JPH056780A - 非水電解液二次電池 - Google Patents
非水電解液二次電池Info
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- JPH056780A JPH056780A JP3156474A JP15647491A JPH056780A JP H056780 A JPH056780 A JP H056780A JP 3156474 A JP3156474 A JP 3156474A JP 15647491 A JP15647491 A JP 15647491A JP H056780 A JPH056780 A JP H056780A
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- Japan
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- yttrium
- positive electrode
- secondary battery
- active material
- battery
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 非水電解液二次電池用正極活物質の改良に関
し、正極活物質を改良することで高容量でサイクル特
性、高温保存特性のよい非水電解液二次電池を実現する
ことを目的とする。 【構成】 ＬｉＣｏＯ2またはこの化合物中のコバルト
の一部を遷移金属で置換した複合酸化物にイットリウム
を添加した正極活物質粉末を用いる。これにより二次電
池としてのサイクル特性、高温保存特性が大幅に改善し
た。
し、正極活物質を改良することで高容量でサイクル特
性、高温保存特性のよい非水電解液二次電池を実現する
ことを目的とする。 【構成】 ＬｉＣｏＯ2またはこの化合物中のコバルト
の一部を遷移金属で置換した複合酸化物にイットリウム
を添加した正極活物質粉末を用いる。これにより二次電
池としてのサイクル特性、高温保存特性が大幅に改善し
た。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、非水電解液二次電池、
特にリチウム複合酸化物を正極に用いた電池の特性改良
に関するものである。
特にリチウム複合酸化物を正極に用いた電池の特性改良
に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】近年、ＡＶ機器あるいはパソコン等の電
子機器のポ−タブル化、コ−ドレス化が急速に進んでお
り、これらの駆動用電源として小型、軽量で高エネルギ
−密度を有する二次電池への要望が高い。このような点
で非水系二次電池、特にリチウム二次電池はとりわけ高
電圧、高エネルギ−密度を有する電池として期待が大き
い。
子機器のポ−タブル化、コ−ドレス化が急速に進んでお
り、これらの駆動用電源として小型、軽量で高エネルギ
−密度を有する二次電池への要望が高い。このような点
で非水系二次電池、特にリチウム二次電池はとりわけ高
電圧、高エネルギ−密度を有する電池として期待が大き
い。
【０００３】この要望を満たす正極活物質としてリチウ
ムをインタ−カレ−ション、デインタ−カレ−ションす
ることのできる層状化合物、例えばＬｉＣｏＯ2、Ｌｉ
ＮｉＯ2（例えば米国特許第４３０２５１８号）やＬｉ
ＣｏxＮｉ1-xＯ2（ｘ≦０．２７）（特開昭６２−２６
４５６０号）などのリチウムと遷移金属を主体とする複
合酸化物（以下、リチウム複合酸化物と記す）が提案さ
れ、これらの活物質を用いて４Ｖ級の高エネルギ−密度
二次電池の具体化開発が進められている。
ムをインタ−カレ−ション、デインタ−カレ−ションす
ることのできる層状化合物、例えばＬｉＣｏＯ2、Ｌｉ
ＮｉＯ2（例えば米国特許第４３０２５１８号）やＬｉ
ＣｏxＮｉ1-xＯ2（ｘ≦０．２７）（特開昭６２−２６
４５６０号）などのリチウムと遷移金属を主体とする複
