JP3482946B2 - 接着フィルム及び半導体装置 - Google Patents

接着フィルム及び半導体装置

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    • H01L2924/15747—Copper [Cu] as principal constituent

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ＩＣ、ＬＳＩ等の
半導体素子とリードフレームや絶縁性支持基板等の支持
部材の接合材料、すなわちダイボンディング用材料とし
て用いられる接着フィルムおよびそれを用いて製造され
る半導体装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、ＩＣやＬＳＩとリードフレームの
接合にはＡｕ−Ｓｉ共晶合金、半田あるいは銀ペースト
等が用いられている。Ａｕ−Ｓｉ共晶合金は、耐熱性及
び耐湿性は高いが、弾性率が大きいため大型チップへ適
用した場合に割れやすいほか、高価である難点がある。
半田は安価であるものの、耐熱性が劣り、更に弾性率は
Ａｕ−Ｓｉ共晶合金と同様に高く、大型チップへ適用が
困難である。
【０００３】一方、銀ペーストは安価で、耐湿性が高
く、弾性率も上記３者の中では最も低く、３５０℃の熱
圧着型ワイヤボンダーに適用できる耐熱性も有するの
で、現在はＩＣやＬＳＩとリードフレームの接着用材料
の主流である。しかし、近年ＩＣやＬＳＩの高集積化が
進み、それに伴ってチップが大型化しているなかで、Ｉ
ＣやＬＳＩとリードフレームを銀ペーストで接合しよう
とする場合、銀ペーストをチップ全面に広げ塗布するに
は困難を伴う。
【０００４】マイクロエレクトロニック マニュファク
チャリング アンド テスティング（MICROELECTRONIC
MANUFACTURING AND TESTING 1985年10月）に、導電性フ
ィラーを熱可塑性樹脂に充填したダイボンド用の接着フ
ィルムが報告された。これは熱可塑性樹脂の融点付近ま
で温度を上げ、加圧接着するものである。上記雑誌で報
告された導電性接着フィルムは、融点が低い熱可塑性樹
脂を選んで用いると接着温度を低くすることができ、リ
ードフレームの酸化等、チップに与えるダメージは少な
くてすむ。しかし、熱時接着力が低いのでダイボンド後
の熱処理、例えばワイヤボンド、封止工程等に耐えられ
ない。そのような熱処理に耐えられるように融点の高い
熱可塑性樹脂を用いると、接着温度が高くなり、リード
フレームの酸化等のダメージを受ける問題がある。
【０００５】これらを解決するものとして、特定のポリ
イミド樹脂を用いた接着フィルム、これに導電性フィラ
ーもしくは無機フィラーを含有するダイボンド用接着フ
ィルムがある（特開平6-145639号公報、特開平7-228697
号公報、特開平11-92744号公報他）。
【０００６】このダイボンド用接着フィルムは比較的低
温で接着でき、かつ良好な熱時接着力をもっている。こ
のため４２アロイリードフレームばかりでなく、銅リー
ドフレーム及び絶縁性支持基盤にも好適に使用できる。
しかしながら近年の半導体実装方式は、従来の半導体実
装方法よりも小型化、薄型化を達成するために、半導体
素子を保護する封止部材を削減しているため、ダイボン
ド用接着フィルムが従来よりも周囲の温度や湿度の影響
を受けやすく、高温高湿条件下における信頼性を確保す
ることが困難になっている。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、良好な熱時
接着力持ち、かつ高温高湿条件における信頼性が高いダ
イボンド用接着フィルム及びこれを用いた半導体装置を
提供するものである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明は、一般式（Ｉ）
【化３】 （但しＲはジアミン残基としての二価の有機基である）
で表される繰り返し単位を有してなるポリイミド樹脂、
熱硬化性樹脂を含有してなる接着フィルムに関する。
【０００９】 また本発明は、前記一般式（Ｉ）で表さ
れる繰り返し単位を有してなるポリイミド樹脂と、熱硬
化性樹脂とを含有し、かつ前記一般式（Ｉ）で表される
ポリイミド樹脂は、全テトラカルボン酸二無水物に対し
て式（ＩＩ）
【化学式４】 で示されるテトラカルボン酸二無水物を５０モル％以上
含むテトラカルボン酸二無水物とジアミンとを反応させ
て得られるものであるダイボンディング用接着フィルム
に関する。また本発明は、熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂
又はイミド化合物である前記ダイボンディング用接着フ
ィルムに関する。
【００１０】また本発明は、（Ａ）一般式（Ｉ）で表さ
