JPH1012270A - ナトリウム−硫黄電池およびその製作方法 - Google Patents
ナトリウム−硫黄電池およびその製作方法Info
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- JPH1012270A JPH1012270A JP8162692A JP16269296A JPH1012270A JP H1012270 A JPH1012270 A JP H1012270A JP 8162692 A JP8162692 A JP 8162692A JP 16269296 A JP16269296 A JP 16269296A JP H1012270 A JPH1012270 A JP H1012270A
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- JP
- Japan
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- sodium
- insulator
- container
- sulfur battery
- cathode
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Abstract
(57)【要約】
【課題】信頼性および安全性に優れたナトリウム−硫黄
電池を提供する。 【解決手段】チタンを主体として、ジルコニウム，銅，
ニッケルのいずれか、またはすべてを含有するろう材５
ａおよび５ｂを用いて陽極容器３および陰極容器１と絶
縁用セラミックス２を接合するナトリウム−硫黄電池。
電池を提供する。 【解決手段】チタンを主体として、ジルコニウム，銅，
ニッケルのいずれか、またはすべてを含有するろう材５
ａおよび５ｂを用いて陽極容器３および陰極容器１と絶
縁用セラミックス２を接合するナトリウム−硫黄電池。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、陽極と陰極をセラ
ミックスを用いて電気的に絶縁する構造をもってなるナ
トリウム−硫黄電池およびその製造方法に関するもので
ある。
ミックスを用いて電気的に絶縁する構造をもってなるナ
トリウム−硫黄電池およびその製造方法に関するもので
ある。
【０００２】
【従来の技術】ナトリウム−硫黄電池の陽・陰極容器の
材料である金属と、絶縁体の材料であるセラミックスの
接合方法としては、例えば（１）特開昭60−71579 号公
報に記載のように、アルミニウム合金をインサート材と
した真空ろう付けまたは拡散接合が開示されている。し
かし実際にナトリウム−硫黄電池に応用する際、（１）
の方法により得られるアルミニウム系インサート材とセ
ラミックスの接合部は、溶融ナトリウムと接触すること
により腐食され、この部分の寿命が電池全体の寿命を支
配するという問題があった。
材料である金属と、絶縁体の材料であるセラミックスの
接合方法としては、例えば（１）特開昭60−71579 号公
報に記載のように、アルミニウム合金をインサート材と
した真空ろう付けまたは拡散接合が開示されている。し
かし実際にナトリウム−硫黄電池に応用する際、（１）
の方法により得られるアルミニウム系インサート材とセ
ラミックスの接合部は、溶融ナトリウムと接触すること
により腐食され、この部分の寿命が電池全体の寿命を支
配するという問題があった。
【０００３】この点に関して、（２）特開平4−160071
号公報に記載の方法は、アルミニウム系インサート材と
セラミックス絶縁体の接合界面の溶融ナトリウムによる
腐食を考慮し、接合時の温度をインサート材の固相線温
度以下とすることにより十分な耐ナトリウム性が得られ
るとしてある。
号公報に記載の方法は、アルミニウム系インサート材と
セラミックス絶縁体の接合界面の溶融ナトリウムによる
腐食を考慮し、接合時の温度をインサート材の固相線温
度以下とすることにより十分な耐ナトリウム性が得られ
るとしてある。
【０００４】しかし、（２）の方法をもってしてもアル
ミニウム系インサート材とセラミックス絶縁体の接合界
面の溶融ナトリウムによる腐食を完全に克服することは
できないことがわかった。さらに、詳細な検討の結果、
ナトリウム−硫黄電池の運転温度を４００℃程度以上と
すると、アルミニウム系インサート材とセラミックス絶
縁体の接合部の腐食速度は運転温度３５０℃の場合の２
倍程度に加速され、しかもその腐食は接合界面だけに止
まらず、アルミニウムそのものが溶融ナトリウムに溶解
する、全面腐食の様相を呈するため、アルミニウム系イ
