JPH09183666A - 高熱伝導性窒化けい素焼結体およびその製造方法 - Google Patents
高熱伝導性窒化けい素焼結体およびその製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】窒化けい素焼結体が本来備える高強度特性に加
えて、熱伝導率が高く放熱性に優れた窒化けい素焼結体
およびその製造方法を提供する。 【解決手段】希土類元素を酸化物に換算して７．５重量
％を超え１７．５重量％以下、必要に応じて窒化アルミ
ニウムおよびアルミナの少なくとも一方を１．０重量％
以下、必要に応じてＴｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔ
ａ，Ｃｒ，Ｍｏ，Ｗの酸化物、炭化物、窒化物、けい化
物、硼化物からなる群より選択される少なくとも１種を
０．１〜３．０重量％、その他不純物陽イオン元素とし
てＬｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｆｅ，Ｃａ，Ｍｇ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｍ
ｎ，Ｂを合計で０．３重量％以下含有し、β相型窒化け
い素結晶および粒界相から成ることを特徴とする。この
焼結体は粒界相中における結晶化合物相の粒界相全体に
対する割合が２０％以上であり、さらに気孔率が容量比
で２．５％以下、熱伝導率が８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、三点
曲げ強度が室温で６５０ＭＰａ以上である。
えて、熱伝導率が高く放熱性に優れた窒化けい素焼結体
およびその製造方法を提供する。 【解決手段】希土類元素を酸化物に換算して７．５重量
％を超え１７．５重量％以下、必要に応じて窒化アルミ
ニウムおよびアルミナの少なくとも一方を１．０重量％
以下、必要に応じてＴｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔ
ａ，Ｃｒ，Ｍｏ，Ｗの酸化物、炭化物、窒化物、けい化
物、硼化物からなる群より選択される少なくとも１種を
０．１〜３．０重量％、その他不純物陽イオン元素とし
てＬｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｆｅ，Ｃａ，Ｍｇ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｍ
ｎ，Ｂを合計で０．３重量％以下含有し、β相型窒化け
い素結晶および粒界相から成ることを特徴とする。この
焼結体は粒界相中における結晶化合物相の粒界相全体に
対する割合が２０％以上であり、さらに気孔率が容量比
で２．５％以下、熱伝導率が８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、三点
曲げ強度が室温で６５０ＭＰａ以上である。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は高熱伝導性窒化けい
素焼結体およびその製造方法に係り、特に窒化けい素本
来の高強度特性に加えて、熱伝導率が高く放熱性に優れ
ており、半導体用基板や各種放熱板として好適な高熱伝
導性窒化けい素焼結体およびその製造方法に関する。
素焼結体およびその製造方法に係り、特に窒化けい素本
来の高強度特性に加えて、熱伝導率が高く放熱性に優れ
ており、半導体用基板や各種放熱板として好適な高熱伝
導性窒化けい素焼結体およびその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】窒化けい素を主成分とするセラミックス
焼結体は、１０００℃以上の高温度環境下でも優れた耐
熱性を有し、かつ低熱膨張係数のため耐熱衝撃性も優れ
ている等の諸特性を持つことから、従来の耐熱性超合金
に代わる高温構造材料としてガスタービン用部品、エン
ジン用部品、製鋼用機械部品等の各種高強度耐熱部品へ
の応用が試みられている。また、金属に対する耐食性が
優れていることから溶融金属の耐溶材料としての応用も
試みられ、さらに耐摩耗性も優れていることから、軸受
等の摺動部材、切削工具への実用化も図られている。
焼結体は、１０００℃以上の高温度環境下でも優れた耐
熱性を有し、かつ低熱膨張係数のため耐熱衝撃性も優れ
ている等の諸特性を持つことから、従来の耐熱性超合金
に代わる高温構造材料としてガスタービン用部品、エン
ジン用部品、製鋼用機械部品等の各種高強度耐熱部品へ
の応用が試みられている。また、金属に対する耐食性が
優れていることから溶融金属の耐溶材料としての応用も
試みられ、さらに耐摩耗性も優れていることから、軸受
等の摺動部材、切削工具への実用化も図られている。
【０００３】従来より窒化けい素セラミックス焼結体の
焼結組成としては窒化けい素−酸化イットリウム−酸化
アルミニウム系、窒化けい素−酸化イットリウム−酸化
アルミニウム−窒化アルミニウム系、窒化けい素−酸化
イットリウム−酸化アルミニウム−チタニウム、マグネ
シウムまたはジルコニウムの酸化物系等が知られてい
る。
焼結組成としては窒化けい素−酸化イットリウム−酸化
アルミニウム系、窒化けい素−酸化イットリウム−酸化
アルミニウム−窒化アルミニウム系、窒化けい素−酸化
イットリウム−酸化アルミニウム−チタニウム、マグネ
シウムまたはジルコニウムの酸化物系等が知られてい
る。
【０００４】上記焼結組成における酸化イットリウム
（Ｙ2 Ｏ3 ）などの希土類元素の酸化物は、従来から焼
結助剤として一般に使用されており、焼結性を高めて焼
結体を緻密化し高強度化をするために添加されている。
（Ｙ2 Ｏ3 ）などの希土類元素の酸化物は、従来から焼
結助剤として一般に使用されており、焼結性を高めて焼
結体を緻密化し高強度化をするために添加されている。
【０００５】従来の窒化けい素焼結体は、窒化けい素粉
末に上記のような焼結助剤を添加物として加えて成形
し、得られた成形体を１６００〜１９００℃程度の高温
度の焼成炉で所定時間焼成した後に炉冷する製法で量産
されている。
末に上記のような焼結助剤を添加物として加えて成形
し、得られた成形体を１６００〜１９００℃程度の高温
度の焼成炉で所定時間焼成した後に炉冷する製法で量産
されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記従
来方法によって製造された窒化けい素焼結体では、靭性
値などの機能的強度は優れているものの、熱伝導特性の
点では、他の窒化アルミニウム（ＡｌＮ）焼結体、酸化
ベリリウム（ＢｅＯ）焼結体や炭化けい素(SiC)焼結体
などと比較して著しく低いため、特に放熱性を要求され
る半導体用基板などの電子用材料としては実用化されて
おらず、用途範囲が狭い難点があった。
来方法によって製造された窒化けい素焼結体では、靭性
値などの機能的強度は優れているものの、熱伝導特性の
点では、他の窒化アルミニウム（ＡｌＮ）焼結体、酸化
ベリリウム（ＢｅＯ）焼結体や炭化けい素(SiC)焼結体
などと比較して著しく低いため、特に放熱性を要求され
る半導体用基板などの電子用材料としては実用化されて
おらず、用途範囲が狭い難点があった。
【０００７】一方上記窒化アルミニウム焼結体は他のセ
ラミックス焼結体と比較して高い熱伝導率と低熱膨張係
数の特長を有するため、高速化、高出力化、多機能化、
大型化が進展する半導体回路基板材料やパッケージ材料
として普及しているが、機械的強度の点で充分に満足で
きるものは得られていない。そこで高強度を有するとと
もに高い熱伝導率も併せ持ったセラミックス焼結体の開
発が要請されている。
ラミックス焼結体と比較して高い熱伝導率と低熱膨張係
数の特長を有するため、高速化、高出力化、多機能化、
大型化が進展する半導体回路基板材料やパッケージ材料
として普及しているが、機械的強度の点で充分に満足で
きるものは得られていない。そこで高強度を有するとと
もに高い熱伝導率も併せ持ったセラミックス焼結体の開
発が要請されている。
【０００８】本発明は上記のような課題要請に対処する
ためになされたものであり、窒化けい素焼結体が本来備
える高強度特性に加えて、特に熱伝導率が高く放熱性に
優れた窒化けい素焼結体およびその製造方法を提供する
ことを目的とする。
ためになされたものであり、窒化けい素焼結体が本来備
える高強度特性に加えて、特に熱伝導率が高く放熱性に
優れた窒化けい素焼結体およびその製造方法を提供する
ことを目的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明者は上記目的を達
成するため、従来の窒化けい素焼結体を製造する際に、
一般的に使用されていた窒化けい素粉末の種類、焼結助
剤や添加物の種類および添加量、焼結条件等を種々変え
て、それらの要素が最終製品としての焼結体の特性に及
ぼす影響を実験により確認した。
成するため、従来の窒化けい素焼結体を製造する際に、
一般的に使用されていた窒化けい素粉末の種類、焼結助
剤や添加物の種類および添加量、焼結条件等を種々変え
て、それらの要素が最終製品としての焼結体の特性に及
ぼす影響を実験により確認した。
【００１０】その結果、微細で高純度を有する窒化けい
素粉末に希土類元素、必要に応じて窒化アルミニウム、
アルミナやＴｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｃｒ，
Ｍｏ，Ｗの酸化物、炭化物、窒化物、けい化物、硼化物
からなる群より選択される少なくとも１種を所定量ずつ
添加した原料混合体を成形脱脂し、得られた成形体を所
定温度で一定時間加熱保持して緻密化焼結を実施した
後、所定の冷却速度で徐冷したときに熱伝導率が大きく
向上し、かつ高強度を有する窒化けい素焼結体が得られ
ることが判明した。
素粉末に希土類元素、必要に応じて窒化アルミニウム、
アルミナやＴｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｃｒ，
Ｍｏ，Ｗの酸化物、炭化物、窒化物、けい化物、硼化物
からなる群より選択される少なくとも１種を所定量ずつ
添加した原料混合体を成形脱脂し、得られた成形体を所
定温度で一定時間加熱保持して緻密化焼結を実施した
後、所定の冷却速度で徐冷したときに熱伝導率が大きく
向上し、かつ高強度を有する窒化けい素焼結体が得られ
ることが判明した。
【００１１】また酸素や不純物陽イオン元素含有量を低
減した高純度の窒化けい素原料粉末を使用し、窒化けい
素成形体の厚さを小さく設定して焼結することにより、
粒界相におけるガラス相（非晶質相）の生成が効果的に
防止でき、希土類元素酸化物のみを原料粉末に添加した
場合においても８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の高熱伝導率を有す
る窒化けい素焼結体が得られるという知見を得た。
減した高純度の窒化けい素原料粉末を使用し、窒化けい
素成形体の厚さを小さく設定して焼結することにより、
粒界相におけるガラス相（非晶質相）の生成が効果的に
防止でき、希土類元素酸化物のみを原料粉末に添加した
場合においても８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の高熱伝導率を有す
る窒化けい素焼結体が得られるという知見を得た。
【００１２】また、従来、焼結操作終了後に焼成炉の加
熱用電源をＯＦＦとして焼結体を炉冷していた場合に
は、冷却速度が毎時４００〜８００℃と急速であった
が、本発明者の実験によれば、特に冷却速度を毎時１０
０℃以下に緩速に制御することにより、窒化けい素焼結
