KR0166406B1 - 고열전도성 질화규소 소결체, 그 제조방법 및 압접구조체 - Google Patents

고열전도성 질화규소 소결체, 그 제조방법 및 압접구조체 Download PDF

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미치야스 고마츠
가즈오 이케다
노부유키 미즈노야
요시토시 사토
다츠야 이마이즈미
가즈유키 곤도
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니시무로 타이조
가부시키가이샤 도시바
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Abstract

본 발명의 고열전도성 질화규소 소결체는, 희토류 원소를 산화물로 환산하여 7.5중량%를 초과하면서 17.5중량% 이하, 필요에 따라 질화알루미늄 및 알루미나의 적어도 한쪽을 1.0중량% 이하, 필요에 따라 Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Cr, Mo, W의 산화물, 탄화물, 질화물, 규화물, 붕화물로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 1종을 0.1 ∼ 3.0중량%, 그 외 불순물 양이온 원소로서 Li, Na, K, Fe, Ca, Mg, Sr, Ba, Mn, B를 합계 0.3중량% 이하 함유하고, β상형 질화규소결정 및 입계상으로 이루어진 것을 특징으로 한다. 이 소결체는 입계상중에서의 결정화합물상의 입계상 전체에 대한 비율이 20% 이상이고, 또한 기공율이 용량비로 2.5% 이하, 열전도율이 80W/m·K 이상, 3점 휨강도가 실온에서 650MPa 이상이다. 상기 구성에 의하면, 질화규소 소결체가 본래 구비하는 고강도 특성에 더해서, 열전도율이 높고 방열성에 우수한 질화규소 소결체가 얻어진다. 또한 본 발명의 압접구조체는 상기 질화규소 소결체로 이루어진 방열판에 발열부품을 압접하여 구성된다.

Description

[발명의 명칭]
고열전도성 질화규소 소결체, 그 제조방법 및 압접구조체
[기술분야]
본 발명은 고열전도성 질화규소 소결체, 그 제조방법 및 압접구조체에 관한 것으로, 특히 질화규소 본래의 고강도특성에 더해서 열전도율이 높고 방열성에 우수하며, 각종 반도체용 기판이나 압접구조체로서 양호한 고열전도성 질화규소 소결체, 그 제조방법 및 압접구조체에 관한 것이다.
[배경기술]
발열부품과 압접에 의해 접합되고, 발열부품으로부터의 열을 게외로 방산하기 위한 압접용 방열판이 각종 전기설비나 전자기품에 넓게 이용되고 있다. 또한, 대전류의 스위칭이나 교류를 직류로 변환하는 등의 전류제어 기능을 갖는 반도체소자로서 사이리스터 등의 압접구조체가 넓게 사용되고 있다.
제2도는 실리콘 제어정류소자(SCR)로서의 사이리스터의 구조체를 나타낸 단면도이다. 이 사이리스터는 양극으로 된 동스터드(1)와 음극도선(2) 사이에 개장(介裝)된 실리콘 접합체(3)와, 실리콘 접합체(3)에 접속되는 게이트도선(4), 실리콘 접퓬(3)를 밀봉하여 외기와 차단하기 위한 세라믹씰(5) 및 케이스(6) 및 내부에서 발생하는 열을 동스태드(1)를 매개로 외부로 방출시키기 위해 압접된 평판상의 방열판(7)을 구비하여 구성되고, 게이트도선(4)에 흐르는 게이트 전류에 의해 양음극 사이를 오프(차단) 상태로부터 온(시동) 상태로 하여 대전류를 제어하는 것이다.
근래, 발열부품의 고집적화, 고출력화에 대응하여 부품으로부터의 발열량도 급격하게 증대하는 경향이 있고, 보다 방열성이 양호한 방열판이 희구되고 있다. 예컨대, 전력수요의 증대에 대처하기 위해, 보다 대용량의 사이리스터가 희구되고 있고, 필연적으로 발열에 의한 절연파괴를 일으킬 우려가 없으며, 방열특성 및 절연특성이 보다 우수한 방열판이 요망되고 있다. 이와 같은 사이리스터용 등의 방열판(7)을 구성하는 재료로서는 종래 알루미나(Al2O3)가 일반적으로 사용되고 있지만, 열전도율이 20W/m·K 정도로 작기 때문에 방열성이 낮고, 고출력화에 대응한 방열판을 형성하는 것은 곤란하였다. 여기서, 열전도율이 알루미나의 2∼3배 정도로 크고, 보다 열전도율이 우수한 질화알루미늄(AIN) 소결체도 방열판의 구성재료로서 사용되고 있다.
한편, 질화규소를 주성분으로 하는 세라믹스 소결체는, 1000℃ 이상의 고온환경하에서도 우수한 내열성을 갖추고, 또한 저열팽창계수를 위한 내열 충격성도 우수하다는 등의 제특성을 갖추고 있기 때문에, 종래의 내열성 초합금에 대신하는 고온구조재료로서 가스터빈용 부품, 엔진용 부품, 제강용 기계부품 등의 각종 고강도 내열부품으로의 응용이 시험되고 있다. 또한, 금속에 대한 내식성이 우수하기 때문에, 용융금속의 내용재료로서의 응용도 시험되고 있고, 또한 내마모성도 우수하기 때문에 축수(軸受)등의 접동부재, 절삭공구로의 실용화도 도모되고 있다.
종래로부터 질화규소 세라믹스소결체의 소결조성으로서는, 질화규소-산화이트륨-산화알루미늄계, 질화규소-산화이트륨-산화알루미늄-질화알루미늄계, 산화규소-산화이트륨-산회알루미늄-티타늄, 마그네슘 또는 지르코늄의 산화물계 등이 알려져 있다.
상기 소결조성에서의 산화이트륨(Y2O3) 등의 희토류 원소의 산화물 또는 알칼리토류 금속원소의 산화물은 종래로부터 소결조제로서 일반적으로 사용되고 있고,이들 소결조제에 의해 소결성을 높혀 소결체를 치밀화하고 고강도화하기 위해 첨가되고 있다.
종래의 질화규소 소결체는 질화규소분말에 상기한 바와 같은 소결조제를 첨가물로서 첨가하여 성형하고, 얻어진 성형체를 1600∼1900℃ 정도의 고온도의 소성로에서 소정시간 소성한 후에 노냉하는 제조방법으로 양산되고 있다.
그러나, 상기 종래방법에 의해 얻어진 질화규소소결체에서는 인성치(靭性値) 등의 기계적 강도는 우수하지만, 열전도 특성의 점에서는 다른 질화알루미늄(AIN) 소결체, 산화벨륨(BeO) 소결체나 탄화규소(SiC) 소결체 등과 비교하여 현저히 낮기 때문에, 특히 방열성이 요구되는 각종 반도체용 기판이나 방열판으로서는 실용화 되고 있지 않고, 용도범위가 좁은 문제점이 있다.
한편, 질화알루미늄 소결체는 다른 세라믹스 소결체와 비교하여 높은 열전도율과 낮은 열팽창계수의 특징을 갖고 있기 때문에, 고속화, 고출력화, 다기능화, 대형화가 진전되는 반도체칩 탑재용의 회로기판재료나 패키지재료로서 넓게 이용되고 있지만, 기계적 강도의 점에서 충분히 만족시킬 수 있는 것은 얻어지지 않는다. 여기서, 고강도를 갖는 것과 더불어 높은 열전도율도 함께 갖춘 세라믹스 소결체의 개발이 요청되고 있다.
또한, 상기 세라믹스 소결체를 주된 구성재로 하는 방열판이나 반도체용 기판을, 발열부품과 압접에 의해 접합하기도 하고, 어셈블리공정에서 실장 보트에 나사 등으로 고정하도록 하면, 나사의 압압력(押壓力)이나 압접력에 의한 근소한 변형이나 핸들링시의 충격에 의해 방열판이나 기판이 파손되고, 방열부품이나 압접구조체의 제조수율이 큰 폭으로 저하되는 문제가 있다.
특히, 사이리스터에 사용되는 방열판과 같이 고압력이 인가되는 경우에는 소정의 절연내력을 확보하기 위해, 어느 정도의 두께를 갖춘 방열판이 필요하고, 필연적으로 열저항이 증대함과 더불어 방열판의 원료비용을 상승시키는 난점도 있다.
본 발명은 상기한 바와 같은 과제요청에 대처하기 위해 이루어진 것으로, 질화규소 소결체가 본래 구비한 고강도특성에 더해서, 특히 열전도율이 높고 방열서에 우수한 질화규소 소결체의 개량 및 그 제조방법을 제공하는 것을 제1목적으로 한다.
또한, 본 발명의 강도특성 및 열전도특성에 우수함과 더불어 절연파괴특성을 큰 폭으로 개선한 압접용 방열판을 이용한 사이리스터 등의압접구조체를 제공하는 것을 제2목적으로 한다.
[발명의 상세한 설명]
본 발명자는 상기한 목적을 달성하기 위해, 종래의 질화규소 소결체를 제조할 때에 일반적으로 사용되었던 질화규소분말의 종류, 소결조제나 첨가물의 종류 및 첨가량, 소결조건 등을 다양하게 변화시켜, 그들의 요소가 최종제품으로서의 소결체의 특성에 미치는 영향을 실험에 의해 확인하였다.
그 결과, 미세하고 고순도를 갖춘 질화규소분말에 희토류 원소, 필요에 따라 질화알루미늄, 알루미나나 Ti, Zr,Hf, V, Nb, Ta, Cr, Mo, W의산화물, 탄화물, 질화물, 규화물, 붕화물로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 1종을 소정량씩 첨가한 원료 혼합체를 성형탈지하고, 얻어진 성형체를 소정온도에서 일정시간 가열 유지하여 치밀화 소결을 실시한 후, 소정의 냉각속도로 냉각한 때에 열전도율이 크게 향상되고, 또한 고강도를 갖춘 질화규소 소결체가 얻어지는 것이 판명되었다.
