JPH0528472B2 - - Google Patents
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- JPH0528472B2 JPH0528472B2 JP62207733A JP20773387A JPH0528472B2 JP H0528472 B2 JPH0528472 B2 JP H0528472B2 JP 62207733 A JP62207733 A JP 62207733A JP 20773387 A JP20773387 A JP 20773387A JP H0528472 B2 JPH0528472 B2 JP H0528472B2
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
- H01M4/38—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of elements or alloys
- H01M4/383—Hydrogen absorbing alloys
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は主としてニツケル−水素電池などの金
属−水素アルカリ蓄電池の負極として用いられる
水素吸蔵電極に関する。
属−水素アルカリ蓄電池の負極として用いられる
水素吸蔵電極に関する。
従来の技術及びその問題点
水素吸蔵合金や水素化物を負極とするアルカリ
蓄電池においては、充放電にともなう水素の吸
蔵、放出の繰り返しによつて合金が微粉化し、電
極から脱落して容量低下を招くという欠点があつ
た。そこで、従来は特開昭50−111546号公報、同
61−19063号公報、同61−185862号公報にみられ
るように電極表面又は合金表面をCu、Pd等の金
属をメツキ、蒸着法等によつて被覆し、合金の微
粉化を抑制する技術が提案されている。
蓄電池においては、充放電にともなう水素の吸
蔵、放出の繰り返しによつて合金が微粉化し、電
極から脱落して容量低下を招くという欠点があつ
た。そこで、従来は特開昭50−111546号公報、同
61−19063号公報、同61−185862号公報にみられ
るように電極表面又は合金表面をCu、Pd等の金
属をメツキ、蒸着法等によつて被覆し、合金の微
粉化を抑制する技術が提案されている。
発明が解決しようとする問題点
しかし、これらの従来手段においては、Pd、
Cuを被覆した表面層の強度が弱いため、水素の
吸蔵、放出の繰り返しにともなつて生じる膨張、
収縮によつて剥離し脱落することとなり、Pd、
Cu等を被覆していない当初の蓄電池の欠点を十
分に解決できるものではなかつた。また、従来手
段においては、充電時や過充電時に電極から発生
する水素量が多いため、該水素が水素吸蔵合金格
子内への水素の入り込みを阻害し、電極としての
能力を低下させると共に、電池を密閉化する際の
障害となつていた。
Cuを被覆した表面層の強度が弱いため、水素の
吸蔵、放出の繰り返しにともなつて生じる膨張、
収縮によつて剥離し脱落することとなり、Pd、
Cu等を被覆していない当初の蓄電池の欠点を十
分に解決できるものではなかつた。また、従来手
段においては、充電時や過充電時に電極から発生
する水素量が多いため、該水素が水素吸蔵合金格
子内への水素の入り込みを阻害し、電極としての
能力を低下させると共に、電池を密閉化する際の
障害となつていた。
電極表面層の機械的強度を高め、水素吸蔵合金
の膨張・収縮に伴う表面層の剥離・脱落を防止で
き、且つ該合金からの水素の発生を低水準に抑制
した、充放電サイクル特性に優れた水素吸蔵電極
を提供することを目的とする。
の膨張・収縮に伴う表面層の剥離・脱落を防止で
き、且つ該合金からの水素の発生を低水準に抑制
した、充放電サイクル特性に優れた水素吸蔵電極
を提供することを目的とする。
問題点を解決するための手段
上記目的を達成するため、本発明の水素吸蔵電
極は水素吸蔵合金本体よりも水素過電圧が大き
く、且つ、水素吸蔵合金本体よりも融点の低い金
属の拡散層によつて被覆されている水素吸蔵合金
粉末を主構成材料としたことを特徴としている。
極は水素吸蔵合金本体よりも水素過電圧が大き
く、且つ、水素吸蔵合金本体よりも融点の低い金
属の拡散層によつて被覆されている水素吸蔵合金
粉末を主構成材料としたことを特徴としている。
作 用
水素吸蔵合金表面が金属の拡散層によつて被覆
されるので、水素吸蔵合金自体の酸化が抑制され
る。しかも、前記金属が水素吸蔵合金本体よりも
水素過電圧の大きな金属であることから、充電時
や過充電時における該合金表面からの水素の発生
を低水準に抑制する。したがつて発生する水素に
より、水素吸蔵合金がその格子内への水素の取り
