JPH0637612B2 - ゴムと繊維との接着剤組成物 - Google Patents
ゴムと繊維との接着剤組成物Info
- Publication number
- JPH0637612B2 JPH0637612B2 JP27149086A JP27149086A JPH0637612B2 JP H0637612 B2 JPH0637612 B2 JP H0637612B2 JP 27149086 A JP27149086 A JP 27149086A JP 27149086 A JP27149086 A JP 27149086A JP H0637612 B2 JPH0637612 B2 JP H0637612B2
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- rubber
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Description
【発明の詳細な説明】 イ.発明の目的 〔産業上の利用分野〕 本発明は、ビニルピリジンを含む共重合体ラテックスと
レゾルシン−ホルマリン樹脂とからなるゴムと繊維との
接着剤組成物に関する。更に詳しくは、タイヤ、ベル
ト、ホース等のゴム製品に含まれる補強用繊維とゴムと
の接着に供される改良された接着剤組成物に関するもの
である。
レゾルシン−ホルマリン樹脂とからなるゴムと繊維との
接着剤組成物に関する。更に詳しくは、タイヤ、ベル
ト、ホース等のゴム製品に含まれる補強用繊維とゴムと
の接着に供される改良された接着剤組成物に関するもの
である。
現在、ゴム補強用繊維はスチールコードを除けばほとん
どがナイロン繊維およびポリエステル繊維が用いられて
いる。これらの繊維とゴムとの接着には、すでにブタジ
エン−スチレン−ビニルピリジン共重合体ラテックスと
レゾルシン−ホルマリン樹脂からなる接着剤(以下RF
Lと称する)が広く使用されている。その共重合体ラテ
ックスの単量体組成は、エマルジョンラテックスハンド
ブック(大成社発行第188頁)などから明らかなとお
り、ブタジエン70重量%、スチレン15重量%、2−
ビニルピリジン15重量%が一般的なものとなってい
る。
どがナイロン繊維およびポリエステル繊維が用いられて
いる。これらの繊維とゴムとの接着には、すでにブタジ
エン−スチレン−ビニルピリジン共重合体ラテックスと
レゾルシン−ホルマリン樹脂からなる接着剤(以下RF
Lと称する)が広く使用されている。その共重合体ラテ
ックスの単量体組成は、エマルジョンラテックスハンド
ブック(大成社発行第188頁)などから明らかなとお
り、ブタジエン70重量%、スチレン15重量%、2−
ビニルピリジン15重量%が一般的なものとなってい
る。
従来のブタジエン−スチレン−ビニルピリジン共重合体
ラテックスは、安定性が劣っている。このため、ラテッ
クス製造業者は安定剤の増量などの手段により安定性改
良に努めているが、未だ不充分であり、安定性を改良す
ることが望まれている。
ラテックスは、安定性が劣っている。このため、ラテッ
クス製造業者は安定剤の増量などの手段により安定性改
良に努めているが、未だ不充分であり、安定性を改良す
ることが望まれている。
また、ポリエステル繊維は、ナイロン繊維と比較して伸
びが少なく、かつ強度および寸法安定性に優れているた
め、ゴム補強用繊維として今日では広く用いられている
が、ポリエステル繊維については耐熱性に劣るため高温
履歴後の繊維/ゴム間の接着力の低下が激しく、かつゴ
ムとの接着性にも劣るため初期接着力も低く、これらの
改良が望まれていた。
びが少なく、かつ強度および寸法安定性に優れているた
め、ゴム補強用繊維として今日では広く用いられている
が、ポリエステル繊維については耐熱性に劣るため高温
履歴後の繊維/ゴム間の接着力の低下が激しく、かつゴ
ムとの接着性にも劣るため初期接着力も低く、これらの
改良が望まれていた。
本発明者らは、かかる問題点を解決するため、ビニルピ
リジンを含む共重合体ラテックスについて研究を行った
結果、ラテックス、RFLの安定性が良好でしかもゴム
とポリエステル繊維との高温履歴後の接着力にも優れた
接着剤組成物を見い出し、本発明を完成するに至った。
リジンを含む共重合体ラテックスについて研究を行った