れる繰り返し単位を有するポリイミド樹脂１００重量部
に対して、（Ｂ）熱硬化性樹脂２００重量部以下、及び
（Ｃ）フィラー８０００重量部以下を含有してなる前記
接着フィルムに関する。また本発明は、半導体素子同士
又は半導体素子と支持部材とを接着するための前記接着
フィルムに関する。また本発明は、前記の接着フィルム
を用いて、半導体素子同士又は半導体素子と支持部材を
接着してなる半導体装置に関する。
【００１１】
【発明の実施の形態】本発明で用いる一般式（Ｉ）で表
される繰り返し単位を有するポリイミド樹脂は、式（I
I）で表されるテトラカルボン酸二無水物を含むテトラ
カルボン酸二無水物と、ジアミンを反応させて得ること
ができる。式（II）で示されるテトラカルボン酸二無水
物は、全テトラカルボン酸二無水物のうち、３０モル％
以上用いることが好ましく、５０モル％以上用いること
がより好ましく、７０モル％以上用いることがさらに好
ましい。
【００１２】式（II）のテトラカルボン酸二無水物と共
に使用できるテトラカルボン酸二無水物としては、例え
ば、ピロメリット酸二無水物、３，３′，４，４′−ジ
フェニルテトラカルボン酸二無水物、２，２′，３，
３′−ジフェニルテトラカルボン酸二無水物、２，２−
ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）プロパン二無水
物、２，２−ビス（２，３−ジカルボキシフェニル）プ
ロパン二無水物、１，１−ビス（２，３−ジカルボキシ
フェニル）エタン二無水物、１，１−ビス（３，４−ジ
カルボキシフェニル）エタン二無水物、ビス（２，３−
ジカルボキシフェニル）メタン二無水物、ビス（３，４
−ジカルボキシフェニル）メタン二無水物、ビス（３，
４−ジカルボキシフェニル）スルホン二無水物、３，
４，９，１０−ペリレンテトラカルボン酸二無水物、ビ
ス（３，４−ジカルボキシフェニル）エーテル二無水
物、ベンゼン−１，２，３，４−テトラカルボン酸二無
水物、３，４，３′，４′−ベンゾフェノンテトラカル
ボン酸二無水物、２，３，２′，３−ベンゾフェノンテ
トラカルボン酸二無水物、２，３，３′，４′−ベンゾ
フェノンテトラカルボン酸二無水物、１，２，５，６−
ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、２，３，６，７
−ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、１，２，４，
５−ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、１，４，
５，８−ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、２，６
−ジクロルナフタレン−１，４，５，８−テトラカルボ
ン酸二無水物、２，７−ジクロルナフタレン−１，４，
５，８−テトラカルボン酸二無水物、２，３，６，７−
テトラクロルナフタレン−１，４，５，８−テトラカル
ボン酸二無水物、フエナンスレン−１，８，９，１０−
テトラカルボン酸二無水物、ピラジン−２，３，５，６
−テトラカルボン酸二無水物、チオフエン−２，３，
４，５−テトラカルボン酸二無水物、２，３，３′，
４′−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、３，４，
３′，４′−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、
２，３，２′，３′−ビフェニルテトラカルボン酸二無
水物、ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）ジメチル
シラン二無水物、ビス（３，４−ジカルボキシフェニ
ル）メチルフェニルシラン二無水物、ビス（３，４−ジ
カルボキシフェニル）ジフェニルシラン二無水物、１，
４−ビス（３，４−ジカルボキシフェニルジメチルシリ
ル）ベンゼン二無水物、１，３−ビス（３，４−ジカル
ボキシフェニル）−１，１，３，３−テトラメチルジシ
クロヘキサン二無水物、ｐ−フェニレンビス（トリメリ
テート無水物）、エチレンテトラカルボン酸二無水物、
１，２，３，４−ブタンテトラカルボン酸二無水物、デ
カヒドロナフタレン−１，４，５，８−テトラカルボン
酸二無水物、４，８−ジメチル−１，２，３，５，６，
７−ヘキサヒドロナフタレン−１，２，５，６−テトラ
カルボン酸二無水物、シクロペンタン−１，２，３，４
−テトラカルボン酸二無水物、ピロリジン−２，３，
４，５−テトラカルボン酸二無水物、１，２，３，４−
シクロブタンテトラカルボン酸二無水物、ビス（エキソ
ビシクロ〔２，２，１〕ヘプタン−２，３−ジカルボン
酸二無水物）スルホン、ビシクロ−（２，２，２）−オ
クト（７）−エン２，３，５，６−テトラカルボン酸二
