JPH09235429A - ポリプロピレン系樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 曲げ弾性率、表面硬度などの剛性が低下する
ことなく、常温および低温での耐衝撃性がより優れる、
すなわちより優れた機械的物性をバランス良く有するポ
リプロピレン系樹脂組成物を提供すること。 【解決手段】 （Ａ）ポリプロピレン系樹脂５０〜９７
重量％、（Ｂ）エチレン−プロピレン共重合体ゴム０．
１〜５０重量％、および（Ｃ）エチレン系重合体０．１
〜５０重量％からなり、しかも（Ｂ）成分の配合割合
は、（Ｂ）成分および（Ｃ）成分の合計量に対して、２
０〜９５重量％であって、さらに（Ｂ）成分は、エチレ
ン含有量が５０〜６０重量％であり、結晶化発熱量が２
０〜３５Ｊ／ｇであり、（Ｃ）成分は、ＪＩＳ Ｋ７２
１５により測定したデュロメータ硬さ（タイプＡ）が６
５以上で、かつエチレン含有量が６０重量％以上である
ポリプロピレン系樹脂組成物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、ポリプロピレン系
樹脂組成物に関する。さらに詳しくいえば、ポリプロピ
レン系樹脂に、エチレン含有量が５０〜６０重量％であ
り、結晶化発熱量が２０〜３５Ｊ／ｇであるエチレン−
プロピレン共重合体ゴムおよびＪＩＳ Ｋ７２１５によ
り測定したデュロメータ硬さ（タイプＡ）が６５以上
で、かつエチレン含有量が６０重量％以上であるエチレ
ン系重合体を配合してなるポリプロピレン系樹脂組成物
に関する。このようなポリプロピレン系樹脂組成物は、
曲げ弾性率、表面硬度などの剛性が低下することなく、
常温および低温における耐衝撃性がより優れる、すなわ
ちより優れた機械的物性をバランス良く有するという特
徴がある。特にバンパ−などの自動車の内外装品、電気
部品、スポ−ツ用品、レジャ−用品、その他の工業部品
の材料などとして有用である。

【０００２】

【従来の技術】ポリプロピレン系樹脂は低比重で、成形
性に優れるとともに、高い曲げ弾性率、良好な表面硬
度、高い熱変形温度などの機械的物性、電気絶縁性、耐
薬品性などに優れていることから、自動車の内外装品、
電装部品、家電製品、スポ−ツ用品、家具、事務用品な
どの材料として広く利用されている。しかしポリプロピ
レン系樹脂は、耐衝撃性が低く、脆いという問題があ
る。かかる問題を解決する一般的な手段として、ポリプ
ロピレン系樹脂にポリオレフィン系共重合体ゴムを配合
することにより、耐衝撃性の向上がおこなわれてきた。

【０００３】エチレン−プロピレン共重合体ゴムを配合
する場合、エチレン含有量は、通常７０〜８０重量％で
あるが、低温においても耐衝撃性を向上するために、エ
チレン含有量を５０〜６０重量％に下げることが考えら
れた。しかしこのようなポリプロピレン系樹脂は、低温
において耐衝撃性が向上するものの、逆に曲げ弾性率、
表面硬度などの剛性が低下する。このため優れた機械的
物性が、バランス良く得られないという欠点がある。す
なわち曲げ弾性率、表面硬度などの剛性を低下すること
なく、常温および低温での耐衝撃性を向上したポリプロ
ピレン系樹脂が望まれていた。

【０００４】この問題を解決するために多くの試みがな
された。例えば特公平４−２５９７４号公報には、結晶
性ポリプロピレンホモポリマ−および／または結晶性プ
ロピレン−エチレン共重合体に、特定のエチレン−α−
オレフィン系共重合ゴムを配合してなる、曲げ弾性率、
硬度、低温での耐衝撃性に優れるとともに、塗膜の接着
性の高いポリプロピレン樹脂組成物が記載されている。
ここで上記の特定のエチレン−α−オレフィン系共重合
ゴムは、特に示差走査熱量計で測定した５０〜１００℃
の範囲の融解熱量が、全融解熱量の６％以上である。さ
らに実施例は、塗膜剥離強度と低温での耐衝撃性は優れ
るものの、曲げ弾性率と表面硬度が低いことを示してい
る。

【０００５】また、特公平４−２５９７５号公報には、
結晶性ポリプロピレン樹脂に、特定のエチレン−α−オ
レフィン系共重合ゴムを配合してなる、曲げ弾性率、耐
衝撃性に優れるとともに塗装性が改善された樹脂組成物
が記載されている。ここで上記の特定のエチレン−α−
オレフィン系共重合ゴムは、特に分子量分布の異なる二
種類のエチレン−α−オレフィン系共重合ゴムの混合組
成物である。さらに実施例は、耐衝撃性は優れるもの
の、曲げ弾性率が低いことを示している。