体組織の粒界相が非結晶質状態から結晶相を含む相に変
化し、高強度特性と高伝熱特性とが同時に達成されるこ
とが判明した。
熱用電源をＯＦＦとして焼結体を炉冷していた場合に
は、冷却速度が毎時４００〜８００℃と急速であった
が、本発明者の実験によれば、特に冷却速度を毎時１０
０℃以下に緩速に制御することにより、窒化けい素焼結
体組織の粒界相が非結晶質状態から結晶相を含む相に変
化し、高強度特性と高伝熱特性とが同時に達成されるこ
とが判明した。
【００１３】このような高熱伝導性窒化けい素焼結体自
体は、その一部が既に本発明者により特許出願されてお
り、さらに特開平６−１３５７７１号公報および特開平
７−４８１７４号公報によって出願公開されている。そ
して、これらの特許出願において記載されている窒化け
い素焼結体は、希土類元素を酸化物に換算して２．０〜
７．５重量％含有するものである。しかしながら、本発
明者はさらに改良研究を進めた結果、含有される希土類
元素は酸化物に換算して７．５重量％を超えた場合の方
が焼結体の高熱伝導化がさらに進み、焼結性も良いこと
を見い出し、本願発明を完成したものである。特に希土
類元素がランタノイド系列の元素である場合に、その効
果は顕著である。ちなみに粒界相中における結晶化合物
相の粒界相全体に対する割合が６０〜７０％である場合
においても、焼結体は１１０〜１２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の
高熱伝導率を達成することができる。
体は、その一部が既に本発明者により特許出願されてお
り、さらに特開平６−１３５７７１号公報および特開平
７−４８１７４号公報によって出願公開されている。そ
して、これらの特許出願において記載されている窒化け
い素焼結体は、希土類元素を酸化物に換算して２．０〜
７．５重量％含有するものである。しかしながら、本発
明者はさらに改良研究を進めた結果、含有される希土類
元素は酸化物に換算して７．５重量％を超えた場合の方
が焼結体の高熱伝導化がさらに進み、焼結性も良いこと
を見い出し、本願発明を完成したものである。特に希土
類元素がランタノイド系列の元素である場合に、その効
果は顕著である。ちなみに粒界相中における結晶化合物
相の粒界相全体に対する割合が６０〜７０％である場合
においても、焼結体は１１０〜１２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の
高熱伝導率を達成することができる。
【００１４】本発明は上記知見に基づいて完成されたも
のである。すなわち本発明に係る高熱伝導性窒化けい素
焼結体は、希土類元素を酸化物に換算して７．５重量％
を超え１７．５重量％以下、不純物陽イオン元素として
のＬｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｆｅ，Ｃａ，Ｍｇ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｍ
ｎ，Ｂを合計で０．３重量％以下含有し、熱伝導率が８
０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることを特徴とする。
のである。すなわち本発明に係る高熱伝導性窒化けい素
焼結体は、希土類元素を酸化物に換算して７．５重量％
を超え１７．５重量％以下、不純物陽イオン元素として
のＬｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｆｅ，Ｃａ，Ｍｇ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｍ
ｎ，Ｂを合計で０．３重量％以下含有し、熱伝導率が８
０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることを特徴とする。
【００１５】また他の態様として希土類元素を酸化物に
換算して７．５重量％を超え１７．５重量％以下、不純
物陽イオン元素としてのＬｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｆｅ，Ｃａ，
Ｍｇ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｍｎ，Ｂを合計で０．３重量％以下
含有し、窒化けい素結晶および粒界相から成るとともに
粒界相中における結晶化合物相の粒界相全体に対する割
合が２０％以上であることを特徴とする。
換算して７．５重量％を超え１７．５重量％以下、不純
物陽イオン元素としてのＬｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｆｅ，Ｃａ，
Ｍｇ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｍｎ，Ｂを合計で０．３重量％以下
含有し、窒化けい素結晶および粒界相から成るとともに
粒界相中における結晶化合物相の粒界相全体に対する割
合が２０％以上であることを特徴とする。
【００１６】また、その他の態様として希土類元素を酸
化物に換算して７．５重量％を超え１７．５重量％以下
含有し、窒化けい素結晶および粒界相から成るとともに
粒界相中における結晶化合物相の粒界相全体に対する割
合が２０％以上であり、熱伝導率が８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上
であることを特徴とする。
化物に換算して７．５重量％を超え１７．５重量％以下
含有し、窒化けい素結晶および粒界相から成るとともに
粒界相中における結晶化合物相の粒界相全体に対する割
合が２０％以上であり、熱伝導率が８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上
であることを特徴とする。
【００１７】さらに希土類元素としてはランタノイド系
列の元素が熱伝導率を向上させるために、特に好まし
い。
列の元素が熱伝導率を向上させるために、特に好まし
い。
【００１８】また、窒化アルミニウムまたはアルミナを
１．０重量％以下添加して構成してもよい。さらにアル
ミナを１．０重量％以下と窒化アルミニウムを１．０重
量％以下とを併用してもよい。
１．０重量％以下添加して構成してもよい。さらにアル
ミナを１．０重量％以下と窒化アルミニウムを１．０重
量％以下とを併用してもよい。
【００１９】また本発明の高熱伝導性窒化けい素焼結体
は、Ｔｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｃｒ，Ｍｏ，
Ｗからなる群より選択される少なくとも１種を酸化物に
換算して０．１〜３．０重量％含有することが好まし
い。このＴｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｃｒ，Ｍ
ｏ，Ｗから成る群より選択される少なくとも１種は、酸
化物、炭化物、窒化物、けい化物、硼化物として窒化け
い素粉末に添加することにより含有させることができ
る。
は、Ｔｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｃｒ，Ｍｏ，
Ｗからなる群より選択される少なくとも１種を酸化物に
換算して０．１〜３．０重量％含有することが好まし
い。このＴｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｃｒ，Ｍ
ｏ，Ｗから成る群より選択される少なくとも１種は、酸
化物、炭化物、窒化物、けい化物、硼化物として窒化け
い素粉末に添加することにより含有させることができ
る。
【００２０】さらに本発明に係る高熱伝導性窒化けい素
焼結体の製造方法は、酸素を１．７重量％以下、不純物
陽イオン元素としてのＬｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｆｅ，Ｃａ，Ｍ
ｇ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｍｎ，Ｂを合計で０．３重量％以下、
α相型窒化けい素を９０重量％以上含有し、平均粒径
１．０μｍ以下の窒化けい素粉末に、希土類元素を酸化
物に換算して７．５重量％を超え１７．５重量％以下
と、必要に応じてアルミナおよび窒化アルミニウムの少
なくとも一方を１．０重量％以下添加した原料混合体を
成形して成形体を調製し、得られた成形体を脱脂後、温
度１８００〜２１００℃で雰囲気加圧焼結し、上記焼結
温度から、上記希土類元素により焼結時に形成された液
相が凝固する温度までに至る焼結体の冷却速度を毎時１
００℃以下にして徐冷することを特徴とする。
焼結体の製造方法は、酸素を１．７重量％以下、不純物
陽イオン元素としてのＬｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｆｅ，Ｃａ，Ｍ
ｇ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｍｎ，Ｂを合計で０．３重量％以下、
α相型窒化けい素を９０重量％以上含有し、平均粒径
１．０μｍ以下の窒化けい素粉末に、希土類元素を酸化
物に換算して７．５重量％を超え１７．５重量％以下
と、必要に応じてアルミナおよび窒化アルミニウムの少
なくとも一方を１．０重量％以下添加した原料混合体を
成形して成形体を調製し、得られた成形体を脱脂後、温
度１８００〜２１００℃で雰囲気加圧焼結し、上記焼結
温度から、上記希土類元素により焼結時に形成された液
相が凝固する温度までに至る焼結体の冷却速度を毎時１
００℃以下にして徐冷することを特徴とする。
【００２１】上記製造方法において、窒化けい素粉末
に、さらにアルミナおよび窒化アルミニウムの少なくと
も一方を１．０重量％以下添加するとよい。
に、さらにアルミナおよび窒化アルミニウムの少なくと
も一方を１．０重量％以下添加するとよい。
【００２２】さらに窒化けい素粉末に、さらにＴｉ，Ｚ
ｒ，Ｈｆ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｃｒ，Ｍｏ，Ｗの酸化物、
炭化物、窒化物、けい化物、硼化物からなる群より選択
される少なくとも１種を０．１〜３．０重量％添加する
とよい。
ｒ，Ｈｆ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｃｒ，Ｍｏ，Ｗの酸化物、
炭化物、窒化物、けい化物、硼化物からなる群より選択
される少なくとも１種を０．１〜３．０重量％添加する
とよい。
【００２３】上記製造方法によれば、窒化けい素結晶組
織中に希土類元素等を含む粒界相が形成され、気孔率が
２．５％以下、熱伝導率が８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、三点曲
げ強度が室温で６５０ＭＰａ以上の機械的特性および熱
伝導特性が共に優れた窒化けい素焼結体が得られる。
織中に希土類元素等を含む粒界相が形成され、気孔率が
２．５％以下、熱伝導率が８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、三点曲
げ強度が室温で６５０ＭＰａ以上の機械的特性および熱
伝導特性が共に優れた窒化けい素焼結体が得られる。
【００２４】本発明方法において使用され、焼結体の主
成分となる窒化けい素粉末としては、焼結性、強度およ
び熱伝導率を考慮して、酸素含有量が１．７重量％以
下、好ましくは０．５〜１．５重量％、Ｌｉ，Ｎａ，
Ｋ，Ｆｅ，Ｍｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ba，Ｍｎ，Ｂなどの不純