또한, 산소나 불순물 양이온원소 함유량을 저감한 고순도의 질화규소 원료분말을 사용하고, 질화규소 성형체의 두께를 작게 설정하여 소결하는 것에 의해, 입계상(粒界相)에서의 글래스상(비정질상)의 생성을 효과적으로 방지할 수 있고, 희토류 언소 산화물만을 원료분말에 첨가한 경우에 있어서도 80W/m·K 이상, 또는 90W/m·K 이상의 고열전도율을 갖춘 질화규소 소결체가 얻어진다는 지견을 얻었다.
또한, 종래 소결조작종료 후에 소성로의 가열용 전원을 OFF로 하여 소결체를 노냉한 경우에는 냉각속도가 매시 400∼800℃로 급속이었지만, 본 발명자의 실험에 의하면, 특히 냉각속도를 매시 100℃ 이하로 완속으로 제어하는 것에 의해, 질화규소 소결체조직의 입계상이 비결정질 상태에서 결정상을 함유한 상으로 변화하고, 고강도 특성과 고전열특성이 동시에 달성되는 것이 판명되었다.
이와 같은 고열전도성 질화규소 소결체 자체는 그 일부가 이전에 본 발명자에 의해 특허출원되어 있고, 또한 일본국 특허공개공보평 6-135771호 및 특허공개공보평 7-48174호에 의해 출원공개되어 있다. 그리고, 이들 특허출원에 있어서 기재되어 있는 질화규소 소결체는 희토류 원소를 산화물로 환산하여 2.0∼7.5중량% 함유하는 것이다. 그러나, 본 발명자는 더욱 개량 연구를 해 온 결과, 함유되는 희토류 원소는 산화물로 환산하여 7.5중량%를 초과한 경우가 소결체의 고열전도화가 더욱 진행되고, 소결성도 양호한 것을 견출하여 본원 발명을 완성한 것이다. 특히, 희토류 원소가 란타노이드계열의 원소인 경우에 그 결과는 현저하다. 또한, 소결체의 미세구조의 특징으로서는 입계상중에서의 결정화합물상의 입계상 전체에 대한 비율이 60∼70%인 경우에 있어서, 소결체는 110∼120W/m·K 이상의 고열전도율을 달성할 수 있다.
또한, 이와 같은 고강도특성 및 고전열특성을 함께 만족하는 질화규소 소결체의 용도로서, 정류소자 등의 발열부품을 압접에 의해 접합하는 방열판에 적용하여 사이리스터 등의 압접구조부품을 형성하는 것에 의해, 사이리스터 등의 압접구조부픔의 인성강도 및 열전도성을 개선할 수 있고, 특히 방열판의 어셈블리공정에서의 조여서 부서지는 것이나 열사이클의 부가에 의한 크랙의 발생을 효과적으로 방지할 수 있는 것이 판명되었다.
본 발명은 상기 견지에 기초하여 완성된 것이다. 즉, 본원의 제1발명에 따른 고열전도성 질화규소 소결체는 희토류 원소를 산화물로 환산하여 7.5중량%를 초과하면서 17.5중량% 이하, 불순물 양이온원소로서의 Li, Na, K, Fe, Ca, Mg, Sr, Ba, Mn, B를 합계 0.3중량% 이하 함유하고, 열전도율이 80W/m·K 이상인 것을 특징으로 한다.
또한 다른 형태로서, 희토류 원소를 산화물로 환산하여 7.5중량%를 초과하면서 17.7중량% 이하, 불순물 양이온원소로서의 Li, Na, K, Fe, Ca, Mg, Sr, Ba, Mn, B를 합계 0.3중량% 이하 함유하고, 질화규소결정 및 입계상으로 이루어짐과 더불어 입계상중에서의 결정화합물상의 입계상 전체에 대한 비율이 20% 이상인 것을 특징으로 한다.
또한 그 외의 형태로서, 희토류 원소를 산화물로 환산하여 7.5중량%를 초과하면서 17.5중량% 이하 함유하고, 질화규소결정 및 입계상으로 이루어짐과 더불어 입계상중에서의 결정화합물상의 입계상 전체에 대한 비율이 20% 이상이며, 열전도율이 80W/m·K 이상인 것을 특징으로 한다. 또한, 고열전도성 질화규소 소결체의 3점휨강도는 650MPa 이상이다.
또한 고열전도성 질화규소 소결체는 질화규소결정 및 입계상으로 이루어짐과 더불어, 입계상중에서의 결정화합물상의 입계상 전체에 대한 비율이 50% 이상인 것이 보다 바람직하다.
또한, 상기 희토류 원소로서 란타노이드계열의 원소를 사용하는 것이 소결체의 열전도율을 향상시키기 위해 특히 바람직하다.
또한, 질화규소 소결체가 질화알루미늄 또는 알루미나를 1.0중량% 이하 함유하도록 구성해도 된다. 또, 알루미나를 1.0중량% 이하와, 질화알루미늄을 1.0중량% 이하를 병용해도 된다.
또한, 본 발명에서 사용하는 고열전도성 질화규소 소결체는 Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta,Cr, Mo, W로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 1종을 산화물로 환산하여 0.1∼0.3중량% 함유하는 것이 바람직하다. Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Cr, Mo, W로 이루어진 군에서선택되는 적어도 1종은 산화물, 탄화물, 질화물, 규화물, 붕화물로서 질화규소분말에 첨가하는 것에 의해 함유시킬 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 고열전도성 질화규소 소결체는 예 컨대, 이하의 방법으로 제조된다. 즉, 산소를 1.7중량% 이하, 불순물 양이온 원소로서의 Li, Na, K, Fe,Ca, Mg, Sr, Ba,Mn, B를 합계 0.3중량% 이하, α상형 질화 규소를 90중량% 이상함유하고, 평균입경 1.0㎛ 이하의 질화규소분말에 희토류 원소를 산화물로 환산하여 7.5중량%를 초과하면서 17.5중량%를 첨가한 원료 혼합체를 성형하여 성형체를 조제하며, 얻어진 성형체를 탈지 후, 온도 1800∼2100℃에서 분위기 가압 소결하고, 상기 소결온도에서 상기 희토류 원소에 의해 소결시에 형성된 액상이 응고하는 온도까지 이르는 소결체의 냉각속도를 매시 100℃ 이하로하여 서냉한다.
상기 제조방법에 있어서, 질화규소분말에 알루미나 및 질화알루미늄의 적어도 하나를 1.0중량% 이하 더 첨가해도 된다.
또한, 질화규소분말에 Ti,Zr, Hf, V, Nb, Ta, Cr, Mo, W의 산화물, 탄화물, 질화물, 규화물, 붕화물로 이루어진 군에서선택되는 적어도 1종을 0.1∼3.0중량% 더 첨가도 된다.
상기 제조방법에 따르면,질화규소결정 조직중에 희토류 원소를 포함하는 입계상이 형성되고, 기공율이 2.5% 이하, 열전도율이 80W/m·K 이상, 3점흼강도가 실온에서 650MPa 이상의 기계적 특성 및 열전도특성이 모두 우수한 질화규소 소결체가 얻어진다.
본 발명에 있어서 사용되는 소결체의 주성분으로 이루어진 질화규소분말으로는 소결성, 강도 및 열전도율을 고려하여, 산호함유량이 1.7중량% 이하,바람직하게는 0.5∼1.5중량%, Li, Na, K, Fe,Mg, Ca, Sr, Ba, Mn, B등의 불순물 양이온원소 함유량이 합계 0.3중량% 이하, 바랍직하게는 0.2% 이하로 제어된 α상형 질화 규소를 90중량% 이상, 바람직하게는 93중량% 이상 함유하고, 평균입경 1.0㎛ 이하, 바람하게는 93중량% 이상 함유하고, 평균입경이 1.0㎛ 이하, 바람직하게는 0.4∼0.8㎛ 정도의 미세한 질화규소분말을 사용할 수 있다.
평균입경이1.0㎛ 이하의 미세한 원료분말을 사용하는 것에 의해,소량의 소결조제라도 기공율이 2.5% 이하의 치밀한 소결체를 형성할 수 있고, 또한 소결조제가 열전도특성을 저해하는 것도 감소한다.
또한, Li, Na, K. Fe, Ca Mg, Sr, Ba, Mn, B의 불순물 양이온원소도 열전도성을 저해하는 물질로 이루어지기 때문에, 80W/m·K 이상의 열전도율을 확보하기 위해서는, 상기 불순물 양이온원소의 함유량은 합계 0.3중량% 이하로 하는 것에 의해 달성할 수 있다. 특히, 마찬가지의 이유에 의해, 상기 불순물 양이온원소의 함유량은 합계 0.2중량% 이하로 하는 것이 보다 바람직하다. 여기서, 동상화규소 소결체를 얻기 위해 사용되는 질화규소분말에는, 특히 Fe, Ca, Mg가 비교적 많이 함유되어 있기 때문에 Fe, Ca, Mg의 합계량이 상기 불순물 양이온원소의 합계 함유량의 기준으로 된다.
또한, β상형과 비교하여 소결성에 우수한 α상형 질화규소를 90중량% 이상 함유하는 질화규소 원료분말을 사용하는 것에 의해, 고밀도의 소결체를 제조할 수 있다.
또한, 질화규소 원료분말에 소결조제로서 첨가하는 희토류 원소로는 Ho, Er, Yb, Y, La, Sc, Pr, Ce, Nd, Dy, Sm Gd 등의 산화물, 또는 소결조작에 의해 이들 산화물로 이루어진 물질이 단독으로 또는 2종 이상의 산화물을 조합시킨 것을 포함해도 되지만, 특히 산화홀뮴(Ho2O3), 산화엘븀(Er2O3)이 바람직하다.
특히, 희토류 원소로서 란타노이드계열의 원소인 Ho, Er, Yb를 사용하는 것에 의해, 소결성이 양호하게 되고, 1850℃ 정도의 저온도영역에 있어서도 충분히 치밀한 소결체가 얻어진다. 따라서, 소성장치의 설비비 및 운전비를 저감할 수 있는 효과도 얻어진다. 이들 소결조제는 질화규소 원료분말과 반응하여 앵상을 생성하고, 소결촉진제로서 기능한다.