無水物、２，２−ビス（３，４−ジカルボキシフェニ
ル）ヘキサフルオロプロパン二無水物、２，２−ビス
〔４−（３，４−ジカルボキシフェノキシ）フェニル〕
ヘキサフルオロプロパン二無水物、４，４′−ビス
（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルスルフ
イド二無水物、１，４−ビス（２−ヒドロキシヘキサフ
ルオロイソプロピル）ベンゼンビス（トリメリット酸二
無水物）、１，３−ビス（２−ヒドロキシヘキサフルオ
ロイソプロピル）ベンゼンビス（トリメリット酸二無水
物）、５−（２，５−ジオキソテトラヒドロフリル）−
３−メチル−３−シクロヘキセン−１，２−ジカルボン
酸二無水物、テトラヒドロフラン−２，３，４，５−テ
トラカルボン酸二無水物等があり、２種類以上を混合し
て用いてもよい。
【００１３】本発明の接着フィルムに係るポリイミド樹
脂の他の製造原料のジアミンとしては、１，２−ジアミ
ノエタン、１，３−ジアミノプロパン、１，４−ジアミ
ノブタン、１，５−ジアミノペンタン、１，６−ジアミ
ノヘキサン、１，７−ジアミノヘプタン、１，８−ジア
ミノオクタン、１，９−ジアミノノナン、１，１０−ジ
アミノデカン、１，１１−ジアミノウンデカン、１，１
２−ジアミノドデカン等の脂肪族ジアミン、ｏ−フェニ
レンジアミン、ｍ−フェニレンジアミン、ｐ−フェニレ
ンジアミン、３，３′−ジアミノジフェニルエーテル、
３，４′−ジアミノジフェニルエーテル、４，４′−ジ
アミノジフェニルエーテル、３，３′−ジアミノジフェ
ニルメタン、３，４′−ジアミノジフェニルメタン、
４，４′−ジアミノジフェニルメタン、３，３′−ジア
ミノジフェニルジフルオロメタン、３，４′−ジアミノ
ジフェニルジフルオロメタン、４，４′−ジアミノジフ
ェニルジフルオロメタン、３，３′−ジアミノジフェニ
ルスルホン、３，４′−ジアミノジフェニルスルホン、
４，４′−ジアミノジフェニルスルホン、３，３′−ジ
アミノジフェニルスルフイド、３，４′−ジアミノジフ
ェニルスルフイド、４，４′−ジアミノジフェニルスル
フイド、３，３′−ジアミノジフェニルケトン、３，
４′−ジアミノジフェニルケトン、４，４′−ジアミノ
ジフェニルケトン、２，２−ビス（３−アミノフェニ
ル）プロパン、２，２′−（３，４′−ジアミノジフェ
ニル）プロパン、２，２−ビス（４−アミノフェニル）
プロパン、２，２−ビス（３−アミノフェニル）ヘキサ
フルオロプロパン、２，２−（３，４′−ジアミノジフ
ェニル）ヘキサフルオロプロパン、２，２−ビス（４−
アミノフェニル）ヘキサフルオロプロパン、１，３−ビ
ス（３−アミノフェノキシ）ベンゼン、１，４−ビス
（３−アミノフェノキシ）ベンゼン、１，４−ビス（４
−アミノフェノキシ）ベンゼン、３，３′−（１，４−
フェニレンビス（１−メチルエチリデン））ビスアニリ
ン、３，４′−（１，４−フェニレンビス（１−メチル
エチリデン））ビスアニリン、４，４′−（１，４−フ
ェニレンビス（１−メチルエチリデン））ビスアニリ
ン、２，２−ビス（４−（３−アミノフェノキシ）フェ
ニル）プロパン、２，２−ビス（４−（４−アミノフェ
ノキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（３
−アミノフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパ
ン、２，２−ビス（４−（４−アミノフエノキシ）フエ
ニル）ヘキサフルオロプロパン、ビス（４−（３−アミ
ノフェノキシ）フェニル）スルフイド、ビス（４−（４
−アミノフェノキシ）フェニル）スルフイド、ビス（４
−（３−アミノフェノキシ）フェニル）スルホン、ビス
（４−（４−アミノフェノキシ）フェニル）スルホン等
の芳香族ジアミン、一般式（III）で表されるジアミノ
シロキサン
【化５】 ［式（III）中、Ｒ1及びＲ2は二価の炭化水素基、Ｒ3及
びＲ4は一価の炭化水素基を示し、Ｒ1とＲ2、Ｒ3とＲ4
はそれぞれが同一でも異なっていてもよく、ｓは１以上
の整数を表す］などを用いることができる。
【００１４】その例として、１，１，３，３−テトラメ
チル−１，３−ビス（４−アミノフェニル）ジシロキサ
ン、１，１，３，３−テトラフェノキシ−１，３−ビス
（４−アミノエチル）ジシロキサン、１，１，３，３−
テトラフェニル−１，３−ビス（２−アミノエチル）ジ
シロキサン、１，１，３，３−テトラフェニル−１，３
−ビス（３−アミノプロピル）ジシロキサン、１，１，
３，３−テトラメチル−１，３−ビス（２−アミノエチ
ル）ジシロキサン、１，１，３，３−テトラメチル−
１，３−ビス（３−アミノプロピル）ジシロキサン、
１，１，３，３−テトラメチル−１，３−ビス（３−ア
ミノブチル）ジシロキサン、１，３−ジメチル−１，３
−ジメトキシ−１，３−ビス（４−アミノブチル）ジシ
