JPH0945373A - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
- Publication number
- JPH0945373A JPH0945373A JP7215213A JP21521395A JPH0945373A JP H0945373 A JPH0945373 A JP H0945373A JP 7215213 A JP7215213 A JP 7215213A JP 21521395 A JP21521395 A JP 21521395A JP H0945373 A JPH0945373 A JP H0945373A
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- secondary battery
- lithium
- lithium secondary
- battery
- negative electrode
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Cell Electrode Carriers And Collectors (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【解決手段】充電状態において4V(vsLi/L
i+ )以上の電位を有する物質を活物質とし、且つアル
ミニウムの箔又はフィルムを集電体とする正極と、リチ
ウムを活物質とする負極と、LiCF3 SO3 を溶質と
する非水電解液とを備えるリチウム二次電池において、
前記アルミニウムの箔又はフィルムが、その表面にAl
F3 被膜を有している。 【効果】安定性に優れたLiCF3 SO3 が非水電解液
の溶質として使用されているので、本発明電池は保存特
性に優れる。正極の集電体の表面がAlF3 被膜で被覆
されているので、被膜内部のアルミニウムがLiCF3
SO3 を溶質とする非水電解液中に溶出することはな
い。
i+ )以上の電位を有する物質を活物質とし、且つアル
ミニウムの箔又はフィルムを集電体とする正極と、リチ
ウムを活物質とする負極と、LiCF3 SO3 を溶質と
する非水電解液とを備えるリチウム二次電池において、
前記アルミニウムの箔又はフィルムが、その表面にAl
F3 被膜を有している。 【効果】安定性に優れたLiCF3 SO3 が非水電解液
の溶質として使用されているので、本発明電池は保存特
性に優れる。正極の集電体の表面がAlF3 被膜で被覆
されているので、被膜内部のアルミニウムがLiCF3
SO3 を溶質とする非水電解液中に溶出することはな
い。
Description
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、リチウム二次電池
に関する。詳しくは、充電状態において4V(vsLi
/Li+ )以上の電位を有する物質を活物質とし、且つ
アルミニウムの箔又はフィルムを集電体とする正極と、
リチウムを活物質とする負極と、LiCF3 SO3 を溶
質とする非水電解液とを備えるリチウム二次電池の集電
体の改良に関する。
に関する。詳しくは、充電状態において4V(vsLi
/Li+ )以上の電位を有する物質を活物質とし、且つ
アルミニウムの箔又はフィルムを集電体とする正極と、
リチウムを活物質とする負極と、LiCF3 SO3 を溶
質とする非水電解液とを備えるリチウム二次電池の集電
体の改良に関する。
【0002】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】従来、
充電状態において4V(vsLi/Li+ )以上の電位
を有する物質を正極活物質とするリチウム二次電池で
は、正極の集電体としてアルミニウムの箔又はフィルム
が使用されている。これは、他の金属は4V(vsLi
/Li+ )以上の電位で電解液に溶解してしまうのに対
して、表面が酸化膜(Al2 O3 被膜)で被覆されてい
るアルミニウムはこのような高電位でも電解液に溶解し
ないからである。
充電状態において4V(vsLi/Li+ )以上の電位
を有する物質を正極活物質とするリチウム二次電池で
は、正極の集電体としてアルミニウムの箔又はフィルム
