JP2536448B2

JP2536448B2 - 窒化アルミニウム焼結体

Info

Publication number: JP2536448B2
Application number: JP6110664A
Authority: JP
Inventors: 健喜石沢; 信夫鮎沢; 昭白仁田; 政道高井; 範政内田
Original assignee: Shinagawa Refractories Co Ltd
Current assignee: Shinagawa Refractories Co Ltd
Priority date: 1994-05-25
Filing date: 1994-05-25
Publication date: 1996-09-18
Anticipated expiration: 2011-09-18
Also published as: JPH0769734A

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は窒化アルミニウム焼結体
に係り、特に半導体回路基板として極めて有用な熱伝導
率の高い窒化アルミニウム焼結体に関する。

【０００２】

【従来の技術】近年、半導体工業においては、ＩＣ、Ｌ
ＳＩ等の大規模回路に関し、高集積化、高出力化が行わ
れつつあり、これに従ってシリコン素子の単位面積あた
りの発熱量が大幅に増大している。しかして、この現象
はシリコン素子の正常な働きを阻害する問題となること
が指摘されている。

【０００３】従って、この問題を解決するために熱伝導
性の良い絶縁基板材が必要とされている。

【０００４】従来、半導体回路基板としては、フェノー
ル基板、ホーロー基板、アルミナ基板、ベリリア基板、
炭化ケイ素基板等が知られている。これらの材料は各々
熱放散性、耐熱性、強度、電気特性などに特長を有する
が、基板材として最も必要とされる特性は電気抵抗性、
熱伝導性が高いことである点から、一般にはアルミナ基
板が最も多く使用されている。しかしながら、アルミナ
基板は放熱に関していえば、前述の最近の基板に対する
厳しい要求を充分満足しているとはいえず、このため、
半導体回路基板としての要求特性を満足する新しい基板
材料の出現が要望されていた。

【０００５】ところで、窒化アルミニウムは理論的には
ベリリア（ＢｅＯ）に匹敵する高熱伝導性材料であるこ
とが従来より知られており、窒化アルミニウムの基板材
料への適用は極めて有効であると考えられる。窒化アル
ミニウムは共有結合性の強い化合物であり、高融点（２
５１６℃で分解）、溶融金属に対する高耐食性、単結晶
では約３２０ｗ／ｍ・Ｋの高熱伝導性を有する等の特長
を有する高特性セラミックスである。

【０００６】しかしながら多結晶窒化アルミニウムは難
焼結性物質であり、従来よりその焼結技術に対する研究
が行われており、好適な焼結助剤に関する提案がなされ
ている。

【０００７】例えば、特開昭６０−１７１２７０号公報
では焼結助剤として、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、
Ｙ、ランタノイド族元素等の酸化物あるいは分解して酸
化物となる化合物を添加することにより、熱伝導率６０
〜８０ｗ／ｍ・Ｋの緻密な窒化アルミニウム焼結体を製
造することが開示されている。

【０００８】また、特開昭６０−１８６４７９号公報で
は、ＡｌＮ粉末に炭素又は分解して炭素になる化合物を
添加することにより、熱伝導率４５〜６５ｗ／ｍ・Ｋの
焼結体を得ることが開示されている。

【０００９】その他、特開昭６０−２３９３６７号公
報、特開昭６０−２３９３６８号公報には、ハロゲン化
物又はアセチリド化合物等をＡｌＮ粉末に各々単独で添
加して焼結する方法が開示されている。

【００１０】更に、同技術としては、特開昭５８−５５
３７７号公報、特開昭６０−２５５６７７号公報、特開
昭６１−２６１２７０号公報、特開昭６２−３６０６９
号公報、特開昭６２−４１７６６号公報、特開昭６２−
５２１８０号公報等がある。

【００１１】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記従
来のいずれの方法によっても、充分に緻密かつ高い熱伝
導率を有する窒化アルミニウム焼結体を得ることは極め
て困難であった。即ち、炭化物、アセチリド化合物等の
各種添加物の単独使用では、十分な焼結性の改善効果は
得られないのである。

