JPH0412750B2 - - Google Patents
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- JPH0412750B2 JPH0412750B2 JP59141742A JP14174284A JPH0412750B2 JP H0412750 B2 JPH0412750 B2 JP H0412750B2 JP 59141742 A JP59141742 A JP 59141742A JP 14174284 A JP14174284 A JP 14174284A JP H0412750 B2 JPH0412750 B2 JP H0412750B2
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- copolymer rubber
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Landscapes
- Wrappers (AREA)
- Sealing Material Composition (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Closures For Containers (AREA)
Description
本発明は密封用パツキン材料に関する。更に詳
しくは、持続的な密封効果を与え得る密封用パツ
キン材料に関する。 従来は、パツキンの密封効果を高めるために、
装着前のパツキン表面にグリスを塗布したり、油
中に浸漬したりする方法がとられている。しかし
ながら、このような方法で処理されたものは、持
続性の点で劣つている。 目的は異なるものの、ゴム自体に油状物質を配
合し、それを成形することにより、成形品の表面
特性を改善する方法が試みられている。例えば、
シリコーンゴムにシリコーン油を配合して成形し
たものは防水性にすぐれており（実開昭56−
14482号公報）、あるいはウレタンゴムにシリコー
ン油を配合してモーターのカツプリング、自動車
用ボールジヨイントシールなどに成形されたもの
は耐摩耗性にすぐれ、自己潤滑性を有するに至る
（日本ゴム協会発行「特殊合成ゴム10講」第152
頁）などといつた改質効果が得られている。 このように、シリコーンゴムやウレタンゴムな
どにシリコーン油を配合して成形したものは、成
形品表面へのシリコーン油の滲出現象がみられる
ので、シリコーン油の配合効果が持続的に発揮さ
れるが、密封用パツキン材料として広く用いられ
ているブタジエン−アクリロニトリル共重合ゴム
にシリコーン油を配合しても、成形品表面への滲
出現象がみられないことが判明した。これは、こ
の共重合ゴムなどの極性の強いゴムの場合には、
ゴムとシリコーン油との相溶性がきわめて良好な
ため滲出現象がみられないのである。 そこで、本発明者は、この共重合ゴムに対して
相溶性が必ずしも良くなく、それによつて成形品
表面への滲出が持続的に行われ得る油状物質を求
めて種々検討の結果、油状ポリブテンが好適であ
ることも見出した。油状ポリブテンは、この共重
合ゴムについてのみ有効であり、シリコーンゴム
やウレタンゴムに対しては滲出現象を示さない。 従つて、本発明は密封用パツキン材料に係り、
この密封用パツキン材料は、ブタジエン−アクリ
ロニトリル共重合ゴムに油状ポリブテンを配合し
た配合物の加硫成形品よりなる。 密封用パツキン材料の主成分をなすブタジエン
−アクリロニトリル共重合ゴムは、それがパツキ
ン材料として用いられたときの雰囲気条件に応じ
て種々のものが適宜選択され、例えば密封用パツ
キン材料に耐水性が要求される場合には低ニトリ
ル含量の共重合ゴム（例、日本ゼオン製品Nipo1
DN 401）が用いられ、また耐オゾン性が要求さ
れる場合には塩化ビニル樹脂をブレンドした共重
合ゴム（例、日本合成ゴム製品JSR NV 70）が
用いられ、これらいずれの場合にも滲出特性が有
効に発揮される。 油状ポリブテンとしては、例えば分子量約400
〜3000、粘度100〜4400センチストークスのポリ
ブテン（例、日本油脂製品10N）が用いられる。
これらの油状ポリブテンは、ゴムの配合剤として
も既に用いられているが、その場合には用いられ
るゴムとの間に相溶性があり、そのような性質を
利用してゴムに配合されており、本発明で期待す
