JPH0610742B2 - ハロゲン化銀写真感光材料 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の技術分野］ 本発明は新規な黄色染料含有層を有する多層ハロゲン化
銀写真感光材料に関し、更に詳しくは、現像処理中にお
ける流出脱色性が改良され、経時保存での復色がなく、
且つ感度低下をもたらさない新規な耐拡散性染料を含有
するハロゲン化銀写真感光材料に関するものである。

［発明の背景］ 一般的にハロゲン化銀写真感光材料（以下、感光材料と
称す）においては、光吸収フィルター、ハレーション防
止、イラジェーション防止あるいは感光性乳剤の感度調
節の目的で、特定の波長の光を吸収させるべく感光材料
の構成層中に染料を含有せしめることはよく知られてい
るところであり、従って上記染料によって親水性コロイ
ド層を着色させることは従来から行われてきている。

このような目的に用いられる染料としては、その使用目
的に応じて良好な吸収スペクトル特性を有することは勿
論、例えば現像処理中に完全に脱色され、現像処理中に
感光材料から容易に溶出され、処理後には染料による残
色汚染を生ぜしめることがなく、そのほか感光性乳剤に
対してカブリ、減感等の悪影響を及ぼすことがなく、ま
た着色された層から他層へ拡散することがなく、さらに
は感光材料中においてあるいは水溶液中において経時安
定性にも優れていて変褪色を起さないこと等の諸条件を
満足させるものでなければならない。

今日まで上記の如き諸条件を満足させる染料を開発する
ことを目的として多数の研究が行われ、耐拡散性の染料
を用いる方法については例えば米国特許第4,420,555
号、特開昭61-204630号、同61-205934号等に記載されて
いるベンジリデン染料を用いる方法があるが、処理工程
における脱色性の点で不十分であり、耐拡散性という点
でも充分ではなく、感度、カブリに悪影響を与えてい
た。

このため、前記の如き諸条件を満足せしめる染料は未だ
見出されていないのが実情であり、その出現が要望され
ている。

［発明の目的］ 従って、本発明の第１の目的は、写真処理工程中の溶出
性および脱色性に優れ、その後の経時保存で復色せず且
つ迅速化された写真処理適性に優れる染料を含有するハ
ロゲン化銀写真感光材料を提供することにある。

本発明の第２の目的は、感光性ハロゲン化銀乳剤層また
は非感光性コロイド層中に耐拡散性染料を含有するハロ
ゲン化銀写真感光材料を提供することにある。

本発明の第３の目的は、感光性ハロゲン化銀乳剤に対し
てカブリや減感等の写真特性に悪影響を与えることのな
い染料を含有するハロゲン化銀写真感光材料を提供する
ことにある。

