポリイミド樹脂膜にへこみ
あるいは穴が形成される状態は全く認められず、これら
の樹脂に溶解しないことを示した。また、実施例１と同
様にして測定したＴｇは２７５℃であった。しかし上記
ポリイミド樹脂ペーストを用いて実施例１と同様にして
４２合金板に対するせん断接着力を測定したところ、４
２合金板はポリイミド樹脂膜に全く接着しなかったため
接着力を測定できなかった。
例１と同様にしてポリイミド樹脂膜付きガラス板を得
た。この膜は均一透明であった。このポリイミド樹脂膜
について封止材構成樹脂に対する溶解性を実施例１と同
様にして調べた結果、ビフェニル型エポキシ樹脂ＹＸ−
４０００Ｈ、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹
脂ＥＳＣＮ−１９０については外観上全く変化がなく、
これらの樹脂に溶解しないことを示した。また、フェノ
ールノボラック樹脂ＨＰ−８５０Ｎ、キシリレン型フェ
ノールノボラック樹脂ＸＬ−２２５については樹脂ペレ
ットの接触部分に痕跡が認められたが、これらの樹脂に
溶解して溶融流動体を形成しポリイミド樹脂膜にへこみ
あるいは穴が形成される状態は全く認められず、これら
の樹脂に溶解しないことを示した。また、実施例１と同
様にして測定したＴｇは２７５℃であった。しかし上記
ポリイミド樹脂ペーストを用いて実施例１と同様にして
４２合金板に対するせん断接着力を測定したところ、４
２合金板はポリイミド樹脂膜に全く接着しなかったため
接着力を測定できなかった。
【０１３１】上記ポリイミド樹脂ペーストを用いて実施
例２と同様にしてボンディングパッド部以外のチップ表
面にポリイミド樹脂ペーストを塗布した膜厚１８μｍの
ポリイミド樹脂膜付き半導体ウエハを得た。これをダイ
シングして得た半導体チップを用いて実施例１と同様に
して半導体装置（パッケージ）を得ようとしたが、４２
合金製リードフレームが半導体チップのポリイミド樹脂
膜に全く接着しなかったため半導体装置の製造及び評価
はできなかった。
例２と同様にしてボンディングパッド部以外のチップ表
面にポリイミド樹脂ペーストを塗布した膜厚１８μｍの
ポリイミド樹脂膜付き半導体ウエハを得た。これをダイ
シングして得た半導体チップを用いて実施例１と同様に
して半導体装置（パッケージ）を得ようとしたが、４２
合金製リードフレームが半導体チップのポリイミド樹脂
膜に全く接着しなかったため半導体装置の製造及び評価
はできなかった。
【０１３２】比較例６ 実施例４において、ポリイミド樹脂ペーストに加えるＧ
ＰＳを４，４′−ジフェニルメタンビスマレイミド（三
井東圧化学株式会社製）に変える以外は実施例４と同様
にして粘度２９０Ｐａ・ｓ、ＴＩ値３．４のポリイミド
樹脂ペーストを得た。
ＰＳを４，４′−ジフェニルメタンビスマレイミド（三
井東圧化学株式会社製）に変える以外は実施例４と同様
にして粘度２９０Ｐａ・ｓ、ＴＩ値３．４のポリイミド
樹脂ペーストを得た。
【０１３３】このポリイミド樹脂ペーストを用いて実施
例１と同様にしてポリイミド樹脂膜付きガラス板を得
た。この膜は均一透明であった。このポリイミド樹脂膜
について封止材構成樹脂に対する溶解性を実施例１と同
様にして調べた結果、ビフェニル型エポキシ樹脂ＹＸ−
４０００Ｈ、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹
脂ＥＳＣＨ−１９０については外観上全く変化がなく、
これらの樹脂に溶解しないことを示した。また、フェノ
ールノボラック樹脂ＨＰ−８５０Ｎ、キシリレン型フェ
ノールノボラック樹脂ＸＬ−２２５については樹脂ペレ
ットの接触部分に痕跡が認められたが、これらの樹脂に
溶解して溶融流動体を形成しポリイミド樹脂膜にへこみ
あるいは穴が形成される状態は全く認められず、これら
の樹脂に溶解しないことを示した。また、実施例１と同
様にして測定したＴｇは２８０℃であった。しかし、上