物陽イオン元素含有量が合計で０．３重量％以下、好ま
しくは０．２重量％以下に抑制されたα相型窒化けい素
を９０重量％以上、好ましくは９３重量％以上含有し、
平均粒径が１．０μｍ以下、好ましくは０．４〜０．８
μｍ程度の微細な窒化けい素粉末を使用することができ
る。
成分となる窒化けい素粉末としては、焼結性、強度およ
び熱伝導率を考慮して、酸素含有量が１．７重量％以
下、好ましくは０．５〜１．５重量％、Ｌｉ，Ｎａ，
Ｋ，Ｆｅ，Ｍｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ba，Ｍｎ，Ｂなどの不純
物陽イオン元素含有量が合計で０．３重量％以下、好ま
しくは０．２重量％以下に抑制されたα相型窒化けい素
を９０重量％以上、好ましくは９３重量％以上含有し、
平均粒径が１．０μｍ以下、好ましくは０．４〜０．８
μｍ程度の微細な窒化けい素粉末を使用することができ
る。
【００２５】平均粒径が１．０μｍ以下の微細な原料粉
末を使用することにより、少量の焼結助剤であっても気
孔率が２．５％以下の緻密な焼結体を形成することが可
能であり、また焼結助剤が熱伝導特性を阻害するおそれ
も減少する。
末を使用することにより、少量の焼結助剤であっても気
孔率が２．５％以下の緻密な焼結体を形成することが可
能であり、また焼結助剤が熱伝導特性を阻害するおそれ
も減少する。
【００２６】またＬｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｆｅ，Ｃａ，Ｍｇ，
Ｓｒ，Ｂａ，Ｍｎ，Ｂの不純物陽イオン元素も熱伝導性
を阻害する物質となるため、８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝
導率を確保するためには、上記不純物陽イオン元素の含
有量は合計で０．３重量％以下とすることにより達成可
能である。特に同様の理由により、上記不純物陽イオン
元素の含有量は合計で０．２重量％以下とすることが、
さらに好ましい。ここで通常の窒化けい素焼結体を得る
ために使用される窒化けい素粉末には、特にＦｅ，Ｃ
ａ，Ｍｇが比較的に多く含有されているため、Ｆｅ，Ｃ
ａ，Ｍｇの合計量が上記不純物陽イオン元素の合計含有
量の目安となる。
Ｓｒ，Ｂａ，Ｍｎ，Ｂの不純物陽イオン元素も熱伝導性
を阻害する物質となるため、８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝
導率を確保するためには、上記不純物陽イオン元素の含
有量は合計で０．３重量％以下とすることにより達成可
能である。特に同様の理由により、上記不純物陽イオン
元素の含有量は合計で０．２重量％以下とすることが、
さらに好ましい。ここで通常の窒化けい素焼結体を得る
ために使用される窒化けい素粉末には、特にＦｅ，Ｃ
ａ，Ｍｇが比較的に多く含有されているため、Ｆｅ，Ｃ
ａ，Ｍｇの合計量が上記不純物陽イオン元素の合計含有
量の目安となる。
【００２７】さらに、β相型と比較して焼結性に優れた
α相型窒化けい素を９０重量％以上含有する窒化けい素
原料粉末を使用することにより、高密度の焼結体を製造
することができる。
α相型窒化けい素を９０重量％以上含有する窒化けい素
原料粉末を使用することにより、高密度の焼結体を製造
することができる。
【００２８】また窒化けい素原料粉末に焼結助剤として
添加する希土類元素としては、Ｈｏ，Ｅｒ，Ｙｂ，Ｙ，
Ｌａ，Ｓｃ，Ｐｒ，Ｃｅ，Ｎｄ，Ｄｙ，Ｓｍ，Ｇｄなど
の酸化物もしくは焼結操作により、これらの酸化物とな
る物質が単独で、または２種以上の酸化物を組み合せた
ものを含んでもよいが、特に酸化ホルミウム（Ｈｏ2 Ｏ
3 ），酸化エルビウム（Ｅｒ2 Ｏ3 ）が好ましい。特に
希土類元素としてランタノイド系列の元素であるＨｏ，
Ｅｒ，Ｙｂを使用することにより、焼結性が良好にな
り、１８５０℃程度の低温度領域においても十分に緻密
な焼結体が得られる。したがって焼成装置の設備費およ
びランニングコストを低減できる効果も得られる。これ
らの焼結助剤は、窒化けい素原料粉末と反応して液相を
生成し、焼結促進剤として機能する。
添加する希土類元素としては、Ｈｏ，Ｅｒ，Ｙｂ，Ｙ，
Ｌａ，Ｓｃ，Ｐｒ，Ｃｅ，Ｎｄ，Ｄｙ，Ｓｍ，Ｇｄなど
の酸化物もしくは焼結操作により、これらの酸化物とな
る物質が単独で、または２種以上の酸化物を組み合せた
ものを含んでもよいが、特に酸化ホルミウム（Ｈｏ2 Ｏ
3 ），酸化エルビウム（Ｅｒ2 Ｏ3 ）が好ましい。特に
希土類元素としてランタノイド系列の元素であるＨｏ，
Ｅｒ，Ｙｂを使用することにより、焼結性が良好にな
り、１８５０℃程度の低温度領域においても十分に緻密
な焼結体が得られる。したがって焼成装置の設備費およ
びランニングコストを低減できる効果も得られる。これ
らの焼結助剤は、窒化けい素原料粉末と反応して液相を
生成し、焼結促進剤として機能する。
【００２９】上記焼結助剤の添加量は、酸化物換算で原
料粉末に対して７．５重量％を超え１７．５重量％以下
の範囲とする。この添加量が７．５重量％以下の場合
は、焼結体の緻密化あるいは高熱伝導化が不十分であ
り、特に希土類元素がランタノイド系元素のように原子
量が大きい元素の場合には、比較的低強度で比較的に低
熱伝導率の焼結体が形成される。一方、添加量が１７．
５重量％を超える過量となると、過量の粒界相が生成
し、熱伝導率の低下や強度が低下し始めるので上記範囲
とする。特に同様の理由により８〜１５重量％とするこ
とが望ましい。
料粉末に対して７．５重量％を超え１７．５重量％以下
の範囲とする。この添加量が７．５重量％以下の場合
は、焼結体の緻密化あるいは高熱伝導化が不十分であ
り、特に希土類元素がランタノイド系元素のように原子
量が大きい元素の場合には、比較的低強度で比較的に低
熱伝導率の焼結体が形成される。一方、添加量が１７．
５重量％を超える過量となると、過量の粒界相が生成
し、熱伝導率の低下や強度が低下し始めるので上記範囲
とする。特に同様の理由により８〜１５重量％とするこ
とが望ましい。
【００３０】また本発明において他の選択的な添加成分
として使用するＴｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｃ
ｒ，Ｍｏ，Ｗの酸化物，炭化物、窒化物、けい化物、硼
化物は、上記希土類元素の焼結促進剤の機能を促進する
と共に、結晶組織において分散強化の機能を果しＳｉ3
Ｎ4 焼結体の機械的強度を向上させるものであり、特
に、Ｈｆ，Ｔｉの化合物が好ましい。これらの化合物の
添加量が０．１重量％未満の場合においては添加効果が
不充分である一方、３．０重量％を超える過量となる場
合には熱伝導率および機械的強度や電気絶縁破壊強度の
低下が起こるため、添加量は０．１〜３．０重量％の範
囲とする。特に０．２〜２重量％とすることが望まし
い。
として使用するＴｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｃ
ｒ，Ｍｏ，Ｗの酸化物，炭化物、窒化物、けい化物、硼
化物は、上記希土類元素の焼結促進剤の機能を促進する
と共に、結晶組織において分散強化の機能を果しＳｉ3
Ｎ4 焼結体の機械的強度を向上させるものであり、特
に、Ｈｆ，Ｔｉの化合物が好ましい。これらの化合物の
添加量が０．１重量％未満の場合においては添加効果が
不充分である一方、３．０重量％を超える過量となる場
合には熱伝導率および機械的強度や電気絶縁破壊強度の
低下が起こるため、添加量は０．１〜３．０重量％の範
囲とする。特に０．２〜２重量％とすることが望まし
い。
【００３１】また上記Ｔｉ，Ｚｒ，Ｈｆ等の化合物は窒
化けい素焼結体を黒色系に着色し不透明性を付与する遮
光剤としても機能する。そのため、特に光によって誤動
作を生じ易い集積回路等を搭載する回路基板を製造する
場合には、上記Ｔｉ等の化合物を適正に添加し、遮光性
に優れた窒化けい素基板とすることが望ましい。
化けい素焼結体を黒色系に着色し不透明性を付与する遮
光剤としても機能する。そのため、特に光によって誤動
作を生じ易い集積回路等を搭載する回路基板を製造する
場合には、上記Ｔｉ等の化合物を適正に添加し、遮光性
に優れた窒化けい素基板とすることが望ましい。
【００３２】さらに本発明において、他の選択的な添加
成分としてのアルミナ（Ａｌ2 Ｏ3）は、上記希土類元
素の焼結促進剤の機能を助長する役目を果すものであ
り、特に加圧焼結を行なう場合に著しい効果を発揮する
ものである。このＡｌ2 Ｏ3 の添加量が０．１重量％未
満の場合においては、より高温度での焼結が必要になる
一方、１．０重量％を超える過量となる場合には過量の
粒界相を生成したり、または窒化けい素に固溶し始め、
熱伝導の低下が起こるため、添加量は１重量％以下、好
ましくは０．１〜０．７５重量％の範囲とする。特に強
度、熱伝導率共に良好な性能を確保するためには添加量
を０．１〜０．５重量％の範囲とすることが望ましい。
成分としてのアルミナ（Ａｌ2 Ｏ3）は、上記希土類元
素の焼結促進剤の機能を助長する役目を果すものであ
り、特に加圧焼結を行なう場合に著しい効果を発揮する
ものである。このＡｌ2 Ｏ3 の添加量が０．１重量％未
満の場合においては、より高温度での焼結が必要になる
一方、１．０重量％を超える過量となる場合には過量の
粒界相を生成したり、または窒化けい素に固溶し始め、
熱伝導の低下が起こるため、添加量は１重量％以下、好
ましくは０．１〜０．７５重量％の範囲とする。特に強
度、熱伝導率共に良好な性能を確保するためには添加量
を０．１〜０．５重量％の範囲とすることが望ましい。
【００３３】また、後述するＡｌＮと併用する場合に
は、その合計添加量は１．０重量％以下にすることが望
ましい。
は、その合計添加量は１．０重量％以下にすることが望
ましい。
【００３４】さらに他の添加成分としての窒化アルミニ
ウム（ＡｌＮ）は焼結過程における窒化けい素の蒸発な
どを抑制するとともに、上記希土類元素の焼結促進剤と
しての機能をさらに助長する役目を果すものである。
ウム（ＡｌＮ）は焼結過程における窒化けい素の蒸発な
どを抑制するとともに、上記希土類元素の焼結促進剤と
しての機能をさらに助長する役目を果すものである。
【００３５】ＡｌＮの添加量が０．１重量％未満（アル
ミナと併用する場合では０．０５重量％未満）の場合に
おいては、より高温度での焼結が必要になる一方、１．
０重量％を超える過量となる場合には過量の粒界相を生
成したり、または窒化けい素に固溶し始め、熱伝導率の
低下が起こるため、添加量は０．１〜１．０重量％の範
囲とする。特に焼結性，強度，熱伝導率共に良好な性能
を確保するためには添加量を０．１〜０．５重量％の範
囲とすることが望ましい。なお前記Ａｌ2 Ｏ3と併用す
る場合には、ＡｌＮの添加量は０．０５〜０．５重量％
の範囲が好ましい。
ミナと併用する場合では０．０５重量％未満）の場合に
おいては、より高温度での焼結が必要になる一方、１．
０重量％を超える過量となる場合には過量の粒界相を生
成したり、または窒化けい素に固溶し始め、熱伝導率の
低下が起こるため、添加量は０．１〜１．０重量％の範
囲とする。特に焼結性，強度，熱伝導率共に良好な性能
を確保するためには添加量を０．１〜０．５重量％の範
囲とすることが望ましい。なお前記Ａｌ2 Ｏ3と併用す
る場合には、ＡｌＮの添加量は０．０５〜０．５重量％
の範囲が好ましい。
【００３６】また焼結体の気孔率は熱伝導率および強度
に大きく影響するため２．５％以下となるように製造す
る。気孔率が２．５％を超えると熱伝導の妨げとなり、
焼結体の熱伝導率が低下するとともに、焼結体の強度低
下が起こる。
