JPH0733293B2 - ナトリウム―硫黄電池のセラミックス製絶縁体と金属部品との接合方法 - Google Patents
ナトリウム―硫黄電池のセラミックス製絶縁体と金属部品との接合方法Info
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- JPH0733293B2 JPH0733293B2 JP2282208A JP28220890A JPH0733293B2 JP H0733293 B2 JPH0733293 B2 JP H0733293B2 JP 2282208 A JP2282208 A JP 2282208A JP 28220890 A JP28220890 A JP 28220890A JP H0733293 B2 JPH0733293 B2 JP H0733293B2
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- sodium
- bonding
- ceramic insulator
- sulfur battery
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Ceramic Products (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
- Pressure Welding/Diffusion-Bonding (AREA)
- Laminated Bodies (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、ナトリウム−硫黄電池のセラミックス製絶縁
体と金属部品との接合方法に関するものである。
体と金属部品との接合方法に関するものである。
（従来の技術） 従来、セラミックスと金属とを接合するには、セラミッ
クスと金属との間に接合材を介在させて該接合材を液相
線温度以上まで昇温して加圧接合していたが、ナトリウ
ム−硫黄電池におけるセラミックス製絶縁体と金属製蓋
体との接合などにおいては、接合材を液相線温度以上の
温度まで昇温、加圧して両者を接合しようとすると、接
合材が接合界面の場所による濡れ易さの相違などにより
接合界面全体にわたって均一に濡れず、そのため接合界
面の接合性能、特に耐ナトリウム侵食性にバラツキを生
ずるという問題点があった。
クスと金属との間に接合材を介在させて該接合材を液相
線温度以上まで昇温して加圧接合していたが、ナトリウ
ム−硫黄電池におけるセラミックス製絶縁体と金属製蓋
体との接合などにおいては、接合材を液相線温度以上の
温度まで昇温、加圧して両者を接合しようとすると、接
合材が接合界面の場所による濡れ易さの相違などにより
接合界面全体にわたって均一に濡れず、そのため接合界
面の接合性能、特に耐ナトリウム侵食性にバラツキを生
ずるという問題点があった。
そこで、本出願人はAl−Si系の接合材を固相線温度付近
に昇温し固相中に一部液相を発生させた状態でセラミッ
クスと金属とを加圧接合する方法を先に開発し、特願平
２−201808号として出願したが、この接合方法による場
合にはセラミックスと金属との接合界面全体にわたって
均一かつ強固に接合している接合層が得られるものの、
セラミックスや金属部材の接合面において酸化物層が依
然として存在しているため、それによって接合性能が低
下するおそれもあり、この点を考慮してさらに優れたセ
ラミックスと金属との接合方法の研究を進めてきた。
に昇温し固相中に一部液相を発生させた状態でセラミッ
クスと金属とを加圧接合する方法を先に開発し、特願平
２−201808号として出願したが、この接合方法による場
合にはセラミックスと金属との接合界面全体にわたって
均一かつ強固に接合している接合層が得られるものの、
セラミックスや金属部材の接合面において酸化物層が依
然として存在しているため、それによって接合性能が低
下するおそれもあり、この点を考慮してさらに優れたセ
ラミックスと金属との接合方法の研究を進めてきた。
（発明が解決しようとする課題） 本発明が解決しようとするところは、上記のような従来
の問題点を解決するとともに、セラミックスや金属部材
の接合面における酸化物層が存在することをなくして、
特別な除去手段を行なうことなくセラミックスと金属部
材の接合界面全体にわたって均一にかつ耐ナトリウム侵
食性に優れた状態で強固に接合している高性能な接合層
を得ることができるナトリウム−硫黄電池のセラミック
ス製絶縁体と金属部品との接合方法を提供することにあ
る。
の問題点を解決するとともに、セラミックスや金属部材
の接合面における酸化物層が存在することをなくして、
特別な除去手段を行なうことなくセラミックスと金属部
材の接合界面全体にわたって均一にかつ耐ナトリウム侵
食性に優れた状態で強固に接合している高性能な接合層
を得ることができるナトリウム−硫黄電池のセラミック
