JP3146684B2 - 密閉形二次電池 - Google Patents
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-
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/36—Accumulators not provided for in groups H01M10/05-H01M10/34
- H01M10/39—Accumulators not provided for in groups H01M10/05-H01M10/34 working at high temperature
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-
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- H01M50/00—Constructional details or processes of manufacture of the non-active parts of electrochemical cells other than fuel cells, e.g. hybrid cells
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-
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-
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-
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- Secondary Cells (AREA)
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は密閉形二次電池に関する
もので、さらに詳しく言えば、イオン伝導性の固体電解
質管の内部に陰極室を、外部に陽極室を形成してなる密
閉形二次電池に関するものである。
もので、さらに詳しく言えば、イオン伝導性の固体電解
質管の内部に陰極室を、外部に陽極室を形成してなる密
閉形二次電池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】イオン伝導性の固体電解質管の内部に陰
極室を、外部に陽極室を形成してなる密閉形二次電池と
しては、陰極室に陰極活物質としてのナトリウムを、陽
極室に陽極活物質としての硫黄を用いた電池がある。
極室を、外部に陽極室を形成してなる密閉形二次電池と
しては、陰極室に陰極活物質としてのナトリウムを、陽
極室に陽極活物質としての硫黄を用いた電池がある。
【０００３】このような密閉形二次電池の従来の構造を
図３および図４のナトリウム−硫黄電池の要部断面図に
よって説明する。
図３および図４のナトリウム−硫黄電池の要部断面図に
よって説明する。
【０００４】すなわち、図３の密閉形二次電池は、固体
電解質管１の上端にα−アルミナリング２がガラス半田
接合され、このα−アルミナリング２の上面に陰極蓋３
が、下面に陽極蓋４がそれぞれ熱圧接合され、前記陰極
蓋３には陰極端子５が溶接されるとともに、その中央部
を貫通して陰極集電体としての陰極パイプ６が溶接さ
れ、その下方を内部に金属繊維７が配された前記固体電
解質管１内に挿入し、約１５０℃の保温下において前記
陰極パイプ６より固体電解質管１内を排気した後、同温
度で溶融させたナトリウム８を真空充填し、充填後陰極
端子５の上端を封止して陰極室構成体とし、この陰極室
構成体を円筒形の硫黄成形体１０が内挿され、陽極集電
端子１１が溶接された陽極集電体を兼ねる電槽９内に挿
入してその上端を前記陽極蓋４と真空溶接してなる。
電解質管１の上端にα−アルミナリング２がガラス半田
接合され、このα−アルミナリング２の上面に陰極蓋３
が、下面に陽極蓋４がそれぞれ熱圧接合され、前記陰極
蓋３には陰極端子５が溶接されるとともに、その中央部
を貫通して陰極集電体としての陰極パイプ６が溶接さ
れ、その下方を内部に金属繊維７が配された前記固体電
解質管１内に挿入し、約１５０℃の保温下において前記
陰極パイプ６より固体電解質管１内を排気した後、同温
度で溶融させたナトリウム８を真空充填し、充填後陰極
端子５の上端を封止して陰極室構成体とし、この陰極室
構成体を円筒形の硫黄成形体１０が内挿され、陽極集電
端子１１が溶接された陽極集電体を兼ねる電槽９内に挿
入してその上端を前記陽極蓋４と真空溶接してなる。
【０００５】一方、図４の密閉形二次電池は、α−アル
ミナリング２の上面に陰極蓋３と陽極蓋４とが熱圧接合
されてなる以外は図３の密閉形二次電池と同一である。
ミナリング２の上面に陰極蓋３と陽極蓋４とが熱圧接合
されてなる以外は図３の密閉形二次電池と同一である。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】上記した構造の密閉形