記ポリイミド樹脂ペーストを用いて実施例１と同様にし
て４２合金板に対するせん断接着力を測定したところ、
４２合金板はポリイミド樹脂膜に全く接着しなかったた
め接着力を測定できなかった。
例１と同様にしてポリイミド樹脂膜付きガラス板を得
た。この膜は均一透明であった。このポリイミド樹脂膜
について封止材構成樹脂に対する溶解性を実施例１と同
様にして調べた結果、ビフェニル型エポキシ樹脂ＹＸ−
４０００Ｈ、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹
脂ＥＳＣＨ−１９０については外観上全く変化がなく、
これらの樹脂に溶解しないことを示した。また、フェノ
ールノボラック樹脂ＨＰ−８５０Ｎ、キシリレン型フェ
ノールノボラック樹脂ＸＬ−２２５については樹脂ペレ
ットの接触部分に痕跡が認められたが、これらの樹脂に
溶解して溶融流動体を形成しポリイミド樹脂膜にへこみ
あるいは穴が形成される状態は全く認められず、これら
の樹脂に溶解しないことを示した。また、実施例１と同
様にして測定したＴｇは２８０℃であった。しかし、上
記ポリイミド樹脂ペーストを用いて実施例１と同様にし
て４２合金板に対するせん断接着力を測定したところ、
４２合金板はポリイミド樹脂膜に全く接着しなかったた
め接着力を測定できなかった。
【０１３４】上記ポリイミド樹脂ペーストを用いて実施
例２と同様にしてボンディングパッド部以外のチップ表
面にポリイミド樹脂ペーストを塗布した膜厚１８μｍの
ポリイミド樹脂膜付き半導体ウエハを得た。これをダイ
シングして得た半導体チップを用いて実施例１と同様に
して半導体装置（パッケージ）を得ようとしたが、４２
合金製リードフレームが半導体チップのポリイミド樹脂
膜に全く接着しなかったための製造及び評価はできなか
った。
例２と同様にしてボンディングパッド部以外のチップ表
面にポリイミド樹脂ペーストを塗布した膜厚１８μｍの
ポリイミド樹脂膜付き半導体ウエハを得た。これをダイ
シングして得た半導体チップを用いて実施例１と同様に
して半導体装置（パッケージ）を得ようとしたが、４２
合金製リードフレームが半導体チップのポリイミド樹脂
膜に全く接着しなかったための製造及び評価はできなか
った。
【０１３５】以上の結果を下記表１に示す。
【０１３６】比較例２〜４の結果から分かるように、封
止材の成形温度（１８０℃）で封止材構成樹脂に対して
溶解して溶融流動体を形成してしまうものは、封止材と
耐熱接着剤との界面に新たな弱い接着層を形成するた
め、パッケージ初期剥離が発生すると共に吸湿後の赤外
線リフローでパッケージクラックが発生してしまう。ま
た、比較例１、５及び６の結果から分かるように、封止
材の成形温度（１８０℃）下で封止材構成樹脂に対して
溶解しないものでもＴｇが高すぎるものあるいは硬化系
の選定が不適切であるものは、４２合金板に対するせん
断接着力が不十分となるため、リードフレームと半導体
チップを接着することができない。一方、実施例１〜５
の結果から分かるように適正なＴｇをもたせるかあるい
は適正な成分を選定することにより封止材の成形温度
（１８０℃）下で封止材構成樹脂に対して溶解せずかつ
４２合金板に対するせん断接着力が１（Ｎ／２×２ｍｍ
2）以上となるようにしたものは、封止材と耐熱接着剤
との界面に新たな弱い接着層を形成することがないた
め、良好な封止材接着性を示しパッケージ初期剥離が全
く発生しないと共に、吸湿後の赤外線リフローでのパッ
ケージクラックも全く発生せず優れたパッケージ信頼性
を示す。
止材の成形温度（１８０℃）で封止材構成樹脂に対して
溶解して溶融流動体を形成してしまうものは、封止材と
耐熱接着剤との界面に新たな弱い接着層を形成するた
め、パッケージ初期剥離が発生すると共に吸湿後の赤外
線リフローでパッケージクラックが発生してしまう。ま
た、比較例１、５及び６の結果から分かるように、封止
材の成形温度（１８０℃）下で封止材構成樹脂に対して