合酸化物（以下、リチウム複合酸化物と記す）が提案さ
れ、これらの活物質を用いて４Ｖ級の高エネルギ−密度
二次電池の具体化開発が進められている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】Ｌｉ1-xＣｏＯ2（０≦
ｘ＜１）（以下ＬｉＣｏＯ2と記す）は、リチウムに対
し４Ｖ以上の電位を示し、正極活物質として用いると高
エネルギ−密度を有する二次電池が現できる。
ｘ＜１）（以下ＬｉＣｏＯ2と記す）は、リチウムに対
し４Ｖ以上の電位を示し、正極活物質として用いると高
エネルギ−密度を有する二次電池が現できる。
【０００５】しかし、逆に電位が高い故にプロピレンカ
−ボネ−トやジメトキシエタンなどの有機電解液を分解
するなど、電池の充放電特性に悪影響を与え、電池特性
の劣化の原因となっていた。このような問題に対し、コ
バルトの一部をニッケル（特開昭６３−２９９０５６
号）、鉄（特開昭６３−２１１５６４号）、アルミニウ
ム、スズ、インジウム（特開昭６２−９０８６３号）で
置換した複合酸化物を合成し、正極活物質を改質するこ
とにより優れた充放電特性が得られるという提案がなさ
れている。
−ボネ−トやジメトキシエタンなどの有機電解液を分解
するなど、電池の充放電特性に悪影響を与え、電池特性
の劣化の原因となっていた。このような問題に対し、コ
バルトの一部をニッケル（特開昭６３−２９９０５６
号）、鉄（特開昭６３−２１１５６４号）、アルミニウ
ム、スズ、インジウム（特開昭６２−９０８６３号）で
置換した複合酸化物を合成し、正極活物質を改質するこ
とにより優れた充放電特性が得られるという提案がなさ
れている。
【０００６】しかし、このような元素でコバルトを置換
したリチウム複合酸化物は放電電圧が小さくなる傾向が
あり、本来の高電圧、高エネルギ−密度という特徴を低
減する結果となる。また、このようなリチウム複合酸化
物は、充電状態で高温で保存すると、ＬｉＣｏＯ２と同
様に著しく容量が減少するという問題が依然として残さ
れている。
したリチウム複合酸化物は放電電圧が小さくなる傾向が
あり、本来の高電圧、高エネルギ−密度という特徴を低
減する結果となる。また、このようなリチウム複合酸化
物は、充電状態で高温で保存すると、ＬｉＣｏＯ２と同
様に著しく容量が減少するという問題が依然として残さ
れている。
【０００７】本発明はこのような課題を解決するもの
で、高い作動電圧を維持すると共に、優れた充放電特
性、保存特性を有する二次電池を提供することを目的と
するものである。
で、高い作動電圧を維持すると共に、優れた充放電特
性、保存特性を有する二次電池を提供することを目的と
するものである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】上記の課題を解決するた
めに本発明は、正極活物質であるＬｉＣｏＯ2にイット
リウムを添加することで、高電圧を発生し、かつ優れた
充放電特性と保存特性を示す非水電解液二次電池が得ら
れることを見出だしたものである。
めに本発明は、正極活物質であるＬｉＣｏＯ2にイット
リウムを添加することで、高電圧を発生し、かつ優れた
充放電特性と保存特性を示す非水電解液二次電池が得ら
れることを見出だしたものである。
【０００９】
【作用】ＬｉＣｏＯ2を正極活物質とした電池を充電状
態で高温保存した場合、保存後の電池の容量、サイクル
特性は極端に劣化する。これは電解液の分解や結晶構造
の破壊が原因と考えられる。このような高電位における
ＬｉＣｏＯ2上での電解液の分解反応や、結晶破壊を抑
制することが、実用上の電池として非常に重要なポイン
トとなる。
態で高温保存した場合、保存後の電池の容量、サイクル
特性は極端に劣化する。これは電解液の分解や結晶構造
の破壊が原因と考えられる。このような高電位における
ＬｉＣｏＯ2上での電解液の分解反応や、結晶破壊を抑
制することが、実用上の電池として非常に重要なポイン
トとなる。
【００１０】本発明はＬｉＣｏＯ2にイットリウムを添
