JPH07335261A - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
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- JPH07335261A JPH07335261A JP6127753A JP12775394A JPH07335261A JP H07335261 A JPH07335261 A JP H07335261A JP 6127753 A JP6127753 A JP 6127753A JP 12775394 A JP12775394 A JP 12775394A JP H07335261 A JPH07335261 A JP H07335261A
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- lithium
- acid lithium
- active material
- positive electrode
- negative electrode
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Abstract
(57)【要約】
【目的】 正極活物質に用いた金属酸化物の結晶構造が
充放電時に破壊されることを防止するとともに、充電中
に有機溶媒電解液が分解されることを防止する。 【構成】 正極活物質にコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏ
Ｏ2）を用い、負極活物質にチタン酸リチウム（Ｌｉ4/3
Ｔｉ5/3Ｏ4）を用いて、正極活物質に対する負極活物質
の割合を０．６以上１．０未満としたものである。
充放電時に破壊されることを防止するとともに、充電中
に有機溶媒電解液が分解されることを防止する。 【構成】 正極活物質にコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏ
Ｏ2）を用い、負極活物質にチタン酸リチウム（Ｌｉ4/3
Ｔｉ5/3Ｏ4）を用いて、正極活物質に対する負極活物質
の割合を０．６以上１．０未満としたものである。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、リチウム二次電池の、
とくにその負極活物質に関するものである。
とくにその負極活物質に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】近年のエレクトロニクス分野における技
術の急速な発展により、電子機器の小型・軽量化の結
果、ポータブル化、コードレス化が進み、その駆動用及
びバックアップ用電源である二次電池にも小型、軽量、
高エネルギー密度であることが切望されている。このよ
うな要望に応える新しい二次電池として、容積エネルギ
ー密度の高いリチウム二次電池が期待されている。リチ
ウム二次電池は、Ｎｉ−Ｃｄ電池のような水溶液系二次
電池に対して、有機溶媒などの非水電解液を用いた電池
であり、電解液が分解される電圧が高く、また水溶液系
電池よりも高い起電力を得ることができ、電池の高エネ
ルギー密度化を達成することができる。また、リチウム
二次電池は電解液の安定電位領域が広いため、正極およ
び負極の材料として幅広い物質を選択することができ
る。電池の高エネルギー密度化の達成を目的とするなら
ば、負極に金属リチウムを用いることが最も有効である
が、充放電を繰り返すと負極上でデンドライトと呼ばれ
るリチウムの樹枝状結晶が析出する。そして、リチウム
の樹枝状結晶によって正極と負極が短絡するという問題
があった。これらの解決策として、負極および正極の活
物質としてリチウムイオンを吸蔵・放出することができ
る金属酸化物等を用いたリチウムイオン二次電池が研究
開発されている。
術の急速な発展により、電子機器の小型・軽量化の結
果、ポータブル化、コードレス化が進み、その駆動用及
びバックアップ用電源である二次電池にも小型、軽量、
高エネルギー密度であることが切望されている。このよ
うな要望に応える新しい二次電池として、容積エネルギ
ー密度の高いリチウム二次電池が期待されている。リチ
ウム二次電池は、Ｎｉ−Ｃｄ電池のような水溶液系二次
電池に対して、有機溶媒などの非水電解液を用いた電池
であり、電解液が分解される電圧が高く、また水溶液系
電池よりも高い起電力を得ることができ、電池の高エネ
ルギー密度化を達成することができる。また、リチウム