が使用されている。これは、他の金属は4V(vsLi
/Li+ )以上の電位で電解液に溶解してしまうのに対
して、表面が酸化膜(Al2 O3 被膜)で被覆されてい
るアルミニウムはこのような高電位でも電解液に溶解し
ないからである。
【0003】ところで、この種の電池の非水電解液の溶
質にLiCF3 SO3 (トリフルオロメタンスルホン酸
リチウム)を使用することは出来ない。LiCF3 SO
3 を溶質とする非水電解液は、表面のAl2 O3 被膜を
溶かし、ひいては被膜内部のアルミニウムをも溶かすか
らである。このため、Al2 O3 被膜の溶解が起きない
LiPF6 (ヘキサフルオロ燐酸リチウム)又はLiB
F4 (テトラフルオロほう酸リチウム)が従来一般に非
水電解液の溶質として使用されている。
質にLiCF3 SO3 (トリフルオロメタンスルホン酸
リチウム)を使用することは出来ない。LiCF3 SO
3 を溶質とする非水電解液は、表面のAl2 O3 被膜を
溶かし、ひいては被膜内部のアルミニウムをも溶かすか
らである。このため、Al2 O3 被膜の溶解が起きない
LiPF6 (ヘキサフルオロ燐酸リチウム)又はLiB
F4 (テトラフルオロほう酸リチウム)が従来一般に非
水電解液の溶質として使用されている。
【0004】しかしながら、LiPF6 (Li+ PF6
- )には、常温において不安定なPF6 - が電池缶内に
微量に存在する水と反応してフッ酸を生成し、このフッ
酸が、電池保存中に、負極のリチウムと反応(自己放
電)することに起因して、保存特性に優れたリチウム二
次電池が得られないという欠点がある。また、LiBF
4 には、導電性が良くないという電解質としては致命的
な欠点がある。
- )には、常温において不安定なPF6 - が電池缶内に
微量に存在する水と反応してフッ酸を生成し、このフッ
酸が、電池保存中に、負極のリチウムと反応(自己放
電)することに起因して、保存特性に優れたリチウム二
次電池が得られないという欠点がある。また、LiBF
4 には、導電性が良くないという電解質としては致命的
な欠点がある。
【0005】本発明は、以上の事情に鑑みなされたもの
であって、その目的とするところは、保存特性に優れた
リチウム二次電池を提供するにある。
であって、その目的とするところは、保存特性に優れた
リチウム二次電池を提供するにある。
【0006】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の本発明に係るリチウム二次電池(本発明電池)は、充
電状態において4V(vsLi/Li+ )以上の電位を
有する物質を活物質とし、且つアルミニウムの箔又はフ
ィルムを集電体とする正極と、リチウムを活物質とする
負極と、LiCF3 SO3 を溶質とする非水電解液とを
備えるリチウム二次電池において、前記アルミニウムの
箔又はフィルムが、その表面にAlF3被膜を有してい
ることを特徴とする。
の本発明に係るリチウム二次電池(本発明電池)は、充
電状態において4V(vsLi/Li+ )以上の電位を
有する物質を活物質とし、且つアルミニウムの箔又はフ
ィルムを集電体とする正極と、リチウムを活物質とする
負極と、LiCF3 SO3 を溶質とする非水電解液とを
備えるリチウム二次電池において、前記アルミニウムの
箔又はフィルムが、その表面にAlF3被膜を有してい
ることを特徴とする。
【0007】集電体としてのアルミニウムの箔又はフィ
ルムが、その表面に、LiCF3 SO3 を溶質とする非
水電解液に溶けないAlF3 被膜を有しているので、被
膜内部のアルミニウムの非水電解液への溶出が阻止され
る。アルミニウム製の集電体の表面を改良することによ
り安定性及び導電性に優れたLiCF3 SO3 を非水電
解液の溶質として使用することが可能になったのであ
る。而して、LiCF3SO3 を非水電解液の溶質とし
て使用する本発明電池は保存特性に優れる。なお、Li
CF3 SO3 は、その陰イオン(CF3 SO3 - )が常
温において安定なために自己放電の原因となるフッ酸が
生成しにくく、また導電性にも優れている。
ルムが、その表面に、LiCF3 SO3 を溶質とする非
水電解液に溶けないAlF3 被膜を有しているので、被