に大きく影響するため２．５％以下となるように製造す
る。気孔率が２．５％を超えると熱伝導の妨げとなり、
焼結体の熱伝導率が低下するとともに、焼結体の強度低
下が起こる。
【００３７】また、窒化けい素焼結体は組織的に窒化け
い素結晶と粒界相とから構成されるが、粒界相中の結晶
化合物相の割合は焼結体の熱伝導率に大きく影響し、本
発明に係る焼結体においては粒界相の２０％以上とする
ことが必要であり、より好ましくは５０％以上が結晶相
で占めることが望ましい。結晶相が２０％未満では熱伝
導率が８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上となるような放熱特性に優
れ、かつ高温強度に優れた焼結体が得られないからであ
る。
い素結晶と粒界相とから構成されるが、粒界相中の結晶
化合物相の割合は焼結体の熱伝導率に大きく影響し、本
発明に係る焼結体においては粒界相の２０％以上とする
ことが必要であり、より好ましくは５０％以上が結晶相
で占めることが望ましい。結晶相が２０％未満では熱伝
導率が８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上となるような放熱特性に優
れ、かつ高温強度に優れた焼結体が得られないからであ
る。
【００３８】さらに上記のように窒化けい素焼結体の気
孔率を２．５％以下にし、また窒化けい素結晶組織に形
成される粒界相の２０％以上が結晶相で占めるようにす
るためには、窒化けい素成形体を温度１８００〜２１０
０℃で２〜１０時間程度、加圧焼結し、かつ焼結操作完
了直後における焼結体の冷却速度を毎時１００℃以下に
して徐冷することが重要である。
孔率を２．５％以下にし、また窒化けい素結晶組織に形
成される粒界相の２０％以上が結晶相で占めるようにす
るためには、窒化けい素成形体を温度１８００〜２１０
０℃で２〜１０時間程度、加圧焼結し、かつ焼結操作完
了直後における焼結体の冷却速度を毎時１００℃以下に
して徐冷することが重要である。
【００３９】焼結温度を１８００℃未満とした場合に
は、焼結体の緻密化が不充分で気孔率が２．５vol%以上
になり機械的強度および熱伝導性が共に低下してしま
う。一方焼結温度が２１００℃を超えると窒化けい素成
分自体が蒸発分解し易くなる。特に加圧焼結ではなく、
常圧焼結を実施した場合には、１８００℃付近より窒化
けい素の分解蒸発が始まる。
は、焼結体の緻密化が不充分で気孔率が２．５vol%以上
になり機械的強度および熱伝導性が共に低下してしま
う。一方焼結温度が２１００℃を超えると窒化けい素成
分自体が蒸発分解し易くなる。特に加圧焼結ではなく、
常圧焼結を実施した場合には、１８００℃付近より窒化
けい素の分解蒸発が始まる。
【００４０】上記焼結操作完了直後における焼結体の冷
却速度は粒界相を結晶化させるために重要な制御因子で
あり、冷却速度が毎時１００℃を超えるような急速冷却
を実施した場合には、焼結体組織の粒界相が非結晶質
（ガラス相）となり、焼結体に生成した液相が結晶相と
して粒界相に占める割合が２０％未満となり、強度およ
び熱伝導性が共に低下してしまう。
却速度は粒界相を結晶化させるために重要な制御因子で
あり、冷却速度が毎時１００℃を超えるような急速冷却
を実施した場合には、焼結体組織の粒界相が非結晶質
（ガラス相）となり、焼結体に生成した液相が結晶相と
して粒界相に占める割合が２０％未満となり、強度およ
び熱伝導性が共に低下してしまう。
【００４１】上記冷却速度を厳密に調整すべき温度範囲
は、所定の焼結温度（１８００〜２１００℃）から、前
記の焼結助剤の反応によって生成する液相が凝固するま
での温度範囲で充分である。ちなみに前記のような焼結
助剤を使用した場合の液相凝固点は概略１６００〜１５
００℃程度である。そして少なくとも焼結温度から上記
液相凝固温度に至るまでの焼結体の冷却速度を毎時１０
０℃以下、好ましくは５０℃以下、さらに好ましくは２
５℃以下に制御することにより、粒界相の２０％以上、
特に好ましくは５０％以上が結晶相になり、熱伝導率お
よび機械的強度が共に優れた焼結体が得られる。
は、所定の焼結温度（１８００〜２１００℃）から、前
記の焼結助剤の反応によって生成する液相が凝固するま
での温度範囲で充分である。ちなみに前記のような焼結
助剤を使用した場合の液相凝固点は概略１６００〜１５
００℃程度である。そして少なくとも焼結温度から上記
液相凝固温度に至るまでの焼結体の冷却速度を毎時１０
０℃以下、好ましくは５０℃以下、さらに好ましくは２
５℃以下に制御することにより、粒界相の２０％以上、
特に好ましくは５０％以上が結晶相になり、熱伝導率お
よび機械的強度が共に優れた焼結体が得られる。
【００４２】本発明に係る窒化けい素焼結体は、例えば
以下のようなプロセスを経て製造される。すなわち前記
所定の微細粒径を有し、また不純物含有量が少ない微細
な窒化けい素粉末に対して所定量の焼結助剤、有機バイ
ンダ等の必要な添加剤および必要に応じてＡｌ2 Ｏ3 や
ＡｌＮ，Ｔｉ化合物等を加えて原料混合体を調整し、次
に得られた原料混合体を成形して所定形状の成形体を得
る。原料混合体の成形法としては、汎用の金型プレス
法、ドクターブレード法のようなシート成形法などが適
用できる。上記成形操作に引き続いて、成形体を非酸化
性雰囲気中で温度６００〜８００℃、または空気中で温
度４００〜５００℃で１〜２時間加熱して、予め添加し
ていた有機バインダ成分を充分に除去し、脱脂する。次
に脱脂処理された成形体を窒素ガス、水素ガスやアルゴ
ンガスなどの不活性ガス雰囲気中で１８００〜２１００
℃の温度で所定時間雰囲気加圧焼結を行う。
以下のようなプロセスを経て製造される。すなわち前記
所定の微細粒径を有し、また不純物含有量が少ない微細
な窒化けい素粉末に対して所定量の焼結助剤、有機バイ
ンダ等の必要な添加剤および必要に応じてＡｌ2 Ｏ3 や
ＡｌＮ，Ｔｉ化合物等を加えて原料混合体を調整し、次
に得られた原料混合体を成形して所定形状の成形体を得
る。原料混合体の成形法としては、汎用の金型プレス
法、ドクターブレード法のようなシート成形法などが適
用できる。上記成形操作に引き続いて、成形体を非酸化
性雰囲気中で温度６００〜８００℃、または空気中で温
度４００〜５００℃で１〜２時間加熱して、予め添加し
ていた有機バインダ成分を充分に除去し、脱脂する。次
に脱脂処理された成形体を窒素ガス、水素ガスやアルゴ
ンガスなどの不活性ガス雰囲気中で１８００〜２１００
℃の温度で所定時間雰囲気加圧焼結を行う。
【００４３】上記製法によって製造された窒化けい素焼
結体は気孔率が２．５％以下、８０Ｗ／ｍ・Ｋ（２５
℃）以上の熱伝導率を有し、また三点曲げ強度が常温で
６５０ＭＰａ以上と機械的特性にも優れている。
結体は気孔率が２．５％以下、８０Ｗ／ｍ・Ｋ（２５
℃）以上の熱伝導率を有し、また三点曲げ強度が常温で
６５０ＭＰａ以上と機械的特性にも優れている。
【００４４】なお、低熱伝導性の窒化けい素に高熱伝導
性のＳｉＣ等を添加して焼結体全体としての熱伝導率を
８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上にした窒化けい素焼結体は本発明の
範囲には含まれない。しかしながら、熱伝導率が８０Ｗ
／ｍ・Ｋ以上である窒化けい素焼結体に高熱伝導性のＳ
ｉＣ等を複合させた窒化けい素系焼結体の場合には、本
発明の範囲に含まれることは言うまでもない。
性のＳｉＣ等を添加して焼結体全体としての熱伝導率を
８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上にした窒化けい素焼結体は本発明の
範囲には含まれない。しかしながら、熱伝導率が８０Ｗ
／ｍ・Ｋ以上である窒化けい素焼結体に高熱伝導性のＳ
ｉＣ等を複合させた窒化けい素系焼結体の場合には、本
発明の範囲に含まれることは言うまでもない。
【００４５】
【発明の実施の形態】次に本発明の実施形態を以下に示
す実施例を参照して具体的に説明する。
す実施例を参照して具体的に説明する。
【００４６】実施例１〜３ 酸素を１．３重量％、不純物陽イオン元素としてＬｉ，
Ｎａ，Ｋ，Ｆｅ，Ｃａ，Ｍｇ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｍｎ，Ｂを
合計で０．１５重量％含有し、α相型窒化けい素９７％
を含む平均粒径０．５５μｍの窒化けい素原料粉末に対
して、焼結助剤として平均粒径０．９μｍのＨｏ2 Ｏ3
（酸化ホルミウム）粉末１２．５重量％を添加し、エチ
ルアルコール中で窒化けい素製ボールを用いて７２時間
湿式混合した後に乾燥して原料粉末混合体を調整した。
次に得られた原料粉末混合体に有機バインダを所定量添
加して均一に混合した後に、１０００kg／cm2 の成形圧
力でプレス成形し、長さ５０mm×幅５０mm×厚さ５mmの
成形体を多数製作した。次に得られた成形体を７００℃
の雰囲気ガス中において２時間脱脂した後に、この脱脂
体を窒素ガス雰囲気中９気圧にて１９５０℃で６時間保
持し、緻密化焼結を実施した後に、焼結炉に付設した加
熱装置への通電量を制御して焼結炉内温度が１５００℃
まで降下するまでの間における焼結体の冷却速度がそれ
ぞれ１００℃／hr（実施例１）、５０℃／hr（実施例
２）、２５℃／hr（実施例３）となるように調整して焼
結体を徐冷し、それぞれ実施例１〜３に係る窒化けい素
セラミックス焼結体を調製した。
Ｎａ，Ｋ，Ｆｅ，Ｃａ，Ｍｇ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｍｎ，Ｂを
合計で０．１５重量％含有し、α相型窒化けい素９７％
を含む平均粒径０．５５μｍの窒化けい素原料粉末に対
して、焼結助剤として平均粒径０．９μｍのＨｏ2 Ｏ3
（酸化ホルミウム）粉末１２．５重量％を添加し、エチ
ルアルコール中で窒化けい素製ボールを用いて７２時間
湿式混合した後に乾燥して原料粉末混合体を調整した。
次に得られた原料粉末混合体に有機バインダを所定量添
加して均一に混合した後に、１０００kg／cm2 の成形圧
力でプレス成形し、長さ５０mm×幅５０mm×厚さ５mmの
成形体を多数製作した。次に得られた成形体を７００℃
の雰囲気ガス中において２時間脱脂した後に、この脱脂
体を窒素ガス雰囲気中９気圧にて１９５０℃で６時間保
持し、緻密化焼結を実施した後に、焼結炉に付設した加
熱装置への通電量を制御して焼結炉内温度が１５００℃
まで降下するまでの間における焼結体の冷却速度がそれ
ぞれ１００℃／hr（実施例１）、５０℃／hr（実施例
２）、２５℃／hr（実施例３）となるように調整して焼
結体を徐冷し、それぞれ実施例１〜３に係る窒化けい素
セラミックス焼結体を調製した。
【００４７】比較例１ 一方、緻密化焼結完了直後に、加熱装置電源をＯＦＦに
し、従来の炉冷による冷却速度（約５００℃／hr）で焼
結体を冷却した点以外は実施例１と同一条件で焼結処理
して比較例１に係る窒化けい素焼結体を調製した。
し、従来の炉冷による冷却速度（約５００℃／hr）で焼
結体を冷却した点以外は実施例１と同一条件で焼結処理
して比較例１に係る窒化けい素焼結体を調製した。
【００４８】比較例２ 酸素を１．５重量％、前記不純物陽イオン元素を合計で
０．６重量％含有し、α相型窒化けい素９３％を含む平
均粒径０．６０μｍの窒化けい素原料粉末を用いた点以
外は実施例１と同一条件で処理し、比較例２に係る窒化
けい素セラミックス焼結体を調製した。
０．６重量％含有し、α相型窒化けい素９３％を含む平
均粒径０．６０μｍの窒化けい素原料粉末を用いた点以
外は実施例１と同一条件で処理し、比較例２に係る窒化
けい素セラミックス焼結体を調製した。