二次電池は電解液の安定電位領域が広いため、正極およ
び負極の材料として幅広い物質を選択することができ
る。電池の高エネルギー密度化の達成を目的とするなら
ば、負極に金属リチウムを用いることが最も有効である
が、充放電を繰り返すと負極上でデンドライトと呼ばれ
るリチウムの樹枝状結晶が析出する。そして、リチウム
の樹枝状結晶によって正極と負極が短絡するという問題
があった。これらの解決策として、負極および正極の活
物質としてリチウムイオンを吸蔵・放出することができ
る金属酸化物等を用いたリチウムイオン二次電池が研究
開発されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記の金属酸
化物を活物質に用いた正極ではリチウムイオンの吸蔵、
放出が繰り返されると、活物質の結晶構造が破壊される
ことがあった。また、電池充電時には正極電位が上昇
し、電解液が分解されていた。そして、これらに起因し
て電池の充放電容量が低下していた。
化物を活物質に用いた正極ではリチウムイオンの吸蔵、
放出が繰り返されると、活物質の結晶構造が破壊される
ことがあった。また、電池充電時には正極電位が上昇
し、電解液が分解されていた。そして、これらに起因し
て電池の充放電容量が低下していた。
【０００４】本発明は上記のような課題を解決するもの
で、正極活物質の結晶構造が充放電時に著しく破壊する
ことを防止するとともに、充電中に有機溶媒電解液が分
解することを防止して充放電サイクル特性に優れたリチ
ウム二次電池を提供するものである。
で、正極活物質の結晶構造が充放電時に著しく破壊する
ことを防止するとともに、充電中に有機溶媒電解液が分
解することを防止して充放電サイクル特性に優れたリチ
ウム二次電池を提供するものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】これらの課題を解決する
ために、本発明のリチウム二次電池は正極活物質にコバ
ルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2）を用いるとともに、負
極活物質にチタン酸リチウム（Ｌｉ4/3Ｔｉ5/3Ｏ4）を
用い、正極活物質に対する負極活物質の充填比率を０．
６以上１．０未満としたものである。
ために、本発明のリチウム二次電池は正極活物質にコバ
ルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2）を用いるとともに、負
極活物質にチタン酸リチウム（Ｌｉ4/3Ｔｉ5/3Ｏ4）を
用い、正極活物質に対する負極活物質の充填比率を０．
６以上１．０未満としたものである。
【０００６】
【作用】この電池系においては、充電時に、正極のコバ
ルト酸リチウム中のリチウムイオンが電解液中に溶け込
み、電解液中のリチウムイオンが移動して負極のチタン
酸リチウムに吸蔵される。放電時には、この逆の移動反
応が起こる。そして、これにより電圧２．５Ｖの電池を
得ることができる。
ルト酸リチウム中のリチウムイオンが電解液中に溶け込
み、電解液中のリチウムイオンが移動して負極のチタン
酸リチウムに吸蔵される。放電時には、この逆の移動反
応が起こる。そして、これにより電圧２．５Ｖの電池を
得ることができる。
【０００７】負極活物質であるチタン酸リチウムは、化
学量論的には１電子還元することができ、およそ１５０
〜１７０ｍＡｈ／ｇの充放電容量を有しており、充放電
を繰り返したときの容量低下も非常に小さく充放電電位
も平坦である。
学量論的には１電子還元することができ、およそ１５０
〜１７０ｍＡｈ／ｇの充放電容量を有しており、充放電
を繰り返したときの容量低下も非常に小さく充放電電位
も平坦である。
【０００８】そして、正極のコバルト酸リチウム充填量
に対する負極のチタン酸リチウムの充填量の割合を０．
６以上１．０未満とすることにより、充填時においてコ
バルト酸リチウムが過充電されることを防止することが
できる。そして、充電時にコバルト酸リチウムからリチ
ウムイオンが脱離し過ぎることを防いでコバルト酸リチ
ウムの結晶構造の破壊を防止することができ、電池の充
放電サイクル寿命特性を向上させることができる。
に対する負極のチタン酸リチウムの充填量の割合を０．
６以上１．０未満とすることにより、充填時においてコ
バルト酸リチウムが過充電されることを防止することが
できる。そして、充電時にコバルト酸リチウムからリチ
ウムイオンが脱離し過ぎることを防いでコバルト酸リチ
