JPH0676818A - 水素貯蔵合金電極の活性物質 - Google Patents

水素貯蔵合金電極の活性物質

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JPH0676818A
JPH0676818A JP5017066A JP1706693A JPH0676818A JP H0676818 A JPH0676818 A JP H0676818A JP 5017066 A JP5017066 A JP 5017066A JP 1706693 A JP1706693 A JP 1706693A JP H0676818 A JPH0676818 A JP H0676818A
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storage alloy
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JP5017066A
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Inju Cho
允什 張
Tokuei So
徳英 宋
Yuko Chin
有孝 陳
Gun Chin
軍 陳
Konji O
根時 汪
Kado En
華堂 袁
Sakusho Shu
作祥 周
Gakugun So
学軍 曹
Taoseki So
タオ石 臧
Daikin Cho
大キン 張
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    • H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 アルカリ電池の水素貯蔵合金電極の活性物質
を提供する。 【構成】 活性物質は、式ＧＤｕ〔式中、Ｇは希土類系
（ＮａＬｉ5 など）、チタン系（ＴｉＮｉなど）、カル
シウム系（ＣａＮｉ5 など）およびジルコニウム系（Ｚ
ｒＭｎなど）より成る群から選ばれる組成物であり、Ｄ
はアルカリ金属元素であり、ｕは０より大きい数であ
る〕で表わされる組成を有する。この活性物質は、アル
カリ電池の充電−放電過程中に連続的にアルカリ金属イ
オンＭ+ を解放し、電池内のＭＯＨ濃度を増加させるこ
とができ、陰極および陽極を保護する効果があり、電池
のサイクルライフおよび放電容量を改善することができ
る。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、水素貯蔵合金電極、特
に水素貯蔵合金電極の活性物質に関する。
【０００２】
【従来の技術】かなり多くの研究が、過去２０年以上の
間に水素貯蔵合金電極を製造するために使用できる活性
物質を選出することに利用されてきた。ＬａＮｉ5 合金
が最初に選ばれたが、ＬａＮｉ5 合金から製造された電
極を使用して組み立てられたアルカリ電池の寿命は余り
に短かかった。アルカリ電池を改良するために、例えば
Ｉｗａｋｕｒａ，ＣがＪｏｕｒｎａｌ ｏｆ ｔｈｅ
ｌｅｓｓ−ＣｏｍｍｏｎＭｅｔａｌ １５９，１２７
（１９９０）に開示した、ＬａＮｉ5 のＮｉの一部をＣ
ｏに置換してＬａＮｉ5 −ｘＣｏｘ三元合金を製造した
ような、多くの組成物が提示された。最近の代表的な改
良は、特開昭６３−１７５３３９号および特開昭６３−
２６４８６９号公報（１９８８）に記載されているよう
なＭｍＮｉ3.8 Ｃｏ0.5 Ｍｎ0.3 Ａｌ0.3 の組成を有す
る合金である。しかしながら、上述のＬａＮｉ5 系また
はチタン系、ジルコニウム系およびカルシウム系の合金
から製造した電極を使用して組み立てられたアルカリ電
池のサイクルライフは、依然として今日まで理想的では
ない。
【０００３】その原因は、水素貯蔵合金陽極の活性物質
自身の安定性にあるだけでなく、充電−放電過程の間の
電極から腐食を受けるこの種類のアルカリ電池の酸化ニ