상기 소결조제의 첨가량은 산화물 환산으로 원료분말에 대하여 7.5중량%를 초과하면서 17.5중량% 이하의 범위로 한다. 이 첨가량이 7.5중량% 이하의 경우는 소결체의 치밀화 또는 고열전도화가 불충분하고, 특히 희토류 원소가 란타노이드계 원소와 같이 원자량이 큰 원소의 경우에는 저강도이고 비교적 저열전도율의 소결체가 형성된다. 한편, 첨가량이 17.5중량%를 초과하는 과량으로 되면, 과량의 입계상이 생성되고, 열전도율의 저하 및 강도의 저하가 생기기 때문에 상기 범위로 한다. 특히, 마찬가지의 이유로 인해 8∼15중량%로 하는 것이 바람직하다.
또한, 본 발명에 있어서, 다른 선택적인 첨가성분으로서 사용하는 Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Cr, Mo, W의 산화물, 탄화물, 질화물, 규화물, 붕화물은 상기 희토류 원소의 소결촉진제의 기능을 촉진함과 더불어, 결정조직에 있어서 분산강화의 기능을 하고 Si3N4소결체의 기계적 강도를 향상시키는 것으로, 특히 Hf, Ti의 화합물이 바람직하다. 이들 화합물의 첨가량이 0.1주량% 미만의 경웨 있어서는 첨가효과가 불충분하고, 3.0중량%를 초과하는 과량으로 되는 경우에는 열전도율 및 기계적 강도나 전기절연 파괴강도의 저하가 일어나기 때문에, 첨가량은 0.1∼3.0중량%의 범위로 한다. 특히, 0.2∼2.0중량%로 하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 Ti, Zr, Hf 등의 화합물은 질화규소 소결체를 흑색계로 착색하여 불투명성을 부여하는 차광제로서도 기능한다. 그 때문에, 특히 광에 의해 오동작을 하기 쉬운 집적회로 등을 탑재하는 회로기판을 제조하는 경우에는 상기 Ti 등의 화합물을 적정하게 첨가하고, 차광성에 우수한 질화규소 기판으로 하는 것이 바람직하다.
또한, 본 발명에 있어서, 다른 선택적인 첨가성분으로서의 알루미나(Al2O3)는 상기 희토류 원소의 소결촉진제의 기능을 조장하는 역할을 하는 것으로, 특히 가압소결을 행하는 경우에 현저한 효과를 발휘하는 것이다. 이 Al2O3의 첨가량이 0.1중량% 미만의 경우에 있어서는 보다 고온도에서의 소결이 필요하게 되고, 1.0중량%를 초과하는 과량으로 되는 경우에는 과량의 입계상을 생성하기도 하고, 또는 질화규소로 고용(固溶) 시작하며, 열전도의 저하가 일어나기 때문에 첨가량은 1중량% 이하, 바람직하게는 0.1∼0.75중량%의 범위로 한다. 특히 강도, 열전도율 모두 양호한 성능을 확보하기 위해서는 첨가량을 0.1∼0.5중량%의 범위로 하는 것이 바람직하다.
또한, 후술할 AIN과 병용하는 경우에는 그 합계 첨가량은 1.0중량% 이하로 하는 것이 바람직하다.
또한, 다른 첨가성분으로서의 질화알루미늄(AIN)은 소결과정에서의 질화규소의 중발 등을 억제함과 더불어, 상기 희토류 원소의 소결촉진제로서의 기능을 보다 조장하는 역할을 하는 것이다.
AIN의 첨가량이 0.1중량% 미만(알루미나와 병용하는 경우에는 0.05중량% 미만)의 경우에 있어서는 보다 고온도에서의 소결이 필요하게 되고, 1.0중량%를 초과하는 과량으로 되는 경우에는 과량의 입계상을 생성하기도 하고, 또는 질화규소로 고용하기 시작하며, 열전도율의 저하가 일어나기 때문에, 첨가량은 0.1∼1.0중량%의 범위로 한다. 특히 소결성, 강도, 열전도율 모두 양호한 성능을 확보하기 위해서는 첨가량을 0.1∼0.5중량%의 범위로 하는 것이 바람직하다. 또한, 상기 Al2O3와 병용하는 경우에는 AIN의 첨가량은 0.05∼0.5중량%의 범위가 바람직하다.
또한, 소결체의 열전도율을 높이기 위해 탄화규소(SiC)를 첨가해도 된다. 단, SiC의 첨가량이 3중량%를 초과하는 경우에는 소결체의 절연성이 저하하고, 반도체용 기판이나 사이리스터용 방열판으로서의 기능이 저하하기 때문에, 첨가량은 3중량% 이하가 바람직하다.
또한, 소결체의 기공율은 열전도율 및 강도에 크게 영향을 미치기 때문에, 2.5% 이하로 되도록 제조한다. 기공율이 2.5%를 초과하면 열전도의 방해로 되고, 소결체의 열전도율이 저하함과 더불어, 소결체의 강도저하가 일어난다.
또한, 질화규소 소결체는 조직적으로 질화규소결정과 입계상으로 구성되지만, 입계상중 결정화합물상의 비율은 소결체의 열전도율에 크게 영향을 주고, 본 발명에 따른 고열전도성 질화규소 소결체에 있어서는 입계상의 20% 이상으로 하는 것이 필요하고, 보다 바랍직하게는 50% 이상이 결정상에서 차지하는 것이 바람직하다. 결정상이 20% 미만에서는 열전도율이 80W/m·K 이상으로 되도록 방열특성에 우수하고, 또한 고온강도에 우수한 소결체가 얻어지지 않기 때문이다.
또한, 상기한 바와 같이 질화규소 소결체의 기공율을 2.5% 이하로 하고, 또한 질화규소결정조직에 형성되는 입계상의 20% 이상이 결정상에서 차지하도록 하기 위해서는, 질화규소 성형체를 온도 1800∼2100℃에서 2∼10시간 정도 가압소결하고, 또한 소결조작완료 직후에서의 소결체의 냉각속도를 매시 100℃ 이하로 서냉하는 것이 중요하다.
소결온도를 1800℃ 미만으로 한 경우에는, 소결체의 치밀화가 불충분하고 기공율이 2.5vol% 이상으로 되어 기계적 강도 및 열전도성이 모두 저하해 버린다. 한편, 소결온도가 2100℃를 초과하면 질화규소성분 자체가 증발분해하기 쉽게 된다. 특히, 가압소결에서는 안되고, 상압소결을 실시한 경우에는 1800℃ 부근에서 질화규소의 분해증발이 시작된다.
상기 소결조작완료 직후에서의 소결체의 냉각속도는 입계상을 결정화시키기 때문에 중요한 제어인자로서, 냉각속도가 매시 100℃를 초과하도록 급속냉각을 실시한 경우에는 소결체조직의 입계상이 비결정질(글래스상)로 되고, 소결체에 생성된 액상이 결정상으로서 입계상에 차지하는 비율이 20% 미만으로 되어, 강도 및 열전도성이 모두 저하해 버린다.
상기 냉각속도를 엄밀히 조정해야 하는 온도범위는 소정의 소결온도(1800∼2100℃)에서, 상기 소결조제의 반응에 의해 생성되는 액상이 응고하기 까지의 온도범위에서 충분하다. 이와 관련하여, 상기한 바와 같은 소결조제를 사용한 경우의 액상응고점은 개략 1600∼1500℃ 정도이다. 그리고, 적어도 소결온도에서 상기 액상응고온도에 이르기 까지의 소결체의 냉각속도를 매시 100℃ 이하, 바람직하게는 50℃ 이하, 보다 바람직하게는 25℃ 이하로 제어하는 것에 의해, 입계상의 20% 이상, 특히 바람직하게는 50% 이상이 결정상으로 되고, 열전도율 및 기계적 강도가 모두 우수한 소결체가 얻어진다.
본 발명에 따른 질화규소 소결체는 예 컨대 이하와 같은 프로세스를 통해 제조된다. 즉, 상기 소정의 미세입경을 갖고, 또한 불순물 함유량이 적은 미세한 질화규소분말에 대해 소정량의 소결조제, 유기 바인더 등의 필요한 첨가제 및 필요에 따라 Al2O3나 AlN, Ti 화합물 등을 더해서 원료 혼합체를 조제하고, 이어서 얻어진 원료 혼합체를 성형하여 소정형상의 성형체를 얻는다. 원료 혼합체의 성형법으로서는 범용 금형프레스법, 닥터 블레이드법과 같은 시트형성법 등이 적용될 수 있다.
상기 성형조작에 계속해서, 성형체를 비산화성 분위기중에서 온도 600∼800℃, 또는 공기중에서 온도 400∼500℃에서 1∼2시간 가열하여 미리 첨가한 유기 바인더성분을 충분히 제거하고, 탈지한다. 다음에, 탈지처리된 성형체를 질소가스, 수소가스나 아르곤가스 등의 불활성 가스분위기중에서 1800∼2100℃ 정도에서 소정시간 분위기 가압소결을 행한다.
상기 제조에 의해 제조된 질화규소 소결체는 기공율이 2.5% 이하, 80W/m·K (25℃)이상, 또는 90W/m·K 이상의 열전도율을 갖고, 또한 3점휨강도가 상온에서 650MPa 이상으로 기계적 특성에도 우수하다.
또한, 저열전도성 질화규소에 고열전도성 SiC 등을 첨가하여 소결체 전체로서의 열전도율을 80W/m·K 이상으로 한 질화규소 소결체는 본 발명의 범위에는 포함되지 않는다. 그러나, 열전도율이 80W/m·K 이상인 질화규소 소결체에 고열전도성 SiC 등을 복합시킨 질화규소 소결체의 경우에는 본 발명의 범위에 포함되는 것은 물론이다.
또한, 제2발명에 따른 압접구조체는, 제1발명에 따른 고열전도성 질화규소 소결체를 포함하는 고열전성 질화규소 소결체를 압접구조체에 적용한 발명으로, 구체적으로는 희토류 원소를 산화물로 환산하여 2.0∼17.5중량%, 불순물 양이온원소로서의 Li, Na, K, Fe, Ca,Mg, Sr, Ba, Mn, B를 합계 0.3중량% 이하 함유하고, 90W/m·K 이상의 열전도율을 갖춘 고열전도성 질화규소 소결체로 이루어진 반열판에 발열부품을 압접하여 구성한 것을 특징으로 한다. 또한, 이 경우에서의 고열전도성 질화규소 소결체와 제1발명에서의 고열전도성 질화규소 소결체는 조성범위가 반드시 일치하는 것은 물론 아니다. 각각 클레임에서 규정되어 있는 내용이 각각의 권리범위이다.