ウムの結晶構造の破壊を防止することができ、電池の充
放電サイクル寿命特性を向上させることができる。
【０００９】また、電池を充電状態で置いた場合でも、
正極側の電位が上昇する前に負極側の電位が下降するた
め、正極側での電解液の分解反応を抑制することができ
る。
正極側の電位が上昇する前に負極側の電位が下降するた
め、正極側での電解液の分解反応を抑制することができ
る。
【００１０】
【実施例】以下、本発明の実施例を図面を参照しながら
説明する。図１に本発明のコイン形リチウム二次電池の
断面図を示す。
説明する。図１に本発明のコイン形リチウム二次電池の
断面図を示す。
【００１１】図１において、１は正極端子を兼ねる正極
ケース、２は負極端子を兼ねる封口板、３はケース１と
封口板２を絶縁するためのポリプロピレン樹脂製ガスケ
ット、４は正極、５は負極、６はポリプロピレン樹脂製
不織布からなるセパレータである。正極４は炭酸リチウ
ム（Ｌｉ2ＣＯ3）と四酸化三コバルト（Ｃｏ3Ｏ4）を混
合し、これらを空気中において９００℃で焼成して得た
コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2）を活物質としてい
る。負極５は水酸化リチウム（ＬｉＯＨ・Ｈ2Ｏ）と酸
化チタン（ＴｉＯ2）を混合し、これらを酸素雰囲気下
において９００℃で熱処理して得たチタン酸リチウム
（Ｌｉ4/3Ｔｉ5/3Ｏ4）を活物質としている。
ケース、２は負極端子を兼ねる封口板、３はケース１と
封口板２を絶縁するためのポリプロピレン樹脂製ガスケ
ット、４は正極、５は負極、６はポリプロピレン樹脂製
不織布からなるセパレータである。正極４は炭酸リチウ
ム（Ｌｉ2ＣＯ3）と四酸化三コバルト（Ｃｏ3Ｏ4）を混
合し、これらを空気中において９００℃で焼成して得た
コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2）を活物質としてい
る。負極５は水酸化リチウム（ＬｉＯＨ・Ｈ2Ｏ）と酸
化チタン（ＴｉＯ2）を混合し、これらを酸素雰囲気下
において９００℃で熱処理して得たチタン酸リチウム
（Ｌｉ4/3Ｔｉ5/3Ｏ4）を活物質としている。
【００１２】そして、ＬｉＣｏＯ2とＬｉ4/3Ｔｉ5/3Ｏ4
を各々８８重量部ずつ採量し、それぞれに導電材である
カーボンブラックを４重量部、バインダーであるフッソ
樹脂を８重量部加えて混練し、ついで各混練物をペレッ
ト状に加圧成型して２００℃の高温乾燥により脱水処理
したものをそれぞれ正極４、負極５として用いた。
を各々８８重量部ずつ採量し、それぞれに導電材である
カーボンブラックを４重量部、バインダーであるフッソ
樹脂を８重量部加えて混練し、ついで各混練物をペレッ
ト状に加圧成型して２００℃の高温乾燥により脱水処理
したものをそれぞれ正極４、負極５として用いた。
【００１３】また、電解液はプロピレンカーボネート
（ＰＣ）、エチレンカーボネート（ＥＣ）、１，２−ジ
メトキシエタン（ＤＭＥ）を容積比１：１：２に混合し
た溶媒に、溶質として六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰ
Ｆ6）を１ｍｏｌ／ｌの濃度で溶解させたものであり、
前記正極、負極及びセパレータに含浸させて用いた。ま
た、コイン形リチウム二次電池の寸法は外径２３ｍｍ、
総高３ｍｍとした。
（ＰＣ）、エチレンカーボネート（ＥＣ）、１，２−ジ
メトキシエタン（ＤＭＥ）を容積比１：１：２に混合し
た溶媒に、溶質として六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰ
Ｆ6）を１ｍｏｌ／ｌの濃度で溶解させたものであり、
前記正極、負極及びセパレータに含浸させて用いた。ま
た、コイン形リチウム二次電池の寸法は外径２３ｍｍ、
総高３ｍｍとした。
【００１４】そして、コバルト酸リチウムに対するチタ
ン酸リチウムの充填比率を（表１）に示したように変え
て作製したコイン形リチウム二次電池を電池Ａ，Ｂ，
Ｃ，Ｄとした。
ン酸リチウムの充填比率を（表１）に示したように変え
て作製したコイン形リチウム二次電池を電池Ａ，Ｂ，
Ｃ，Ｄとした。
【００１５】
【表１】
【００１６】次にこれらの電池を用いて充放電サイクル
寿命試験を行った。ここで、充放電サイクル寿命試験の
条件は、２０℃において充放電電流１ｍＡ、充電終止電
圧３Ｖ、放電終止電圧１Ｖとした。
寿命試験を行った。ここで、充放電サイクル寿命試験の