［発明の構成］ 本発明の上記目的は、下記一般式［Ｉ］で示される化合
物を含有するハロゲン化銀写真感光材料によって達成さ
れる。

一般式［Ｉ］ ［式中、Ｒ_１およびＲ_２はそれぞれ炭素数１〜４のアル
キル基を表わし、Ｒ_３は水素原子、ハロゲン原子、ヒド
ロキシ基、炭素数１〜３のアルキル基、炭素数１〜３の
アルコキシ基、炭素数１〜３のアルキルスルホンアミド
基または炭素数２〜４のアルキルカルボンアミド基を表
わし、Ｒ_４およびＲ_５はそれぞれ炭素数１〜６のアルキ
ル基を表わし、Ｒ_６は水素原子、ハロゲン原子、炭素数
１〜３のアルキル基または炭素数１〜３のアルコキシ基
を表わす。但し、Ｒ_１とＲ_２及び／又はＲ_４とＲ_５で５
〜６員環を形成してもよい。］ ［発明の具体的構成］ 一般式［Ｉ］において、Ｒ_１およびＲ_２で表わされる炭
素数１〜４のアルキル基としては、例えばメチル、エチ
ル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、イソブ
チル等の基が挙げられ、これらは置換基を有するものも
含み、置換アルキル基の具体例としては例えばメトキシ
エチル基が挙げられる。Ｒ_３で表わされるハロゲン原子
としては、例えばフッ素原子、塩素原子、臭素原子等が
挙げられ、炭素数１〜３のアルキル基としては、例えば
メチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル等の基が
挙げられ、炭素数１〜３のアルコキシ基としては、例え
ばメトキシ、エトキシ、ｎ−プロピルオキシ、イソプロ
ピルオキシ等の基が挙げられ、炭素数１〜３のアルキル
スルホンアミド基としては、例えばメタンスルホンアミ
ド、エタンスルホンアミド、ｎ−プロパンスルホンアミ
ド等の基が挙げられ、炭素数２〜４のアルキルカルボン
アミド基としては、例えば、アセチルアミノ、ｎ−プロ
ピオニルアミノ、α−クロロアセチルアミノ等の基が挙
げられ、Ｒ_４およびＲ_５で表わされる炭素数１〜６のア
ルキル基としては、例えばメチル、エチル、ｎ−プロピ
ル、イソプロピル、ｎ−ブチル、ｎ−ヘキシル、シクロ
ヘキシル等の基が挙げられるが、これらのアルキル基は
置換基を有するものも含み、置換基としては例えば、ハ
ロゲン原子（例えば、フッ素、塩素等）、シアノ基、ア
ルコキシ基（例えば、メトキシ、エトキシ等）、アルコ
キシカルボニル基（例えば、メトキシカルボニル、エト
キシカルボニル、ｎ−プロポキシカルボニル、イソプロ
ポキシカルボニル、トリフルオロエトキシカルボニル
等）、アルキルカルボニルオキシ基（例えば、アセチル
オキシ、プロピオニルオキシ、イソブチリルオキシ、ピ
バリルオキシ基）、アルキルスルホンアミド基（例え
ば、メタンスルホンアミド、エタンスルホンアミド基
等）、アルキルカルボンアミド基（例えば、アセチルア
ミノ、プロピオニルアミノ等）、アルキルスルホニル基
（例えば、メタンスルホニル、エタンスルホニル等）ア
ルキルウレイド基（例えば、メチルウレイド等）、アシ
ル基（例えば、アセチル等）、ヒドロキシ基等が挙げら
れる。

Ｒ_６で表わされるハロゲン原子、炭素数１〜３のアルキ
ル基、炭素数１〜３のアルコキシ基としては、前記Ｒ_３
の基として説明したのと同様の基を挙げることができ
る。

Ｒ_１とＲ_２及び／又はＲ_４とＲ_５で形成される５〜６員
環としては例えば、ピロリジン、ピペリジン、モルホリ
ン、ピペラジン等の複素環が挙げられる。

一般式［Ｉ］で表わされる染料をフィルター染料又はア
ンチハレーション染料として使用する時は、効果のある
任意の量を使用できるが、光学濃度が0.05ないし3.0の
範囲になるように使用し、一般には感光材料上の面積１
m²あたり１〜800mgになるように塗布して用いる。添加
時期は塗布される前のいかなる工程でもよい。

本発明による染料は、乳剤層、その他の親水性コロイド
層（中間層、保護層、アンチハレーション層、フィルタ
ー層など）中に種々の公知の方法で分散することができ
る。

例えば、メタノール、エタノール、メチルセルソル
ブ、プロピルアルコール、アセトン、水、ピリジン、特
開昭48-9715号、米国特許第3,756,830号記載のハロゲン
化アルコール等の水性溶媒あるいはこれらの混合溶媒な
どに本発明の染料を溶解もしくは分散させた後、乳剤層
や親水性コロイド層に溶解もしくは分散させる方法。

米国特許第2,322,027号に記載されているような実質
的に水不溶の高沸点溶媒に溶解した液を親水性コロイド
溶液に加えて分散する方法。又、この時沸点３０°ない
し150℃の低沸点溶媒を用いることもできる。

本発明の染料を写真乳剤層その他の親水性コロイド層
充てんポリマーラテックス組成物として添加する方法。
これらポリマーラテックスは特公昭51-39853号、特開昭
51-59943号、同53-137131号、同54-32552号、同54-1079
41号、同55-133465号、同56-19043号、同56-19047号、
同56-126830号、同58-149038号、米国特許第4,420,555
号等に記載されている。

次に本発明に用いられる化合物の具体例を挙げるが、本
発明はこれらに限定されるものではない。

１ ２ ３ ４ ５ ６ ７ ８ ９ １０ １１ １２ １３ １４ １５ １６ １７ １８ １９ ２０ ２１ ２２ ２３ ２４ ２５ ２６ ２７ ２８ ２９ 上記例示した一般式［Ｉ］で示される化合物は米国特許
第4,420,555号に記載された方法に準じて容易に合成す
ることができる。以下にその代表的な合成例を挙げる
が、他の化合物も同様に合成することができる。