ス製絶縁体と金属部品との接合方法を提供することにあ
る。
（課題を解決するための手段） 上記の課題を解決するためになされた本発明は、ナトリ
ウム−硫黄電池のアルミナ製絶縁体とアルミニウム又は
アルミニウム合金製部品との間にAl−Si−Mg系接合材を
介在させて、該接合材の固相線温度以下に加熱して加圧
接合することを特徴とするナトリウム−硫黄電池のセラ
ミックス製絶縁体と金属部品との接合方法を要旨とする
ものである。
ウム−硫黄電池のアルミナ製絶縁体とアルミニウム又は
アルミニウム合金製部品との間にAl−Si−Mg系接合材を
介在させて、該接合材の固相線温度以下に加熱して加圧
接合することを特徴とするナトリウム−硫黄電池のセラ
ミックス製絶縁体と金属部品との接合方法を要旨とする
ものである。
（実施例） 次に、本発明を図示のナトリウム−硫黄電池を実施例と
して詳細に説明する。
して詳細に説明する。
（１）は電槽（８）内をナトリウムが充填された内側の
負極室（５）と硫黄が充填された外側の正極室（６）に
区画するβ−アルミナからなる筒状の固体電解質管であ
って、該固体電解質管（１）の上端外周部にはα−アル
ミナからなるリング状をしたセラミックス製の絶縁体
（２）が固着されていて該絶縁体（２）が固体電解質管
（１）の上端外周部と電槽（８）の上端の正極端子（8
a）間に下面を前記電槽（８）の上方の内鍔（９）に支
持させた状態で設けられて正負極間の絶縁が図られてい
る。なお、正極端子（8a）の内鍔（９）とセラミックス
製の絶縁体（２）は後記する接合材層（４）により密封
接合されている。また、このセラミックス製の絶縁体
（２）の上面にはアルミニウム又はアルミニウム合金な
どの金属製の蓋体（３）が下面周縁をもって載置されて
いてセラミックス製の絶縁体（２）と金属製の蓋体
（３）とは後記する接合材層（４）によって密封接合さ
れ、セラミックス製の絶縁体（２）と金属製の蓋体
（３）との密封接合部は負極活物質であるナトリウムの
漏出が防止され、また、負極室（５）の内部にはアルミ
ニウムよりなる負極端子管（７）が装着されている。
負極室（５）と硫黄が充填された外側の正極室（６）に
区画するβ−アルミナからなる筒状の固体電解質管であ
って、該固体電解質管（１）の上端外周部にはα−アル
ミナからなるリング状をしたセラミックス製の絶縁体
（２）が固着されていて該絶縁体（２）が固体電解質管
（１）の上端外周部と電槽（８）の上端の正極端子（8
a）間に下面を前記電槽（８）の上方の内鍔（９）に支
持させた状態で設けられて正負極間の絶縁が図られてい
る。なお、正極端子（8a）の内鍔（９）とセラミックス
製の絶縁体（２）は後記する接合材層（４）により密封
接合されている。また、このセラミックス製の絶縁体
（２）の上面にはアルミニウム又はアルミニウム合金な
どの金属製の蓋体（３）が下面周縁をもって載置されて
いてセラミックス製の絶縁体（２）と金属製の蓋体
（３）とは後記する接合材層（４）によって密封接合さ
れ、セラミックス製の絶縁体（２）と金属製の蓋体
（３）との密封接合部は負極活物質であるナトリウムの
漏出が防止され、また、負極室（５）の内部にはアルミ
ニウムよりなる負極端子管（７）が装着されている。
なお、前記接合材層（４）は第２図に示されるように、
Al−Si−Mg系ろう材からなる接合材がアルミニウムまた
はアルミニウム合金の芯材（4b）の両側に配置された構
成のもので、接合材中に含まれる活性の高いMgによって
接合の障害となる金属やセラミックス表面に存在する酸
化物層を除去し、かつ清浄化して活性の高い状態とする
ことによってセラミックス製の絶縁体（２）に金属製の
蓋体（３）を強固に接合している。また、セラミックス
がα−アルミナのような酸化物系のものである場合には
表面の酸化物層が前記Mgによって確実に除去され、従来
より接合強度の大幅な向上が図られる。なお、接合材層
（４）は第３図で示されるように芯材（4b）がなく接合
材一層でもよい。
Al−Si−Mg系ろう材からなる接合材がアルミニウムまた
はアルミニウム合金の芯材（4b）の両側に配置された構
成のもので、接合材中に含まれる活性の高いMgによって
接合の障害となる金属やセラミックス表面に存在する酸
化物層を除去し、かつ清浄化して活性の高い状態とする
ことによってセラミックス製の絶縁体（２）に金属製の
蓋体（３）を強固に接合している。また、セラミックス
がα−アルミナのような酸化物系のものである場合には
表面の酸化物層が前記Mgによって確実に除去され、従来
より接合強度の大幅な向上が図られる。なお、接合材層
（４）は第３図で示されるように芯材（4b）がなく接合
材一層でもよい。
このような接合材層（４）は、第４図の実線で示される
ように接合材の固相線温度（T1）以下の温度まで昇温さ
れた後その温度を保持し、この状態で加圧接合が行なわ
れ、その後自然冷却することにより形成される。なお、
本発明において固相線温度以下とは接合材が溶けて液相