条件は、２０℃において充放電電流１ｍＡ、充電終止電
圧３Ｖ、放電終止電圧１Ｖとした。
【００１７】この結果を図２に示す。図２に示したよう
に、電池Ａは５０サイクルを越えた付近から容量が低下
したが、電池Ｂ，Ｃ，Ｄでは容量低下がほとんど見られ
なかった。
に、電池Ａは５０サイクルを越えた付近から容量が低下
したが、電池Ｂ，Ｃ，Ｄでは容量低下がほとんど見られ
なかった。
【００１８】しかし、コバルト酸リチウムに対するチタ
ン酸リチウムの充填比率を０．４とした場合には、コバ
ルト酸リチウムの利用率が低くなり電池の充放電容量が
小さくなっていた。
ン酸リチウムの充填比率を０．４とした場合には、コバ
ルト酸リチウムの利用率が低くなり電池の充放電容量が
小さくなっていた。
【００１９】ついで、電池Ａ〜Ｄを用い４０℃において
電圧３Ｖを印加した状態で３０日間保存した後、電流１
ｍＡで終止電圧１Ｖまで放電した際の保存前後の放電容
量の維持率を調べた。
電圧３Ｖを印加した状態で３０日間保存した後、電流１
ｍＡで終止電圧１Ｖまで放電した際の保存前後の放電容
量の維持率を調べた。
【００２０】この結果を図３に示す。図３に示したよう
に、電池Ａでは初期の放電容量に対する充電保存後の放
電容量の割合は小さくなったが、電池Ｂ，Ｃ，Ｄでは保
存後の容量低下はほとんど見られなかった。
に、電池Ａでは初期の放電容量に対する充電保存後の放
電容量の割合は小さくなったが、電池Ｂ，Ｃ，Ｄでは保
存後の容量低下はほとんど見られなかった。
【００２１】これらの結果から、コバルト酸リチウムに
対するチタン酸リチウムの充填比率は０．６以上１．０
未満とすることが好ましい。
対するチタン酸リチウムの充填比率は０．６以上１．０
未満とすることが好ましい。
【００２２】なお、本実施例では、電解液の溶質に六フ
ッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ6）を用いたが、他に過
塩素酸リチウム（ＬｉＣｌＯ4）、ホウフッ化リチウム
（ＬｉＢＦ4）、トリフルオロメタンスルホン酸リチウ
ム（ＬｉＣＦ3ＳＯ3）、トリフルオロスルホンイミドリ
チウム（ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2）などを用いた場合も
同様の効果が見られた。また、溶媒にはプロピレンカー
ボネート（ＰＣ）、エチレンカーボネート（ＥＣ）、
１，２−ジメトキシエタン（ＤＭＥ）の混合物を用いた
が、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、エチレンカーボ
ネート（ＥＣ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）、１，
２−ジメトキシエタン（ＤＭＥ）、γ−ブチルラクトン
（ＧＢＬ）、ジエチレンカーボネート（ＤＥＣ）、ジエ
チルエーテル（ＤＥＥ）、エチルメチルカーボネート
（ＥＭＣ）などを単独あるいはこれらの混合物を用いた
場合も同様の効果が得られる。また、電池形状として、
本実施例においてはコイン形を選んだが、円筒形や角形
などにも適用できるものである。
ッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ6）を用いたが、他に過
塩素酸リチウム（ＬｉＣｌＯ4）、ホウフッ化リチウム
（ＬｉＢＦ4）、トリフルオロメタンスルホン酸リチウ
ム（ＬｉＣＦ3ＳＯ3）、トリフルオロスルホンイミドリ
チウム（ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2）などを用いた場合も
同様の効果が見られた。また、溶媒にはプロピレンカー
ボネート（ＰＣ）、エチレンカーボネート（ＥＣ）、
１，２−ジメトキシエタン（ＤＭＥ）の混合物を用いた
が、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、エチレンカーボ
ネート（ＥＣ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）、１，
２−ジメトキシエタン（ＤＭＥ）、γ−ブチルラクトン
（ＧＢＬ）、ジエチレンカーボネート（ＤＥＣ）、ジエ
チルエーテル（ＤＥＥ）、エチルメチルカーボネート
（ＥＭＣ）などを単独あるいはこれらの混合物を用いた
場合も同様の効果が得られる。また、電池形状として、
本実施例においてはコイン形を選んだが、円筒形や角形
などにも適用できるものである。
