JPH0678195B2

JPH0678195B2 - 窒化アルミニウム焼結体

Info

Publication number: JPH0678195B2
Application number: JP62072315A
Authority: JP
Inventors: 健喜石沢; 信夫鮎沢; 昭白仁田; 政道高井; 範政内田
Original assignee: Shinagawa Refractories Co Ltd
Current assignee: Shinagawa Refractories Co Ltd
Priority date: 1987-03-26
Filing date: 1987-03-26
Publication date: 1994-10-05
Anticipated expiration: 2009-10-05
Also published as: JPS63236765A

Description

【発明の詳細な説明】［産業上の利用分野］本発明は窒化アルミニウム焼結体に係り、特に半導体回
路基板として極めて有用な熱伝導率の高い窒化アルミニ
ウム焼結体に関する。

［従来の技術］近年、半導体工業においては、IC、LSI等の大規模回路
に関し、高集積化、高出力化が行われつつあり、これに
従ってシリコン素子の単位面積あたりの発熱量が大幅に
増大している。しかして、この現象はシリコン素子の正
常な働きを阻害する問題となることが指摘されている。

従って、この問題を解決するために熱伝導性の良い絶縁
基板材が必要とされている。

従来、半導体回路基板としては、フェノール基板、ホー
ロー基板、アルミナ基板、ベリリア基板、炭化ケイ素基
板等が知られている。これらの材料は各々熱放散性、耐
熱性、強度、電気特性などに特長を有するが、基板材と
して最も必要とされる特性は電気抵抗性、熱伝導性が高
いことである点から、一般にはアルミナ基板が最も多く
使用されている。しかしながら、アルミナ基板は放熱に
関していえば、前述の最近の基板に対する厳しい要求を
充分満足しているとはいえず、このため、半導体回路基
板としての要求特性を満足する新しい基板材料の出現が
要望されていた。

ところで、窒化アルミニウムは理論的にはベリリア（Be
O）に匹敵する高熱伝導性材料であることが従来より知
られており、窒化アルミニウムの基板材料への適用は極
めて有効であると考えられる。窒化アルミニウムは共有
結合性の強い化合物であり、高融点（2516℃で分解）、
溶融金属に対する高耐食性、単結晶では約320w/m・Ｋの
高熱伝導性を有する等の特長を有する高特性セラミック
スである。

しかしながら多結晶窒化アルミニウムは難焼結性物質で
あり、従来よりその焼結技術に対する研究が行われてお
り、好適な焼結助剤に関する提案がなされている。

例えば、特開昭60-171270号公報では焼結助剤として、B
e、Mg、Ca、Sr、Ba、Ｙ、ランタノイド族元素等の酸化
物あるいは分解して酸化物となる化合物を添加すること
により、熱伝導率60〜80w/m・Ｋの緻密な窒化アルミニ
ウム焼結体を製造することが開示されている。

また、特開昭60-186479号公報では、AlN粉末に炭素又は
分解して炭素になる化合物を添加することにより、熱伝
導率45〜65w/m・Ｋの焼結体を得ることが開示されてい
る。

その他、特開昭60-239367号公報、特開昭60-239368号公
報には、ハロゲン化物又はアセチリド化合物等をAlN粉
末に各々単独で添加して焼結する方法が開示されてい
る。

更に、同技術としては、特開昭58-55377号公報、特開昭
60-255677号公報、特開昭61-261270号公報、特開昭62-3
6069号公報、特開昭62-41766号公報、特開昭62-52180号
公報等がある。

［発明が解決しようとする問題点］しかしながら、上記従来のいずれの方法によっても、充
分に緻密かつ高い熱伝導率を有する窒化アルミニウム焼
結体を得ることは極めて困難であった。即ち、炭化物、
窒化物、アセチリド化合物、ハロゲン化物等の各種添加
物の単独使用では、十分な焼結性の改善効果は得られな
いのである。