膜内部のアルミニウムの非水電解液への溶出が阻止され
る。アルミニウム製の集電体の表面を改良することによ
り安定性及び導電性に優れたLiCF3 SO3 を非水電
解液の溶質として使用することが可能になったのであ
る。而して、LiCF3SO3 を非水電解液の溶質とし
て使用する本発明電池は保存特性に優れる。なお、Li
CF3 SO3 は、その陰イオン(CF3 SO3 - )が常
温において安定なために自己放電の原因となるフッ酸が
生成しにくく、また導電性にも優れている。
【0008】
【発明の実施の形態】上記充電状態において4V(vs
Li/Li+ )以上の電位を有する物質(正極活物質)
としては、LiNix Co1-x O2 (0≦x≦1)が例
示される。
Li/Li+ )以上の電位を有する物質(正極活物質)
としては、LiNix Co1-x O2 (0≦x≦1)が例
示される。
【0009】上記リチウムを活物質とする負極の材料と
しては、電気化学的にリチウムイオンを吸蔵及び放出す
ることが可能な黒鉛、コークス、有機物焼成体等の炭素
材料及び充電時にリチウムが析出し放電時にリチウムが
溶解するところの金属リチウムが例示される。樹枝状の
電析リチウムの成長に起因する内部短絡の虞れがない点
で、炭素材料が好ましく、高容量化の点で、炭素材料の
中でも黒鉛が特に好ましい。
しては、電気化学的にリチウムイオンを吸蔵及び放出す
ることが可能な黒鉛、コークス、有機物焼成体等の炭素
材料及び充電時にリチウムが析出し放電時にリチウムが
溶解するところの金属リチウムが例示される。樹枝状の
電析リチウムの成長に起因する内部短絡の虞れがない点
で、炭素材料が好ましく、高容量化の点で、炭素材料の
中でも黒鉛が特に好ましい。
【0010】本発明に於ける非水電解液の溶媒は、特に
限定されない。リチウム二次電池用として従来公知の種
々の溶媒を用いることができる。具体例としては、エチ
レンカーボネート、ビニレンカーボネート、プロピレン
カーボネート等の高誘電率溶媒、これらの高誘電率溶媒
とジエチルカーボネート、ジメチルカーボネート、1,
2−ジメトキシエタン、1,2−ジエトキシエタン、エ
トキシメトキシエタン等の低沸点溶媒との混合溶媒を挙
げることができる。
限定されない。リチウム二次電池用として従来公知の種
々の溶媒を用いることができる。具体例としては、エチ
レンカーボネート、ビニレンカーボネート、プロピレン
カーボネート等の高誘電率溶媒、これらの高誘電率溶媒
とジエチルカーボネート、ジメチルカーボネート、1,
2−ジメトキシエタン、1,2−ジエトキシエタン、エ
トキシメトキシエタン等の低沸点溶媒との混合溶媒を挙
げることができる。
【0011】
【実施例】以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳細
に説明するが、本発明は下記実施例に何ら限定されるも
のではなく、その要旨を変更しない範囲において適宜変
更して実施することが可能なものである。
に説明するが、本発明は下記実施例に何ら限定されるも
のではなく、その要旨を変更しない範囲において適宜変
更して実施することが可能なものである。
【0012】(実施例) 〔正極の作製〕LiOHとCo(OH)2 とを乳鉢中に
てモル比1:1で混合し、乾燥空気雰囲気下にて750
°Cで20時間焼成し、粉砕して、活物質としてのLi
CoO2 粉末を作製した。このLiCoO2 粉末と、導
電剤としてのアセチレンブラックと、結着剤としてのポ
リフッ化ビニリデンとを、重量比90:6:4で混合
し、これにNMP(N−メチル−2−ピロリドン)を加
えて混練してスラリーを調製し、このスラリーを集電体
としての表面にAlF3 被膜(膜厚:5μm)を有する
アルミニウム箔の両面に塗布し、60°Cで2時間真空
乾燥して、正極を作製した。表面にAlF3 被膜を有す
るアルミニウム箔は、アルミニウム箔をフッ素蒸気に1
時間曝して作製した。
てモル比1:1で混合し、乾燥空気雰囲気下にて750
°Cで20時間焼成し、粉砕して、活物質としてのLi
CoO2 粉末を作製した。このLiCoO2 粉末と、導
電剤としてのアセチレンブラックと、結着剤としてのポ
リフッ化ビニリデンとを、重量比90:6:4で混合
し、これにNMP(N−メチル−2−ピロリドン)を加