【０００６】また、特開平７−２０７０８０号公報に
は、ポリプロピレンに、特定のエチレン−プロピレン共
重合ゴムを配合してなる、曲げ弾性率、硬度などの剛性
を低下することなく低温での耐衝撃性を改善したポリプ
ロピレン樹脂組成物が記載されている。ここで特定のエ
チレン−プロピレン共重合ゴムは、プロピレン含有量が
１５〜３０重量％のときに、示差走査熱量計で測定した
結晶化発熱のピ−ク温度が一つで１５〜２５℃の範囲に
あり、結晶化発熱量の総量が３０〜５０Ｊ／ｇである。

【０００７】すなわち、前記従来の技術のいずれにおい
ても、曲げ弾性率、硬度などの剛性が低下することな
く、常温および低温での耐衝撃性をバランス良く、かつ
充分に改善したポリプロピレン系樹脂を得ることができ
なかった。

【０００８】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、前記
従来の技術を改善し、曲げ弾性率、表面硬度などの剛性
が低下することなく、常温および低温での耐衝撃性がよ
り優れる、すなわちより優れた機械的物性をバランス良
く有するポリプロピレン系樹脂組成物を提供することに
ある。

【０００９】

【課題を解決するための手段】我々は、ポリプロピレン
系樹脂組成物の剛性および耐衝撃性について鋭意検討を
重ねた結果、ポリプロピレン系樹脂に、エチレン含有量
が５０〜６０重量％であり、結晶化発熱量が２０〜３５
Ｊ／ｇであるエチレン−プロピレン共重合体ゴムおよび
ＪＩＳ Ｋ７２１５により測定したデュロメータ硬さ
（タイプＡ）が６５以上で、かつエチレン含有量が６０
重量％以上であるエチレン系重合体を配合したポリプロ
ピレン系樹脂組成物は、曲げ弾性率、表面硬度などの剛
性を低下することなく、常温および低温における耐衝撃
性がより著しく向上する、すなわちより優れた機械的物
性をバランス良く有することを見い出し、本発明を完成
するに至った。

【００１０】したがって本発明は、（Ａ）ポリプロピレ
ン系樹脂５０〜９７重量％、（Ｂ）エチレン−プロピレ
ン共重合体ゴム０．１〜５０重量％、および（Ｃ）エチ
レン系重合体０．１〜５０重量％からなり、しかも
（Ｂ）成分の配合割合は、（Ｂ）成分および（Ｃ）成分
の合計量に対して、２０〜９５重量％であって、さらに
（Ｂ）成分は、エチレン含有量が５０〜６０重量％であ
り、結晶化発熱量が２０〜３５Ｊ／ｇであり、（Ｃ）成
分は、ＪＩＳ Ｋ７２１５により測定したデュロメータ
硬さ（タイプＡ）が６５以上で、かつエチレン含有量が
６０重量％以上であるポリプロピレン系樹脂組成物を提
供する。

【００１１】本発明は上記のようなポリプロピレン系樹
脂組成物であるが、その好ましい態様として、次のもの
を包含する。 （１）（Ａ）成分の配合割合が、６０〜９５重量％であ
り、（Ｂ）成分の配合割合が、１〜４０重量％であり、
（Ｃ）成分の配合割合が、１〜４０重量％であり、しか
も（Ｂ）成分の配合割合が、（Ｂ）成分および（Ｃ）成
分の合計量に対して、３０〜９０重量％である前記ポリ
プロピレン系樹脂組成物。 （２）（Ａ）成分のＡＳＴＭ Ｄ１２３８により測定し
たメルトフロ−レ−ト（以下、ＭＦＲともいう。）が、
０．５〜３００ｇ／１０分であり、かつ¹³Ｃ−ＮＭＲで
測定したメソ平均連鎖長（Ｎｍ）とメルトフロ−レ−ト
（ＭＦＲ）とが、次式 Ｎｍ≧９７＋２９．５ｌｏｇ（ＭＦＲ） で表される関係を有する高結晶性ホモポリプロピレンま
たは高結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体の
単独組成物または混合組成物である前記ポリプロピレン
系樹脂組成物、または上記（１）記載のポリプロピレン
系樹脂組成物。 （３）（Ｂ）成分のＭＦＲが、０．１〜５０ｇ／１０分
である前記ポリプロピレン系樹脂組成物、または上記
（１）〜上記（２）記載のうちのいずれか１のポリプロ
ピレン系樹脂組成物。 （４）（Ｃ）成分のＭＦＲが、０．１〜１００ｇ／１０
分である前記ポリプロピレン系樹脂組成物、または上記
（１）〜上記（３）記載のうちのいずれか１のポリプロ
ピレン系樹脂組成物。 （５）（Ｃ）成分のデュロメータ硬さ（タイプＡ）が７
０以上である前記ポリプロピレン系樹脂組成物、または
上記（１）〜上記（４）記載のうちのいずれか１のポリ
プロピレン系樹脂組成物。 （６）（Ｃ）成分が、エチレン−ブテン共重合体ゴム
（以下、ＥＢＲともいう。）または高密度ポリエチレン
（以下、ＨＤＰＥともいう。）である前記ポリプロピレ
ン系樹脂組成分、または上記（１）〜上記（５）記載の
うちのいずれか１のポリプロピレン系樹脂組成物。 （７）ポリプロピレン系樹脂組成物１００重量部に対し
て、無機充填材５〜７０重量部を配合した前記ポリプロ
ピレン系樹脂組成物、または上記（１）〜上記（６）記
載のうちのいずれか１のポリプロピレン系樹脂組成物。 （８）無機充填材が、タルクである上記（７）記載のポ
リプロピレン系樹脂組成物。