【００４９】比較例３ 酸素を１．７重量％、前記不純物陽イオン元素を合計で
０．７重量％含有し、α相型窒化けい素９１％を含む平
均粒径１．２μｍの窒化けい素原料粉末を用いた点以外
は実施例１と同一条件で処理し、比較例３に係る窒化け
い素焼結体を調製した。
０．７重量％含有し、α相型窒化けい素９１％を含む平
均粒径１．２μｍの窒化けい素原料粉末を用いた点以外
は実施例１と同一条件で処理し、比較例３に係る窒化け
い素焼結体を調製した。
【００５０】こうして得た実施例１〜３および比較例１
〜３に係る窒化けい素焼結体について気孔率、熱伝導率
（２５℃）、室温での三点曲げ強度の平均値を測定し
た。さらに、各焼結体をＸ線回折法によって粒界相に占
める結晶相の割合（面積比）を測定し、下記表１に示す
結果を得た。
〜３に係る窒化けい素焼結体について気孔率、熱伝導率
（２５℃）、室温での三点曲げ強度の平均値を測定し
た。さらに、各焼結体をＸ線回折法によって粒界相に占
める結晶相の割合（面積比）を測定し、下記表１に示す
結果を得た。
【００５１】
【表１】
【００５２】表１に示す結果から明らかなように実施例
１〜３に係る窒化けい素セラミックス焼結体において
は、比較例１と比較して緻密化焼結完了直後における焼
結体の冷却速度を従来より低く設定しているため、粒界
相に結晶相を含み、結晶相の占める割合が高い程、高熱
伝導率を有する放熱性の高い高強度焼結体が得られた。
１〜３に係る窒化けい素セラミックス焼結体において
は、比較例１と比較して緻密化焼結完了直後における焼
結体の冷却速度を従来より低く設定しているため、粒界
相に結晶相を含み、結晶相の占める割合が高い程、高熱
伝導率を有する放熱性の高い高強度焼結体が得られた。
【００５３】一方、比較例１のように焼結体の冷却速度
を大きく設定し、急激に冷却した場合は粒界相において
結晶相が占める割合が１０％以下と少なく熱伝導率が低
下した。また、比較例２のように前記不純物陽イオン元
素を合計量の０．６重量％と多く含有した窒化けい素粉
末を用いた場合は焼結体の冷却速度を実施例１と同一に
しても粒界相の大部分が非結晶質で形成され熱伝導率が
低下した。
を大きく設定し、急激に冷却した場合は粒界相において
結晶相が占める割合が１０％以下と少なく熱伝導率が低
下した。また、比較例２のように前記不純物陽イオン元
素を合計量の０．６重量％と多く含有した窒化けい素粉
末を用いた場合は焼結体の冷却速度を実施例１と同一に
しても粒界相の大部分が非結晶質で形成され熱伝導率が
低下した。
【００５４】さらに比較例３のように平均粒径が１．２
μｍと粗い窒化けい素粉末を用いた場合は、焼結におい
て緻密化が不充分で強度、熱伝導率とも低下した。
μｍと粗い窒化けい素粉末を用いた場合は、焼結におい
て緻密化が不充分で強度、熱伝導率とも低下した。
【００５５】実施例４〜１７および比較例４〜７ 実施例４〜１７として実施例１において使用した窒化け
い素粉末とＨｏ2 Ｏ3 粉末とを表２に示す組成比となる
ように調合して原料混合体をそれぞれ調製した。
い素粉末とＨｏ2 Ｏ3 粉末とを表２に示す組成比となる
ように調合して原料混合体をそれぞれ調製した。
【００５６】次に得られた各原料混合体を実施例１と同
一条件で成形脱脂処理した後、表２に示す条件で焼結処
理してそれぞれ実施例４〜１７に係る窒化けい素セラミ
ックス焼結体を製造した。
一条件で成形脱脂処理した後、表２に示す条件で焼結処
理してそれぞれ実施例４〜１７に係る窒化けい素セラミ
ックス焼結体を製造した。
【００５７】一方比較例４〜６として表２に示すように
Ｈｏ2 Ｏ3 を過量に添加したもの（比較例４）、Ｈｏ2
Ｏ3 を過少量に添加したもの（比較例５）、Ｈｏ2 Ｏ3
を過量に添加したもの（比較例６）の原料混合体をそれ
ぞれ調製し、実施例１と同一条件で原料混合から焼結操
作を実施してそれぞれ比較例４〜６に係る焼結体を製造
した。
Ｈｏ2 Ｏ3 を過量に添加したもの（比較例４）、Ｈｏ2
Ｏ3 を過少量に添加したもの（比較例５）、Ｈｏ2 Ｏ3
を過量に添加したもの（比較例６）の原料混合体をそれ
ぞれ調製し、実施例１と同一条件で原料混合から焼結操
作を実施してそれぞれ比較例４〜６に係る焼結体を製造
した。
【００５８】また、比較例７として焼結温度を１７５０
℃にした点以外は実施例１と同一条件で原料混合から焼
結操作を実施して比較例７に係る焼結体を製造した。
℃にした点以外は実施例１と同一条件で原料混合から焼
結操作を実施して比較例７に係る焼結体を製造した。
【００５９】こうして製造した実施例４〜１７および比
較例４〜７に係る各窒化けい素セラミックス焼結体につ
いて実施例１と同一条件で気孔率、熱伝導率（２５
℃）、室温での三点曲げ強度の平均値、Ｘ線回折法によ
る粒界相に占める結晶相の割合を測定し、下記表２に示
す結果を得た。
較例４〜７に係る各窒化けい素セラミックス焼結体につ
いて実施例１と同一条件で気孔率、熱伝導率（２５
℃）、室温での三点曲げ強度の平均値、Ｘ線回折法によ
る粒界相に占める結晶相の割合を測定し、下記表２に示
す結果を得た。
【００６０】
【表２】
【００６１】表２に示す結果から明らかなように、Ｈｏ
2 Ｏ3 を所定量含有し、焼結後の冷却速度を所定に設定
した実施例４〜１７に係る焼結体は、いずれも高熱伝導
率で高強度値を有している。一方、比較例４〜６に示す
ように、Ｈｏ2 Ｏ3 成分が過少量、あるいは過量添加さ
れた場合は、緻密化が不充分であったり、粒界相が過量
あるいは粒界相に占める結晶相の割合が低過ぎるため
に、曲げ強度が低下したり、または熱伝導率が劣ること
が確認された。また焼結温度を１７５０℃に設定した比
較例７に係る焼結体は緻密化が不十分であり、強度およ
び熱伝導率が共に低下した。
2 Ｏ3 を所定量含有し、焼結後の冷却速度を所定に設定
した実施例４〜１７に係る焼結体は、いずれも高熱伝導
率で高強度値を有している。一方、比較例４〜６に示す
ように、Ｈｏ2 Ｏ3 成分が過少量、あるいは過量添加さ
れた場合は、緻密化が不充分であったり、粒界相が過量
あるいは粒界相に占める結晶相の割合が低過ぎるため
に、曲げ強度が低下したり、または熱伝導率が劣ること
が確認された。また焼結温度を１７５０℃に設定した比
較例７に係る焼結体は緻密化が不十分であり、強度およ
び熱伝導率が共に低下した。
【００６２】実施例１８〜４８ 実施例１８〜４８として実施例１において使用したＨｏ
2 Ｏ3 粉末に置き換えて表３に示す希土類酸化物を表３
に示す組成比となるように配合した以外は実施例１と同
一条件で実施例１８〜４８に係る窒化けい素セラミック
ス焼結体を製造した。
2 Ｏ3 粉末に置き換えて表３に示す希土類酸化物を表３
に示す組成比となるように配合した以外は実施例１と同
一条件で実施例１８〜４８に係る窒化けい素セラミック
ス焼結体を製造した。
【００６３】こうして得た各実施例に係る焼結体につい
て実施例１と同一条件で気孔率、熱伝導率（２５℃）、
室温での三点曲げ強度の平均値、Ｘ線回折による粒界相
に占める結晶相の割合を測定し下記表３に示す結果を得
た。
て実施例１と同一条件で気孔率、熱伝導率（２５℃）、
室温での三点曲げ強度の平均値、Ｘ線回折による粒界相
に占める結晶相の割合を測定し下記表３に示す結果を得
た。
【００６４】
【表３】
【００６５】表３に示す結果から明らかなようにＨｏ2
Ｏ3 に置き換えて他の希土類元素を使用した実施例１８
〜４８に係る焼結体はＨｏ2 Ｏ3 添加のものと同等の性
能を有することが確認された。
Ｏ3 に置き換えて他の希土類元素を使用した実施例１８
〜４８に係る焼結体はＨｏ2 Ｏ3 添加のものと同等の性
能を有することが確認された。
【００６６】実施例４９〜６０および比較例８〜１１ 実施例４９〜６０として実施例１において使用した窒化
けい素粉末とＨｏ2 Ｏ3 粉末とＡｌ2 Ｏ3 粉末とを表４
に示す組成比となるように調合して原料混合体をそれぞ
れ調製した。
けい素粉末とＨｏ2 Ｏ3 粉末とＡｌ2 Ｏ3 粉末とを表４
に示す組成比となるように調合して原料混合体をそれぞ
れ調製した。
【００６７】次に得られた各原料混合体を実施例１と同
一条件で成形脱脂処理した後、表４に示す条件で焼結処
理してそれぞれ実施例４９〜６０に係る窒化けい素セラ
ミックス焼結体を製造した。
一条件で成形脱脂処理した後、表４に示す条件で焼結処
理してそれぞれ実施例４９〜６０に係る窒化けい素セラ
ミックス焼結体を製造した。
【００６８】一方比較例８〜１１として表４に示すよう
にＨｏ2 Ｏ3 を過量に添加したもの（比較例８）、Ｈｏ
2 Ｏ3 を過少量に添加したもの（比較例９）、Ａｌ2 Ｏ
3 を過量に添加したもの（比較例１０）、Ｈｏ2 Ｏ3 を
過量に添加したもの（比較例１１）の原料混合体をそれ
ぞれ調製し、実施例１と同一条件で原料混合から焼結操
作を実施してそれぞれ比較例８〜１１に係る焼結体を製
造した。
にＨｏ2 Ｏ3 を過量に添加したもの（比較例８）、Ｈｏ
2 Ｏ3 を過少量に添加したもの（比較例９）、Ａｌ2 Ｏ
3 を過量に添加したもの（比較例１０）、Ｈｏ2 Ｏ3 を
過量に添加したもの（比較例１１）の原料混合体をそれ
ぞれ調製し、実施例１と同一条件で原料混合から焼結操
作を実施してそれぞれ比較例８〜１１に係る焼結体を製
造した。
【００６９】こうして製造した各実施例および比較例に
係る各窒化けい素セラミックス焼結体について実施例１
と同一条件で気孔率、熱伝導率（２５℃）、室温での三
点曲げ強度の平均値、Ｘ線回折法による粒界相に占める
結晶相の割合を測定し、下記表４に示す結果を得た。
係る各窒化けい素セラミックス焼結体について実施例１
と同一条件で気孔率、熱伝導率（２５℃）、室温での三
点曲げ強度の平均値、Ｘ線回折法による粒界相に占める
結晶相の割合を測定し、下記表４に示す結果を得た。
【００７０】
【表４】
【００７１】表４に示す結果から明らかなように、Ｈｏ
2 Ｏ3 ，Ａｌ2 Ｏ3 を所定量含有し、焼結後の冷却速度
を所定に設定した実施例４９〜６０に係る焼結体は、い
ずれも高熱伝導率で高強度値を有している。一方、比較
例８〜１１に示すように、Ｈｏ2 Ｏ3 ，Ａｌ2 Ｏ3 の少
なくとも１種の成分が過少量、あるいは過量添加された
場合は、緻密化が不充分であったり、粒界相が過量ある
いは粒界相に占める結晶相の割合が低過ぎるために、曲
げ強度が低下したり、または熱伝導率が劣ることが確認
された。
2 Ｏ3 ，Ａｌ2 Ｏ3 を所定量含有し、焼結後の冷却速度
を所定に設定した実施例４９〜６０に係る焼結体は、い
ずれも高熱伝導率で高強度値を有している。一方、比較
例８〜１１に示すように、Ｈｏ2 Ｏ3 ，Ａｌ2 Ｏ3 の少
なくとも１種の成分が過少量、あるいは過量添加された
場合は、緻密化が不充分であったり、粒界相が過量ある
いは粒界相に占める結晶相の割合が低過ぎるために、曲
げ強度が低下したり、または熱伝導率が劣ることが確認
された。
【００７２】実施例６１〜８４ 実施例６１〜８４として実施例５４において使用したＨ
ｏ2 Ｏ3 粉末に置き換えて表５に示す希土類酸化物を表
５に示す組成比となるように配合した以外は実施例５４
と同一条件で処理して実施例６１〜８４に係る窒化けい
素セラミックス焼結体を製造した。
ｏ2 Ｏ3 粉末に置き換えて表５に示す希土類酸化物を表
５に示す組成比となるように配合した以外は実施例５４
と同一条件で処理して実施例６１〜８４に係る窒化けい
素セラミックス焼結体を製造した。
【００７３】こうして得た各実施例に係る焼結体につい
て実施例５４と同一条件で気孔率、熱伝導率（２５
℃）、室温での三点曲げ強度の平均値、Ｘ線回折による
粒界相に占める結晶相の割合を測定し下記表５に示す結
果を得た。
て実施例５４と同一条件で気孔率、熱伝導率（２５