入れを阻害されることがなく、水素の吸蔵という
本来の機能を充分に発揮できる。また発生する水
素が少ないことから、密閉型電池の内部圧力の上
昇を少なくできる。
されるので、水素吸蔵合金自体の酸化が抑制され
る。しかも、前記金属が水素吸蔵合金本体よりも
水素過電圧の大きな金属であることから、充電時
や過充電時における該合金表面からの水素の発生
を低水準に抑制する。したがつて発生する水素に
より、水素吸蔵合金がその格子内への水素の取り
入れを阻害されることがなく、水素の吸蔵という
本来の機能を充分に発揮できる。また発生する水
素が少ないことから、密閉型電池の内部圧力の上
昇を少なくできる。
更に、前記金属が水素吸蔵合金本体よりも水素
過電圧の大きく、且つ、水素吸蔵合金本体よりも
融点の低い金属であることから、この様な金属は
一般に該合金表面に薄膜を形成させ易く、また加
熱処理により該合金内部に拡散・浸透させ易いた
め、簡単な加熱操作により容易に水素吸蔵合金本
体に拡散・浸透させ、密着性に優れた拡散層を形
成させることができる。そして、この密着性に優
れた拡散層が水素の吸放出に伴う水素吸蔵合金と
その表面層との間に生じる歪エネルギイーを効果
的に緩和する作用をなす。
過電圧の大きく、且つ、水素吸蔵合金本体よりも
融点の低い金属であることから、この様な金属は
一般に該合金表面に薄膜を形成させ易く、また加
熱処理により該合金内部に拡散・浸透させ易いた
め、簡単な加熱操作により容易に水素吸蔵合金本
体に拡散・浸透させ、密着性に優れた拡散層を形
成させることができる。そして、この密着性に優
れた拡散層が水素の吸放出に伴う水素吸蔵合金と
その表面層との間に生じる歪エネルギイーを効果
的に緩和する作用をなす。
実施例
以下に本発明の一実施例を説明する。
水素吸蔵能力を有するLa、Ni5を機械的に粉砕
して微粉化し（100メツシユアンダー）、スルフア
ミン酸浴を用いたメツキ法によりインジウム金属
を0.5〜2μｍの厚みに被覆したのち、真空中で150
〜500℃に加熱することでインジウムを合金表面
層に数十〜数百Åの厚さに拡散させ合金化する。
この微粉末にポリテトラフルオロエチレン粉末を
LaNi5粉末の重量に対して１〜５％添加して混合
機で均一に混合した後、1ton／cm2の圧力で加圧成
型することにより直径30mm、厚み２mmの水素吸蔵
電極を作製する。
して微粉化し（100メツシユアンダー）、スルフア
ミン酸浴を用いたメツキ法によりインジウム金属
を0.5〜2μｍの厚みに被覆したのち、真空中で150
〜500℃に加熱することでインジウムを合金表面
層に数十〜数百Åの厚さに拡散させ合金化する。
この微粉末にポリテトラフルオロエチレン粉末を
LaNi5粉末の重量に対して１〜５％添加して混合
機で均一に混合した後、1ton／cm2の圧力で加圧成
型することにより直径30mm、厚み２mmの水素吸蔵
電極を作製する。
こうして得られた水素吸蔵電極を理論容量が
500ｍAHである公知のニツケル正極と組み合わ
せ電解液を注ぎアルカリ蓄電池(A)を作製した。
500ｍAHである公知のニツケル正極と組み合わ
せ電解液を注ぎアルカリ蓄電池(A)を作製した。
また、表面にインジウムを被覆しただけの
LaNi5合金を水素吸蔵合金粉末として用い、その
他は(A)と同様の比較電池(B)を作製し、これらの電
池(A)及び(B)のサイクル特性を調べた。その結果を
図に示す。但し、図のサイクル特性は1C電流で
1.5時間充電した後、終止電圧1.0Vとして1C電流
で放電するというサイクル条件で充放電を繰り返
し行い初期容量を100として表わしている。図か
ら明らかなように本発明の水素吸蔵電極を備えた
電池(A)は比較電池(B)に比べてサイクル寿命が向上
していることがわかる。これは、電池(B)が充放電
に伴う水素吸蔵合金の水素の吸放出によつて結晶
格子間隔が変化し、それに伴つて合金層と被覆金
属層間に大きなひずみが生じるのに対して、電池
(A)では表面層が合金化しているため内部の合金層
との間で生じるひずみエネルギーが緩和される結
果、剥離による脱落が起こり難くなり、電極の機
械的強度が維持され、より長期にわたつて電池容
量が保持されるものと考えられる。
LaNi5合金を水素吸蔵合金粉末として用い、その
他は(A)と同様の比較電池(B)を作製し、これらの電
池(A)及び(B)のサイクル特性を調べた。その結果を
図に示す。但し、図のサイクル特性は1C電流で
1.5時間充電した後、終止電圧1.0Vとして1C電流
で放電するというサイクル条件で充放電を繰り返
し行い初期容量を100として表わしている。図か
ら明らかなように本発明の水素吸蔵電極を備えた
電池(A)は比較電池(B)に比べてサイクル寿命が向上
していることがわかる。これは、電池(B)が充放電