【００１２】

【課題を解決するための手段】本発明は上記従来の問題
点を解決し、緻密でしかも熱伝導性の高い窒化アルミニ
ウム焼結体を提供するものであって、窒化アルミニウム
粉末とシアナミド化合物と炭化物及び／又はアセチリド
化合物とからなる混合物を成形、焼成してなる窒化アル
ミニウム焼結体であって、該シアナミド化合物はＭｇＣ
Ｎ₂ 又はＣａＣＮ₂ であり、炭化物或いはアセチリド化
合物はＢ₄ Ｃ、Ａｌ₄ Ｃ₃ 、ＳｉＣ、ＭｇＣ₂ 、ＣａＣ
₂ 、Ａｌ₃ Ｃ₆ 、ＳｒＣ₂ 又はＢａＣ₂ であり、該混合
物中のシアナミド化合物が０．１〜２．０重量％、炭化
物及び／又はアセチリド化合物が０．１〜２．０重量
％、残部が実質的に窒化アルミニウムであることを特徴
とする窒化アルミニウム焼結体、を要旨とするものであ
る。

【００１３】即ち、本発明者らは、緻密化及び熱伝導性
の向上を目的とした窒化アルミニウム焼結技術に関して
鋭意研究を重ねた結果、焼結助剤として、シアナミド化
合物と、炭化物及び／又はアセチリド化合物とを窒化ア
ルミニウム粉末に添加配合することにより、各々の単独
添加では得ることのできない著しく優れた相乗効果によ
り、高特性焼結体が製造されることを見出し、本発明を
完成させた。

【００１４】以下、本発明を詳細に説明する。

【００１５】本発明の窒化アルミニウム焼結体は、窒化
アルミニウム粉末に、シアナミド化合物と、炭化物及び
／又はアセチリド化合物とを焼結助剤として添加した混
合物を成形、焼成することにより得られるものである。

【００１６】本発明の窒化アルミニウム焼結体を製造す
るにあたり、原料の窒化アルミニウム粉末としては市販
されている高純度品を好適に用いることができる。ま
た、例えば特開昭６０−６０９１０号公報に示される、
高純度アルミナの炭素による還元ならびに窒素又はアン
モニア雰囲気中での窒化反応によって得られる窒化アル
ミニウム粉末も充分本発明の焼結体製造用原料として使
用し得る。これら窒化アルミニウム粉末原料は、ＡｌＮ
純度が９８重量％以上、含有される酸素量が１．０重量
％以下、不可避の金属化合物が１．０重量％以下である
ことが好ましい。

【００１７】本発明においては、このような窒化アルミ
ニウム粉末に焼結助剤として、シアナミド化合物と、炭
化物及び／又はアセチリド化合物とを添加する。

【００１８】シアナミド化合物としてはＭｇＣＮ₂ 又は
ＣａＣＮ₂ を用いることができ、その原料混合物中の添
加量は０．１〜２．０重量％とする。

【００１９】炭化物及び／又はアセチリド化合物として
は、Ｂ₄ Ｃ，Ａｌ₄ Ｃ₃ ，ＳｉＣ，ＭｇＣ₂ ，ＣａＣ
₂ ，Ａｌ₃ Ｃ₆ ，ＳｒＣ₂ 又はＢａＣ₂ を用いることが
でき、その原料混合物中の添加量は０．１〜２．０重量
％とする。

【００２０】上記シアナミド化合物、炭化物、アセチリ
ド化合物は、いずれも市販されている高純度品を用いる
ことができる。

【００２１】このような焼結助剤の添加量は少な過ぎる
と十分な焼結性が得られず、逆に多過ぎると粒界相の存
在が多くなり、特性低下の原因となる。従って、焼結助
剤の添加量は、前記のような割合とし、残部が窒化アル
ミニウムであるように添加混合する。

【００２２】本発明の窒化アルミニウム焼結体を製造す
るには、まず原料の窒化アルミニウム粉末と前記焼結助
剤とを、所定の量比になるように正確に秤量して混合す
る。混合は、例えば、エタノール、ヘキサン等の有機溶
媒中で、必要に応じて若干量のバインダー（例えばアク
リル系樹脂、ＰＶＢ等）を添加し、振動ミル、ボールミ
ル、アトライタ等で充分均一になるまで実施される。原
料粉末の混合において特に留意を要する点は、Ｓｉ、Ｆ
ｅ等の不純物元素の混入防止ということであり、この目
的のためには樹脂製ポット、樹脂コーティングボール等
を用いるのが好ましい。

【００２３】このようにして均一に混合されてスラリー
状とされた原料は、スプレードライヤー等により乾燥、
造粒し、一軸金型プレス、あるいはＣＩＰ（冷間等方圧
プレス）等で所定の形状に成形する。得られた成形体
は、通常、Ｎ₂ ガスあるいはＡｒガス雰囲気下、１気圧
で１６００〜１９００℃の温度にて焼成する。機械的特
性を付加させる目的では、このような条件で焼成して得
られた常圧焼結体を、更に１０気圧以上のＮ₂ あるいは
Ａｒガス下にて、ガス加圧焼結しても良い。また、ホッ
トプレス法を採用することもできる。