加することにより、ＬｉＣｏＯ2粒子の表面が酸化イッ
トリウム（Ｙ2Ｏ3）、リチウムとイットリウムの複合酸
化物（Ｌｉ2ＹＯ3）に覆われることによって安定化さ
れ、その結果高い電位においても電解液の分解反応や結
晶破壊を起こすことなく、優れたサイクル特性、保存特
性を示す正極活物質が得られることによるものである。
また、この効果は単にＬｉＣｏＯ2にイットリウムもし
くはイットリウムの化合物を混合するだけでは得られな
いものである。
加することにより、ＬｉＣｏＯ2粒子の表面が酸化イッ
トリウム（Ｙ2Ｏ3）、リチウムとイットリウムの複合酸
化物（Ｌｉ2ＹＯ3）に覆われることによって安定化さ
れ、その結果高い電位においても電解液の分解反応や結
晶破壊を起こすことなく、優れたサイクル特性、保存特
性を示す正極活物質が得られることによるものである。
また、この効果は単にＬｉＣｏＯ2にイットリウムもし
くはイットリウムの化合物を混合するだけでは得られな
いものである。
【００１１】
【実施例１】以下、図面とともに本発明を具体的な実施
例に沿って説明する。
例に沿って説明する。
【００１２】Ｌｉ2ＣＯ3とＣｏＣＯ3をＬｉとＣｏの原
子比が１対１になるように混合したものに、酸化イット
リウム（Ｙ2Ｏ3）を添加し、空気中において９００℃で
５時間焼成したものを正極活物質とした。酸化イットリ
ウム（Ｙ2Ｏ3）の添加割合は合成した主活物質ＬｉＣｏ
Ｏ2のコバルトに対しイットリウムのモル％で表すもの
とし、（表１）に示したように６種類の検討を行った。
子比が１対１になるように混合したものに、酸化イット
リウム（Ｙ2Ｏ3）を添加し、空気中において９００℃で
５時間焼成したものを正極活物質とした。酸化イットリ
ウム（Ｙ2Ｏ3）の添加割合は合成した主活物質ＬｉＣｏ
Ｏ2のコバルトに対しイットリウムのモル％で表すもの
とし、（表１）に示したように６種類の検討を行った。
【００１３】
【表１】
【００１４】このようにして合成した正極活物質として
１００重量部、アセチレンブラック４重量部、グラファ
イト４重量部、フッ素樹脂系結着剤７重量部を混合して
正極合剤とし、カルボキシメチルセルロ−ス水溶液に懸
濁させてペ−スト状にした。このぺ−ストをアルミ箔の
両面に塗着し、乾燥後圧延して極板とした。
１００重量部、アセチレンブラック４重量部、グラファ
イト４重量部、フッ素樹脂系結着剤７重量部を混合して
正極合剤とし、カルボキシメチルセルロ−ス水溶液に懸
濁させてペ−スト状にした。このぺ−ストをアルミ箔の
両面に塗着し、乾燥後圧延して極板とした。
【００１５】負極は、コ−クスを焼成した炭素材１００
重量部に、フッ素樹脂系結着剤１０重量部を混合し、カ
ルボキシメチルセルロ−ス水溶液に懸濁させてペ−スト
状にした。そしてこのぺ−ストを銅箔の両面に塗着し、
乾燥後圧延して極板とした。
重量部に、フッ素樹脂系結着剤１０重量部を混合し、カ
ルボキシメチルセルロ−ス水溶液に懸濁させてペ−スト
状にした。そしてこのぺ−ストを銅箔の両面に塗着し、
乾燥後圧延して極板とした。
【００１６】図１に本実施例で用いた円筒形電池の縦断
面図を示す。正、負極それぞれにリ−ドを取りつけ、ポ
リプロピレン製のセパレ−タを介して渦巻き状に巻回
し、電池ケ−ス内に収納した。電解液には炭酸プロピレ
ンと炭酸エチレンの等容積混合溶媒に、過塩素酸リチウ
ムを１モル／ｌの割合で溶解したものを用い、封口した
ものを試験電池とした。
面図を示す。正、負極それぞれにリ−ドを取りつけ、ポ
リプロピレン製のセパレ−タを介して渦巻き状に巻回
し、電池ケ−ス内に収納した。電解液には炭酸プロピレ
ンと炭酸エチレンの等容積混合溶媒に、過塩素酸リチウ
ムを１モル／ｌの割合で溶解したものを用い、封口した
ものを試験電池とした。
【００１７】図１において、１は耐有機電解液性のステ
ンレス鋼板を加工した電池ケ−ス、２は安全弁を設けた
封口板、３は絶縁パッキングを示す。４は極板群であ
り、正極および負極がセパレ−タを介して複数回渦巻き