に伴う水素吸蔵合金の水素の吸放出によつて結晶
格子間隔が変化し、それに伴つて合金層と被覆金
属層間に大きなひずみが生じるのに対して、電池
(A)では表面層が合金化しているため内部の合金層
との間で生じるひずみエネルギーが緩和される結
果、剥離による脱落が起こり難くなり、電極の機
械的強度が維持され、より長期にわたつて電池容
量が保持されるものと考えられる。
ところで、本実施例では水素吸蔵合金粉末表面
に薄膜を形成・拡散する金属としてインジウムを
用いたが、インジウムに限られるものでないこと
は勿論であつて、水素吸蔵合金の融点以下の温度
で拡散し、かつ水素吸蔵合金本体よりも水素過電
圧の大きな金属であればよい。但し、特に好まし
い金属として、In、Cd、Tlが挙げられる。
に薄膜を形成・拡散する金属としてインジウムを
用いたが、インジウムに限られるものでないこと
は勿論であつて、水素吸蔵合金の融点以下の温度
で拡散し、かつ水素吸蔵合金本体よりも水素過電
圧の大きな金属であればよい。但し、特に好まし
い金属として、In、Cd、Tlが挙げられる。
これらの金属は融点が比較的低く（320.8℃以
下）、他の金属元素に比較し溶融状態で浸透・拡
散のし易い性質を有する。よつて、低温（321℃
位以下）で該合金表面に被覆できると共に、水素
吸蔵合金本体内部に、ある程度浸透・拡散させた
状態とでき、これにより該合金との密着性に優れ
た拡散層を形成させることができる。しかも、こ
れらの金属は比較的軟らかく且つ展延性に富む金
属であるため、形成皮膜を薄くしてもその内部合
金粉末の膨張、収縮に対し充分適応でき、破れた
りすることがないため、拡散層としての機能を充
分に果たし得る。更にこれらの金属は水素吸蔵合
金本体よりも水素過電圧が大きいため、充電時や
過充電時に該合金表面からの水素の発生を抑制で
きる。
下）、他の金属元素に比較し溶融状態で浸透・拡
散のし易い性質を有する。よつて、低温（321℃
位以下）で該合金表面に被覆できると共に、水素
吸蔵合金本体内部に、ある程度浸透・拡散させた
状態とでき、これにより該合金との密着性に優れ
た拡散層を形成させることができる。しかも、こ
れらの金属は比較的軟らかく且つ展延性に富む金
属であるため、形成皮膜を薄くしてもその内部合
金粉末の膨張、収縮に対し充分適応でき、破れた
りすることがないため、拡散層としての機能を充
分に果たし得る。更にこれらの金属は水素吸蔵合
金本体よりも水素過電圧が大きいため、充電時や
過充電時に該合金表面からの水素の発生を抑制で
きる。
即ち、水素吸蔵電極において、水素吸蔵合金粉
末が電池の充放電サイクルの繰り返しに伴つて膨
張・収縮を繰り返し電極から次第に脱落等し、該
電極が崩壊・劣化するが、この現象を防止するた
めに、水素合金表面に拡散層を形成させるための
材料として、前記金属（In、Cd、Tl）は、極め
て好都合な材料であり、これらの金属で形成した
拡散層は極めて好適に機能する。
末が電池の充放電サイクルの繰り返しに伴つて膨
張・収縮を繰り返し電極から次第に脱落等し、該
電極が崩壊・劣化するが、この現象を防止するた
めに、水素合金表面に拡散層を形成させるための
材料として、前記金属（In、Cd、Tl）は、極め
て好都合な材料であり、これらの金属で形成した
拡散層は極めて好適に機能する。
なお、本発明の効果を損なわない範囲で前記金
属の１種又は２種以上の金属にさらに他の金属を
加えることもでき、他の金属としては例えば水銀
が挙げられる。
属の１種又は２種以上の金属にさらに他の金属を
加えることもでき、他の金属としては例えば水銀
が挙げられる。
また、上記実施例では、水素吸蔵合金として
LaNi5を使用したが、これに限らず、他の水素合
金全てに本発明を適用できることは勿論である。
更に、水素吸蔵合金表面へ金属の薄膜を形成する
方法についても、メツキ法や蒸着法に限定される
ものではなく、CVD、スパツタ法などによつて
も行うことができる。
LaNi5を使用したが、これに限らず、他の水素合
金全てに本発明を適用できることは勿論である。
更に、水素吸蔵合金表面へ金属の薄膜を形成する
方法についても、メツキ法や蒸着法に限定される
ものではなく、CVD、スパツタ法などによつて
も行うことができる。
発明の効果
以上説明したように本発明の水素吸蔵電極は、
水素吸蔵合金粉末表面を水素吸蔵合金本体よりも
水素過電圧が大きく、且つ、水素吸蔵合金本体よ
りも融点の低い金属の拡散層で被覆した水素吸蔵
合金粉末を主構成材料としたものであるから、表
面に単に金属を配しただけのものと比較して、密
着性に優れた拡散層が充放電に伴う水素の吸放出
時の水素吸蔵合金の歪みに起因した表面層の離脱
や脱落を効果的に抑制する。
水素吸蔵合金粉末表面を水素吸蔵合金本体よりも
水素過電圧が大きく、且つ、水素吸蔵合金本体よ