結果、ラテックス、RFLの安定性が良好でしかもゴム
とポリエステル繊維との高温履歴後の接着力にも優れた
接着剤組成物を見い出し、本発明を完成するに至った。
ロ.発明の構成 〔本発明の構成〕 すなわち本発明は、 (A) ブタジエン60〜80重量%、ビニルピリジン8
〜32重量%、スチレン0〜32重量%およびこれらと
共重合可能な、エチレン系不飽和カルボン酸単量体を除
く他のモノオレフィン系単量体0〜20重量%から構成
される共重合体(a)80〜99重量部の存在下に、エチ
レン系不飽和カルボン酸単量体1〜100重量%および
これと共重合可能な、ビニルピリジンを除く他の単量体
0〜99重量%から構成される単量体(b)1〜20重量
%部を重合して得られる共重合体ラテックス100重量
部(ただし、(a)および(b)の合計量は100重量部であ
る)、および (B) レゾルシン−ホルマリン樹脂10〜30重量部を
主要構成成分とするゴムと繊維との接着剤組成物 を提供するものである。
〜32重量%、スチレン0〜32重量%およびこれらと
共重合可能な、エチレン系不飽和カルボン酸単量体を除
く他のモノオレフィン系単量体0〜20重量%から構成
される共重合体(a)80〜99重量部の存在下に、エチ
レン系不飽和カルボン酸単量体1〜100重量%および
これと共重合可能な、ビニルピリジンを除く他の単量体
0〜99重量%から構成される単量体(b)1〜20重量
%部を重合して得られる共重合体ラテックス100重量
部(ただし、(a)および(b)の合計量は100重量部であ
る)、および (B) レゾルシン−ホルマリン樹脂10〜30重量部を
主要構成成分とするゴムと繊維との接着剤組成物 を提供するものである。
以下、本発明に関し詳細に説明する。
(共重合体(a)) 共重合体(a)に用いられるブタジエンの使用量は、60
〜80重量%の範囲であり、この範囲を外れると接着力
が低下するので好ましくない。また、ビニルピリジンの
使用量は、8〜32重量%の範囲であり、この範囲から
外れると接着力が低下するので好ましくない。スチレン
の使用量は0〜32重量%の範囲である。スチレンの使
用量が32重量%を超えると接着力が低下するので好まし
くない。更に、これらの単量体と共重合可能な、エチレ
ン系不飽和カルボン酸単量体を除く他のモノオレフィン
系単量体を0〜20重量%用いることができるが、20
重量%を越えると接着力が低下するので好ましくない。
該モノオレフィン系単量体としては、α−メチルスチレ
ン、4−ビニルトルエン、ジビニルベンゼン等のスチレ
ンを除く芳香族ビニル系単量体;メチルメタクリレー
ト、エチルアクリレート、ブチルアクリレート等のエチ
レン系不飽和カルボン酸アルキルエステル単量体;β−
ヒドロキシエチルアクリレート、β−ヒドロキシエチル
メタクリレート等のエチレン系不飽和カルボン酸ヒドロ
キシアルキルエステル単量体;アクリルアミド等があげ
られ、これらは1種または2種以上併用して使用するこ
とができる。
〜80重量%の範囲であり、この範囲を外れると接着力
が低下するので好ましくない。また、ビニルピリジンの
使用量は、8〜32重量%の範囲であり、この範囲から
外れると接着力が低下するので好ましくない。スチレン
の使用量は0〜32重量%の範囲である。スチレンの使
用量が32重量%を超えると接着力が低下するので好まし
くない。更に、これらの単量体と共重合可能な、エチレ
ン系不飽和カルボン酸単量体を除く他のモノオレフィン
系単量体を0〜20重量%用いることができるが、20
重量%を越えると接着力が低下するので好ましくない。
該モノオレフィン系単量体としては、α−メチルスチレ
ン、4−ビニルトルエン、ジビニルベンゼン等のスチレ
ンを除く芳香族ビニル系単量体;メチルメタクリレー
ト、エチルアクリレート、ブチルアクリレート等のエチ
レン系不飽和カルボン酸アルキルエステル単量体;β−
ヒドロキシエチルアクリレート、β−ヒドロキシエチル
メタクリレート等のエチレン系不飽和カルボン酸ヒドロ
キシアルキルエステル単量体;アクリルアミド等があげ
られ、これらは1種または2種以上併用して使用するこ
とができる。
以上の単量体から構成される共重合体(a)は、80〜9
9重量部にて用いられるが、この範囲から外れるとラテ
ックスの安定性が劣り、かつ接着力も低下するので好ま
しくない。