또한, 제2발명에 따른 압접구조체는 희토류 원소를 산화물로 환산하여 2.0∼17.5중량% 함유하고, 질화규소결정 및 입계상으로 이루어짐과 더불어 입계상중에서의 결정화합물상의 입계상 전체에 대한 비율이 20% 이상이고, 90W/m·K 이상의 열전도율을 갖춘 고열전도성 질화규소 소결체로 이루어진 방열판에 발열부품을 압접하여 구성해도 된다.
또한, 발열부품 등에 압접되는 고열전도성 질화규소 소결체(방열판)의 압접면의 표면 거칠기는 최대높이(Rmax) 기준으로 10㎛ 이하로 하면 된다. 고열전도성 질화규소 소결체의 압접면의 표면 거칠기를 Rmax 기준으로 10㎛ 이하로 하는 것에 의해, 실질적으로 발열부품과의 접촉면적을 손상시키는 것없이 발열부품으로부터의 열을 효과적으로 고열전도성 질화규소 소결체로 전도시킬 수 있다. 마찬가지의 이유로 인해, 압접면의 표면 거칠기는 5㎛ 이하가 보다 바람직하다.
본 발명에 따른 압접구조체에 의하면, 질화규소 소결체가 본래 갖는 고강도 고인성 특성에 더해서 열전도율을 큰 폭으로 개선한 고열전도성 질화규소 소결체에 의해 방열판을 형성하고 있기 때문에, 어셈블리공정에 있어서 방열판의 조여서 부서지는 것이 발생하지 않고, 방열판을 이용한 사이리스터 등의 압접구조체를 높은 제조수율로 양산할 수 있게 된다.
특히, 질화규소 소결체의 인성치가 높기 때문에, 발열부품으로부터의 열사이클에 의해 방열판에 균열이 발생하는 것이 적고, 내열사이클 특성이 현저하게 향상되며, 내구성 및 신뢰성에 우수한 사이리스터 등의 압접구조체를 제공할 수 있다.
또한, 종래에서는 달성되지 않은 높은 열전도율을 갖춘 질화규소 소결체를 방열판으로서 사용하고 있기 때문에, 고출력화 및 고집적화를 지향하는 발열부품을 압접한 경우에 있어서도, 열저항특성의 열화가 저고, 우수한 방열특성을 발휘한다.
특히, 질화규소 소결체 자체의 기계적 강도가 우수하기 때문에, 요구되는 기계적 강도특성을 일정하게 한 경우에, 다른 세라믹스 소결체로 이루어진 방열판과 비교해서 방열판의 두께를 보다 줄일 수 있게된다. 이 방열판의 두께를 줄이는 것에 의해 열저항치를 보다 작게 할 수 있고, 방열특성을 더욱 개선할 수 있다. 또한, 요구되는 기계적 특성에 대하여 종래보다 얇은 방열판으로도 충분히 대응할 수 있기 때문에, 발열부품의 고밀도 실장도 가능하게 되고, 압접구조체를 보다 소형화할 수 있게 된다.
[도면의 간단한 설명]
제1a, b, c, d도는 각각 실시예 3, 2, 1 및 비교예 1에 따른 소결체의 X선 회절도이고, 제1e도는 입계상의 결정화율이 제로인 소결체의 X선 회절도.
제2도는 실리콘 제어정류소자를 사용한 압접구조체로서의 사이리스터의 구조예 를 나타낸 단면도.
제3도는 차량 탑재형 사이리스터의 다른 구조예 를 나타낸 측면도.
[실시예 ]
다음에, 본 발명의 실시형태에 관하여 이하에 나타낸 실시예 를 참조하여 구체적으로 설명한다.
[실시예 1∼3]
산소를 1.3중량%, 불순물 양이온원소로서 Li, Na, K, Fe, Ca, Mg, Sr, Ba, Mn, B를 합계 0.15중량% 함유하고, α상형 질화규소 97%를 함유한 평균 입경 0.55㎛의 질화규소 원료분말에 대해, 소결조제로서 평균입경 0.9㎛의 Ho2O3(산화홀륨)분말 12.5중량%를 첨가하고, 에틸알코올중에서 질화규소제볼을 이용하여 72시간 습식 혼합한 후에 건조시켜 원료분말 혼합체를 조정하였다.
다음에, 얻어진 원료분말 혼합체에 유기 바인더를 소정량 첨가하여 균일하게 혼합한 후에, 1000㎏/㎠의 성형압력에서 프레스성형하고, 길이 50㎜ x 폭 50㎜ x 두께 5㎜의 성형체를 다수 제작하였다. 다음에, 얻어진 성형체를 700℃의 분위기 가스 중에서 2시간 탈지한 후에, 이 탈지체를 질소가스 분위기중 9기압으로 하여 1950℃에서 6시간 유지하고 치밀화 소결을 실시한 후에, 소결로에 부설한 가열장치로의 통전량을 제어하여 소결로내 온도가 1500℃까지 강하하기 까지의 사이에서의 소결체의 냉각속도가 각각 100℃/hr(실시예 1), 50℃/hr(실시예 2), 25℃/hr(실시예 3)로 되도록 조정하여 소결체를 냉각하여, 각각 실시예 1∼3에 따른 질화규소 소결체를 조제하였다.
[비교예 1]
한편, 치밀화 소결완료 직후에, 가열장치전원을 OFF로 하고, 종래의 노냉에 의한 냉각속도(약 500℃/hr)에서 소결체를 냉각한 점이외는 실시예 1과 동일조건에서 소결처리하여 비교예 1에 따른 질화규소 소결체를 조제하였다.
[비교예 2]
산소를 1.5중량%, 상기 불순물 양이온원소를 합계 0.6중량% 함유하고, α상형 질화규소 93%를 함유한 평균입경 0.60㎛의 질화규소 원료분말을 이용한 점 이외에는 실시예 1과 동일조건에서 처리하여, 비교예 2에 따른 질화규소 세라믹스 소결체를 조제하였다.
[비교예 3]
산소를 1.7중량%, 상기 불순물 양이온원소를 합계 0.7중량% 함유하고, α상형 질화규소 91%를 함유한 평균입경 1.2㎛의 질화규소 원료분말을 이용한 점외에는 실시예 1과 동일조건에서 처리하여, 비교예 3에 따른 질화규소 소결체를 조제하였다.
이렇게 해서 얻어진 실시예 1∼3 및 비교예 1∼3에 따른 질화규소 소결체에 관하여 기공율, 열전도율(25℃), 실온에서의 3점휨강도의 평균치를 측정하였다. 또한, 각 소결체를 X선 회절법에 의해 입계상에 차지하는 결정상의 비율을 측정하여 하기 표1에 나타낸 결과를 얻었다.
또한, 상기 표 1내의 입계상에 차지하는 결정상의 비율은 소결체의 X선 회절패턴으로 구해진다. 제1a, b, c, d도는 각각 실시예 3, 2, 1 및 비교예 1에 따른 소결체의 X선 회절도로서, SiN와 HoO의 결정화합물의 존재량을 나타내는 X선 강도의 피크(A)와, β-SiN의 (101)면의 X선 강도 피크(B), β-SiN의 (201)면의 X선 강도 피크(C)가 나타나 있다. 한편, 제1e도는 입계상이 비결정상에서 결정화율이 제로인 소결체의 X선 회절도로서, 결정화합물상에 상당하는 피크(A)는 나타나지 않는다.
여기서, 질화규소에 대하여 HoO를 12.5중량% 첨가한 질화규소 소결체에 있어서, 입계상이 전부 결정화한 경우에서의 결정화 지수(Rs)는 상기 각 피크(A, B, C)의 X선 강도값을 IA, IB, IC로 하면, 하기 (1)식으로 주어지고, 그 값은 0.45이다.
한편, X선 회절도의 각 피크(A, B, C)의 X선 강도값을 각각 독출하고, 상기 (1)식에 따라 실시예 1∼3 및 비교예 1의 소결체의 결정화 지수(R)를 계산하면 하기와 같다.
이와 같이하여 얻어진 각 결정화 지수(R)에 관하여, 하기 (2)식에서 나타낸 바와 100% 결정화한 경우의 결정화 지수(Rs=0.45)에 대한 비율(%)을 계산하는 것에 의해, 각 소결체의 입계상에 차지하는 결정상의 비율(Q)이 표1에 나타낸 바와 같이, 각각 32%, 55%, 75%, 10%로 산출된다.
표 1에 나타낸 결과에서 분명한 바와 같이, 실시예 1∼3에 따른 질화규소 소결체에 있어서는 비교예 1과 비교하여 치밀화 소결완료 직후에서의 소결체의 냉각속도를 종래보다 낮게 설정하고 있기 때문에, 입계상에 결정상을 함유하고, 결정상의 차지하는 비율이 높은 만큼, 고열전도율을 갖는 방열성이 높은 고강도 소결체가 얻어졌다.
한편, 비교예 1과 같이 소결체의 냉각속도를 크게 설정하고, 급격히 냉각한 경우는 입계상에 있어서 결정상이 차지하는 비율이 10% 이하로 적고 열전도율이 저하하였다. 또한, 비교예 2와 같이 상기 불순물 양이온원소를 합계량의 0.6중량%로 많게 함유한 질화규소분말을 이용한 경우는 소결체의 냉각속도를 실시예 1과 동일하게 하여도 입계상의 대부분이 비결정질로 형성되고 열전도율이 저하하였다.
또한, 비교예 3과 같이 평균입경이 1.2㎛로 거친 질화규소분말을 이용한 경우는 소결에 있어서 치밀화가 불충분하고, 강도, 열전도율도 저하하였다.
[실시예 4∼17 및 비교예 4∼7]
실시예 4∼17로서 실시예 1에 있어서 사용한 질화규소분말과 Ho2O3분말과 표2에 나타낸 조성비로 되도록 조합하여 원료 혼합체를 각각 제조하였다.
다음에, 얻어진 각 원료 혼합체를 실시예 1과 동일 조건에서 성형 탈지처리한 후, 표2에 나타낸 조건에서 소결처리하여 각각 실시예 4∼17에 따른 질화규소 세라믹스 소결체를 제조하였다.