を発生する以前の温度をいい、例えば、前記接合材が8
8.5重量％のAl、10重量％のSi、1.5重量％のMgを含有し
固相線温度（T1）が約560℃である場合で、固相線温度
（T1）以下である約520℃〜560℃程度の範囲内で加圧接
合が行なわれる。また、加圧条件としては約6kg/mm2前
後、雰囲気は真空あるいは不活性ガスとすることが好ま
しい。
ように接合材の固相線温度（T1）以下の温度まで昇温さ
れた後その温度を保持し、この状態で加圧接合が行なわ
れ、その後自然冷却することにより形成される。なお、
本発明において固相線温度以下とは接合材が溶けて液相
を発生する以前の温度をいい、例えば、前記接合材が8
8.5重量％のAl、10重量％のSi、1.5重量％のMgを含有し
固相線温度（T1）が約560℃である場合で、固相線温度
（T1）以下である約520℃〜560℃程度の範囲内で加圧接
合が行なわれる。また、加圧条件としては約6kg/mm2前
後、雰囲気は真空あるいは不活性ガスとすることが好ま
しい。
このように本発明においては、従来の一般の接合のよう
に液相線温度（T2）である590℃付近まで昇温した場合
（第４図の一点鎖線参照）とは異なり、Al−Si−Mg系接
合材を固相線温度（T1）以下の温度まで昇温して加圧接
合することにより、前記Mgがセラミックスや金属部材の
接合面に付着している酸化物層を除去するとともに表面
を清浄化して活性の高い状態とするので接合が完全に行
なわれることとなる。従って、酸化物層を除去するため
の特別な手段、例えば金属部材がアルミニウムの場合に
は水酸化ナトリウムにより表面の酸化アルミニウムを除
去し、更にその後酸素濃度の低い状態で取り扱う等の複
雑な処理をする必要がなくなる。また、接合温度が液相
線温度より低いので接合材が液体状態となって流出する
こともなく接合界面全体にわたって均一で、しかも次の
データに示すように耐ナトリウム侵食性に優れた状態で
強固に接合する接合層が得られることとなる。
に液相線温度（T2）である590℃付近まで昇温した場合
（第４図の一点鎖線参照）とは異なり、Al−Si−Mg系接
合材を固相線温度（T1）以下の温度まで昇温して加圧接
合することにより、前記Mgがセラミックスや金属部材の
接合面に付着している酸化物層を除去するとともに表面
を清浄化して活性の高い状態とするので接合が完全に行
なわれることとなる。従って、酸化物層を除去するため
の特別な手段、例えば金属部材がアルミニウムの場合に
は水酸化ナトリウムにより表面の酸化アルミニウムを除
去し、更にその後酸素濃度の低い状態で取り扱う等の複
雑な処理をする必要がなくなる。また、接合温度が液相
線温度より低いので接合材が液体状態となって流出する
こともなく接合界面全体にわたって均一で、しかも次の
データに示すように耐ナトリウム侵食性に優れた状態で
強固に接合する接合層が得られることとなる。
次に、アルミナからなるセラミックス製絶縁体とAl−Mn
系合金（A3003）からなる金属製蓋体とを、固相線温度
が560℃のAl−Si−Mg系合金（Al−10Si−1.5Mg）を両側
に配置した構成の接合材で接合し、得られたものの溶融
ナトリウムに対する耐久性試験を行なった結果を第１表
に示す。耐久性試験は400℃のNa溶液中に所定時間浸漬
した場合、および室温から350℃の熱サイクルを所定回
数繰り返したものを400℃のNa溶液中に浸漬した場合の
接合界面におけるNa漏れ数を調べた。なお、比較例とし
て接合材としてMgを含まない純アルミニウムからなるも
のを用いて600℃で加圧接合した場合の耐久性試験の結
果を示す。
系合金（A3003）からなる金属製蓋体とを、固相線温度
が560℃のAl−Si−Mg系合金（Al−10Si−1.5Mg）を両側
に配置した構成の接合材で接合し、得られたものの溶融
ナトリウムに対する耐久性試験を行なった結果を第１表
に示す。耐久性試験は400℃のNa溶液中に所定時間浸漬
した場合、および室温から350℃の熱サイクルを所定回
数繰り返したものを400℃のNa溶液中に浸漬した場合の
接合界面におけるNa漏れ数を調べた。なお、比較例とし
て接合材としてMgを含まない純アルミニウムからなるも
のを用いて600℃で加圧接合した場合の耐久性試験の結
果を示す。
第１表からも明らかなように、接合温度が固相線温度の
−20℃である540℃から、560℃の固相線温度により近い
温度の場合に最好な結果が得られた。
−20℃である540℃から、560℃の固相線温度により近い
温度の場合に最好な結果が得られた。
（発明の効果） 本発明は以上の説明からも明らかなように、特別な除去
手段を行なうことなくセラミックスや金属部材の接合面
における酸化物層の発生が防止されてセラミックスと金
属の接合界面全体にわたって均一かつ強固に接合してい
る高性能な接合層を得ることができるものである。また
本発明によればナトリウム−硫黄電池のセラミックス製