状に巻回されてケ−ス内に収納されている。そして上記
正極からは正極リ−ド５が引き出されて封口板２に接続
され、負極からは負極リ−ド６が引き出されて電池ケ−
ス１の底部に接続されている。７は絶縁リングで極板群
４の上下部にそれぞれ設けられている。
ンレス鋼板を加工した電池ケ−ス、２は安全弁を設けた
封口板、３は絶縁パッキングを示す。４は極板群であ
り、正極および負極がセパレ−タを介して複数回渦巻き
状に巻回されてケ−ス内に収納されている。そして上記
正極からは正極リ−ド５が引き出されて封口板２に接続
され、負極からは負極リ−ド６が引き出されて電池ケ−
ス１の底部に接続されている。７は絶縁リングで極板群
４の上下部にそれぞれ設けられている。
【００１８】これらの試験電池を充放電電流１００ｍＡ
ｈ、充電終止電圧４．１Ｖ、放電終止電圧３．０Ｖの条
件下で定電流充放電試験を行った。また、充放電を１０
サイクル繰り返した後、充電状態において６０℃、２０
日間の保存試験（以下、高温充電保存と記す）を行い、
保存後の電池における容量保持率を求めた。
ｈ、充電終止電圧４．１Ｖ、放電終止電圧３．０Ｖの条
件下で定電流充放電試験を行った。また、充放電を１０
サイクル繰り返した後、充電状態において６０℃、２０
日間の保存試験（以下、高温充電保存と記す）を行い、
保存後の電池における容量保持率を求めた。
【００１９】このときの電池Ａ〜Ｆの充放電サイクル数
と放電容量の関係を図２に示す。また、ＬｉＣｏＯ2へ
のイットリウムの添加量とそれに対応した電池Ａ〜Ｆの
高温充電保存試験後の電池の容量保持率（保存後の容量
／保存前の容量）との関係を図３に示す。図２より、イ
ットリウムをまったく添加していない電池Ａは初期の放
電容量は大きいものの、充放電に伴う容量低下は大き
く、３００サイクル時点では初期容量の５０％となる。
これに対し、イットリウムを添加した電池Ｂ〜Ｆでは添
加量が増加するに従い容量は低下するが、充放電サイク
ルに伴う容量低下はＡに比べて著しく緩和され、イット
リウムを１モル％以上添加した電池Ｃ〜Ｆでは３００サ
イクルの時点でも初期容量の８０％以上を維持してい
る。
と放電容量の関係を図２に示す。また、ＬｉＣｏＯ2へ
のイットリウムの添加量とそれに対応した電池Ａ〜Ｆの
高温充電保存試験後の電池の容量保持率（保存後の容量
／保存前の容量）との関係を図３に示す。図２より、イ
ットリウムをまったく添加していない電池Ａは初期の放
電容量は大きいものの、充放電に伴う容量低下は大き
く、３００サイクル時点では初期容量の５０％となる。
これに対し、イットリウムを添加した電池Ｂ〜Ｆでは添
加量が増加するに従い容量は低下するが、充放電サイク
ルに伴う容量低下はＡに比べて著しく緩和され、イット
リウムを１モル％以上添加した電池Ｃ〜Ｆでは３００サ
イクルの時点でも初期容量の８０％以上を維持してい
る。
【００２０】また、図３からイットリウムを添加するこ
とにより、高温保存後の電池の容量保持率は著しく向上
し、イットリウムを添加しない電池Ａが５２％であるの
に対し、１モル％以上添加した電池Ｃ〜Ｆでは８６％以
上を示した。さらに添加量を増加しても容量保持率は余
り変化しなかった。イットリウムを１５モル％添加した
電池Ｆではサイクル特性、保存特性共に良好であるが、
ＬｉＣｏＯ2の表面被覆率が大きくなるので放電容量が
かなり小さくなる。このためイットリウムの添加量は１
〜１０モル％程度が適当である。
とにより、高温保存後の電池の容量保持率は著しく向上
し、イットリウムを添加しない電池Ａが５２％であるの
に対し、１モル％以上添加した電池Ｃ〜Ｆでは８６％以
上を示した。さらに添加量を増加しても容量保持率は余
り変化しなかった。イットリウムを１５モル％添加した
電池Ｆではサイクル特性、保存特性共に良好であるが、
ＬｉＣｏＯ2の表面被覆率が大きくなるので放電容量が
かなり小さくなる。このためイットリウムの添加量は１
〜１０モル％程度が適当である。
【００２１】ＬｉＣｏＯ2のコバルトの一部をニッケル