한편, 비교예 4∼6으로서 표2에 나타낸 바와 같이 Ho2O3을 과량으로 첨가한 것(비교예 4), Ho2O3을 과소량으로 첨가한 것(비교예 5), Ho2O3을 과량으로 첨가한 것(비교예 6)의 원료 혼합체를 각각 조제하고, 실시예 1과 동일 조건에서 원료 혼합으로부터 소결조작을 실시하여 각각 비교예 4∼6에 따른 소결체를 제조하였다.
또한, 비교예 7로서 소결온도를 1750℃로 한 점 이외는 실시예 1과 동일 조건에서 원료 혼합으로부터 소결조작을 실시하여 비교예 7에 따른 소결체를 제조하였다.
이렇게 해서 제조한 실시예 4∼17 및 비교예 4∼7에 따른 각 질화규소; 라믹스 소결체에 관하여 실시예 1과 동일 조건에서 기공율, 열전도율(25℃), 실온에서의 3점휨강도의 평균치, X선 회절법에 의한 입계상에 차지하는 결정상의 비율을 측정하여, 하기 표 2에 나타낸 결과를 얻었다.
표 2에 나타낸 결과로부터 분명한 바와 같이, HoO을 소정량 함유하고, 소결후의 냉각속도를 소정으로 설정한 실시예 4∼17에 따른 소결체는, 어느 것이나 고열전도율에서 고강도치를 갖고 있다. 한편, 비교예 4∼6에 나타낸 바와 같이, HoO성분이 과소량, 또는 과량 첨가된 경우에는 치밀화가 불충분하기도 하고, 입계상이 과량 또는 입계상에 차지하는 결정상의 비율이 너무 낮기 때문에, 휨강도가 저하하기도 하고, 또는 열전도율이 열화되는 것이 확인되었다. 또한, 소결온도를 1750℃로 설정한 비교예 7에 따른 소결체는 치밀화가 불충분하고, 강도 및 열전도율이 모두 저하하였다.
[실시예 18∼48]
실시예 18∼48으로서 실시예 1에 있어서 사용한 HoO분말과 치환하여 표3에 나타낸 희토류 산화물을 표3에 나타낸 조성비로 되도록 배합한 이외는 실시예 1과 동일 조건에서 처리하여 실시예 18∼48에 따른 질화규소 세라믹스 소결체를 제조하였다.
표 3에 나타낸 결과로부터 분명한 바와 같이, HoO과 치환하여 다른 희토류 원소를 사용한 실시예 18∼18에 따른 소결체는 HoO첨가의 것과 동등한 성능을 갖는 것이확인되었다.
[실시예 49∼60 및 비교예 8∼11]
실시예 49∼60으로서 실시예 1에 있어서 사용한 질화규소분말과 HoO분말을 표4에 나타낸 조성비로 되도록 조합하여 원료 혼합체를 각각 조제하였다.
다음에, 얻어진 각 원료 혼합체를 실시예 1과 동일 조건에서 성형 탈지처리한 후, 표4에 나타낸 조건에서 소결처리하여 각각 실시예 49∼60에 따른 질화규소 세라믹스 소결체를 제조하였다.
한편, 비교예 8∼11으로서 표4에 나타낸 바와 같이 HoO을 과량으로 첨가한 것(비교예 8), HoO을 과소량으로 첨가한 것(비교예 9), AlO을 과량으로 첨가한 것(비교예 10), HoO을 과량으로 첨가한 것(비교예 11)의 원료 혼합체를 각각 조제하고,실시예 1과 동일 조건에서 원료 혼합으로부터 소결조작을 실시하여 각각 비교예 8∼11에 따른 소결체를 제조하였다.
이렇게 해서 제조한 각 실시예 및 비교예 에 따른 각 질화규소 세라믹스 소결체에 관하여 실시예 1과 동일 조건에서 기공율, 열전도율(25℃), 실온에서의 3점휨강도의 평균치, X선 회절법에 의한 입계상에 차지하는 결정상의 비율을 측정하여, 하기 표4에 나타낸 결과를 얻었다.
표 4에 나타낸 결과로부터 분명한 바와 같이, HoO, AlO을 소정량 함유하고, 소결후의 냉각속도를 소정으로 설정한 실시예 49∼60에 따른 소결체는 어느 것이나 고열전도율에서 고강도치를 갖고 있다. 한편, 비교예 8∼11에 나타낸 바와 같이, HoO, AlO의 적어도 1종의 성분이 과소량, 또는 과량 첨가된 경우는 치밀화가불충분하기도 하고, 입계상이 과량 또는 입계상에 차지하는 결정상의 비율이 너무 낮기 때문에, 휨강도가 저하하기도 하고, 또는 열전도율이 열화되는 것이 확인되었다.
[실시예 61∼84]
실시예 61∼84로서실시예 54에 있어서 사용한 HoO분말에 치환하여 표5에 나타낸 희토류 산화물을 표5에 나타낸 조성비로 되도록 배합한 이외는 실시예 54와 동일 조건에서 처리하여 실시예 61∼84에 따른 질화규소 세라믹스 소결체를 제조하였다.
이렇게 하여 얻어진 각 실시예 에 따른 소결체에 관하여 실시예 54와 동일조건에서 기공율, 열전도율(25℃), 실온에서의 3점휨강도의 평균치, X선 회절접에 의한 입계상에 차지하는 결정상의 비율을 측정하여 하기 표5에 나타낸 결과를 얻었다.
표 5에 나타낸 결과로부터 분명한 바와 같이, HoO과치환하여 다른 희토류 원소를 사용한 실시예 61∼84에 따른 소결체는 HoO첨가의 것과 동등한 성능을 갖는 것이 확인되었다.
다음에, 첨가제로서 질화알루미늄(AlN)을 사용한 경우에 관하여 이하에 나타낸 실시예 를 참조하여 구체적으로 설명한다.
[실시예 85∼87]
산소를 1.3중량%, 상기 불순물 양이온원소를 합계 0.15중량% 함유하고, α상형 질화규소 97%를 함유하는 평균입경 0.55㎛의 질화규소 원료분말에 대해, 소결조제로서 평균입경 0.9㎛의 HoO(산화홀뮴)분말 12.5중량%, 평균입경 0.8㎛의 AlN(질화알루미늄)분말 0.25중량%를 첨가하고, 에틸알코올중에서 질화규소제 볼을 이용하여 72시간 습식 혼합한 후에 건조시켜 원료분말 혼합체를 조제하였다. 다음에 얻어진 원료분말 혼합체에 유기 바인더를 소정량 첨가하여 균일하게 혼합한 후에, 1000㎏/㎠의 성형압력에서 프레스 성형하고, 길이 50㎜ x VHR 50㎜ x 두께 5㎜의 성형체를 다수 제작하였다. 다음에, 얻어진 성형체를 700℃의 분위기가스중에 있어서 2시간 탈지한 후에, 이 탈지체를 질소가스 분위기중 9기압으로 하여 1900℃에서 6시간 유지하고, 치밀화 소결을 실시한 후에, 소결로에 부설한 가열장치로의 통전량을 제어하여 소결로내 온도가 1500℃까지 강하하기 까지의 사이에서의 소결체의 냉각속도가 각각 100℃/hr(실시예 85), 50℃/hr(실시예 86), 25℃/hr(실시예 87)로 되도록 조정하여 소결체를 서냉하고, 각각 실시예 85∼87에 따른 질화규소 세라믹스 소결체를 조제하였다.
[비교예 12]
한편, 치밀화 소결완료 직후에, 가열장치전원을 OFF로 하고, 종래의 노냉에 의한 냉각속도(약 500℃/hr)에서 소결체를 냉각한 점이외는 실시예 85와 동일 조건에서 소결처리하여 비교예 12에 따른 질화규소 소결체를 얻었다.
[비교예 13]
산소를 1.5중량%, 상기 불순물 양이온원소를 합계 0.6중량% 함유하고, α상형 질화규소 93%를 함유하는 평균입경 0.60㎛의 질화규소 원료분말을 이용한 점이외는 실시예 85와 동일 조건에서 처리하여, 비교예 13에 따른 질화규소 소결체를 얻었다.
[비교예 14]
산소를 1.7중량%, 상기 불순물 양이온원소를 합계 0.7중량% 함유하고, α상형 질화규소 91%를 함유하는 평균입경 1.2㎛의 질화규소 원료분말을 이용한 점이외는 실시예 85와 동일 조건에서 처리하여, 비교예 14에 따른 질화규소 소결체를 얻었다.
이렇게 하여 얻어진 각 실시예 및 비교예 에 따른 질화규소 소결체에 관하여 기공율, 열전도율(25℃), 실온에서의 3점휨강도이 평균치를 측정하였다. 또한, 각 소결체를 X선 회절법에 의해 입계상에 차지하는 결정상의 비율을 측정하고, 하기 표6에 나타낸 결과를 얻었다.
표 6에 나타낸 결과로부터 분명한 바와 같이, 실시예 85∼87에 따른 질화규소 세라믹스 소결체에 있어서는, 비교예 12와 비교하여 치밀화 소결완료 직후에서의 소결체의 냉각속도를 종래보다 낮게 설정하고 있기 때문에 입계상에 결정상을 포함하고, 결정상의 차지하는 비율이 높은 만큼 고열전도율을 갖는 방열성이 높은 고강도 질화규소 소결체가 얻어졌다.
한편, 비교예 12와 같이 소결체의 냉각속도를 크게 설정하고, 급속하게 냉각한 경우는 입계상에 있어서 결정상이 차지하는 비율이 적고 열전도율이 저하하였다. 또한, 비교예 13과 같이 불순물 양이온원소를 0.6중량%로 많이 함유한 질화규소분말을 이용한 경우는 소결체의 냉각속도를 실시예 85와동일하게 해도 입계상의 대부분이 비결정질로 형성되고 열전도율이 저하하였다.
또한, 비교예 14와 같이 평균입경이 1.2㎛로 거칠은 질화규소분말을 이용한 경우는 소결에 있어서 치밀화가 불충분하고, 강도, 열전도율도 저하하였다.