【００１２】以下に、本発明を詳細に説明する。 （ポリプロピレン系樹脂組成物）本発明のポリプロピレ
ン系樹脂組成物は、（Ａ）ポリプロピレン系樹脂、
（Ｂ）エチレン−プロピレン共重合体ゴム、および
（Ｃ）エチレン系重合体からなる。さらに本発明のポリ
プロピレン系樹脂組成物は、所望により（Ｄ）無機充填
材および／または（Ｅ）その他の配合剤を配合すること
ができる。（Ａ）成分の配合割合は、（Ａ）成分、
（Ｂ）成分および（Ｃ）成分の合計量に対して、５０〜
９７重量％であり、好ましくは６０〜９５重量％であ
る。また（Ｂ）成分の配合割合は、（Ａ）成分、（Ｂ）
成分および（Ｃ）成分の合計量に対して、０．１〜５０
重量％であり、好ましくは１〜４０重量％であり、かつ
（Ｂ）成分および（Ｃ）成分の合計量に対して、２０〜
９５重量％であり、好ましくは３０〜９０重量％であ
る。さらに（Ｃ）成分の配合割合は、（Ａ）成分、
（Ｂ）成分および（Ｃ）成分の合計量に対して、０．１
〜５０重量％であり、好ましくは１〜４０重量％であ
り、かつ（Ｂ）成分および（Ｃ）成分の合計量に対し
て、５〜８０量％であり、好ましくは１０〜７０重量％
である。

【００１３】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に対
して、（Ｂ）成分および／または（Ｃ）成分の配合割合
が０．１重量％未満の場合には、ポリプロピレン系樹脂
組成物の低温での耐衝撃性が低くなり、（Ｂ）成分およ
び／または（Ｃ）成分の配合割合が５０重量％を超える
場合には、曲げ弾性率、表面硬度（ＡＳＴＭ Ｄ−７８
５により測定したロックウェルＲ６０スケ-ル）などの
剛性が低下する。（Ｂ）成分および（Ｃ）成分の合計量
に対する（Ｃ）成分の配合割合が上記範囲外の場合に
は、耐衝撃性が低下する。さらに（Ｄ）成分の配合割合
は、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物１００重量部
に対して、５〜７０重量部であり、好ましくは５〜５０
重量部である。（Ｄ）成分の配合割合が５重量部未満の
場合には、ポリプロピレン系樹脂組成物の曲げ弾性率の
向上効果が小さく、７０重量部を超える場合には、成形
加工が困難である。

【００１４】（Ａ）ポリプロピレン系樹脂 本発明で使用する（Ａ）ポリプロピレン系樹脂は、プロ
ピレンのホモポリマ−、すなわちホモポリプロピレンに
限らず、プロピレンと他のオレフィンとのブロック共重
合体またはランダム共重合体を使用することができる。
他のオレフィンとしては、エチレンが好ましく、プロピ
レン−エチレンブロック共重合体またはプロピレン−エ
チレンランダム共重合体を使用することができる。他の
オレフィンの含有量は、０〜３０重量％であり、好まし
くは０〜２０重量％である。他のオレフィンの含有量
が、３０重量％を超える場合には、曲げ弾性率、表面硬
度（ロックウェルＲ６０スケ-ル）などの剛性が低下す
る。またホモポリプロピレン、プロピレンと他のオレフ
ィンとのブロック共重合体またはランダム共重合体は、
単独組成物または混合組成物を使用することができる。