（特開昭６３−２９９０５６号）、鉄（特開昭６３−２
１１５６４号）、アルミニウム、スズ、インジウム（特
開昭６２−９０８６３号）で置換した場合、コバルトと
固溶体を形成してＬｉＭyＣｏ1-yＯ2（０≦ｙ≦１：Ｍ
はＮｉ，Ｆｅ，Ａｌ等）で示される複合酸化物となるた
め、表面を安定化させるイットリウムのような効果は得
られない。
（特開昭６３−２９９０５６号）、鉄（特開昭６３−２
１１５６４号）、アルミニウム、スズ、インジウム（特
開昭６２−９０８６３号）で置換した場合、コバルトと
固溶体を形成してＬｉＭyＣｏ1-yＯ2（０≦ｙ≦１：Ｍ
はＮｉ，Ｆｅ，Ａｌ等）で示される複合酸化物となるた
め、表面を安定化させるイットリウムのような効果は得
られない。
【００２２】また、これらのコバルトの一部を遷移金属
で置換した複合酸化物は、平均電圧が小さくなる欠点が
あったが、イットリウム添加の場合はこのような電圧降
下は認められなかった。従ってイットリウムは最適な添
加剤であると言える。
で置換した複合酸化物は、平均電圧が小さくなる欠点が
あったが、イットリウム添加の場合はこのような電圧降
下は認められなかった。従ってイットリウムは最適な添
加剤であると言える。
【００２３】なお、本実施例では正極合成時の出発材料
としてＬｉ2ＣＯ3とＣｏＣＯ3を用いたが、それぞれリ
チウムとコバルトの酸化物、水酸化物、酢酸塩などであ
っても構わない。添加するイットリウムについても酸化
イットリウムを用いたが、他のイットリウム化合物であ
ってもよい。また正極活物質としてＬｉＣｏＯ2を用い
たが化合物中のコバルトを遷移金属で置換した化合物で
も同様の効果が認められる。
としてＬｉ2ＣＯ3とＣｏＣＯ3を用いたが、それぞれリ
チウムとコバルトの酸化物、水酸化物、酢酸塩などであ
っても構わない。添加するイットリウムについても酸化
イットリウムを用いたが、他のイットリウム化合物であ
ってもよい。また正極活物質としてＬｉＣｏＯ2を用い
たが化合物中のコバルトを遷移金属で置換した化合物で
も同様の効果が認められる。
【００２４】また、負極として炭素質材料を用いたが、
リチウム金属やリチウム合金であっても構わない。さら
にまた電解液には炭酸プロピレンと炭酸エチレンの等容
積混合溶媒に、過塩素酸リチウムを１モル／ｌの割合で
溶解したものを用いたが、他の溶媒にリチウム塩を溶解
した電解液でも同様である。
リチウム金属やリチウム合金であっても構わない。さら
にまた電解液には炭酸プロピレンと炭酸エチレンの等容
積混合溶媒に、過塩素酸リチウムを１モル／ｌの割合で
溶解したものを用いたが、他の溶媒にリチウム塩を溶解
した電解液でも同様である。
【００２５】
【発明の効果】以上の説明で明らかなように、本発明に
よれば正極活物質であるＬｉＣｏＯ2に適量のイットリ
ウムを添加することにより、充放電サイクル特性および
高温保存特性に優れた非水電解液二次電池を得ることが
できる。
よれば正極活物質であるＬｉＣｏＯ2に適量のイットリ
ウムを添加することにより、充放電サイクル特性および
高温保存特性に優れた非水電解液二次電池を得ることが
できる。
【図１】本発明の実施例における円筒形電池の縦断面図
【図２】同電池の２０℃での充放電サイクル特性図
【図３】イットリウムの添加量と、それに対応した電池
の高温保存後の容量保持率との関係を示す図
の高温保存後の容量保持率との関係を示す図
【符号の説明】
１ 電池ケ−ス
２ 封口板
３ 絶縁パッキング
４ 極板群
５ 正極リ−ド
６ 負極リ−ド
７ 絶縁リング
Claims (2)
- 【請求項１】イットリウム（Ｙ）を添加したＬｉ1-xＣ
ｏＯ2（０≦ｘ＜１）もしくはそのコバルトの一部を他
の遷移金属で置換したものからなる正極と、リチウム、
リチウム合金もしくは炭素質材料からなる負極と、非水
電解液とからなる非水電解液二次電池。 - 【請求項２】イットリウムの添加割合がコバルトに対し
モル比で１〜１０％である請求項１記載の非水電解液二