【００２４】なお、本発明の窒化アルミニウム焼結体の
製造方法は、上記の如き方法に限定されるものではな
く、例えば、成形法としては、鋳込み法、射出成形法、
ドクターブレード法、押出し法等を採用することもで
き、これらの方法によっても、良好な成形体を得ること
ができる。

【００２５】

【作用】高純度窒化アルミニウム粉末単独による焼結で
は、理論密度近傍の窒化アルミニウム焼結体が得られ
ず、そのため高熱伝導性の材料としては不十分である。
また、炭化物、アセチリド化合物又はシアナミド化合物
のいずれか１種単独添加では、十分満足し得る改善効果
が得られない。

【００２６】これに対し、シアナミド化合物と、炭化物
及び／又はアセチリド化合物とを併用添加する本発明に
よれば、これらの単独添加では得られなかった著しく優
れた相乗作用により、窒化アルミニウム焼結体の緻密化
と原料中の不純物酸素量の低減が実現され、高熱伝導化
を図ることが可能となる。

【００２７】

【実施例】以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に
説明するが、本発明はその要旨を超えない限り、以下の
実施例に限定されるものではない。

【００２８】実施例１Ａｌ₂ Ｏ₃ 還元法を用いて作られた市販の高純度窒化ア
ルミニウム（平均粒径０．６μｍ、酸素含有量０．８５
重量％）に、アセチリド化合物としてＣａＣ₂を０．５
重量％、シアナミド化合物としてＣａＣＮ₂ を０．５重
量％、更に結合剤としてポリアクリル酸樹脂８．０重量
％、可塑剤としてジブチルフタレート１１．０重量％、
解膠剤としてモノエタノールアミン１．０重量％を加
え、エチルアルコール中で混合して泥漿を調製した。混
合は、樹脂製ポット、樹脂コーティングボールを用いた
ボールミルで、混合溶剤として高純度エタノールを用い
て不純物元素（Ｓｉ、Ｆｅ等）が混入するのを防止し
て、粉砕、混合することにより行なった。

【００２９】得られた泥漿をドクターブレード法により
シート成形し、幅１０ｃｍ、厚さ１ｍｍのグリーンシー
トを作製し、次いで乾燥して溶剤を完全に飛散させた。
このグリーンシートから打抜きによって６×６ｃｍのシ
ートを得、さらに脱脂炉を用いてシート中の結合剤、可
塑剤、解膠剤を熱分解除去した。

【００３０】このようにして得られたシートをＮ₂ ガス
雰囲気、１気圧下、１８００℃で６時間焼成して窒化ア
ルミニウム焼結体とした。この焼結体は灰白色で半透光
性を有し、アルキメデス法により測定した密度は３．２
５ｇ／ｃｍ³ （相対密度９９．６％）、レーザーフラッ
シュ法により測定した熱伝導率は１３５ｗ／ｍ・Ｋであ
り、高い値を示した。

【００３１】

【発明の効果】以上詳述した通り、本発明の窒化アルミ
ニウム焼結体は、焼結助剤として、シアナミド化合物
と、炭化物及び／又はアセチリド化合物とを用いて得ら
れたものであって、これらの焼結助剤を併用することに
より、単独使用では得ることができなかった著しく優れ
た相乗効果が奏され、従来に比し、焼結体の焼結度が大
幅に向上され、高密度で熱伝導性に優れた焼結体が提供
される。

【００３２】本発明の窒化アルミニウム焼結体は、半導
体回路基板材料等として極めて有用である。

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】窒化アルミニウム粉末とシアナミド化合
物と炭化物及び／又はアセチリド化合物とからなる混合
物を成形、焼成してなる窒化アルミニウム焼結体であっ
て、該シアナミド化合物はＭｇＣＮ₂ 又はＣａＣＮ₂ であ
り、炭化物或いはアセチリド化合物はＢ₄ Ｃ、Ａｌ₄ Ｃ
₃ 、ＳｉＣ、ＭｇＣ₂ 、ＣａＣ₂ 、Ａｌ₃ Ｃ₆ 、ＳｒＣ
₂ 又はＢａＣ₂ であり、該混合物中のシアナミド化合物が０．１〜２．０重量
％、炭化物及び／又はアセチリド化合物が０．１〜２．
０重量％、残部が実質的に窒化アルミニウムであること
を特徴とする窒化アルミニウム焼結体。