ッケル陰極にも関係し、そして腐食性反応は充電−放電
回数の増加と共に速度的にさらに悪化することが、分析
によって発見された。一般に採用されてきた対策手段
は、酸化ニッケル陰極を保護するように電池の密閉前に
ＫＯＨ電解液中に特定比率でＬｉＯＨを添加することで
ある。それにもかかわらず、この保護手段の効果は満足
できるものではない。電解液のＬｉＯＨ濃度を充電−放
電過程と共に上昇するならば、陰極保護の効果は明らか
に改善されて電池のサイクルライフは著しく延長される
であろう。しかしながら、電池の密閉後充電−放電過程
でＬｉＯＨを添加することは不可能である。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、水素
貯蔵合金の新規活性物質を提供することである。その活
性物質から製造された合金陽極は、その陽極を使用して
作製されたアルカリ電池の充電−放電過程中に連続的に
アルカリ金属イオンＭ+ を解放することができる。
【０００５】本発明の別の目的は、長期のサイクルライ
フを有する新しい型のアルカリ電池を提供することであ
る。本発明の前述のおよび他の目的、特徴並びに利点
は、本発明の次の詳細な説明から更に明白になるであろ
う。
【０００６】本発明によれば、陰極の前記の腐食は、水
素貯蔵合金の活性物質の組成物にアルカリ金属元素を添
加することにより著しく減少することができる。アルカ
リ電池が大気から密閉されるときに特に効力がある。本
発明は、水素貯蔵合金の分野の全部に一般的に適用でき
る。本発明によれば、アルカリ金属元素は、水素貯蔵合
金の組成物に添加されて次の式（Ｉ）： ＧＤｕ （Ｉ） 式中、Ｇは希土類系（ＬａＮｉ5 など）、チタン系（Ｔ
ｉＮｉなど）、カルシウム系（ＣａＮｉ5 など）および
ジルコニウム系（ＺｒＭｎ2 など）のようなさまざまな
系から選ばれる水素貯蔵合金の組成物であり、ＤはＬ
ｉ，ＮａまたはＫのようなアルカリ金属元素であり、ｕ
は０より大きい数である、を有する組成物を生成するこ
とができる。
【０００７】特に、希土類系の水素貯蔵合金の組成物
は、次の式（II）： ＭｍＮｉ5 −ｘ−ｙ−ｚＡｘＢｙＣｚＤｕ 式中、Ｍｍはミッシュメタルであり、ＡはＭｎ，Ｓｎま
たはＶであり、ＢはＣｒ，Ｃｏ，Ｔｉ，Ｎｂ，Ｚｒまた
はＳｉであり、ＣはＡｌ，ＭｇまたはＣａであり、Ｄは
Ｌｉ，ＮａまたはＫであり、ｘは０≦ｘ≦０．９５であ
り、ｙは０≦ｙ≦１であり、ｚは０≦ｚ≦０．７であ
り、ｕは０≦ｕ≦０．９である、を有する。
【０００８】本発明者等は、合金の構造がＬｉ，Ｎａま
たはＫのようなアルカリ金属の添加によって改善できる
ことを発見した。添加されたアルカリ金属は、Ｎｉ，Ｍ
ｎ，Ａｌなどのような元素と多数の安定な合金相を形成
し、合金の結晶領域中に部分的に分散することができ
る。その合金から製造された電極が電解液中に浸漬され
るとき、相の欠陥のある位置に置かれたアルカリ金属原
子が最初に酸化されて水酸化物を生成する。この水酸化
物（特にＬｉＯＨ）は、酸化ニッケル陰極のような、電
池の陰極に対する保護効果を有する。充電−放電過程の
サイクルと一致する速度で、合金のアルカリ金属原子は
連続的に水酸化物に変換し、対応して水酸化物の濃度を
増加し、かくして酸化ニッケル陰極に対する保護効果を
更に向上させる。とかくするうちに、水素貯蔵合金陽極
の表面上に生成された水酸化物は合金表面の欠陥のある
位置上に分散され、それは従って酸化されない水素貯蔵
合金も保護し、その結果電池のサイクルライフは著しく
延長される。合金組成の改良および充電−放電過程で生
成されたＭＯＨが比較的高い活性を有するために、水素
貯蔵合金材料の触媒作用活性および電気化学的容量は同
時に改善される。気体−固体反応の実験は、合金の平た
ん圧力が適度であることを示す。
【０００９】したがって、ＤがＬｉであることが好まし
い。また、ｕが約０．０１〜０．９であることが好まし
く、ｕが約０．４〜０．９であることが更に好ましい。