る滲出現象はむしろブリード現象として忌避され
ているのである。 本発明においては、このように従来は忌避され
ていた滲出現象を積極的に利用するものであり、
このような利用目的を達成するために、共重合ゴ
ム100重量部当り約５重量部以上、好ましくは約
10〜30重量部の油状ポリブテンが用いられる。即
ち、約５重量部以下の配合割合では所望の滲出現
象が十分にみられず、逆に約30重量部をこえて用
いられると、表面への滲出量の増大に伴ない成形
品の収縮が大きくなり、また加工性および物性の
低下を招くようになる。ただし、増量剤として充
填剤を用いた場合には、そこに吸着が生ずるた
め、比較的多くこれを配合することが望ましい。 共重合ゴムには、油状ポリブテンの他に、必要
に応じて共重合ゴム100重量部当り約150重量部以
下のジオクチルフタレート、ジブチルフタレー
ト、ジオクチルアジペート、ジオクチルセバケー
トなどの可塑剤や約60重量部以下のカーボンブラ
ツク、乾式シリカ、タルクなどの充填剤、更には
少量の老化防止剤などが配合される。密封用パツ
キン材料に耐オゾン性が要求される場合には、オ
ゾンに対する抵抗性の強い老化防止剤、例えば住
友化学製品アンチゲン3Cなどが1phr程度配合さ
れる。ただし、この場合には、アンチゲン3Cな
どと反応し合う有機過酸化物は併用されない。 これらの各配合成分は、バンバリーミキサー、
オープンロールなどを用いて混練されるが、具体
的な混練方法としては、例えば共重合ゴムを素練
り後、充填剤、老化防止剤、加工助剤、加硫促進
助剤などをまず均一に配合し、次いで可塑剤、滲
出油などを配合し、これらの配合物を冷却してか
ら冷却ロールで加硫剤を配合する方法などが用い
られる。 これらの各成分からなる配合物の加硫は、配合
物を圧縮成形用の金属製金型に入れ、例えば油圧
式圧縮加熱成形機を用いて、165℃、150Kg／cm2、
10分間の条件下で加熱することにより行われる。 本発明に係る密封用パツキン材料は、加硫成形
品材料中から滲出する油状ポリブテンがシール対
象面の微細な境界面を充満させることにより、持
続的な密封作用を示すので、往復動用パツキンな
どとして有効に使用することができる。 次に、実施例について本発明の効果を説明す
る。 実施例 １ ブタジエン−アクリロニトリル共重合ゴム（アク
リロニトリル含量28％） 100重量部 FEFカーボンブラツク 30 ジオクチルフタレート 15 油状ポリブテン（前記10N） 25 ステアリン酸 １ パラフインワツクス １ 老化防止剤（住友化学製品アンチゲン3C）
１ 加硫促進剤（住友化学製品ソクシノールTT）
２ 加硫促進剤（住友化学製品ソクシノールCZ）
２ イオウ 0.5 加硫促進助剤（酸化亜鉛） ５ 以上の各配合成分を用い、前記例示した如き配
合物の調製方法および加硫成形方法によつて加硫
成形を行ない、得られた加硫成形品について、
JISK−6301の加硫ゴム物理試験法に基き、硬度
（スプリング式Ａタイプ）、引張強さ（JIS3号ダン
ベル試料）および伸び率（同試料）の測定を行な
つた。また、加硫成形品を室温下に24時間放置し
たときの成形品表面への油状ポリブテンの滲出の
有無についても観察した。 実施例 ２ 実施例１において、油状ポリブテンの配合量を
20重量部に変更した。 実施例 ３ 実施例１において、油状ポリブテンの配合量を
15重量部に変更した。 比較例 実施例１において、油状ポリブテンの代りに、
同量のシリコーン油（トーレシリコン製品SH−
200）が用いられた。 以上の各実施例および比較例で得られた結果
は、次の表１に示される。
しくは、持続的な密封効果を与え得る密封用パツ
キン材料に関する。 従来は、パツキンの密封効果を高めるために、
装着前のパツキン表面にグリスを塗布したり、油
中に浸漬したりする方法がとられている。しかし
ながら、このような方法で処理されたものは、持
続性の点で劣つている。 目的は異なるものの、ゴム自体に油状物質を配
合し、それを成形することにより、成形品の表面
特性を改善する方法が試みられている。例えば、
シリコーンゴムにシリコーン油を配合して成形し
たものは防水性にすぐれており（実開昭56−
14482号公報）、あるいはウレタンゴムにシリコー
ン油を配合してモーターのカツプリング、自動車
用ボールジヨイントシールなどに成形されたもの
は耐摩耗性にすぐれ、自己潤滑性を有するに至る