りも融点の低い金属の拡散層で被覆した水素吸蔵
合金粉末を主構成材料としたものであるから、表
面に単に金属を配しただけのものと比較して、密
着性に優れた拡散層が充放電に伴う水素の吸放出
時の水素吸蔵合金の歪みに起因した表面層の離脱
や脱落を効果的に抑制する。
また、拡散層の材料が水素吸蔵合金本体よりも
水素過電圧の大きな金属であることから、電池の
充電時や過充電時に水素吸蔵合金表面から発生す
る水素量を少なくし、密閉型電池の内部圧力の上
昇を抑制することができる。
水素過電圧の大きな金属であることから、電池の
充電時や過充電時に水素吸蔵合金表面から発生す
る水素量を少なくし、密閉型電池の内部圧力の上
昇を抑制することができる。
加えて、合金表面からの水素の発生を少なくで
きる結果、該合金格子間への水素の吸放出を円滑
にすることができるといつた効果もある。
きる結果、該合金格子間への水素の吸放出を円滑
にすることができるといつた効果もある。
図は本発明の水素吸蔵電極を備えた電池と比較
電池のサイクル特性図である。
電池のサイクル特性図である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 水素吸蔵合金本体よりも水素過電圧が大き
く、且つ、水素吸蔵合金本体よりも融点の低い金
属の拡散層によつて、その表面が被覆されている
水素吸蔵合金粉末を主構成材料とした水素吸蔵電
極。 ２ 前記金属がCd、In、Tlから選択される１種
または２種以上の金属、又は前記金属から選択さ
れる１種または２種以上の金属に水銀を添加した
ものであることを特徴とする特許請求の範囲第１
項に記載の水素吸蔵電極。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62207733A JPS6486448A (en) | 1987-08-20 | 1987-08-20 | Hydrogen absorption electrode |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62207733A JPS6486448A (en) | 1987-08-20 | 1987-08-20 | Hydrogen absorption electrode |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6486448A JPS6486448A (en) | 1989-03-31 |
| JPH0528472B2 true JPH0528472B2 (ja) | 1993-04-26 |
Family
ID=16544637
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62207733A Granted JPS6486448A (en) | 1987-08-20 | 1987-08-20 | Hydrogen absorption electrode |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6486448A (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2018123579A1 (ja) * | 2016-12-27 | 2018-07-05 | 株式会社豊田自動織機 | 負極材料の製造方法 |
Citations (11)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US3881960A (en) * | 1973-02-17 | 1975-05-06 | Deutsche Automobilgesellsch | Electrode for galvanic cells |
| JPS5134833A (en) * | 1974-09-18 | 1976-03-24 | Toyota Motor Co Ltd | Metsukihimaku no mitsuchakuryokuokojosuruhoho |
| GB2003927A (en) * | 1977-08-02 | 1979-03-21 | Anvar | Lanthanum and nickel based alloys their manufacture and their electrochemical applications |
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6486448A (en) | 1989-03-31 |
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