次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3156474A JPH056780A (ja) | 1991-06-27 | 1991-06-27 | 非水電解液二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3156474A JPH056780A (ja) | 1991-06-27 | 1991-06-27 | 非水電解液二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH056780A true JPH056780A (ja) | 1993-01-14 |
Family
ID=15628547
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3156474A Pending JPH056780A (ja) | 1991-06-27 | 1991-06-27 | 非水電解液二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH056780A (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE19513790A1 (de) * | 1994-04-11 | 1995-10-19 | Hitachi Ltd | Unterdruckventil, Verfahren zum herstellen eines solchen, Vakuumtrennschalter mit einem Unterdruckventil sowie Verfahren zum Herstellen eines solchen |
| US6045594A (en) * | 1998-02-25 | 2000-04-04 | Sanyo Electric Co. Ltd. | Method of manufacturing nonaqueous electrolyte battery |
| WO2002019449A1 (fr) * | 2000-08-29 | 2002-03-07 | Santoku Corporation | Materiau actif positif pour cellule secondaire a electrolyte non aqueux, procede d'elaboration, et cellule secondaire a electrolyte non aqueux |
| US6723472B2 (en) | 1999-12-01 | 2004-04-20 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Lithium secondary battery |
| WO2010004973A1 (ja) | 2008-07-09 | 2010-01-14 | 三洋電機株式会社 | 非水電解質二次電池用正極活物質、非水電解質二次電池用正極活物質の製造方法、非水電解質二次電池用正極及び非水電解質二次電池 |
| CN116435582A (zh) * | 2023-04-24 | 2023-07-14 | 湖南添越能源科技有限公司 | 一种可瞬间高能大倍率放电的锂离子电池 |
-
1991
- 1991-06-27 JP JP3156474A patent/JPH056780A/ja active Pending
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| WO2010004973A1 (ja) | 2008-07-09 | 2010-01-14 | 三洋電機株式会社 | 非水電解質二次電池用正極活物質、非水電解質二次電池用正極活物質の製造方法、非水電解質二次電池用正極及び非水電解質二次電池 |
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