【００１５】ポリプロピレン系樹脂の重量平均分子量
は、５０，０００〜１，０００，０００である。このよ
うなポリプロピレン系樹脂は、０．５〜３００ｇ／１０
分のＭＦＲ（ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８により、２３０
℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定した値）、好ましく
は１０〜２００ｇ／１０分のＭＦＲを有する。ＭＦＲが
０．５ｇ／１０分未満の場合には、ポリプロピレン系樹
脂組成物の剛性、成形性、外観などが不良となり、３０
０ｇ／１０分を超える場合には、常温および低温におけ
る耐衝撃性が劣る。

【００１６】またホモポリプロピレンが高結晶タイプで
ある場合、またはプロピレンと他のオレフィンとのブロ
ック共重合体中のホモポリプロピレン部分が高結晶タイ
プである場合に、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物
の剛性および耐衝撃性が、顕著に向上する。すなわちこ
のような高結晶性ポリプロピレン系樹脂は、ＭＦＲが
０．５〜３００ｇ／１０分、好ましくは１０〜２００ｇ
／１０分であり、かつ¹³Ｃ−ＮＭＲで測定したメソ平均
連鎖長（Ｎｍ）とＭＦＲが、次式、 Ｎｍ≧９７＋２９．５ｌｏｇ（ＭＦＲ） で表される関係を有する。

【００１７】ここでメソ平均連鎖長（Ｎｍ）は、「Ｐｏ
ｌｙｍｅｒ Ｓｅｑｕｅｎｃｅ Ｄｅｔｅｒｍｉｎａｔ
ｉｏｎ（ｐ．３７，Ａｃａｄｅｍｉｃ Ｐｒｅｓｓ，Ｌ
ｏｎｄｏｎ，１９７７）」（Ｊａｍｅｓ Ｃ． Ｒａｎ
ｄａｌｌ）記載の方法に従って、¹³Ｃ−ＮＭＲ装置で測
定したメソ−メソトライアッド［ｍｍ］とメソ−ラセミ
トライアッド［ｍｒ］から、次式により求めることがで
きる。

【００１８】

【数１】

【００１９】高結晶性ポリプロピレン系樹脂は、特開平
７−１３３３１９号公報に記載されている方法によって
製造することができる。すなわち、（ａ）マグネシウ
ム、チタン、ハロゲンおよび電子供与性化合物を必須成
分とする固体成分を、（ｂ）有機アルミニウム化合物お
よび（ｃ）化学式

【００２０】

【化１】 （ただし、Ｒ¹は環内にエ−テルもしくはチオエ−テル
結合含有環状置換基、環内エ−テル結合含有環状置換基
のオキシ基、環内ケトン結合含有環状置換基、窒素原子
含有複素環式置換基、珪素原子含有複素環式置換基、ラ
クトン骨格構造を有する置換基、Ｒ²は炭素数１〜１０
個の炭化水素基、Ｒ⁴Ｏ−、Ｒ⁵ ₃Ｓｉ−もしくはＲ⁶ ₃Ｓ
ｉＯ−、Ｒ³はメチル基もしくはエチル基、ｘは１もし
くは２、ｙは０もしくは１、ｚは２もしくは３、ｘ＋ｙ
＋ｚ＝４であり、Ｒ⁴は炭素数３〜１０の炭化水素基、
Ｒ⁵およびＲ⁶は炭素数１〜１０個の炭化水素基であ
る。）で示される有機珪素化合物の存在下、（ｄ）オレ
フィンと接触させてなるα−オレフィン重合用触媒成
分、を用いてプロピレンを重合することにより、高結晶
性ポリプロピレンを製造することができる。

【００２１】高結晶性ポリプロピレンは、ＭＦＲが０．
５〜３００ｇ／１０分であることが必要であり、０．５
ｇ／１０分未満では成形性が低下し、３００ｇ／１０分
を超えると耐衝撃性が低下する。さらに高結晶性ポリプ
ロピレンは、メソ平均連鎖長（Ｎｍ）とＭＦＲとが Ｎｍ≧９７＋２９．５ｌｏｇ（ＭＦＲ） 好ましくは、 Ｎｍ≧１０３＋２９．５ｌｏｇ（ＭＦＲ） さらに好ましくは、 Ｎｍ≧１０９＋２９．５ｌｏｇ（ＭＦＲ） なる関係を満足することが必要であり、Ｎｍ＜９７＋２
９．５ｌｏｇ（ＭＦＲ）では剛性および耐熱性が不十分
である。

【００２２】（Ｂ）エチレン−プロピレン共重合体ゴム 本発明で使用する（Ｂ）エチレン−プロピレン共重合体
ゴムは、エチレンとプロピレンの共重合体でゴム状のも
のを使用することができる。エチレン−プロピレン共重
合体ゴムのエチレン含有量は、５０〜６０重量％であ
り、エチレン含有量が、５０重量％未満の場合は、ポリ
プロピレン系樹脂組成物の曲げ弾性率、表面硬度（ロッ
クウェルＲ６０スケ-ル）などの剛性が不充分となり、
６０重量％を超える場合は、常温および低温における衝
撃強度が向上しない。