えて混練してスラリーを調製し、このスラリーを集電体
としての表面にAlF3 被膜(膜厚:5μm)を有する
アルミニウム箔の両面に塗布し、60°Cで2時間真空
乾燥して、正極を作製した。表面にAlF3 被膜を有す
るアルミニウム箔は、アルミニウム箔をフッ素蒸気に1
時間曝して作製した。
【0013】〔負極の作製〕平均粒径12μmの黒鉛粉
末(関西熱化学社製、商品コード「NG12」)495
重量部と、NMP1250重量部に結着剤としてのポリ
イミド5重量部を溶かした結着剤溶液とを混練してスラ
リーを調製し、このスラリーを集電体としての銅箔の両
面に塗布し、60°Cで2時間真空乾燥して、負極を作
製した。
末(関西熱化学社製、商品コード「NG12」)495
重量部と、NMP1250重量部に結着剤としてのポリ
イミド5重量部を溶かした結着剤溶液とを混練してスラ
リーを調製し、このスラリーを集電体としての銅箔の両
面に塗布し、60°Cで2時間真空乾燥して、負極を作
製した。
【0014】〔非水電解液の調製〕エチレンカーボネー
トとジエチルカーボネートとの体積比1:1の混合溶媒
に、LiCF3 SO3 を1モル/リットル溶かして非水
電解液を調製した。
トとジエチルカーボネートとの体積比1:1の混合溶媒
に、LiCF3 SO3 を1モル/リットル溶かして非水
電解液を調製した。
【0015】〔電池の組立〕以上の正極、負極、非水電
解液、及び、セパレータとしてのポリエチレン製の微多
孔膜などを用いてAAサイズのリチウム二次電池(本発
明電池)Aを組み立てた。なお、この電池は、正極の容
量を負極の容量に比べて小さくして、電池の容量が正極
の容量に支配されるようにした電池である。
解液、及び、セパレータとしてのポリエチレン製の微多
孔膜などを用いてAAサイズのリチウム二次電池(本発
明電池)Aを組み立てた。なお、この電池は、正極の容
量を負極の容量に比べて小さくして、電池の容量が正極
の容量に支配されるようにした電池である。
【0016】図1は、組み立てたリチウム二次電池Aを
模式的に示す断面図であり、図示のリチウム二次電池A
は、正極1、負極2、これら両電極1,2を互いに離間
するセパレータ3、正極リード4、負極リード5、正極
蓋6、負極缶7などからなる。
模式的に示す断面図であり、図示のリチウム二次電池A
は、正極1、負極2、これら両電極1,2を互いに離間
するセパレータ3、正極リード4、負極リード5、正極
蓋6、負極缶7などからなる。
【0017】正極1及び負極2は、セパレータ3を間に
介して渦巻き状に巻き取られ、渦巻状電極体として負極
缶(電池缶)7内に収納されており、正極1は正極リー
ド4を介して正極蓋6に、また負極2は負極リード5を
介して負極缶7に接続され、電池Aの内部に生じた化学
エネルギーを両端子から電気エネルギーとして外部へ取
り出し得るようになっている。なお、セパレータ3に
は、封口前に非水電解液が注入されている。
介して渦巻き状に巻き取られ、渦巻状電極体として負極
缶(電池缶)7内に収納されており、正極1は正極リー
ド4を介して正極蓋6に、また負極2は負極リード5を
介して負極缶7に接続され、電池Aの内部に生じた化学
エネルギーを両端子から電気エネルギーとして外部へ取
り出し得るようになっている。なお、セパレータ3に
は、封口前に非水電解液が注入されている。
【0018】(比較例)正極の集電体として、AlF3
被膜を有しないアルミニウム箔を使用し、且つ非水電解
液の溶質としてLiCF3 SO3 に代えてLiPF6 を
使用したこと以外は先の実施例と同様にして、AAサイ
ズのリチウム二次電池(比較電池;従来電池)Bを組み
立てた。
被膜を有しないアルミニウム箔を使用し、且つ非水電解
液の溶質としてLiCF3 SO3 に代えてLiPF6 を
使用したこと以外は先の実施例と同様にして、AAサイ
ズのリチウム二次電池(比較電池;従来電池)Bを組み
立てた。
【0019】〔各電池の保存特性〕60°Cで1ヵ月間
保存した場合の保存前後の各電池の放電特性を、200
mAで4.2Vまで充電した後、200mAで2.8V
まで放電して調べた。結果を図2に示す。図2は、各電
池の放電特性を、縦軸に電池電圧(V)を、横軸に放電
容量(mAh)を、それぞれとって示したグラフであ
る。