二次電池では、α−アルミナリング２と陰極蓋３または
陽極蓋４との熱圧接合を高純度のアルミニウムを介して
行い、アルミニウムをα−アルミナリング２と陰極蓋３
または陽極蓋４とに相互拡散させているが、陰極活物質
としてのナトリウムや反応生成物としての多硫化ナトリ
ウムおよびα−アルミナリング中の珪素によって接合部
にアルミニウム、ナトリウム、珪素からなる腐食相が生
成して気密不良が発生するという問題があった。
二次電池では、α−アルミナリング２と陰極蓋３または
陽極蓋４との熱圧接合を高純度のアルミニウムを介して
行い、アルミニウムをα−アルミナリング２と陰極蓋３
または陽極蓋４とに相互拡散させているが、陰極活物質
としてのナトリウムや反応生成物としての多硫化ナトリ
ウムおよびα−アルミナリング中の珪素によって接合部
にアルミニウム、ナトリウム、珪素からなる腐食相が生
成して気密不良が発生するという問題があった。
【０００７】上記した腐食相の生成を抑制する方法とし
て、珪素の含有率を減少させることも考えられるが、珪
素の含有率を減少させると、接合部の強度が小さくなる
という問題があった。
て、珪素の含有率を減少させることも考えられるが、珪
素の含有率を減少させると、接合部の強度が小さくなる
という問題があった。
【０００８】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するた
め、本発明は、イオン伝導性の固体電解質管の開口部に
α−アルミナリングが接合されてなり、前記α−アルミ
ナリングの一方の面に陰極蓋が接合され、この陰極蓋に
よって密閉される陰極室と、前記α−アルミナリングの
一方の面または他方の面に陽極蓋が接合され、この陽極
蓋によって密閉される陽極室とを備えてなる密閉形二次
電池において、前記陰極蓋とα−アルミナリングおよび
陽極蓋とα−アルミナリングとが１０〜１００ＰＰＭの
珪素と少なくとも１０００ＰＰＭ以下のチタン、７００
ＰＰＭ以下のジルコニウム、２０００ＰＰＭ以下のクロ
ムから選択された一つの金属とを含有するアルミニウム
を介在させて接合されてなることを特徴とするものであ
る。
め、本発明は、イオン伝導性の固体電解質管の開口部に
α−アルミナリングが接合されてなり、前記α−アルミ
ナリングの一方の面に陰極蓋が接合され、この陰極蓋に
よって密閉される陰極室と、前記α−アルミナリングの
一方の面または他方の面に陽極蓋が接合され、この陽極
蓋によって密閉される陽極室とを備えてなる密閉形二次
電池において、前記陰極蓋とα−アルミナリングおよび
陽極蓋とα−アルミナリングとが１０〜１００ＰＰＭの
珪素と少なくとも１０００ＰＰＭ以下のチタン、７００
ＰＰＭ以下のジルコニウム、２０００ＰＰＭ以下のクロ
ムから選択された一つの金属とを含有するアルミニウム
を介在させて接合されてなることを特徴とするものであ
る。
【０００９】
【作用】本発明は、１０〜１００ＰＰＭの珪素と少なく
とも１０００ＰＰＭ以下のチタン、７００ＰＰＭ以下の
ジルコニウム、２０００ＰＰＭ以下のクロムから選択さ
れた一つの金属とを含有するアルミニウムを介在させて
陰極蓋とα−アルミナリングおよび陽極蓋とα−アルミ
ナリングとを接合しているので、前記アルミニウム中に
固溶しているチタン、ジルコニウム、クロムがアルミニ
ウムの表面を活性化して接合強度を高めることができ
る。
とも１０００ＰＰＭ以下のチタン、７００ＰＰＭ以下の
ジルコニウム、２０００ＰＰＭ以下のクロムから選択さ
れた一つの金属とを含有するアルミニウムを介在させて
陰極蓋とα−アルミナリングおよび陽極蓋とα−アルミ
ナリングとを接合しているので、前記アルミニウム中に
固溶しているチタン、ジルコニウム、クロムがアルミニ
ウムの表面を活性化して接合強度を高めることができ
る。
【００１０】
【実施例】図１および図２は、本発明の密閉形二次電池
の断面図で、図３および図４と同一部分には同じ符号を
付して以下の説明を省略する。
の断面図で、図３および図４と同一部分には同じ符号を
付して以下の説明を省略する。
【００１１】本発明の特徴は、図１および図２に示した
如く、陰極蓋３とα−アルミナリング２および陽極蓋４
とα−アルミナリング２が珪素と少なくともチタン、ジ
ルコニウム、クロムから選択された一つの金属を含有す
るアルミニウム層１２を介在させて接合したものであ
る。
如く、陰極蓋３とα−アルミナリング２および陽極蓋４
とα−アルミナリング２が珪素と少なくともチタン、ジ
ルコニウム、クロムから選択された一つの金属を含有す
るアルミニウム層１２を介在させて接合したものであ
る。
【００１２】前記アルミニウム層１２は厚みが０．２〜
２ｍｍ、珪素の含有率が１０〜１００ＰＰＭ、チタンの
含有率が１０００ＰＰＭ以下、ジルコニウムの含有率が
７００ＰＰＭ以下、クロムの含有率が２０００ＰＰＭ以
下で、各々のアルミニウム層を陰極蓋３とα−アルミナ
リング２との間および陽極蓋４とα−アルミナリング２