ロキサン、１，１，３，３，５，５−ヘキサメチル−
１，５−ビス（４−アミノフェニル）トリシロキサン、
１，１，５，５−テトラフェニル−３，３−ジメチル−
１，５−ビス（３−アミノプロピル）トリシロキサン、
１，１，５，５−テトラフェニル−３，３−ジメトキシ
−１，５−ビス（４−アミノブチル）トリシロキサン、
１，１，５，５−テトラフェニル−３，３−ジメトキシ
−１，５−ビス（５−アミノペンチル）トリシロキサ
ン、１，１，５，５−テトラメチル−３，３−ジメトキ
シ−１，５−ビス（２−アミノエチル）トリシロキサ
ン、１，１，５，５−テトラメチル−３，３−ジメトキ
シ−１，５−ビス（４−アミノブチル）トリシロキサ
ン、１，１，５，５−テトラメチル−３，３−ジメトキ
シ−１，５−ビス（５−アミノペンチル）トリシロキサ
ン、１，１，３，３，５，５−ヘキサメチル−１，５−
ビス（３−アミノプロピル）トリシロキサン、１，１，
３，３，５，５−ヘキサエチル−１，５−ビス（３−ア
ミノプロピル）トリシロキサン、１，１，３，３，５，
５−ヘキサプロピル−１，５−ビス（３−アミノプロピ
ル）トリシロキサン等がある。これらのジアミンは単独
で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００１５】テトラカルボン酸二無水物とジアミンの縮
合反応は、有機溶媒中で行う。この場合、テトラカルボ
ン酸二無水物とジアミンは等モル又はほぼ等モルで用い
るのが好ましく、各成分の添加順序は任意である。用い
る有機溶媒としては、ジメチルアセトアミド、ジメチル
ホルムアミド、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、ジメチル
スルホキシド、ヘキサメチルホスホリルアミド、ｍ−ク
レゾール、ｏ−クロルフェノール等がある。
【００１６】反応温度は８０℃以下が好ましく、０〜５
０℃がより好ましい。反応が進行するにつれ反応液の粘
度が徐々に上昇する。この場合、ポリイミドの前駆体で
あるポリアミド酸が生成する。
【００１７】ポリイミドは、上記反応物（ポリアミド
酸）を脱水閉環させて得ることができる。脱水閉環は１
２０℃〜２５０℃で熱処理する方法や化学的方法を用い
て行うことができる。１２０℃〜２５０℃で熱処理する
方法の場合、脱水反応で生じる水を系外に除去しながら
行うことが好ましい。この際、ベンゼン、トルエン、キ
シレン等を用いて水を共沸除去してもよい。なお、本発
明においてポリイミド樹脂とは、ポリイミド及びその前
駆体を総称する。ポリイミドの前駆体には、ポリアミド
酸のほか、ポリアミド酸が部分的にイミド化したものが
ある。
【００１８】化学的方法で脱水閉環させる場合は、閉環
剤として無水酢酸、無水プロピオン酸、無水安息香酸の
酸無水物、ジシクロヘキシルカルボジイミド等のカルボ
ジイミド化合物等を用いる。このとき必要に応じてピリ
ジン、イソキノリン、トリメチルアミン、アミノピリジ
ン、イミダゾール等の閉環触媒を用いてもよい。閉環剤
又は閉環触媒は、テトラカルボン酸二無水物１モルに対
し、それぞれ１〜８モルの範囲で使用するのが好まし
い。また、接着力を向上させるため、ポリイミド樹脂に
シランカップリング剤、チタン系カップリング剤、ノニ
オン系界面活性剤、フッ素系界面活性剤、シリコーン系
添加剤等を適宜加えてもよい。
【００１９】本発明の接着フィルムは、上記ポリイミド
樹脂に熱硬化性樹脂及び／又はフィラーを含有させて接
着フィルムとすることもできる。熱硬化性樹脂を用いる
場合には、熱硬化性樹脂（Ｂ）としてはエポキシ樹脂、
フェノール樹脂及び硬化促進剤を含有する樹脂、あるい
は１分子中に少なくとも２個の熱硬化性イミド基を有す
るイミド化合物から選ぶことが好ましい。
【００２０】熱硬化性樹脂として、エポキシ樹脂、フェ
ノール樹脂及び硬化促進剤を含む熱硬化性樹脂を用いる
場合の接着フィルムは、（１）一般式（Ｉ）で示される
繰り返し単位を有するポリイミド樹脂（Ａ）１００重量
部に対して、エポキシ樹脂を０〜２００重量部を使用す
ることが好ましく、フェノール樹脂をエポキシ樹脂１０
０重量部に対して、０〜１５０重量部使用することが好
ましく、硬化促進剤をエポキシ樹脂１００重量部に対し
て、０〜５０重量部使用することが好ましい。これら
は、有機溶媒に溶解し、（２）ベースフィルム上に塗布
し、加熱することによりフィルムを製造できる。
【００２１】熱硬化性樹脂が、１分子中に少なくとも２
個の熱硬化性イミド基を有するイミド化合物である場合
は、（１）一般式（Ｉ）で示される繰り返し単位を有す
るポリイミド樹脂（Ａ）１００重量部に対して、１分子
中に少なくとも２個の熱硬化性イミド基を有するイミド
化合物を０〜２００重量部用いることが好ましく、１〜
１５０重量部用いることがより好ましく、これらを有機
溶媒に溶解し、（２）ベースフィルム上に塗布し、加熱