[실시예 88∼102 및 비교예 15∼21]
실시예 88∼102로서 실시예 85에 있어서 사용한 질화규소분말과 HoO분말과 AlN분말과 평균입경 0.5㎛의 AlO분말을 표7에 나타낸 조성비로 되도록 조합하여 원료 혼합체를 각각 조제하였다.
다음에, 얻어진 각 원료 혼합체를 실시예 85와 동일 조건에서 성형 탈지처리한 후, 표7에 나타낸 조건에서 소결처리하여 각각 실시예 88∼102에 따른 질화규소 세라믹스 소결체를 제조하였다.
한편, 비교예 15∼21으로서 표7에 나타낸 HoO을 과량으로 첨가한 것(비교예 15), HoO을 과소량으로 첨가한 것(비교예 16), AlN을 과량으로 첨가한 것(비교예 17), HoO을 과량으로 첨가한 것(비교예 18), AlN과 AlO의 합계 첨가량을 과량으로 설정한 것(비교예 19 및 비교예 20), 상기 합계 첨가량을 너무 적게 설정한 것(비교예 21)의 원료 혼합체를 각각 조제하고, 실시예 85와 동일 조건에서 원료 혼합으로부터 소결조작을 실시하여 각각 비교예 15∼21에 따른 소결체를 제조하였다.
이렇게 해서 제조한 각 실시예 및 비교예 에 따른 각 질화규소 세라믹스 소결체에 관하여 실시예 85와 동일 조건에서 기공율, 열전도율(25℃), 실온에서의 3점휨강도의 평균치, X선 회절법에 의한 입계상에 차지하는 결정상의 비율을 측정하여, 하기 표7에 나타낸 결과를 얻었다.
표 7에 나타낸 결과로부터 분명한 바와 같이, HoO, 필요에 따라 AlN, AlO을 소정량 함유하고, 소결후의 냉각속도를 소정의 조온도로 설정한 실시예 88∼102에 따른 소결체는 어느 것이나 고열전도율에서 고강도치를 갖고 있다. 한편, 비교예 15∼21에 나타낸 바와 같이, HoO, AlN의 적어도 1종의 성분 또는 AlN과 AlO성분의 합계량이 과소량, 또는 과량 첨가된 경우는 치밀화가 불충분하기도 하고, 입계상이 과량 또는 입계상에 차지하는 결정상의 비율이 너무 낮기 때문에, 휨강도가 저하하기도 하고, 또는 열전도율이 열화되는 것이 확인되었다.
[실시예 103∼117]
실시예 103∼117으로서 실시예 85에 있어서 사용한 HoO분말에 치환하여 표8에 나타낸 희토류 산화물을 표8에 나타낸 조성비로 되도록 배합한 이외는 실시예 85와 동일 조건에서 처리하여 실시예 103∼117에 따른 질화규소 세라믹스 소결체를 조제하였다.
이렇게 하여 얻어진 각 실시예 에 따른 소결체에 관하여 실시예 85와 동일 조건에서 기공율, 열전도율(25℃), 실온에서의 3점휨강도의 평균치, X선 회절접에 의한 입계상에 차지하는 결정상의 비율을 측정하여 하기 표8에 나타낸 결과를 얻었다.
표 8에 나타낸 결과로부터 분명한 바와 같이, HoO과 치환하여 다른 희토류 원소를 사용한 실시예 103∼117에 따른 소결체는 HoO첨가의 것과 동등한 성능을 갖는 것이 확인되었다.
다음에, Hf화합물 등을 첨가한 SiN소결체에 관하여 이하에 나타낸 실시예 를 참조하여 구체적으로 설명한다.
[실시예 118∼120]
산소를 1.3중량%, 상기 불순물 양이온원소를 합계 0.15중량% 함유하고, α상형 질화규소 97%를 함유하는 평균입경 0.55㎛의 질화규소 원료분말에 대해, 소결조제로서 평균입경 0.9㎛의 HoO(산화홀뮴)분말 12.5중량%, 평균입경 1㎛의 HfO(산화하프늄)분말 1.5중량%를 첨가하고, 에틸알코올중에서 질화규소제 볼을 이용하여 72시간 습식 혼합한 후에 건조시켜 원료분말 혼합체를 조정하였다. 이어서, 얻어진 원료분말 혼합체에 유기 바인더를 소정량 첨가해서 균일하게 혼합한 후에, 1000㎏/㎠의 성형압력에서 프레스 성형하고, 길이 50㎜ x 폭 50㎜ x 두께 5㎜의 성형체를 다수 제작했다. 이어서, 얻어진 성형체를 700℃의 분위기가스중에 있어서 2시간 탈지한 후에, 이 탈지체를 질소가스 분위기중 9기압으로 하여 1900℃에서 6시간 유지하고, 치밀화 소결을 실시한 후에, 소결로에 부설한 가열장치로의 통전량을 제어하여 소결로내 온도가 1500℃까지 강하하기 까지의 사이에서의 소결체의 냉각속도를 각각 100℃/hr(실시예 118), 50℃/hr(실시예 119용), 25℃/hr(실시예 120용)로 되도록 조정하여 소결체를 서냉하고, 각각 실시예 118∼120에 따른 질화규소 세라믹스 소결체를 조제하였다.
[비교예 22]
한편, 치밀화 소결완료 직후에, 가열장치전원을 OFF로 하고, 종래의 노냉에 의한 냉각 속도(약 500℃/hr)에서 소결체를 냉각한 점이외는 실시예 118과 동일한 조건하에서 소결처리해서 비교예 22에 따른 질화규소 소결체를 조제하였다.
[비교예 23]
산소를 1.5중량%, 불순물 양이온원소를 합계 0.6중량% 함유하고, α상형 질화규소 93%를 포함하는 평균입경 0.60㎛의 질화규소 원료분말을 이용한 점이외는 실시예 1과 동일 조건으로 처리하여, 비교예 23에 따른 질화규소 세라믹스 소결체를 조제하였다.
[비교예 24]
산소를 1.7중량%, 불순물 양이온원소를 합계 0.7중량% 함유하고, α상형 질화규소 91%를 함유하는 평균입경 1.2㎛의 질화규소 원료분말을 이용한 점이외는 실시예 118과 동일조건으로 처리하여, 비교예 24에 따른 질화규소 소결체를 조제하였다.
이렇게 하여 얻은 각 실시예 및 비교예 에따른 질화규소 소결체에 관하여 기공율, 열전도율(25℃), 실온에서의 3점휨강도의 평균치를 측정하였다. 또한, 각 소결체를 X선 회절법에 의해 입계상에 차지하는 결정상의 비율을 측정하여, 하기 표9에 나타낸 결과를 얻었다.
표 9에 나타낸 결과로부터 분명한 바와 같이, 실시예 118∼120에 따른 질화규소 세라믹스 소결체에 있어서는, 비교예 22와비교하여 치밀화 소결완료 직후에서의 소결체의 냉각속도를 종래보다 낮게 설정하였기 때문에, 입계상에 결정상을 포함하고, 결정상의 차지하는 비율이 높은 만큼, 고열전율을 갖는 방열성이 높은 고강도 소결체가 얻어졌다.
한편, 비교예 22와 같이 소결체의 냉각속도를 크게 설정하고, 급격히 냉각한 경우는, 입계상에 있어서 결정상이 차지하는 비율이 적고 열전도율이 저하하였다. 또한, 비교예 23과 같이 상기 불순물 양이온원소를 합계 0.6중량%로 많이 함유한 질화규소분말을 이용한 경우는 소결체의 냉각속도를 실시예 118과 동일하게 하여도 입계상의 대부분이 모두 비결정질로 형성되고 열전도율이 저하하였다.
또한,비교예 24와 같이 평균입경이 1.2㎛로 거칠은 질화규소분말을 이용한 경우는, 소결에 있어서 치밀화가 불충분하고,강도 및 열전도율도 저하하였다.
[실시예 121∼177 및 비교예 25∼31]
실시예 121∼177로서 실시예 118에 있어서 사용한 질화규소분말과, HoO분말, HfO분말 이외에 표10∼표12에 나타낸 각종 희토류 산화물 분말 및 각종 금속화합물 분말과, 또한 AlO분말과, AlN분말을 표10∼표12에 나타낸 조성비로 되도록 조합하여 원료 한합체를 각각 조제하였다.
다음에, 얻어진 각 원료 혼합체를 실시예 118과 동일 조건에서 성형 탈지 처리한 후, 표10∼표12에 나타낸 조건에서 소결처리하여 각각 실시예 121∼177에 따른 질화규소 세라믹스 소결체를 제조하였다.
한편, 비교예 25∼31으로서 표12에 나타낸 바와 같이 Hf를 과소량으로 첨가한 것(비교예 25), HoO을 과소량으로 첨가한 것(비교예 26), HfO를 과량으로 첨가한 것(비교예 27), HoO을 과량으로 첨가한 것(비교예 28), TiO를 과량으로 첨가한것(비교예 29), AlN을 과량으로 첨가한 것(비교예 30), 알루미나를 과량으로 첨가한 것(비교예 31)의 원료 혼합체를 각각 조제하고, 실시예 118과 동일 조건에서 원료 혼합으로부터 소결조작을 실시하여 각각 비교예 25∼31에 따른 소결체를 제조하였다.
이렇게 하여 제조한 각 실시예 및 비교예 에 따른 각 질화규소 세라믹스 소결체에 관하여 실시예 118과 동일 조건에서 기공율, 열전도율(25℃), 실온에서의 3점휨강도의 평균치, X선 회절법에 의한 입계상에 차지하는 결정상의 비율을 측정하여, 하기 표10∼표12에 나타낸 결과를 얻었다.
표 10∼표 12에 나타낸 결과로부터 분명한 바와 같이, HoO, 희토류 산화물, HfO등의 각종 금속화합물, 필요에 따라 AlO,AlN을 소정량 함유하고, 소결후의 냉각속도를 소정으로 설정한 각 실시예 에 따른 소결체는, 어느 것이나 고열전도율에서 고강도치를 갖고 있다. 한편, 비교예 25∼31에 나타낸 바와 같이, HoO, HfO, TiO, AlO, AlN 중 적어도 1종의 성분이 과소량, 또는 과량 첨가된 경우는 치밀화가 불충분하기도 하고, 입계상이 과량 또는 입계상에 차지하는 결정상의 비율이 너무 낮기 때문에, 휨강도가 저하 또는 열전도율이 열화하는 것이 확인되었다.
