JPH04160071A - ナトリウム―硫黄電池のセラミックス製絶縁体と金属部品との接合方法 - Google Patents
ナトリウム―硫黄電池のセラミックス製絶縁体と金属部品との接合方法Info
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- JPH04160071A JPH04160071A JP2282208A JP28220890A JPH04160071A JP H04160071 A JPH04160071 A JP H04160071A JP 2282208 A JP2282208 A JP 2282208A JP 28220890 A JP28220890 A JP 28220890A JP H04160071 A JPH04160071 A JP H04160071A
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-
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Ceramic Products (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
- Pressure Welding/Diffusion-Bonding (AREA)
- Laminated Bodies (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
（産業上の利用分野）
本発明は、ナトリウム−硫黄電池におけるセラミックス
製絶縁体と金属製蓋体との接合などに用いるセラミック
スと金属との接合方法に関するものである。
製絶縁体と金属製蓋体との接合などに用いるセラミック
スと金属との接合方法に関するものである。
（従来の技術）
従来、セラミックスと金属とを接合するには、セラミッ
クスと金属との間に接合材を介在させて該接合材を液相
線温度以上まで昇温して加圧接合していたが、ナトリウ
ム−硫ｊｉｔ池におけるセラミックス製絶縁体と金属製
蓋体との接合などにおいては、接合材を液相線以上の温
度まで昇温、加圧して両者を接合しようとすると、接合
材が接合界面の場所による濡れ易さの相違などにより接
合界面全体にわたって均一に濡れず、そのため接合界面
の接合性能にバラツキを生ずるという問題点があった。
クスと金属との間に接合材を介在させて該接合材を液相
線温度以上まで昇温して加圧接合していたが、ナトリウ
ム−硫ｊｉｔ池におけるセラミックス製絶縁体と金属製
蓋体との接合などにおいては、接合材を液相線以上の温
度まで昇温、加圧して両者を接合しようとすると、接合
材が接合界面の場所による濡れ易さの相違などにより接
合界面全体にわたって均一に濡れず、そのため接合界面
の接合性能にバラツキを生ずるという問題点があった。
そこで、本出願人はＡｌ−３ｉ系の接合材を固相線温度
付近に昇温し面相中に一部液相を発生させた状態でセラ
ミックスと金属とを加圧接合する方法を先に開発し、特
願平２−２０１８０８号として出願したが、この接合方
法による場合にはセラミックスと金属との接合界面全体
にわたって均一かつ強固に接合している接合層が得られ
るものの、セラミックスや金属部材の接合面において酸
化物層が依然として存在しているため、それによって接
合性能が低下するおそれもあり、この点を考慮してさら
に優れたセラミックスと金属との接合方法の研究を進め
てきた。
付近に昇温し面相中に一部液相を発生させた状態でセラ
ミックスと金属とを加圧接合する方法を先に開発し、特
願平２−２０１８０８号として出願したが、この接合方
法による場合にはセラミックスと金属との接合界面全体
にわたって均一かつ強固に接合している接合層が得られ
るものの、セラミックスや金属部材の接合面において酸
化物層が依然として存在しているため、それによって接
合性能が低下するおそれもあり、この点を考慮してさら
に優れたセラミックスと金属との接合方法の研究を進め
てきた。
（発明が解決しようとする課題）
本発明が解決しようとするところは、上記のような従来
の問題点を解決するとともに、セラミックスや金属部材
の接合面における酸化物層が存在することをなくして、
特別な除去手段を行なうことなくセラミックスと金属部
材の接合界面全体にわたって均一かつ強固に接合してい
る高性能な接合層を得ることができるセラミックスと金
属との接合方法を提供することにある。
の問題点を解決するとともに、セラミックスや金属部材
の接合面における酸化物層が存在することをなくして、
特別な除去手段を行なうことなくセラミックスと金属部
材の接合界面全体にわたって均一かつ強固に接合してい
る高性能な接合層を得ることができるセラミックスと金
属との接合方法を提供することにある。
（課題を解決するための手段）
上記の課題を解決するためになされた本発明のセラミッ