絶縁体と金属部品との接合部の耐ナトリウム侵食性を非
常に優れたものとすることができる。
手段を行なうことなくセラミックスや金属部材の接合面
における酸化物層の発生が防止されてセラミックスと金
属の接合界面全体にわたって均一かつ強固に接合してい
る高性能な接合層を得ることができるものである。また
本発明によればナトリウム−硫黄電池のセラミックス製
絶縁体と金属部品との接合部の耐ナトリウム侵食性を非
常に優れたものとすることができる。
従って、本発明は従来の問題点を一掃したナトリウム−
硫黄電池のセラミックス製絶縁体と金属部品との接合方
法として、産業の発展に寄与するところは極めて大であ
る。
硫黄電池のセラミックス製絶縁体と金属部品との接合方
法として、産業の発展に寄与するところは極めて大であ
る。
第１図は本発明の実施例であるナトリウム−硫黄電池を
示す一部切欠正面図、第２図は第１図における要部の拡
大断面図、第３図は本発明の他の実施例を示す要部の拡
大断面図、第４図は接合工程における経過時間と昇温温
度との関係を示すグラフである。 （２）：セラミックス製の絶縁体、（３）：金属製の蓋
体、（４）：接合材層
示す一部切欠正面図、第２図は第１図における要部の拡
大断面図、第３図は本発明の他の実施例を示す要部の拡
大断面図、第４図は接合工程における経過時間と昇温温
度との関係を示すグラフである。 （２）：セラミックス製の絶縁体、（３）：金属製の蓋
体、（４）：接合材層
Claims (1)
- 【請求項１】ナトリウム−硫黄電池のアルミナ製絶縁体
とアルミニウム又はアルミニウム合金製部品との間にAl
−Si−Mg系接合材を介在させて、該接合材の固相線温度
以下に加熱して加圧接合することを特徴とするナトリウ
ム−硫黄電池のセラミックス製絶縁体と金属部品との接
合方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2282208A JPH0733293B2 (ja) | 1990-10-19 | 1990-10-19 | ナトリウム―硫黄電池のセラミックス製絶縁体と金属部品との接合方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2282208A JPH0733293B2 (ja) | 1990-10-19 | 1990-10-19 | ナトリウム―硫黄電池のセラミックス製絶縁体と金属部品との接合方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04160071A JPH04160071A (ja) | 1992-06-03 |
| JPH0733293B2 true JPH0733293B2 (ja) | 1995-04-12 |
Family
ID=17649475
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2282208A Expired - Lifetime JPH0733293B2 (ja) | 1990-10-19 | 1990-10-19 | ナトリウム―硫黄電池のセラミックス製絶縁体と金属部品との接合方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0733293B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN102627007B (zh) * | 2012-04-12 | 2014-08-13 | 天津市工大镀锌设备有限公司 | 一种金属/陶瓷层状结构复合材料的制造方法 |
| JP6056446B2 (ja) * | 2012-12-17 | 2017-01-11 | 三菱マテリアル株式会社 | パワーモジュール用基板の製造方法 |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6272577A (ja) * | 1985-09-27 | 1987-04-03 | 東京電力株式会社 | アルミナと金属との熱応力緩和接合方法 |
| JPS6466095A (en) * | 1987-09-08 | 1989-03-13 | Nikon Corp | Joining material for ceramics and metal |
-
1990
- 1990-10-19 JP JP2282208A patent/JPH0733293B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH04160071A (ja) | 1992-06-03 |
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Legal Events
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