することによりフィルムを製造できる。
【００２２】フィラーを含有させる場合、フィラー
（Ｃ）としては、銀粉、金粉、銅粉等の導電性フィラ
ー、シリカ、アルミナ、チタニア、ガラス、酸化鉄、セ
ラミック等の無機物質フィラー等が挙げられる。フィラ
ー含有の接着フィルムは、ポリイミド樹脂を有機溶媒に
溶解後、フィラーを加え、必要に応じ他の成分を加え、
混合・混練し、得られたペースト状混合物を、ベースフ
ィルム上に均一に塗布し、加熱して製造することができ
る。
【００２３】なお、熱硬化性樹脂を含有させた接着フィ
ルムは、熱時の剪断接着力が高くなる特徴がある。しか
し、熱時のピール接着力は逆に低下するので、使用目的
に応じて、熱硬化性樹脂含有又は非含有の接着フィルム
とし、使い分けることができる。ここで熱硬化性樹脂と
は、加熱により３次元的網目構造を形成し、硬化する樹
脂のことである。
【００２４】熱硬化性樹脂を含有させる場合、熱硬化性
樹脂の量は、ポリイミド樹脂（Ａ）１００重量部に対し
て０〜２００重量部が好ましく、０〜１５０重量部とす
ることがより好ましく、１〜１００重量部とすることが
さらに好ましい。２００重量部を超えるとフィルム形成
性が悪くなる傾向がある。
【００２５】熱硬化性樹脂として、エポキシ樹脂、フェ
ノール樹脂及び硬化促進剤を含有する樹脂を選ぶ場合
に、用いられるエポキシ樹脂は、分子内に少なくとも２
個のエポキシ基を含むもので、硬化性や硬化物特性の点
からフェノールのグリシジルエーテル型のエポキシ樹脂
が好ましい。このような樹脂としては、ビスフェノール
Ａ、ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＳ、ビスフェ
ノールＦもしくはハロゲン化ビスフェノールＡとエピク
ロルヒドリンの縮合物、フェノールノボラック樹脂のグ
リシジルエーテル、クレゾールノボラック樹脂のグリシ
ジルエーテル、ビスフェノールＡノボラック樹脂のグリ
シジルエーテル等が挙げられる。
【００２６】エポキシ樹脂の量は、ポリイミド樹脂１０
０重量部に対し０〜２００重量部が好ましく、０〜１０
０重量部がより好ましく、１〜９０重量部とすることが
さらに好ましい。２００重量部を超えるとフィルム形成
性が悪くなる傾向がある。
【００２７】用いられるフェノール樹脂は、分子中に少
なくとも２個のフェノール性水酸基を有するもので、こ
のような樹脂としては例えば、フェノールノボラック樹
脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールＡノボ
ラック樹脂、ポリ−ｐ−ビニルフェノール、フェノール
アラルキル樹脂等が挙げられる。フェノール樹脂の量
は、エポキシ樹脂１００重量部に対して０〜１５０重量
部が好ましく、０〜１２０重量部であることがより好ま
しく、１０〜１００重量部とすることがさらに好まし
い。１５０重量部を超えると硬化性が不充分となる傾向
がある。
【００２８】硬化促進剤は、エポキシ樹脂を硬化させる
ために用いられるものであれば特に制限はない。このよ
うなものとしては例えば、イミダゾール類、ジシアンジ
アミド誘導体、ジカルボン酸ジヒドラジド、トリフェニ
ルホスフィン、テトラフェニルホスホニウムテトラフェ
ニルボレート、２−エチル−４−メチルイミダゾール−
テトラフェニルボレート、１，８−ジアザビシクロ
（５．４．０）ウンデセン−７−テトラフェニルボレー
ト等が用いられる。これらは、２種以上を併用してもよ
い。
【００２９】硬化促進剤の量はエポキシ樹脂１００重量
部に対し、０〜５０重量部が好ましく、０〜２０重量部
がより好ましく、０．１〜１０重量部とすることがさら
に好ましい。ここで５０重量部を超えると保存安定性が
悪くなる傾向がある。
【００３０】上記接着フィルムの製造の際に用いる有機
溶媒は、材料を均一に溶解、混練又は分散できるもので
あれば制限はなく、例えば、ジメチルホルムアミド、ジ
メチルアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドン、ジメチル
スルホキシド、ジエチレングリコールジメチルエーテ
ル、トルエン、ベンゼン、キシレン、メチルエチルケト
ン、テトラヒドロフラン、エチルセロソルブ、エチルセ
ロソルブアセテート、ブチルセロソルブ、ジオキサン等
がある。
【００３１】熱硬化性樹脂として、１分子中に少なくと
も２個の熱硬化性イミド基を有するイミド化合物を使用
する場合、その化合物の例としては、オルトビスマレイ
ミドベンゼン、メタビスマレイミドベンゼン、パラビス
マレイミドベンゼン、１，４−ビス（ｐ−マレイミドク
ミル）ベンゼン、１，４−ビス（ｍ−マレイミドクミ
ル）ベンゼンのほか、下記の式（IV）〜（VII）で表さ
れるイミド化合物等がある。
【００３２】
【化６】 〔式（IV）中、ＸはＯ、ＣＨ2、ＣＦ2、ＳＯ2、Ｓ、Ｃ