クスと金属との接合方法は、セラミックスと金属との間
にＭｇを含む接合材を介在させて該接合材を固相線温度
以下で液相を発生する以前の温度まで昇温して接合界面
に存在する酸化物等の障害物を除去し加圧接合すること
を特徴とするものである。
クスと金属との接合方法は、セラミックスと金属との間
にＭｇを含む接合材を介在させて該接合材を固相線温度
以下で液相を発生する以前の温度まで昇温して接合界面
に存在する酸化物等の障害物を除去し加圧接合すること
を特徴とするものである。
（実施例）
次に、本発明を図示のナトリウム−硫黄電池を実施例と
して詳細に説明する。
して詳細に説明する。
（１）は電槽（８）内をナトリウムか充填された内側の
負極室（５）と硫黄が充填された外側の正極室（６）に
区画するβ−アルミナからなる筒状の固体電解質管であ
って、該固体電解質管（１）の上端外周部にはα−アル
ミナからなるリング状をしたセラミックス製の絶縁体（
２）が固着されていて該絶縁体（２）が固体電解質管（
１）の上端外周部と電槽（８）の上端の正極端子（８ａ
）ｒＩＲに下面を前記電槽（８）の上方の内鍔（９）に
支持させた状態で設けられて正負極間の絶縁が図られて
いる。なお、正極端子（８ａ）の内鍔（９）とセラミッ
クス製の絶縁体（２）は後記する接合材層（４）により
密封接合されている。また、このセラミックス製の絶縁
体（２）の上面にはアルミニウム合金などの金属製の蓋
体（３）が下面周縁をもって載置されていてセラミック
ス製の絶縁体（２）と金属製の蓋体（３）とは後記する
接合材層（４）によって密封接合され、セラミックス製
の絶縁体（２）と金属製の蓋体（３）との密封接合部は
負極活物質であるナトリウムの漏出が防止され、また、
負極室（５）の内部にはアルミニウムよりなる負極端子
管（７）が装着されている。なお、前記接合材層（４）
は第２図に示されるように、例えばＡｌ−３１−Ｍｇ系
ろう材やＡｌ−Ｍｇ系ろう材のようなＭｇを含む接合材
がアルミニウムまたはアルミニウム合金の芯材（４ｂ）
の両側に配置された構成のもので、接合材中に含まれる
活性の高いＭｇによって接合の障害となる金属やセラミ
ックス表面に存在する酸化物層を除去し、かつ清浄化し
て活性の高い状態とすることによってセラミックス製の
絶縁体（２）に金属製の蓋体（３）を強固に接合してい
る。また、セラミックスがα−アルミナのような酸化物
系のものである場合には表面の酸化物層が前記Ｍｇによ
って確実に除去され、従来より接合強度の大幅な向上が
図られる。なお、接合材層（４）は第３図で示されるよ
うに芯材（４ｂ）がなく接合材−層でもよい。このよう
な接合材層（４）は第４図の実線で示されるように接合
材の固相線温度（Ｔ１）以下で液相を発生させる以前の
温度まで昇温された後その温度を保持し、この状態で加
圧接合が行なわれ、その後自然冷却することにより形成
される。なお、本発明において固相線温度以下とは接合
材が溶けて液相を発生する以前の温度をいい、例えば、
前記接合材が８８．５重量％のＡｌ、 １０重量％のＳ
ｉ、１．５重量％のＭｇを含有し固相線温度（Ｔ、）が
約５６０℃である場合で、固相線温度（Ｔｌ）以下であ
る約５２０°Ｃ〜５６０°Ｃ程度の範囲内で加圧接合が
行なわれる。また、加圧条件としては約６ ｋｇ ／
ｍｕｍ ”前後、雰囲気は真空あるいは不活性ガスとす
ることが好ましいこのように本発明においては、従来の
一般の接合のように液相線温度Ｃ丁、）である５９０’
Ｃ付近まで昇温した場合（第４図の一点鎖線参照）とは
異なり、Ｍｇを含む接合材を固相線温度（Ｔ、）以下の
温度まで昇温して加圧接合することにより、前記Ｍｇが
セラミックスや金属部材の接合面に付着している酸化物
層を除去するとともに表面を清浄化して活性の高い状態
とするので接合が完全に行なわれることとなる。従って
、酸化物層を除去するための特別な手段、例えば金属部
材がアルミニウムの場合には水酸化ナトリウムにより表
面の酸化アルミニウムを除去し、更にその後酸素濃度の
低い状態で取り扱う等の複雑な処理をする必要がなくな
る。また、接合温度が液相線温度より低いので接合材が
液体状態となって流出することもなく接合界面全体にわ
たって均一かつ強固に接合する接合層が得られることと
なる。
負極室（５）と硫黄が充填された外側の正極室（６）に
区画するβ−アルミナからなる筒状の固体電解質管であ
って、該固体電解質管（１）の上端外周部にはα−アル
ミナからなるリング状をしたセラミックス製の絶縁体（
２）が固着されていて該絶縁体（２）が固体電解質管（
１）の上端外周部と電槽（８）の上端の正極端子（８ａ
）ｒＩＲに下面を前記電槽（８）の上方の内鍔（９）に
支持させた状態で設けられて正負極間の絶縁が図られて
いる。なお、正極端子（８ａ）の内鍔（９）とセラミッ
クス製の絶縁体（２）は後記する接合材層（４）により
密封接合されている。また、このセラミックス製の絶縁
体（２）の上面にはアルミニウム合金などの金属製の蓋