例示化合物３の合成 米国特許第4,420,555号記載の方法に準じてＮ，Ｎ−ジ
メチルスルファモイルクロライドと４−アミノベンゾイ
ルアセトニトリルから合成した４−（Ｎ，Ｎ−ジメチル
アミノスルホンアミド）ベンゾイルアセトニトリル26.7
g（0.1モル）と４−ホルミル−Ｎ−エチル−Ｎ−［２−
（２，２，２−トリフルオロエトキシカルボニル）エチ
ル］−３−メチルアニリン31.7g（0.1モル）をアセトニ
トリル300ml中で触媒としてピペリジン１０滴を加え約
３時間攪拌しながら加熱還流した。放冷すると結晶が析
出したので黄色結晶をろ取し、エーテルで洗滌し、乾燥
した。これをアセトニトリルより再結晶して例示化合物
３を得た。収量36.8ｇ（６５％）化合物の構造をＮＭ
Ｒ，ＩＲ，ＦＤＭＳにより確認した。

例示化合物７の合成 米国特許第4,420,555号記載の方法に準じてＮ，Ｎ−ジ
エチルスルファモイルクロライドと４−アミノベンゾイ
ルアセトニトリルから合成した４−（Ｎ，Ｎ−ジエチル
アミノスルホンアミド）ベンゾイルアセトニトリル29.5
g（0.1モル）と４−ホルミル−Ｎ−エチル−Ｎ−（２，
２，２−トリフルオロエトキシカルボニルメチル）−３
−メチルアニリン30.3g（0.1モル）をアセトニトリル30
0ml中で触媒としてピペリジン１０滴を加え約３時間攪
拌しながら加熱還流した。放冷すると結晶が析出したの
で、黄色結晶をろ取し、エーテルで洗滌し、乾燥した。
これをアセトニトリルより再結晶して例示化合物７を得
た。収量34.8g（６０％）化合物の構造をＮＭＲ，Ｉ
Ｒ，ＦＤＭＳにより確認した。

本発明の感光材料に用いるハロゲン化銀乳剤としては、
通常のハロゲン化銀乳剤の任意のものを用いることがで
きる。

該乳剤は、常法により化学増感することができ、増感色
素を用いて、所望の波長域に光学的に増感できる。

ハロゲン化銀乳剤には、カブリ防止剤、安定剤等を加え
ることができる。該乳剤のバインダーとしては、ゼラチ
ンを用いるのが有利である。

乳剤層、その他の親水性コロイド層は、硬膜することが
でき、又、可塑剤、水不溶性又は難溶性合成ポリマーの
分散物（ラテックス）を含有させることができる。

本発明の化合物をカラー写真用感光材料に用いる場合に
は、その乳剤層には、カプラーが用いられる。

更に色補正の効果を有しているカラードカプラー、競合
カプラー及び現像主薬の酸化体とのカップリングによっ
て現像抑制剤、現像促進剤、漂白促進剤、現像剤、ハロ
ゲン化銀溶剤、調色剤、硬膜剤、カブリ剤、カブリ防止
剤、化学増感剤、分光増感剤、及び減感剤のような写真
的に有用なフラグメントを放出する化合物が用いること
ができる。

感光材料には、フィルター層、ハレーション防止層、イ
ラジエーション防止層等の補助層を設けることができ
る。これらの層中及び／又は乳剤層中には現像処理中に
感光材料から流出するかもしくは漂白される染料が含有
させられてもよい。

感光材料には、ホルマリンスカベンジャー、蛍光増白
剤、マット剤、滑剤、画像安定剤、界面活性剤、色カブ
リ防止剤、現像促進剤、現像遅延剤や漂白促進剤を添加
できる。

支持体としては、ポリエチレン等をラミネートした紙、
ポリエチレンテレフタレートフィルム、バライタ紙、三
酢酸セルロース等を用いることができる。

本発明の感光材料を用いて画像を得るには露光後、通常
知られている白黒写真処理またはカラー写真処理を行う
ことができる。

［実施例］ 以下に本発明の具体的実施例を述べるが、本発明の実施
の態様はこれらに限定されない。

以下の全ての実施例において、ハロゲン化銀写真感光材
料中の添加量は特に記載のない限り１m²当りのものを示
す。また、ハロゲン化銀とコロイド銀は銀に換算して示
した。