9重量部にて用いられるが、この範囲から外れるとラテ
ックスの安定性が劣り、かつ接着力も低下するので好ま
しくない。
((b)成分) (b)成分に用いられるエチレン系不飽和カルボン酸単量
体は、1〜100重量%であり、1重量%未満ではラテ
ックスの安定性が劣り、かつ接着力も低下するので好ま
しくない。エレチン系不飽和カルボン酸単量体としては
アクリル酸、メタクリル酸、フマル酸、イタコン酸等が
あげられ、これらは1種または2種以上併用して使用す
ることができる。また、これと共重合可能なビニルピリ
ジンを除く、他の単量体0〜99重量%を用いることが
できるが、99重量%を越えるとラテックスの安定性が
劣り、かつ接着力が低下するので好ましくない。
体は、1〜100重量%であり、1重量%未満ではラテ
ックスの安定性が劣り、かつ接着力も低下するので好ま
しくない。エレチン系不飽和カルボン酸単量体としては
アクリル酸、メタクリル酸、フマル酸、イタコン酸等が
あげられ、これらは1種または2種以上併用して使用す
ることができる。また、これと共重合可能なビニルピリ
ジンを除く、他の単量体0〜99重量%を用いることが
できるが、99重量%を越えるとラテックスの安定性が
劣り、かつ接着力が低下するので好ましくない。
該単量体としては、1,3−ブタジエン、2−メチル−
1,3−ブタジエン等の脂肪族共役ジエン系単量体、α
−メチルスチレン、4−ビニルトルエン、ジビニルベン
ゼン、スチレン等の芳香族ビニル系単量体;メチルメタ
クリレート、エチルアクリレート、ブチルアクリレート
等のエチレン系不飽和カルボン酸アルキルエステル単量
体;β−ヒドロキシエチルアクリレート、β−ヒドロキ
シエチルメタクリレート等のエチレン系不飽和カルボン
酸ヒドロキシアルキルエステル単量体;アクリルアミド
等があげられ、これらは1種または2種以上併用して使
用することができる。
1,3−ブタジエン等の脂肪族共役ジエン系単量体、α
−メチルスチレン、4−ビニルトルエン、ジビニルベン
ゼン、スチレン等の芳香族ビニル系単量体;メチルメタ
クリレート、エチルアクリレート、ブチルアクリレート
等のエチレン系不飽和カルボン酸アルキルエステル単量
体;β−ヒドロキシエチルアクリレート、β−ヒドロキ
シエチルメタクリレート等のエチレン系不飽和カルボン
酸ヒドロキシアルキルエステル単量体;アクリルアミド
等があげられ、これらは1種または2種以上併用して使
用することができる。
以上の単量体から構成される共重合体(b)は、1〜20
重量部にて用いられるが、1重量部未満では接着力が劣
り、また20重量部を越えるとラテックスの安定性が劣
り、かつ接着力も低下するので好ましくない。
重量部にて用いられるが、1重量部未満では接着力が劣
り、また20重量部を越えるとラテックスの安定性が劣
り、かつ接着力も低下するので好ましくない。
(接着剤組成物(RFL)) 共重合体ラテックス(A)は、レゾルシン−ホルマリン樹
脂(B)と混合されて接着剤組成物に供されるが、(A)の一
部をスチレン−ブタジエン共重合体ラテックスまたは変
性スチレン−ブタジエン共重合体ラテックスに代替する
ことは、本発明の効果を妨げない限り、有効に採用でき
る。
脂(B)と混合されて接着剤組成物に供されるが、(A)の一
部をスチレン−ブタジエン共重合体ラテックスまたは変
性スチレン−ブタジエン共重合体ラテックスに代替する
ことは、本発明の効果を妨げない限り、有効に採用でき
る。
レゾルシン−ホルマリン樹脂(B)の使用量は、共重合体
ラテックス(固形分)100重量部に対して10〜30
重量部であり、この範囲から外れると接着力が低下する
ので好ましくない。
ラテックス(固形分)100重量部に対して10〜30
重量部であり、この範囲から外れると接着力が低下する
ので好ましくない。
本発明の接着剤組成物には、イソシアネート、ブロック
ドイソシアネート、エチレン尿素、ポリエポキシド、変
性ポリ塩化ビニルなどを用いることもできる。
ドイソシアネート、エチレン尿素、ポリエポキシド、変
性ポリ塩化ビニルなどを用いることもできる。
本発明の接着剤組成物が使用できる繊維は、特に限定さ
れないが、ナイロン繊維、ポリエステル繊維、アラミド
繊維などがあげられる。
れないが、ナイロン繊維、ポリエステル繊維、アラミド
繊維などがあげられる。