ンサート材の使用自体に問題があることが明らかとなっ
た。
ミニウム系インサート材とセラミックス絶縁体の接合界
面の溶融ナトリウムによる腐食を完全に克服することは
できないことがわかった。さらに、詳細な検討の結果、
ナトリウム−硫黄電池の運転温度を４００℃程度以上と
すると、アルミニウム系インサート材とセラミックス絶
縁体の接合部の腐食速度は運転温度３５０℃の場合の２
倍程度に加速され、しかもその腐食は接合界面だけに止
まらず、アルミニウムそのものが溶融ナトリウムに溶解
する、全面腐食の様相を呈するため、アルミニウム系イ
ンサート材の使用自体に問題があることが明らかとなっ
た。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、上記
のような溶融ナトリウムによる接合部の腐食に対し十分
な耐性を有する金属部材とセラミックスの接合方法を開
発することにより、ナトリウム−硫黄電池の信頼性と安
全性を向上させ、長寿命化を実現することである。
のような溶融ナトリウムによる接合部の腐食に対し十分
な耐性を有する金属部材とセラミックスの接合方法を開
発することにより、ナトリウム−硫黄電池の信頼性と安
全性を向上させ、長寿命化を実現することである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記の課題を解決するた
めになされた本発明は、金属部材である陽極容器および
陰極容器とセラミックス絶縁体を、チタンを主体とし
て、ジルコニウム，銅，ニッケルのいずれか、またはす
べてを含有するろう材を用いて接合するか、またはニッ
ケルを主体としてチタン，ジルコニウム、ならびに銅の
いずれかまたはすべてを含有するろう材を用いて接合す
ることにある。
めになされた本発明は、金属部材である陽極容器および
陰極容器とセラミックス絶縁体を、チタンを主体とし
て、ジルコニウム，銅，ニッケルのいずれか、またはす
べてを含有するろう材を用いて接合するか、またはニッ
ケルを主体としてチタン，ジルコニウム、ならびに銅の
いずれかまたはすべてを含有するろう材を用いて接合す
ることにある。
【０００７】アルミニウム系インサート材を使用する従
来の方法で陽・陰極とセラミックス絶縁体を接合してな
るナトリウム−硫黄電池で、特に運転温度を４００℃以
上とした場合に接合部が溶融ナトリウムにより腐食され
る原因は、そもそもアルミニウム自体が４００℃以上の
高温の溶融ナトリウムに溶解されるからであると考えら
れる。
来の方法で陽・陰極とセラミックス絶縁体を接合してな
るナトリウム−硫黄電池で、特に運転温度を４００℃以
上とした場合に接合部が溶融ナトリウムにより腐食され
る原因は、そもそもアルミニウム自体が４００℃以上の
高温の溶融ナトリウムに溶解されるからであると考えら
れる。
【０００８】一方、本発明によるナトリウム−硫黄電池
は、その陽・陰極容器とセラミックス絶縁体の接合部
に、４００℃程度の溶融ナトリウムにはほとんど溶解し
ない材料のみを使用しているため、接合部の耐ナトリウ
ム性が高く、高温での運転時にも高い信頼性を有する。
従って、本発明によるナトリウム−硫黄電池は４００℃
程度の高温で運転しても十分な長寿命を有する。
は、その陽・陰極容器とセラミックス絶縁体の接合部
に、４００℃程度の溶融ナトリウムにはほとんど溶解し
ない材料のみを使用しているため、接合部の耐ナトリウ
ム性が高く、高温での運転時にも高い信頼性を有する。
従って、本発明によるナトリウム−硫黄電池は４００℃
程度の高温で運転しても十分な長寿命を有する。
【０００９】
（実施例１）図１は本発明によるナトリウム−硫黄電池
の一部である。本図を用いて本発明の実施例の一つを以
下に説明する。
の一部である。本図を用いて本発明の実施例の一つを以
下に説明する。
【００１０】図１の１は金属製の陰極フランジ、２は電
池の陽陰極を絶縁するためのアルミナセラミックス製の
絶縁リング、３は金属製の陽極フランジ、４は溶融ナト
リウム６と図示しない溶融硫黄とを隔絶する固体電解質
セラミックス製袋管である。本実施例では、１および３
のフランジの材質をSUS304ステンレス鋼としたが、その
他の鉄基合金，ニッケル基合金，チタン基合金，コバル
ト基合金等でもよい。絶縁リング２と陰極および陽極の
フランジ１および３はそれぞれろう材５ａおよび５ｂを
介して接合されている。本実施例ではろう材５ａおよび
５ｂとして４０ｗｔ％Ｔｉ−２０ｗｔ％Ｚｒ−２０ｗｔ
％Ｃｕ−２０ｗｔ％Ｎｉを用い、粉末としたろう材をペ
ースト状にして絶縁リング２の接合面に塗布して使用し
た。