式（II）において、ＡがＭｎであり、ｘが約０．３〜約
０．５５であり、ｙが約０．３〜０．５であり、ｚが約
０．２〜０．３であることが更に良いことである。本発
明によれば、ＴｉＮｉ系の水素貯蔵合金の組成物は次の
式(III) ： Ｔｉ2 Ｎｉ１−ｕＤｕ (III) 式中、ＤはＬｉ，ＮａまたはＫであり、ｕは０＜ｕ≦
０．９である、を有する。好ましくは、ＤはＬｉであ
り、ｕは約０．０１〜０．９であり、より好ましくは、
ｕは約０．４〜０．９である。
【００１０】本発明に係る水素貯蔵合金電極は、上記の
活性物質を使用することによって提供される。そして長
期のサイクルライフを有するアルカリ電池もまた、その
水素貯蔵合金電極を使用することによって提供される。
本発明の水素貯蔵合金の活性物質は、従来の方法により
真空誘導炉中で製造された。アルカリ金属から生成され
た金属間合金は、添加された合金の組成物の安定性を保
証する。
【００１１】存在する技術とよい対照をなして、本発明
の活性物質から製造された電極を組み立てたアルカリ電
池のサイクルライフは、２〜３倍延長することができ、
標準温度放電容量およびエネルギー密度は明らかに改善
され（表１参照）、高速度放電性能もまた改善され（表
２参照）、そして充電−放電容量の最高は、ただ３〜５
回の活性処理だけにより達成することができる（表３参
照）。
【００１２】
【実施例】
実施例１ ＭｍＮｉ3.8 Ｃｏ0.5 Ｍｎ0.4 Ａｌ0.2 Ｌｉ0.1 の組成
を有する、真空炉中で製造された水素貯蔵合金の活性物
質を振動ミルにより３００〜４００メッシュに粉砕し
て、重量で１００：８のＰＴＦＥ溶液を用いてペースト
を生成した。ペーストを数回６０℃にて圧延して厚さ
０．４ｍｍの合金粉末シートを得た。そのシートを電池
ケースの寸法に基づく適当な寸法の導電性のＶ型の切り
込みベースの片側に１トン／ｃｍ2 の圧力にて詰め込み
合金電極を製造した。それを酸化ニッケル陰極、５ＭＫ
ＯＨ+ １ＭｌｉＯＨ電解液溶液およびナイロン不織布セ
パレーターと共に組み立てて密閉ＡＡ型アルカリ電池
（Ａ）を作製した。サイクルライフ試験をＩＥＣ規格に
従って行った。電池の容量は２００回の充電−放電サイ
クル後僅か３．６％低下しただけであった。容量低下率
はサイクルに対し平均０．０１８％である。それにもか
かわらず、同じ技術を使用してＭｍＮｉ3.8 Ｃｏ0.5 Ｍ
ｎ0.4 Ａｌ0.3 合金から製造して同じ条件のもとに試験
したアルカリ電池（Ｂ）の場合には、電池容量は８．４
％低下し低下率は平均０．０４２％であった。電池Ａと
Ｂの放電容量およびエネルギー密度の対照データを表１
に示す。
【００１３】
【表１】
【００１４】実施例２ ＭｍＮｉ3.0 Ｍｎ0.4 Ｃｏ0.5 Ａｌ0.2 Ｌｉ0.9 の組成
物を有する水素貯蔵合金の活性物質を振動ミルによって
３００〜４００メッシュに粉砕し、２％ＰＶＡ溶液を使
用してペーストを生成した。合金１ｇを厚さ１．２ｍｍ
の２×２ｃｍ2の発泡ニッケル板上に詰め込み圧力２ト
ン／ｃｍ2 で加圧し水素貯蔵合金電極（Ｃ）を製造し
た。それを５ＭＫＯＨ溶液中に入れ、酸化ニッケル陰極
およびＨｇ／ＨｇＯ照合電極と共に組み立て、０．１Ｃ
で１６時間充電し、いろいろな多重速度で放電した。そ
の電気化学的容量を試験し、電極（Ｂ）と対照させ、対
照データを表２に示す。
【００１５】
【表２】
【００１６】実施例３ 真空誘導炉中で得られたＭｍＮｉ3.4 Ｃｏ0.5 Ｍｎ0.3
Ａｌ0.1 Ｌｉ0.8 の組成物を有する水素貯蔵合金の活性
物質を実施例１の技術的操作に従って製造して密閉ＡＡ
型アルカリ電池（Ｄ）に形成した。電池を密閉後、僅か
３回の活性化だけが標準的要求の放電容量指数に達する
までに必要であった。活性化回数は電池（Ｂ）よりも３
倍低下した。電池ＤとＢの活性化回数の対照データを表
３に示す。
【００１７】
【表３】
【００１８】実施例４ 真空誘導炉中で得られたＴｉ2 Ｎｉ0.96Ｌｉ0.04の組成