Ｏ、Ｃ(ＣＨ3)2又はＣ(ＣＦ3)2を示し、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7
及びＲ8はそれぞれ独立に水素、低級アルキル基、低級
アルコキシ基、フッ素、塩素又は臭素を示し、Ｄはエチ
レン性不飽和二重結合を有するジカルボン酸残基を示
す〕
【００３３】
【化学式７】 〔式（Ｖ）中、ＹはＯ、ＣＨ２、ＣＦ２、ＳＯ２、Ｓ、
ＣＯ、Ｃ（ＣＨ３）２又はＣ（ＣＦ３）２を示し、
Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１及びＲ１２はそれぞれ独立に水
素、低級アルキル基、低級アルコキシ基、フッ素、塩素
又は臭素を示し、Ｄはエチレン性不飽和二重結合を有す
るジカルボン酸残基を示す〕
【００３４】
【化８】 〔式（VI）中、ｍは０〜４の整数を示し、Ｄはエチレン
性不飽和二重結合を有するジカルボン酸残基を示す〕
【００３５】
【化学式９】 ［式（ＶＩＩ）中、Ｒ１３及びＲ１４は二価の炭化水素
基、Ｒ１５及びＲ１６は一価の炭化水素基を示し、Ｒ
１３とＲ１４、Ｒ１５とＲ１６はそれぞれが同一でも異
なっていてもよく、Ｄはエチレン性不飽和二重結合を有
するジカルボン酸残基を示し、ｎは１以上の整数を表
す］
【００３６】なお、各構造式において、Ｄで示されるエ
チレン性不飽和二重結合を有するジカルボン酸残基とし
ては、マレイン酸残基、シトラコン酸残基などが挙げら
れる。
【００３７】本発明で用いられるイミド化合物の量は、
ポリイミド樹脂１００重量部に対して０〜２００重量部
が好ましく、０〜１５０重量部がより好ましく、１〜１
００重量部がさらに好ましい。２００重量部を超えると
フィルム形成性が悪くなる傾向がある。
【００３８】式（IV）のイミド化合物としては、例え
ば、４，４−ビスマレイミドジフェニルエーテル、４，
４−ビスマレイミドジフェニルメタン、４，４−ビスマ
レイミド−３，３′−ジメチルジフェニルメタン、４，
４−ビスマレイミドジフェニルスルホン、４，４−ビス
マレイミドジフェニルスルフィド、４，４−ビスマレイ
ミドジフェニルケトン、２，２′−ビス（４−マレイミ
ドフェニル）プロパン、４，４−ビスマレイミドジフェ
ニルフルオロメタン、１，１，１，３，３，３−ヘキサ
フルオロ−２，２−ビス（４−マレイミドフェニル）プ
ロパン等がある。
【００３９】式（Ｖ）のイミド化合物としては、例え
ば、ビス〔４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニ
ル〕エーテル、ビス〔４−（４−マレイミドフェノキ
シ）フェニル〕メタン、ビス〔４−（４−マレイミドフ
ェノキシ）フェニル〕フルオロメタン、ビス〔４−（４
−マレイミドフェノキシ）フェニル〕スルホン、ビス
〔４−（３−マレイミドフェノキシ）フェニル〕スルホ
ン、ビス〔４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニ
ル〕スルフィド、ビス〔４−（４−マレイミドフェノキ
シ）フェニル〕ケトン、２，２−ビス〔４−（４−マレ
イミドフェノキシ）フェニル〕プロパン、１，１，１，
３，３，３−ヘキサフルオロ−２，２−ビス〔４−（４
−マレイミドフェノキシ）フェニル〕プロパン等があ
る。
【００４０】これらイミド化合物の硬化を促進するた
め、ラジカル重合剤を使用してもよい。ラジカル重合剤
としては、アセチルシクロヘキシルスルホニルパーオキ
サイド、イソブチリルパーオキサイド、ベンゾイルパー
オキサイド、オクタノイルパーオキサイド、アセチルパ
ーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、クメンハイド
ロパーオキサイド、アゾビスイソブチロニトリル等があ
る。このとき、ラジカル重合剤の使用量は、イミド化合
物１００重量部に対して概ね０．０１〜１．０重量部が
好ましい。
【００４１】フィラーのうち、銀粉、金粉、銅粉等の導
電性フィラーは接着剤に導電性又はチキソ性を付与する
目的で添加され、シリカ、アルミナ、チタニア、ガラ
ス、酸化鉄、セラミック等の無機物質フィラーは接着剤
に低熱膨張性、低吸湿率を付与する目的で添加される。
これら導電性フィラー又は無機物質フィラーは２種以上
を混合して用いることもできる。また、物性を損なわな
い範囲で導電性フィラーと無機物質フィラーとを混合し
て用いてもよい。
【００４２】フィラーの量は、ポリイミド樹脂１００重
量部に対し０〜８０００重量部が好ましく、０〜４００
０重量部の範囲がより好ましく、１０〜２０００重量部
の範囲がさらに好ましい。８０００重量部よりも多いと
接着性が低下する傾向がある。フィラーを用いた場合の
混合・混練は、通常の攪拌機、らいかい機、三本ロー
ル、ボールミルなどの分散機を適宜、組み合せて行うこ
とができる。
【００４３】こうして得たワニス又はペースト状混合物