池の陽陰極を絶縁するためのアルミナセラミックス製の
絶縁リング、３は金属製の陽極フランジ、４は溶融ナト
リウム６と図示しない溶融硫黄とを隔絶する固体電解質
セラミックス製袋管である。本実施例では、１および３
のフランジの材質をSUS304ステンレス鋼としたが、その
他の鉄基合金，ニッケル基合金，チタン基合金，コバル
ト基合金等でもよい。絶縁リング２と陰極および陽極の
フランジ１および３はそれぞれろう材５ａおよび５ｂを
介して接合されている。本実施例ではろう材５ａおよび
５ｂとして４０ｗｔ％Ｔｉ−２０ｗｔ％Ｚｒ−２０ｗｔ
％Ｃｕ−２０ｗｔ％Ｎｉを用い、粉末としたろう材をペ
ースト状にして絶縁リング２の接合面に塗布して使用し
た。
【００１１】これらの部品を図示しない接合装置内の図
示しない接合治具にセットし、陰極フランジ１と陽極フ
ランジ３の上下から２ＭＰａの加圧力を接合部に均一に
印加した状態で接合装置内を0.001Pa 以下まで真空排気
した。その後、図示しない加熱装置を用いて治具および
部品を毎分５℃の昇温速度で９２５℃まで加熱して１０
分間温度を保持した。この温度保持は治具および部品が
温度むらなく昇温するためのもので、それらが十分に所
定の温度に達していることが確認できれば保持の必要は
ほとんどない。その後毎分５℃の降温速度で室温まで冷
却した。
示しない接合治具にセットし、陰極フランジ１と陽極フ
ランジ３の上下から２ＭＰａの加圧力を接合部に均一に
印加した状態で接合装置内を0.001Pa 以下まで真空排気
した。その後、図示しない加熱装置を用いて治具および
部品を毎分５℃の昇温速度で９２５℃まで加熱して１０
分間温度を保持した。この温度保持は治具および部品が
温度むらなく昇温するためのもので、それらが十分に所
定の温度に達していることが確認できれば保持の必要は
ほとんどない。その後毎分５℃の降温速度で室温まで冷
却した。
【００１２】接合品を接合装置から取り出し、ヘリウム
リークテストを実施した結果、上記の方法で接合した接
合品２０個すべてが良好な気密性を有することがわかっ
た。
リークテストを実施した結果、上記の方法で接合した接
合品２０個すべてが良好な気密性を有することがわかっ
た。
【００１３】これらの接合品の固体電解質セラミックス
製袋管４に溶融ナトリウム６を注入して密封し、全体を
４００℃に加熱した後４０℃まで冷却する温度サイクル
を４０回繰り返した。その後、室温に冷却したそれぞれ
の接合品の固体電解質セラミックス製袋管４をアルゴン
雰囲気中で切り離し、陽・陰極フランジ１および３と絶
縁リング２の接合体を洗浄，乾燥して、絶縁リング２の
中心軸を通る面で切断した。そして、切断面を観察した
ところ、ろう材５ａと陰極フランジおよびろう材５ａと
絶縁リング２の接合界面にはナトリウム腐食によるき裂
はほとんど発生していなかった。
製袋管４に溶融ナトリウム６を注入して密封し、全体を
４００℃に加熱した後４０℃まで冷却する温度サイクル
を４０回繰り返した。その後、室温に冷却したそれぞれ
の接合品の固体電解質セラミックス製袋管４をアルゴン
雰囲気中で切り離し、陽・陰極フランジ１および３と絶
縁リング２の接合体を洗浄，乾燥して、絶縁リング２の
中心軸を通る面で切断した。そして、切断面を観察した
ところ、ろう材５ａと陰極フランジおよびろう材５ａと
絶縁リング２の接合界面にはナトリウム腐食によるき裂
はほとんど発生していなかった。
【００１４】（実施例２）図２を用いて本発明の第二の
実施例を説明する。本図において、中間リング７の材料
はＦｅ−２９ｗｔ％Ｎｉ−１７ｗｔ％Ｃｏ合金であり、
その線膨張係数は陽極および陰極フランジそれぞれ３お
よび１の材料であるSUS304の線膨張係数より小さく、絶
縁リング２の材料であるアルミナセラミックスの線膨張
係数より大きい。この中間リング７を陰極フランジ１お
よび陽極フランジ３と絶縁リング２の間に配した以外、
本発明における実施例１と同様の構成および接合条件で
接合品を作製した。
実施例を説明する。本図において、中間リング７の材料
はＦｅ−２９ｗｔ％Ｎｉ−１７ｗｔ％Ｃｏ合金であり、
その線膨張係数は陽極および陰極フランジそれぞれ３お
よび１の材料であるSUS304の線膨張係数より小さく、絶
縁リング２の材料であるアルミナセラミックスの線膨張
係数より大きい。この中間リング７を陰極フランジ１お
よび陽極フランジ３と絶縁リング２の間に配した以外、
本発明における実施例１と同様の構成および接合条件で
接合品を作製した。
【００１５】本実施例で作製した接合品のヘリウムリー
クテストの結果、接合品２０個すべてにリークが発見さ
れなかった。また、実施例１と同様の方法でナトリウム