（日本ゴム協会発行「特殊合成ゴム10講」第152
頁）などといつた改質効果が得られている。 このように、シリコーンゴムやウレタンゴムな
どにシリコーン油を配合して成形したものは、成
形品表面へのシリコーン油の滲出現象がみられる
ので、シリコーン油の配合効果が持続的に発揮さ
れるが、密封用パツキン材料として広く用いられ
ているブタジエン−アクリロニトリル共重合ゴム
にシリコーン油を配合しても、成形品表面への滲
出現象がみられないことが判明した。これは、こ
の共重合ゴムなどの極性の強いゴムの場合には、
ゴムとシリコーン油との相溶性がきわめて良好な
ため滲出現象がみられないのである。 そこで、本発明者は、この共重合ゴムに対して
相溶性が必ずしも良くなく、それによつて成形品
表面への滲出が持続的に行われ得る油状物質を求
めて種々検討の結果、油状ポリブテンが好適であ
ることも見出した。油状ポリブテンは、この共重
合ゴムについてのみ有効であり、シリコーンゴム
やウレタンゴムに対しては滲出現象を示さない。 従つて、本発明は密封用パツキン材料に係り、
この密封用パツキン材料は、ブタジエン−アクリ
ロニトリル共重合ゴムに油状ポリブテンを配合し
た配合物の加硫成形品よりなる。 密封用パツキン材料の主成分をなすブタジエン
−アクリロニトリル共重合ゴムは、それがパツキ
ン材料として用いられたときの雰囲気条件に応じ
て種々のものが適宜選択され、例えば密封用パツ
キン材料に耐水性が要求される場合には低ニトリ
ル含量の共重合ゴム（例、日本ゼオン製品Nipo1
DN 401）が用いられ、また耐オゾン性が要求さ
れる場合には塩化ビニル樹脂をブレンドした共重
合ゴム（例、日本合成ゴム製品JSR NV 70）が
用いられ、これらいずれの場合にも滲出特性が有
効に発揮される。 油状ポリブテンとしては、例えば分子量約400
〜3000、粘度100〜4400センチストークスのポリ
ブテン（例、日本油脂製品10N）が用いられる。
これらの油状ポリブテンは、ゴムの配合剤として
も既に用いられているが、その場合には用いられ
るゴムとの間に相溶性があり、そのような性質を
利用してゴムに配合されており、本発明で期待す
る滲出現象はむしろブリード現象として忌避され
ているのである。 本発明においては、このように従来は忌避され
ていた滲出現象を積極的に利用するものであり、
このような利用目的を達成するために、共重合ゴ
ム100重量部当り約５重量部以上、好ましくは約
10〜30重量部の油状ポリブテンが用いられる。即
ち、約５重量部以下の配合割合では所望の滲出現
象が十分にみられず、逆に約30重量部をこえて用
いられると、表面への滲出量の増大に伴ない成形
品の収縮が大きくなり、また加工性および物性の
低下を招くようになる。ただし、増量剤として充
填剤を用いた場合には、そこに吸着が生ずるた
め、比較的多くこれを配合することが望ましい。 共重合ゴムには、油状ポリブテンの他に、必要
に応じて共重合ゴム100重量部当り約150重量部以
下のジオクチルフタレート、ジブチルフタレー
ト、ジオクチルアジペート、ジオクチルセバケー
トなどの可塑剤や約60重量部以下のカーボンブラ
ツク、乾式シリカ、タルクなどの充填剤、更には
少量の老化防止剤などが配合される。密封用パツ
キン材料に耐オゾン性が要求される場合には、オ
ゾンに対する抵抗性の強い老化防止剤、例えば住
友化学製品アンチゲン3Cなどが1phr程度配合さ
れる。ただし、この場合には、アンチゲン3Cな
どと反応し合う有機過酸化物は併用されない。 これらの各配合成分は、バンバリーミキサー、
オープンロールなどを用いて混練されるが、具体
的な混練方法としては、例えば共重合ゴムを素練
り後、充填剤、老化防止剤、加工助剤、加硫促進
助剤などをまず均一に配合し、次いで可塑剤、滲
出油などを配合し、これらの配合物を冷却してか
ら冷却ロールで加硫剤を配合する方法などが用い
られる。 これらの各成分からなる配合物の加硫は、配合
物を圧縮成形用の金属製金型に入れ、例えば油圧
式圧縮加熱成形機を用いて、165℃、150Kg／cm2、
10分間の条件下で加熱することにより行われる。 本発明に係る密封用パツキン材料は、加硫成形
品材料中から滲出する油状ポリブテンがシール対
象面の微細な境界面を充満させることにより、持
続的な密封作用を示すので、往復動用パツキンな