℃）、室温での三点曲げ強度の平均値、Ｘ線回折による
粒界相に占める結晶相の割合を測定し下記表５に示す結
果を得た。
【００７４】
【表５】
【００７５】表５に示す結果から明らかなようにＨｏ2
Ｏ3 に置き換えて他の希土類元素を使用した実施例６１
〜８４に係る焼結体はＨｏ2 Ｏ3 添加のものと同等の性
能を有することが確認された。
Ｏ3 に置き換えて他の希土類元素を使用した実施例６１
〜８４に係る焼結体はＨｏ2 Ｏ3 添加のものと同等の性
能を有することが確認された。
【００７６】次に添加剤として窒化アルミニウム（Ａｌ
Ｎ）を使用した場合について、以下に示す実施例を参照
して具体的に説明する。
Ｎ）を使用した場合について、以下に示す実施例を参照
して具体的に説明する。
【００７７】実施例８５〜８７ 酸素を１．３重量％、前記不純物陽イオン元素を合計で
０．１５重量％含有し、α相型窒化けい素９７％を含む
平均粒径０．５５μｍの窒化けい素原料粉末に対して、
焼結助剤として平均粒径０．９μｍのＨｏ2 Ｏ3 （酸化
ホルミウム）粉末１２．５重量％、平均粒径０．８μｍ
のＡｌＮ（窒化アルミニウム）粉末０．２５重量％を添
加し、エチルアルコール中で窒化けい素製ボールを用い
て７２時間湿式混合した後に乾燥して原料粉末混合体を
調整した。次に得られた原料粉末混合体に有機バインダ
を所定量添加して均一に混合した後に、1000kg／cm2 の
成形圧力でプレス成形し、長さ５０mm×幅５０mm×厚さ
５mmの成形体を多数製作した。次に得られた成形体を７
００℃の雰囲気ガス中において２時間脱脂した後に、こ
の脱脂体を窒素ガス雰囲気中９気圧にて１９００℃で６
時間保持し、緻密化焼結を実施した後に、焼結炉に付設
した加熱装置への通電量を制御して焼結炉内温度が１５
００℃まで降下するまでの間における焼結体の冷却速度
がそれぞれ１００℃／hr（実施例８５）、５０℃／hr
（実施例８６）、２５℃／hr（実施例８７）となるよう
に調整して焼結体を徐冷し、それぞれ実施例８５〜８７
に係る窒化けい素セラミックス焼結体を調製した。
０．１５重量％含有し、α相型窒化けい素９７％を含む
平均粒径０．５５μｍの窒化けい素原料粉末に対して、
焼結助剤として平均粒径０．９μｍのＨｏ2 Ｏ3 （酸化
ホルミウム）粉末１２．５重量％、平均粒径０．８μｍ
のＡｌＮ（窒化アルミニウム）粉末０．２５重量％を添
加し、エチルアルコール中で窒化けい素製ボールを用い
て７２時間湿式混合した後に乾燥して原料粉末混合体を
調整した。次に得られた原料粉末混合体に有機バインダ
を所定量添加して均一に混合した後に、1000kg／cm2 の
成形圧力でプレス成形し、長さ５０mm×幅５０mm×厚さ
５mmの成形体を多数製作した。次に得られた成形体を７
００℃の雰囲気ガス中において２時間脱脂した後に、こ
の脱脂体を窒素ガス雰囲気中９気圧にて１９００℃で６
時間保持し、緻密化焼結を実施した後に、焼結炉に付設
した加熱装置への通電量を制御して焼結炉内温度が１５
００℃まで降下するまでの間における焼結体の冷却速度
がそれぞれ１００℃／hr（実施例８５）、５０℃／hr
（実施例８６）、２５℃／hr（実施例８７）となるよう
に調整して焼結体を徐冷し、それぞれ実施例８５〜８７
に係る窒化けい素セラミックス焼結体を調製した。
【００７８】比較例１２ 一方、緻密化焼結完了直後に、加熱装置電源をＯＦＦに
し、従来の炉冷による冷却速度（約５００℃／hr）で焼
結体を冷却した点以外は実施例８５と同一条件で焼結処
理して比較例１２に係る窒化けい素焼結体を調製した。
し、従来の炉冷による冷却速度（約５００℃／hr）で焼
結体を冷却した点以外は実施例８５と同一条件で焼結処
理して比較例１２に係る窒化けい素焼結体を調製した。
【００７９】比較例１３ 酸素を１．５重量％、前記不純物陽イオン元素を合計で
０．６重量％含有し、α相型窒化けい素９３％を含む平
均粒径０．６０μｍの窒化けい素原料粉末を用いた点以
外は実施例８５と同一条件で処理し、比較例１３に係る
窒化けい素セラミックス焼結体を調製した。
０．６重量％含有し、α相型窒化けい素９３％を含む平
均粒径０．６０μｍの窒化けい素原料粉末を用いた点以
外は実施例８５と同一条件で処理し、比較例１３に係る
窒化けい素セラミックス焼結体を調製した。
【００８０】比較例１４ 酸素を１．７重量％、前記不純物陽イオン元素を合計で
０．７重量％含有し、α相型窒化けい素９１％を含む平
均粒径１．２μｍの窒化けい素原料粉末を用いた点以外
は実施例８５と同一条件で処理し、比較例１４に係る窒
化けい素焼結体を調製した。
０．７重量％含有し、α相型窒化けい素９１％を含む平
均粒径１．２μｍの窒化けい素原料粉末を用いた点以外
は実施例８５と同一条件で処理し、比較例１４に係る窒
化けい素焼結体を調製した。
【００８１】こうして得た各実施例および比較例に係る
窒化けい素焼結体について気孔率、熱伝導率（２５
℃）、室温での三点曲げ強度の平均値を測定した。さら
に、各焼結体をＸ線回折法によって粒界相に占める結晶
相の割合（面積比）を測定し、下記表６に示す結果を得
た。
窒化けい素焼結体について気孔率、熱伝導率（２５
℃）、室温での三点曲げ強度の平均値を測定した。さら
に、各焼結体をＸ線回折法によって粒界相に占める結晶
相の割合（面積比）を測定し、下記表６に示す結果を得
た。
【００８２】
【表６】
【００８３】表６に示す結果から明らかなように実施例
８５〜８７に係る窒化けい素セラミックス焼結体におい
ては、比較例１２と比較して緻密化焼結完了直後におけ
る焼結体の冷却速度を従来より低く設定しているため、
粒界相に結晶相を含み、結晶相の占める割合が高い程、
高熱伝導率を有する放熱性の高い高強度焼結体が得られ
た。
８５〜８７に係る窒化けい素セラミックス焼結体におい
ては、比較例１２と比較して緻密化焼結完了直後におけ
る焼結体の冷却速度を従来より低く設定しているため、
粒界相に結晶相を含み、結晶相の占める割合が高い程、
高熱伝導率を有する放熱性の高い高強度焼結体が得られ
た。
【００８４】一方、比較例１２のように焼結体の冷却速
度を大きく設定し、急激に冷却した場合は粒界相におい
て結晶相が占める割合が少なく熱伝導率が低下した。ま
た、比較例１３のように不純物陽イオン元素を０．６重
量％と多く含有した窒化けい素粉末を用いた場合は焼結
体の冷却速度を実施例８５と同一にしても粒界相の大部
分が非結晶質で形成され熱伝導率が低下した。
度を大きく設定し、急激に冷却した場合は粒界相におい
て結晶相が占める割合が少なく熱伝導率が低下した。ま
た、比較例１３のように不純物陽イオン元素を０．６重
量％と多く含有した窒化けい素粉末を用いた場合は焼結
体の冷却速度を実施例８５と同一にしても粒界相の大部
分が非結晶質で形成され熱伝導率が低下した。
【００８５】さらに比較例１４のように平均粒径が１．
２μｍと粗い窒化けい素粉末を用いた場合は、焼結にお
いて緻密化が不充分で強度、熱伝導率とも低下した。
２μｍと粗い窒化けい素粉末を用いた場合は、焼結にお
いて緻密化が不充分で強度、熱伝導率とも低下した。
【００８６】実施例８８〜１０２および比較例１５〜２
１ 実施例８８〜１０２として実施例８５において使用した
窒化けい素粉末とＨｏ2 Ｏ3 粉末とＡｌＮ粉末と平均粒
径０．５μｍのＡｌ2 Ｏ3 粉末とを表７に示す組成比と
なるように調合して原料混合体をそれぞれ調製した。
１ 実施例８８〜１０２として実施例８５において使用した
窒化けい素粉末とＨｏ2 Ｏ3 粉末とＡｌＮ粉末と平均粒
径０．５μｍのＡｌ2 Ｏ3 粉末とを表７に示す組成比と
なるように調合して原料混合体をそれぞれ調製した。
【００８７】次に得られた各原料混合体を実施例８５と
同一条件で成形脱脂処理した後、表７に示す条件で焼結
処理してそれぞれ実施例８８〜１０２に係る窒化けい素
セラミックス焼結体を製造した。
同一条件で成形脱脂処理した後、表７に示す条件で焼結
処理してそれぞれ実施例８８〜１０２に係る窒化けい素
セラミックス焼結体を製造した。
【００８８】一方比較例１５〜２１として表７に示すよ
うにＨｏ2 Ｏ3 を過量に添加したもの（比較例１５）、
Ｈｏ2 Ｏ3 を過少量に添加したもの（比較例１６）、Ａ
ｌＮを過量に添加したもの（比較例１７）、Ｈｏ2 Ｏ3
を過量に添加したもの（比較例１８），ＡｌＮとＡｌ2
Ｏ3 との合計添加量を過量に設定したもの（比較例１９
および２０），上記合計添加量を過少に設定したもの
（比較例２１）の原料混合体をそれぞれ調製し、実施例
８５と同一条件で原料混合から焼結操作を実施してそれ
ぞれ比較例１５〜２１に係る焼結体を製造した。
うにＨｏ2 Ｏ3 を過量に添加したもの（比較例１５）、
Ｈｏ2 Ｏ3 を過少量に添加したもの（比較例１６）、Ａ
ｌＮを過量に添加したもの（比較例１７）、Ｈｏ2 Ｏ3
を過量に添加したもの（比較例１８），ＡｌＮとＡｌ2
Ｏ3 との合計添加量を過量に設定したもの（比較例１９
および２０），上記合計添加量を過少に設定したもの
（比較例２１）の原料混合体をそれぞれ調製し、実施例
８５と同一条件で原料混合から焼結操作を実施してそれ
ぞれ比較例１５〜２１に係る焼結体を製造した。
【００８９】こうして製造した各実施例および比較例に
係る各窒化けい素セラミックス焼結体について実施例８
５と同一条件で気孔率、熱伝導率（２５℃）、室温での
三点曲げ強度の平均値、Ｘ線回折法による粒界相に占め
る結晶相の割合を測定し、下記表７に示す結果を得た。
係る各窒化けい素セラミックス焼結体について実施例８
５と同一条件で気孔率、熱伝導率（２５℃）、室温での
三点曲げ強度の平均値、Ｘ線回折法による粒界相に占め
る結晶相の割合を測定し、下記表７に示す結果を得た。
【００９０】
【表７】
【００９１】表７に示す結果から明らかなように、Ｙ2
Ｏ3 、必要に応じてＡｌＮ，Ａｌ2 Ｏ3 を所定量含有
し、焼結後の冷却速度を所定の低速度に設定した実施例
８８〜１０２に係る焼結体は、いずれも高熱伝導率で高
強度値を有している。一方、比較例１５〜２１に示すよ
うに、Ｈｏ2 Ｏ3 ，ＡｌＮの少なくとも１種の成分また
はＡｌＮとＡｌ2 Ｏ3 成分の合計量が過少量、あるいは
過量添加された場合は、緻密化が不充分であったり、粒
界相が過量あるいは粒界相に占める結晶相の割合が低過
ぎるために、曲げ強度が低下、または熱伝導率が劣るこ
とが確認された。
Ｏ3 、必要に応じてＡｌＮ，Ａｌ2 Ｏ3 を所定量含有
し、焼結後の冷却速度を所定の低速度に設定した実施例
８８〜１０２に係る焼結体は、いずれも高熱伝導率で高
強度値を有している。一方、比較例１５〜２１に示すよ
うに、Ｈｏ2 Ｏ3 ，ＡｌＮの少なくとも１種の成分また
はＡｌＮとＡｌ2 Ｏ3 成分の合計量が過少量、あるいは
過量添加された場合は、緻密化が不充分であったり、粒
界相が過量あるいは粒界相に占める結晶相の割合が低過
ぎるために、曲げ強度が低下、または熱伝導率が劣るこ
とが確認された。
【００９２】実施例１０３〜１１７ 実施例１０３〜１１７として実施例８５において使用し
たＨｏ2 Ｏ3 粉末に置き換えて表８に示す希土類酸化物
を表８に示す組成比となるように配合した以外は実施例
８５と同一条件で処理して実施例１０３〜１１７に係る
窒化けい素セラミックス焼結体を製造した。
たＨｏ2 Ｏ3 粉末に置き換えて表８に示す希土類酸化物
を表８に示す組成比となるように配合した以外は実施例
８５と同一条件で処理して実施例１０３〜１１７に係る
窒化けい素セラミックス焼結体を製造した。
【００９３】こうして得た各実施例に係る焼結体につい
て実施例８５と同一条件で気孔率、熱伝導率（２５
℃）、室温での三点曲げ強度の平均値、Ｘ線回折による
粒界相に占める結晶相の割合を測定し下記表８に示す結
果を得た。
て実施例８５と同一条件で気孔率、熱伝導率（２５