物を有する水素貯蔵合金の活性物質を実施例１の技術的
操作に従って製造して密閉ＡＡ型アルカリ電池を形成し
た。サイクルライフ試験をＩＥＣ規格に従って行った。
電池の容量は２００回の充電−放電サイクル後僅か８．
４６％低下しただけであった。容量低下率はサイクルに
対し平均０．０４３％であった。しかし、同じ技術を使
用してＴｉ2 Ｍｉ合金から製造して同じ方法で試験した
アルカリ電池の場合には、容量低下率はサイクルに対し
平均０．１２％であった。
【００１９】実施例５ 真空誘導炉中で作られたＴｉ2 Ｎｉ0.55Ｌｉ0.45の組成
物を有する水素貯蔵合金の活性物質を振動ミルによって
直径３５μｍまで粉砕した。活性物質の重量基準で、２
重量％のＰＴＦＥと混合された粉砕活性物質６ｇを寸法
４×８ｍｍ2 を有する発泡ニッケル板上に塗被して陽極
を形成した。密閉ＡＡ型アルカリ電池を陽極および酸化
ニッケル陰極と共に組み立てた。そのアルカリ電池の放
電容量のデータを表４に示す。
【００２０】
【表４】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 陳 有孝 中華人民共和国 天津 圍堤道200號 ２ 樓 608 (72)発明者 陳 軍 中華人民共和国 天津市 南開區 衛津路 94號 南開大学 西南村36樓201 (72)発明者 汪 根時 中華人民共和国 天津市 南開區 衛津路 94號 南開大学 北村12樓404 (72)発明者 袁 華堂 中華人民共和国 天津市 南開區 衛津路 94號 南開大学 西南村20樓401 (72)発明者 周 作祥 中華人民共和国 天津市 南開區 衛津路 94號 南開大学 北村12樓２ 棟12 (72)発明者 曹 学軍 中華人民共和国 天津市 南開區 衛津路 94號 南開大学 北村12樓204 (72)発明者 臧 タオ石 中華人民共和国 天津市 南開區 衛津路 94號 南開大学 北村15樓301 (72)発明者 張 大キン 中華人民共和国 天津市 南開區 衛津路 94號 南開大学 西南村45樓303

Claims (25)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 次の一般式： ＧＤｕ 式中、Ｇはランタンニッケル系合金、チタンニッケル系
    合金、カルシウムニッケル系合金およびジルコニウムマ
    ンガン系合金より成る群から選ばれる１種類の合金であ
    り、ＤはＬｉ，ＮａまたはＫであり、ｕは０より大きい
    数である、を持つ組成を有する水素貯蔵合金電極の活性
    物質。
  2. 【請求項２】 次の式： ＭｍＮｉ5 −ｘ−ｙ−ｚ−ｕＡｘＢｙＣｚＤｕ 式中、Ｍｍはミッシュメタルであり、ＡはＭｎ，Ｓｎま
    たはＶであり、ＢはＣｒ，Ｃｏ，Ｔｉ，Ｎｂ，Ｚｒまた
    はＳｉであり、ＣはＡｌ，ＭｇまたはＣａであり、Ｄは
    Ｌｉ，ＮａまたはＫであり、ｘは０≦ｘ≦０．９５であ
    り、ｙは０≦ｙ≦１であり、ｚは０≦ｚ≦０．７であ
    り、ｕは０≦ｕ≦０．９である、を持つ組成を有する水
    素貯蔵合金電極の活性物質。
  3. 【請求項３】 ＤがＬｉである請求項２に記載の活性物
    質。
  4. 【請求項４】 ｕが０．０１〜０．９、好ましくは０．
    ４〜０．９である請求項２に記載の活性物質。
  5. 【請求項５】 ＡがＭｎであり、ＢがＣｏであり、Ｃが
    Ａｌであり、ＤがＬｉであり、ｘが０＜ｘ≦０．５であ
    り、ｙが０＜ｙ≦０．５であり、ｚが０＜ｚ≦０．４で
    あり、ｕが０＜ｕ≦０．９である請求項２に記載の活性
    物質。
  6. 【請求項６】 ｘが０．３〜０．５５であり、ｙが０．
    ３〜０．５であり、ｚが０．２〜０．３である請求項４
    に記載の活性物質。
  7. 【請求項７】 ｘが０．５であり、ｙが０．５であり、
    ｚが０．１でり、ｕが０．９である請求項５に記載の活