実施例 以下に、実施例をあげて本発明を具体的に説明するが、
本発明はこれら実施例によって何ら制限されるものでは
ない。
本発明はこれら実施例によって何ら制限されるものでは
ない。
なお、実施例中の部および%は断りのない限り全て重量
部および重量%を意味する。
部および重量%を意味する。
共重合体ラテックス(A)の製造 水130部にポリオキシエチレンラウリルエーテル8部
を加え溶解させる。これに表−1に示した1段目の単量
体混合物を添加し、さらにt−ドデシルメルカプタン
0.5部を加え乳化させる。過硫酸カリウム0.5部を
加え、全体を50℃に保って重合を行った。単量体の重
合転化率が94%に達した時点で重合を停止した。得ら
れたラテックス中の未反応単量体を減圧により除去し
た。得られたテラックスと表−1で示した2段目の単量
体とを混合し、さらにt−ドデシルメルカプタン0.3
部、過硫酸カリウム0.1部を加え、全体を50℃に保
って重合を行った。単量体の重合転化率が97%に達し
た時点でハイドロキノン0.1部を加え、重合を停止し
た。得られたラテックス中の未反応単量体を減圧により
除去し、共重合体ラテックス(A)A〜Hを得た。
を加え溶解させる。これに表−1に示した1段目の単量
体混合物を添加し、さらにt−ドデシルメルカプタン
0.5部を加え乳化させる。過硫酸カリウム0.5部を
加え、全体を50℃に保って重合を行った。単量体の重
合転化率が94%に達した時点で重合を停止した。得ら
れたラテックス中の未反応単量体を減圧により除去し
た。得られたテラックスと表−1で示した2段目の単量
体とを混合し、さらにt−ドデシルメルカプタン0.3
部、過硫酸カリウム0.1部を加え、全体を50℃に保
って重合を行った。単量体の重合転化率が97%に達し
た時点でハイドロキノン0.1部を加え、重合を停止し
た。得られたラテックス中の未反応単量体を減圧により
除去し、共重合体ラテックス(A)A〜Hを得た。
実施例−1 共重合体ラテックスA〜Hを各々50g採り、マロン式
機械的安定性試験により荷重10kgで10分間回転させ
た時に発生する凝固物の乾燥重量を測定し共重合体ラテ
ックス固形分100gあたりの重量%に換算した。
機械的安定性試験により荷重10kgで10分間回転させ
た時に発生する凝固物の乾燥重量を測定し共重合体ラテ
ックス固形分100gあたりの重量%に換算した。
結果を表−2に示した。
実施例−2 水333.5部に水酸化ナトリウム1.3部、レゾルシ
ン16.6部、37%ホルマリン14.6部を加え、2
5℃にて2時間熟成することによりレゾルシン−ホルマ
リン樹脂を得た。次いで、共重合体ラテックスA〜Hの
各々100部(固形分)の中に得られたレゾルシン−ホ
ルマリン樹脂の全量を添加し、25℃で20時間反応さ
せRFLを得た。次いでバルカボンドE(ICI Vulnax社
製品、2,6−ビス(2′,4′−ジヒドロキシフェニ
ルメチレン)−4−クロロフェノール)を25部添加し
た。この水溶液を固形分濃度15%に調整した後、試験
用シングルコードディッピングマシンを用いてポリエス
テルタイヤコード(1500D/2)の浸漬処理を行っ
た。この処理されたタイヤコードを表−4の配合処方に
より製造したゴム配合物ではさみ、140℃で30分間
および170℃で30分間プレス加硫した。ASTM
D 2138−67(H Pull Test法)により接着力を
測定し、高温履歴による接着力の低下を評価した。結果
を表−2に示した。
ン16.6部、37%ホルマリン14.6部を加え、2
5℃にて2時間熟成することによりレゾルシン−ホルマ
リン樹脂を得た。次いで、共重合体ラテックスA〜Hの
各々100部(固形分)の中に得られたレゾルシン−ホ
ルマリン樹脂の全量を添加し、25℃で20時間反応さ
せRFLを得た。次いでバルカボンドE(ICI Vulnax社
製品、2,6−ビス(2′,4′−ジヒドロキシフェニ
ルメチレン)−4−クロロフェノール)を25部添加し
た。この水溶液を固形分濃度15%に調整した後、試験
用シングルコードディッピングマシンを用いてポリエス
テルタイヤコード(1500D/2)の浸漬処理を行っ
た。この処理されたタイヤコードを表−4の配合処方に
より製造したゴム配合物ではさみ、140℃で30分間
および170℃で30分間プレス加硫した。ASTM