또한, 상기 실시예 이외에, 질화규소분말에 HoO분말 12.5중량%와, Zrc, VC, NbC, TaC, CrC, MoC, Tin, ZrN, VN, TaN, CrN, MoN, WN, HfSi, TiSi, ZrSi, VSi, NbSi, TaSi, CrSi, MoSi, WSi, ZrB, VB, NbB, TaB, CrB, MoB, WB로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종을 1중량% 첨가한 조성의 원료 혼합체를 실시예 118과 동일 조건에서 처리하여 각종 SiN소결체를 제조하였다. 이들 소결체에 관하여 실시예 118과 동일 조건에서 기공율, 열전도율(25℃), 실온에서의 3점휨강도의 평균치, X선 회절에 의한 입계상에 차지하는 결정상의 비율을 측정한 바, 실시예 118∼177과 거의 마찬가지인 결과가 얻어졌다.
다음에, 본 발명의 압접구조체의 실시형태를 이하에 나타낸 실시예 를 참조하여 구체적으로 설명한다.
우선, 고열전도성 질화규소 소결체로 이루어진 방열판에 관하여 설명하고, 그 후에 이 방열판을 이용한 압접구조체로서의 사이리스터에 관하여 설명한다.
[실시예 178∼179]
산소를 1.3중량%, 불순물 양이온원소로서의 Li, Na, K, Fe, Ca, Mg, Sr, Ba, Mn, B를 합계 0.15중량% 함유하고, α상형 질화규소 97%를 포함하는 평균입경 0.55㎛의 질화규소 원료분말에 대해, 소결조제로서 평균입경 0.7㎛의 YO(산화이트륨)분말 5중량%, 평균입경 0.5㎛의 AlO(알루미나)분말 1.5중량%를 첨가하고, 에틸알코올중에서 24시간 습식 혼합한 후에 건조시켜 원료분말 혼합체를 조정하였다. 다음에, 얻어진 원료분말 혼합체에 유기 바인더를 소정량 첨가해서 균일하게 혼합한 후에, 1000㎏/㎠의 성형압력에서 프레스 성형하고, 원판상의 성형체를 다수 제작하였다. 다음에, 얻어진 성형체를 700℃의 분위기가스중에서 2시간 탈지한 후에, 이 탈지체를 질소가스 분위기중 7.5기압으로 하여 1900℃에서 6시간 유지하고, 치밀화 소결을 실시한 후에, 소결로에 부설한 가열장치로의 통전량을 제어하여 소결로내 온도가 1500℃까지 강하하기 까지의 사이에서의 소결체의 냉각속도를 각각 50℃/hr(실시예 178), 25℃/hr(실시예 179)로 되도록 조정하여 소결체를 냉각하고, 또한얻어진 각 소결체를 연마 가공하는 것에 의핸 표면 거칠기를 5㎛-Rmax로 설정하고, 또 두께 0.4mm x 직경 70mm로 가공하여 각각 실시예 178∼179의 압접용 질화규소 방열판을 조제하였다.
[비교예 32]
한편, 치밀화 소결완료 직후에, 가열장치전원을 OFF로 하고, 종래의 노냉에 의한 냉각 속도(약 500℃/hr)에서 소결체를 냉각한 점이외는 실시예 178과 동일한 조건하에서 소결처리해서 비교예 32의 압접용 질화규소 방열판을 조제하였다.
[비교예 33]
산소를 1.5중량%, 상기 불순물 양이온원소를 합계 0.6중량% 함유하고, α상형 질화규소 93%를 함유하는 평균입경 0.60㎛의 질화규소 원료분말을 이용한 점 및 냉각속도를 100℃/hr로 한 점이외는 실시예 178과 동일 조건에서 처리하여, 비교예 33에 따른 질화규소 방열판을 조제하였다.
[비교예 34]
산소를 1.7중량%, 상기 불순물 양이온원소를 합계 0.7중량% 함유하고, α상형 질화규소 91%를 함유하는 평균입경 1.1㎛의 질화규소 원료분말을 이용한 점 및 냉각속도를 100℃/hr로 한 점이외는 실시예 178과 동일조건에서 처리하여, 비교예 34에 압접용질화규소 방열판을 조제하였다.
이와 같이 하여 얻은 각 실시예 178∼179 및 비교예 32∼34의 압접용 질화규소방열판에 관하여 기공율 및 25℃에서의 열전도율을 측정하였다. 또한, 각 SiN방열판에 관하여 X선 회절법에 의해 입계상에 차지하는 결정상의 비율을 측정하여, 하기 표9에 나타낸 결과를 얻었다.
표 13에 나타낸 결과로부터 분명한 바와 같이, 실시예 178∼179의 압접용 질화규소 방열판에 있어서는, 비교예 32와 비교하여 치밀화 소결완료 직후에서의 소결체의 냉각속도를 종래보다 낮게 설정하고 있기 때문에, 입계상에 결정상을 포함하고, 결정상의 차지하는 비율이 높은 만큼, 고열전율을 갖는 방열성이 높은 압접용 SiN방열판이 얻어졌다.
한편, 비교예 32와 같이 소결체의 냉각속도를 크게 설정하고, 급격히 냉각한 경우는, 입계상이 전부 비결정질로 형성되고 열전도율이 저하하였다. 또한, 비교예 33과 같이 불순물 양이온원소를 합계 0.6중량%로 많이 함유한 질화규소분말을 이용한 경우는 소결체의 냉각속도를 비교적 작게 하여도 입계상이 모두 비결정질로 형성되고 열전도율이 저하하였다.
[비교예 35]
한편, 실시예 에서의 SiN소결체에 대신하여, 두께가 0.3㎜이고, 열전도율이 170W/m·K인 질화알루미늄(AlN) 소결체를 사용하여 실시예 와 동일 방법을 갖는 비교예 35에 따른 AlN 방열판을 제조하였다.
[비교예 36]
또한, 실시예 에서의 SiN소결체에 대신하여, 두께가 0.8㎜이고, 열전도율이 70W/m·K인 질화알루미늄(AlN) 소결체를 사용하여 실시예 와 동일 방법을 갖는 비교예 36에 따른 AlN 방열판을 제조하였다.
[비교예 37]
또한, 실시예 에서의 SiN소결체에 대신하여, 두께가 0.3㎜이고, 열전도율이 20W/m·K인 산화알루미늄(AlO) 소결체를 사용하여 실시예 와 동일 방법을 갖는 비교예 37에 따른 AlO방열판을 제조하였다.
상기와 같이 제조한 실시예 및 비교예 에 따른 각 방열판의 강도특성 및 절연특성을 평가하기 위해, 각 방열판의 3점휨강도를 측정함과 더불어, 절연파괴시험을 실시하고, 방열판의 절연내력을 측정하였다.
또한, 절연파괴시험은 절연유중에 침지(侵漬)한 각 방열판의 양면에 설치한 전극에 50Hz의 전압을 인가하고, 방열판이 절연파괴를 일으키는 때의 최소 전압을 측정하여 실시하였다. 절연내력은 측정한 최소 절연파괴전압을 방열판의 두께로 나눈 수치로 나타낸다.
또한, 상기 실시예 및 비교예 에 따른 각 방열판을 사용하여, 도3에 나타낸 바와 같은 차량 탑재용 사이리스터를 다수 조제하였다. 이 사이리스터는 냉각핀(8)의 측면에, 압접용 방열판(7a), 단자(9a), 정류소자(10), 단자(9b), 절연스페이서(11), 압접판(12)을 적층하고, 냉각핀(8)으로부터 입상된 볼트(13)에 누름판(14)을 장착하며, 또한 스프링(15)을 매개로 압접나사(16)를 취부하고, 이 압접나사(16)를 조여서 장착하는 것에 의해 정류소자(10)를 방열판(7a)측에 압접하여 구성된다.
그리고, 상기한 바와 같이 각종 방열판을 사용하여 사이리스터를 다수 제조할 때에, 어셈블시에 압접나사(16)의 압접력에 의해 크랙이 생기기도 하고, 파손된 방열판의 비율을 측정하여 사이리스터의 제조수율을 산출하였다.
각 측정결과는 하기 표 14에 나타내었다.
상기 표14에 나타낸 결과로부터 분명한 바와 같이, 각 실시예 에 따른 압접형 SiN방열판에 의하면, 3점휨강도가 비교예 와 비교하여 크게 되는 경향이 있다. 따라서, 사이리스터의 어셈블리공정에서의 조여서 부서지는 것이 발생하는 것이 적고, 압접용 방열판을 사용한 압접구조부품의 제조수율을 큰 폭으로 개선시킬 수 있는 것이 실증되었다.
또한, 각 실시예 에 따른 SiN방열판은 종래의 SiN소결체로 이루어진 비교예 32∼34의 방열판과 비교하여 2∼5배 정도 큰 열전도율을 갖고 있기 때문에, 방열성이 우수하고, 고출력화 및 고발열화에 대응한 방열판으로서 매우 유효하다.
또한, 각 실시예 에 따른 방열판의 절연내력은 비교예 36∼37에 나타낸 종래의 AlN 소결체나 AlO소결체의 절열내력의 2배 정도로 크고, 우수한 내절연파괴특성을 나타낸다.
상기한 바와 같이 종래의 방열판과 비교하여, 3점휨강도나 절연내력이 2배 이상 큰 상기 실시예 의 방열판을 사용하면, 요구되는 기계적 강도나 절연내력을 종래와 동일하게 설정한 경우에는, 방열판의 두께를 종래의 1/2이하로 줄일 수도 있다. 이 경우, 방열판의 두께를 줄일 수 있기 때문에 방열판에서의 열저항치를 보다작게 할 수 있고, 방열특성을 더욱 상승적으로 개선할 수 있다. 또한, 방열판 두께의 저감화에 의해, 발열부품의 고밀도 실장도 가능하게 되고, 사이리스터 등의 압접구조부품의 소형화에도 유효하다.