溶解しないものでもＴｇが高すぎるものあるいは硬化系
の選定が不適切であるものは、４２合金板に対するせん
断接着力が不十分となるため、リードフレームと半導体
チップを接着することができない。一方、実施例１〜５
の結果から分かるように適正なＴｇをもたせるかあるい
は適正な成分を選定することにより封止材の成形温度
（１８０℃）下で封止材構成樹脂に対して溶解せずかつ
４２合金板に対するせん断接着力が１（Ｎ／２×２ｍｍ
2）以上となるようにしたものは、封止材と耐熱接着剤
との界面に新たな弱い接着層を形成することがないた
め、良好な封止材接着性を示しパッケージ初期剥離が全
く発生しないと共に、吸湿後の赤外線リフローでのパッ
ケージクラックも全く発生せず優れたパッケージ信頼性
を示す。
【０１３７】
【表１】
【０１３８】
【発明の効果】本発明の耐熱接着剤は、良好な封止材接
着性を示し、吸湿後の赤外線リフローでのパッケージク
ラックが発生しないパッケージ信頼性に優れる半導体装
置用の接着材料として有用である。
着性を示し、吸湿後の赤外線リフローでのパッケージク
ラックが発生しないパッケージ信頼性に優れる半導体装
置用の接着材料として有用である。
【０１３９】本発明の耐熱接着剤は、ペースト状の耐熱
性樹脂組成物から得られ、基材に厚膜、高精細パターン
を印刷法で形成可能であるので生産性に優れ、低コスト
の半導体装置用の接着材料として有用である。さらに本
発明の耐熱接着剤は、ペーストにチキソトロピー性を付
与するための有機微粒子が加熱すると溶剤に溶解し、結
合材となる耐熱性樹脂とピンホールや空隙のない均一な
膜を形成できる。従って、得られる耐熱接着剤は良好な
耐湿性、機械特性、半導体チップ用バッファコート膜と
してのα線遮蔽性を有するので、信頼性に優れる半導体
装置用の接着材料として有用である。また、本発明の耐
熱接着剤は、溶剤に高揮発性、低吸湿性で環境安全性に
優れるγ−ブチロラクトンを用いることにより、ペース
トとして良好な連続印刷性及び低温硬化性を有する耐熱
性樹脂組成物から得られるので、生産性、信頼性、に優
れる半導体装置用の接着材料として有用である。本発明
の耐熱接着剤は、リードフレーム、半導体チップと良好
なせん断接着力を有し、信頼性に優れる半導体装置用の
接着材料として有用である。本発明の１２０〜２００℃
の成形温度下で溶解しない耐熱接着剤は、汎用性があ
り、作業性、信頼性に優れる半導体装置用の接着材料と
して有用である。
性樹脂組成物から得られ、基材に厚膜、高精細パターン
を印刷法で形成可能であるので生産性に優れ、低コスト
の半導体装置用の接着材料として有用である。さらに本
発明の耐熱接着剤は、ペーストにチキソトロピー性を付
与するための有機微粒子が加熱すると溶剤に溶解し、結
合材となる耐熱性樹脂とピンホールや空隙のない均一な
膜を形成できる。従って、得られる耐熱接着剤は良好な
耐湿性、機械特性、半導体チップ用バッファコート膜と
してのα線遮蔽性を有するので、信頼性に優れる半導体
装置用の接着材料として有用である。また、本発明の耐
熱接着剤は、溶剤に高揮発性、低吸湿性で環境安全性に
優れるγ−ブチロラクトンを用いることにより、ペース
トとして良好な連続印刷性及び低温硬化性を有する耐熱
性樹脂組成物から得られるので、生産性、信頼性、に優
れる半導体装置用の接着材料として有用である。本発明
の耐熱接着剤は、リードフレーム、半導体チップと良好
なせん断接着力を有し、信頼性に優れる半導体装置用の
接着材料として有用である。本発明の１２０〜２００℃
の成形温度下で溶解しない耐熱接着剤は、汎用性があ
り、作業性、信頼性に優れる半導体装置用の接着材料と
して有用である。
【０１４０】本発明の耐熱接着剤層付き半導体チップ
は、耐熱接着剤層をバッファコート膜として兼用できる
ので生産性に優れる。また、本発明の耐熱接着剤層付き
半導体チップは厚膜、高精細パターンの耐熱接着剤層を
塗布効率の良い印刷法で形成可能であり、半導体ウエハ