との間に配し、温度約６００〜６２５℃、圧力約１２０
０〜１６００ｋｇ／ｃｍ2 で５〜３０分間保持して空気
中で熱圧接合して本発明電池を製作した。
２ｍｍ、珪素の含有率が１０〜１００ＰＰＭ、チタンの
含有率が１０００ＰＰＭ以下、ジルコニウムの含有率が
７００ＰＰＭ以下、クロムの含有率が２０００ＰＰＭ以
下で、各々のアルミニウム層を陰極蓋３とα−アルミナ
リング２との間および陽極蓋４とα−アルミナリング２
との間に配し、温度約６００〜６２５℃、圧力約１２０
０〜１６００ｋｇ／ｃｍ2 で５〜３０分間保持して空気
中で熱圧接合して本発明電池を製作した。
【００１３】上記した各物質を含有するアルミニウム層
１２を用いた図１および図２の本発明電池から任意に５
個抽出し、引張試験によりα−アルミナリング２と陰極
蓋３およびα−アルミナリング２と陽極蓋４との接合強
度を図３および図４の従来電池と比較した。また、上記
本発明電池１０セルと従来電池１０セルとについて、ヘ
リウムリーク量によって気密性を調査した。表１は上記
調査結果を示すものである。
１２を用いた図１および図２の本発明電池から任意に５
個抽出し、引張試験によりα−アルミナリング２と陰極
蓋３およびα−アルミナリング２と陽極蓋４との接合強
度を図３および図４の従来電池と比較した。また、上記
本発明電池１０セルと従来電池１０セルとについて、ヘ
リウムリーク量によって気密性を調査した。表１は上記
調査結果を示すものである。
【００１４】表１は、珪素の含有率を１０ＰＰＭとし、
チタンの含有率を変化させた場合の本発明電池の従来電
池に対する接合強度の上昇率と気密性とを示すものであ
る。
チタンの含有率を変化させた場合の本発明電池の従来電
池に対する接合強度の上昇率と気密性とを示すものであ
る。
【００１５】
【表１】
【００１６】表１から、珪素の含有率を１０ＰＰＭとし
た場合、チタンの含有率が１０００ＰＰＭ以下であれ
ば、気密性、接合強度を高めることができ、珪素の含有
率を１００ＰＰＭとし、さらにジルコニウムを７００Ｐ
ＰＭ、クロムを２０００ＰＰＭ含有させても同様であっ
た。また、図１、図２の電池についても差異はなかっ
た。
た場合、チタンの含有率が１０００ＰＰＭ以下であれ
ば、気密性、接合強度を高めることができ、珪素の含有
率を１００ＰＰＭとし、さらにジルコニウムを７００Ｐ
ＰＭ、クロムを２０００ＰＰＭ含有させても同様であっ
た。また、図１、図２の電池についても差異はなかっ
た。
【００１７】表２は，珪素の含有率を１０ＰＰＭとし、
ジルコニウムの含有率を変化させた場合の本発明電池の
従来電池に対する接合強度の上昇率と気密性とを示すも
のである。
ジルコニウムの含有率を変化させた場合の本発明電池の
従来電池に対する接合強度の上昇率と気密性とを示すも
のである。
【００１８】
【表２】
【００１９】表２から、珪素の含有率を１０ＰＰＭとし
た場合は、ジルコニウムの含有率が７００ＰＰＭ以下で
あれば、気密性、接合強度を高めることができ、珪素の
含有率を１００ＰＰＭとし、さらにチタンを１０００Ｐ
ＰＭ、クロムを２０００ＰＰＭ含有させても同様であっ
た。また、図１、図２の電池についても差異はなかっ
た。
た場合は、ジルコニウムの含有率が７００ＰＰＭ以下で
あれば、気密性、接合強度を高めることができ、珪素の
含有率を１００ＰＰＭとし、さらにチタンを１０００Ｐ
ＰＭ、クロムを２０００ＰＰＭ含有させても同様であっ
た。また、図１、図２の電池についても差異はなかっ
た。
【００２０】表３は、珪素の含有率を１０ＰＰＭとし、
クロムの含有率を変化させた場合の本発明電池の従来電
池に対する接合強度の上昇率と気密性とを示すものであ
る。
クロムの含有率を変化させた場合の本発明電池の従来電
池に対する接合強度の上昇率と気密性とを示すものであ
る。
【００２１】
【表３】
【００２２】表３から、珪素の含有率を１０ＰＰＭとし
た場合は、クロムの含有率が２０００ＰＰＭ以下であれ
ば、気密性、接合強度を高めることができ、珪素の含有
率を１００ＰＰＭとし、さらにチタンを１０００ＰＰ
Ｍ、ジルコニウムを７００ＰＰＭ含有させても同様であ
った。また、図１、図２の電池についても差異はなかっ
た。
た場合は、クロムの含有率が２０００ＰＰＭ以下であれ
ば、気密性、接合強度を高めることができ、珪素の含有
率を１００ＰＰＭとし、さらにチタンを１０００ＰＰ
Ｍ、ジルコニウムを７００ＰＰＭ含有させても同様であ
った。また、図１、図２の電池についても差異はなかっ
た。
【００２３】上記した各金属は、チタンを１０００ＰＰ
Ｍ以上、ジルコニウムを７００ＰＰＭ以上、クロムを２
０００ＰＰＭ以上にすると、アルミニウム中から接合部
に析出して接合強度や気密性を低下させる原因になるの
で、上記含有率以下にするのが好ましい。
Ｍ以上、ジルコニウムを７００ＰＰＭ以上、クロムを２
０００ＰＰＭ以上にすると、アルミニウム中から接合部
に析出して接合強度や気密性を低下させる原因になるの
で、上記含有率以下にするのが好ましい。