をベースフィルム上に均一に塗布後、使用した溶媒が充
分に揮散する条件、すなわち、おおむね６０〜２００℃
の温度で、０．１〜３０分間加熱して行うのが好まし
い。その後、接着フィルムは、通常は、室温下にベース
フィルムから剥がして使用される。
【００４４】得られた接着フィルムは、ＩＣ、ＬＳＩ等
の半導体素子と、４２アロイリードフレーム、銅リード
フレーム等のリードフレーム、ポリイミド、エポキシ樹
脂、ポリイミド系樹脂等のプラスチックフィルム、ガラ
ス不織布等基材にポリイミド、エポキシ樹脂、ポリイミ
ド系樹脂等のプラスチックを含浸・硬化させたもの、ア
ルミナ等のセラミックス等の支持部材の接合に用いるこ
とができる。また、パッケージの種類に応じて、半導体
素子同士の接合に用いることもできる。
【００４５】接合の条件は、前記したような半導体素子
と支持部材との間又は半導体素子同士の間に本発明の接
着フィルムを挾み、加熱圧着して、両者を接着させる。
加熱温度は、通常、１００〜３００℃、０．１〜３００
秒間である。
【００４６】
【実施例】以下、本発明を実施例により説明する。
【００４７】合成例１ 温度計、攪拌機及び塩化カルシウム管を備えた５００ml
の四つ口フラスコに、２，２−ビス（４−アミノフェノ
キシフェニル）プロパン４１ｇ（０．１モル）及びジメ
チルアセトアミド１５０ｇをとり、攪拌した。ジアミン
の溶解後、フラスコを氷浴中で冷却しながら、４，４′
−（４，４′−イソプロピリデンジフェノキシ）ビス
（フタル酸二無水物）５２ｇ（０．１モル）を少量ずつ
添加した。室温で３時間反応させたのち、キシレン３０
ｇを加え、Ｎ2ガスを吹き込みながら１５０℃で加熱
し、水と共にキシレンを共沸除去した。その反応液を水
中に注ぎ、沈澱したポリマーを濾過により採り、乾燥し
てポリイミド樹脂（Ａ１）を得た。
【００４８】合成例２ 温度計、攪拌機及び塩化カルシウム管を備えた５００ml
の四つ口フラスコに、ビス（４−（３−アミノフェノキ
シ）フェニル）スルホン４３．２ｇ（０．１モル）及び
Ｎ−メチル−２−ピロリドン１５０ｇをとり、攪拌し
た。ジアミンの溶解後、室温で、４，４′−（４，４′
−イソプロピリデンジフェノキシ）ビス（フタル酸二無
水物）５２ｇ（０．１モル）を加えた。５℃以下で５時
間反応させ、無水酢酸２０．４ｇ（０．２モル）及びピ
リジン１５．８ｇ（０．２モル）を加え、１時間室温で
攪拌した。この反応液を水中に注ぎ、沈澱したポリマー
を濾過により採り、乾燥してポリイミド樹脂（Ａ２）を
得た。
【００４９】合成例３ 温度計、攪拌機、塩化カルシウム管を備えた５００mlの
四つ口フラスコに、２，２−ビス（４−アミノフェノキ
シフェニル）プロパン３２．８ｇ（０．０８モル）、
３，３′，５，５′−テトラメチル−４，４′−ジアミ
ノジフェニルメタン５．０８ｇ（０．０２モル）及びジ
メチルアセトアミド１００ｇをとり、攪拌した。ジアミ
ンの溶解後、フラスコを氷浴中で冷却しながら、４，
４′−（４，４′−イソプロピリデンジフェノキシ）ビ
ス（フタル酸二無水物）４１．６ｇ（０．０８モル）及
びベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物６．４４ｇ
（０．０２モル）を少量ずつ添加した。添加終了後、氷
浴中で３時間、更に室温で４時間反応させた後、無水酢
酸２５．５ｇ（０．２５モル）及びピリジン１９．８ｇ
（０．２５モル）を添加し、２時間室温で攪拌した。そ
の反応液を水中に注ぎ、沈澱したポリマーを濾過により
採り、乾燥してポリイミド樹脂（Ａ３）を得た。
【００５０】合成例４ 温度計、攪拌機及び塩化カルシウム管を備えた５００ml
の四つ口フラスコに、２，２−ビス（４−アミノフェノ
キシフェニル）プロパン４１ｇ（０．１モル）及びジメ
チルアセトアミド１５０ｇをとり、攪拌した。ジアミン
の溶解後、フラスコを氷浴中で冷却しながら、４，４′
−（４，４′−イソプロピリデンジフェニル）−ビス
（トリメリテート二無水物）５９．２ｇ（０．１モル）
を少量ずつ添加した。室温で３時間反応させたのち、キ
シレン３０ｇを加え、Ｎ2ガスを吹き込みながら１５０
℃で加熱し、水と共にキシレンを共沸除去した。その反
応液を水中に注ぎ、沈澱したポリマーを濾過により採
り、乾燥してポリイミド樹脂（Ａ４）を得た。
【００５１】実施例１〜３及び比較例１ 配合表（表１）に示す通り、No.１〜４のワニスを調合
した。なお、表１において、種々の記号は下記の意味で
ある。
【００５２】ＹＤＣＮ−７０２：東都化成(株)製、クレ
ゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量２２
０） Ｎ−８６５：大日本インキ化学工業(株)製、ビスフェノ
ールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量２０８） Ｈ−１：明和化成(株)製、フェノールノボラック樹脂