【００２３】さらに示差走査熱量計で測定した結晶化発
熱量は、２０〜３５Ｊ／ｇである。結晶化発熱量が、２
０Ｊ／ｇ未満の場合は、ポリプロピレン系樹脂組成物の
曲げ弾性率、表面硬度（ロックウェルＲ６０スケ-ル）
などの剛性が不充分となり、３５Ｊ／ｇを超える場合
は、常温および低温における衝撃強度が向上しない。ま
たＭＦＲは、０．１〜５０ｇ／１０分であり、好ましく
は０．５〜２０ｇ／１０分である。さらにＧＰＣ法で測
定した重量平均分子量は、３０，０００〜５００，００
０である。

【００２４】結晶化発熱量は、示差走査熱量計（以下、
ＤＳＣとも言う）に試料を装填し、試料を２００℃まで
加熱して完全に融解させた後、−１０℃／分で冷却した
時に得られる曲線において、結晶化に伴う発熱ピ−クの
面積から結晶化発熱量を求めることができる。具体的に
は、図１に例示する曲線において、発熱ピークが始まる
点（Ａ点）よりも十分に高温側からベ−スラインに接線
を引き、該接線がさらに曲線と交わる点をＢ点とし、接
線と曲線で囲まれた部分（斜線部）の面積を結晶化発熱
量とした。

【００２５】（Ｃ）エチレン系重合体 本発明で使用するエチレン系重合体は、エチレンの単独
重合体、またはエチレンとエチレン以外のオレフィンと
の共重合体、またはエチレンとエチレン以外のオレフィ
ンと非共役ジエンもしくはトリエンとの三元共重合体を
使用することができる。ただしエチレンとエチレン以外
のオレフィンとの共重合体を使用する場合は、本発明で
いう（Ｂ）成分（エチレン含有量が５０〜６０重量％で
あり、結晶化発熱量が２０〜３５Ｊ／ｇであるエチレン
−プロピレン共重合体ゴム）は含まない。エチレン以外
のオレフィン、非共役ジエンおよびトリエンは、１種以
上を使用することができる。例えば低密度ポリエチレン
（ＬＤＰＥ）、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレ
ン（ＨＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰ
Ｅ）、エチレン−ブテン共重合体ゴム（ＥＢＲ）、エチ
レン−プロピレン共重合体ゴム（ＥＰＲ）、エチレン−
プロピレン−ジエン共重合体ゴム（ＥＰＤＭ）などを挙
げることができる。好ましくはＥＢＲおよびＨＤＰＥで
ある。

【００２６】本発明で使用するエチレン系重合体は、Ｊ
ＩＳ Ｋ７２１５により測定したデュロメータ硬さ（タ
イプＡ）が６５以上、好ましくは７０以上であり、かつ
エチレン含有量が６０重量％以上である。デュロメータ
硬さ（タイプＡ）が６５未満の場合は、ポリプロピレン
系樹脂組成物の曲げ弾性率、表面硬度（ロックウェルＲ
６０スケ-ル）が低下する。またエチレン含有量が６０
重量％未満の場合も、同様にポリプロピレン系樹脂組成
物の曲げ弾性率、表面硬度（ロックウェルＲ６０スケ-
ル）が低下する。さらにＭＦＲは、０．１〜１００ｇ／
１０分であり、好ましくは０．５〜５０ｇ／１０分であ
る。ＭＦＲが０．１ｇ／１０分未満のときは、流動性が
低下し、各成分の分散性不良となる。また、ＭＦＲが１
００ｇ／１０分を超えると、耐衝撃性が著しく低下す
る。

【００２７】エチレン以外のオレフィンとしては、プロ
ピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−
ペンテンなどを挙げることができる。好ましくは１−ブ
テンである。非共役ジエンとしては、１，４−ヘキサジ
エン、２−メチル−１，４−ペンタジエン、２−メチル
−１，４−ヘキサジエン、１，６−オクタジエン、１，
７−オクタジエン、３，６−ジメチル−１，７−オクタ
ジエン、４，５−ジメチル−１，７−オクタジエン、ジ
シクロペンタジエン、５−メチレン−２−ノルボルネ
ン、５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−ブテン−
２−イル−２−ノルボルネン、１，４−シクロヘプタジ
エン、１，５−シクロオクタジエン、４，７，８，９−
テトラヒドロインデン、ビシクロ［３，２，０］２，６
−ヘプタジエン、１，２−ジビニルシクロブタン、１，
２，４−トリビニルシクロヘキサンなどを挙げることが
できる。好ましくは５−エチリデン−２−ノルボルネン
（ＥＮＢ）およびジシクロペンタジエン（ＤＣＰ）であ
る。トリエンの具体例としては、１，４，７−オクタト
リエン、１，４，９−デカトリエンなどを挙げることが
できる。好ましくは１，４，７−オクタトリエンであ
る。