D 2138−67(H Pull Test法)により接着力を
測定し、高温履歴による接着力の低下を評価した。結果
を表−2に示した。
実施例−3 水239部に水酸化ナトリウム0.3部、レゾルシン1
1部、37%ホルマリン16.2部を加え、25℃にて
6時間熟成することによりレゾルシン−ホルマリン樹脂
を得た。次いで、共重合体ラテックスA〜Hの各々10
0部(固形分)の中に得られたレゾルシン−ホルマリン
樹脂の全量を添加し、25℃で18時間反応させてRF
Lを作成した。このRFLを用いて試験用シングルコー
ドディッピングマシンにてナイロンタイヤコード(18
90D/2)の浸漬処理を行った。この処理されたタイ
ヤコードを表−4の配合処方により製造したゴム配合物
ではさみ、145℃30分間プレス加硫し、ASTM
D2138−67(H Pull Test法)により接着力を測
定した。結果を表−2に示した。
1部、37%ホルマリン16.2部を加え、25℃にて
6時間熟成することによりレゾルシン−ホルマリン樹脂
を得た。次いで、共重合体ラテックスA〜Hの各々10
0部(固形分)の中に得られたレゾルシン−ホルマリン
樹脂の全量を添加し、25℃で18時間反応させてRF
Lを作成した。このRFLを用いて試験用シングルコー
ドディッピングマシンにてナイロンタイヤコード(18
90D/2)の浸漬処理を行った。この処理されたタイ
ヤコードを表−4の配合処方により製造したゴム配合物
ではさみ、145℃30分間プレス加硫し、ASTM
D2138−67(H Pull Test法)により接着力を測
定した。結果を表−2に示した。
実施例−4 NER−010A(グリセリンのジグリシジルエーテル
長瀬産業社製)2.22部、10%炭酸ナトリウム水
溶液0.37部、スルフォサクシネート系分散剤(Aero
sol OT,日本アエロジル社製5%水溶液)0.56
部、水96.85部を混合した液にアラミドタイヤコー
ド(デュポン社製 ケブラー 1500D/2)を試験
用シングルコーディッピングマシンを用いて浸漬処理し
た。
長瀬産業社製)2.22部、10%炭酸ナトリウム水
溶液0.37部、スルフォサクシネート系分散剤(Aero
sol OT,日本アエロジル社製5%水溶液)0.56
部、水96.85部を混合した液にアラミドタイヤコー
ド(デュポン社製 ケブラー 1500D/2)を試験
用シングルコーディッピングマシンを用いて浸漬処理し
た。
次いで、実施例−3で作成したRFLにて浸漬処理し
た。
た。
この処理されたタイヤコードを表−4の配合処方により
製造したゴム配合物ではさみ、140℃30分間プレス
加硫し、ASTM D2138−67(H Pull Test
法)により接着力を測定し、結果を表−2に示した。
製造したゴム配合物ではさみ、140℃30分間プレス
加硫し、ASTM D2138−67(H Pull Test
法)により接着力を測定し、結果を表−2に示した。
比較例−1 表−1に示した単量体混合物を用いて、共重合体ラテッ
クス(A)と同様にして共重合体ラテックスI〜Oを得
た。実施例1〜4と同様の試験を行い、結果を表−3に
示した。
クス(A)と同様にして共重合体ラテックスI〜Oを得
た。実施例1〜4と同様の試験を行い、結果を表−3に
示した。
比較例−2 水130部にポリオキシエチレンラウリルエーテル8部
を加え溶解させる。これに、ブタジエン66.5部、ス
チレン14.25部、2−ビニルピリジン14.25
部、アクリル酸5部、およびt−ドデシルメルカプタン
0.5部を加え、乳化した。
を加え溶解させる。これに、ブタジエン66.5部、ス
チレン14.25部、2−ビニルピリジン14.25
部、アクリル酸5部、およびt−ドデシルメルカプタン
0.5部を加え、乳化した。
過硫酸カリウム0.5部を加え、全体を50℃に保ち重
合を行った。単量体混合物の重合転化率が95%となれ
ば、ハイドロキノン0.1部を加え、重合を停止した。
未反応単量体を減圧により除去し、ラテックスPを得
た。ラテックスPを用いて実施例1〜4と同様の試験を
行い、結果を表−3に示した。
合を行った。単量体混合物の重合転化率が95%となれ
ば、ハイドロキノン0.1部を加え、重合を停止した。
未反応単量体を減圧により除去し、ラテックスPを得
た。ラテックスPを用いて実施例1〜4と同様の試験を