（ＯＨ当量１０６） ＶＨ−４１７０：大日本インキ化学工業(株)製、ビスフ
ェノールＡノボラック樹脂（ＯＨ当量１１８） ＴＰＰＫ：東京化成(株)製、テトラフェニルホスホニウ
ムテトラフェニルボラート ２Ｐ４ＭＨＺ：四国化成(株)製、キュアゾール２Ｐ４Ｍ
ＨＺ ＴＣＧ−１：徳力化学(株)製、銀粉 ＤＭＡＣ：ジメチルアセトアミド ＤＭＦ：ジメチルホルムアミド
【００５３】
【表１】
【００５４】調合したNo.１〜４のワニスを各々３０〜
５０μｍの厚さにポリプロピレンフィルム（ベースフィ
ルム）上に塗布し、８０℃で１０分、つづいて１５０℃
で３０分加熱し、その後、室温でベースフィルムを剥が
して除き、接着フィルムを得た。
【００５５】〔評価試験〕実施例１〜３及び比較例１で
得られた接着フィルムについて、高温高湿条件下の信頼
性評価とピール接着力の測定を行った（表２）。
【００５６】
【表２】
【００５７】なお、高温高湿条件下での信頼性の評価法
及びピール接着力の測定法は以下の通り。 （高温高湿条件下での信頼性）接着フィルムを８mm×１
０mmの大きさに切断し、これを５mm×８mmの穴のあいた
枠状のフレーム２枚の間に挟み、１０００ｇの荷重をか
けて、１８０℃又は２５０℃で５秒間圧着させた。この
試験片を１２１℃２気圧の状態に保たれたプレッシャー
クッカー内に置き、１００時間ごとにフィルムの色相、
厚みの変化を観察した。
【００５８】（接着力測定）接着フィルムを８mm×８mm
の大きさに切断し、これを８mm×８mmのシリコンチップ
と銅リードフレームの間に挟み、１０００ｇの荷重をか
けて、１８０℃又は２５０℃で５秒間圧着させたのち、
２５０℃、２０秒加熱時の引剥し強さを測定した。
【００５９】
【発明の効果】本発明の接着フィルムは高温高湿下の信
頼性に優れ、かつ接着力も高い。そのため、ダイボンド
用として４２アロイリードフレーム、銅リードフレー
ム、絶縁性支持基板を用いた次世代の半導体実装技術に
も好適に使用できる。この接着フィルムを用いて製造さ
れる半導体装置は、高温高湿下の信頼性に優れる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ Ｃ０８Ｋ 3/00 Ｃ０８Ｋ 3/00 Ｃ０８Ｌ 63/00 Ｃ０８Ｌ 63/00 Ａ 79/08 79/08 Ｚ 83/07 83/07 (72)発明者 武田 信司 茨城県つくば市和台48 日立化成工業株 式会社 総合研究所内 (56)参考文献 特開 平７−48555（ＪＰ，Ａ) 特開 平７−70539（ＪＰ，Ａ) 特開 平５−331444（ＪＰ，Ａ) 特開 平11−140386（ＪＰ，Ａ) 特開 平11−92744（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−145639（ＪＰ，Ａ) 特開2001−342270（ＪＰ，Ａ) 特開 昭64−65133（ＪＰ，Ａ) 特開 平７−228697（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C09J 4/00 - 201/10 H01L 21/52 C08L 61/00 - 101/16 C08J 5/18

Claims (4)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 一般式（Ｉ） 【化１】 （但しＲはジアミン残基としての二価の有機基である） で表される繰り返し単位を有してなるポリイミド樹脂
    と、熱硬化性樹脂とを含有し、かつ一般式（Ｉ）で表さ
    れるポリイミド樹脂は、全テトラカルボン酸二無水物に
    対して式（ＩＩ） 【化２】 で示されるテトラカルボン酸二無水物を５０モル％以上
    含むテトラカルボン酸二無水物とジアミンとを反応させ
    て得られるものであるダイボンディング用接着フィル
    ム。
  2. 【請求項２】 熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂又はイミド
    化合物である請求項１記載のダイボンディング用接着フ
    ィルム。
  3. 【請求項３】 （Ａ）一般式（Ｉ）で表される繰り返し
    単位を有するポリイミド樹脂１００重量部に対して、
    （Ｂ）熱硬化性樹脂２００重量部以下及び（Ｃ）フィラ
    ー８０００重量部以下を含有してなる請求項１又は２に
    記載のダイボンディング用接着フィルム。
  4. 【請求項４】 請求項１〜３のいずれかに記載の接着フ
    ィルムを用いて、半導体素子同士又は半導体素子と支持
    部材とを接着した構造を有してなる半導体装置。
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