［実施例１］ トリアセチルセルロースフィルム支持体上に、下記に示
すような組成の各層を順次支持体側から形成して、多層
カラー写真要素試料Ｉを作製した。

試料−Ｉ（比較） 第１層；ハレーション防止層（ＨＣ−１） 黒色コロイド銀を含むゼラチン層。

銀の塗布量0.2g／m² 第２層；中間層（Ｉ．Ｌ．） ２，５−ジ−ｔ−オクチルハイドロキノンの乳化分散物
を含むゼラチン層。

第３層；低感度赤感性ハロゲン化銀乳剤層（ＲＬ−１） 平均粒径（）0.40μｍ、ＡｇＩ６モル％を含むＡｇＢ
ｒＩからなる 単分散乳剤（乳剤Ｉ）…銀塗布量1.9g／m² 増感色素Ｉ……銀１モルに対して５×１０^-4モル 増感色素II……銀１モルに対して0.8×１０^-4モル シアンカプラー（Ｃ−１）……銀１モルに対して0.085
モル カラードシアンカプラー（ＣＣ−１）…銀１モルに対し
て0.005モル ＤＩＲ化合物（Ｄ−１）……銀１モルに対して0.0015モ
ル ＤＩＲ化合物（Ｄ−２）……銀１モルに対して0.002モ
ル 第４層；高感度赤感性ハロゲン化銀乳剤層（ＲＨ−１） 平均粒径（）0.8μｍ、ＡｇＩ6.0モル％を含むＡｇＢ
ｒＩからなる 単分散乳剤（乳剤II）…銀塗布量1.4g／m² 増感色素Ｉ……銀１モルに対して2.5×１０^-4モル 増感色素II……銀１モルに対して0.8×１０^-4モル シアンカプラー（Ｃ−２）……銀１モルに対して0.007
モル シアンカプラー（Ｃ−３）……銀１モルに対して0.027
モル カラードシアンカプラー（ＣＣ−１）…銀１モルに対し
て0.0015モル ＤＩＲ化合物（Ｄ−２）……銀１モルに対して0.001モ
ル 第５層；中間層（Ｉ．Ｌ．） 第２層と同じ、ゼラチン層。

第６層；低感度緑感性ハロゲン化銀乳剤層（ＧＬ−１） 乳剤−Ｉ……銀塗布量1.6g／m² 増感色素III……銀１モルに対して2.0×１０^-4モル 増感色素IV……銀１モルに対して1.0×１０^-4モル マゼンタカプラー（Ｍ−１）……銀１モルに対して0.09
0モル カラードマゼンタカプラー（ＣＭ−１）……銀１モルに
対して0.004モル ＤＩＲ化合物（Ｄ−１）……銀１モルに対して0.0010モ
ル ＤＩＲ化合物（Ｄ−３）……銀１モルに対して0.0030モ
ル 第７層；高感度緑感性ハロゲン化銀乳剤層（ＧＨ−１） 乳剤−II……塗布銀量1.4g／m² 増感色素III……銀１モルに対して1.2×１０^-4モル 増感色素IV……銀１モルに対して0.8×１０^-4モル マゼンタカプラー（Ｍ−１）……銀１モルに対して0.01
5モル カラードマゼンタカプラー（ＣＭ−１）……銀１モルに
対して0.002モル ＤＩＲ化合物（Ｄ−３）……銀１モルに対して0.0010モ
ル 第８層；イエローフィルター層（ＹＣ−１） 黄色コロイド銀と２，５−ジ−ｔ−オクチルハイドロキ
ノンの乳化分散物とを含むゼラチン層。