保存した場合の保存前後の各電池の放電特性を、200
mAで4.2Vまで充電した後、200mAで2.8V
まで放電して調べた。結果を図2に示す。図2は、各電
池の放電特性を、縦軸に電池電圧(V)を、横軸に放電
容量(mAh)を、それぞれとって示したグラフであ
る。
【0020】また、保存期間を種々変えた場合(保存温
度はいずれも60°C)の下式で表される各電池の容量
残存率(%)を、上記と同じ条件で充放電を行って求め
た。式中、C1は保存前の放電容量(mAh)、またC
2は保存後の放電容量(mAh)である。結果を図3に
示す。図3は、各電池の保存期間と容量残存率との関係
を、縦軸に容量残存率(%)を、横軸に保存月数を、そ
れぞれとって示したグラフである。
度はいずれも60°C)の下式で表される各電池の容量
残存率(%)を、上記と同じ条件で充放電を行って求め
た。式中、C1は保存前の放電容量(mAh)、またC
2は保存後の放電容量(mAh)である。結果を図3に
示す。図3は、各電池の保存期間と容量残存率との関係
を、縦軸に容量残存率(%)を、横軸に保存月数を、そ
れぞれとって示したグラフである。
【0021】 容量残存率(%)=(C2/C1)×100
【0022】図2に示すように、表面にAlF3 被膜を
有する集電体を正極に使用した本発明電池Aでは保存後
も放電容量が殆ど低下していないのに対して、表面にA
lF3 被膜を有しない集電体を正極に使用し、且つ非水
電解液の溶質としてLiPF6 を使用した比較電池Bで
は保存後に放電容量が50mAh程度低下している。
有する集電体を正極に使用した本発明電池Aでは保存後
も放電容量が殆ど低下していないのに対して、表面にA
lF3 被膜を有しない集電体を正極に使用し、且つ非水
電解液の溶質としてLiPF6 を使用した比較電池Bで
は保存後に放電容量が50mAh程度低下している。
【0023】また、図3に示すように、本発明電池Aで
は保存期間が長くなっても容量残存率は大きくは低下し
ていないのに対して、比較電池Bでは保存期間が長くな
るにつれて容量残存率が急激に低下している。
は保存期間が長くなっても容量残存率は大きくは低下し
ていないのに対して、比較電池Bでは保存期間が長くな
るにつれて容量残存率が急激に低下している。
【0024】これらの結果から、本発明電池Aは、比較
電池Bに比べて、格段優れた保存特性を有していること
が分かる。
電池Bに比べて、格段優れた保存特性を有していること
が分かる。
【0025】上記実施例では、充電状態において4V
(vsLi/Li+ )以上の電位を有する正極活物質と
してLiCoO2 を使用したが、充電状態において4V
(vsLi/Li+ )以上の電位を有するLiNiO2
等の他の正極活物質を使用する場合についても本発明を
適用することにより、同様に優れた保存特性改善効果が
得られることを確認した。
(vsLi/Li+ )以上の電位を有する正極活物質と
してLiCoO2 を使用したが、充電状態において4V
(vsLi/Li+ )以上の電位を有するLiNiO2
等の他の正極活物質を使用する場合についても本発明を
適用することにより、同様に優れた保存特性改善効果が
得られることを確認した。
【0026】
【発明の効果】安定性に優れたLiCF3 SO3 が非水
電解液の溶質として使用されているので、本発明電池は
保存特性に優れる。正極の集電体の表面がAlF3 被膜
で被覆されているので、被膜内部のアルミニウムがLi
CF3 SO3 を溶質とする非水電解液中に溶出すること
はない。
電解液の溶質として使用されているので、本発明電池は
保存特性に優れる。正極の集電体の表面がAlF3 被膜
で被覆されているので、被膜内部のアルミニウムがLi
CF3 SO3 を溶質とする非水電解液中に溶出すること
はない。
【図面の簡単な説明】
【図1】実施例で組み立てたAAサイズのリチウム二次
電池の断面図である。
電池の断面図である。
【図2】本発明電池及び比較電池の60°Cで1ヵ月間
保存した場合の保存前後の放電特性を示したグラフであ
る。
保存した場合の保存前後の放電特性を示したグラフであ
る。
【図3】本発明電池及び比較電池の保存期間と容量残存
率との関係を示したグラフである。
率との関係を示したグラフである。