℃）、室温での三点曲げ強度の平均値、Ｘ線回折による
粒界相に占める結晶相の割合を測定し下記表８に示す結
果を得た。
【００９４】
【表８】
【００９５】表８に示す結果から明らかなようにＨｏ2
Ｏ3 に置き換えて他の希土類元素を使用した実施例１０
３〜１１７に係る焼結体はＨｏ2 Ｏ3 添加のものと同等
の性能を有することが確認された。
Ｏ3 に置き換えて他の希土類元素を使用した実施例１０
３〜１１７に係る焼結体はＨｏ2 Ｏ3 添加のものと同等
の性能を有することが確認された。
【００９６】次にＨｆ化合物等を添加したＳｉ3 Ｎ4 焼
結体について以下に示す実施例を参照して具体的に説明
する。
結体について以下に示す実施例を参照して具体的に説明
する。
【００９７】実施例１１８〜１２０ 酸素を１．３重量％、前記不純物陽イオン元素を合計で
０．１５重量％含有し、α相型窒化けい素９７％を含む
平均粒径０．５５μｍの窒化けい素原料粉末に対して、
焼結助剤として平均粒径０．９μｍのＨｏ2 Ｏ3 （酸化
ホルミウム）粉末１２．５重量％、平均粒径１μｍのＨ
ｆＯ2 （酸化ハフニウム）粉末１．５重量％を添加し、
エチルアルコール中で窒化けい素製ボールを用いて７２
時間湿式混合した後に乾燥して原料粉末混合体を調整し
た。次に得られた原料粉末混合体に有機バインダを所定
量添加して均一に混合した後に、１０００kg／cm2 の成
形圧力でプレス成形し、長さ５０mm×幅５０mm×厚さ５
mmの成形体を多数製作した。次に得られた成形体を７０
０℃の雰囲気ガス中において２時間脱脂した後に、この
脱脂体を窒素ガス雰囲気中９気圧にて１９００℃で６時
間保持し、緻密化焼結を実施した後に、焼結炉に付設し
た加熱装置への通電量を制御して焼結炉内温度が１５０
０℃まで降下するまでの間における焼結体の冷却速度が
それぞれ１００℃／hr（実施例１１８）、５０℃／hr
（実施例１１９）、２５℃／hr（実施例１２０）となる
ように調整して焼結体を徐冷し、それぞれ実施例１１８
〜１２０に係る窒化けい素セラミックス焼結体を調製し
た。
０．１５重量％含有し、α相型窒化けい素９７％を含む
平均粒径０．５５μｍの窒化けい素原料粉末に対して、
焼結助剤として平均粒径０．９μｍのＨｏ2 Ｏ3 （酸化
ホルミウム）粉末１２．５重量％、平均粒径１μｍのＨ
ｆＯ2 （酸化ハフニウム）粉末１．５重量％を添加し、
エチルアルコール中で窒化けい素製ボールを用いて７２
時間湿式混合した後に乾燥して原料粉末混合体を調整し
た。次に得られた原料粉末混合体に有機バインダを所定
量添加して均一に混合した後に、１０００kg／cm2 の成
形圧力でプレス成形し、長さ５０mm×幅５０mm×厚さ５
mmの成形体を多数製作した。次に得られた成形体を７０
０℃の雰囲気ガス中において２時間脱脂した後に、この
脱脂体を窒素ガス雰囲気中９気圧にて１９００℃で６時
間保持し、緻密化焼結を実施した後に、焼結炉に付設し
た加熱装置への通電量を制御して焼結炉内温度が１５０
０℃まで降下するまでの間における焼結体の冷却速度が
それぞれ１００℃／hr（実施例１１８）、５０℃／hr
（実施例１１９）、２５℃／hr（実施例１２０）となる
ように調整して焼結体を徐冷し、それぞれ実施例１１８
〜１２０に係る窒化けい素セラミックス焼結体を調製し
た。
【００９８】比較例２２ 一方、緻密化焼結完了直後に、加熱装置電源をＯＦＦに
し、従来の炉冷による冷却速度（約５００℃／hr）で焼
結体を冷却した点以外は実施例１１８と同一条件で焼結
処理して比較例２２に係る窒化けい素焼結体を調製し
た。
し、従来の炉冷による冷却速度（約５００℃／hr）で焼
結体を冷却した点以外は実施例１１８と同一条件で焼結
処理して比較例２２に係る窒化けい素焼結体を調製し
た。
【００９９】比較例２３ 酸素を１．５重量％、前記不純物陽イオン元素を合計で
０．６重量％含有し、α相型窒化けい素９３％を含む平
均粒径０．６０μｍの窒化けい素原料粉末を用いた点以
外は実施例１と同一条件で処理し、比較例２３に係る窒
化けい素セラミックス焼結体を調製した。
０．６重量％含有し、α相型窒化けい素９３％を含む平
均粒径０．６０μｍの窒化けい素原料粉末を用いた点以
外は実施例１と同一条件で処理し、比較例２３に係る窒
化けい素セラミックス焼結体を調製した。
【０１００】比較例２４ 酸素を１．７重量％、前記不純物陽イオン元素を合計で
０．７重量％含有し、α相型窒化けい素９１％を含む平
均粒径１．２μｍの窒化けい素原料粉末を用いた点以外
は実施例１１８と同一条件で処理し、比較例２４に係る
窒化けい素焼結体を調製した。
０．７重量％含有し、α相型窒化けい素９１％を含む平
均粒径１．２μｍの窒化けい素原料粉末を用いた点以外
は実施例１１８と同一条件で処理し、比較例２４に係る
窒化けい素焼結体を調製した。
【０１０１】こうして得た各実施例および比較例に係る
窒化けい素焼結体について気孔率、熱伝導率（２５
℃）、室温での三点曲げ強度の平均値を測定した。さら
に、各焼結体をＸ線回折法によって粒界相に占める結晶
相の割合（面積比）を測定し、下記表９に示す結果を得
た。
窒化けい素焼結体について気孔率、熱伝導率（２５
℃）、室温での三点曲げ強度の平均値を測定した。さら
に、各焼結体をＸ線回折法によって粒界相に占める結晶
相の割合（面積比）を測定し、下記表９に示す結果を得
た。
【０１０２】
【表９】
【０１０３】表９に示す結果から明らかなように実施例
１１８〜１２０に係る窒化けい素セラミックス焼結体に
おいては、比較例２２と比較して緻密化焼結完了直後に
おける焼結体の冷却速度を従来より低く設定しているた
め、粒界相に結晶相を含み、結晶相の占める割合が高い
程、高熱伝導率を有する放熱性の高い高強度焼結体が得
られた。
１１８〜１２０に係る窒化けい素セラミックス焼結体に
おいては、比較例２２と比較して緻密化焼結完了直後に
おける焼結体の冷却速度を従来より低く設定しているた
め、粒界相に結晶相を含み、結晶相の占める割合が高い
程、高熱伝導率を有する放熱性の高い高強度焼結体が得
られた。
【０１０４】一方、比較例２２のように焼結体の冷却速
度を大きく設定し、急激に冷却した場合は粒界相におい
て結晶相が占める割合が少なく熱伝導率が低下した。ま
た、比較例２３のように前記不純物陽イオン元素を合計
で０．６重量％と多く含有した窒化けい素粉末を用いた
場合は焼結体の冷却速度を実施例１１８と同一にしても
粒界相の大部分が非結晶質で形成され熱伝導率が低下し
た。
度を大きく設定し、急激に冷却した場合は粒界相におい
て結晶相が占める割合が少なく熱伝導率が低下した。ま
た、比較例２３のように前記不純物陽イオン元素を合計
で０．６重量％と多く含有した窒化けい素粉末を用いた
場合は焼結体の冷却速度を実施例１１８と同一にしても
粒界相の大部分が非結晶質で形成され熱伝導率が低下し
た。
【０１０５】さらに比較例２４のように平均粒径が１．
２μｍと粗い窒化けい素粉末を用いた場合は、焼結にお
いて緻密化が不充分で強度、熱伝導率とも低下した。
２μｍと粗い窒化けい素粉末を用いた場合は、焼結にお
いて緻密化が不充分で強度、熱伝導率とも低下した。
【０１０６】実施例１２１〜１７７および比較例２５〜
３１ 実施例１２１〜１７７として実施例１１８において使用
した窒化けい素粉末と、Ｈｏ2 Ｏ3 粉末と、ＨｆＯ2 粉
末の他に表１０〜表１２に示す各種希土類酸化物粉末お
よび各種金属化合物粉末と、さらにＡｌ2 Ｏ3 粉末と、
ＡｌＮ粉末とを表１０〜表１２に示す組成比となるよう
に調合して原料混合体をそれぞれ調製した。
３１ 実施例１２１〜１７７として実施例１１８において使用
した窒化けい素粉末と、Ｈｏ2 Ｏ3 粉末と、ＨｆＯ2 粉
末の他に表１０〜表１２に示す各種希土類酸化物粉末お
よび各種金属化合物粉末と、さらにＡｌ2 Ｏ3 粉末と、
ＡｌＮ粉末とを表１０〜表１２に示す組成比となるよう
に調合して原料混合体をそれぞれ調製した。
【０１０７】次に得られた各原料混合体を実施例１１８
と同一条件で成形脱脂処理した後、表１０〜表１２に示
す条件で焼結処理してそれぞれ実施例１２１〜１７７に
係る窒化けい素セラミックス焼結体を製造した。
と同一条件で成形脱脂処理した後、表１０〜表１２に示
す条件で焼結処理してそれぞれ実施例１２１〜１７７に
係る窒化けい素セラミックス焼結体を製造した。
【０１０８】一方比較例２５〜３１として表１２に示す
ようにＨｆＯ2 を過少量に添加したもの（比較例２
５）、Ｈｏ2 Ｏ3 を過少量に添加したもの（比較例２
６）、ＨｆＯ2 を過量に添加したもの（比較例２７）、
Ｈｏ2 Ｏ3 を過量に添加したもの（比較例２８），Ｔｉ
Ｏ2 を過量に添加したもの（比較例２９）、ＡｌＮを過
量に添加したもの（比較例３０）、アルミナを過量に添
加したもの（比較例３１）の原料混合体をそれぞれ調製
し、実施例１１８と同一条件で原料混合から焼結操作を
実施してそれぞれ比較例２５〜３１に係る焼結体を製造
した。
ようにＨｆＯ2 を過少量に添加したもの（比較例２
５）、Ｈｏ2 Ｏ3 を過少量に添加したもの（比較例２
６）、ＨｆＯ2 を過量に添加したもの（比較例２７）、
Ｈｏ2 Ｏ3 を過量に添加したもの（比較例２８），Ｔｉ
Ｏ2 を過量に添加したもの（比較例２９）、ＡｌＮを過
量に添加したもの（比較例３０）、アルミナを過量に添
加したもの（比較例３１）の原料混合体をそれぞれ調製
し、実施例１１８と同一条件で原料混合から焼結操作を
実施してそれぞれ比較例２５〜３１に係る焼結体を製造
した。
【０１０９】こうして製造した各実施例および比較例に
係る各窒化けい素セラミックス焼結体について実施例１
１８と同一条件で気孔率、熱伝導率（２５℃）、室温で
の三点曲げ強度の平均値、Ｘ線回折法による粒界相に占
める結晶相の割合を測定し、下記表１０〜表１２に示す
結果を得た。
係る各窒化けい素セラミックス焼結体について実施例１
１８と同一条件で気孔率、熱伝導率（２５℃）、室温で
の三点曲げ強度の平均値、Ｘ線回折法による粒界相に占
める結晶相の割合を測定し、下記表１０〜表１２に示す
結果を得た。
【０１１０】
【表１０】
【０１１１】
【表１１】
【０１１２】
【表１２】
【０１１３】表１０〜表１２に示す結果から明らかなよ
うに、Ｈｏ2 Ｏ3 ，希土類酸化物，ＨｆＯ2 等の各種金
属化合物、必要に応じてＡｌ2 Ｏ3 、ＡｌＮを所定量含
有し、焼結後の冷却速度を所定に設定した各実施例に係
る焼結体は、いずれも高熱伝導率で高強度値を有してい
る。一方、比較例２５〜３１に示すように、Ｈｏ
2 Ｏ3 ，ＨｆＯ2 ，ＴｉＯ2 ，Ａｌ2 Ｏ3 ，ＡｌＮの少
なくとも１種の成分が過少量、あるいは過量添加された
場合は、緻密化が不充分であったり、粒界相が過量ある
いは粒界相に占める結晶相の割合が低過ぎるために、曲
げ強度が低下、または熱伝導率が劣ることが確認され
た。
うに、Ｈｏ2 Ｏ3 ，希土類酸化物，ＨｆＯ2 等の各種金
属化合物、必要に応じてＡｌ2 Ｏ3 、ＡｌＮを所定量含
有し、焼結後の冷却速度を所定に設定した各実施例に係
る焼結体は、いずれも高熱伝導率で高強度値を有してい
る。一方、比較例２５〜３１に示すように、Ｈｏ
2 Ｏ3 ，ＨｆＯ2 ，ＴｉＯ2 ，Ａｌ2 Ｏ3 ，ＡｌＮの少
なくとも１種の成分が過少量、あるいは過量添加された
場合は、緻密化が不充分であったり、粒界相が過量ある
いは粒界相に占める結晶相の割合が低過ぎるために、曲
げ強度が低下、または熱伝導率が劣ることが確認され
た。
【０１１４】また、上記実施例の他に、窒化けい素粉末
にＨｏ2 Ｏ3 粉末１２．５重量％と、ＺｒＣ，ＶＣ，Ｎ
ｂＣ，ＴａＣ，Ｃｒ3 Ｃ2 ，Ｍｏ2 Ｃ，ＴｉＮ，Ｚｒ
Ｎ，VN，ＴａＮ，ＣｒＮ，Ｍｏ2 Ｎ，Ｗ2 Ｎ，ＨｆＳｉ