［問題点を解決するための手段］本発明は上記従来の問題点を解決し、緻密でしかも熱伝
導性の高い窒化アルミニウム焼結体を提供するものであ
って、窒化アルミニウム粉末と、酸化物と、炭素とからなる混
合物を成形、焼成してなる窒化アルミニウム焼結体であ
って、該酸化物は周期律表第IIIa族の金属酸化物であ
り、炭素はカーボンブラック、グラファイト又は高固定
炭素系ピッチであり、該混合物中の酸化物が0.1〜5.0重
量％、炭素が0.1〜1.0重量％、残部が実質的に窒化アル
ミニウム粉末であることを特徴とする窒化アルミニウム
焼結体、を要旨とするものである。

即ち、本発明者らは、緻密化及び熱伝導性の向上を目的
とした窒化アルミニウム焼結技術に関して鋭意研究を重
ねた結果、焼結助剤として特定の酸化物と炭素とを窒化
アルミニウム粉末に添加配合することにより、各々の単
独添加では得ることのできない著しく優れた相乗効果に
より、高特性焼結体が製造されることを見出し、本発明
を完成させた。

以下、本発明を詳細に説明する。

本発明の窒化アルミニウム焼結体は、窒化アルミニウム
粉末に、特定の酸化物と炭素とを焼結助剤として添加し
た混合物を成形、焼成することにより得られるものであ
る。

本発明の窒化アルミニウム焼結体を製造するにあたり、
原料の窒化アルミニウム粉末としては市販されている高
純度品を好適に用いることができる。また、例えば特開
昭60-60910号公報に示される、高純度アルミナの炭素に
よる還元ならびに窒素又はアンモニア雰囲気中での窒化
反応によって得られる窒化アルミニウム粉末も充分本発
明の焼結体製造用原料として使用し得る。これら窒化ア
ルミニウム粉末原料は、AlN純度が98重量％以上、含有
される酸素量が1.0重量％以下、不可避の金属化合物が
1.0重量％以下であることが好ましい。

本発明においては、このような窒化アルミニウム粉末に
焼結助剤として、特定の酸化物と炭素とを添加する。

即ち、酸化物として第IIIa族の金属酸化物を、原料混合
物中の割合が0.1〜5.0重量％となるように添加すると共
に、炭素としてカーボンブラック、グラファイト又は高
固定炭素系ピッチを、原料混合物中の割合が0.1〜1.0重
量％となるように添加する。

上記酸化物、炭素は、いずれも市販されている高純度品
を用いることができる。なお、酸化物については、上記
のものの他、焼成工程で分解して酸化物となるような、
硝酸塩、蓚酸塩又は酢酸塩等の金属塩を用いることもで
きる。

これらの焼結助剤の添加量は少な過ぎると十分な焼結性
が得られず、逆に多過ぎると粒界相の存在が多くなり、
特性低下の原因となる。従って、焼結助剤の添加量は、
前記のような割合とし、残部が窒化アルミニウム粉末で
あるように添加混合する。

本発明の窒化アルミニウム焼結体を製造するには、まず
原料の窒化アルミニウム粉末と前記焼結助剤とを、所定
の量比になるように正確に秤量して混合する。混合は、
例えば、エタノール、ヘキサン等の有機溶媒中で、必要
に応じて若干量のバインダー（例えばアクリル系樹脂、
PVB等）を添加し、振動ミル、ボールミル、アトライタ
等で充分均一になるまで実施される。原料粉末の混合に
おいて特に留意を要する点は、Si、Fe等の不純物元素の
混入防止ということであり、この目的のためには樹脂製
ポット、樹脂コーティングボール等を用いるのが好まし
い。