の全面に塗布するスピンコート法に比べて半導体チップ
の特定領域のみに塗布できるのでウエハの反りを小さく
でき、生産性に優れる低コストの半導体装置を提供でき
る。
は、耐熱接着剤層をバッファコート膜として兼用できる
ので生産性に優れる。また、本発明の耐熱接着剤層付き
半導体チップは厚膜、高精細パターンの耐熱接着剤層を
塗布効率の良い印刷法で形成可能であり、半導体ウエハ
の全面に塗布するスピンコート法に比べて半導体チップ
の特定領域のみに塗布できるのでウエハの反りを小さく
でき、生産性に優れる低コストの半導体装置を提供でき
る。
【０１４１】本発明の耐熱接着剤層付きリードフレーム
は少量の耐熱接着剤で半導体チップとの接着が可能であ
り、低コストの半導体装置を提供できる。
は少量の耐熱接着剤で半導体チップとの接着が可能であ
り、低コストの半導体装置を提供できる。
【０１４２】本発明の耐熱接着剤層付きフィルムは半導
体チップと加熱圧着する際に溶剤などの揮発分が発生し
ないので、接続回路の汚染が少なく信頼性に優れる半導
体装置を提供できる。
体チップと加熱圧着する際に溶剤などの揮発分が発生し
ないので、接続回路の汚染が少なく信頼性に優れる半導
体装置を提供できる。
【０１４３】本発明の半導体装置は、封止材と耐熱接着
剤との界面でのパッケージ初期剥離及び吸湿後の赤外線
リフローでのパッケージクラックが全く発生せず優れた
パッケージ信頼性を有する。
剤との界面でのパッケージ初期剥離及び吸湿後の赤外線
リフローでのパッケージクラックが全く発生せず優れた
パッケージ信頼性を有する。
【図１】本発明の半導体装置において、半導体チップが
リードフレームに対して下側に位置する場合の模式図で
ある。
リードフレームに対して下側に位置する場合の模式図で
ある。
【図２】本発明の半導体装置において、半導体チップが
リードフレームに対して下側に位置する場合の模式図で
ある。
リードフレームに対して下側に位置する場合の模式図で
ある。
【図３】本発明の半導体装置において、半導体チップが
リードフレームに対して上側に位置する場合の模式図で
ある。
リードフレームに対して上側に位置する場合の模式図で
ある。
１ 耐熱接着剤 ２ 半導体チップ ３ リードフレーム ４ 封止材 ５ ボンディングワイヤ
フロントページの続き (72)発明者 鈴木 健司 茨城県日立市東町４丁目13番１号 日立化 成工業株式会社茨城研究所内
Claims (22)
- 【請求項１】 樹脂封止型半導体装置の半導体チップと
リードフレームを接着するための耐熱接着剤であり、封
止材の成形温度で封止材構成樹脂に溶解せず、さらに半
導体チップとリードフレームとのせん断接着力が１（Ｎ
／４ｍｍ2）以上であることを特徴とする耐熱接着剤。 - 【請求項２】 前記封止材が、樹脂としてエポキシ樹脂
又はフェノール樹脂を含むものである請求項１記載の耐
熱接着剤。 - 【請求項３】 前記封止材の成形温度が１２０〜２００
℃である請求項１又は２記載の耐熱接着剤。 - 【請求項４】 前記耐熱接着剤が、アミド結合、イミド
結合、エステル結合又はエーテル結合を有する耐熱性樹
脂を含有するものである請求項１〜３いずれかに記載の
耐熱接着剤。 - 【請求項５】 前記耐熱接着剤が、分子中にヒドロキシ
ル基、アミノ基又はカルボキシル基を有する耐熱性樹脂
７０〜９９．９重量部に対し、ヒドロキシル基、アミノ
基又はカルボキシル基と化学的に結合し得る官能基を有
する橋架け剤０．１〜３０重量部を両者の合計量が１０
０重量部になるよう配合して得られる耐熱性樹脂組成物
である請求項１〜３いずれかに記載の耐熱接着剤。 - 【請求項６】 前記耐熱性樹脂が、ポリイミド樹脂、ポ
リアミドイミド樹脂又はこれらの前駆体である請求項４
又は５記載の耐熱接着剤。 - 【請求項７】 前記耐熱性樹脂が、芳香族テトラカルボ
ン酸二無水物とジアミノヒドロキシ化合物を必須成分と
して含む芳香族ジアミン化合物とを反応させて得られる