体（３）が下面周縁をもって載置されていてセラミック
ス製の絶縁体（２）と金属製の蓋体（３）とは後記する
接合材層（４）によって密封接合され、セラミックス製
の絶縁体（２）と金属製の蓋体（３）との密封接合部は
負極活物質であるナトリウムの漏出が防止され、また、
負極室（５）の内部にはアルミニウムよりなる負極端子
管（７）が装着されている。なお、前記接合材層（４）
は第２図に示されるように、例えばＡｌ−３１−Ｍｇ系
ろう材やＡｌ−Ｍｇ系ろう材のようなＭｇを含む接合材
がアルミニウムまたはアルミニウム合金の芯材（４ｂ）
の両側に配置された構成のもので、接合材中に含まれる
活性の高いＭｇによって接合の障害となる金属やセラミ
ックス表面に存在する酸化物層を除去し、かつ清浄化し
て活性の高い状態とすることによってセラミックス製の
絶縁体（２）に金属製の蓋体（３）を強固に接合してい
る。また、セラミックスがα−アルミナのような酸化物
系のものである場合には表面の酸化物層が前記Ｍｇによ
って確実に除去され、従来より接合強度の大幅な向上が
図られる。なお、接合材層（４）は第３図で示されるよ
うに芯材（４ｂ）がなく接合材−層でもよい。このよう
な接合材層（４）は第４図の実線で示されるように接合
材の固相線温度（Ｔ１）以下で液相を発生させる以前の
温度まで昇温された後その温度を保持し、この状態で加
圧接合が行なわれ、その後自然冷却することにより形成
される。なお、本発明において固相線温度以下とは接合
材が溶けて液相を発生する以前の温度をいい、例えば、
前記接合材が８８．５重量％のＡｌ、 １０重量％のＳ
ｉ、１．５重量％のＭｇを含有し固相線温度（Ｔ、）が
約５６０℃である場合で、固相線温度（Ｔｌ）以下であ
る約５２０°Ｃ〜５６０°Ｃ程度の範囲内で加圧接合が
行なわれる。また、加圧条件としては約６ ｋｇ ／
ｍｕｍ ”前後、雰囲気は真空あるいは不活性ガスとす
ることが好ましいこのように本発明においては、従来の
一般の接合のように液相線温度Ｃ丁、）である５９０’
Ｃ付近まで昇温した場合（第４図の一点鎖線参照）とは
異なり、Ｍｇを含む接合材を固相線温度（Ｔ、）以下の
温度まで昇温して加圧接合することにより、前記Ｍｇが
セラミックスや金属部材の接合面に付着している酸化物
層を除去するとともに表面を清浄化して活性の高い状態
とするので接合が完全に行なわれることとなる。従って
、酸化物層を除去するための特別な手段、例えば金属部
材がアルミニウムの場合には水酸化ナトリウムにより表
面の酸化アルミニウムを除去し、更にその後酸素濃度の
低い状態で取り扱う等の複雑な処理をする必要がなくな
る。また、接合温度が液相線温度より低いので接合材が
液体状態となって流出することもなく接合界面全体にわ
たって均一かつ強固に接合する接合層が得られることと
なる。
次に、アルミナからなるセラミックス製絶縁体とＡｌ−
Ｍｎ系合金（Ａ ３００３）からなる金属製蓋体とを、
固相線温度が５６０℃のＡｌ −Ｓｉ −Ｍｇ系合金（
Ａｌ−１０Ｓｉ −１，５１ｇ）を両側に配置した構成
の接合材で接合し、得られたものの耐久性試験を行なっ
た結果を第１表に示す。耐久性試験は４００℃のＮａ溶
液中に所定時間浸漬した場合、および室温から３５０℃
の熱サイクルを所定回数繰り返したものを４００℃のＮ
ａ溶液中に浸漬した場合の接合界面におけるＮａ漏れ数
を調べた。なお、比較例として接合材としてＭｇを含ま
ない純アルミニウムからなるものを用いて６００℃で加
圧接合した場合の耐久性試験の結果を示す。
Ｍｎ系合金（Ａ ３００３）からなる金属製蓋体とを、
固相線温度が５６０℃のＡｌ −Ｓｉ −Ｍｇ系合金（
Ａｌ−１０Ｓｉ −１，５１ｇ）を両側に配置した構成
の接合材で接合し、得られたものの耐久性試験を行なっ
た結果を第１表に示す。耐久性試験は４００℃のＮａ溶
液中に所定時間浸漬した場合、および室温から３５０℃
の熱サイクルを所定回数繰り返したものを４００℃のＮ
ａ溶液中に浸漬した場合の接合界面におけるＮａ漏れ数
を調べた。なお、比較例として接合材としてＭｇを含ま
ない純アルミニウムからなるものを用いて６００℃で加
圧接合した場合の耐久性試験の結果を示す。
第１表からも明らかなように接合温度が固相線温度の一
２０℃である５４０℃〜５６０℃の固相線温度により近
い温度の場合に最好な結果が得られた。
２０℃である５４０℃〜５６０℃の固相線温度により近
い温度の場合に最好な結果が得られた。
第１表
（発明の効果）
本発明は以上の説明からも明らかなように、特別な除去
手段を行なうことなくセラミックスや金属部材の接合面
における酸化物層の発生が防止されてセラミックスと金
属との接合界面全体にわたって均一かつ強固に接合して
いる高性能な接合層を得ることができるものである。
手段を行なうことなくセラミックスや金属部材の接合面
における酸化物層の発生が防止されてセラミックスと金
属との接合界面全体にわたって均一かつ強固に接合して