    性物質。
  8. 【請求項８】 ＡがＭｎであり、ＢがＣｒであり、Ｃが
    Ｃａであり、ＤがＮａであり、ｘが０．５であり、ｙが
    ０．４であり、ｚが０．０５であり、ｕが０．５である
    請求項２に記載の活性物質。
  9. 【請求項９】 ＡがＳｎであり、ＢがＮｂであり、Ｃが
    Ａｌであり、ＤがＬｉであり、ｘが０．４であり、ｙが
    ０．１であり、ｚが０．１であり、ｕが０．８である請
    求項２に記載の活性物質。
  10. 【請求項１０】 ＡがＭｎであり、ＢがＺｒであり、Ｄ
    がＬｉであり、ｘが０．４であり、ｙが０．３であり、
    ｚが０であり、ｕが０．９である請求項２に記載の活性
    物質。
  11. 【請求項１１】 ＡがＳｎであり、ＢがＺｒであり、Ｃ
    がＡｌであり、ＤがＫであり、ｘが０．５であり、ｙが
    ０．２であり、ｚが０．１であり、ｕが０．８である請
    求項２に記載の活性物質。
  12. 【請求項１２】 ＡがＭｎであり、ＢがＴｉであり、Ｄ
    がＬｉであり、ｘが０．５であり、ｙが０．２であり、
    ｚが０であり、ｕが０．９である請求項２に記載の活性
    物質。
  13. 【請求項１３】 ＡがＭｎであり、ＢがＳｉであり、Ｄ
    がＬｉであり、ｘが０．５であり、ｙが０．３であり、
    ｚが０であり、ｕが０．９である請求項２に記載の活性
    物質。
  14. 【請求項１４】 ｘが０であり、ｙが０であり、ｚが０
    であり、ＤがＬｉであり、ｕが０．９である請求項２に
    記載の活性物質。
  15. 【請求項１５】 ＢがＣｏまたはＮｂであり、ＤがＬｉ
    であり、ｘが０であり、ｙが０．５であり、ｚが０であ
    り、ｕが０．９である請求項２に記載の活性物質。
  16. 【請求項１６】 ＡがＭｎであり、ＢがＳｉであり、Ｃ
    がＣａであり、ＤがＫであり、ｘが０．５であり、ｙが
    ０．３であり、ｚが０．１であり、ｕが０．５である請
    求項２に記載の活性物質。
  17. 【請求項１７】 ＡがＳｎであり、ＢがＳｉであり、Ｃ
    がＣａであり、ＤがＮａであり、ｘが０．４であり、ｙ
    が０．２であり、ｚが０．１であり、ｕが０．５である
    請求項２に記載の活性物質。
  18. 【請求項１８】 ＡがＳｎであり、ＢがＳｉであり、Ｃ
    がＣａであり、ＤがＫであり、ｘが０．４であり、ｙが
    ０．２であり、ｚが０．１であり、ｕが０．５である請
    求項２に記載の活性物質。
  19. 【請求項１９】 次の式： Ｔｉ2 Ｎｉ１−ｕＤｕ 式中、ＤはＬｉ，ＮａまたはＫであり、ｕは０＜ｕ≦
    ０．９である、を持つ組成を有する水素貯蔵合金電極の
    活性物質。
  20. 【請求項２０】 ＤがＬｉである請求項１９に記載の活
    性物質。
  21. 【請求項２１】 ｕが０．０１〜０．９、好ましくは
    ０．４〜０．９である請求項１９に記載の活性物質。
  22. 【請求項２２】 ＤがＮａであり、ｕが０．５である請
    求項１９に記載の活性物質。
  23. 【請求項２３】 ＤがＫであり、ｕが０．４である請求
    項１９に記載の活性物質。
  24. 【請求項２４】 活性物質が請求項２に記載の組成を有
    する水素貯蔵合金電極。
  25. 【請求項２５】 活性物質が請求項１９に記載の組成を
    有する水素貯蔵合金電極。
JP5017066A 1992-01-08 1993-01-07 水素貯蔵合金電極の活性物質 Pending JPH0676818A (ja)

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CN92100029-4 1992-01-08
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