腐食の試験を実施したところ、ナトリウム腐食によるき
裂は全く発生していなかった。しかも、絶縁リング２を
固定して陰極フランジ１を上方に引っ張ることによって
測定した接合部強度は、大きなばらつきがあったもの
の、概して実施例１より実施例２の方が高かった。この
ように接合部の強度が改善された理由は、中間リング７
が接合部の残留応力を低減する効果を発揮したためであ
ると考えられる。
クテストの結果、接合品２０個すべてにリークが発見さ
れなかった。また、実施例１と同様の方法でナトリウム
腐食の試験を実施したところ、ナトリウム腐食によるき
裂は全く発生していなかった。しかも、絶縁リング２を
固定して陰極フランジ１を上方に引っ張ることによって
測定した接合部強度は、大きなばらつきがあったもの
の、概して実施例１より実施例２の方が高かった。この
ように接合部の強度が改善された理由は、中間リング７
が接合部の残留応力を低減する効果を発揮したためであ
ると考えられる。
【００１６】（実施例３）図３を用いて、本発明の第三
の実施例を説明する。本図において、中間リング７，陰
極フランジ１、および陽極フランジ３の内径は絶縁リン
グ２の内径よりも約１.５mm 小さく、ろう材の量を調整
することにより接合部端にフィレット８を形成すること
ができる。この部品を用いて、実施例１と同様の接合条
件で接合品を作製した。
の実施例を説明する。本図において、中間リング７，陰
極フランジ１、および陽極フランジ３の内径は絶縁リン
グ２の内径よりも約１.５mm 小さく、ろう材の量を調整
することにより接合部端にフィレット８を形成すること
ができる。この部品を用いて、実施例１と同様の接合条
件で接合品を作製した。
【００１７】本実施例で作製した接合品のヘリウムリー
クテストの結果、接合品２０個すべてにリークが発見さ
れなかった。また、実施例１と同様の方法でナトリウム
腐食の試験を実施したところ、ナトリウム腐食によるき
裂は全く見られなかった。接合部強度は実施例２による
接合法よりさらに高かった。このように接合部の強度が
改善された理由は、接合部端に形成されたフィレットが
接合部端に発生する応力集中を低減する効果を発揮した
ためであると考えられる。本実施例では、フィレットは
絶縁リングの内周側にのみ設けたが、外周側にも設ける
ことによって、外周側の残留応力を低減し、絶縁リング
の割れを防止する効果が得られる。
クテストの結果、接合品２０個すべてにリークが発見さ
れなかった。また、実施例１と同様の方法でナトリウム
腐食の試験を実施したところ、ナトリウム腐食によるき
裂は全く見られなかった。接合部強度は実施例２による
接合法よりさらに高かった。このように接合部の強度が
改善された理由は、接合部端に形成されたフィレットが
接合部端に発生する応力集中を低減する効果を発揮した
ためであると考えられる。本実施例では、フィレットは
絶縁リングの内周側にのみ設けたが、外周側にも設ける
ことによって、外周側の残留応力を低減し、絶縁リング
の割れを防止する効果が得られる。
【００１８】これらの実施例では、チタンを主体とした
ろう材を用いて接合を行ったが、この他、ニッケルを主
体とした例えばニッケル−ホウ素系や、ニッケル−クロ
ム系のろう材を用いても同様の効果が得られる。
ろう材を用いて接合を行ったが、この他、ニッケルを主
体とした例えばニッケル−ホウ素系や、ニッケル−クロ
ム系のろう材を用いても同様の効果が得られる。
【００１９】
【発明の効果】本発明によるナトリウム−硫黄電池は、
接合部に耐ナトリウム性の良好な材料のみを使用するた
め、４００℃程度の高温で運転した場合にも接合部がナ
トリウム腐食を受けにくく、優れた信頼性および安全性
を有する。
接合部に耐ナトリウム性の良好な材料のみを使用するた
め、４００℃程度の高温で運転した場合にも接合部がナ
トリウム腐食を受けにくく、優れた信頼性および安全性
を有する。
【図１】本発明の実施例の一つであるナトリウム−硫黄
電池の一部の断面図。
電池の一部の断面図。
【図２】本発明の実施例の一つであるナトリウム−硫黄
電池の一部の断面図。
電池の一部の断面図。
【図３】本発明の実施例の一つであるナトリウム−硫黄
電池の一部の断面図。
電池の一部の断面図。
１…陰極フランジ、２…アルミナセラミックス製リン
グ、３…陽極フランジ、４…固体電解質セラミックス製
袋管、５ａ，５ｂ…ろう材、６…溶融ナトリウム。
グ、３…陽極フランジ、４…固体電解質セラミックス製