いる高性能な接合層を得ることができるものである。
従って、本発明は従来の問題点を一掃したセラミックス
と金属との接合方法として、産業の発展に寄与するとこ
ろは極めて大である。
と金属との接合方法として、産業の発展に寄与するとこ
ろは極めて大である。
第１図は本発明の実施例であるナトリウム−硫黄電池を
示す一部切欠正面図、第２図は第１図における要部の拡
大断面図、第３Ｎは本発明の他の実施例を示す要部の拡
大断面図、第４図は接合工程における経過時間と昇温温
度との関係を示すグラフである。 （２）：セラミックス製の絶縁体、 （３）二金属層の蓋体、（４）：接合材層。 第 ２ＦＩ！Ｊ 第３図 第４図 四閘
示す一部切欠正面図、第２図は第１図における要部の拡
大断面図、第３Ｎは本発明の他の実施例を示す要部の拡
大断面図、第４図は接合工程における経過時間と昇温温
度との関係を示すグラフである。 （２）：セラミックス製の絶縁体、 （３）二金属層の蓋体、（４）：接合材層。 第 ２ＦＩ！Ｊ 第３図 第４図 四閘
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、セラミックスと金属との間にＭｇを含む接合材を介
在させて該接合材を固相線温度以下で液相を発生する以
前の温度まで昇温して加圧接合することを特徴とするセ
ラミックスと金属との接合方法。 ２、接合材がＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ系ろう材またはＡｌ−Ｍ
ｇ系ろう材である請求項１記載のセラミックスと金属と
の接合方法。 ３、セラミックスが酸化物系のものである請求項２およ
び請求項３記載のセラミックスと金属との接合方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2282208A JPH0733293B2 (ja) | 1990-10-19 | 1990-10-19 | ナトリウム―硫黄電池のセラミックス製絶縁体と金属部品との接合方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2282208A JPH0733293B2 (ja) | 1990-10-19 | 1990-10-19 | ナトリウム―硫黄電池のセラミックス製絶縁体と金属部品との接合方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04160071A true JPH04160071A (ja) | 1992-06-03 |
| JPH0733293B2 JPH0733293B2 (ja) | 1995-04-12 |
Family
ID=17649475
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2282208A Expired - Lifetime JPH0733293B2 (ja) | 1990-10-19 | 1990-10-19 | ナトリウム―硫黄電池のセラミックス製絶縁体と金属部品との接合方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0733293B2 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN102627007A (zh) * | 2012-04-12 | 2012-08-08 | 河北工业大学 | 一种金属/陶瓷层状结构复合材料的制造方法 |
| WO2014097880A1 (ja) * | 2012-12-17 | 2014-06-26 | 三菱マテリアル株式会社 | パワーモジュール用基板の製造方法 |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6272577A (ja) * | 1985-09-27 | 1987-04-03 | 東京電力株式会社 | アルミナと金属との熱応力緩和接合方法 |
| JPS6466095A (en) * | 1987-09-08 | 1989-03-13 | Nikon Corp | Joining material for ceramics and metal |
-
1990
- 1990-10-19 JP JP2282208A patent/JPH0733293B2/ja not_active Expired - Lifetime
Patent Citations (2)
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| JPS6272577A (ja) * | 1985-09-27 | 1987-04-03 | 東京電力株式会社 | アルミナと金属との熱応力緩和接合方法 |
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