ポリイミド樹脂又はその前駆体である請求項５記載の耐
熱接着剤。 - 【請求項８】 さらに、有機溶剤を含有してなる請求項
４〜７いずれかに記載の耐熱接着剤。 - 【請求項９】 前記耐熱性樹脂３０〜９９重量部に対
し、無機微粒子又は有機微粒子１〜７０重量部を両者の
合計量が１００重量部になるように含有する請求項８記
載の耐熱接着剤。 - 【請求項１０】 前記有機微粒子が、平均粒子径２０μ
ｍ以下のアミド結合、イミド結合、エステル結合又はエ
ーテル結合を有する耐熱性樹脂の微粒子である請求項９
記載の耐熱接着剤。 - 【請求項１１】 加熱乾燥前には耐熱性樹脂及び有機溶
剤を含む均一相に対して有機微粒子は不均一相として存
在し、加熱乾燥後には耐熱性樹脂及び有機微粒子を必須
成分として含む均一相が形成される請求項９又は１０記
載の耐熱接着剤。 - 【請求項１２】 前記有機溶剤が、ラクトン類又はカー
ボネート類である請求項８〜１１いずれかに記載の耐熱
接着剤。 - 【請求項１３】 粘度が１００〜４００Ｐａ・ｓ、チキ
ソトロピー係数が２．０〜５．０である請求項８〜１２
いずれかに記載の耐熱接着剤。 - 【請求項１４】 耐熱接着剤が、加熱乾燥後において半
導体チップとリードフレームとの接着温度よりも低いガ
ラス転移温度を有するものである請求項１〜１３のいず
れかに記載の耐熱接着剤。 - 【請求項１５】 半導体チップの回路形成面に請求項１
〜１４のいずれかに記載の耐熱接着剤の層を設けてなる
耐熱接着剤層付き半導体チップ。 - 【請求項１６】 半導体チップの回路形成面に請求項８
〜１２のいずれかに記載の耐熱接着剤を印刷塗布し、乾
燥させてなる耐熱接着剤層付き半導体チップ。 - 【請求項１７】 リードフレームの半導体チップ搭載面
に請求項１〜１４のいずれかに記載の耐熱接着剤の層を
設けてなる耐熱接着剤層付きリードフレーム。 - 【請求項１８】 支持フィルムの片面又は両面に、請求
項１〜１４いずれかに記載の耐熱接着剤の層を設けてな
る耐熱接着剤層付きフィルム。 - 【請求項１９】 半導体チップの回路形成面上にリード
フレームの複数のインナーリードが請求項１〜１４いず
れかに記載の耐熱接着剤を介して接着され、半導体チッ
プとリードフレームのインナーリードが各々ボンディン
グワイヤで電気的に接続され、半導体チップが封止材で
封止されてなる半導体装置。 - 【請求項２０】 リードフレームの複数のインナーリー
ドが請求項１５又は１６記載の耐熱接着剤層付き半導体
チップの回路形成面上に該耐熱接着剤層を介して接着さ
れ、半導体チップとリードフレームのインナーリードが
各々ボンディングワイヤで電気的に接続され、半導体チ
ップが封止材で封止されてなる半導体装置。 - 【請求項２１】 半導体チップの回路形成面上に請求項
１７記載の耐熱接着剤層付きリードフレームの複数のイ
ンナーリードが該耐熱接着剤の層を介して接着され、半
導体チップとリードフレームのインナーリードが各々ボ
ンディングワイヤで電気的に接続され、半導体チップが
封止材で封止されてなる半導体装置。 - 【請求項２２】 半導体チップの回路形成面上にリード
フレームの複数のインナーリードが請求項１８記載の耐
熱接着剤層付きフィルムを介して接着され、半導体チッ
プとリードフレームのインナーリードが各々ボンディン
グワイヤで電気的に接続され、半導体チップが封止材で
封止されてなる半導体装置。
Priority Applications (7)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9142252A JPH10330616A (ja) | 1997-05-30 | 1997-05-30 | 耐熱樹脂ペースト |
| JP9142251A JPH10330724A (ja) | 1997-05-30 | 1997-05-30 | 耐熱接着剤、耐熱接着剤層付き半導体チップ、耐熱接着剤層付きリードフレーム、耐熱接着剤層付きフィルム及び半導体装置 |