どとして有効に使用することができる。 次に、実施例について本発明の効果を説明す
る。 実施例 １ ブタジエン−アクリロニトリル共重合ゴム（アク
リロニトリル含量28％） 100重量部 FEFカーボンブラツク 30 ジオクチルフタレート 15 油状ポリブテン（前記10N） 25 ステアリン酸 １ パラフインワツクス １ 老化防止剤（住友化学製品アンチゲン3C）
１ 加硫促進剤（住友化学製品ソクシノールTT）
２ 加硫促進剤（住友化学製品ソクシノールCZ）
２ イオウ 0.5 加硫促進助剤（酸化亜鉛） ５ 以上の各配合成分を用い、前記例示した如き配
合物の調製方法および加硫成形方法によつて加硫
成形を行ない、得られた加硫成形品について、
JISK−6301の加硫ゴム物理試験法に基き、硬度
（スプリング式Ａタイプ）、引張強さ（JIS3号ダン
ベル試料）および伸び率（同試料）の測定を行な
つた。また、加硫成形品を室温下に24時間放置し
たときの成形品表面への油状ポリブテンの滲出の
有無についても観察した。 実施例 ２ 実施例１において、油状ポリブテンの配合量を
20重量部に変更した。 実施例 ３ 実施例１において、油状ポリブテンの配合量を
15重量部に変更した。 比較例 実施例１において、油状ポリブテンの代りに、
同量のシリコーン油（トーレシリコン製品SH−
200）が用いられた。 以上の各実施例および比較例で得られた結果
は、次の表１に示される。
【表】
成形品表面の滲出 あり あり あり なし
実施例 ４ ブタジエン−アクリロニトリル共重合ゴム（アク
リロニトリル含量28％） 100重量部 増量剤（クレー） 25 FEFカーボンブラツク 30 ジオクチルフタレート 15 油状ポリブテン（前記10N） 25 ステアリン酸 １ パラフインワツクス １ 老化防止剤（住友化学製品アンチゲンRD）
２ 加硫促進剤（住友化学製品ソクシノールDM）
２ イオウ 1.5 加硫促進助剤（酸化亜鉛） ５ 以上の各配合成分を用い、実施例１と同様の配
合物の調製、加硫成形および加硫成形品について
の試験が行われた。 実施例 ５ 実施例４において、イオウの配合量を0.5重量
部に変更し、また加硫促進剤としては住友化学製
品のソクシノールTTとソクシノールCZとがそれ
ぞれ２重量部用いられた。 実施例 ６ 実施例４において、イオウの代りに２重量部の
有機過酸化物（日本油脂製品パークミールＤ）が
用いられ、加硫促進剤は用いられなかつた。 以上の実施例４〜６で得られた結果は、次の表
２に示される。
実施例 ４ ブタジエン−アクリロニトリル共重合ゴム（アク
リロニトリル含量28％） 100重量部 増量剤（クレー） 25 FEFカーボンブラツク 30 ジオクチルフタレート 15 油状ポリブテン（前記10N） 25 ステアリン酸 １ パラフインワツクス １ 老化防止剤（住友化学製品アンチゲンRD）
２ 加硫促進剤（住友化学製品ソクシノールDM）
２ イオウ 1.5 加硫促進助剤（酸化亜鉛） ５ 以上の各配合成分を用い、実施例１と同様の配
合物の調製、加硫成形および加硫成形品について
の試験が行われた。 実施例 ５ 実施例４において、イオウの配合量を0.5重量
部に変更し、また加硫促進剤としては住友化学製
品のソクシノールTTとソクシノールCZとがそれ
ぞれ２重量部用いられた。 実施例 ６ 実施例４において、イオウの代りに２重量部の
有機過酸化物（日本油脂製品パークミールＤ）が
用いられ、加硫促進剤は用いられなかつた。 以上の実施例４〜６で得られた結果は、次の表
２に示される。
【表】
成形品表面の滲出 あり あり あり
実施例 ７ ギヤ−式空気老化試験機（一定温度の空気恒温
槽となるJIS Ｋ−6301に規定されるタイプ）の温
度を規定温度に設定し、この中に120×100×２mm
のゴム成形シートを正確に秤量（Womg）して入
れ、一定時間経過後これの取り出し、ゴム成形シ
ート表面に滲出している油状物をロ紙に挾み、押
し付けながら吸いとつて再び秤量（Wtmg）する。
そのときの経時的滲出量（Ａ％）は、次の式で表
わされる。 Ａ＝Wo−Wt／Wo×100 実施例１および比較例のゴム材料を用いた成形
シートについて経時的滲出量を測定すると、次の
表３に示されるような結果が得られた。 表３経過時間（日） 実施例１（％） 比較例（％） １ 0.5 ０ 10 1.7 ０ 20 2.2 ０ この結果から、シリコーン油は何ら表面滲出特