【００２３】
【発明の効果】以上のように、本発明のリチウム二次電
池は正極活物質にコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2）
を用い、負極活物質にチタン酸リチウム（Ｌｉ4/3Ｔｉ
5/3Ｏ4）を用いるとともに、コバルト酸リチウムに対す
るチタン酸リチウムの重量比率を０．６以上１．０未満
としているので、正極活物質の結晶構造の破壊と充電時
の有機溶媒電解液の分解を防止することができ、充放電
サイクル寿命特性に優れたリチウム二次電池を提供する
ことができる。
池は正極活物質にコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2）
を用い、負極活物質にチタン酸リチウム（Ｌｉ4/3Ｔｉ
5/3Ｏ4）を用いるとともに、コバルト酸リチウムに対す
るチタン酸リチウムの重量比率を０．６以上１．０未満
としているので、正極活物質の結晶構造の破壊と充電時
の有機溶媒電解液の分解を防止することができ、充放電
サイクル寿命特性に優れたリチウム二次電池を提供する
ことができる。
【図１】本発明のコイン形リチウム二次電池の断面図
【図２】電池の充放電サイクル寿命特性を示す図
【図３】充電保存後の電池の容量劣化を示す図
１ 正極ケース ２ 封口板 ３ ガスケット ４ 正極 ５ 負極 ６ セパレータ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 大尾 文夫 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内
Claims (1)
- 【請求項１】リチウム塩を溶解した有機溶媒電解液を用
い、正極活物質にコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏ
Ｏ2）、負極活物質に化学式がＬｉ4/3Ｔｉ5/3Ｏ4で表さ
れるチタン酸リチウムを用いた電池であって、前記コバ
ルト酸リチウムに対する前記チタン酸リチウムの比率を
重量比で０．６以上１．０未満としたリチウム二次電
池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6127753A JPH07335261A (ja) | 1994-06-09 | 1994-06-09 | リチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6127753A JPH07335261A (ja) | 1994-06-09 | 1994-06-09 | リチウム二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07335261A true JPH07335261A (ja) | 1995-12-22 |
Family
ID=14967841
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6127753A Pending JPH07335261A (ja) | 1994-06-09 | 1994-06-09 | リチウム二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07335261A (ja) |
Cited By (17)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| JP2001192208A (ja) * | 1999-06-03 | 2001-07-17 | Titan Kogyo Kk | リチウムチタン複合酸化物及びその製造方法、並びにその用途 |
| US6372384B1 (en) * | 1999-03-25 | 2002-04-16 | Sanyo Electric Co., Ltd. | Rechargeable lithium battery comprising substituted lithium titanate electrodes |
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-
1994
- 1994-06-09 JP JP6127753A patent/JPH07335261A/ja active Pending
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