2 ，ＴｉＳｉ2 ，ＺｒＳｉ2 ，ＶＳｉ2 ，ＮｂＳｉ2 ，
ＴａＳｉ2 ，ＣｒＳｉ2 ，ＭｏＳｉ2 ，ＷＳｉ2 ，Ｚｒ
Ｂ2 ，ＶＢ2 ，ＮｂＢ2 ，ＴａＢ2 ，ＣｒＢ2 ，ＭｏＢ
2 ，ＷＢ2 からなる群より選択された少なくとも１種を
１重量％添加した組成の原料混合体を実施例１１８と同
一条件で処理して各種Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体を製造した。こ
れら焼結体について実施例１１８と同一条件で気孔率、
熱伝導率（２５℃）、室温での三点曲げ強度の平均値、
Ｘ線回折による粒界相に占める結晶相の割合を測定した
ところ、実施例１１８〜１７７とほぼ同様な結果が得ら
れた。
にＨｏ2 Ｏ3 粉末１２．５重量％と、ＺｒＣ，ＶＣ，Ｎ
ｂＣ，ＴａＣ，Ｃｒ3 Ｃ2 ，Ｍｏ2 Ｃ，ＴｉＮ，Ｚｒ
Ｎ，VN，ＴａＮ，ＣｒＮ，Ｍｏ2 Ｎ，Ｗ2 Ｎ，ＨｆＳｉ
2 ，ＴｉＳｉ2 ，ＺｒＳｉ2 ，ＶＳｉ2 ，ＮｂＳｉ2 ，
ＴａＳｉ2 ，ＣｒＳｉ2 ，ＭｏＳｉ2 ，ＷＳｉ2 ，Ｚｒ
Ｂ2 ，ＶＢ2 ，ＮｂＢ2 ，ＴａＢ2 ，ＣｒＢ2 ，ＭｏＢ
2 ，ＷＢ2 からなる群より選択された少なくとも１種を
１重量％添加した組成の原料混合体を実施例１１８と同
一条件で処理して各種Ｓｉ3 Ｎ4 焼結体を製造した。こ
れら焼結体について実施例１１８と同一条件で気孔率、
熱伝導率（２５℃）、室温での三点曲げ強度の平均値、
Ｘ線回折による粒界相に占める結晶相の割合を測定した
ところ、実施例１１８〜１７７とほぼ同様な結果が得ら
れた。
【０１１５】
【発明の効果】以上説明の通り、本発明に係る高熱伝導
性窒化けい素焼結体およびその製造方法によれば、高強
度かつ高い熱伝導率を有する窒化けい素焼結体が得られ
る。したがって、この窒化けい素焼結体は半導体用基板
ならびに放熱板などの基板として極めて有用である。
性窒化けい素焼結体およびその製造方法によれば、高強
度かつ高い熱伝導率を有する窒化けい素焼結体が得られ
る。したがって、この窒化けい素焼結体は半導体用基板
ならびに放熱板などの基板として極めて有用である。
Claims (11)
- 【請求項１】 希土類元素を酸化物に換算して７．５重
量％を超え１７．５重量％以下、不純物陽イオン元素と
してのＬｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｆｅ，Ｃａ，Ｍｇ，Ｓｒ，Ｂ
ａ，Ｍｎ，Ｂを合計で０．３重量％以下含有し、熱伝導
率が８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることを特徴とする高熱伝
導性窒化けい素焼結体。 - 【請求項２】 希土類元素を酸化物に換算して７．５重
量％を超え１７．５重量％以下、不純物陽イオン元素と
してのＬｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｆｅ，Ｃａ，Ｍｇ，Ｓｒ，Ｂ
ａ，Ｍｎ，Ｂを合計で０．３重量％以下含有し、窒化け
い素結晶および粒界相から成るとともに粒界相中におけ
る結晶化合物相の粒界相全体に対する割合が２０％以上
であることを特徴とする高熱伝導性窒化けい素焼結体。 - 【請求項３】 希土類元素を酸化物に換算して７．５重
量％を超え１７．５重量％以下含有し、窒化けい素結晶
および粒界相から成るとともに粒界相中における結晶化
合物相の粒界相全体に対する割合が２０％以上であり、
熱伝導率が８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることを特徴とする
高熱伝導性窒化けい素焼結体。 - 【請求項４】 希土類元素がランタノイド系列の元素で
あることを特徴とする請求項１，２または３記載の高熱
伝導性窒化けい素焼結体。 - 【請求項５】 高熱伝導性窒化けい素焼結体は、アルミ
ニウムをアルミナに換算して１．０重量％以下含有する
ことを特徴とする請求項１，２または３記載の高熱伝導
性窒化けい素焼結体。 - 【請求項６】 高熱伝導性窒化けい素焼結体は、窒化ア
ルミニウムを１．０重量％以下含有することを特徴とす
る請求項１，２または３記載の高熱伝導性窒化けい素焼
結体。 - 【請求項７】 高熱伝導性窒化けい素焼結体は、Ｔｉ，
Ｚｒ，Ｈｆ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｃｒ，Ｍｏ，Ｗからなる
群より選択される少なくとも１種を酸化物に換算して
０．１〜３．０重量％含有することを特徴とする請求項
１，２または３記載の高熱伝導性窒化けい素焼結体。 - 【請求項８】 気孔率が容量比で２．５％以下、熱伝導
率が８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、三点曲げ強度が室温で６５０
ＭＰａ以上である請求項１，２または３記載の高熱伝導
性窒化けい素焼結体。 - 【請求項９】 酸素を１．７重量％以下、不純物陽イオ
ン元素としてのＬｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｆｅ，Ｃａ，Ｍｇ，Ｓ
ｒ，Ｂａ，Ｍｎ，Ｂを合計で０．３重量％以下、α相型
窒化けい素を９０重量％以上含有し、平均粒径１．０μ
ｍ以下の窒化けい素粉末に、希土類元素を酸化物に換算
して７．５重量％を超え１７．５重量％以下添加した原
料混合体を成形して成形体を調製し、得られた成形体を
脱脂後、温度１８００〜２１００℃で雰囲気加圧焼結
し、上記焼結温度から、上記希土類元素により焼結時に
形成された液相が凝固する温度までに至る焼結体の冷却
速度を毎時１００℃以下にして徐冷することを特徴とす
る高熱伝導性窒化けい素焼結体の製造方法。 - 【請求項１０】 窒化けい素粉末に、アルミナおよび窒
化アルミニウムの少なくとも一方を１．０重量％以下添
加することを特徴とする請求項９記載の高熱伝導性窒化
けい素焼結体の製造方法。 - 【請求項１１】 窒化けい素粉末に、Ｔｉ，Ｚｒ，Ｈ
ｆ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｃｒ，Ｍｏ，Ｗからなる群より選
択される少なくとも１種を酸化物に換算して０．１〜
３．０重量％添加することを特徴とする請求項９記載の
高熱伝導性窒化けい素焼結体の製造方法。
Priority Applications (8)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP07344237A JP3100892B2 (ja) | 1995-12-28 | 1995-12-28 | 高熱伝導性窒化けい素焼結体およびその製造方法 |
| KR1019960705075A KR0166406B1 (ko) | 1995-06-23 | 1996-06-07 | 고열전도성 질화규소 소결체, 그 제조방법 및 압접구조체 |
| CN96190066A CN1082938C (zh) | 1995-06-23 | 1996-06-07 | 高导热性氮化硅烧结体和使用它的压接结构体 |
| DE1996626262 DE69626262T2 (de) | 1995-06-23 | 1996-06-07 | Gesintertes siliciumnitrid hoher wärmeleitfähigkeit und druckgeschweisste struktur |
| EP96916346A EP0778249B1 (en) | 1995-06-23 | 1996-06-07 | Highly heat-conductive silicon nitride sinter and press-contacted body |
| US08/700,358 US5744410A (en) | 1995-06-23 | 1996-06-07 | High thermal conductive silicon nitride sintered body, method of producing the same and press-contacted body |
| PCT/JP1996/001559 WO1997000837A1 (en) | 1995-06-23 | 1996-06-07 | Highly heat-conductive silicon nitride sinter, process for producing the same, and pressure-welded structure |
| TW85107431A TW386072B (en) | 1995-06-23 | 1996-06-19 | High thermal conductive silicon nitride sintered body and press-contacted body comprising the same |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP07344237A JP3100892B2 (ja) | 1995-12-28 | 1995-12-28 | 高熱伝導性窒化けい素焼結体およびその製造方法 |
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP11288316A Division JP2000095569A (ja) | 1999-10-08 | 1999-10-08 | 高熱伝導性窒化けい素焼結体およびその製造方法 |
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09183666A true JPH09183666A (ja) | 1997-07-15 |
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ID=18367693
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP07344237A Expired - Lifetime JP3100892B2 (ja) | 1995-06-23 | 1995-12-28 | 高熱伝導性窒化けい素焼結体およびその製造方法 |
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| Country | Link |
|---|---|
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Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH11314969A (ja) * | 1998-03-05 | 1999-11-16 | Sumitomo Electric Ind Ltd | 高熱伝導性Ｓｉ３Ｎ４焼結体及びその製造方法 |
| JP2000034172A (ja) * | 1998-05-12 | 2000-02-02 | Toshiba Corp | 高熱伝導性窒化けい素焼結体およびその製造方法 |
| JP2001335369A (ja) * | 2000-05-23 | 2001-12-04 | Toshiba Corp | 窒化ケイ素セラミックス焼結体およびそれを用いた耐摩耗性部材 |
| JP2002201075A (ja) * | 2000-10-27 | 2002-07-16 | Toshiba Corp | 窒化けい素セラミックス基板およびそれを用いた窒化けい素セラミックス回路基板並びにその製造方法 |
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