性を示さないのに対し、油状のポリブテンは、ブ
タジエン−アクロニトリル共重合ゴム成形品の表
面に持続的な滲出特性を示している。 実施例 ８ それぞれ一方の開放端にパツキンを嵌着させた
大小異なる直径のプラスチツク円筒体を横にして
用い、それぞれの他方の開放端には小径側を大径
側に一定の長さだけ挿入し、両者の筒体壁間間隙
にＯリングを嵌装せしめたパツキン装置を製作
し、この装置を水槽中に浸漬し、一方のパツキン
に圧縮空気導入パイプを貫通させて、装置内に
0.1〜0.8Kg／cm2の圧縮空気を0.1Kg／cm2毎の加圧を
30秒間の間隔で行なつた。 前記実施例２のゴム材料で成形されたパツキン
およびＯリングを用いた場合には、２個所のパツ
キン部分共0.8Kg／cm2の圧縮空気でも漏れを生ぜ
ず、Ｏリング部分では0.8Kg／cm2の時点で始めて
わずかの気泡発生がみられる程度である。これに
対し、前記比較例のゴム材料で成形されたパツキ
ンおよびＯリングを用いた場合には、パツキン部
分は２個所共0.1Kg／cm2の圧縮空気によつて無数
の気泡を発生させ、またＯリング部分は0.1Kg／
cm2では漏れがみられないものの、0.4Kg／cm2にな
るとやはり無数の気泡を発生させている。
実施例 ７ ギヤ−式空気老化試験機（一定温度の空気恒温
槽となるJIS Ｋ−6301に規定されるタイプ）の温
度を規定温度に設定し、この中に120×100×２mm
のゴム成形シートを正確に秤量（Womg）して入
れ、一定時間経過後これの取り出し、ゴム成形シ
ート表面に滲出している油状物をロ紙に挾み、押
し付けながら吸いとつて再び秤量（Wtmg）する。
そのときの経時的滲出量（Ａ％）は、次の式で表
わされる。 Ａ＝Wo−Wt／Wo×100 実施例１および比較例のゴム材料を用いた成形
シートについて経時的滲出量を測定すると、次の
表３に示されるような結果が得られた。 表３経過時間（日） 実施例１（％） 比較例（％） １ 0.5 ０ 10 1.7 ０ 20 2.2 ０ この結果から、シリコーン油は何ら表面滲出特
性を示さないのに対し、油状のポリブテンは、ブ
タジエン−アクロニトリル共重合ゴム成形品の表
面に持続的な滲出特性を示している。 実施例 ８ それぞれ一方の開放端にパツキンを嵌着させた
大小異なる直径のプラスチツク円筒体を横にして
用い、それぞれの他方の開放端には小径側を大径
側に一定の長さだけ挿入し、両者の筒体壁間間隙
にＯリングを嵌装せしめたパツキン装置を製作
し、この装置を水槽中に浸漬し、一方のパツキン
に圧縮空気導入パイプを貫通させて、装置内に
0.1〜0.8Kg／cm2の圧縮空気を0.1Kg／cm2毎の加圧を
30秒間の間隔で行なつた。 前記実施例２のゴム材料で成形されたパツキン
およびＯリングを用いた場合には、２個所のパツ
キン部分共0.8Kg／cm2の圧縮空気でも漏れを生ぜ
ず、Ｏリング部分では0.8Kg／cm2の時点で始めて
わずかの気泡発生がみられる程度である。これに
対し、前記比較例のゴム材料で成形されたパツキ
ンおよびＯリングを用いた場合には、パツキン部
分は２個所共0.1Kg／cm2の圧縮空気によつて無数
の気泡を発生させ、またＯリング部分は0.1Kg／
cm2では漏れがみられないものの、0.4Kg／cm2にな
るとやはり無数の気泡を発生させている。
Claims (1)
- １ ブタジエン−アクリロニトリル共重合ゴムに
油状ポリブテンを配合した配合物の加硫成形品よ
りなる密封用パツキン材料。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59141742A JPS6121177A (ja) | 1984-07-09 | 1984-07-09 | 密封用パツキン材料 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59141742A JPS6121177A (ja) | 1984-07-09 | 1984-07-09 | 密封用パツキン材料 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6121177A JPS6121177A (ja) | 1986-01-29 |
| JPH0412750B2 true JPH0412750B2 (ja) | 1992-03-05 |
Family