【００２４】
【発明の効果】上記したとおりであるから、本発明の密
閉形二次電池は、陰極蓋とα−アルミナリングとの接合
部のアルミニウム層および陽極蓋とα−アルミナリング
との接合部のアルミニウム層を活性化でき、気密性を高
めることができるので、密閉形二次電池の信頼性および
寿命の向上を図ることができる。
閉形二次電池は、陰極蓋とα−アルミナリングとの接合
部のアルミニウム層および陽極蓋とα−アルミナリング
との接合部のアルミニウム層を活性化でき、気密性を高
めることができるので、密閉形二次電池の信頼性および
寿命の向上を図ることができる。
【図１】本発明の密閉形二次電池の要部断面図である。
【図２】本発明の密閉形二次電池の要部断面図である。
【図３】従来の密閉形二次電池の要部断面図である。
【図４】従来の密閉形二次電池の要部断面図である。
１ 固体電解質管 ２ α−アルミナリング ３ 陰極蓋 ４ 陽極蓋 １２ アルミニウム層
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平３−241674（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−194274（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−58773（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−89367（ＪＰ，Ａ) 特開 昭59−16282（ＪＰ，Ａ) ＪＩＳハンドブック（1990）非鉄、 （平２−４−20）、第502、503頁 (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 10/39
Claims (2)
- 【請求項１】 イオン伝導性の固体電解質管の開口部に
α−アルミナリングが接合されてなり、前記α−アルミ
ナリングの一方の面に陰極蓋が接合され、この陰極蓋に
よって密閉される陰極室と、前記α−アルミナリングの
一方の面または他方の面に陽極蓋が接合され、この陽極
蓋によって密閉される陽極室とを備えてなる密閉形二次
電池において、前記陰極蓋とα−アルミナリングおよび
陽極蓋とα−アルミナリングとが１０〜１００ＰＰＭの
珪素と少なくとも１０００ＰＰＭ以下のチタン、７００
ＰＰＭ以下のジルコニウム、２０００ＰＰＭ以下のクロ
ムから選択された一つの金属とを含有するアルミニウム
層を介在させて接合されてなることを特徴とする密閉形
二次電池。 - 【請求項２】 陰極室に収納される陰極活物質がナトリ
ウムであり、陽極室に収納される陽極活物質が硫黄であ
り、イオン伝導性の固体電解質管がβ−アルミナまたは
β”−アルミナであることを特徴とする請求項第１項記
載の密閉形二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP27798492A JP3146684B2 (ja) | 1992-09-21 | 1992-09-21 | 密閉形二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP27798492A JP3146684B2 (ja) | 1992-09-21 | 1992-09-21 | 密閉形二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06104010A JPH06104010A (ja) | 1994-04-15 |
| JP3146684B2 true JP3146684B2 (ja) | 2001-03-19 |
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ID=17591010
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP27798492A Expired - Fee Related JP3146684B2 (ja) | 1992-09-21 | 1992-09-21 | 密閉形二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3146684B2 (ja) |
-
1992
- 1992-09-21 JP JP27798492A patent/JP3146684B2/ja not_active Expired - Fee Related
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| ＪＩＳハンドブック（１９９０）非鉄、（平２−４−２０）、第５０２、５０３頁 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH06104010A (ja) | 1994-04-15 |
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