【００２８】（Ｄ）無機充填材 無機充填材は、樹脂組成物に使用する公知のものを使用
することができる。例えば炭酸カルシウム、タルク、ク
レ−、シリカ、炭酸マグネシウム、硫酸バリウム、酸化
チタン、アルミナ、石膏、ガラス繊維、ケイ酸カルシウ
ム、ガラスビ−ズ、カ−ボンブラック、水酸化アルミニ
ウム、水酸化マグネシウム、ゼオライト、けい藻土、炭
素繊維、合成けい酸系ファイバ−などを挙げることがで
きる。

【００２９】また、無機充填材は、その表面を未処理の
まま使用してもよく、また表面処理剤で表面処理しても
かまわない。表面処理した無機充填材は、（Ａ）成分、
（Ｂ）成分および（Ｃ）成分のそれぞれと無機充填材と
の接着性が向上し、分散性が向上する。表面処理剤とし
ては、公知のシランカップリング剤、チタンカップリン
グ剤および高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級脂肪
酸アミド、高級脂肪酸塩類などの界面活性剤を使用する
ことができる。

【００３０】これらの表面処理剤は、（Ｄ）成分をあら
かじめ表面処理剤で処理した後、（Ａ）成分、（Ｂ）成
分、（Ｃ）成分および所望により次に述べる（Ｅ）成分
と、溶融混練して使用することができる。または（Ａ）
成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、（Ｄ）成分および所望
により次に述べる（Ｅ）成分を溶融混練する際に、直接
に表面処理剤を添加して使用することができる。

【００３１】（Ｅ）その他の配合剤 その他の配合剤は、本発明のポリプロピレン系樹脂組成
物の目的を損なわない範囲で、所望により樹脂組成物に
使用する公知の配合剤を使用することができる。これら
の配合剤は１種または２種以上を適宜組み合わせて使用
することができる。その具体例として、その他の樹脂、
酸化防止剤（フェノ−ル系、イオウ系、りん系）、紫外
線吸収剤、滑剤、帯電防止剤、銅害防止剤、難燃剤、造
核剤、可塑剤、架橋剤、顔料、中和剤などを挙げること
ができる。

【００３２】（ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方
法）本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、（Ａ）ポ
リプロピレン系樹脂に、（Ｂ）エチレン−プロピレン共
重合体ゴム、（Ｃ）エチレン系重合体および所望により
（Ｄ）無機充填材および／または（Ｅ）その他の配合剤
を溶融混練して製造することができる。

【００３３】溶融混練の方法としては、公知の製造方法
を採用することができる。すなわち（Ａ）成分、（Ｂ）
成分、（Ｃ）成分および所望により（Ｄ）成分および／
または（Ｅ）成分は、例えばヘンシェルミキサ−、ドラ
ムタンブラ−などの混合機を用いて予備混合し、この混
合物を一軸押出機、二軸押出機、バンバリ−ミキサ−、
混練ロ−ル、ブラベンダ−、ニ−ダ−などの混練機を用
いて、１００〜２５０℃、好ましくは１２０〜２３０℃
で溶融混練する方法を用いることができる。混練時間は
０．１〜２０分程度である。（Ｄ）成分および／または
（Ｅ）成分は、予め（Ａ）成分、（Ｂ）成分および
（Ｃ）成分とドライブレンドしておくことができる。さ
らに押出機などを使用する場合には、（Ａ）成分、
（Ｂ）成分および（Ｃ）成分をドライブレンドした後、
（Ｄ）成分および／または（Ｅ）成分を、重量式フィ−
ダ−などを用いて押出機の途中から供給することもでき
る。

【００３４】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、
曲げ弾性率、表面硬度（ロックウェルＲ６０スケ-ル）
などの剛性が低下することなく、常温および低温におけ
る耐衝撃性がより優れることから、広範囲に用途を展開
することができる。代表的な用途として自動車の内外装
品材料や電装部品材料（例えば、バンパ−材、インスト
ルメントパネル材、エア−クリ−ナ−ケ−ス材、カ−ヒ
−タ−ケ−ス材、トリム材など）、家電製品材料（例え
ば、洗濯槽材、テレビパネル材、アイロン把手材、ファ
ン材、ビデオテ−プカセット材、ラジオカセットハウジ
ング材など）、事務用品材料（例えば、複写機ハウジン
グ材、コンピュ−タ−ハウジング材など）、スポ−ツ用
品材料、家具材料などが挙げられる。