| US09/424,550 US6372859B1 (en) | 1997-05-30 | 1998-05-28 | Thermoresistance adhesive and semiconductor device using the same |
| EP98921865A EP0984051A4 (en) | 1997-05-30 | 1998-05-28 | HEAT-RESISTANT ADHESIVES AND SEMICONDUCTOR DEVICES COMPRISING SUCH ADHESIVES |
| TW87108317A TW575637B (en) | 1997-05-30 | 1998-05-28 | Process for producing thermoresistance resin paste |
| PCT/JP1998/002361 WO1998054267A1 (fr) | 1997-05-30 | 1998-05-28 | Adhesifs thermoresistants et dispositifs semi-conducteurs comportant ces adhesifs |
| KR19997011211A KR20010013221A (ko) | 1997-05-30 | 1998-05-28 | 내열 접착제 및 이를 사용하여 제조된 반도체 장치 |
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9142252A JPH10330616A (ja) | 1997-05-30 | 1997-05-30 | 耐熱樹脂ペースト |
| JP9142251A JPH10330724A (ja) | 1997-05-30 | 1997-05-30 | 耐熱接着剤、耐熱接着剤層付き半導体チップ、耐熱接着剤層付きリードフレーム、耐熱接着剤層付きフィルム及び半導体装置 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10330724A true JPH10330724A (ja) | 1998-12-15 |
Family
ID=26474320
Family Applications (2)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9142252A Pending JPH10330616A (ja) | 1997-05-30 | 1997-05-30 | 耐熱樹脂ペースト |
| JP9142251A Pending JPH10330724A (ja) | 1997-05-30 | 1997-05-30 | 耐熱接着剤、耐熱接着剤層付き半導体チップ、耐熱接着剤層付きリードフレーム、耐熱接着剤層付きフィルム及び半導体装置 |
Family Applications Before (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9142252A Pending JPH10330616A (ja) | 1997-05-30 | 1997-05-30 | 耐熱樹脂ペースト |
Country Status (6)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US6372859B1 (ja) |
| EP (1) | EP0984051A4 (ja) |
| JP (2) | JPH10330616A (ja) |
| KR (1) | KR20010013221A (ja) |
| TW (1) | TW575637B (ja) |
| WO (1) | WO1998054267A1 (ja) |
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