銀塗布量0.1g／m² 第９層；低感度青感性ハロゲン化銀乳剤層（ＢＬ−１） 平均粒径0.48μｍ、ＡｇＩ６モル％を含むＡｇＢｒＩか
らなる 単分散乳剤（乳剤III）…銀塗布量0.9g／m² 増感色素Ｖ……銀１モルに対して1.3×１０^-4モル イエローカプラー（Ｙ−１）……銀１モルに対して0.29
モル 第１０層；高感度青感性乳剤層（ＢＨ−１） 平均粒径0.8μｍ、ＡｇＩ７モル％を含むＡｇＢｒＩか
らなる 単分散乳剤（乳剤IV）…銀塗布量0.5g／m² 増感色素Ｖ……銀１モルに対して1.0×１０^-4モル イエローカプラー（Ｙ−１）……銀１モルに対して0.08
モル ＤＩＲ化合物（Ｄ−２）……銀１モルに対して0.0030モ
ル 第１１層；第１保護層（Pro−１） 沃臭化銀（ＡｇＩ１モル％平均粒径0.07μｍ）銀塗布量
0.5g／m² 紫外線吸収剤ＵＶ−１，ＵＶ−２を含むゼラチン層。

第１２層；第２保護層（Pro−２） ポリメチルメタクリレート粒子（直径1.5μｍ）を含む
ゼラチン層 尚各層には上記組成物の他に、ゼラチン硬化剤（Ｈ−
１）および（Ｈ−２）や界面活性剤を添加した。

試料Ｉの各層に含まれる化合物は下記の通りである。

増感色素Ｉ；アンヒドロ−５，５′−ジクロロ−９−エ
チル−３，３′−ジ−（３−スルホプロピル）チアカル
ボシアニンヒドロキシド 増感色素II；アンヒドロ−９−エチル−３，３′−ジ−
（３−スルホプロピル）−４，５，４′，５′−ジベン
ゾチアカルボシアニンヒドロキシド 増感色素III；アンヒドロ−５，５′−ジフェニル−９
−エチル−３，３′−ジ−（３−スルホプロピル）オキ
サカルボシアニンヒドロキシド 増感色素IV；アンヒドロ−９−エチル−３，３′−ジ−
（３−スルホプロピル）−５，６，５′，６′−ジベン
ゾオキサカルボシアニンヒドロキシド 増感色素Ｖ；アンヒドロ−３，３′−ジ−（３−スルホ
プロピル）−４，５−ベンゾ−５′−メトキシチアシア
ニンヒドロキシド Ｃ−１ Ｃ−２ Ｃ−３ ＣＣ−１ Ｄ−１ Ｄ−２ Ｄ−３ Ｍ−１ ＣＭ−１ Ｙ−１ ＵＶ−１ ＵＶ−２ Ｈ−１ Ｈ−２ 次に第８層の黄色コロイド銀の代わりに、例示化合物１
をトリクレジルフォスフェート、酢酸エチルに溶解し、
ゼラチンと共に乳化した分散物を塗布した以外は試料Ｉ
と同様にして多層感光材料を作成し、これを試料IIとし
た。ただし例示化合物１の１０ｇに対しトリクレジルフ
ォスフェート２０mlを使用し、例示化合物１の塗布量0.
18g／m²となるようにした。

また第８層の例示化合物１の代わりに例示化合物３，
５，８，１３，１８及び比較化合物Ａ，Ｂ，Ｃを用いた
以外は試料IIと同様に調製した試料をそれぞれIII、I
V、Ｖ、VI、VII、VIII、IX、Ｘとした。

また、第８層に黄色コロイド銀を添加しない以外は試料
Ｉと同様の試料を作成し、これを試料ＸＩとした。

比較化合物Ａ 比較化合物Ｂ 比較化合物Ｃ 試料Ｉ〜Ｘをウエッジ露光したのち、後記の現像処理を
行ない、各試料の緑感乳剤層の感度及びかぶりを測定し
た。

また染料の脱色性を評価するため、後記処理工程の発色
現像液から４−アミノ−３−メチル−Ｎ−エチル−Ｎ−
（β−ヒドロキシエチル）−アニリン・硫酸塩を除いた
以外は同様にして試料Ｉ〜ＸＩに処理を施した後、試料
Ｉ〜Ｘの各黄色濃度と試料ＸＩの黄色濃度の差（△D^Bmi
n）を測定した。

結果を第１表に示す。

処理工程（３８℃） 発色現像 ３分１５秒 漂白 ６分３０秒 水洗 ３分１５秒 定着 ６分３０秒 水洗 ３分１５秒 安定化 １分３０秒 乾燥 各処理工程において使用した処理液組成は下記の通りで
ある。