A リチウム二次電池(本発明電池) 1 正極 2 負極 3 セパレータ
Claims (3)
- 【請求項1】充電状態において4V(vsLi/L
i+ )以上の電位を有する物質を活物質とし、且つアル
ミニウムの箔又はフィルムを集電体とする正極と、リチ
ウムを活物質とする負極と、LiCF3 SO3 を溶質と
する非水電解液とを備えるリチウム二次電池において、
前記アルミニウムの箔又はフィルムが、その表面にAl
F3 被膜を有していることを特徴とするリチウム二次電
池。 - 【請求項2】前記充電状態において4V(vsLi/L
i+ )以上の電位を有する物質が、LiNix Co1-x
O2 (0≦x≦1)である請求項1記載のリチウム二次
電池。 - 【請求項3】前記リチウムを活物質とする負極が、電気
化学的にリチウムイオンを吸蔵及び放出することが可能
な炭素材料をリチウムイオン吸蔵材として有する請求項
1記載のリチウム二次電池。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP7215213A JPH0945373A (ja) | 1995-07-31 | 1995-07-31 | リチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP7215213A JPH0945373A (ja) | 1995-07-31 | 1995-07-31 | リチウム二次電池 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH0945373A true JPH0945373A (ja) | 1997-02-14 |
Family
ID=16668576
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP7215213A Pending JPH0945373A (ja) | 1995-07-31 | 1995-07-31 | リチウム二次電池 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH0945373A (ja) |
Cited By (30)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
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JP2005142050A (ja) * | 2003-11-07 | 2005-06-02 | Yuasa Corp | 電池用集電体及びこれを用いた非水電解質電池 |
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JP2007207650A (ja) * | 2006-02-03 | 2007-08-16 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 非水電解液二次電池およびその製造方法 |
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US7566350B2 (en) | 2002-02-28 | 2009-07-28 | The Gillette Company | Method of making non-aqueous electrochemical cell |
US7927739B2 (en) | 2001-12-14 | 2011-04-19 | The Gillette Company | Non-aqueous electrochemical cells |
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US8394534B2 (en) | 2009-08-27 | 2013-03-12 | Envia Systems, Inc. | Layer-layer lithium rich complex metal oxides with high specific capacity and excellent cycling |
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