袋管、５ａ，５ｂ…ろう材、６…溶融ナトリウム。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 佐藤 善美 茨城県土浦市神立町502番地 株式会社日 立製作所機械研究所内 (72)発明者 波東 久光 茨城県日立市幸町三丁目１番１号 株式会 社日立製作所日立工場内 (72)発明者 坂口 繁 茨城県日立市幸町三丁目１番１号 株式会 社日立製作所日立工場内
Claims (7)
- 【請求項１】陽極容器と陰極容器との間にセラミックス
よりなる電気絶縁体を接合し、前記電気絶縁体に固体電
解質セラミックスを接合した構造を有するナトリウム−
硫黄電池において、前記陽極容器と前記電気絶縁体の接
合部および／または前記陰極容器と前記電気絶縁体の接
合部に、チタンを主体とし、ジルコニウム，銅、ならび
にニッケルのいずれかまたはすべてを含有するろう材が
介在することを特徴とするナトリウム−硫黄電池。 - 【請求項２】陽極容器と陰極容器との間にセラミックス
よりなる電気絶縁体を接合した構造を有するナトリウム
−硫黄電池において、前記陽極容器と前記電気絶縁体の
接合部および／または前記陰極容器と前記電気絶縁体の
接合部に、ニッケルを主体とし、チタン，ジルコニウ
ム、ならびに銅のいずれかまたはすべてを含有するろう
材が介在することを特徴とするナトリウム−硫黄電池。 - 【請求項３】請求項１または請求項２において、前記陽
極容器と前記電気絶縁体の接合部および／または前記陰
極容器と前記電気絶縁体の接合部に、それぞれ前記陽極
容器と前記電気絶縁体および前記陰極容器と前記電気絶
縁体の中間の線膨張係数を有する材料が介在するナトリ
ウム−硫黄電池。 - 【請求項４】請求項１または２において、前記陽極容器
と前記絶縁体および／または前記陰極容器と前記絶縁体
の接合部の内側端および／または外側端に、前記ろう材
からなるフィレットを形成するナトリウム−硫黄電池。 - 【請求項５】請求項１，２，３または４において、前記
セラミックスがアルファアルミナであるナトリウム−硫
黄電池。 - 【請求項６】請求項１，２，３，４または５において、
前記陽極容器および／または前記陰極容器の、前記絶縁
体と接合した面と反対の側の面にも、前記陽極容器およ
び前記陰極容器の材料より線膨張係数が小さい部材を接
合してなるナトリウム−硫黄電池。 - 【請求項７】請求項１，２，３，４，５または６におい
て、前記絶縁体と前記固体電解質管を接合するための加
熱と、前記陽極容器と前記絶縁体および／または前記陰
極容器と前記絶縁体を接合するための加熱とを同時に実
施するナトリウム−硫黄電池の製作方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8162692A JPH1012270A (ja) | 1996-06-24 | 1996-06-24 | ナトリウム−硫黄電池およびその製作方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8162692A JPH1012270A (ja) | 1996-06-24 | 1996-06-24 | ナトリウム−硫黄電池およびその製作方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1012270A true JPH1012270A (ja) | 1998-01-16 |
Family
ID=15759491
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8162692A Pending JPH1012270A (ja) | 1996-06-24 | 1996-06-24 | ナトリウム−硫黄電池およびその製作方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH1012270A (ja) |
Cited By (19)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| US7166388B2 (en) | 2000-02-02 | 2007-01-23 | Quallion Llc | Brazed ceramic seal for batteries |
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-
1996
- 1996-06-24 JP JP8162692A patent/JPH1012270A/ja active Pending
Cited By (35)
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