【００３５】

【実施例】以下に、実施例および比較例を挙げて、本発
明をさらに詳細に説明する。なお本発明は、以下の実施
例によって何等限定されるものではない。また以下の実
施例および比較例では、次の成分を使用した。

【００３６】（Ａ）ポリプロピレン系樹脂 ＨＰＰ：ホモポリプロピレンであるＨＪ２４０（東燃化
学（株）製）を使用した。ＭＦＲ４０ｇ／１０分であ
る。 ＢＰＰ：ブロックポリプロピレンであるＢＪ５３０（東
燃化学（株）製）を使用した。エチレンプロピレン共重
合体１２重量％、共重合体のエチレン含有量５０重量
％、ＭＦＲ３０ｇ／１０分である。ホモポリプロピレン
部分のＭＦＲは５３ｇ／１０分である。

【００３７】（Ｂ）エチレン−プロピレン共重合体ゴム ＥＰＲ１：ＭＤＶ９１−９（エクソン化学（株）製）を
使用した。エチレン含有量５４重量％、ＭＦＲ１．９ｇ
／１０分、結晶化発熱量２８．３Ｊ／ｇである。 ＥＰＲ２：ＥＰ０２Ｐ（日本合成ゴム（株）製）を使用
した。エチレン含有量７３重量％、ＭＦＲ３．２ｇ／１
０分、結晶化発熱量５０．１Ｊ／ｇである。なおＥＰＲ
２は、本発明で使用する（Ｂ）成分の物性値を満足しな
い。

【００３８】（Ｃ）エチレン系重合体 ＥＢＲ１：ＥＢＭ２０１１Ｐ（日本合成ゴム（株）製）
を使用した。ＪＩＳ Ｋ７２１５によるデュロメ−タ硬
さ（タイプＡ）９０、ＭＦＲ１．５ｇ／１０分、エチレ
ン含有量８０重量％である。 ＨＤＰＥ１：Ｊ６１７０（東燃化学（株）製）を使用し
た。ＪＩＳ Ｋ７２１５によるデュロメ−タ硬さ（タイ
プＡ）は１００以上で測定不能、ＭＦＲは１１ｇ／１０
分である。 （Ｄ）無機充填材 タルク：ＬＭＳ−３００（富士タルク（株）製）を使用
した。

【００３９】なお、上記の（Ａ）成分、（Ｂ）成分およ
び（Ｃ）成分が示す力学的物性の測定方法は以下の通り
である。 （１）ＭＦＲ：ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８により、２３０
℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定した。 （２）エチレン含有量：「Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅ
ｓ」［Ｊａｍｅｓ Ｃ．Ｒａｎｄａｌｌ：Ｖｏｌ．１
１，Ｎｏ．１，３３〜３６（１９７８）］に記載の方法
により、核磁気共鳴スペクトルから求めた。 （３）結晶化発熱量：示差走査熱量計（セイコ−電子
（株）製、ＤＳＣ２２０Ｃ）を使用し、試料量約１０ｍ
ｇ、室温で示差走査熱量計に装填し、２００℃まで加熱
して完全に融解させた後、−１０℃／分で−１００℃ま
で冷却した時に得られる曲線において、結晶化に伴うピ
ーク面積から結晶化発熱量を求めた。 （４）デュロメ−タ硬さ（タイプＡ）：ＪＩＳ Ｋ７２
１５により、測定した。結果は、デュロメ−タ硬さ（タ
イプＡ）で表した。

【００４０】（実施例１〜実施例１２および比較例１〜
比較例１８）表１、表２および表３に示す配合割合で、
（Ａ）ポリプロピレン系樹脂（ＨＰＰ、ＢＰＰ）、
（Ｂ）エチレン−プロピレン共重合体ゴム（ＥＰＲ１、
ＥＰＲ２）、（Ｃ）エチレン系重合体（ＥＢＲ１、ＨＤ
ＰＥ１）および（Ｃ）無機充填材（タルク）を、ヘンシ
ェルミキサ−でドライブレンドした後、直径３０ｍｍの
二軸押出機のメインホッパ−より投入した。バレル温度
２３０℃で混練し、ポリプロピレン系樹脂組成物を得
た。得られたポリプロピレン系樹脂組成物について、曲
げ弾性率（２３℃）、アイゾット衝撃強度（２３℃、−
３０℃）および表面硬度（２３℃）（ロックウェルＲ６
０スケ−ル）を測定した。その結果を併せて表１、表２
および表３に示す。