（発色現像液） ４−アミノ−３−メチル−Ｎ−エチル −Ｎ−（β−ヒドロキシエチル）− アニリン・硫酸塩 4.75g 無水亜硫酸ナトリウム 4.25g ヒドロキシルアミン・1/2硫酸塩 2.0g 無水炭酸カリウム 37.5g 臭化ナトリウム 1.3g ニトリロトリ酢酸・３ナトリウム塩 （１水塩） 2.5g 水酸化カリウム 1.0g 水を加えて１とする。

（漂白液） エチレンジアミン四酢酸鉄 アンモニウム塩 100.0g エチレンジアミン四酢酸２ アンモニウム塩 10.0g 臭化アンモニウム 150.0g 氷酢酸 10.0ml 水を加えて１とし、アンモニア水を用いてｐＨ＝6.0
に調整する。

（定着液） チオ硫酸アンモニウム 175.0g 無水亜硫酸ナトリウム 8.5g メタ亜硫酸ナトリウム 2.3g 水を加えて１とし、酢酸を用いてpH＝6.0に調整す
る。

（安定液） ホルマリン（３７％水溶液） 1.5ml コニダックス（小西六写真工業社製） 7.5ml 水を加えて１とする。

第１表の結果より本発明の染料化合物を含む試料は、緑
感乳剤層の相対感度が比較の黄色コロイド銀及び比較染
料化合物を含む試料に比べ高く、かつかぶりの程度が低
いことがわかる。又、脱色性についても、比較染料化合
物を含む試料は十分ではない。

実施例２ 本発明に係る例示化合物２を１０ｇ、トリクレジルフォ
スフェート２０ml、酢酸エチル100mlに溶解する。次い
でこれを界面活性剤を含む１０％ゼラチン溶液500gと混
合し、乳化分散した後、ゼラチン硬化剤を添加し、アセ
チルセルロースフィルム支持体上に塗布し、乾燥して試
料ＸＸとした。例示化合物２の代わりに例示化合物４，
６，１０，１３，１５，１６，１７，１９，２４，２８
及び前記比較化合物Ａ、Ｂ、Ｃを用いて同様にして試料
を作成し、これをそれぞれＸＸＩ〜ＸＸＸIIIとした。

これらの各試料を下記組成の現像液に２５℃で１分間浸
漬し、２０秒間水洗した後、乾燥した。

（現像液の組成） メトール 3.0g 亜硫酸ナトリウム（無水） 45.0g ハイドロキノン 12.0g 炭酸ナトリウム（１水塩） 80.0g 臭化カリウム 2.0g 水を加えて１とする。

現像液浸漬前、浸漬後の各試料の可視スペクトルを測定
し、吸収極大波長における吸光度の差から脱色率を求め
た。その結果を下記第２表に示す。

（Ｅ_１は現像液浸漬前の吸光度であり、Ｅ_２は現像液浸
漬後の吸光度を表わす。） 第２表の結果から明らかなように、本発明の染料化合物
は比較化合物に比べ良好な脱色性を示すことがわかっ
た。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭61−205934（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−204630（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−40143（ＪＰ，Ａ) 特開 昭59−211042（ＪＰ，Ａ) 特開 昭51−3623（ＪＰ，Ａ) 特公 昭57−46778（ＪＰ，Ｂ２) 特公 昭52−2441（ＪＰ，Ｂ２) 特公 平１−19138（ＪＰ，Ｂ２) 米国特許4420555（ＵＳ，Ａ) 米国特許2538009（ＵＳ，Ａ)

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】下記一般式［Ｉ］で示される化合物を含有
   することを特徴とするハロゲン化銀写真感光材料。 一般式［Ｉ］ ［式中、Ｒ_１およびＲ_２はそれぞれ炭素数１〜４のアル
   キル基を表わし、Ｒ_３は水素原子、ハロゲン原子、ヒド
   ロキシ基、炭素数１〜３のアルキル基、炭素数１〜３の
   アルコキシ基、炭素数１〜３のアルキルスルホンアミド
   基または炭素数２〜４のアルキルカルボンアミド基を表
   わし、Ｒ_４およびＲ_５はそれぞれ炭素数１〜６のアルキ
   ル基を表わし、Ｒ_６は水素原子、ハロゲン原子、炭素数
   １〜３のアルキル基または炭素数１〜３のアルコキシ基
   を表わす。但し、Ｒ_１とＲ_２及び／又はＲ_４とＲ_５で５
   〜６員環を形成してもよい。］