行い、結果を表−3に示した。
比較例−3 実施例−2で得られた共重合体ラテックスAからなるR
FL液のレゾルシン−ホルマリン樹脂の含有量を表−3
に示すとおり変更する以外は、実施例−3と同様の試験
を行い、ナイロンタイヤコードでの接着力を測定した。
結果を表−3に示す。
FL液のレゾルシン−ホルマリン樹脂の含有量を表−3
に示すとおり変更する以外は、実施例−3と同様の試験
を行い、ナイロンタイヤコードでの接着力を測定した。
結果を表−3に示す。
ハ.発明の効果 〔本発明の効果〕 本発明にて用いられる共重合体ラテックス(A)は安定性
に優れており、また本発明にて得られる接着剤組成物は
ゴムとナイロン繊維、ポリエステル繊維、アラミド繊維
などとの接着力、ならびにポリエステル繊維について
は、高温履歴後の接着力が優れている。
に優れており、また本発明にて得られる接着剤組成物は
ゴムとナイロン繊維、ポリエステル繊維、アラミド繊維
などとの接着力、ならびにポリエステル繊維について
は、高温履歴後の接着力が優れている。
Claims (1)
- 【請求項1】(A)ブタジエン60〜80重量%、ビニル
ピリジン8〜32重量%、スチレン0〜32重量%およ
びこれらと共重合可能な、エチレン系不飽和カルボン酸
単量体を除く他のモノオレフィン系単量体0〜20重量
%から構成される共重合体(a)80〜99重量部の存在
下に、エチレン系不飽和カルボン酸単量体1〜100重
量%およびこれと共重合可能な、ビニルピリジンを除く
他の単量体0〜99重量%から構成される単量体(b)1
〜20重量部を重合して得られる共重合体ラテックス1
00重量部(ただし、(a)および(b)の合計量は100重
量部である)、および (B)レゾルシン−ホルマリン樹脂10〜30重量部を主
要構成成分とするゴムと繊維との接着剤組成物。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP27149086A JPH0637612B2 (ja) | 1986-11-13 | 1986-11-13 | ゴムと繊維との接着剤組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP27149086A JPH0637612B2 (ja) | 1986-11-13 | 1986-11-13 | ゴムと繊維との接着剤組成物 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS63125587A JPS63125587A (ja) | 1988-05-28 |
JPH0637612B2 true JPH0637612B2 (ja) | 1994-05-18 |
Family
ID=17500775
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP27149086A Expired - Fee Related JPH0637612B2 (ja) | 1986-11-13 | 1986-11-13 | ゴムと繊維との接着剤組成物 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH0637612B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
DE4221293A1 (de) * | 1992-06-29 | 1994-01-05 | Basf Ag | Formmasse mit matter Oberfläche |
-
1986
- 1986-11-13 JP JP27149086A patent/JPH0637612B2/ja not_active Expired - Fee Related
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Publication number | Publication date |
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JPS63125587A (ja) | 1988-05-28 |
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