【００４１】

【表１】

【００４２】

【表２】

【００４３】

【表３】

【００４４】なお表１、表２および表３に示した各機械
的物性の測定方法は、次のようである。 （１）曲げ弾性率：ＡＳＴＭ Ｄ−７９０により、２３
℃で測定した。 （２）アイゾット衝撃強度：ＡＳＴＭ Ｄ−２５６によ
り、２３℃および−３０℃で測定した（Ｖノッチ付）。 （３）表面硬度：樹脂組成物の表面硬度は、ＡＳＴＭ
Ｄ−７８５により、２３℃で測定した。結果は、ロック
ウエルＲ６０スケ−ルで表した。

【００４５】表１の実施例１〜実施例６は、比較例１〜
比較例６に比べると、２３℃および−３０℃でのアイゾ
ット衝撃強度が顕著に向上している。一方表２に示すよ
うに、タルクを配合した樹脂組成物においても、実施例
７〜実施例１２は、比較例７〜比較例１２に比べると、
表１におけると同様、２３℃および−３０℃のアイゾッ
ト衝撃強度が顕著に向上している。また表３に示す
（Ｃ）成分を含まない比較例１３〜比較例１５および比
較例１６〜比較例１８は、表１、２に示す実施例１〜実
施例３および実施例７〜実施例９に比べて、曲げ弾性率
および表面硬度（ロックウエルＲ６０スケ−ル）はほぼ
同等であるが、アイゾット衝撃強度が著しく劣ってい
る。

【００４６】

【発明の効果】以上、詳細かつ具体的に説明したよう
に、本発明によれば、ポリプロピレン系樹脂、エチレン
−プロピレン共重合体ゴムおよびエチレン系重合体から
なることを特徴とする新規、かつ曲げ弾性率、表面硬度
（ロックウエルＲ６０スケ−ル）などの剛性が低下する
ことなく、常温および低温における耐衝撃性がより優れ
る、すなわちより優れた機械的物性をバランス良く有す
るポリプロピレン系樹脂組成物が提供され、特にバンパ
−などの自動車の内外装品、電気部品、スポ−ツ用品、
レジャ−用品、その他の工業部品の材料として有用であ
る。

【００４７】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物が、
上述のようにより優れた効果を発揮する理由は、次のよ
うなところにあるとも考えられる。すなわちエチレン−
プロピレン共重合体ゴムのエチレン含有量が高い場合
は、ポリプロピレン系樹脂組成物の結晶性が高くなって
剛性が向上するものの、脆くなって耐衝撃性が低下し、
逆にエチレン含有量が低い場合は、剛性が低くなるもの
の、エチレン−プロピレン共重合体ゴムの分子運動性は
高くなり、耐衝撃性が向上することが、一般的に知られ
ている。したがってエチレン含有量が低いにも関わら
ず、ある程度高い結晶性を有している本発明のエチレン
−プロピレン共重合体ゴムの場合に、剛性と耐衝撃性と
をバランスよく兼ね備えたポリプロピレン系樹脂組成物
を得ることが可能になり、さらにＪＩＳ Ｋ−７２１５
により測定したデュロメ−タ硬さ（タイプＡ）の高いエ
チレン系重合体の併用が、相乗的効果を発現したものと
考えられる。しかし我々は本発明の効果に関する、この
ような機構の当否にこだわるものではない。

【００４８】かくして、本発明のポリプロピレン系樹脂
組成物は、曲げ弾性率、表面硬度（ロックウエルＲ６０
スケ−ル）などの剛性を低下することなく、常温および
低温におけるアイゾット衝撃強度がよりより優れ、かつ
バランス良く向上したものである。

【図面の簡単な説明】

【図１】示差走査熱量計（ＤＳＣ）を使用して測定した
曲線の例で、結晶化発熱量を求める方法を示す図であ
る。

【符号の説明】 Ａ 発熱ピ−クが始まる点 Ｂ ベ−スラインとの接線が曲線と交わる点

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （Ａ）ポリプロピレン系樹脂５０〜９７
   重量％、（Ｂ）エチレン−プロピレン共重合体ゴム０．
   １〜５０重量％、および（Ｃ）エチレン系重合体０．１
   〜５０重量％からなり、しかも（Ｂ）成分の配合割合
   は、（Ｂ）成分および（Ｃ）成分の合計量に対して、２
   ０〜９５重量％であって、さらに（Ｂ）成分は、エチレ
   ン含有量が５０〜６０重量％であり、結晶化発熱量が２
   ０〜３５Ｊ／ｇであり、（Ｃ）成分は、ＪＩＳ Ｋ７２
   １５により測定したデュロメータ硬さ（タイプＡ）が６
   ５以上で、かつエチレン含有量が６０重量％以上である
   ポリプロピレン系樹脂組成物。