このようにして均一に混合されてスラリー状とされた原
料は、スプレードライヤー等により乾燥、造粒し、一軸
金型プレス、あるいはCIP（冷間等方圧プレス）等で所
定の形状に成形する。得られた成形体は、通常、N₂ガス
あるいはArガス雰囲気下、１気圧で1600〜1900℃の温度
にて焼成する。機械的特性を付加させる目的では、この
ような条件で焼成して得られた常圧焼結体を、更に10気
圧以上のN₂あるいはArガス下にて、ガス加圧焼結しても
良い。また、ホットプレス法を採用することもできる。

なお、本発明の窒化アルミニウム焼結体の製造方法は、
上記の如き方法に限定されるものではなく、例えば、成
形法としては、鋳込み法、射出成形法、ドクターブレー
ド法、押出し法等を採用することもでき、これらの方法
によっても、良好な成形体を得ることができる。

［作用］高純度窒化アルミニウム粉末単独による焼結では、理論
密度近傍の窒化アルミニウム焼結体が得られず、そのた
め高熱伝導性の材料としては不十分である。また、酸化
物、炭素のいずれか１種単独添加では、十分満足し得る
改善効果が得られない。

これに対し、特定の酸化物と炭素とを併用添加する本発
明によれば、これらの単独添加では得られなかった著し
く優れた相乗作用により、窒化アルミニウム焼結体の緻
密化と原料中の不純物酸素量の低減が実現され、高熱伝
導化を図ることが可能となる。

［実施例］以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明する
が、本発明はその要旨を超えない限り、以下の実施例に
限定されるものではない。

実施例１平均粒径が２μｍ以下の市販の高純度窒化アルミニウム
粉末（AlN含有量98％重量以上）に周期律表第IIIa族の
金属酸化物（No.10ではCaO）及び炭素（カーボンブラッ
ク）を第１表に示すような配合比で添加し、混合溶剤を
用いてボールミルで粉砕、混合をした。この場合、混合
には樹脂製ポット、樹脂コーティングボールを用い、溶
剤として高純度エタノールを用いて不純物元素（Si、Fe
等）が混入するのを防止した。

得られた混合物を乾燥造粒した後、1.5t/cm²の成形圧に
て一軸金型成形法にて成形し、成形体をN₂ガス雰囲気中
にて１気圧下で1800℃、３時間の焼成を行い、窒化アル
ミニウム焼結体を製造した。

得られた焼結体に関し、密度をアルキメデス法にて、熱
伝導率をレーザーフラッシュ法にて測定した。結果を第
１表に示す。

［発明の効果］以上詳述した通り、本発明の窒化アルミニウム焼結体
は、焼結助剤として特定の酸化物と炭素とを用いて得ら
れたものであって、これらの焼結助剤を併用することに
より、単独使用では得ることができなかった著しく優れ
た相乗効果が奏され、従来に比し、焼結体の焼結度が大
幅に向上され、高密度で熱伝導性に優れた焼結体が提供
される。

本発明の窒化アルミニウム焼結体は、半導体回路基板材
料等として極めて有用である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者内田範政岡山県岡山市玉柏1386 (56)参考文献特開昭58−55377（ＪＰ，Ａ) 特開昭60−255677（ＪＰ，Ａ) 特開昭60−171270（ＪＰ，Ａ) 特開昭61−261270（ＪＰ，Ａ) 特開昭62−41766（ＪＰ，Ａ) 特開昭62−36069（ＪＰ，Ａ) 特開昭62−52180（ＪＰ，Ａ) 特開昭62−138364（ＪＰ，Ａ) 特開昭63−222074（ＪＰ，Ａ)

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】窒化アルミニウム粉末と酸化物と炭素とか
らなる混合物を成形、焼成してなる窒化アルミニウム焼
結体であって、該酸化物は周期律表第IIIa族の金属酸化物であり、炭素
はカーボンブラック、グラファイト又は高固定炭素系ピ
ッチであり、該混合物中の酸化物が0.1〜5.0重量％、炭素が0.1〜1.0
重量％、残部が実質的に窒化アルミニウム粉末であるこ
とを特徴とする窒化アルミニウム焼結体。