한편, 비교예 32∼34에 따른 압접형 SiN방열판에 있어서는, 3점휨강도는 양호하지만, 그 열전도율이 40W/m·K 이하로 상대적으로 낮기 때문에, 고출력화도 지향한 압접구조부품에는 부적합한 것이 판명되었다.
또한, 비교예 35에 따른 AlN 방열판에 있어서는, 열전도성이 높은 AlN 소결체를 사용하고 있기 때문에 방열특성은 우수하지만, 강도 및 편향량이 작고, 어셈블리공정에서의 조여서 부서지는 것이나 핸들링시의 충격에 견디기 어렵다는 것이 확인되었다. 또한, 내전압특성도 낮은 것이 판명되었다.
비교예 36에 따른 AlN 회로기판에 있어서는, 종래의 SiN기판보다도 높은 열전도율을 갖고 있기 때문에 방열성은 양호하지만, 강도가 불충분하다. 또한, 내전압특성이 저하하는 것이 판명되었다.
한편, 비교예 37에 따른 종래의 AlO방열판에 있어서는, 열전도율, 3점휨강도 및 절연내력이 모두 작기 때문에 방열성 및 내구성도 낮고, 어셈블시에서의 방열판의 균열이나 손상이 많이 발생하여 사이리스터의 제조수율이 큰 폭으로 저하하였다.
다음에, 각종 조성 및 특성치를 갖춘 다른 질화규소 소결체(방열판)를 사용한 압접구조부품으로서의 사이리스터의 실시형태에 관하여 이하에 나타낸 실시예 180을 참조하여 설명한다.
[실시예 180]
상기 표2에 나타낸 실시예 4∼7 및 표10∼11에 나타낸 실시예 121∼162에 따른 각 고열전도성 질화규소 소결체를 방열판용 재료로서 선택하였다.
다음에, 선택한 각 질화규소 소결체의 표면을 연마 가공하는 것에 의해, 표면 거칠기를 5㎛-Rmax로 조정하고, 또한 두께 0.3㎜×직경 70㎜로 각각 가공하여 각 사이리스터용 질화규소 방열판으로 하였다. 또한, 각 질화규소 방열판을 사용하여 도3에 나타낸 바와 같은 차량 탑재용의 실시예 180에 따른 압접구조체로서의 사이리스터를 각각 다수 조제하였다.
그리고, 실시예 178∼179와 마찬가지로, 사이리스터의 어셈블시에 압접나사(16)의 압접력에 의해 크랙이 발생하기도 하고, 파손된 방열판의 비율을 측정하였지만, 조여서 부서지는 것의 발생은 없고, 압접용 방열판을 사용한 제품의 제조수율을 큰 폭으로 개선할 수 있는 것이 판명되었다.
또한, 각 실시예 180에 따른 SiN방열판은 종래의 SiN소결체로 이루어진 방열판과 비교하여 2∼5배 정도 큰 열전도율을 갖고 있기 때문에, 방열성이 우수하고, 고출력화 및 고발열화에 대응한 방열판으로서 매우 유효하다.
[산업상의 이용분야]
이상의 설명을 통해, 본 발명에 따른 질화규소 소결체 및 그 제조방법에 의하면, 고강도 또한 높은 열전도율을 갖춘 질화규소 소결체가 얻어진다. 따라서, 이 질화규소 소결체는 반도체용 기판 및 방열판 등의 기판으로서 매우 유용하다.
특히, 상기 고열전도성 질화규소 소결체로 이루어진 방열판에 발열부품을 압접하여 사이리스터 등의 압접구조체를 형성한 경우에는, 어셈블리공정에 있어서 방열판의 조여서 부서지는 것이 발생하지 않고, 압접구조체를 높은 제조수율로 양산할 수 있게 된다.
또한, 질화규소 소결체의 인성치가 높기 때문에, 발열부품으로부터의 열사이클에 의해 방열판에 균열이 발생하는 것이 적고, 내열사이클특성이 현저하게 향상되며, 내구성 및 신뢰성에 우수한 압접구조체를 제공할 수 있다.
특히, 질화규소 소결체 자체의 기계적 강도가 우수하기 때문에, 요구되는 기계적 강도특성을 일정하게 한 경우에는, 다른 세라믹스 소결체로 이루어진 방열판과 비교하여 방열판의 두께를 보다 줄일 수 있게 된다. 이 방열판의 두께를 줄일 수 있는 것에 의해, 열저항치를 보다 작게 할 수 있고, 방열특성을 더욱 개선할 수 있다. 또한, 요구되는 기계적 특성에 대하여, 종래보다 얇은 방열판에서도 충분히 대응 가능하기 때문에, 발열부품의 고밀도 실장도 가능하게 되고, 압접구조체를 보다 소형화할 수 있게 된다.

Claims (16)

  1. 희토류 원소를 산화물로 환산하여 7.5중량%를 초과하면서 17.5중량% 이하, 불순물 양이온 원소로서의 Li, Na, K, Fe, Ca, Mg, Sr, Ba, Mn, B를 합계 0.3중량% 이하 함유하고, 열전도율이 80W/m·K 이상인 것을 특징으로 하는 고열전도성 질화규소 소결체.
  2. 희토류 원소를 산화물로 환산하여 7.5중량%를 초과하면서 17.5중량% 이하, 불순물 양이온 원소로서의 Li, Na, K, Fe, Ca, Mg, Sr, Ba, Mn, B를 합계 0.3중량% 이하 함유하고, 질화규소결정 및 입계상으로 이루어짐과 더불어 입계상중에서의 결정화합물상의 입계상 전체에 대한 비율이 20% 이상인 것을 특징으로 하는 고열전도성 질화규소 소결체.
  3. 희토류 원소를 산화물로 환산하여 7.5중량%를 초과하면서 17.5중량% 이하 함유하고, 질화규소결정 및 입계상으로 이루어짐과 더불어 입계상중에서의 결정화합물상의 입계상 전체에 대한 비율이 20% 이상이며, 열전도율이 80W/m·K 이상인 것을 특징으로 하는 고열전도성 질화규소 소결체.
  4. 제1항, 제2항 또는 제3항에 있어서, 희토류 원소가 란타노이드계열의 원소인 것을 특징으로 하는 고열전도성 질화규소 소결체.
  5. 제1항, 제2항 또는 제3항에 있어서, 고열전도성 질화규소 소결체가 알루미늄을 알루미나로 환산하여 1.0중량% 이하 함유하는 것을 특징으로 하는 고열전도성 질화규소 소결체.
  6. 제1항, 제2항 또는 제3항에 있어서, 고열전도성 질화규소 소결체가 질화알루미늄을 1.0중량% 이하 함유하는 것을 특징으로 하는 고열전도성 질화규소 소결체.
  7. 제1항, 제2항 또는 제3항에 있어서, 고열전도성 질화규소 소결체가 Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Cr, Mo, W로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 1종을 산화물로 환산하여 0.1∼3.0중량% 함유하는 것을 특징으로 하는 고열전도성 질화규소 소결체.
  8. 제1항, 제2항 또는 제3항에 있어서, 기공율이 용량비로 2.5% 이하, 열전도율이 80W/m·K 이상, 3점휨강도가 실온에서 650MPa 이상인 것을 특징으로 하는 고열전도성 질화규소 소결체.
  9. 산소를 1.7중량% 이하, 불순물 양이온원소로서의 Li, Na, K, Fe, Ca, Mg, Sr, Ba, Mn, B를 합계 0.3중량% 이하, α상형 질화규소를 90중량% 이상 함유하고, 평균입경 1.0㎛ 이하의 질화규소분말에 희토류 원소를 산화물로 환산하여 7.5중량%를 초과하면서 17.5중량% 이하 첨가한 원료 혼합체를 성형하여 성형체를 조제하며, 얻어진 성형체를 탈지 후, 온도 1800∼2100℃에서 분위기 가압 소결하고, 상기 소결온도에서 상기 희토류 원소에 의해 소결시에 형성된 액상이 응고하는 온도까지 이르는 소결체의 냉각속도를 매시 100℃ 이하로 하여 서냉하는 것을 특징으로 하는 고열전도성 질화규소 소결체의 제조방법.
  10. 제9항에 있어서, 질화규소분말에 알루미나 및 질화알루미늄의 적어도 한쪽을 1.0중량% 이하 첨가하는 것을 특징으로 하는 고열전도성 질화규소 소결체의 제조방법.
  11. 제9항에 있어서, 질화규소분말에 Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Cr, Mo, W로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 1종을 산화물로 환산하여 0.1중량%∼3.0중량% 첨가하는 것을 특징으로 하는 고열전도성 질화규소 소결체의 제조방법.
  12. 희토류 원소를 산화물로 환산하여 2.0∼17.5중량%, 불순물 양이온원소로서의 Li, Na,K, Fe, Ca, Mg, Sr, Ba, Mn, B를 합계 0.3중량% 이하 함유하고, 90W/m·K 이상의 열전도율을 갖는 고열전도성 질화규소 소결체로 이루어진 방열판에 발열부품을 압접하여 구성한 것을 특징으로 하는 압접구조체.
  13. 희토류 원소를 산화물로 환산하여 2.0∼17.5중량% 함유하고, 질화규소결정 및 입계상으로 이루어짐과 더불어 입계상중에서의 결정화합물상의 입계상 전체에 대한 비율이 20% 이상이며, 90W/m·K 이상의 열전도율을 갖는 고열전도성 질화규소 소결체로 이루어진 방열판에 발열부품을 압접하여 구성한 것을 특징으로 하는 압접구조체.
  14. 제12항 또는 제13항에 있어서, 고열전도성 질화규소 소결체의 3점휨강도가 650MPa 이상인 것을 특징으로 하는 압접구조체.
  15. 제12항 또는 제13항에 있어서, 발열부품에 압접되는 고열전도성 질화규소 소결체의 압접면의 표면 거칠기가 최대높이(Rmax) 기준으로 10㎛ 이하인 것을 특징으로 하는 압접구조체.
  16. 제12항 또는 제13항에 있어서, 고열존도성 질화규소 소결체가 질화규소결정 및 입계상으로 이루어짐과 더불어, 입계상중에서의 결정화합물상의 입계상 전체에 대한 비율이 50% 이상인 것을 특징으로 하는 압접구조체.
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