ID=15299143
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59141742A Granted JPS6121177A (ja) | 1984-07-09 | 1984-07-09 | 密封用パツキン材料 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6121177A (ja) |
Families Citing this family (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2545408B2 (ja) * | 1986-10-02 | 1996-10-16 | エイ・ティ・アンド・ティ・コーポレーション | 光導波路ス―トプリフォ―ムの製造方法 |
| JP2517714B2 (ja) * | 1986-12-05 | 1996-07-24 | エヌオーケー株式会社 | シ−ル材 |
| JPH0772090B2 (ja) * | 1989-02-06 | 1995-08-02 | 株式会社フジクラ | 光ファイバ母材製造用コアバーナおよびそれを用いた光ファイバ母材の製造方法 |
| JP2937228B2 (ja) * | 1994-07-20 | 1999-08-23 | 矢崎総業株式会社 | コネクタ防水用シール部品 |
| JP2937230B2 (ja) * | 1994-08-02 | 1999-08-23 | 矢崎総業株式会社 | コネクタ防水用シール部品 |
| JP2937229B2 (ja) * | 1994-08-02 | 1999-08-23 | 矢崎総業株式会社 | コネクタ防水用シール部品 |
| JP2002083580A (ja) * | 2000-09-08 | 2002-03-22 | Yuasa Corp | 鉛蓄電池 |
| JP5209156B2 (ja) * | 2001-06-07 | 2013-06-12 | 日本曹達株式会社 | 真空デシケータ及び密閉部材 |
| JP5344798B2 (ja) | 2007-03-14 | 2013-11-20 | 矢崎総業株式会社 | コネクタ防水用シール部品 |
Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS4847554A (ja) * | 1971-10-20 | 1973-07-06 | ||
| JPS5125374A (ja) * | 1974-08-27 | 1976-03-01 | Nippon Kentetsu Co Ltd | Sentakukyokeiryosochi |
| JPS5147950A (ja) * | 1974-10-22 | 1976-04-24 | Tatsuji Myashita | Danseiseikeishiiringuzai |
-
1984
- 1984-07-09 JP JP59141742A patent/JPS6121177A/ja active Granted
Patent Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS4847554A (ja) * | 1971-10-20 | 1973-07-06 | ||
| JPS5125374A (ja) * | 1974-08-27 | 1976-03-01 | Nippon Kentetsu Co Ltd | Sentakukyokeiryosochi |
| JPS5147950A (ja) * | 1974-10-22 | 1976-04-24 | Tatsuji Myashita | Danseiseikeishiiringuzai |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6121177A (ja) | 1986-01-29 |
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Legal Events
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|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |